FR3117104A3 - Procédé de reformage de méthane à la vapeur utilisant un catalyseur à garnissage structuré amélioré. - Google Patents
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Abstract
La présente invention concerne un procédé de reformage de méthane à la vapeur réalisé dans un four de reformage équipé d’une pluralité de réacteurs tubulaires disposés verticalement dans le four, chauffés par chauffage externe, dans lequel les réacteurs tubulaires contiennent un catalyseur de reformage du type à garnissage structuré, sont alimentés par une charge gazeuse, mélange de méthane et de vapeur d’eau, et produisent par reformage de la charge un gaz de synthèse, l’alimentation de la charge et la sortie du gaz produit se faisant au niveau des extrémités des réacteurs. Selon l’invention, l’étape de reformage est réalisée sur un catalyseur de reformage se présentant sous la forme d’un empilement de plaques ondulées ou plissées disposées perpendiculairement à la direction générale de l’écoulement des gaz, chaque plaque étant décalée par rapport aux plaques adjacentes. Figure de l’abrégé : Fig. 1
Description
La présente invention concerne un procédé de reformage de méthane à la vapeur réalisé dans un four de reformage équipé d’une pluralité de réacteurs tubulaires disposés verticalement dans le four, chauffés par chauffage externe, dans lequel les réacteurs tubulaires contiennent un catalyseur de reformage du type à garnissage structuré, sont alimentés par une charge gazeuse, mélange de méthane et de vapeur d’eau et produisent un gaz de synthèse par reformage de la charge.
Le procédé de reformage du méthane à la vapeur (en langue anglaise steam méthane reforming ou SMR) utilise en général un four de reformage équipé d’une pluralité de réacteurs tubulaires contenant un catalyseur de reformage, les tubes alimentés en gaz de procédé, mélange gazeux de méthane (CH4) et de vapeur d’eau produisent un gaz de synthèse (ou syngas) qui est un mélange gazeux dont les composants principaux sont l’hydrogène (H2) et le monoxyde de carbone (CO). Les réactions majeures mises en jeu dans ce procédé sont endothermiques et se déroulent selon une échelle de temps longue, le procédé nécessite de ce fait un apport de chaleur additionnel et un catalyseur.
L’invention concerne en particulier les transferts de masse et de chaleur dans le réacteur tubulaire. Elle a pour objectif d’améliorer le transfert de chaleur au voisinage de la paroi du tube, la conductivité effective interne et la cinétique des réactions ; ces différentes améliorations étant apportées grâce à l’utilisation de lits garnis structurés et à une augmentation de la surface spécifique du support du catalyseur installé dans le tube. De la sorte, on peut agir sur la consommation d’énergie du procédé et/ou ou réduire les dimensions typiques du tube (longueur), aboutissantin fineà une réduction des dépenses d’investissement et/ou d’exploitation.
Les réacteurs munis d’un garnissage de catalyseur sont couramment utilisés pour le reformage de méthane à la vapeur. Le garnissage est dans la majorité des configurations constitué d’éléments de catalyseur disposés aléatoirement tels que des pastilles de formes particulières, dans d’autres configurations, le garnissage pourra être structuré.
Concernant les éléments de catalyseur disposés aléatoirement, plusieurs formes améliorées d’éléments de catalyseurs ont été décrites avec pour but d’améliorer la surface spécifique d’un garnissage aléatoire et le transfert de chaleur (par exemple WO2010/029323, WO2004/014549).
Cependant, le garnissage structuré peut être considéré comme présentant des avantages par rapport au garnissage aléatoire.
Il est ainsi considéré plus efficace pour :
- réduire la chute de pression,
- augmenter le transfert de chaleur et de masse,
- augmenter l’efficacité de réaction du catalyseur.
De plus, les garnissages structurés ne sont pas sujet à la sédimentation ou à l’écrasement lors des procédures de démarrage ou d’arrêt des usines SMR alors que :
- du fait de la dilatation des tubes de reformage pendant les périodes de démarrage, des vides se créent à l’intérieur des tubes dans lesquels des éléments de catalyseurs empilés aléatoirement peuvent se déposer pour combler les vides créés – ou non ;
- tandis que pendant les périodes d’arrêt, les tubes de SMR se contractent lors du refroidissement et peuvent écraser les éléments de catalyseurs présents à l’intérieur du tube.
Afin d’améliorer l’efficacité du procédé de reformage, les points suivants sont aussi à améliorer :
- étant donné que les réactions catalytiques sont endothermiques, le transfert de la chaleur au cœur des tubes doit être efficace;
- les réactifs dans le gaz de procédé doivent quant à eux être efficacement répartis sur la surface du catalyseur ;
- Il est également souhaitable d’augmenter la surface spécifique du matériau catalyseur (surface par unité de volume) pour améliorer l’efficacité de la réaction.
Des travaux visant à améliorer le transfert de chaleur dans les réacteurs tubulaires munis de lit à garnissage structuré ont été conduits ; ils sont présentés ci-dessous.
Dans le cas de structures monolithiques définissant des canaux d’écoulement parallèles, étant donné que la structure est toujours constituée de conduits parallèles séparés, l’écoulement du gaz de procédé se fait selon des canaux séparés, cela conduit à un mauvais mélange radial et un transfert de chaleur inefficace au niveau des parois.
US 4,340,501 et US 5,470,542 proposent des solutions visant à améliorer le concept avec des structures formées d’une pluralité de plaques planes de métal ondulé dans lesquelles la direction des ondulations est oblique par rapport à la direction générale d’écoulement et définit des canaux d’écoulement du gaz. Le gaz circule de manière intermittente de la paroi vers le centre du réacteur tubulaire à travers ces passages et revient vers l’extérieur pour améliorer le transfert de chaleur radial.
US 5,350,566 améliore la structure en installant au moins deux étages consécutifs d’orientations différentes l’un de l’autre et dans deux plans différent, en considérant des endroits de passage d’écoulement partiellement ouverts entre les conduits secondaires de débit qui sont en regard.
Cependant, l’amélioration du mélange et du transfert de chaleur apportée par ces structures est toujours limitée à une direction de plan donné en une seule étape, et pour un ensemble limité de directions. L’homogénéité de l’écoulement, de la concentration des espèces et des champs thermiques dans des directions circonférentielles ne sont pas garanties et l’efficacité globale du transfert de chaleur reste donc limitée et discutable.
US 7,320,778 décrit un support de catalyseur formé de feuilles métalliques ondulées mais selon une disposition radiale avec un objectif d’amélioration de l’homogénéité circonférentielle pour les échanges de chaleur et de masse. Les feuilles sont fixées à un cylindre central, elles sont également incurvées pour former des spirales tronquées. L’objectif principal d’un tel agencement incurvé est de résoudre le problème de la différence de dilatation thermique entre le tube métallique et les catalyseurs.
US2010/0040190 et US2010/0038593 illustrent aussi les efforts déployés pour résoudre le problème de la dilatation thermique avec un transfert de chaleur au voisinage de la paroi renforcé grâce à des jets aérodynamiques comme des jets impactants. L’inconvénient des garnissages structurés par rapport aux garnissages aléatoires étant en effet l’existence possible d’un espace entre le bord du garnissage et la paroi du tube, en raison notamment de la dilatation du tube à haute température.
Ces documents sont par ailleurs muets sur le sujet de la contribution du transfert de chaleur par rayonnement ; or le transfert de chaleur par rayonnement est connu pour sa contribution importante au transfert de chaleur de la paroi - en particulier pour les lits garnis de manière aléatoire, et ce problème de mauvais transfert de chaleur nuit aux performances du reformage
Il est donc souhaitable de conserver en l’améliorant ce mécanisme de transfert de chaleur dans le cas des lits garnis structurés, problème qui n’est pas traité dans les différentes approches de l’art antérieur présenté ci-dessus alors qu’un mauvais transfert de chaleur par rayonnement nuit aux performances du reformage.
La présente invention a pour but de résoudre en tout ou partie le problème ci-dessus, en maintenant, et de préférence en améliorant ce mécanisme de transfert de chaleur notamment en proposant un garnissage de catalyseur à lit structuré selon un agencement décalé de structures ondulées normales à la direction générale de l’écoulement du gaz de procédé.
L'invention fournit pour cela un procédé de reformage de méthane à la vapeur réalisé dans un four de reformage équipé d’une pluralité de réacteurs tubulaires disposés verticalement dans le four, chauffés par chauffage externe, dans lequel les réacteurs tubulaires contiennent un catalyseur de reformage du type à garnissage structuré, sont alimentés par une charge gazeuse, mélange de méthane et de vapeur d’eau, et produisent par reformage de la charge un gaz de synthèse, l’alimentation de la charge et la sortie du gaz produit se faisant au niveau des extrémités des réacteurs, caractérisé en ce que l’étape de reformage est réalisée sur un catalyseur de reformage se présentant sous la forme d’un empilement de plaques ondulées ou plissées disposées perpendiculairement à la direction générale de l’écoulement des gaz.
Chaque plaque est préférentiellement décalée par rapport aux plaques adjacentes.
Selon une première variante préférée, pour chacune des plaques, les ondulations sont parallèles et la direction de l’ondulation ou du plissage est normale à l’écoulement.
Selon une deuxième variante préférée, les ondulations de chaque plaque se présentent sous la forme de cercles concentriques centrés sur l’axe du tube et de diamètres croissants.
La présente invention va maintenant être mieux comprise grâce à la description suivante, donnée uniquement à titre d'exemple non limitatif et faite en référence aux figures ci-annexés, parmi lesquelles :
Selon l’invention, on fait appel à un garnissage structuré sous la forme d’une série d’inserts placés à l’intérieur du tube de reformage. Chaque insert est revêtu d’un catalyseur approprié et se présente sous la forme d’une plaque ondulée ou plissée normalement à la direction générale de l’écoulement dans le tube, soit selon une direction spécifique et alternative comme sur ou selon la direction radiale comme sur .
Les inserts disposent d’une pluralité de barrières dans le creux de l’ondulation formant ainsi des jets plans à travers les creux. Selon l’exemple de , des inserts adjacents ont des directions de plissage différentes, chaque insert est décalé de 90°C par rapport à l’insert adjacent. Selon l’exemple de , des inserts adjacents (ou consécutifs) ont la même direction et ils sont décalés de manière à avoir une phase différente entre les crêtes et les creux de chacun des inserts. Dans les deux cas, le mélange réactif entre en contact avec le catalyseur au sommet de la crête de l’insert et s’écarte radialement de la crête vers les barrières où il forme des jets multi planaires qui impactent la crête de l’insert en aval.
Avec la géométrie de la présente invention, le flux impacte alternativement les parois du tube et est renvoyé vers le centre. Parce que le flux est également accéléré localement et a une direction normale à la paroi, il est donc aussi prévisible que le transfert de chaleur convectif près de la paroi interne du tube puisse être considérablement amélioré par rapport à celui d’un lit garni de façon aléatoire.
De plus, l’orientation et la grande surface de l’insert contribuent à l’amélioration du transfert de chaleur radiatif au voisinage de la paroi ; sa contribution au transfert de chaleur près de la paroi du tube dans les conditions habituelles de fonctionnement à haute température du four de SMR est connue pour être significative, surtout par rapport à un lit de catalyseur à garnissage aléatoire.
Il est important que cette contribution soit préservée, et on estime même qu’en raison de l’orientation des surfaces planes, la contribution du transfert de chaleur radiative peut aussi être augmentée. En fait, plus le nombre de surfaces ou d’écrans rencontrés entre la surface interne du tube et l’axe du tube diminue par rapport au lit à garnissage aléatoire habituel,plus le transfert de chaleur radiatif entre la paroi interne du tube et le cœur de ce tube augmente.
Des simulations numériques CFD préliminaires ont été effectuées avec la représentation explicite du transfert de chaleur convectif entre les catalyseurs pour une géométrie similaire à celle donnée de et également avec la représentation des transferts de chaleur radiative de surface à surface pour la géométrie similaire à celle donnée sur , les conditions opératoires considérées pour ces simulations étant conformes aux conditions de fonctionnement habituelles des fours SMR (pression, température et débit massique).
Se basant sur des modèles récemment développés pour la prédiction du transfert de chaleur qui ont été largement validés pour un lit à garnissage aléatoire, et s’appuyant sur une description complète des différentes contributions au transfert de chaleur, ces simulations démontrent plusieurs points d’amélioration apportés par l’utilisation de catalyseurs structurés selon l’invention par rapport aux lits à garnissage aléatoire classiques
Ainsi, il peut être démontré que pour des propriétés de transfert de chaleur globales strictement équivalentes, la chute de pression à travers le lit de catalyseur peut être réduite d’au moins 50% avec une géométrie du lit structuré selon l’exemple de par rapport à un lit à garnissage aléatoire classique.
Avec le même type de géométrie mais avec des dimensions caractéristiques optimisées différentes (taille des barrières, angle de la forme) le transfert de chaleur global à travers le lit de catalyseur peut être amélioré de 50% - voir
pour strictement la même chute de pression équivalente par rapport à un lit à garnissage aléatoire classique.
Plusieurs simulations numériques CFD similaires peuvent être effectuées préalablement à des mesures expérimentales détaillées pour améliorer encore ces résultats préliminaires avec des formes et des dimensions caractéristiques optimisées basées sur un concept similaire.
Les avantages de la présente invention sont notamment :
- l’amélioration à la fois du transfert de chaleur à proximité de la paroi interne des tubes SMR et du transfert de chaleur et de masse dans le flux circulant dans le cœur du tube ;
- l’amélioration spécifique à la fois du transfert de chaleur radiatif et du transfert de chaleur et de masse convectif ;
- une nouvelle approche consistant à proposer un système paramétrique permettant d’envisager des améliorations sélectives optimisées (chute de pression et / ou transfert de chaleur et de masse dans le flux de cœur).
Claims (1)
- Procédé de reformage de méthane à la vapeur réalisé dans un four de reformage équipé d’une pluralité de réacteurs tubulaires disposés verticalement dans le four, chauffés par chauffage externe, dans lequel les réacteurs tubulaires contiennent un catalyseur de reformage du type à garnissage structuré, sont alimentés par une charge gazeuse, mélange de méthane et de vapeur d’eau, et produisent par reformage de la charge un gaz de synthèse, l’alimentation de la charge et la sortie du gaz produit se faisant au niveau des extrémités des réacteurs, caractérisé en ce que l’étape de reformage est réalisée sur un catalyseur de reformage se présentant sous la forme d’un empilement de plaques ondulées ou plissées disposées perpendiculairement à la direction générale de l’écoulement des gaz, chaque plaque étant décalée par rapport aux plaques adjacentes.
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