FR3133238A1 - Scintillateurs plastiques discriminant les rayons alpha des rayons beta emis par un milieu radioactif et procede pour discriminer les rayons alpha des rayons beta utilisant ces scintillateurs - Google Patents
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Abstract
Scintillateur plastique discriminant les rayons alpha des rayons beta émis par un milieu radioactif, ledit scintillateur plastique étant constitué par un matériau scintillateur plastique capable de discriminer un rayonnement alpha d’un rayonnement bêta par la forme de l’impulsion de scintillation que ces rayonnements créent, caractérisé en ce qu’il présente un rapport surface S susceptible d’être en contact avec le milieu radioactif/volume V total du scintillateur (S/V) supérieur ou égal à 7 cm-1, et une surface S susceptible d’être en contact avec le milieu radioactif supérieure ou égale à 10 cm2. Procédé de préparation de ce scintillateur plastique. Dispositif de détection comprenant ce scintillateur plastique. Procédé pour détecter un signal dû aux rayons alpha ou un signal dû aux rayons beta ou pour discriminer un signal dû aux rayons alpha d’un signal dû aux rayons bêta, dans un rayonnement comprenant des rayons alpha et/ou des rayons bêta émis par un milieu radioactif, dans lequel on expose le scintillateur plastique audit milieu radioactif, et on sépare le signal dû aux rayons alpha du signal dû aux rayons bêta par discrimination par forme d’impulsions. Figure pour l’abrégé : Figure 2C.
Description
L’invention concerne un scintillateur plastique ou détecteur à scintillation qui discrimine les rayons alpha des rayons bêta émis par un milieu radioactif.
On comprendra que si le scintillateur plastique est exposé uniquement à des rayons alpha alors il permet de détecter uniquement les rayons alpha, et donne une « réponse alpha ».
De la même manière, on comprendra que si le scintillateur plastique est exposé uniquement à des rayons bêta alors il permet de détecter uniquement les rayons bêta, et donne une « réponse bêta ».
Enfin, si le scintillateur plastique est exposé à la fois à des rayons alpha et à des rayons bêta, alors il permet de détecter séparément les deux rayons et donne une réponse séparée pour ces deux rayons.
Le milieu radioactif peut être un milieu gazeux ou un milieu liquide contenant un ou plusieurs émetteurs de rayons alpha et/ou un ou plusieurs émetteurs de rayons béta et/ ou un ou plusieurs émetteurs mixtes de rayons alpha et de rayons beta tel que du Radon-222, et éventuellement en outre un ou plusieurs émetteurs de rayons gamma tels que ceux issus de la radioactivité naturelle.
Le milieu gazeux ou liquide peut être notamment de l’eau ou une solution aqueuse telle que de l’eau de mer ou de l’eau saumâtre .
Ces émetteurs peuvent être sous la forme d’un gaz radioactif ou d’un aérosol radioactif avec par exemple les éléments issus de la descendance du radon, émetteurs alpha.
Précisons que par aérosol, on entend un milieu comprenant des particules en suspension dans un gaz tel que de l’air, ces particules étant des particules solides et/ou liquides, présentant généralement une vitesse de chute négligeable.
Un scintillateur plastique ou détecteur à scintillation comprend un matériau scintillateur -ou matériau à scintillation- plastique, à savoir un matériau comprenant une matrice polymérique dans laquelle est incorporé au moins un composé fluorescent.
L’invention concerne, en outre, un procédé pour discriminer les rayons alpha des rayons bêta émis par un milieu radioactif utilisant ces scintillateurs.
Précisons que, dans l’ensemble de la présente description, on entend par scintillateur plastique, ou détecteur à scintillation, un appareil comprenant un matériau scintillateur mis sous la forme adéquate pour son utilisation.
Le domaine technique de l’invention peut, de manière générale, être défini comme celui de l’instrumentation nucléaire, en particulier celui de la détection des rayonnements ionisants, tels que les rayonnements ionisants émis par un milieu sous une forme gazeuse ou sous une forme d’aérosols.
Plus exactement, le domaine technique de l’invention peut être défini comme celui de la détection sélective des rayonnements ou particules alpha par rapport aux rayonnements bêta.
L’invention trouve notamment son application dans la détection du radon (222Rn) pouvant se trouver dans un milieu radioactif gazeux tel que l’air ou un milieu radioactif liquide tel que l’eau.
Le radon (222Rn) est un gaz radioactif d’origine naturelle. Notamment en France, il est la deuxième cause de cancers du poumon après le tabagisme. Sa quantification a été récemment ajoutée au diagnostic sur l’état des servitudes « risques » et information sur les sols (ESRIS). La Directive Européenne 2013/59/Euratom a diminué le seuil de référence de détection de 400 à 300 Bq/m3. Dans les bâtiments ouverts au public, son contrôle est obligatoire tous les 10 ans. De par sa géologie partiellement granitique, la France est particulièrement concernée au premier plan par cette directive européenne.
Parmi les techniques de détection des gaz ou aérosols radioactifs, il convient tout d’abord de distinguer les techniques dites « continues » des techniques dites « intégrées ».
Les techniques continues mettent en œuvre une exposition prolongée du capteur au gaz radioactif pour permettre une accumulation de l’interaction. La réponse du capteur est alors lue après un temps déterminé d’exposition, ce qui proscrit toute détermination en temps réel de l’activité volumique du gaz recherché. Autrement dit, dans les techniques continues, la mesure, telle que la scintillation liquide, est effectuée en laboratoire et non dans l’espace à analyser.
Au contraire, les techniques intégrées peuvent être déployées directement dans l’espace à analyser.
De nombreuses techniques « intégrées » existent pour la détection en temps réel de gaz ou d’aérosols radioactifs. Ces techniques utilisent généralement des détecteurs passifs, détecteurs de traces, pour l’identification de la présence ou de l’absence de ces gaz ou aérosols radioactifs, ou bien des détecteurs actifs pour la mesure de l’activité volumique dans l’air.
Ces détecteurs actifs sont basés sur différents principes. Il peut s’agir de détecteurs à semi-conducteurs silicium, de compteurs proportionnels utilisant un gaz porteur (Argon-méthane) et un système de purification, de chambres à fils pour la mesure dans l’air, de détecteurs par spectrométrie gamma (semi-conducteur ou scintillateur encapsulés), et enfin de détecteurs avec un prélèvement de type barbotage et une mesure déportée en laboratoire.
La très grande majorité de ces techniques intégrées utilise le comptage de particules ionisantes, c'est-à-dire qu’une interaction rayonnement/matière est comptée numériquement par choc.
De ce fait, ces techniques ne permettent pas d’avoir accès aux informations relatives à l’énergie de la particule, ni même à sa nature.
Cela est particulièrement pénalisant dans le cas du Radon (222Rn), car le schéma de désintégration du222Rn est complexe et donne lieu à de nombreux descendants, dont certains présentent des propriétés de désintégration proches et qui peuvent être confondues avec celle du radon.
En effet, la lecture de la montre que dans un système clos, et après environ quatre heures, le radon est en équilibre avec les radionucléides suivants :218Po et214Po qui sont des émetteurs alpha (tels que le222Rn) et214Pb et214Bi qui sont des émetteurs bêta.
Quelques appareils utilisent bien la spectroscopie alpha, donc une reconnaissance énergétique, mais cette technique a une faible sensibilité de détection et donc ne permet pas d’atteindre de faibles activités volumiques dans un temps de mesure raisonnable.
Si l’on souhaite donc accéder à une information spectrométrique (autrement dit une information relative à l’énergie, et donc à la nature du rayonnement ionisant), deux autres problèmes apparaissent :
(1) il faut être en mesure de distinguer par quelque méthode que ce soit une interaction rayonnement/matière provenant d’un émetteur alpha ou d’un émetteur bêta.
(2) il faut aussi être en mesure de différencier des interactions rayonnement/matière d’une même famille, autrement dit entre deux ou plusieurs émetteurs alpha d’énergie différente et/ou entre deux ou plusieurs émetteurs bêta d’énergie différente.
Il est donc apparu qu’il serait pertinent, en particulier dans le cadre de la détection du radon, de disposer de capteurs permettant la discrimination entre particules, notamment entre les particules qui constituent le rayonnement alpha et les particules qui constituent le rayonnement bêta.
Cette discrimination entre particules peut être réalisée grâce à des matériaux scintillateurs, c’est-à-dire des matériaux qui ont la propriété d’émettre de la lumière lorsqu’ils sont soumis à des rayonnements ionisants.
Ces matériaux scintillateurs possèdent des propriétés photophysiques qui permettent de réaliser la discrimination des particules. Plus exactement, c’est par discrimination par forme d’impulsion («Pulse Shape Discrimination »ou «PSD »en anglais) que la séparation des signaux est réalisée.
Actuellement, le matériau scintillateur peut être choisi soit parmi les matériaux scintillateurs organiques monocristallins (par exemple letrans-stilbène), soit parmi les matériaux scintillateurs plastiques.
Les matériaux scintillateurs plastiques comprennent des molécules fluorescentes figées dans un polymère organique ne contenant que des atomes non métalliques, par exemple carbone, hydrogène, azote, oxygène et soufre. Les matériaux scintillateurs plastiques possèdent des propriétés de «PSD».
Mais un dernier problème se pose concernant plus particulièrement la détection des émetteurs alpha et bêta.
En effet, la difficulté de la détection des émetteurs alpha et bêta réside entre autres dans le faible parcours dans la matière des rayonnements alpha et bêta au contraire par exemple des neutrons et du rayonnement gamma.
Notamment, le rayonnement alpha émis par le222Rn a un parcours de l’ordre de 50 mm dans l’air, et de quelques dizaines de micromètres seulement dans l’eau.
L’interaction avec les capteurs, tels que des scintillateurs plastiques, peut donc être assimilée à une interaction purement surfacique, ce qui est le cas pour les aérosols radioactifs mais pas forcément pour les gaz. Par exemple, le radon peut diffuser dans le matériau mais cette diffusion est très lente.
Ce faible parcours conduit donc à une interaction très limitée entre le rayonnement alpha ou bêta et le matériau du capteur, tel qu’un matériau scintillateur plastique, ce qui rend très difficile la détection des émetteurs alpha et bêta.
Les scintillateurs plastiques connus ont généralement une forme de cylindre de grande taille.
Étant donné que l’interaction du scintillateur avec les rayonnements alpha et beta est faiblement pénétrante (à savoir la distance de pénétration des rayonnements dans le scintillateur est faible), un scintillateur cylindrique de grande taille, par rapport à la distance de pénétration, est inadapté pour deux raisons :
- un volume important du scintillateur n’est pas exposé aux rayonnements alpha et bêta, donc ne sert à rien.
-a contrario, ce volume important de scintillateur se révèle être sensible aux rayons gamma notamment, qui sont issus de la radioactivité naturelle. Cette réponse au bruit de fond des rayons gamma engendre donc une diminution de la limite de détection.
Cela est notamment le cas des aérosols et gaz radioactifs dans l’air, et plus encore des aérosols et gaz radioactifs dans l’eau.
Il existe donc un besoin pour un scintillateur plastique permettant d’améliorer l’interaction très limitée entre le rayonnement alpha ou bêta émis par un milieu radioactif et le matériau du scintillateur plastique, et d’assurer ainsi une détection de ces rayonnements qui soit sensible et sélective.
Il existe en particulier un besoin pour une métrologie de l’activité pour la détermination précise, fiable et en temps réel de l’activité du radon dans l’air.
Ce but, et d’autres encore, sont atteints, conformément à l’invention par un scintillateur plastique discriminant les rayons alpha des rayons beta émis par un milieu radioactif, ledit scintillateur plastique étant constitué par un matériau scintillateur plastique capable de discriminer un rayonnement alpha d’un rayonnement bêta par la forme de l’impulsion de scintillation que ces rayonnements créent, caractérisé en ce qu’il présente un rapport surface S susceptible d’être en contact avec le milieu radioactif/volume V total du scintillateur (S/V) supérieur ou égal à 7 cm-1, de préférence supérieur ou égal à 8 cm-1, et une surface S susceptible d’être en contact avec le milieu radioactif supérieure ou égale à 10 cm2, de préférence supérieure ou égale à 50 cm2.
Comme on l’a déjà précisé plus haut, on comprendra que si le scintillateur plastique est exposé uniquement à des rayons alpha alors il permet de détecter uniquement les rayons alpha, et donne une « réponse alpha ».
De la même manière, on comprendra que si le scintillateur plastique est exposé uniquement à des rayons bêta alors il permet de détecter uniquement les rayons bêta, et donne une « réponse bêta ».
Enfin, si le scintillateur plastique est exposé à la fois à des rayons alpha et à des rayons bêta, alors il permet de détecter séparément les deux rayons et donne une réponse séparée pour ces deux rayons.
Dans la présente, les termes rayon et rayonnement sont parfois indifféremment utilisés.
Le scintillateur plastique selon l’invention n’a jamais été décrit dans l’art antérieur et comprend une combinaison de trois caractéristiques qui n’a jamais été décrite dans l’art antérieur.
Selon une première caractéristique, essentielle, du scintillateur plastique selon l’invention, celui-ci comprend un matériau scintillateur plastique spécifique capable de discriminer un rayonnement alpha d’un rayonnement bêta par la forme de l’impulsion de scintillation qu’ils créent, en d’autres termes possédant des propriétés de «PSD», vis-à-vis de ces deux rayonnements.
Les matériaux scintillateurs plastiques possédant des propriétés de «PSD» sont des matériaux bien connus de l’homme du métier et ont déjà été définis plus haut. L’homme du métier peut facilement déterminer quels sont les matériaux scintillateurs plastiques, possédant des propriétés de «PSD» capables de discriminer un rayonnement alpha d’un rayonnement bêta par leur forme d’impulsion (par la forme de l’impulsion de scintillation qu’ils créent).
De tels matériaux scintillateurs plastiques sont décrits notamment dans les documents WO-A1-2014/135640 et WO-A2-2012/142365 à la description desquels on pourra se référer.
Les caractéristiques photophysiques du matériau scintillateur plastique sont celles d’un matériau scintillateur plastique discriminant par forme d’impulsion.
Avantageusement, le matériau scintillateur plastique peut avoir une longueur d’onde d’émission, de photoluminescence, qui se situe dans le spectre du visible, à savoir de 360 nm à 650 nm, de préférence de 380 à 450 nm.
Avantageusement, le matériau scintillateur plastique peut avoir une constante de décroissance de scintillation pour les états singulets de 0,5 à 300 ns, de préférence de 1 à 100 ns, de préférence encore de 1 à 20 ns.
Avantageusement, le matériau scintillateur plastique peut avoir un rendement de scintillation de 100 à 20000 ph/MeV, de préférence de 5000 à 15000 ph/MeV, de préférence encore de 7000 à 11000 ph/MeV.
Avantageusement, le matériau scintillateur plastique est capable de séparer le signal dû aux rayonnements alpha du signal dû au rayonnement bêta émis par le milieu radioactif par leur forme d’impulsion résultante avec une valeur de figure de mérite (appelée plus simplement Figure de mérite (Fdm) alpha/bêta) supérieure à 1, de préférence supérieure à 1,2, de préférence encore supérieure à 1,5 (sans unité) à 600 keVee («kilo electron Volts electron equivalent»).
Cette valeur de 600 keVee est la valeur de l’abscisse à laquelle cette valeur de Fdm est calculée.
Ainsi, le matériau scintillateur plastique qui constitue le scintillateur selon l’invention peut comprendre une matrice en un polymère organique (par exemple linéaire ou ramifié) ou en un polymère organique réticulé, dans laquelle est incorporé au moins un composé fluorescent, dit premier composé fluorescent ou fluorophore primaire.
Par polymère organique, on entend un polymère ne comprenant que des atomes non-métalliques (par exemple ne comprenant que des atomes choisis parmi les atomes de carbone, hydrogène, azote, oxygène et soufre).
De la même manière, le polymère organique réticulé est un polymère ne comprenant que des atomes non-métalliques (par exemple ne comprenant que des atomes choisis parmi les atomes de carbone, hydrogène, azote, oxygène et soufre).
Avantageusement, le polymère organique peut être susceptible d’être obtenu par polymérisation d’un monomère aromatique, et le polymère organique réticulé peut être susceptible d’être obtenu par polymérisation d’un mélange comprenant un monomère aromatique et un monomère jouant le rôle d’agent de réticulation.
Avantageusement, le monomère aromatique peut être choisi parmi le styrène ; les styrènes substitués par un ou plusieurs groupe(s) alkyle tel(s) que let-butylstyrène et ses isomères, le vinyltoluène et ses isomères, et le vinylxylène et ses isomères; le vinylnaphtalène éventuellement substitué par un ou plusieurs groupe(s) alkyle ; leN-vinylcarbazole ; et leurs mélanges ; et le monomère jouant le rôle d’agent de réticulation peut être choisi parmi les diacrylates d’alkyle, les diméthacrylates d’alkyle, tel que le diméthacrylate de 1,4-butanediyle, le divinylbenzène, et leurs mélanges.
Dans la présente, lorsqu’il est fait mention d’un groupe alkyle et, sauf précisé autrement, on entend généralement un groupe alkyle linéaire ou ramifié généralement de 1 à 20C, de préférence de 1 à 10C, de préférence encore de 2 à 6C, mieux de 2 à 4C tel qu’un groupe méthyle, éthyle, isopropyle, n-propyle, n-butyle, isobutyle ou tertiobutyle ; ou un groupe alkyle cyclique généralement de 3 à 10C, de préférence de 3 à 6C tel qu’un groupe cyclopropyle, cyclobutyle, cyclopentyle, ou cyclohexyle.
Par monomère aromatique, on entend généralement, dans la présente, un monomère comprenant au moins un cycle aromatique, et en outre un groupe polymérisable.
Ledit groupe polymérisable est généralement choisi parmi les groupes comprenant une double liaison carbone-carbone éthyléniquement insaturée tel que le groupe vinyle.
Généralement, ledit au moins un composé fluorescent est un composé organique.
De préférence, ledit au moins un composé fluorescent est incorporé à une concentration en masse de 10 % à 30 % en masse de la masse totale du matériau scintillateur plastique.
Le matériau scintillateur plastique peut comprendre un ou plusieurs premier(s) composé(s) fluorescent(s) ou fluorophore(s) primaire(s), éventuellement en outre un deuxième composé fluorescent, et éventuellement en outre un troisième composé fluorescent.
Le matériau scintillateur plastique peut donc ne comprendre qu’un seul composé fluorescent (fluorophore primaire), ou deux composés fluorescents ou trois composés fluorescents ou même plus.
Avantageusement, le premier composé fluorescent peut être choisi parmi le biphényle, le 2,5-diphényloxazole et les dérivés substitués de celui-ci, les composés fluorescents de la famille des oxadiazoles, les molécules présentant des propriétés intrinsèques de génération d’états triplets sous rayonnement ionisant dense et leur annihilation triplet-triplet , leméta-terphényle l’ortho-terphényle, lepara-terphényle , et leurs mélanges ; le deuxième composé fluorescent peut être choisi parmi le bis-méthystyrylbenzène (bis-MSB), le 1,4-di-[2-(5-phényloxazolyl)]benzène (POPOP), le 9,10-diphénylanthracène, le 4-éthoxy-N-(2’,5’-di-t-butylphényl)-1,8-naphtalimide, et la 3-hydroxyflavone ; et le troisième composé fluorescent peut être choisi parmi le pérylène, le 4-butylamino-N-(2’,5’-di-t-butylphényl)-1,8-naphtalimide, et les composés de la famille des coumarines, par exemple les coumarines 1, 6, 30, 102, 151, 314, 343 et l’acridine jaune« acridine yellow».
Selon une deuxième caractéristique, essentielle, du scintillateur plastique selon l’invention, celui-ci présente un rapport surface S susceptible d’être en contact avec le milieu radioactif/volume V total du scintillateur (S/V) supérieur ou égal à 7 cm-1, de préférence supérieur ou égal à 8 cm- 1.
Par surface S du scintillateur susceptible d’être en contact avec le milieu radioactif, ou surface S potentiellement en contact avec le milieu radioactif, on entend la surface qui, lors de la mise en œuvre effective du scintillateur dans un milieu radioactif, est au contact du milieu radioactif, est exposée à ce milieu radioactif. La surface S peut aussi être appelée plus simplement surface active.
Selon l’invention, le S/V possède une valeur spécifique qui maximise l’interaction rayonnement /matière et assure un traitement du signal efficace.
Selon une troisième caractéristique, essentielle, fondamentale du scintillateur plastique selon l’invention, celui-ci présente une surface S susceptible d’être en contact avec le milieu radioactif supérieure ou égale à 10 cm2, de préférence supérieure ou égale à 50 cm2.
En effet, il a été mis en évidence qu’en-dessous de cette valeur de la surface active S, l’interaction rayonnement/matière n’est quantitativement pas suffisante pour permettre un traitement du signal efficace au regard du seuil de détection normatif même si le rapport S/V est supérieur ou égal à 7 cm-1. Ce seuil de détection a été établi pour le Rn-222 à 100 Bq/m3par l’OMS (Organisation Mondial de la Santé, et à 300 Bq/m3en France par l’IRSN (Institut de Radioprotection et Sureté Nucléaire).
La valeur de la surface active S, du scintillateur plastique selon l’invention assure une détection suffisante pour répondre aux normes de détection.
Il a été mis en évidence, de manière surprenante, selon l’invention, qu’un scintillateur plastique combinant les trois caractéristiques fondamentales et essentielles exposées plus haut permettait une détection des rayonnements alpha et bêta à la fois sensible et sélective.
Une détection associant la sensibilité et la sélectivité n’est pas obtenue si le scintillateur plastique ne possède pas à la fois ces trois caractéristiques fondamentales et essentielles.
Autrement dit, un scintillateur plastique, en un matériau possédant des propriétés de «PSD», qui se présente sous une forme volumique -définie par des valeurs de S et S/V spécifiques- permettant l’accès à des surfaces élevées, assure une détection qui est à la fois sensible et sélective.
Ces deux critères quant à la détection ne sont pas satisfaits sans l’association de ces trois caractéristiques.
L’invention concerne, en outre, un procédé de préparation du scintillateur plastique tel que décrit plus haut.
Selon un premier mode de réalisation du procédé de préparation du scintillateur plastique selon l’invention, le matériau scintillateur plastique est tout d’abord mis sous la forme d’un monolithe (qui ne possède pas les valeurs de S et de S/V du scintillateur plastique selon l’invention), puis ledit monolithe est usiné, découpé à la forme finale du scintillateur plastique selon l’invention qui présente un rapport surface S susceptible d’être en contact avec le milieu radioactif/volume V total du scintillateur (S/V) supérieur ou égal à 7 cm-1, de préférence supérieur ou égal à 8 cm-1, et une surface S susceptible d’être en contact avec le milieu radioactif supérieure ou égale à 10 cm2, de préférence supérieure ou égale à 50 cm2.
Le monolithe peut être un parallélépipède, un cube ou un cylindre, par exemple un cylindre circulaire droit.
Le monolithe peut être usiné, découpé par toute technique de découpe, usinage, permettant d’obtenir une géométrie satisfaisant les conditions relatives aux valeurs de S et de S/V du scintillateur plastique selon l’invention. Cette technique de découpe, usinage peut être choisie parmi les techniques de découpe, usinage qui mettent en œuvre une découpeuse à eau ou une foreuse tridimensionnelle ou tout autre outil mécanique permettent d’atteindre la précision de découpe souhaitée.
Selon un deuxième mode de réalisation du procédé de préparation du scintillateur plastique selon l’invention, le matériau scintillateur plastique est mis, lors de sa préparation, directement sous la forme finale du scintillateur plastique selon l’invention, par exemple par moulage dans un moule à la forme finale du scintillateur selon l’invention, ou par impression 3D.
Dans ce deuxième mode de réalisation, la mise en forme peut donc être effectuée lors de la préparation du matériau par exemple en préparant un mélange liquide du monomère aromatique, de l’agent de réticulation éventuel (le monomère aromatique et l’agent de réticulation éventuel, ayant au préalable été purifiés convenablement pour retirer leurs inhibiteurs de radicaux), du ou des composé(s) fluorescent(s), puis en versant ce mélange dans un moule à la forme du scintillateur souhaité. On procède ensuite à la polymérisation dans le moule, généralement en chauffant le mélange. Après refroidissement, on démoule le scintillateur ainsi obtenu.
Le scintillateur démoulé peut être ensuite généralement rectifié, par exemple au tour, puis au moins l’une de ses surfaces est polie afin d’obtenir un état de surface compatible avec les applications recherchées.
L’invention concerne aussi un dispositif de détection comprenant le scintillateur plastique selon l’invention et un dispositif d’affichage permettant à un opérateur de se rendre compte du niveau de radioactivité ambiant par lecture du nombre de coups par seconde, et éventuellement de la nature d’une source de radioactivité, par exemple du radon-222.
L’invention a également trait à un procédé pour détecter un signal dû aux rayons alpha ou un signal dû aux rayons beta ou pour discriminer un signal dû aux rayons alpha d’un signal dû aux rayons bêta, dans un rayonnement comprenant des rayons alpha et/ou des rayons bêta émis par un milieu radioactif, dans lequel on expose le scintillateur plastique selon l’invention audit milieu radioactif, et on sépare le signal dû aux rayons alpha du signal dû aux rayons bêta par discrimination par forme d’impulsions («Pulse Shape Discrimination» ou «PSD» en langue anglaise).
En l’absence de rayons alpha dans le rayonnement, le procédé est capable de détecter seulement le signal dû aux rayons bêta.
De la même manière, en l’absence de rayons bêta dans le rayonnement, le procédé est capable de détecter seulement le signal du aux rayons alpha.
Lorsque le rayonnement comprend des rayons alpha et/ou des rayons bêta le procédé est capable de discriminer le signal dû aux rayons alpha d’un signal dû aux rayons bêta.
Le milieu radioactif pour être un milieu radioactif gazeux tel que l’air, un milieu radioactif liquide tel que l’eau.
Le rayonnement comprenant des rayons alpha et/ou des rayons bêta peut être un rayonnement émis par une source mixte.
La source mixte peut être du Radon-222 et ses descendants radioactifs.
Cette «PSD» peut être réalisée par exemple soit par intégration de charges, soit par la technique dite du passage à zéro («zero-crossing» en langue anglaise). Il existe d’autres sous-techniques pour réaliser cette «PSD».
L’invention sera mieux comprise à la lecture de la description détaillée qui suit, notamment de modes de réalisation particuliers fournis sous la forme d’exemples. Cette description détaillée est faite en relation avec les dessins joints.
- La est une vue latérale de ce scintillateur plastique.
- La est une vue en coupe transversale de ce scintillateur plastique selon la ligne A-A de la , à l’échelle 1:1.
- La est une vue en perspective de ce scintillateur.
- La est une vue latérale de ce scintillateur plastique.
- La est une vue en coupe transversale de ce scintillateur plastique selon la ligne A-A de la , à l’échelle 1:1.
- La est une vue en perspective de ce scintillateur.
- La est une vue latérale de ce scintillateur plastique.
- La est une vue en coupe de ce scintillateur plastique selon la ligne A-A de la , à l’échelle 1:1.
- La est une vue en perspective de ce scintillateur.
- La est une vue latérale de ce scintillateur plastique.
- La est une vue en coupe de ce scintillateur plastique selon la ligne A-A de la , à l’échelle 1:1.
- La est une vue en perspective de ce scintillateur.
- La est une vue latérale de ce scintillateur plastique.
- La est une vue en coupe de ce scintillateur plastique selon la ligne A-A de la , à l’échelle 1:1.
- La est une vue en perspective de ce scintillateur.
- La est une vue latérale de ce scintillateur plastique.
- La est une vue en coupe de ce scintillateur plastique selon la ligne A-A de la , à l’échelle 1:1.
- La est une vue en perspective de ce scintillateur.
- La est une vue latérale de ce scintillateur plastique.
- La est une vue en coupe de ce scintillateur plastique selon la ligne A-A de la , à l’échelle 1:1.
- La est une vue en perspective de ce scintillateur.
En abscisse sont portés les canaux et en ordonnée est porté le nombre de coups.
En abscisse sont portés les canaux et en ordonnée est porté le nombre de coups.
En abscisse sont portés les canaux et en ordonnée est porté le nombre de coups.
En abscisse sont portés les canaux et en ordonnée est porté le nombre de coups
EXPOSÉ DÉTAILLÉ DE MODES DE RÉALISATION PARTICULIERS
Le scintillateur plastique selon l’invention est constitué par un matériau scintillateur plastique spécifique capable de discriminer un rayonnement alpha d’un rayonnement bêta par leur forme d’impulsion, en d’autres termes possédant des propriétés de «PSD», vis-à-vis de ces deux rayonnements.
Le matériau scintillateur plastique du scintillateur selon l’invention a déjà été décrit ci-dessus en détail.
Les matériaux scintillateurs plastiques possédant des propriétés de «PSD» sont des matériaux bien connus de l’homme du métier et ont déjà été définis plus haut. L’homme du métier peut facilement déterminer quels sont les matériaux scintillateurs plastiques, possédant des propriétés de «PSD» capables de discriminer un rayonnement alpha d’un rayonnement bêta par leur forme d’impulsion.
De tels matériaux scintillateurs plastiques sont décrits notamment dans les documents WO-A1-2014/135640 et WO-A2-2012/142365 à la description desquels on pourra se référer.
Généralement, le matériau scintillateur plastique comprend une matrice en un polymère organique (qui peut être par exemple linéaire ou ramifié) ou en un polymère organique réticulé, dans laquelle est incorporé au moins un composé fluorescent, dit premier composé fluorescent ou fluorophore primaire.
Dans la matrice polymérique est incorporée au moins une molécule ou composé fluorescent, généralement organique.
Ainsi, dans la matrice polymérique pourra être incorporée :
- au moins une première molécule fluorescente, généralement organique, dont les propriétés spectrales présentent différentes caractéristiques ;
- éventuellement une deuxième molécule fluorescente, généralement organique, dont les propriétés spectrales présentent différentes caractéristiques ;
- si l’application visée le nécessite, éventuellement une troisième molécule fluorescente, généralement organique, dont les propriétés spectrales présentent différentes caractéristiques.
Matrice polymérique.
Lors de l’interaction entre un rayonnement quel qu’il soit, et la matière, celle-ci doit être capable de transférer convenablement l’énergie déposée.
Dans le cas d’un matériau scintillateur plastique, la matière n’est autre que la matrice polymérique.
Concrètement, le polymère de la matrice polymérique du matériau scintillateur peut posséder un grand nombre de groupements aromatiques qui vont être ionisés après interaction rayonnement matière.
Sur le parcours de l’ion, les différentes molécules vont être ionisées puis des recombinaisons auront lieu donnant elles-mêmes suite à des désexcitations. La désexcitation va se produire radiativement par émission d’un photon de fluorescence.
Pour cela, le polymère organique peut présenter majoritairement des motifs dérivés de la polymérisation d’un monomère aromatique.
Le polymère organique peut être donc susceptible d’être obtenu par polymérisation d’un monomère aromatique, et le polymère organique réticulé peut donc être susceptible d’être obtenu par polymérisation d’un mélange comprenant un monomère aromatique et un monomère jouant le rôle d’agent de réticulation.
Comme on l’a déjà précisé plus haut par monomère aromatique, on entend généralement, dans la présente, un monomère comprenant au moins un cycle aromatique. Ce ou ces cycle(s) aromatique(s) peut(peuvent) être choisi(s) parmi les cycles carbonés aromatiques, ou les cycles hétéro-aromatiques, chacun de ces cycles peut comprendre de 3 à 10 atomes, par exemple de 6 à 8 atomes. Le ou les hétéroatome(s) peut(peuvent) être choisi(s) parmi N, O, P ou S. Le monomère aromatique peut par exemple être choisi parmi les monomères comprenant un cycle benzénique, un groupement naphtyle ou un cycle carbazole. Le ou les cycle(s) aromatique(s) peut(peuvent) être en outre substitué(s) par un ou plusieurs groupement(s) choisi(s) parmi les groupes alkyle.
Selon l’invention, ce monomère comprend en outre un groupe polymérisable.
Ledit groupe polymérisable est généralement choisi parmi les groupes comprenant une double liaison carbone-carbone éthyléniquement insaturée tel que le groupe vinyle.
De préférence, le monomère aromatique peut choisi parmi le styrène ; les styrènes substitués par un ou plusieurs groupe(s) alkyle tel(s) que let-butylstyrène et ses isomères, le vinyltoluène et ses isomères, et le vinylxylène et ses isomères; le vinylnaphtalène éventuellement substitué par un ou plusieurs groupe(s) alkyle ; leN-vinylcarbazole ; et leurs mélanges, et le monomère éventuel jouant le rôle d’agent de réticulation est choisi parmi les diacrylates d’alkyle, les diméthacrylates d’alkyle, tel que le diméthacrylate de 1,4-butanediyle, le divinylbenzène et leurs mélanges.
Lorsque le polymère est préparé à partir d’un seul monomère aromatique sans agent de réticulation, on pourra parler alors d’un homopolymère (non réticulé).
Lorsque le polymère est préparé à partir de plusieurs monomères aromatiques différents, sans agent de réticulation, on pourra parler alors d’un copolymère (non réticulé).
Lorsque le polymère est préparé à partir d’un seul monomère aromatique, et de l’agent de réticulation, on pourra parler alors d’un polymère réticulé par l’agent de réticulation.
Lorsque le polymère est préparé à partir de plusieurs monomères aromatiques différents, et de l’agent de réticulation, on pourra parler alors d’un copolymère réticulé par l’agent de réticulation.
La réticulation est réalisée au moyen de molécules pouvant présenter au minimum deux doubles liaisons polymérisables.
Selon l’invention, de très bons résultats sont observés lorsque la réticulation est réalisée en utilisant en tant qu’agent de réticulation des diacrylates d’alkyle répondant à la formule générale (I) suivante ou des diméthacrylates d’alkyle répondant à la formule générale (II) suivante :
où n est un nombre entier généralement de 1 à 20, de préférence de 2 à 6. n peut prendre toutes les valeurs entre 1 et 20, par exemple 1, 2, 3, 4, 5 ou 6.
De préférence, c’est le diméthacrylate de 1,4-butanediyle qui est utilisé.
Une plage de 10% à 50% en moles d’agent de réticulation dans le mélange de polymérisation et une plage de 90% à 50% de monomère aromatique conviennent particulièrement pour préparer les matériaux scintillateurs selon l’invention.
De préférence, le pourcentage d’agent de réticulation utilisé est compris entre 15% et 20% en moles du mélange de polymérisation. Dans cette plage, les propriétés recherchées de transparence, stabilité, et potentiel de discrimination sont encore renforcées.
La matrice polymérique doit être la plus transparente possible à la longueur d’onde d’émission du ou des fluorophore(s) incorporé(s) ; typiquement le matériau scintillateur doit être transparent à des longueurs d’onde supérieures à 400 nm.
Un gain de transparence est obtenu grâce à l’utilisation des diacrylates d’alkyle et encore plus des diméthacrylates d’alkyle qui sont connus pour être transparents dans le proche UV.
Parmi ces diacrylates et diméthacrylates, le diméthacrylate de 1,4-butanediyle est utilisé de préférence en raison de son coefficient de retrait qui est le plus faible parmi tous les composés qui ont pu être testés.
A titre d’exemple, la densité observée du matériau scintillateur selon l’invention, tel que le matériau de l’exemple 1 vaut 1,08.
Le polymère ou copolymère éventuellement réticulé du matériau scintillateur selon l’invention peut être préparé par tout procédé de polymérisation connu de l’homme du métier.
Cependant, afin que le polymère présente le minimum d’impuretés, la polymérisation est conduite de préférence par initiation thermique.
Il n’est généralement pas nécessaire d’ajouter un amorceur de radicaux connu de l’homme du métier tel que l’AIBN ou le péroxyde de benzoyle.
Si toutefois la polymérisation atteint difficilement son terme, il est alors possible, dans ce cas, d’utiliser un amorceur de radicaux choisi par exemple parmi les deux amorceurs de radicaux précités, à une concentration massique généralement de 0,02% à 0,2%, de préférence de 0,05% à 0,1 % de la masse totale du matériau.
Première molécule fluorescente.
La au moins une première molécule fluorescente (premier composé fluorescent), généralement organique, peut être choisie de sorte à présenter un spectre d’absorption, dont l’intensité maximale d’absorption est située entre 250 et 350 nm, par exemple cette intensité maximale d’absorption peut être centrée sur 300 nm.
Une fois excitée, cette molécule est ensuite capable d’émettre des photons dont la longueur d’onde correspondante est située entre 340 et 400 nm, par exemple, dont l’intensité maximale d’émission peut être centrée sur 360 nm.
En outre, la première molécule fluorescente, puisqu’elle est généralement incorporée dans la matrice à une teneur en masse élevée, doit avantageusement présenter une constante de solubilité dans les solvants apolaires, élevée.
En termes de concentration massique, une concentration massique d’au moins 10% en masse en cette première molécule fluorescente par rapport à la masse totale du matériau, est généralement utilisée pour que le matériau scintillateur possède des capacités de discrimination n/γ satisfaisantes.
Avantageusement, des taux d’incorporation compris entre 10% et 30% en masse de la masse totale du matériau peuvent être utilisés. Typiquement, un matériau scintillateur composé d’une matrice polymérique et d’une première molécule fluorescente ou composé fluorescent à 16,4 % en en masse de la masse totale du matériau, constitue un exemple d’un matériau scintillateur selon l’invention.
Le premier composé fluorescent peut être choisi parmi le biphényle, le 2,5-diphényloxazole et les dérivés substitués de celui-ci, les composés fluorescents de la famille des oxadiazoles, les molécules présentant des propriétés intrinsèques de génération d’états triplets sous rayonnement ionisant dense et leur annihilation triplet-triplet, leméta-terphényle l’ortho-terphényle, lepara-terphényle , et leurs mélanges.
Dans le cadre de l’invention, il s’est avéré que le biphényle, notamment, présente toutes les caractéristiques précitées.
Le para-terphényle se comporte comme un «premier composé fluorescent» «première molécule fluorescente» mais ne peut pas être ajouté en grande quantité en raison de sa faible solubilité. Par contre, son ajout dans une gamme comprise entre 0,5 et 2,5 % permet généralement d’améliorer la discrimination .
Un mélange depara-terphényle et de biphényle peut donc être utilisé en tant que le au moins un premier composé fluorescent.
Deuxième molécule fluorescente.
Outre la première molécule fluorescente, une deuxième molécule fluorescente, généralement organique, peut être incorporée dans la matrice polymérique.
La deuxième molécule fluorescente éventuelle peut être choisie de sorte à présenter un spectre d’absorption apte à recouvrir le spectre d’émission de la première molécule fluorescente, notamment, pour optimiser les transferts énergétiques entre les deux molécules fluorescentes, ce qui signifie, en d’autres termes, que la deuxième molécule fluorescente est apte, d’une part, à absorber les photons de longueurs d’onde appartenant au spectre d’émission de ladite première molécule fluorescente, et d’autre part, suite à cette absorption, à émettre des photons, de telle sorte que le spectre d’émission de ladite deuxième molécule fluorescente s’échelonne de 350 à 650 nm avec une intensité maximale d’émission comprise entre 400 et 600 nm.
La teneur à laquelle la deuxième molécule fluorescente est incorporée dans la matrice polymérique est beaucoup plus réduite que celle de la première molécule fluorescente.
Typiquement, on utilise une concentration en deuxième molécule fluorescente comprise entre 0,01% et 1% en masse de la masse totale du matériau, de préférence de 0,01% à 0,3% en masse de la masse totale du matériau.
Le deuxième composé fluorescent peut être choisi parmi le bis-méthystyrylbenzène (bis-MSB), le 1,4-di-[2-(5-phényloxazolyl)]benzène (POPOP), le 9,10-diphénylanthracène, le 4-éthoxy-N-(2’,5’-di-t-butylphényl)-1,8-naphtalimide, et la 3-hydroxyflavone.
Le deuxième composé fluorescent préféré est le POPOP .
Troisième molécule fluorescente.
Outre la première molécule fluorescente et la deuxième molécule fluorescente, une troisième molécule fluorescente, généralement organique, peut être incorporée dans la matrice polymérique.
Cette troisième molécule fluorescente peut être choisie de manière à présenter un spectre d’absorption apte à recouvrir le spectre d’émission de la deuxième molécule fluorescente, notamment, pour optimiser les transferts énergétiques entre les deux molécules fluorescentes (c'est-à-dire la deuxième et la troisième molécules fluorescentes) et améliorer l’efficacité intrinsèque du détecteur à scintillation.
Ce qui signifie, en d’autres termes, que la troisième molécule fluorescente est apte à absorber les photons de longueurs d’onde appartenant au spectre d’émission de ladite deuxième molécule fluorescente, ladite troisième molécule fluorescente étant apte, suite à cette absorption, à émettre des photons, de telle manière que le spectre d’émission de ladite troisième molécule fluorescente présente une intensité maximale d’émission comprise entre 500 et 600 nm.
La teneur à laquelle la troisième molécule fluorescente est incorporée dans la matrice polymérique est beaucoup plus réduite que celle de la première molécule fluorescente.
Typiquement, on utilise une concentration en troisième molécule fluorescente de 0,001% à 0,1% en masse de la masse de la masse totale du matériau, de préférence de 0,002% à 0,05% en masse, par exemple à 0,005% en masse de la masse totale du matériau.
Le troisième composé fluorescent est choisi parmi le pérylène, le 4-butylamino-N-(2’,5’-di-t-butylphényl)-1,8-naphtalimide, et les composés de la famille des coumarines, par exemple les coumarines 1, 6, 30, 102, 151, 314, 343 et l’acridine jaune« acridine yellow».
Un exemple d’un matériau scintillateur qui peut constituer le scintillateur selon l’invention peut comprendre du biphényle, du para-terphényle et du POPOP en tant que composés fluorescents dans une matrice en polystyrène.
A partir du matériau scintillateur selon l’invention, on prépare un scintillateur
-ou détecteur à scintillation- selon l’invention en mettant en forme le matériau scintillateur plastique que l’on vient de décrire. Ce scintillateur doit satisfaire aux conditions relatives à S et S/V, énoncées plus haut, qui caractérisent le scintillateur plastique selon l’invention.
-ou détecteur à scintillation- selon l’invention en mettant en forme le matériau scintillateur plastique que l’on vient de décrire. Ce scintillateur doit satisfaire aux conditions relatives à S et S/V, énoncées plus haut, qui caractérisent le scintillateur plastique selon l’invention.
Selon un premier mode de réalisation du procédé de préparation du scintillateur plastique selon l’invention, le matériau scintillateur plastique est tout d’abord mis sous la forme d’un monolithe (qui ne possède pas les valeurs de S et de S/V du scintillateur plastique selon l’invention), puis ledit monolithe est usiné, découpé à la forme finale du scintillateur plastique selon l’invention qui présente donc un rapport surface S susceptible d’être en contact avec le milieu radioactif/volume V total du scintillateur (S/V) supérieur ou égal à 7 cm-1, de préférence supérieur ou égal à 8 cm-1, et une surface S susceptible d’être en contact avec le milieu radioactif supérieure ou égale à 10 cm2, de préférence supérieure ou égale à 50 cm2.
Le monolithe peut être un parallélépipède, un cube ou un cylindre, par exemple un cylindre circulaire droit.
Le monolithe peut être ensuite usiné, découpé par toute technique de découpe, usinage, permettant d’obtenir une géométrie satisfaisant les conditions relatives aux valeurs de S et de S/V du scintillateur plastique selon l’invention. Cette technique de découpe, usinage peut être choisie parmi les techniques de découpe, usinage qui mettent en œuvre une découpeuse à eau, ou une foreuse tridimensionnelle, ou tout autre outil mécanique permettant d’atteindre la précision de découpe souhaitée du moment que la qualité optique du matériau n’est pas affectée, par exemple par échauffement intense dans la zone de découpe.
La technique de découpe, usinage, peut aussi être choisie parmi les techniques de découpe laser.
Selon un deuxième mode de réalisation du procédé de préparation du scintillateur plastique selon l’invention, le matériau scintillateur plastique est mis, lors de sa préparation, directement sous la forme finale du scintillateur plastique selon l’invention, par exemple par moulage dans un moule à la forme finale du scintillateur selon l’invention, ou par impression 3D.
Dans ce deuxième mode de réalisation, la mise en forme peut donc être effectuée lors de la préparation du matériau par exemple en préparant un mélange liquide du monomère aromatique, de l’agent de réticulation éventuel (le monomère aromatique et l’agent de réticulation éventuel ayant au préalable été purifiés convenablement pour retirer leurs inhibiteurs de radicaux), du ou des composé(s) fluorescent(s), puis en versant ce mélange dans un moule à la forme du scintillateur souhaité. On procède ensuite à la polymérisation dans le moule, généralement en chauffant le mélange. Après refroidissement, on démoule le scintillateur ainsi obtenu.
Le scintillateur démoulé peut être ensuite généralement rectifié, par exemple au tour, puis au moins l’une de ses surfaces est polie afin d’obtenir un état de surface compatible avec les applications recherchées.
Le scintillateur selon l’invention peut avoir de nombreuses formes choisies pour que la valeur de S/V soit supérieure à 7 cm-1, et son volume, conformément à l’invention, doit aussi être supérieur à 10 cm2.
Des exemples de ces formes sont montrés sur les Figures 2A, 2B, 2C, 3A, 3B, 3C, 4A, 4B, 4C, 5A, 5B, 5C, 6A, 6B, 6C, 7A, 7B, 7C, 8A, 8B, et 8C.
Ces exemples de forme ne sont absolument pas limitatifs, et le scintillateur plastique selon l’invention peut avoir toute forme susceptible d’être obtenue par découpe, usinage, notamment par jet d’eau, ou par impression 3D ou par moulage. Les seules limites quant à la forme que peut avoir le scintillateur sont imposées par exemple par la résolution de la machine, la précision du déplacement et le diamètre du jet d’eau.
D’autres exemples de formes pour le scintillateur plastique (non représentés) sont ceux d’un cylindre circulaire droit, dans lequel le matériau scintillateur plastique, en section transversale, est sous la forme d’une pluralité d’éléments en forme de flocons de neige, ou de flocon de Koch ou d’autres fractales dérivées, comme la fractale de Cesaro, les fractales quadratique, la fractale « sphereflake »etc.
Les scintillateurs de ces figures peuvent être préparés par exemple en fabriquant tout d’abord un monolithe en matériau scintillateur plastique. Ce monolithe peut avoir par exemple la forme d’un cylindre, de préférence d’un cylindre droit circulaire, d’un parallélépipède ou d’un cube. Dans le cas d’un cylindre avec un diamètre de 6 cm et une hauteur de 1,5 cm, le rapport S/V vaut alors 1,33 cm-1.
Le monolithe est ensuite découpé, par exemple au jet d’eau pour donner le scintillateur selon l’invention ayant la forme montrée sur les Figures 2A, 2B, 2C, 3A, 3B, 3C, 4A, 4B, 4C, 5A, 5B, 5C, 6A, 6B, 6C, 7A, 7B, 7C, 8A, 8B, et 8C avec un rapport S/V supérieur à 7 cm-1.
Sur ces figures, les formes pleines, volumes pleins, sont constitués par le matériau scintillateur plastique et ces formes pleines définissent des formes vides, volumes vides dans lesquels le milieu radioactif, tel qu’un gaz radioactif comme de l’air dans lequel se trouve dilué un émetteur mixte (tel que le Radon 222) ou un liquide radioactif tel que de l’eau dans lequel se trouve dilué un émetteur mixte peut pénétrer et venir au contact de la surface du matériau scintillateur plastique.
De nouveau, tous les exemples de formes représentés et non représentés ne sont absolument pas limitatifs.
Les Figures 2A, 2B et 2C montrent un scintillateur plastique selon l’invention, dont la forme est globalement celle d’un cylindre circulaire droit, dans lequel le matériau scintillateur plastique, en section transversale, est sous la forme d’une spirale circulaire autrement dit d’une spire enroulée en spirale. La spirale définit des canaux ou interstices dans lesquels le milieu radioactif, tel qu’un gaz radioactif comme de l’air dans lequel se trouve dilué un émetteur mixte ou un liquide tel que de l’eau, peut pénétrer et venir au contact de la surface du matériau scintillateur plastique.
La est une photographie d’un scintillateur plastique « en spirale » tel que montré sur les Figures 2A, 2B et 2C.
Le Tableau 1 donne les caractéristiques principales d’un scintillateur plastique « en spirale » selon l’invention tel que montré sur les Figures 2A, 2B et 2C et sur la .
Les Figures 3A, 3B et 3C montrent un scintillateur plastique selon l’invention, dont la forme est globalement celle d’un cylindre circulaire droit, dans lequel le matériau scintillateur plastique, est sous la forme d’ailettes incurvées, pétales incurvés, disposé(e)s selon le rayon du cylindre autour de son centre.
Les Figures 4A, 4B et 4C montrent un scintillateur plastique selon l’invention, dont la forme est globalement celle d’un cylindre circulaire droit, dans lequel le matériau scintillateur plastique, en section transversale, est sous la forme d’une pluralité d’éléments en forme de fleurs à dix pétales.
Les Figures 5A, 5B et 5C montrent un scintillateur plastique selon l’invention, dont la forme est globalement celle d’un cylindre circulaire droit, dans lequel le matériau scintillateur plastique qui forme ce cylindre est perforé axialement par des orifices traversant de section droite circulaire.
Les Figures 6A, 6B et 6C montrent un scintillateur plastique selon l’invention, dont la forme est globalement celle d’un cylindre circulaire droit, dans lequel le matériau scintillateur plastique qui forme ce cylindre est perforé axialement par des orifices traversant de section droite hexagonale ou nids d’abeilles.
Les Figures 7A, 7B et 7C montrent un scintillateur plastique selon l’invention, dont la forme est globalement celle d’un cylindre circulaire droit, dans lequel le matériau scintillateur plastique, en section transversale, est sous la forme de deux spirales respectivement dextrogyre et lévogyre.
Les Figures 8A, 8B et 8C montrent un scintillateur plastique selon l’invention, dont la forme est globalement celle d’un cylindre circulaire droit, dans lequel le matériau scintillateur plastique, en section transversale, est sous la forme de rayons disposés selon le rayon du cylindre autour de son centre.
Le scintillateur selon l’invention peut notamment être intégré dans un dispositif de détection comprenant le scintillateur plastique selon l’invention, un convertisseur photon-électron comme par exemple un tube photomultiplicateur, une électronique d’acquisition de signaux et un dispositif d’affichage affichant par exemple le taux de comptage d’émissions alpha et/ou bêta, et éventuellement la reconnaissance du ou des isotopes radioactifs ayant interagi avec ledit scintillateur plastique.
Les applications visées pour les scintillateurs selon l’invention comprennent notamment la détection d’alpha en éliminant la présence d’autres natures de désexcitation, comme par exemple les désexcitations bêta ou gamma. L’exemple du radon 222 donné dans la montre qu’un comptage alpha précis issu de la décroissance du radon 222 doit tenir compte d’éventuelles décroissances alpha ou bêta des descendants du radon 222.
Lorsqu’un rayonnement bêta interagit avec un milieu organique, il ionise directement le scintillateur et un signal photonique est enregistré, né d’une composante dite rapide de fluorescence.
Lorsqu’un rayonnement alpha interagit avec un milieu organique, une grande densité d’ionisation dans un volume faible conduit à des recombinaisons d’états excités spécifiques (états triplets), menant à un signal photonique né d’une composante dite lente de fluorescence.
C’est donc par discrimination par forme d’impulsion («pulse shape discrimination» ou PSD) que la séparation des signaux est réalisée, plus particulièrement ici par comparaison de la composante lente des signaux attribués aux bêta ou aux alpha, le signal bêta présentant généralement une composante lente plus faible temporellement que le signal alpha.
Le système, outre le scintillateur, comprend un ou deux photomultiplicateurs (PM), qui doit être adapté à la longueur d’émission du scintillateur organique. Le système, une fois sous haute tension est isolé de la lumière pour minimiser le bruit de fond. Le signal en sortie du photomultiplicateur est ensuite traité dans une chaîne électronique adaptée incluant notamment un QDC («Charge to Digital Converter») permettant l’intégration de charges et la séparation des signaux.
L’invention va maintenant être décrite en référence aux exemples suivants, donnés à titre illustratif et non limitatif.
Exemple 1.
Dans cet exemple, on prépare un scintillateur plastique selon l’invention.
Du styrène pur (82,2% en masse dans le mélange, 136 g), du biphényle (16,4% en masse dans le mélange, 27,18 g), du para-terphényle (1,2% en masse dans le mélange, 2,038 g) et du POPOP (0,08% en masse dans le mélange, 136 mg), sont mélangés sous atmosphère inerte dans un flacon sec et portés à une température supérieure à la température d’ébullition du styrène. Un réfrigérant est donc adapté à ce flacon.
Typiquement, le flacon utilisé dans le cadre de cet exemple et qui joue le rôle de moule est une bouteille en verre cylindrique d’une contenance de 250 mL.
Une fois le mélange partiellement polymérisé, le flacon est scellé au moyen d’un bouchon étanche aux gaz, puis il est placé dans une étuve pour compléter et terminer la polymérisation et obtenir le matériau scintillateur plastique.
Après polymérisation, le matériau scintillateur plastique obtenu, sous la forme d’un cylindre monolithique est démoulé.
Ce cylindre monolithique est ensuite découpé en plusieurs cylindres de plus petite taille.
Chacun de ces cylindres est rectifié au tour pour qu’il présente des faces planes parallèles entre elles. Puis ces faces sont polies jusqu’à obtenir un état de surface optiquement compatible avec les applications recherchées.
Ce matériau scintillateur plastique est ensuite découpé selon la forme désirée conforme à l’invention au moyen d’une découpeuse à eau.
Dans cet exemple, le matériau scintillateur plastique est découpé de façon à obtenir, un scintillateur plastique, conforme à l’invention, qui se présente sous la forme d’une spirale circulaire.
Dans ce scintillateur, le matériau scintillateur plastique est enroulé pour former une paroi ou spire en spirale définissant des canaux ou interstices dans lesquels le gaz radioactif peut circuler.
Une photographie de ce scintillateur plastique en spirale est montrée sur la .
Les principales caractéristiques géométriques, photophysiques et physiques de ce scintillateur en spirale sont données dans le Tableau 2 ci-dessous.
Pour le besoin de la mesure, ce scintillateur en spirale selon l’invention est ensuite de nouveau découpé à la scie pour avoir les dimensions suivantes : longueur 4 mm, largeur 3 mmm, et hauteur 5 mm.
Ce scintillateur plastique selon l’invention est ensuite intégré dans un montage expérimental afin de montrer qu’il permet d’obtenir une discrimination des signaux dus aux rayons alpha des signaux dus aux rayons bêta émis par une source mixte, à savoir une atmosphère de radon222Rn (Voir ).
Dans un premier temps, le scintillateur plastique est exposé à une atmosphère de radon222Rn pendant 240 h, puis dans un deuxième temps, il est laissé à l’air libre pendant 168 h pour atteindre l’équilibre dit séculaire.
Le scintillateur plastique selon l’invention est ensuite intégré dans un montage expérimental comprenant le scintillateur et un photomultiplicateur adapté à la longueur d’onde d’émission du scintillateur.
Le système, une fois sous haute tension est isolé de la lumière pour minimiser le bruit de fond et ne pas endommager le photomultiplicateur.
Le signal en sortie du photomultiplicateur est ensuite traité par un numériseur de signal qui inclut notamment un «QDC» («Charge to Digital Converter» en langue anglaise) permettant l’intégration de la charge et la séparation des signaux relatifs aux évènements alpha ou bêta.
C’est par discrimination par forme d’impulsion («Pulse Shape Discrimination» ou «PSD»en langue anglaise) que la séparation des signaux est réalisée, par exemple ici par intégration de charge, par comparaison de la composante lente des signaux attribués aux rayons alpha ou aux rayons bêta, le signal alpha présentant généralement une composante lente plus prononcée temporellement que le signal bêta.
Ces signaux sont alors triés selon la forme de la composante lente de l’impulsion.
Ce traitement et les suivants sont notamment réalisés avec un QDC possédant la fonction de discrimination par forme d’impulsion, tel que par exemple le module NanoPSD du LabZY ou le QDC CAEN DT5730B.
Ces impulsions triées apparaissent sous la forme de deux peuplements en fonction de la nature de l’interaction (alpha ou bêta) comme cela est présenté sur la .
Dans cet exemple de réalisation, la présente la signature atemporelle de la forme des impulsions («Time-Invariant Pulse Shapespectrum » ou « TIPS » en langue anglaise). Concrètement les bêtas sont triés dans les bas canaux (à gauche) alors que les alphas sont triés dans les hauts canaux (à droite).
Ensuite, chaque peuplement peut être séparé de l’autre et le spectre en énergie associé peut alors être construit.
Les Figures 11 à 13 présentent donc respectivement le spectre d’émission totale du Radon en équilibre avec ses descendants ( ), le spectre des émissions bêta dues aux émetteurs214Pb et214Bi ( ) et le spectre des émissions alpha dues aux trois émetteurs222Rn218Po et214Po. ( ).
Plus précisément, sur la , on distingue depuis la gauche vers la droite, le pic d’émission du222Rn chevauchant en partie le pic du218Po (1500 - 2500 canaux) et le pic du214Po (2600 - 3500 canaux).
Au vu de ces Figures, on constate l’absence de signaux bêta dans le spectre alpha, et inversement, et on voit qu’il est possible de séparer les contributions spectrales des trois émetteurs alpha.
De ces mesures, et figures, on peut tirer plusieurs conclusions :
- la capacité de discriminer les alpha des bêta mène à une séparation spectrale des deux natures de désexcitations quasiment parfaite. Il n’y a quasiment aucun alpha dans le spectre bêta et très peu de recouvrement de bêta dans les alpha. Ces bêta peuvent ensuite être séparés par analyse de régions d’intérêt dans le spectre alpha.
- la résolution énergétique du scintillateur étudié dans cet exemple facilite le traitement de données qualitatives telles que l’analyse de la hauteur de l’impulsion («pulse height analysis» ou PHA). Ce traitement PHA réalisé après la PSD améliore encore la réjection des bêta vis-à-vis des alpha. Cette résolution énergétique permet aussi de définir deux régions d’intérêt dans le spectre alpha : une zone comprenant les contributions émanant des désexcitations des émetteurs222Rn et218Po, et une zone exclusive au214Po. Lorsque le222Rn est en équilibre séculaire avec ses descendants, la comparaison de ces zones d’intérêt donne des informations sur l’activité du radon et de ses descendants.
- l’analyse séparée de ces deux zones d’intérêt est intéressante pour l’application préférentielle visée par l’homme du métier, puisque le222Rn est à l’équilibre avec le218Po au bout de 12 min et avec tous ses descendants à vie courte (notamment le214Po) au bout de 4 heures environ. La possibilité d’analyser indépendamment ces trois radionucléides permet d’accéder à une analyse en temps réel du radon, et par essence de tout autre gaz ou aérosol émetteur alpha/bêta ou alpha/gamma.
- enfin, la résolution des équations de Bateman de ces radionucléides à leur équilibre séculaire donne un ratio (222Rn +218Po) /214Po = 1,98252.
- D’autre part, les zones d’intérêt décrites précédemment donnent :
- 222Rn +218Po = 74385 coups
- 214Po = 37290 coups
- soit un Ratio: (222Rn +218Po) /214Po = 1,989.
Ce dernier ratio est donc en accord parfait avec le ratio donné plus haut obtenu à partir de l’équation de Bateman.
Claims (16)
- Scintillateur plastique discriminant les rayons alpha des rayons beta émis par un milieu radioactif, ledit scintillateur plastique étant constitué par un matériau scintillateur plastique capable de discriminer un rayonnement alpha d’un rayonnement bêta par la forme de l’impulsion de scintillation que ces rayonnements créent, caractérisé en ce qu’il présente un rapport surface S susceptible d’être en contact avec le milieu radioactif/volume V total du scintillateur (S/V) supérieur ou égal à 7 cm-1, de préférence supérieur ou égal à 8 cm-1, et une surface S susceptible d’être en contact avec le milieu radioactif supérieure ou égale à 10 cm2, de préférence supérieure ou égale à 50 cm2.
- Scintillateur plastique selon la revendication 1, dans lequel le matériau scintillateur plastique a une longueur d’onde d’émission, de photoluminescence de 360 nm à 650 nm, de préférence de 380 à 450 nm.
- Scintillateur plastique selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le matériau scintillateur plastique a une constante de décroissance de scintillation pour les états singulets de 0,5 à 300 ns, de préférence de 1 à 100 ns, de préférence encore de 1 à 20 ns.
- Scintillateur plastique selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le matériau scintillateur plastique a un rendement de scintillation de 100 à 20000 ph/MeV, de préférence de 5000 à 15000 ph/MeV, de préférence encore de 7000 à 11000 ph/MeV.
- Scintillateur plastique selon l’une quelconque des revendications précédentes dans lequel le matériau scintillateur plastique a un facteur de mérite («figure of merit» en langue anglaise) supérieur à 1, de préférence supérieur à 1,2, de préférence encore supérieur à 1,5, à 600 keVee.
- Scintillateur plastique selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le matériau scintillateur plastique comprend une matrice en un polymère organique ou en un polymère organique réticulé, dans laquelle est incorporé au moins un composé fluorescent, dit premier composé fluorescent ou fluorophore primaire
- Scintillateur plastique selon la revendication 6, dans lequel le polymère organique est obtenu par polymérisation d’un monomère aromatique, et le polymère organique réticulé est obtenu par polymérisation d’un mélange comprenant un monomère aromatique et un monomère jouant le rôle d’agent de réticulation.
- Scintillateur plastique selon la revendication 7, dans lequel le monomère aromatique est choisi parmi le styrène ; les styrènes substitués par un ou plusieurs groupe(s) alkyle tel(s) que let-butylstyrène et ses isomères, le vinyltoluène et ses isomères, et le vinylxylène et ses isomères; le vinylnaphtalène éventuellement substitué par un ou plusieurs groupe(s) alkyle ; leN-vinylcarbazole ; et leurs mélanges ; et le monomère jouant le rôle d’agent de réticulation est choisi parmi les diacrylates d’alkyle, les diméthacrylates d’alkyle, tel que le diméthacrylate de 1,4-butanediyle, le divinylbenzène, et leurs mélanges.
- Scintillateur plastique selon l’une quelconque des revendications 6 à 8, dans lequel le matériau scintillateur plastique comprend un ou plusieurs premier(s) composé(s) fluorescent(s) ou fluorophore(s) primaire(s), éventuellement en outre un deuxième composé fluorescent, et éventuellement en outre un troisième composé fluorescent.
- Scintillateur plastique selon la revendication 9, dans lequel le premier composé fluorescent est choisi parmi le biphényle, le 2,5-diphényloxazole et les dérivés substitués de celui-ci, les composés fluorescents de la famille des oxadiazoles, les molécules présentant des propriétés intrinsèques de génération d’états triplets sous rayonnement ionisant dense et leur annihilation triplet-triplet, le méta-terphényle, l’ortho-terphényle, le para-terphényle, et leurs mélanges ; le deuxième composé fluorescent est choisi parmi le bis-méthystyrylbenzène (bis-MSB), le 1,4-di-[2-(5-phényloxazolyl)]benzène (POPOP), le 9,10-diphénylanthracène, le 4-éthoxy-N-(2’,5’-di-t-butylphényl)-1,8-naphtalimide, et la 3-hydroxyflavone ; et le troisième composé fluorescent est choisi parmi le pérylène, le 4-butylamino-N-(2’,5’-di-t-butylphényl)-1,8-naphtalimide, et les composés de la famille des coumarines, par exemple les coumarines 1, 6, 30, 102, 151, 314, 343 et l’acridine jaune« acridine yellow».
- Procédé de préparation du scintillateur plastique selon l’une quelconque des revendications 1 à 10, dans lequel le matériau scintillateur plastique est tout d’abord mis sous la forme d’un monolithe (qui ne possède pas les valeurs de S et de S/V du scintillateur plastique), puis ledit monolithe est usiné, découpé à la forme finale du scintillateur plastique.
- Procédé de préparation du scintillateur plastique selon l’une quelconque des revendications 1 à 10, dans lequel le matériau scintillateur plastique est mis, lors de sa préparation, directement sous la forme finale du scintillateur plastique, par exemple par moulage dans un moule à la forme finale du scintillateur plastique, ou par impression 3D.
- Dispositif de détection comprenant le scintillateur plastique selon l’une quelconque des revendications 1 à 10 et un dispositif d’affichage permettant à un opérateur de se rendre compte du niveau de radioactivité ambiant par lecture du nombre de coups par seconde, et éventuellement de la nature d’une source de radioactivité, par exemple du radon-222.
- Procédé pour détecter un signal dû aux rayons alpha ou un signal dû aux rayons beta ou pour discriminer un signal dû aux rayons alpha d’un signal dû aux rayons bêta, dans un rayonnement comprenant des rayons alpha et/ou des rayons bêta émis par un milieu radioactif, dans lequel on expose le scintillateur plastique selon l’une quelconque des revendications 1 à 10 audit milieu radioactif, et on sépare le signal dû aux rayons alpha du signal dû aux rayons bêta par discrimination par forme d’impulsions («Pulse Shape Discrimination» ou «PSD» en langue anglaise).
- Procédé selon la revendication 14, dans lequel le milieu radioactif est un milieu radioactif gazeux tel que l’air, ou un milieu radioactif liquide tel que l’eau.
- Procédé selon l’une quelconque des revendications 14 et 15, dans lequel le rayonnement comprend des rayons alpha et des rayons bêta émis par une source mixte telle que du Radon-222 et ses descendants radioactifs.
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Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| US3465147A (en) * | 1965-05-03 | 1969-09-02 | Ca Atomic Energy Ltd | Gas flow nuclear detector cell utilizing thin scintillation material in a spiral arrangement |
| JPH0424582A (ja) * | 1990-05-18 | 1992-01-28 | Toshiba Corp | 放射線測定装置 |
| WO2012142365A2 (fr) | 2011-04-15 | 2012-10-18 | Lawrence Livermore National Security, Llc | Scintillateur en plastique présentant une discrimination efficace de forme d'impulsion pour la détection de neutrons et de rayons gamma |
| WO2014135640A1 (fr) | 2013-03-07 | 2014-09-12 | Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives | Materiaux scintillateurs plastiques, scintillateurs plastiques comprenant ces materiaux et procede pour discriminer les neutrons des rayons gamma utilisant ces scintillateurs. |
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2022
- 2022-03-01 FR FR2201788A patent/FR3133238A1/fr active Pending
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2023
- 2023-02-28 WO PCT/FR2023/050273 patent/WO2023166261A1/fr unknown
Patent Citations (5)
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Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| MITEV K ET AL: "Development of a portable scintillation spectrometer with alpha-/beta- and neutron-/gamma- pulse-shape discrimination capabilities", 2018 IEEE NUCLEAR SCIENCE SYMPOSIUM AND MEDICAL IMAGING CONFERENCE PROCEEDINGS (NSS/MIC), IEEE, 10 November 2018 (2018-11-10), pages 1 - 3, XP033613111, DOI: 10.1109/NSSMIC.2018.8824692 * |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| WO2023166261A1 (fr) | 2023-09-07 |
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