JP2000075086A - 使用済み原子燃料の再処理方法 - Google Patents

使用済み原子燃料の再処理方法

Info

Publication number
JP2000075086A
JP2000075086A JP24283598A JP24283598A JP2000075086A JP 2000075086 A JP2000075086 A JP 2000075086A JP 24283598 A JP24283598 A JP 24283598A JP 24283598 A JP24283598 A JP 24283598A JP 2000075086 A JP2000075086 A JP 2000075086A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
fuel
uranium
anode
dissolving
reprocessing
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP24283598A
Other languages
English (en)
Inventor
Akira Sasahira
朗 笹平
Tetsuo Fukazawa
哲生 深澤
Hiroto Yokoi
浩人 横井
Fumio Kawamura
文雄 河村
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hitachi Ltd
Original Assignee
Hitachi Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hitachi Ltd filed Critical Hitachi Ltd
Priority to JP24283598A priority Critical patent/JP2000075086A/ja
Publication of JP2000075086A publication Critical patent/JP2000075086A/ja
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02WCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
    • Y02W30/00Technologies for solid waste management
    • Y02W30/50Reuse, recycling or recovery technologies

Landscapes

  • Electrolytic Production Of Metals (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【課題】ウランの溶解速度を増加させて、より短時間で
ウランとプルトニウムの回収を行うことができ、より低
廉な運転を可能にできる。 【解決手段】陽極としてウラン酸化物より析出しやすい
金属を用い、この金属が酸化されて溶融塩に溶解するの
に十分な電位まで陽極の電位が上昇するように陰極と陽
極の間に電圧を印加する。この結果溶解した陽極金属が
陽極と接触していない使用済み燃料を溶解する。ウラン
酸化物を酸化してウラニルイオンにできる程度に酸化力
の高い金属塩化物を添加し、この金属塩化物で陽極と接
触していない使用済み燃料を溶解する。金属塩化物は陽
極酸化で再生し、溶解を継続する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、使用済み原子燃料
の再処理方法に関する。
【0002】
【従来の技術】使用済み原子燃料を溶融塩に溶解させな
がら、または溶解させた後、ウランとプルトニウムを回
収する使用済み原子燃料の再処理方法には、大きく分け
て以下の五方法がある。
【0003】第1は“Proceedings of the Internation
al Conference on Future NuclearSystems GLOBAL '9
7 p906−911(Yokohama,October 5−10,19
97)"および特開平10−111388号公報に紹介されている方
法である。使用済み酸化物燃料を陽極とし、陰極との間
に電圧をかける。陽極では使用済み燃料が溶融塩中に溶
解し、陰極では溶融塩からUがU酸化物として析出し回
収される。Uの回収後、溶融塩に酸素と塩素の混合ガス
を吹き込み、電解または沈殿法により残ったウラン,プ
ルトニウムおよびネプツニウムを回収する。
【0004】第2の方法は特開平10−73693 号公報に記
載の方法である。この方法では、使用済み酸化物燃料を
陽極に置き、陽極と陰極との間に電圧をかけて電解す
る。このとき、気相酸素分圧を一万分の一気圧以上、好
ましくは大気開放状態で電解を行うことで、プルトニウ
ムが陽極に残留し、ウランが陰極に析出するので、それ
ぞれを単離回収する。
【0005】第3の方法は金属燃料に対する再処理方法
で、特開平9−257986 号公報および“Proceedings of t
he Embedded Topical Meeting on DOE Spent Nuclear F
uel& Fissile Material Management p137−143(
Reno, Nevada June16−20,1996)”に示され
ている。この方法では使用済み燃料は陽極バスケットか
らカドミウムプール電極または固体電極に電気化学的に
輸送され、ウランおよびプルトニウムから核分裂生成物
が除かれる。この方法の変形として、使用済み酸化物燃
料をLiによって金属に還元した後、前述の電気化学的
輸送によりウランおよびプルトニウムから核分裂生成物
を除く方法が、特開平9−257985 号公報に示されてい
る。
【0006】第4の方法は特開昭55−122198号公報に記
載の方法である。酸化物または炭化物の使用済み燃料を
溶融硫酸塩に溶解し、電解によりウランおよびまたはプ
ルトニウムの酸化物を電解析出させて回収する。
【0007】第5の方法は特開平9−80193号公報に示さ
れている方法である。使用済みの酸化物燃料または金属
燃料または窒化物燃料を溶融塩に溶解した後、溶融塩に
酸素を供給する。溶融塩中からはプルトニウム,マイナ
ーアクチニド,ウランが、この順番で逐次沈殿するので
これらの元素を分離できる。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】これらの方法のうち、
第1と第2の方法では、陽極での電解により酸化物燃料
を溶解する過程が含まれる。陽極から酸化物燃料に電流
を流して燃料を酸化して溶解することは可能であるが、
そのためには燃料と陽極が接触していなくてはならな
い。しかし、燃料は溶解に伴い減量していき、砕片に分
割される場合もあり陽極と接触しない燃料も生じてく
る。また、燃料が粉末状である場合は溶融塩中に分散
し、陽極に接触している燃料の割合が非常に小さい場合
もある。このような場合、燃料の溶解速度が極めて低下
する可能性がある。燃料の溶解速度を増加させる一つの
良い方法は、陽極において溶融塩を分解して塩素ガスを
発生させ、この塩素ガスによって、電極と接触していな
い燃料を溶解することである。この方法によれば燃料溶
解速度が増加する。しかし、この方法では溶解速度を高
めるため、余剰の塩素ガスが発生し、排出された余剰の
塩素ガスを処理する設備を必要とする。本発明では、溶
融塩電解を用いた使用済み原子燃料再処理において、電
極に接触していない燃料を溶解するための、塩素ガスに
代わる手段を提供する。
【0009】
【課題を解決するための手段】上記課題には陽極として
ウラン酸化物より析出しやすい、言い換えれば溶解し難
い金属を用い、この金属が酸化されて溶融塩に溶解する
のに十分な電位まで陽極の電位が上昇するように陰極と
陽極の間に電圧を印加すればよい。該金属に比べてウラ
ン酸化物は溶解しやすいので電極と接触している燃料か
らウランが溶解する。また金属電極も溶解し、金属イオ
ンまたは金属の塩化物として溶融塩に移行する。溶融塩
に移行した金属イオンまたは金属の塩化物は陽極と接触
していない燃料を酸化して溶解する作用をもつので、こ
の方法により陽極と接触していない燃料も溶解し、燃料
の溶解速度が増加する。このような効果をもつ金属とし
て、Rh,Pd,Ir,Te,Pt,Auがある。
【0010】上記課題を解決するもう一つの方法は、ウ
ラン酸化物を酸化して溶解できる程度に酸化力の高い塩
化物を溶融塩に添加することである。好適な例として、
CeCl4,FeCl3,CuCl2 がある。この塩化物
またはそのイオンは陽極と接触していない燃料を酸化し
て溶解する作用をもつので、この方法により陽極と接触
していない燃料も溶解する。燃料を溶解することにより
この塩化物は還元され、酸化力の弱い化合物またはイオ
ンに変化する。Cuの場合CuClまたはCu+ に変化
する。この酸化力の弱い化合物は陽極において再酸化し
て再生することができる。即ち、ウラン酸化物を酸化し
て溶解できる程度に酸化力の高い塩化物を溶融塩に添加
したのち溶融塩に通電を続ければ、該塩化物が陽極で再
生されつつ陽極と接触していない燃料を溶解していく。
従ってこの方法でも陽極と接触していない燃料も溶解し
て、燃料の溶解速度を増加させることができる。この方
法では、該塩化物をCuCl等の酸化力の弱い化合物ま
たはイオンとして溶融塩に加えておき、電解により酸化
力の高いCuCl2 等に転換して燃料に作用させてもよ
い。
【0011】
【発明の実施の形態】〔実施例1〕本発明の一実施例で
ある使用済み原子燃料の再処理法につき図1を用いて説
明する。本実施例では、使用済み酸化物燃料を陽極に置
き、陽極と陰極との間に電圧をかけて電解して、ウラン
を陰極に析出させ、プルトニウムを陽極に残留させる方
法において、陽極としてウラン酸化物より溶解し難い金
属を用いて溶解速度を増加させる方法の例を示す。本実
施例の構成は電解槽1,溶融塩2,陰極3,ウラン酸化
物より溶解し難い金属で製作された陽極4,参照電極
5,電解装置6,使用済み酸化物燃料7からなる。溶融
塩は例えばKClとLiClの共晶塩を用いる。陽極は
Rh,Pd,Te,Pt,Au等で製作される。本実施
例ではAuを用いた。使用済み酸化物燃料は陽極に装荷
され、溶融塩に浸漬される。次いで、参照電極と陽極の
電位差を見ながら陰極と陽極に印加電圧をかけていき、
Auが酸化されて溶解する電位まで、印加電圧を増加さ
せる。陽極に装荷された燃料のうち、陽極と電気的に接
触している燃料は、陽極で酸化され、ウランが溶解して
いく。また、酸化されて生成した溶融塩中のAuのイオ
ンは、燃料を酸化してウランを溶解するので、陽極と電
気的に接触していない燃料からもウランが溶解する。陰
極では溶解したウランが析出する。プルトニウムはウラ
ンより溶解しにくいため、ウランの溶解が終了した時点
で電解を停止すると、プルトニウムが陽極に残留してい
るので、陽極を引き上げてプルトニウムを回収する。ま
た、陰極に析出したウランを回収する。
【0012】以上のように、本発明の実施例によれば、
使用済み酸化物燃料を陽極に置き、陽極と陰極との間に
電圧をかけて電解して、ウランを陰極に析出させ、プル
トニウムを陽極に残留させる方法において、ウランの溶
解速度を増加させ、より短時間でウランとプルトニウム
の回収を行うことができるという効果がある。
【0013】また、印加電圧を増加させるとAuのイオ
ンの濃度が増加し、溶解速度も増加するので、印加電圧
によって溶解速度即ち処理速度を制御することができる
と言う効果もある。
【0014】〔実施例2〕本発明の好適な別の実施例に
つき図2を用いて説明する。本実施例では、使用済み酸
化物燃料を陽極に置き、陽極と陰極との間に電圧をかけ
て電解して、ウランを陰極に析出させ、プルトニウムを
陽極に残留させる方法において、ウラン酸化物を酸化し
て溶解できる程度に酸化力の高い塩化物を溶融塩に添加
したのち溶融塩に通電を行って溶解速度を増加させる方
法の例を示す。本実施例ではウラン酸化物を酸化して溶
解できる程度に酸化力の高い塩化物としてCeCl4
用いた。本実施例の構成は図1の構成にCeCl4 添加
器8を追加した構成である。使用済み酸化物燃料は陽極
に装荷され、溶融塩に浸漬される。CeCl4 添加器に
より溶融塩にCeCl4 を加えると、CeCl4 は燃料
のウラン酸化物を酸化して溶解し、CeCl3 に変化す
る。次いで、参照電極と陽極の電位差を見ながら陰極と
陽極に印加電圧をかけていき、CeCl3 が酸化されて
CeCl4 が十分生成する電位まで、印加電圧を増加さ
せる。陽極に装荷された燃料のうち、陽極と電気的に接
触している燃料は、陽極で酸化され、ウランが溶解して
いく。また、酸化されて再生したCeCl4 が燃料を酸
化してウランを溶解するので、陽極と電気的に接触して
いない燃料からもウランが溶解する。陰極では溶解した
ウランが析出する。プルトニウムはウランより溶解しに
くいため、ウランの溶解が終了した時点で電解を停止す
ると、プルトニウムが陽極に残留しているので、陽極を
引き上げてプルトニウムを回収する。また、陰極に析出
したウランを回収する。
【0015】以上のように、本実施例によれば、使用済
み酸化物燃料を陽極に置き、陽極と陰極との間に電圧を
かけて電解して、ウランを陰極に析出させ、プルトニウ
ムを陽極に残留させる方法において、ウランの溶解速度
を増加させ、より短時間でウランとプルトニウムの回収
を行うことができるという実施例1と同じ効果がある。
【0016】また本実施例ではCeCl4 を用いて説明
したが、ウラン酸化物を酸化して溶解できる程度に酸化
力の高い塩化物であればよく、例えばFeCl3やCu
Cl2でもよい。
【0017】〔実施例3〕本発明の好適な別の実施例に
つき図3を用いて説明する。本実施例では、使用済み酸
化物燃料を陽極に置き、陽極と陰極との間に電圧をかけ
て電解して、ウランを陰極に析出させ、プルトニウムを
陽極に残留させる方法において、ウラン酸化物を酸化し
て溶解できる程度に酸化力の高い塩化物の生成源になる
化合物を溶融塩に添加したのち溶融塩に通電を行って溶
解速度を増加させる方法の例を示す。
【0018】本実施例ではウラン酸化物を酸化して溶解
できる程度に酸化力の高い塩化物としてCeCl4 を用
い、その生成源としてCeCl3 を用いた。
【0019】本実施例の構成は図2の構成のCeCl4
添加器8をCeCl3 添加器9に変更した構成である。
使用済み酸化物燃料は陽極に装荷され、溶融塩に浸漬さ
れる。CeCl3 添加器により溶融塩にCeCl3 を加
える。次いで、参照電極と陽極の電位差を見ながら陰極
と陽極に印加電圧をかけていき、CeCl3 が酸化され
てCeCl4 が十分生成する電位まで、印加電圧を増加
させる。陽極に装荷された燃料のうち、陽極と電気的に
接触している燃料は、陽極で酸化され、ウランが溶解し
ていく。また、酸化されて生成したCeCl4 が燃料を
酸化してウランを溶解するので、陽極と電気的に接触し
ていない燃料からもウランが溶解する。陰極では溶解し
たウランが析出する。プルトニウムはウランより溶解し
にくいため、ウランの溶解が終了した時点で電解を停止
すると、プルトニウムが陽極に残留しているので、陽極
を引き上げてプルトニウムを回収する。また、陰極に析
出したウランを回収する。
【0020】以上のように、本実施例によれば、使用済
み酸化物燃料を陽極に置き、陽極と陰極との間に電圧を
かけて電解して、ウランを陰極に析出させ、プルトニウ
ムを陽極に残留させる方法において、ウランの溶解速度
を増加させ、より短時間でウランとプルトニウムの回収
を行うことができるという実施例1,2と同じ効果があ
る。
【0021】また本実施例ではCeCl3 を用いて説明
したが、ウラン酸化物を酸化して溶解できる程度に酸化
力の高い塩化物を生成できる化合物であればよく、例え
ばFeCl2 やCuClでもよい。
【0022】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、溶融塩を
用いた再処理法においてウランの溶解速度を増加させ、
より短時間でウランとプルトニウムの回収を行うことが
できるという効果がある。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の好適な実施例の構成図である。
【図2】本発明の好適な他の実施例の構成図である。
【図3】本発明の好適な他の実施例の構成図である。
【符号の説明】
1…電解槽、2…溶融塩、3…陰極、4…陽極、5…参
照電極、6…電解装置、7…使用済み酸化物燃料、8…
CeCl4 添加器、9…CeCl3 添加器。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 横井 浩人 茨城県日立市大みか町七丁目2番1号 株 式会社日立製作所電力・電機開発本部内 (72)発明者 河村 文雄 茨城県日立市大みか町七丁目2番1号 株 式会社日立製作所電力・電機開発本部内

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】使用済み酸化物原子燃料を陽極溶解により
    溶融塩に溶解させながら、または溶解させた後、ウラン
    とプルトニウムを回収する使用済み原子燃料の再処理方
    法において、ウラン酸化物よりは析出しやすい金属を陽
    極として用い、この金属を電解で溶解し、溶解した金属
    イオンの作用により燃料を溶解することにより燃料の溶
    解速度を増加させることを特徴とする使用済み原子燃料
    の再処理方法。
  2. 【請求項2】使用済み原子燃料の溶融塩への溶解を一万
    分の一気圧以上の酸素分圧下で行うことで、ウランを選
    択的に溶解させ、上記溶融塩を電解して陰極でウランを
    選択的に回収する再処理方法、およびこの再処理方法を
    実施後、核分裂生成物と、マイナーアクチニド元素を溶
    解し、プルトニウムを残留させてプルニウムを回収する
    再処理方法において、ウラン酸化物よりは析出しやすい
    金属を陽極として用い、この金属を電解で溶解し、溶解
    した金属イオンの作用により燃料を溶解することにより
    燃料の溶解速度を増加させることを特徴とする使用済み
    原子燃料の再処理方法。
  3. 【請求項3】使用済み酸化物原子燃料を陽極溶解により
    溶融塩に溶解させながら、または溶解させた後、ウラン
    とプルトニウムを回収する使用済み原子燃料の再処理方
    法において、ウラン酸化物を酸化してウラニルイオンに
    できる程度に酸化力の高い金属塩化物を溶融塩添加して
    燃料を溶解し、燃料との反応で酸化力を失った金属塩化
    物を陽極酸化して再生することにより、燃料の溶解速度
    を増加させることを特徴とする使用済み原子燃料の再処
    理方法。
  4. 【請求項4】使用済み酸化物原子燃料を陽極溶解により
    溶融塩に溶解させながら、または溶解させた後、ウラン
    とプルトニウムを回収する使用済み原子燃料の再処理方
    法において、ウラン酸化物を酸化してウラニルイオンに
    できる程度に酸化力の高い金属塩化物の生成源となる化
    合物を添加し、この化合物を陽極酸化によって酸化力の
    高い金属塩化物に転換し、この金属塩化物によって燃料
    を溶解し、燃料との反応で酸化力を失った金属塩化物を
    陽極酸化して再生することにより、燃料の溶解速度を増
    加させることを特徴とする使用済み原子燃料の再処理方
    法。
  5. 【請求項5】使用済み原子燃料の溶融塩への溶解を一万
    分の一気圧以上の酸素分圧下で行うことで、ウランを選
    択的に溶解させ、上記溶融塩を電解して陰極でウランを
    選択的に回収する再処理方法、およびこの再処理方法を
    実施後、核分裂生成物と、マイナーアクチニド元素を溶
    解し、プルトニウムを残留させてプルニウムを回収する
    再処理方法において、ウラン酸化物を酸化してウラニル
    イオンにできる程度に酸化力の高い金属塩化物を溶融塩
    に添加して燃料を溶解し、燃料との反応で酸化力を失っ
    た金属塩化物を陽極酸化して再生することにより、燃料
    の溶解速度を増加させることを特徴とする使用済み原子
    燃料の再処理方法。
  6. 【請求項6】使用済み原子燃料の溶融塩への溶解を一万
    分の一気圧以上の酸素分圧下で行うことで、ウランを選
    択的に溶解させ、上記溶融塩を電解して陰極でウランを
    選択的に回収する再処理方法、およびこの再処理方法を
    実施後、核分裂生成物と、マイナーアクチニド元素を溶
    解し、プルトニウムを残留させてプルニウムを回収する
    再処理方法において、ウラン酸化物を酸化してウラニル
    イオンにできる程度に酸化力の高い金属塩化物の生成源
    となる化合物を添加し、この化合物を陽極酸化によって
    酸化力の高い金属塩化物に転換し、この金属塩化物によ
    って燃料を溶解し、燃料との反応で酸化力を失った金属
    塩化物を陽極酸化して再生することにより燃料の溶解速
    度を増加させることを特徴とする使用済み原子燃料の再
    処理方法。
JP24283598A 1998-08-28 1998-08-28 使用済み原子燃料の再処理方法 Pending JP2000075086A (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP24283598A JP2000075086A (ja) 1998-08-28 1998-08-28 使用済み原子燃料の再処理方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP24283598A JP2000075086A (ja) 1998-08-28 1998-08-28 使用済み原子燃料の再処理方法

Publications (1)

Publication Number Publication Date
JP2000075086A true JP2000075086A (ja) 2000-03-14

Family

ID=17095009

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP24283598A Pending JP2000075086A (ja) 1998-08-28 1998-08-28 使用済み原子燃料の再処理方法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP2000075086A (ja)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US7799185B1 (en) Porous membrane electrochemical cell for uranium and transuranic recovery from molten salt electrolyte
JPH01237497A (ja) ウランおよびプルトニウムを含む使用済核燃料を精製する方法
Souček et al. Exhaustive electrolysis for recovery of actinides from molten LiCl–KCl using solid aluminium cathodes
US5156722A (en) Decontamination of radioactive metals
US20050139474A1 (en) Electrochemical cell for metal production
Sakamura et al. Electrowinning of U-Pu onto inert solid cathode in LiCl-KCl eutectic melts containing UCl3 and PuCl3
US7011736B1 (en) U+4 generation in HTER
EP1240647B1 (en) Actinide production
EP1393324B1 (en) Actinide production
JP2000131489A (ja) 使用済み酸化物燃料の還元装置およびその還元方法
Wang et al. Electrochemical recycling of Pd and Ag from simulated high-level liquid waste
KR101513652B1 (ko) 복합폐기물 처리 방법
JP3519557B2 (ja) 使用済み燃料の再処理方法
JP2000075086A (ja) 使用済み原子燃料の再処理方法
KR101290586B1 (ko) 사용후 핵연료의 폐 피복관 제염 방법 및 그 장치
JP4450412B2 (ja) 電気分解方法とこれを利用したリチウム再生電解方法及び使用済酸化物原子燃料の還元方法
EP1570114B1 (en) Separation of metals
KR101553895B1 (ko) 복합폐기물 처리 방법
JPWO2004036595A1 (ja) 軽水炉使用済燃料の再処理方法および装置
US5282937A (en) Use of ion conductors in the pyrochemical reduction of oxides
JP5238546B2 (ja) 使用済み酸化物燃料の処理方法、金属酸化物の処理方法及び処理装置
US3371021A (en) Process for electrolytic etching of zirconium and zirconium-base alloys
JPH0755991A (ja) 使用済燃料の再処理方法
JP3030372B2 (ja) 核分裂生成貴金属の分離方法
JPH11218597A (ja) 使用済燃料の再処理方法