FR3104737A1 - Procédé et système d’évaluation d’un paramètre représentatif de la concentration massique en uranium d’un échantillon de matériau uranifère par spectrométrie gamma - Google Patents
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Abstract
Procédé et système d’évaluation d’un paramètre représentatif de la concentration massique en uranium d’un échantillon de matériau uranifère par spectrométrie gamma Procédé d’évaluation d’un paramètre (CU 0) représentatif de la concentration massique en uranium d’un échantillon de matériau uranifère, comprenant les étapes suivantes : a) mesure (40) d’un spectre énergétique de rayonnement gamma (ce) de l’échantillon à l’aide d’un détecteur scintillateur (18), b) obtention (42) d’une pluralité de spectres énergétiques simulés ( ) de rayonnement gamma, respectivement associés à une pluralité de groupes de radionucléides émetteurs de rayonnement gamma présents dans l’échantillon et à une pluralité de matériaux fictifs dans des échantillons simulés, chacun des groupes comprenant un ou plusieurs radionucléides dans des fractions massiques respectives prédéterminées, les matériaux fictifs étant constitués d’uranium, de carbone et de fer, et définissant une pluralité de couples de paramètres (x, CU), c) détermination (52) d’un couple de paramètres (x1, CU1) et de coefficients ( ) d’une combinaison linéaire ( ) des spectres énergétiques simulés pour minimiser un écart entre le spectre énergétique de rayonnement gamma (ce) et la combinaison linéaire, d) obtention (58) du paramètre (CU 0) à partir d’au moins certains des coefficients ( ), et e) mise à disposition (60) du paramètre (CU 0). Figure pour l'abrégé : Figure 3
Description
La présente invention concerne un procédé d’évaluation d’un paramètre représentatif de la concentration massique en uranium d’un échantillon de matériau uranifère par spectrométrie gamma, comprenant l’acquisition d’un spectre énergétique de rayonnement gamma de l’échantillon à l’aide d’un détecteur scintillateur. Le paramètre représentatif est avantageusement la concentration massique elle-même.
L’invention concerne également un dispositif d’évaluation associé.
L’uranium est présent naturellement sous la forme de trois isotopes:238U,235U et234U, ce dernier étant issu de la chaîne de désintégration de238U.238U est très largement majoritaire et représente plus de 99,2 % de l’uranium total.
Les éléments238U et l’235U se désintègrent successivement en différents noyaux appelés noyaux fils jusqu’à aboutir à un noyau fils stable. Chaque désintégration s’accompagne le plus souvent de l’émission de photons de haute énergie encore appelés rayonnements X ou gamma, dont le spectre énergétique est typiquement compris entre quelques dizaines de keV et plus de 2000 keV. L’unité de mesure du rayonnement s’exprime en général en coups par unité de temps, par exemple en coups par seconde, chaque coup correspondant à un photon reçu par le détecteurdans un intervalle d’énergie donné.
La spectrométrie à rayons gamma permet de caractériser la teneur en uranium d’échantillons de roche. Dans le cas de la prospection minière, ces mesures sont réaliséesin situou sur des échantillons de roches par exemple provenant de forages. Ces mesures permettent de caractériser le potentiel uranifère d’une région. En exploitation minière, le procédé peut par exemple être utilisé à l’usine pour opérer un tri du minerai en fonction de sa teneur en uranium et ainsi adapter le traitement du minerai en conséquence.
Les mesures les plus précises sont obtenues à l'aide de détecteurs HPGe (en anglaisHigh Purity Germanium) qui, en raison de leur excellente résolution énergétique, permettent une analyse détaillée des spectres de rayons gamma mesurés. Cependant, les détecteurs HPGe sont coûteux, fragiles et leur utilisation peut nécessiter un temps de mesure long pour obtenir des statistiques de comptage suffisantes, ce qui peut poser problème pour les applications sur le terrain, ou si l’on souhaite des résultats rapides.
Au contraire, les détecteurs à scintillation tels que les scintillateurs NaI(Tl) sont meilleur marché, robustes et ont une efficacité de détection supérieure, qui permet d’obtenir de meilleures statistiques de comptage. Cependant, la résolution énergétique plus faible des scintillateurs NaI(Tl) empêche une analyse détaillée des spectres gamma qui, en cas de déséquilibre de la série d'uranium, peut donner lieu à une interprétation erronée des mesures en termes de concentration massique en uranium dans l'échantillon.
Pour contourner cette limitation, des approches fondées sur l'intégration de zones d'énergie spécifiques des spectres de NaI (Tl) mesurés ont été développées. Toutefois, ces approches sont sensibles à la composition du minerai qui accompagne l’uranium, ainsi que, éventuellement, à la concentration massique en uranium elle-même. La composition minéralogique, et éventuellement la teneur en uranium de l’échantillon, ont en effet un impact sur la propagation des rayons gamma dans l’échantillon et donc sur les résultats obtenus.
Pour corriger l’impact de la minéralogie, on peut identifier la composition minéralogique de l’échantillon, mais cela suppose en général plusieurs étapes de mesure supplémentaires. En tout état de cause, on ne connaît pas la teneur en uranium (cette dernière étant ce que l’on cherche justement à déterminer). Il est donc difficile de corriger l’éventuel effet de l’uranium sur la propagation du rayonnement gamma, ce qui augmente l’incertitude sur les résultats obtenus.
Une autre approche fondée sur la mesure de spectres gamma consiste à identifier la minéralogie sur la base d’abaques indiquant une teneur en thorium en fonction d’une teneur en potassium. Néanmoins, il apparaît que cette approche n’est pas forcément fiable en raison d’incertitudes sur les abaques.
L’invention a pour but de pallier ces inconvénients, en proposant notamment un procédé d’évaluation d’un paramètre représentatif de la teneur en uranium qui soit fiable et permette d’obtenir des valeurs de teneur en uranium plus précises, alors que la composition minéralogique de l’échantillon n’est pas connue.
À cet effet, l’invention concerne un procédé d’évaluation d’un paramètre représentatif de la concentration massique en uranium d’un échantillon de matériau uranifère par spectrométrie gamma, comprenant les étapes suivantes:
a) mesure d’un spectre énergétique de rayonnement gamma de l’échantillon à l’aide d’un détecteur scintillateur, et acquisition du spectre énergétique de rayonnement gamma,
b) obtention d’une pluralité de spectres énergétiques simulés de rayonnement gamma détectés par le détecteur scintillateur, les spectres énergétiques simulés étant respectivement associés à une pluralité de groupes de radionucléides émetteurs de rayonnement gamma présents dans l’échantillon et à une pluralité de matériaux fictifs,
chacun des groupes comprenant un seul radionucléide, ou plusieurs radionucléides dans des fractions massiques respectives prédéterminées,
les matériaux fictifs étant constitués d’uranium, de carbone et de fer, et comprenant respectivement une pluralité de fractions massiques d’uranium fictives et une pluralité de fractions massiques de carbone fictives, la pluralité de fractions massiques d’uranium fictives et la pluralité de fractions massiques de carbone fictives définissant une pluralité de couples de paramètres respectivement associés à la pluralité de matériaux fictifs,
chacun des spectres énergétiques simulés étant respectivement représentatif d’une détection par le détecteur scintillateur d’un rayonnement gamma reçu d’une pluralité d’échantillons simulés,
chacun des échantillons simulés ayant respectivement une masse et une forme identiques à la masse et la forme de l’échantillon, et comprenant un des groupes à une concentration massique de groupe arbitraire spatialement homogène dans ledit échantillons simulé, et comprenant un des matériaux fictifs,
c) détermination d’un couple de paramètres parmi la pluralité de couples de paramètres, et de coefficients d’une combinaison linéaire des spectres énergétiques simulés de chacun des groupes associés au couple de paramètres déterminé, le couple de paramètres déterminé et les coefficients déterminés minimisant un écart entre le spectre énergétique de rayonnement gamma de l’échantillon et la combinaison linéaire,
d) obtention du paramètre représentatif de la concentration massique en uranium de l’échantillon à partir d’au moins certains des coefficients déterminés, et
e) mise à disposition du paramètre.
Suivant des modes particuliers de réalisation, le procédé selon l’invention comprend l’une ou plusieurs des caractéristiques suivantes, prise(s) isolément ou selon toutes les combinaisons techniquement possibles:
- l’étape c) de détermination du couple de paramètres et des coefficients comprend, pour chacun des couples de paramètres : une détermination des coefficients d’une combinaison linéaire des spectres énergétiques simulés associés aux groupes et audit couple de paramètres, les coefficients déterminés minimisant un écart entre le spectre énergétique de rayonnement gamma de l’échantillon et ladite combinaison linéaire; et une obtention d’une pluralité d’écarts minimisés associés respectivement aux couples de paramètres, le couple de paramètres déterminé correspondant à un minimum dans la pluralité des écarts minimisés, les coefficients déterminés étant les coefficients associés au couple de paramètres déterminé;
- l’étape b) d’obtention d’une pluralité de spectres énergétiques simulés comprend, pour chacun des groupes : une obtention d’un spectre d’émission de rayonnement gamma représentatif dudit groupe; à partir du spectre d’émission, un calcul d’un rayonnement gamma initial émis par ledit groupe dans la pluralité d’échantillons simulés; un calcul d’une propagation du rayonnement gamma initial dans et autour de la pluralité d’échantillons simulés jusqu’au détecteur scintillateur, en considérant que les échantillons simulés comprennent respectivement la pluralité de matériaux fictifs; et un calcul de la pluralité de spectres énergétiques simulés en utilisant la propagation du rayonnement gamma initial calculée dans et autour de la pluralité d’échantillons simulés;
- le calcul d’une propagation du rayonnement initial dans et autour de la pluralité d’échantillons simulés jusqu’au détecteur scintillateur est réalisé à l’aide d’un logiciel adapté notamment pour calculer une atténuation du rayonnement gamma initial due au carbone et au fer dans la pluralité de matériaux fictifs et, de préférence, une fluorescence due à l’uranium dans la pluralité de matériaux fictifs;
- ledit logiciel comprend un code de transport de rayonnements gamma ou X tel que Monte-Carlo N-Particle ou TRIPOLI;
- le détecteur scintillateur comprend un scintillateur à iodure de sodium dopé au thallium;
- le spectre énergétique de rayonnement gamma de l’échantillon est acquis, et les spectres énergétiques simulés sont calculés, pour une gamme d’énergie englobant un intervalle allant de 60 keV à 1000 keV, de préférence de 60 keV à 2000 keV, voire de 60 keV à 3000 keV;
- les groupes sont au moins au nombre de cinq: un premier groupe des groupes comprend les éléments234mPa,211Pb,223Ra,219Rn,227Th,230Th,231Th,234Th,235U,238U, chacun de ces éléments ayant une fraction massique correspondant à un équilibre séculaire; un deuxième groupe des groupes comprend l’élément226Ra; un troisième groupe des groupes comprend les éléments214Bi,210Pb,214Pb, chacun de ces éléments ayant une fraction massique correspondant à un équilibre séculaire; un quatrième groupe des groupes comprend les éléments232Th,228Ra,228Ac,228Th,224Ra,220Rn,216Po,212Pb,212Bi,208Tl, chacun de ces éléments ayant une fraction massique correspondant à un équilibre séculaire; et un cinquième groupe des groupes comprend l’élément40K;
- les groupes sont au moins au nombre de trois:
- un premier groupe des groupes comprend les éléments234mPa,211Pb,223Ra,219Rn,227Th,230Th,231Th,234Th,235U,238U,226Ra,214Bi,210Pb,214Pb, chacun de ces éléments ayant une fraction massique correspondant à un équilibre séculaire; un deuxième groupe des groupes comprend les éléments232Th,228Ra,228Ac,228Th,224Ra,220Rn,216Po,212Pb,212Bi,208Tl, chacun de ces éléments ayant une fraction massique correspondant à un équilibre séculaire; et un troisième groupe des groupes comprend l’élément40K; et
- la pluralité de fractions massiques d’uranium fictives vaut, en ppm, n x 10m, n étant de préférence un entier naturel valant respectivement 1, 2, 3… 9, et m étant de préférence un entier naturel valant respectivement 2, 3 et 4.
L’invention concerne également un dispositif d’évaluation d’un paramètre représentatif de la concentration massique en uranium d’un échantillon de matériau uranifère par spectrométrie gamma, comprenant :
a) un détecteur scintillateur adapté pour mesurer un spectre énergétique de rayonnement gamma de l’échantillon,
b) un module d’acquisition du spectre énergétique de rayonnement gamma
c) un système de traitement adapté pour réaliser les étapes suivantes:
- obtention d’une pluralité de spectres énergétiques simulés de rayonnement gamma détectés par le détecteur scintillateur, les spectres énergétiques simulés étant respectivement associés à une pluralité de groupes de radionucléides émetteurs de rayonnement gamma présents dans l’échantillon et à une pluralité de matériaux fictifs,
chacun des groupes comprenant un seul radionucléide, ou plusieurs radionucléides dans des fractions massiques respectives prédéterminées,
les matériaux fictifs étant constitués d’uranium, de carbone et de fer, et comprenant respectivement une pluralité de fractions massiques d’uranium fictives et une pluralité de fractions massiques de carbone fictives, la pluralité de fractions massiques d’uranium fictives et la pluralité de fractions massiques de carbone fictives définissant une pluralité de couples de paramètres respectivement associés à la pluralité de matériaux fictifs,
chacun des spectres énergétiques simulés étant respectivement représentatif d’une détection par le détecteur scintillateur d’un rayonnement gamma reçu d’une pluralité d’échantillons simulés,
chacun des échantillons simulés ayant respectivement une masse et une forme identiques à la masse et la forme de l’échantillon, et comprenant un des groupes à une concentration massique de groupe arbitraire spatialement homogène dans ledit échantillons simulé, et comprenant un des matériaux fictifs,
- détermination d’un couple de paramètres parmi la pluralité de couples de paramètres, et de coefficients d’une combinaison linéaire des spectres énergétiques simulés de chacun des groupes associés au couple de paramètres déterminé, le couple de paramètres déterminé et les coefficients déterminés minimisant un écart entre le spectre énergétique de rayonnement gamma de l’échantillon et la combinaison linéaire, et
- obtention du paramètre représentatif de la concentration massique en uranium de l’échantillon à partir d’au moins certains des coefficients déterminés, et
d) un module de mise à disposition du paramètre.
L’invention sera mieux comprise à la lecture de la description qui va suivre, donnée uniquement à titre d’exemple, et faite, en se référant aux dessins parmi lesquels:
En référence à la figure 1, on décrit un dispositif 10 selon l’invention.
Le dispositif 10 est adapté pour évaluer un paramètre CU 0représentatif de la concentration massique en uranium dans un échantillon 12 de matériau uranifère, par exemple une portion d’une carotte de forage ou du minerai concassé disposé dans un conteneur 13.
Le paramètre CU 0est par exemple la fraction massique moyenne d’uranium dans l’échantillon 12, exprimée par exemple en ppm.
Le dispositif 10 comprend une enceinte 14 de confinement de l’échantillon 12 définissant un volume intérieur 16, et un détecteur scintillateur 18 situé dans le volume intérieur et adapté pour fournir des données représentatives d’un spectre énergétique de rayonnement gamma ce(représenté sur la figure 2) de l’échantillon 12. Le dispositif 10 comprend un module d’acquisition 20 relié au détecteur scintillateur 18 et adapté pour acquérir le spectre énergétique de rayonnement gamma ce, un système de traitement 22 adapté pour fournir le paramètre CU 0à partir du spectre énergétique de rayonnement gamma ce, et un module 24 de mise à disposition du paramètre CU 0.
L’enceinte 14 comprend par exemple une enveloppe 26 comportant du plomb.
Le détecteur scintillateur 18 est par exemple un scintillateur à iodure de sodium dopé au thallium, connu en lui-même.
Le détecteur scintillateur 18 et le module d’acquisition 20 sont avantageusement adaptés pour fournir le spectre énergétique de rayonnement gamma cesur une gamme d’énergie englobant un intervalle allant de 60 keV à 1000 keV, de préférence de 60 keV à 2000 keV, voire de 60 keV à 3000 keV.
Sur la figure 2, le spectre énergétique de rayonnement gamma ceest représenté par une pluralité de points, qui représentent en ordonnée des coups mesurés par le détecteur scintillateur 18 pendant une durée T, pour des photons gamma appartenant à des intervalles d’énergieeen keV, en abscisse. Sur la figure 2, par commodité, on a représenté les points seulement entre 60 et 1200 keV, les nombres de coups par intervalle étant trèsfaibles au-delà de 1200 keV dans l’exemple.
Le système de traitement 22 est configuré pour réaliser certaines étapes d’un procédé décrit en détail par la suite, afin de fournir le paramètre CU 0recherché.
Pour ce faire, le système de traitement 22 représente par exemple sous la forme d’un calculateur 28 comportant une mémoire 30 et un processeur 32 apte à mettre en œuvre un ou des logiciels stockés dans la mémoire 30, et/ou sous la forme d’un circuit logique programmable, par exemple de type FPGA (de l’anglaisField-Programmable Gate Array).
Le module de mise à disposition 24 comprend par exemple un écran 34 apte à afficher le paramètre CU 0, et/ou est adapté pour envoyer un signal S représentatif du paramètre CU 0.
En référence à la figure 3, on va maintenant décrire un procédé selon l’invention, pouvant par exemple être mis en œuvre par le dispositif 10.
Le procédé a pour but d’évaluer le paramètre CU 0par spectrométrie gamma. Le procédé comprend une étape 40 de mesure du spectre énergétique de rayonnement gamma cede l’échantillon 12 à l’aide du détecteur scintillateur 18, et d’acquisition du spectre énergétique de rayonnement gamma ce, par exemple grâce au module d’acquisition 20.
Le procédé comprend aussi une étape 42 d’obtention d’une pluralité de spectres énergétiques simulés de rayonnement gamma détectés par le détecteur scintillateur 18.
Les spectres énergétiques simulés sont respectivement associés à une pluralité de groupes G1,... Gn de radionucléides émetteurs de rayonnement gamma présents dans l’échantillon 12 et à une pluralité de matériaux fictifs (non représentés).
nest un entier naturel représentant le nombre de groupes;gest l’indice permettant de repérer les groupes.
Chacun des groupes G1,... Gn comprend un seul radionucléide, ou plusieurs radionucléides dans des fractions massiques respectives prédéterminées, par exemple parce que ces radionucléides sont en équilibre séculaire dans l’échantillon 12.
On rappelle que l’équilibre séculaire est une situation où l’activité d’un radionucléide reste constante du fait que son taux de production (dû à la désintégration d’un isotope-parent) est égal à son taux de désintégration. Dans le cas contraire, on parle de déséquilibre radioactif.
Selon un premier mode de réalisation particulier, les groupes G1,... Gn sont par exemple au nombre de cinq:
- un premier groupe G1, ou GU, comprend les éléments234mPa,211Pb,223Ra,219Rn,227Th,230Th,231Th,234Th,235U,238U, chacun de ces éléments ayant une fraction massique dans le groupe correspondant à un équilibre séculaire,
- un deuxième groupe G2, ou GRa, comprend l’élément226Ra,
- un troisième groupe G3, ou GR n, comprend les éléments214Bi,210Pb,214Pb, chacun de ces éléments ayant une fraction massique correspondant à un équilibre séculaire,
- un quatrième groupe G4, ou GTh, comprend les éléments232Th,228Ra,228Ac,228Th,224Ra,220Rn,216Po,212Pb,212Bi,208Tl, chacun de ces éléments ayant une fraction massique correspondant à un équilibre séculaire, et
- un cinquième groupe G5, ou GK, comprend l’élément40K.
Dans chacun des groupes G1 à G5, les fractions massiques des radionucléides sont donc connues. Elles sont égales à 100% si le groupe considéré ne comporte qu’un seul radionucléide, ou sont égales aux valeurs prescrites par l’équilibre séculaire, connues de l’homme du métier.
Selon un deuxième mode de réalisation particulier, les groupes G1,... Gn sont au nombre de trois:
- un premier groupe G1 comprend les éléments234mPa,211Pb,223Ra,219Rn,227Th,230Th,231Th,234Th,235U,238U,226Ra,214Bi,210Pb,214Pb, chacun de ces éléments ayant une fraction massique correspondant à un équilibre séculaire,
- un deuxième groupe G2 comprend les éléments232Th,228Ra,228Ac,228Th,224Ra,220Rn,216Po,212Pb,212Bi,208Tl, chacun de ces éléments ayant une fraction massique correspondant à un équilibre séculaire, et
- un troisième groupe G3 comprend l’élément40K.
Dans ce deuxième mode de réalisation, le groupe G1 regroupe les groupes GU, GRaet GR ndu premier mode de réalisation. L’avantage du premier mode de réalisation est de permettre de tenir compte de déséquilibres radioactifs affectant les élément Ra et Rn, par exemple dus à une lixiviation de l’élément Ra ou à un dégagement gazeux de l’élément Rn ayant affecté le matériau uranifère dont est issu l’échantillon 12.
Les matériaux fictifs sont constitués d’uranium et d’un matériau constitué de carbone et de fer de formule CxFe(1-x), et comprennent respectivement une pluralité de fractions massiques d’uranium fictives CU, et une pluralité de fractions massiques de carbone fictives x(1-CU). La pluralité de fractions massiques d’uranium fictives CUet la pluralité de fractions massiques de carbone fictives x(1-CU) définissant une pluralité de couples de paramètres (x, CU) respectivement associés à la pluralité de matériaux fictifs.
Selon un mode particulier de réalisation, la pluralité de fractions massiques d’uranium fictives CUvaut, en ppm, n x 10m, n étant de préférence un entier naturel valant respectivement 1, 2, 3… 9, et m étant de préférence un entier naturel valant respectivement 2, 3 et 4.
Selon un mode particulier de réalisation, le paramètre x prend une série de valeurs entre 0 et 1, par exemple par pas de 0,05.
Chacun des spectres énergétiques simulés est respectivement représentatif d’une détection par le détecteur scintillateur 18 d’un rayonnement gamma reçu d’une pluralité d’échantillons simulés (non représentés).
Chacun des échantillons simulés a respectivement une masse M et une forme identiques à la masse et la forme de l’échantillon 12, et comprend un des groupes G1,... Gn à une concentration massique de groupe arbitraire spatialement homogène dans ledit échantillons simulé, et comprend un des matériaux fictifs.
Dit autrement, chacun des spectres énergétiques simulés représente un spectre énergétique qui serait mesuré par le détecteur scintillateur 18 en provenance d’un échantillon simulé qui comporte:
- un des groupes G1,... Gn de radionucléides, responsable d’une émission d’un rayonnement gamma initial représentatif du groupe, et
- un des matériaux fictifs, le rayonnement initial se propageant dans et autour de l’échantillon simulé jusqu’au détecteur scintillateur 18.
Les spectres énergétiques d’émission de rayonnement gamma représentatifs des groupes GU, GRa, GR n, GThet GKsont visibles sur les figures 4 et 5. Les spectres sont exprimés en nombre de coups par photon source, c’est à dire par photon émis par le groupe considéré dans l’échantillon simulé.
La propagation du rayonnement gamma initial dans et autour de l’échantillon simulé déforme les spectres énergétiques des rayonnements initiaux. La forme des spectres énergétiques simulés dépend donc à la fois du groupe de radionucléides présents dans l’échantillon simulé (indicegdans la formule), et du matériau fictif traversé (représenté par les paramètresxet CUdans la formule). L’indiceereprésente un des intervalles d’énergie du spectre.
Comme on le verra ci-dessous, les spectres énergétiques simulés sont d’un grand intérêt technique. Ils constituent une base permettant de «déconvoluer» ou d’interpréter le spectre énergétique de rayonnement gamma cemesuré de l’échantillon 12, afin de déterminer la proportion de chacun des groupes G1 à Gn dans l’échantillon 12, et avantageusement les paramètresxet CUdu matériau fictif qui représente le mieux l’échantillon 12 du point de vue de la propagation du rayonnement gamma dans l’échantillon.
Au cours de l’étape 42, les spectres énergétiques simulés sont avantageusement obtenus directement, et sont par exemple lus dans la mémoire 30. Dans ce cas, ils ont été fournis ou calculés préalablement, et stockés dans la mémoire 30.
Selon une variante représentée sur la figure 3, les spectres énergétiques simulés sont calculés lors de l’étape 42, par exemple au cours de quatre sous-étapes 44, 46, 48 et 50.
Pour chacun des groupes G1,... Gn, la sous-étape 44 permet d’obtenir un spectre d’émission de rayonnement gamma représentatif dudit groupe (ces spectres sont représentés sur les figures 4 et 5 pour les cinq groupes de l’exemple). Ces spectres d’émission sont connus en eux-mêmes et sont par exemple stockés dans la mémoire 30.
Pour chacun des groupes G1,... Gn, dans la sous-étape 6, à partir du spectre d’émission, on calcule un rayonnement gamma initial émis par ledit groupe dans la pluralité d’échantillons simulés. Le rayonnement gamma initial émis est avantageusement considéré comme isotrope dans les échantillons simulés.
Dans la sous-étape 48, pour chacun des groupes G1,... Gn, on calcule une propagation du rayonnement gamma initial dans et autour de chacun des échantillons simulés jusqu’au détecteur scintillateur 18, en considérant que les échantillons simulés comprennent respectivement la pluralité de matériaux fictifs.
En variante, les échantillons simulés comprennent respectivement l’un des matériaux fictifs, et une autre substance, par exemple du thorium.
Dans la sous-étape 50, on calcule la pluralité de spectres énergétiques simulés en utilisant la propagation du rayonnement gamma initial calculée dans et autour de la pluralité d’échantillons simulés.
Selon un mode de réalisation particulier, le calcul de la propagation du rayonnement gamma initial dans et autour de la pluralité d’échantillons simulés jusqu’au détecteur scintillateur est réalisé à l’aide d’un logiciel adapté notamment pour calculer:
- une atténuation du rayonnement gamma initial due au carbone et au fer dans la pluralité de matériaux fictifs et,
- avantageusement, une fluorescence due à l’uranium présent dans la pluralité de matériaux fictifs.
Selon un mode particulier de réalisation, logiciel est le code Monte-Carlo N-Particle ou le logiciel TRIPOLI, connus de l’homme du métier. Le logiciel TRIPOLI est développé par le Commissariat à l’Energie Atomique. L’homme du métier peut utiliser ces logiciels, ou des logiciels équivalents.
Les rayons gamma sont émis de manière homogène et isotrope dans le volume de chaque échantillon simulé et la réponse du détecteur scintillateur 18 est calculée en tenant compte de la résolution en énergie du détecteur scintillateur.
Le procédé comprend aussi une étape 52 de détermination d’un couple de paramètres (x1, CU1) parmi la pluralité de couples de paramètres (x, CU), et de détermination de coefficients d’une combinaison linéaire des spectres énergétiques simulés de chacun des groupes G1,... Gn associés au couple de paramètres (x1, CU1) déterminé.
Le couple de paramètres (x1, CU1) déterminé et les coefficients déterminés sont ceux qui minimisent un écart ) entre le spectre énergétique de rayonnement gamma cede l’échantillon 12 et la combinaison linéaire .
L’écart est par exemple calculé par la méthode des moindres carrés:
Les paramètres x1, CU1et les coefficients qui minimisent l’écart peuvent être considérés comme des coordonnées du spectre énergétique de rayonnement gamma cedans une base formée par les spectres énergétiques simulés . Les paramètres x1, CU1et les coefficients forment par exemple sept coordonnées dans le cas où il y a cinq groupes.
Les paramètres x1, CU1présentent aussi en eux-mêmes un intérêt technique, car ils définissent le matériau fictif représentant le mieux les effets de la composition minéralogique (inconnue) de l’échantillon 12. Dit autrement, l’échantillon 12 se comporte, du point de vue de la minéralogie, comme un mélange comprenant une fraction massique x1(1-CU 1) de carbone, et une fraction massique (1-x1)(1-CU 1) de fer.
Les coefficients sont les poids respectifs des groupes G1 à Gn dans l’échantillon simulé qui simule le mieux l’échantillon 12. Dans l’exemple, les spectres énergétiques simulés étant exprimés en coups par photons source de chacun des groupes, les coefficients représentent respectivement les activités de l’ensemble des radionucléides de chacun des groupes.
Selon un mode de réalisation particulier illustré sur la figure 3, l’étape 52 comprend deux sous-étapes 54, 56 de minimisation successives.
Dans la sous étape 54, pour chacun des couples de paramètres (x, CU) représentant un des matériaux fictifs, on détermine des coefficients d’une combinaison linéaire des spectres énergétiques simulés associés aux groupes G1,... Gn et audit couple de paramètres (x, CU). Les coefficients déterminés sont ceux qui minimisent l’écart entre le spectre énergétique de rayonnement gamma cede l’échantillon 12 et ladite combinaison linéaire.
Dans la sous-étape 56, on utilise la pluralité d’écarts minimisés ( ) associés respectivement aux couples de paramètres (x, CU). On obtient ensuite le couple de paramètres (x1, CU1) qui correspond à un minimum dans la pluralité des écarts minimisés . Les coefficients déterminés sont les coefficients associés au couple de paramètres (x1, CU1) déterminé.
Dit autrement, dans la sous-étape 54, on réalise d’abord pour chacun des couples (x, CU), une minimisation portant sur les coefficients . Ensuite, dans la sous-étape 56, on réalise une deuxième minimisation portant sur les couples (x, CU) et qui conduit au couple (x1, CU1).
Les spectres énergétiques simulés fournissent une base permettant d’approximer le spectre énergétique de rayonnement gamma ce.
Il est important de noter que la fraction massique d’uranium recherchée n'est pas nécessairement égale à CU1. En effet, le paramètrexpermet uniquement d’approcher le comportement de l’échantillon 12 par rapport à l'atténuation et à la diffusion des rayons gamma. Le paramètre CUoffre un deuxième degré de liberté (le paramètre x étant le premier) permettant de prendre en compte par exemple une auto-atténuation du rayonnement gamma par l'uranium et le phénomène d’auto-fluorescence X. Le paramètre x1 obtenu fournit des informations sur la composition chimique des minéraux constituant l’échantillon 12.
Sur la figure 6, des courbes C1 à C5 représentent les fonctions , respectivement pour les cinq groupes G1 à G5. Ces courbes C1 à C5 représentent la contribution de chacun des groupes dans le spectre énergétique de rayonnement gamma.
Comme visible sur la figure 2, l’écart entre la somme des courbes C1 à C5 (courbe «somme des composantes») et le spectre énergétique de rayonnement gamma cede l’échantillon 12 est très faible.
Le procédé comprend aussi une étape 58 d’obtention du paramètre CU 0représentatif de la concentration massique en uranium de l’échantillon à partir d’au moins certains des coefficients déterminés, et une étape 60 de mise à disposition du paramètre CU 0.
Dans l’exemple représenté, l’uranium se trouve uniquement dans le groupe GU, sous la forme de235U et238U. La concentration massique en uranium se déduit du coefficient associé au groupe G1 (ou GU). Dans l’exemple, la concentration massique en uranium est proportionnelle à .
Les étapes 42, 52 et 58 sont avantageusement mise en œuvre par le système de traitement 22.
L’étape 60 de mise à disposition du paramètre CU 0comprend par exemple un affichage du paramètre sur l’écran 34.
Grâce aux caractéristiques décrites ci-dessus, le procédé d’évaluation du paramètre CU0représentatif de la teneur en uranium est fiable et permet d’obtenir des valeurs de teneur en uranium plus précises, alors que la composition minéralogique de l’échantillon 12 n’est pas connue et peut varier. Optionnellement, le procédé fournit des informations sur la composition minéralogique de l’échantillon 12 via le paramètre x1.
Exemple
s
L'échantillon 12 est constitué d'un matériau test M de masse mM= 175,4 g, qui est contenu dans une coupelle 13 en PVC placée au-dessus du détecteur 18.
Le matériau M est de la silice SiO2comprenant 600 ppm d’uranium. Toutefois, on n’utilise pas l’information selon laquelle l’échantillon est à base de silice.
La mesure du spectre ceest réalisée à l’aide d’un détecteur NaI(Tl) de 3’’x3’’ pendant une durée T de 100 secondes.
Les coefficients et qui minimisent l’écart ont été calculés comme expliqué ci-dessus (étape 42).
La minimisation (étape 52) conduit à x1 = 0,925, CU1= 1000 ppm et = 48162.
Ensuite, le paramètre CU0recherché est obtenu (étape 58) par exemple par l’équation suivante:
A238et A235étant les activités, en s-1.g-1, des chaînes de radionucléides liées à l’uranium 235 et à l’uranium 238 dans le groupe GU,
nreprésentant les radionucléides,
Le terme représente les radionucléides du groupe GUfaisant partie de la chaîne et le terme représente les radionucléides du groupe GUfaisant partie de la chaîne ,
le terme représentant la somme des probabilités pour le noyau n d’émettre un photon d’énergie (rapports d’embranchement), et
Nnétant le nombre de rayons gamma émis par le noyaun.
Cette équation traduit le fait que, connaissant la contribution du groupe GUau rayonnement gamma mesuré, la composition intrinsèque du groupe GU et les contributions relatives des radionucléides composant ce groupe, on peut remonter à la concentration massique en uranium.
On obtient CU0= 594 ppm, valeur très proche de la fraction massique réellement contenue (600 ppm).
x1 = 0,925 signifie qu’un mélange carbone-fer avec une fraction massique de carbone de 92.5% représente bien la composition minéralogique de l’échantillon 12. Le paramètre x1 donne une indication sur la composition minéralogique.
Dans un autre exemple, le matériau M est du sulfite de calcium CaSO3comprenant 600 ppm d’uranium. Pour le même temps d’acquisition T=100 s, la minimisation (étape 52) conduit à x1 = 0,725, CU1= 300 ppm et = 48602. On obtient alors CU0= 600 ppm, valeur égale, aux arrondis près, à la fraction massique réellement contenue (600 ppm).
Le tableau 1 ci-après fournit neuf autres exemples, dans lesquels l’échantillon testé se distingue des précédents par la composition minéralogique, qui peut être de la silice, du sulfite de calcium ou du pyroxène, et par la quantité d’uranium introduite CU, qui peut être de 100, 1000 ou 10000 ppm. Le tableau donne les valeurs x1 et CU1obtenues, et les valeurs du paramètre CU0recherché.
| cU=100 ppm | cU=1000 ppm | cU=10000 ppm | |
| SiO2 (Silice) |
cU0=101 ppm cU1=100 ppm x1=0,875 |
cU0=995 ppm cU1=2000 ppm x1=0,925 |
cU0=9125 ppm cU1=10000 ppm x1=0,925 |
| CaSO3 (Sulfite de calcium) |
cU0=87 ppm cU1=500 ppm x1=0,725 |
cU0=1000 ppm cU1=300 ppm x1=0,725 |
cU0=9125 ppm cU1=10000 ppm x1=0,725 |
| (Mg,Fe)7(SiO3)2 (pyroxène) | cU0=103 ppm cU1=300 ppm x1=0,475 |
cU0=1035 ppm cU1=2000 ppm x1=0,525 |
cU0=9443 ppm cU1=40000 ppm x1=0,525 |
Comme on peut le constater, les valeurs CU0fournies par la méthode selon l’invention sont proches de la fraction massique réelle d’uranium CUintroduit dans l’échantillon, et ce indépendamment de la composition minéralogique de l’échantillon testé et sur une large gamme de fractions massiques d’uranium.
La valeur du paramètre x1 obtenu, bien qu’elle varie légèrement en fonction de la fraction massique d’uranium introduite, est néanmoins représentative de la composition minéralogique de l’échantillon. En effet, x1 est entre 0,875 et 0,925 pour la silice, à environ 0,725 pour le sulfite de calcium, et entre 0,475 et 0,525 pour le pyroxène. La connaissance de x1 permet de distinguer entre ces trois compositions minéralogiques.
Claims (11)
- Procédé d’évaluation d’un paramètre (CU 0) représentatif de la concentration massique en uranium d’un échantillon (12) de matériau uranifère par spectrométrie gamma, comprenant les étapes suivantes:
a) mesure (40) d’un spectre énergétique de rayonnement gamma (ce) de l’échantillon (12) à l’aide d’un détecteur scintillateur (18), et acquisition du spectre énergétique de rayonnement gamma (ce),
b) obtention (42) d’une pluralité de spectres énergétiques simulés (
chacun des groupes (G1,... Gn) comprenant un seul radionucléide, ou plusieurs radionucléides dans des fractions massiques respectives prédéterminées,
les matériaux fictifs étant constitués d’uranium, de carbone et de fer, et comprenant respectivement une pluralité de fractions massiques d’uranium fictives (CU) et une pluralité de fractions massiques de carbone fictives (x(1-CU)), la pluralité de fractions massiques d’uranium fictives (CU) et la pluralité de fractions massiques de carbone fictives (x(1-CU)) définissant une pluralité de couples de paramètres (x, CU) respectivement associés à la pluralité de matériaux fictifs,
chacun des spectres énergétiques simulés (
chacun des échantillons simulés ayant respectivement une masse et une forme identiques à la masse et la forme de l’échantillon (12), et comprenant un des groupes (G1,... Gn) à une concentration massique de groupe arbitraire spatialement homogène dans ledit échantillons simulé, et comprenant un des matériaux fictifs,
c) détermination (52) d’un couple de paramètres (x1, CU1) parmi la pluralité de couples de paramètres (x, CU), et de coefficients (
d) obtention (58) du paramètre (CU 0) représentatif de la concentration massique en uranium de l’échantillon (12) à partir d’au moins certains des coefficients (
e) mise à disposition (60) du paramètre (CU 0). - Procédé selon la revendication 1, dans lequel l’étape c) de détermination (52) du couple de paramètres (x1, CU1) et des coefficients (
- une détermination (54) des coefficients (
- une obtention (56) d’une pluralité d’écarts minimisés ( - Procédé selon la revendication 1 ou 2, dans lequell’étape b) d’obtention (42) d’une pluralité de spectres énergétiques simulés (
- une obtention (44) d’un spectre d’émission de rayonnement gamma représentatif dudit groupe,
- à partir du spectre d’émission, un calcul (46) d’un rayonnement gamma initial émis par ledit groupe dans la pluralité d’échantillons simulés,
- un calcul (48) d’une propagation du rayonnement gamma initial dans et autour de la pluralité d’échantillons simulés jusqu’au détecteur scintillateur (18), en considérant que les échantillons simulés comprennent respectivement la pluralité de matériaux fictifs, et
- un calcul (50) de la pluralité de spectres énergétiques simulés ( - Procédé selon la revendication 3, dans lequel le calcul (48) d’une propagation du rayonnement initial dans et autour de la pluralité d’échantillons simulés jusqu’au détecteur scintillateur (18) est réalisé à l’aide d’un logiciel adapté notamment pour calculer une atténuation du rayonnement gamma initial due au carbone et au fer dans la pluralité de matériaux fictifs et, de préférence, une fluorescence due à l’uranium dans la pluralité de matériaux fictifs.
- Procédé selon la revendication 4, dans lequel ledit logiciel comprend un code de transport de rayonnements gamma ou X tel que Monte-Carlo N-Particle ou TRIPOLI.
- Procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 5, dans lequel le détecteur scintillateur (18) comprend un scintillateur à iodure de sodium dopé au thallium.
- Procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 6, dans lequel le spectre énergétique de rayonnement gamma (ce) de l’échantillon (12) est acquis, et les spectres énergétiques simulés (
- Procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 7, dans lequel les groupes (G1,... Gn) sont au moins au nombre de cinq:
- un premier groupe (G1) des groupes (G1,... Gn) comprend les éléments234mPa,211Pb,223Ra,219Rn,227Th,230Th,231Th,234Th,235U,238U, chacun de ces éléments ayant une fraction massique correspondant à un équilibre séculaire,
- un deuxième groupe (G2) des groupes (G1,... Gn) comprend l’élément226Ra,
- un troisième groupe (G3) des groupes (G1,... Gn) comprend les éléments214Bi,210Pb,214Pb, chacun de ces éléments ayant une fraction massique correspondant à un équilibre séculaire,
- un quatrième groupe (G4) des groupes (G1,... Gn) comprend les éléments232Th,228Ra,228Ac,228Th,224Ra,220Rn,216Po,212Pb,212Bi,208Tl, chacun de ces éléments ayant une fraction massique correspondant à un équilibre séculaire, et
- un cinquième groupe (G5) des groupes (G1,... Gn) comprend l’élément40K. - Procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 7, dans lequel les groupes (G1,... Gn) sont au moins au nombre de trois:
- un premier groupe (G1) des groupes (G1,... Gn) comprend les éléments234mPa,211Pb,223Ra,219Rn,227Th,230Th,231Th,234Th,235U,238U,226Ra,214Bi,210Pb,214Pb, chacun de ces éléments ayant une fraction massique correspondant à un équilibre séculaire,
- un deuxième groupe (G2) des groupes (G1,... Gn) comprend les éléments232Th,228Ra,228Ac,228Th,224Ra,220Rn,216Po,212Pb,212Bi,208Tl, chacun de ces éléments ayant une fraction massique correspondant à un équilibre séculaire, et
- un troisième groupe (G3) des groupes (G1,... Gn) comprend l’élément40K. - Procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 8, dans lequel la pluralité de fractions massiques d’uranium fictives (CU) vaut, en ppm, n x 10m, n étant de préférence un entier naturel valant respectivement 1, 2, 3… 9, et m étant de préférence un entier naturel valant respectivement 2, 3 et 4.
- Dispositif d’évaluation d’un paramètre (CU 0) représentatif de la concentration massique en uranium d’un échantillon (12) de matériau uranifère par spectrométrie gamma, comprenant :
a) un détecteur scintillateur (18) adapté pour mesurer un spectre énergétique de rayonnement gamma (ce) de l’échantillon (12),
b) un module d’acquisition (20) du spectre énergétique de rayonnement gamma (ce)
c) un système de traitement (22) adapté pour réaliser les étapes suivantes:
- obtention (42) d’une pluralité de spectres énergétiques simulés (
chacun des groupes (G1,... Gn) comprenant un seul radionucléide, ou plusieurs radionucléides dans des fractions massiques respectives prédéterminées,
les matériaux fictifs étant constitués d’uranium, de carbone et de fer, et comprenant respectivement une pluralité de fractions massiques d’uranium fictives (CU) et une pluralité de fractions massiques de carbone fictives (x(1-CU)), la pluralité de fractions massiques d’uranium fictives (CU) et la pluralité de fractions massiques de carbone fictives (x(1-CU)) définissant une pluralité de couples de paramètres (x, CU) respectivement associés à la pluralité de matériaux fictifs,
chacun des spectres énergétiques simulés (
chacun des échantillons simulés ayant respectivement une masse et une forme identiques à la masse et la forme de l’échantillon (12), et comprenant un des groupes (G1,... Gn) à une concentration massique de groupe arbitraire spatialement homogène dans ledit échantillons (12) simulé, et comprenant un des matériaux fictifs,
- détermination (52) d’un couple de paramètres (x1, CU1) parmi la pluralité de couples de paramètres (x, CU), et de coefficients (
- obtention (58) du paramètre (CU 0) représentatif de la concentration massique en uranium de l’échantillon (12) à partir d’au moins certains des coefficients (
d) un module (60) de mise à disposition du paramètre (CU1).
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