FR3120805A3 - Réacteurs tubulaires tube-dans-tube à lit catalytique double - Google Patents

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Abstract

L’invention concerne un réacteur tubulaire pour le reformage de méthane du type tube-dans-tube comportant un tube externe lequel contient au moins un tube interne, avec: - une extrémité du tube externe ouverte pour introduire un gaz d’alimentation et l’extrémité opposée fermée, et un ou plusieurs tubes internes disposés selon un cercle centré sur l’axe du tube externe pour le renvoi du gaz converti très chaud vers l’extrémité ouverte ; - du catalyseur permettant la réaction de conversion, sous forme de particules étant disposé dans le tube externe entre les tubes internes ; - l’apport de chaleur externe nécessaire au reformage étant fourni par des brûleurs disposés dans le four où est installé le réacteur tubulaire, dans lequel au moins deux types de particules de catalyseur de dimensions différentes sont disposés dans le tube externe, dans les deux espaces délimités par les tubes internes, l’espace délimité par la paroi du tube externe et les tubes internes étant rempli par les particules les plus petites, et l’espace à l’intérieur du périmètre formé par les tubes internes étant rempli par les particules les plus grandes. Figure de l’abrégé : Fig. 3

Description

Réacteurs tubulaires tube-dans-tube à lit catalytique double
La présente invention concerne un réacteur tubulaire à lit fixe pour le reformage de méthane du type tube-dans-tube comportant un tube externe et des tubes internes disposés dans le tube externe selon un cercle centré sur l’axe du tube externe dans lequel du catalyseur sous forme de particules est disposé dans le tube externe entre les tubes internes, dans lequel au moins deux types de particules de catalyseur de dimensions différentes sont disposés d’un arrangement radial dans le tube externe, dans les deux espaces délimités par les tubes internes, l’espace délimité par la paroi du tube externe et les tubes internes étant rempli par les particules les plus petites, et l’espace à l’intérieur du périmètre formé par les tubes internes étant rempli par les particules les plus grandes. L’utilisation d’un tel lit vise à améliorer le transfert de chaleur dans le réacteur dans le cas de réactions endothermiques ou exothermiques.
Le transfert de chaleur est un paramètre clé qui régit aussi bien les réactions exothermiques que les réactions endothermiques, requérant des conceptions de spécifiques de catalyseurs et de réacteurs.
Lorsque des conceptions de réacteurs à lit fixe sont choisies, le ratio diamètre de tube sur diamètre de particule, le diamètre du tube (réacteur tubulaire), la taille et la forme des particules de catalyseur, aussi bien que la qualité de l’empilement des particules sont considérés attentivement en lien avec le transfert de chaleur.
Un bon exemple de réaction fortement endothermique est la réaction de reformage de méthane à la vapeur (en langue anglaise steam methane reforming ou SMR) pour lequel il est requis de fonctionner à des températures élevées (entre 600 °C et 900 °C) pour accroître la conversion du méthane. Les reformeurs à vapeur conventionnels sont constitués de centaines de centaines de tubes, chauffés par des fours à flamme ouverte. Une telle conception du réacteur permet de maximiser le transfert de chaleur à la réaction. Les réacteurs tubulaires sont remplis de particules de catalyseur de sorte que le rapport diamètre du tube/diamètre de particules varie de 4 à 8. Les géométries des particules de catalyseur ont évolué au cours des dernières décennies, passant des cylindres aux anneaux et enfin aux minilithes. La conception du catalyseur doit tenir compte de plusieurs critères, parmi lesquels les chutes de pression, l’activité du catalyseur, le transfert de chaleur et la résistance mécanique.
Le transfert de chaleur dans les tubes de SMR est essentiellement régi par la convection des gaz. Avec des débits de gaz élevés, comme c’est le cas pour le SMR, le transfert de chaleur radial au milieu du lit catalytique est bon, les gradients de température sur la majeure partie of the tube partie du tube sont plutôt limités. On sait aussi que c’est entre la paroi du tube et les particules que se trouve la plus grande résistance au transfert de chaleur à l’intérieur du tube : des gradients de température importants à travers la couche limite peuvent être modélisés. Cela s’explique principalement par la prise en compte des profils radiaux de la vitesse superficielle des gaz : les vitesses superficielles les plus élevées sont observées dans la zone proche de la paroi car la porosité générée par les particules de catalyseur qui se trouvent à côté de la paroi est plus élevée que celle générée par les particules qui se trouvent au milieu du lit – voir . La modélisation et la mécanique des fluides dynamiques (en langue anglaise computational fluid dynamics ou CFD) sont actuellement largement utilisées pour comprendre les limites de transfert de chaleur, pour comparer les différentes géométries de particules disponibles.
On sait qu’un meilleur transfert de chaleur au sein du réacteur améliorer le procédé de reformage, il diminue la consommation de gaz naturel et la consommation électrique. L’amélioration la plus significative est la diminution de la température de paroi du réacteur tubulaire ce qui augmente sa durée de vie. On peut ainsi en attendre des améliorations des coûts à la fois d’investissement et opérationnels.
D’un autre côté, un transfert de chaleur au sein du réacteur trop bas peut nuire de manière significative à l’intégrité du procédé car il incite à augmenter la température des tubes pour maintenir la composition de gaz de synthèse attendue ; ce qui peut conduire à un raccourcissement de la durée de vie des tubes. Il peut aussi en résulter une formation de carbone au sommet du lit catalytique à proximité de parois à l’intérieur du réacteur, particulièrement quand l’activité du catalyseur est basse (cas de catalyseurs usés).
Le besoin de comprendre et d’analyser le transfert de chaleur dans les reformeurs tubulaires a conduit à de nombreux brevets et publications scientifiques.
C’est ainsi que Lee, S., et al., dans l’article «Improved configuration of supported nickel catalysts in a steam reformer for effective hydrogen production from methane »Journal of Power Sources, 2008.180(1): p. 506-515 et Pedernera, M.N., et al., dans «Use of a heterogeneous two-dimensional model to improve the primary steam reformer performance »Chemical Engineering Journal, 2003.94(1): p. 29-40 proposent par exemple de combiner des particules de catalyseurs plus ou moins actives – voire inertes- dans un réacteur de reformage tubulaire pour obtenir une distribution d’activité axiale – radiale. De telles distributions de catalyseur visent à minimiser la masse de catalyseur tout en minimisant la température de paroi des tubes.
Quelques exemples de solutions proposés dans la littérature pour améliorer le transfert de chaleur sont présentés ci-dessous. La majeure partie des documents concernent l’utilisation de structures monolithiques.
- US 4 863 712 ( ICI) propose d’utiliser des mousses céramiques pour améliorer le transfert de chaleur et de masse dans le réacteur SMR ;
- Plus récemment, plusieurs exemples de structures monolithiques ont été divulguées, parmi lesquels des produits commercialisés :Catacell TM (US 2012 0288420 A1) ,Tribute Creation zone-flow TM (US 7 906 079) ;
- US 8 119 554 (BASF) ainsi que EP 1 944 269 and EP 1 857 174 (Air Products and Chemicals) and DE 102012012997 A1 (Linde) divulguent des structures monolithiques pour améliorer le transfert de chaleur et de masse ayant la particularité d’adapter la dilatation thermique
-US 8 420 023 divulgue des catalyseurs en microfibres piégés ;
- EP 2 123 618, EP 2 141 139, EP 2 141 140 (Air Liquide) décrivent des mousses céramiques avec des gradients de porosité et/ou de concentration de catalyseur déposé sur la mousse permettant d’améliorer les transferts de masse et de chaleur appliqué en particulier aux applications SMR () ;
- EP 2 953151 (Air Liquide) divulgue un arrangement de structures monolithiques pouvant être une mousse ou une structure en nid d’abeille, présentant une région annulaire attenante à la paroi du tube réactionnel qui peut être remplie de pastilles/extrudas pour prévenir l’effet tunnel.
- EP 2 397 223 décrit une structure monolithique avec des modèles de canaux spécifiques pouvant favoriser le mélange radial dans le réacteur.
Bien que les structures monolithiques présentent l’avantage de faciliter la structuration sur mesure d’un catalyseur dans les réacteurs à lit fixe, elles présentent des inconvénients par rapport aux lits garnis de particules tels que :
i) la plupart de ces structures sont constituées de métal et peuvent être corrodées dans des atmosphères riches en CO ou humides,
ii) les structures doivent être correctement revêtues de catalyseur avec un revêtement fortement adhérant au substrat sinon un décollement peut être observé, et
iii) des procédures spécifiques de chargement/déchargement peuvent être nécessaires.
On trouve aussi dans la littérature des descriptions de particules spécifiques dans le but d’augmenter la surface spécifique ou de diminuer les baisses de pression.
Il existe au voisinage immédiat de la paroi de tube, un problème spécifique qui est lié à l’arrangement des particules qui subissent là des contraintes importantes dues à la paroi, ce qui se traduit par la présence de vides importants et donc, comme le montre , une porosité élevée (par rapport à celle relevée à distance de la paroi) qui se comporte comme une dérivation et limite le transfert de chaleur.
L’invention vise à limiter le problème de transfert de chaleur dans un réacteur tubulaire à proximité immédiate de la paroi ; plus exactement, l’invention s’adresse aux réacteurs tubulaires de type tube-dans-tube, dans lesquels le mélange de réactifs gazeux s’écoule dans le tube externe muni de catalyseur tandis que les produits de la réaction sont récupérés dans des tubes placés à l’intérieur du tube externe et circulent à contre-courant du flux des réactifs. Elle vise à améliorer le transfert de chaleur au niveau de la paroi du tube externe.
Pour cela, l’objet de l’invention est un réacteur tubulaire pour le reformage de méthane du type tube-dans-tube comportant un tube externe lequel contient au moins un tube interne, avec:
- une extrémité du tube externe ouverte pour introduire un gaz d’alimentation et l’extrémité opposée fermée, et un ou plusieurs tubes internes disposés selon un cercle centré sur l’axe du tube externe pour le renvoi du gaz converti très chaud vers l’extrémité ouverte ;
- du catalyseur / (un lit de catalyseur?) permettant la réaction de conversion sous forme de particules étant disposé dans le tube externe entre les tubes internes ;
- l’apport de chaleur externe nécessaire au reformage étant fourni par des brûleurs disposés dans le four où est installé le réacteur tubulaire,
dans lequel au moins deux types de particules de catalyseur de dimensions différentes sont disposés dans le tube externe, dans les deux espaces délimités par les tubes internes, l’espace délimité par la paroi du tube externe et les tubes internes étant rempli par les particules les plus petites, et l’espace à l’intérieur du périmètre formé par les tubes internes étant rempli par les particules les plus grandes.
L’arrangement permet ainsi une meilleure répartition des particules de catalyseur, réduisant l’effet naturel de dérivation à proximité de la paroi du tube et améliorant en conséquence le transfert de chaleur avec le réacteur tubulaire et en limitant le coût en terme de perte de pression.
Une manière simple de comprendre les bénéfices de l’invention est d’observer la porosité (quantité de vide) dans le réacteur tubulaire. Dans l’espace proche de la paroi du tube, l’arrangement des particules subit une contrainte forte et il en résulte une porosité élevée [Fi. 2] agissant comme une dérivation qui limite le transfert de chaleur. En ajoutant des petites particules dans cet espace proche de la paroi du tube, on va diminuer les trous, on va aplatir le profil de porosité et briser l’effet de dérivation.
De préférence, si le nombre de tubes internes n’est pas suffisant pour prévenir le mélange des particules, la distance entre les tubes internes étant supérieure à la dimension des grandes particules, des barres sont intercalées entre les tubes internes de sorte à former une cage circulaire, rendant impossible le passage des particules de grande dimension de l’autre côté de la cage formée par l’ensemble tubes et barres, de préférence la dimension des plus petites particules leur permet de passer au travers de la barrière formée par les tubes et les barres .
De la sorte, le nombre de tubes et/ou de barres peut être moindre. On tire ainsi profit des tubes internes et des barres additionnelles pour créer une cage qui préviendra le mélange entre les deux types de particules.
Avantageusement, les barres peuvent être enlevées progressivement pendant le remplissage du réacteur tubulaire par le catalyseur pour ne pas utiliser inutilement une partie de l’espace.
Une manière simple de comprendre les bénéfices de l’invention est d’observer la porosité (quantité de vide) dans le réacteur tubulaire. Dans l’espace proche de la paroi du tube, l’arrangement des particules subit une contrainte forte et il en résulte une porosité élevée [Fi. 2] agissant comme une dérivation qui limite le transfert de chaleur. En ajoutant des petites particules dans cet espace proche de la paroi du tube, on va diminuer les trous, on va aplatir le profil de porosité et casser l’effet de dérivation.
Les tubes internes peuvent être droits ou en hélice pour augmenter l’efficacité de l’échange en jouant sur le diamètre des tubes, le diamètre de l’hélice or son pas.
Les barres ajoutées pourront être droites.
Les barres pourront être en hélice et présenter un diamètre et un pas d’hélice identique à ceux des tubes internes présents dans le réacteur.
La présente invention va maintenant être mieux comprise grâce à la description suivante, donnée uniquement à titre d'exemple non limitatif et faite en référence aux figures ci-annexés, parmi lesquelles :
représente une illustration l’effet de bord à proximité de la paroi d’un tube de reformage standard où U = vitesse du gaz, T= température, ε = porosité et Yi l rendement en produit i.
représente la variation de porosité selon le rayon d’un tube de reformage standard d’un diamètre interne de 10 cm environ.
représente schématiquement les différents éléments composant un exemple de réacteur tubulaire équipé selon l’invention.
représente une vue de dessus de l’empilement de catalyseur dans le réacteur tubulaire représenté sur
De façon plus précise, la présente cinq schémas qui reproduisent de gauche à droite l’ajout progressif des éléments constituant le réacteur tubulaire selon l’invention:
- le 1erschéma sur la gauche de la figure représente le tube externe d’un diamètre de 13 cm environ (5 pouces) ;
- le 2emeschéma représente le tube externe équipé de cinq tubes internes d’un diamètre de 2 cm environ (3/4 pouces) pour la recirculation du gaz produit ;
- le 3emeschéma représente l’ajout de cinq barres intercalées entre les tubes internes pour permettre de créer une barrière circulaire (cage) avec un intervalle entre les barres et les tubes internes inférieur à 15mm ;
- le 4emeschéma représente le remplissage de l’espace interne (partie centrale du réacteur tubulaire délimitée par la cage circulaire formée par les tubes internes et les barres) remplie par des particules de catalyseur de grande dimension. Dans l’exemple, il s’agit du catalyseur du commerce Reformax® 330 de la société Clariant, les particules se présentant sous la forme de quasi –cylindres percés de hauteur 19 mm pour un diamètre de 16mm.
- le dernier schéma de la figure montre le remplissage de l’espace externe avec des particules de catalyseur de petite taille. Dans cet exemple, on a choisi le catalyseur SK-201-2 de la société Haldor Topsoe, les particules se présentant sous la forme de cylindres pleins, de hauteur et diamètre 6mm.
La qui est une vue de dessus de l’empilement de catalyseur réalisé selon la montre que les particules de grande dimension restent strictement confinées à l’intérieur de la cage – puisque leurs dimensions (hauteur et diamètre) sont supérieures à l’espace entre les tubes et les barres, tandis que les petites particules peuvent passer entre les barreaux de la cage et se glisser dans les vides entre les grandes particules vers le centre du réacteur.
Ainsi qu’indiqué plus haut, la solution de l’invention permet de tirer avantage de tubes internes disposés en cercle dans le tube externe du réacteur tubulaire de type tube-dans-tube pour délimiter dans l’intérieur du tube externe deux espaces concentriques. L’espace central est garni de particules de catalyseur de grande dimension, tandis que l’espace externe est garni de particules de plus petite dimension. Lorsque le nombre des tubes internes n’est pas suffisant pour créer une barrière apte à empêcher le passage des particules de grande dimension vers l’espace externe – c’est-à-dire que la distance entre deux tubes est supérieure à la plus petite dimension des particules de grande dimension – des barres additionnelles sont insérées entre les tubes de sorte à créer cette barrière pour garder les grandes particules dans la partie centrale du réacteur, à distance de la paroi du tube externe, empêchant ainsi le mélange des deux types de particules au voisinage de la paroi du tube externe.
Afin de prévenir le mélange des particules, le chargement du catalyseur dans le tube doit commencer par le chargement des particules les plus grandes à l’intérieur de l’espace central, puis dans une deuxième étape, les particules les plus petites sont chargées dans l’espace externe ; ainsi qu’on le voit sur les figures 3 et 4, des particules de petite dimension peuvent se glisser entre les tubes et les barres et entre les grandes particules.
Les barres peuvent être enlevées progressivement pendant l’étape de remplissage par les petites particules permet de ne pas consommer inutilement d’espace dans le tube.
En restant dans le cadre de l’invention, et selon les cas, le transfert peut être encore améliorée en agissant sur différents facteurs pour atteindre un optimum:
- Quantité de petites particules (elle peut être limitée) ;
- Position des tubes/barres
- Diamètres tubes/barres
- Géométrie des particules de l’espace intérieur
- Géométrie des particules de l’espace extérieur
Concernant ce dernier paramètre, trois types de particules ont été testées dans le but initial de limiter leur propagation dans l’espace central, le résultat étant que ce critère n’était pas important.
En conséquence, la géométrie des particules externes peut être optimisée pour générer un niveau plus élevé de mélange avec une perte de pression additionnelle limitée ; les positions des tubes /barres sont ajustées pour contrôler la quantité de petites particules souhaitée.
Parmi les avantages du lit catalytique selon l’invention par rapport à un lit catalytique classique pour ce type de réacteur tubulaire, on citera:
- L’arrangement proposé améliore le mélange à proximité immédiate de la paroi du tube externe et réduit l’effet de dérivation. Comme conséquence directe, la résistance au transfert de chaleur sera abaissée, et pour un flux de chaleur donné, la température de paroi du tube sera abaissée.
- La présence des tubes internes permet la recirculation de gaz chaud dans le tube.

Claims (2)

  1. Réacteur tubulaire pour le reformage de méthane du type tube-dans-tube comportant un tube externe lequel contient au moins un tube interne, avec:
    - une extrémité du tube externe ouverte pour introduire un gaz d’alimentation et l’extrémité opposée fermée, et un ou plusieurs tubes internes disposés selon un cercle centré sur l’axe du tube externe pour le renvoi du gaz converti très chaud vers l’extrémité ouverte ;
    - du catalyseur permettant la réaction de conversion, sous forme de particules étant disposé dans le tube externe entre les tubes internes ;
    - l’apport de chaleur externe nécessaire au reformage étant fourni par des brûleurs disposés dans le four où est installé le réacteur tubulaire,
    caractérisé en ce que au moins deux types de particules de catalyseur de dimensions différentes sont disposés dans le tube externe, dans les deux espaces délimités par les tubes internes, l’espace délimité par la paroi du tube externe et les tubes internes étant rempli par les particules les plus petites, et l’espace à l’intérieur du périmètre formé par les tubes internes étant rempli par les particules les plus grandes.
  2. Réacteur selon la revendication 1 caractérisé en ce que lorsque la distance entre les tubes internes est supérieure à la dimension des grandes particules, des barres sont intercalées entre les tubes internes de sorte à former une cage circulaire autour dudit espace interne, avec la distance entre les tubes internes et les barres ou les barres entre-elles rendant impossible le passage des particules de plus grandes dimensions de l’autre côté de la barrière formée par l’ensemble tubes et barres, de préférence la dimension des plus petites particules leur permet de passer au travers de la barrière formée par les tubes et les barres .
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