FR3119996A3 - Procédé et appareil de séparation d’un gaz contenant de l’azote, de l’hydrogène et du méthane - Google Patents
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Abstract
Titre : Procédé et appareil de séparation d’un gaz contenant de l’azote, de l’hydrogène et du méthane Dans un procédé de séparation d’un gaz contenant de l’azote, de l’hydrogène, du méthane et éventuellement de l’argon, pendant une première mode d’opération, le gaz (1, 3, 5) est refroidi dans un échangeur de chaleur (E1, E2) et envoyé à une colonne de lavage à l’azote (W) pour produire un gaz riche en hydrogène (7) qui se réchauffe dans l’échangeur de chaleur, on sépare un fluide appauvri en hydrogène provenant du lavage à l’azote par condensation partielle et/ou par distillation (TC1) pour produire un liquide riche en méthane (17), on vaporise une première partie (21) du liquide riche en méthane dans l’échangeur de chaleur et on stocke une deuxième partie (19) du liquide riche en méthane et on comprime de l’azote gazeux (25, 27), on le liquéfie dans l’échangeur de chaleur et on l’envoie à la colonne de lavage à l’azote Figure de l’abrégé : FIG. 1
Description
La présente invention est relative à un procédé et à un appareil de séparation d’un gaz contenant de l’azote, de l’hydrogène, du méthane. En variante, elle concerne la récupération d’argon et d’hydrocarbures dans une unité de séparation de gaz de purge de synthèse d’ammoniac.
Une installation classique de production d’ammoniac par reformage de gaz naturel comporte généralement les étapes suivantes :
- désulfuration finale du gaz naturel
- reformage primaire
- postcombustion à l’air avec lequel est introduit l’azote de synthèse
- conversion de CO
- décarbonatation
- méthanisation
- compression
- boucle de synthèse d’ammoniac.
Afin d’éliminer les inertes et éviter qu’ils ne s’accumulent dans le système, la boucle de synthèse d’ammoniac produit un gaz de purge qui contient les composés suivants : H2, N2, CH4, Ar, NH3. Le mélange est substantiellement libre de monoxyde de carbone mais peut contenir de l’hélium ou pas.
Il peut alors être intéressant de traiter cette purge dans une unité cryogénique pour récupérer d’un côté les composés valorisables dans la boucle de synthèse d’ammoniac et d’un autre côté produire de l’argon sous forme liquide et de le commercialiser.
« Production and Purification of Argon » d’Arregger, Chemical and Process Engineering, octobre 1964, US-A-4338108, « Cryogenic Gas Separation » de Duckett et al., The Chemical Engineer, décembre 1985, « Methods for argon recovery to meet increased demand on the argon market » de Springmann,AIChE Symposium Series 1982, US-A-4762542, « Separation of Gases » d’Isalski, pp.84-88 et « « Cryogenic Argon Recovery from Ammonia Plant Purge Gas » de Hwang et al., présentée à « Cryogenics and Refrigeration », Hangzhou, 1989 divulguent tous l’usage d’une colonne de lavage à l’azote dans un procédé de séparation cryogénique d’un gaz de purge de synthèse d’ammoniac pour la production d’argon. Cette colonne est généralement suivie par une colonne de séparation argon/méthane et une colonne de séparation azote/argon.
Il est également connu de procéder à une première étape de condensation partielle à basse température du gaz de purge afin de réduire l’investissement d’une colonne de lavage à l’azote comme décrit dans US 4338108. Le rendement d’extraction d’argon d’une telle installation est moins élevé mais réduit considérablement les besoins en cycle azote. Ce pot est ensuite suivi par une colonne de séparation argon/méthane et une colonne de séparation azote/argon.
Il est connu également de procéder à plusieurs condensations partielles successives (tel que décrit dans FR 2946418) à plusieurs pressions. Cela permet d’augmenter le rendement de récupération d’hydrogène en intégrant le procédé boîte froide aux compresseurs existants de l’unité d’ammoniac. Ces pots sont ensuite suivis par une colonne de séparation argon/méthane et une colonne de séparation azote/argon.
Il est à noter que le procédé de production d’argon liquide présente une étape de séparation de méthane du mélange de gaz argon/azote. Ce méthane est ensuite remélangé avec un mélange d’hydrogène et d’azote afin de produire un combustible qui sera envoyé dans le réseau de carburant de l’usine d’ammoniac par le biais d’une pompe tel que décrit dans US4765542 ou d’un compresseur de produit tel que décrit dans US4338108.
Tout mélange contenant principalement du méthane, de l’azote et de l’hydrogène peut être traité selon le procédé de l’invention.
Selon un objet de l’invention, il est prévu un procédé de séparation d’un gaz contenant de l’azote, de l’hydrogène, du méthane et éventuellement de l’argon dans lequel :
a) Pendant une première mode d’opération :
- Le gaz est refroidi dans un échangeur de chaleur et envoyé à une colonne de lavage à l’azote pour produire un gaz riche en hydrogène qui se réchauffe dans l’échangeur de chaleur,
- On sépare un fluide appauvri en hydrogène provenant du lavage à l’azote par condensation partielle et/ou par distillation pour produire un liquide riche en méthane, on vaporise une première partie du liquide riche en méthane dans l’échangeur de chaleur et on stocke une deuxième partie du liquide riche en méthane,
- On comprime de l’azote gazeux, on le liquéfie dans l’échangeur de chaleur et on l’envoie à la colonne de lavage à l’azote et
b) Pendant une deuxième mode d’opération, les étapes i), ii) et iii) ont lieu mais le rapport entre les débits de la première et la deuxième partie du liquide riche en méthane est modifié par rapport de ces débits pendant la première mode d’opération pour réduire la deuxième partie du liquide riche en méthane, qui peut être nulle, par rapport à la première partie du liquide riche en méthane.
Selon d’autres aspects facultatifs de l’invention, il est prévu :
- pendant la deuxième mode d’opération on vaporise un troisième liquide riche en méthane provenant d’une source extérieure soit dans l’échangeur de chaleur soit dans un échangeur de chaleur dédié pour refroidir une partie du gaz à refroidir de l’étape i).
- pendant la première mode d’opération on ne vaporise le troisième liquide ni dans l’échangeur de chaleur ni dans l’échangeur de chaleur dédié.
- la première mode d’opération a lieu la nuit et la deuxième mode le jour.
- la quantité totale de méthane liquide produit par condensation partielle et/ou distillation étant plus grande pendant la première mode que pendant la deuxième.
- la première partie du liquide et/ou le troisième liquide riche en méthane est vaporisée et envoyée à une canalisation de gaz naturel pendant la deuxième mode d’opération, de préférence uniquement pendant la deuxième mode d’opération.
- le gaz à séparer contient moins de méthane pendant la deuxième mode d’opération que pendant la première mode d’opération.
- la distillation produit un gaz enrichi en azote et éventuellement en argon et appauvri en méthane.
- le liquide riche en méthane est produit par la distillation et est appauvri en azote et éventuellement en argon.
- le gaz enrichi en azote est enrichi en argon et est séparé pour produire un débit enrichi en azote et appauvri en argon et un débit enrichi en argon et appauvri en azote.
Selon un autre objet de l’invention, il est prévu un appareil de séparation d’un gaz contenant de l’azote, de l’hydrogène, du méthane et éventuellement de l’argon comprenant un échangeur de chaleur, une colonne de lavage à l’azote, des moyens de séparation par condensation partielle et/ou par distillation, des moyens pour envoyer au moins une partie du gaz se refroidir dans l’échangeur, des moyens pour envoyer le gaz refroidi à la colonne de lavage, des moyens pour envoyer un liquide de colonne de lavage aux moyens de séparation, un stockage de méthane liquide relié aux moyens de séparation, des moyens pour envoyer du liquide riche en méthane des moyens de séparation à l’échangeur de chaleur, des moyens pour modifier les débits des liquides riches en méthane envoyés au stockage et à l’échangeur de chaleur et des moyens pour envoyer un débit riche en méthane d’une source extérieure à l’échangeur de chaleur ou à un échangeur de chaleur relié pour refroidir une partie du gaz à refroidir.
Cette invention permet de produire le méthane directement sous forme liquide pour l’envoyer à un stockage. Ce méthane liquide pourra être utilisé pendant les périodes de pics de consommation sur des sites isolés (comme pendant l’été lorsque fonctionnent les climatiseurs, ou pendant l’hiver pour le chauffage.) Cela permet de dimensionner le réseau de gaz naturel sur la consommation moyenne et non pas sur les consommations exceptionnelles.
En fonction des besoins, l’usine sera adaptée pour avoir une certaine flexibilité et pouvoir produire le méthane liquide ou gazeux. Cela permet de bénéficier des périodes (par exemple la nuit) où la température descend pour produire le plus de méthane liquide avec une même consommation énergétique au niveau du compresseur. La consommation énergétique pourra être maintenue constante et la variable d’ajustement sera la proportion de méthane qui sera produite liquide.
Il sera également intéressant de prévoir la regazéification du gaz naturel liquéfié dans l’usine. Ce gaz naturel liquéfié sera pompé à la pression d’utilisation (ex : pression du réseau de carburant) ou à la pression d’une canalisation puis regazéifié au moyen d’un échangeur dédié au sein de l’usine. Cela permet de ne pas construire d’échangeurs de regazéification mais surtout de réduire drastiquement la facture énergétique de l’usine pendant ces périodes de biberonnage (rajout de liquide cryogénique) de gaz naturel liquéfié. Pendant ces périodes, la charge du compresseur pourra être considérablement réduite car la quantité de froid à fournir sera réduite.
Lorsque le gaz naturel liquéfié sera regazéifié pour être utilisé, il est à noter que celui-ci est extrêmement pur. Si celui-ci est remélangé avec un gaz naturel qui a été préalablement traité (au moyen d’une usine qui retire l’azote du gaz naturel pour ajuster son pouvoir calorifique), il sera possible de relâcher temporairement les contraintes sur l’unité de prétraitement amont et donc de réduire la consommation au niveau de l’usine qui retire l’azote du gaz naturel. Ainsi, en période de pic de consommation, ces divers phénomènes interviennent pour lisser ce pic :
- Regazéification de gaz naturel liquéfié pour fournir le gaz requis.
- Réduction de la consommation de du procédé qui peut produire le méthane gazeux plutôt que liquide.
- Réduction de la consommation d’énergie du procédé qui sera biberonnée en méthane liquide.
- Réduction de la consommation des usines de traitement amont du gaz naturel car les impuretés seront « diluées » dans du méthane presque pur.
Dans le cas où l’argon n’est pas requis mais seul le méthane est valorisable, il est également possible de produire uniquement le méthane sans l’argon. Dans ce cas, après la colonne de lavage/ le(s) pot(s) de condensation partielle, ne sera installé qu’une colonne de séparation méthane/argon, qui sépare le méthane du reste des constituants de la purge.
Il est également possible de produire de l’azote liquide de l’unité ou de le regazéifier à partir de l’unité. Cet azote peut permettre d’ajuster les rapports H2/N2 dans l’unité d’ammoniac.
L’invention sera décrite de manière plus détaillée en se référant aux figures :
Le gaz refroidi est refroidi dans un deuxième échangeur de chaleur E2 et le débit refroidi formé 5 est envoyé à une colonne de lavage W à l’azote pour produire un gaz riche en hydrogène 7 qui se réchauffe dans l’échangeur de chaleur E2, E1.
On sépare un fluide 9 appauvri en hydrogène provenant du lavage à l’azote W par condensation partielle P et/ou par distillation dans l’appareil TC1 pour produire un liquide riche en méthane 17.
La condensation partielle P produit un autre gaz riche en hydrogène 11 qui se réchauffe dans les échangeurs E2, E1.
Un liquide 13 de la condensation partielle P pouvant comprendre au moins une étape de condensation partielle est envoyé à la colonne de distillation TC1 pour produire un liquide 17 riche en méthane et un gaz 15 appauvri en méthane et enrichi en azote et éventuellement en argon. Le gaz peut optionnellement être séparé dans une unité de séparation TC2 pour former de l’argon liquide.
On vaporise une première partie 21 du liquide riche en méthane 17 dans l’échangeur de chaleur E2, E1 et on stocke une deuxième partie 19 du liquide riche en méthane.
L’appareil est tenu en froid par un cycle d’azote, utilisant deux compresseurs C1, C2. Le cycle produit l’azote liquide 25 pour le lavage W et de l’azote liquide 41. Le cycle produit également de l’azote liquide 35 pour la colonne de distillation TC1, de l’azote liquide 37 pour l’unité de séparation TC2 et de l’azote liquide 39 un thermosiphon azote N2 TS pour régler la température au bout froid de l’échangeur E1. Les trois débits 35, 37, 39 sont mélangés, vaporisés dans E1 et envoyés au compresser C1 pour former le gaz 33. Le gaz 33 est divisé en deux parties, une partie 31 étant refroidie dans l’échangeur E1 et envoyée au rebouilleur R2 de la colonne TC2. Le liquide formé est refroidi dans l’échangeur E2, puis détendu et envoyé au pot.
L’autre partie 29 est comprimé dans le compresseur C2 pour former le débit 27. Une partie du débit 27 forme de l’azote gazeux 23 à haute pression et le reste 25 est envoyé au rebouiller R1 de la colonne TC1 avant d’être refroidi dans l’échangeur E2 et ensuite au lavage à l’azote W.
Pendant la deuxième mode, les compresseurs C1, C2 du cycle azote consomment moins d’énergie puisqu’une partie de frigories proviennent de la source extérieure du débit 20. Le débit 20 peut par exemple être du gaz naturel liquéfié.
Le débit 41 n’est plus produit.
En variante, montre que pendant la deuxième mode d’opération, le débit 20 de méthane liquide provenant d’une source extérieure peut se vaporiser contre le gaz 1 en se réchauffant dans les échangeurs E2, E1.
Si le débit vaporisé 20 est mélangé avec le produit 21 de la séparation, ceci permet de réduire la pureté du débit 1.
Claims (10)
- Procédé de séparation d’un gaz contenant de l’azote, de l’hydrogène, du méthane et éventuellement de l’argon dans lequel
a) Pendant une première mode d’opération- Le gaz (1, 3, 5) est refroidi dans un échangeur de chaleur (E1, E2) et envoyé à une colonne de lavage à l’azote (W) pour produire un gaz riche en hydrogène (7) qui se réchauffe dans l’échangeur de chaleur,
- On sépare un fluide appauvri en hydrogène provenant du lavage à l’azote par condensation partielle et/ou par distillation (TC1) pour produire un liquide riche en méthane (17), on vaporise une première partie (21) du liquide riche en méthane dans l’échangeur de chaleur et on stocke une deuxième partie (19) du liquide riche en méthane,
- On comprime de l’azote gazeux (25, 27), on le liquéfie dans l’échangeur de chaleur et on l’envoie à la colonne de lavage à l’azote et
- Procédé selon la revendication 1 dans lequel pendant la deuxième mode d’opération on vaporise un troisième liquide riche en méthane (20) provenant d’une source extérieure soit dans l’échangeur de chaleur (E1, E2) soit dans un échangeur de chaleur dédié (E3) pour refroidir une partie du gaz à refroidir de l’étape i) et pendant la première mode d’opération on ne vaporise le troisième liquide ni dans l’échangeur de chaleur ni dans l’échangeur de chaleur dédié.
- Procédé selon la revendication 1 ou 2 dans lequel la première mode d’opération a lieu la nuit et la deuxième mode le jour.
- Procédé selon l’une des revendications précédentes dans lequel la quantité totale de méthane liquide (17) produit par condensation partielle et/ou distillation étant plus grande pendant la première mode que pendant la deuxième.
- Procédé selon l’une des revendications précédentes dans lequel dans lequel la première partie (21) du liquide et/ou troisième liquide (20) riche en méthane est vaporisée et envoyée à une canalisation de gaz naturel pendant la deuxième mode d’opération, de préférence uniquement pendant la deuxième mode d’opération.
- Procédé selon l’une des revendications précédentes dans lequel le gaz à séparer (1, 3, 5) contient moins de méthane pendant la deuxième mode d’opération que pendant la première mode d’opération.
- Procédé selon l’une des selon l’une des revendications précédentes dans lequel la distillation (TC1, TC2) produit un gaz enrichi en azote et éventuellement en argon et appauvri en méthane.
- Procédé selon la revendication 7 dans lequel le liquide riche en méthane est produit par la distillation (TC1, TC2) et est appauvri en azote et éventuellement en argon.
- Procédé selon la revendication 7 ou 8 dans lequel le gaz enrichi en azote est enrichi en argon et est séparé pour produire un débit enrichi en azote et appauvri en argon et un débit (LAR) enrichi en argon et appauvri en azote.
- Appareil de séparation d’un gaz (1, 3, 5) contenant de l’azote, de l’hydrogène, du méthane et éventuellement de l’argon comprenant un échangeur de chaleur (E1, E2), une colonne de lavage à l’azote (W), des moyens de séparation par condensation partielle et/ou par distillation (TC1, TC2), des moyens pour envoyer au moins une partie du gaz se refroidir dans l’échangeur, des moyens pour envoyer le gaz refroidi à la colonne de lavage, des moyens pour envoyer un liquide de colonne de lavage aux moyens de séparation, un stockage de méthane liquide relié aux moyens de séparation, des moyens pour envoyer du liquide riche en méthane des moyens de séparation à l’échangeur de chaleur, des moyens pour modifier les débits des liquides riches en méthane envoyés au stockage et à l’échangeur de chaleur et des moyens pour envoyer un débit riche en méthane (20) d’une source extérieure à l’échangeur de chaleur ou à un échangeur de chaleur (E3) relié pour refroidir une partie (2) du gaz à refroidir.
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2021
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