FR2589949A1 - Filling space in salt stock to form seal between waste containers - Google Patents
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Abstract
Description
Procédé pour le comblement d'un espace dans un gisement de sel
L'invention concerne un procédé pour le comblement d'un espace dans un gisement de sel.Method for filling a space in a salt deposit
The invention relates to a method for filling a space in a salt deposit.
Divers déchets restent dangereux pour l'environnement pendant des décennies. Pour l'élimination de tels déchets, il est prévu de les stocker en conteneurs dans des mines de sel désaffectées. On a proposé de combler avec des débris de sel les espaces ou compartiments dans lesquels les conteneurs sont placés. Un tel comblement a une porosité ouverte de 50 à 60%. I1 peut donc en résulter des fissures et des cavités par lesquelles, avec le temps, peuvent circuler des eaux souterraines ou de la saumure. Cela n'est pas souhaitable car, avec le temps, les déchets peuvent alors apparaître indirectement dans l'environnement. Various wastes remain dangerous for the environment for decades. For the disposal of such waste, it is planned to store it in containers in disused salt mines. It has been proposed to fill the spaces or compartments in which the containers are placed with salt debris. Such filling has an open porosity of 50 to 60%. It can therefore result in cracks and cavities through which, over time, groundwater or brine can circulate. This is undesirable since, over time, the waste can then appear indirectly in the environment.
Le but de l'invention est de proposer un procédé de type cité plus haut, qui permette de combler de façon étanche le compartiment entourant les conteneurs. The object of the invention is to propose a method of the aforementioned type, which makes it possible to fill the compartment surrounding the containers in a sealed manner.
Le but ci-dessus est atteint selon l'invention, par le fait que l'on introduit dans le compartiment de l'oxyde de magnésium et/ou de l'oxyde de calcium avec de l'oxyde de magnésium et des débris de sel et/ou de l'argile. The above object is achieved according to the invention, by the fact that is introduced into the compartment of magnesium oxide and / or calcium oxide with magnesium oxide and salt debris and / or clay.
Si, avec le temps, de la saumure provenant du gisement de sel pénètre dans le mélange, l'oxyde de magnésium réagit alors pour donner des sels de magnésium, en augmentant considérablement de volume. Ainsi, les pores ouverts ou les éventuelles fissures ou cavités se ferment. If, over time, brine from the salt deposit enters the mixture, the magnesium oxide then reacts to give magnesium salts, greatly increasing in volume. Thus, open pores or any cracks or cavities close.
Cela est favorisé par le fait qu'il y a une augmentation de pression dans le compartiment, à la suite de l'augmentation de volume. I1 en résulte que les eaux souterraines ou la saumure ne peuvent plus entrer en contact avec le conteneur.This is favored by the fact that there is an increase in pressure in the compartment, as a result of the increase in volume. As a result, groundwater or brine can no longer come into contact with the container.
En ce qui concerne les débris de sel, il s'agit de roches salines granulaires, qui ont été obtenues par exemple lors de la création du compartiment ou de la galerie du gisement de sel dans lequel doivent être déposés les déchets dangereux. Par exemple, les débris de sel se composent esentiellement de MgS04.7H20 ou de MgCl2.6H2O. L'addition de débris de sel favorise la formation des sels de magnésium. With regard to salt debris, these are granular saline rocks, which were obtained for example during the creation of the compartment or gallery of the salt deposit in which the hazardous waste must be deposited. For example, salt debris consists essentially of MgS04.7H20 or MgCl2.6H2O. The addition of salt debris promotes the formation of magnesium salts.
En tant qu'argile, on utilise de préférence des argiles à kaolin. As clay, kaolin clays are preferably used.
On peut également utiliser de la montmorillonite. L'étanchéité est obtenue plus rapidement par l'addition d'argile.Montmorillonite can also be used. The seal is obtained more quickly by the addition of clay.
Un mélange préparé à partir des composants cités peut etre introduit à l'état sec dans le compartiment, au moyende gaz comprimé. La formation de sel, qui a pour conséquence l'augmentation de volume, s'effectue alors grâce à l'humidité du compartiment. A mixture prepared from the components mentioned can be introduced in the dry state into the compartment, using compressed gas. Salt formation, which results in an increase in volume, then takes place thanks to the humidity of the compartment.
Il est toutefois également possible d'injecter le mélangedansle compartiment avec de l'eau ou un acide dilué. La formation de sel, et l'augmentation de volume qui l'accompagne, s'effectuent alors immédiatement lors de l'injection. However, it is also possible to inject the mixture into the compartment with water or diluted acid. The formation of salt, and the increase in volume which accompanies it, then takes place immediately upon injection.
Si l'on effectue l'injection avec de lteau, on peut ajouter à celle-ci des débris de sel. Il n'est alors pas nécessaire que les débris de sel soient contenus dans le mélange. If the injection is made with water, salt debris can be added to it. The salt debris need not be contained in the mixture.
Dans le cas de l'injection du mélange avec de l'acide dilué, on prend en considération comme acide dilué, en particulier H2S04 ou un acide très dilué constitué de déchets contenant HCl. Avec de l'acide dilué, la réaction se déroule lentement. Il se produit d'abord une solidification instantanée (neutralisation) du mélange par une prise qui équivaut à celle du ciment Sorel (MgCl2 + MgO > MgC12.5Mg(OH)2.7H2O). In the case of injection of the mixture with dilute acid, consideration is given as dilute acid, in particular H2SO4 or a very dilute acid consisting of waste containing HCl. With dilute acid, the reaction proceeds slowly. First, an instantaneous solidification (neutralization) of the mixture takes place by a setting which is equivalent to that of Sorel cement (MgCl2 + MgO> MgC12.5Mg (OH) 2.7H2O).
L'utilisation de l'acide dilué est également avantageuse, du fait qu'il est lui-même un déchet; dans le cas de l'utilisation citée, son déversement dans la mer n'est plus nécessaire.The use of diluted acid is also advantageous, since it is itself a waste; in the case of the use cited, its discharge into the sea is no longer necessary.
Des exemples de réalisation avantageux se déduisent de la description ci-après. Afin d'illustrer l'augmentation de volume due à la formation de sel, les densités sont indiquées dans le tableau A ci-dessous, pour différentes compositions. Advantageous exemplary embodiments are deduced from the description below. In order to illustrate the increase in volume due to the formation of salt, the densities are indicated in Table A below, for different compositions.
Tableau A
Masse Densité Densité
moléculaire g/cm g/cm3
g
MgO 40 3,57 CaO 3,40 Mg(OH)2 58,3 2,40 Ca(OH)2 2,23
MgSO4 120,4 2,66 CaS04 2,96
MgS04.1 H20 138,4 2,57 CaS04.2 H20 2,32
MgSO4 6 H20 228,46 1,75
MgSO4m7 H20 246,48 1,68
MgCl12 95,2 2,41 CaCl2 2,15
MgCl2.6 H20 203,3 1,57 Eau12'6 H20 1,68
On peut voir que la formation de sel est liée à une augmentation de volume considérable. Le tableau B ci-dessous le montre encore plus clairement, pour trois exemples particuliers.Table A
Mass Density Density
molecular g / cm g / cm3
g
MgO 40 3.57 CaO 3.40 Mg (OH) 2 58.3 2.40 Ca (OH) 2 2.23
MgSO4 120.4 2.66 CaS04 2.96
MgS04.1 H20 138.4 2.57 CaS04.2 H20 2.32
MgSO4 6 H2O 228.46 1.75
MgSO4m7 H20 246.48 1.68
MgCl12 95.2 2.41 CaCl2 2.15
MgCl2.6 H20 203.3 1.57 Water 12'6 H20 1.68
It can be seen that salt formation is linked to a considerable increase in volume. Table B below shows this even more clearly, for three specific examples.
Tableau B
MgO + H20 - > Mg(OH)2
409 + 189 - > 58 g
11,2 cm3 + 18 cm - > 24,2 cm3 #Vol - 216 %
MgO + H2S04 - > MgSO4.H20 409 - > 138,4 g
11,2 cm3 g 53,8 cm3 Vol MgO - 480 %
MgO + H2S04 + H20 - > MgSO4.7 H20
409 4 246,5 g #Vol MgO - > 1310 %
11,2 cm3 4 146,7 cm3
Dans la réaction de l'oxyde de magnésium avec l'eau, l'augmentation de volume 25Vol) est par conséquent de 216%.Dans une réaction de l'oxyde de magnésium avec de l'acide sulfurique, il se produit une augmentation de volume de 480%, et avec addition d'eau supplémentaire, une augmenta
tion de volume de 1310%.Table B
MgO + H20 -> Mg (OH) 2
409 + 189 -> 58 g
11.2 cm3 + 18 cm -> 24.2 cm3 #Flight - 216%
MgO + H2S04 -> MgSO4.H20 409 -> 138.4 g
11.2 cm3 g 53.8 cm3 Vol MgO - 480%
MgO + H2S04 + H20 -> MgSO4.7 H20
409 4,246.5 g # Vol MgO -> 1310%
11.2 cm3 4 146.7 cm3
In the reaction of magnesium oxide with water, the increase in volume 25 Vol) is therefore 216%. In a reaction of magnesium oxide with sulfuric acid, there is an increase in volume of 480%, and with the addition of additional water an increase
tion of volume of 1310%.
Le degré de la transformation, et par conséquent de l'augmentation de volume, est limité par la porosité ouverte du mélange, c 'est--dire par la possibilité de la libre entrée en contact des corps participant à la réaction les uns avec les autres. Si les pores sont fermés, la réac
tion s'arrête. The degree of transformation, and consequently of the increase in volume, is limited by the open porosity of the mixture, that is to say by the possibility of the free entry into contact of the bodies participating in the reaction with each other. other. If the pores are closed, the reaction
tion stops.
Les débris de sel présentent tels quels une porosité ouverte d'environ 50 à 60%. Dans le cas présent, on ne peut guère choisir une granulo mètre particuliere. Le mélange, constitue par exemple de débris de sel, oxyde de magnésium et argile, présente une porosité ouverte allant de 25 à 40%. I1 existe à ce propos une granulométrie favorable, qui consiste, pour 20 à 40% en une taille de grains inférieure à 0,1 mm et, pour 60 à 80%, en une taille de grains supérieure à 0,1 mm, les grains de taille supérieure à 1 mm représentant de préférence de O à 40%. Salt debris has an open porosity of about 50 to 60% as it is. In the present case, one can hardly choose a particular granulometer. The mixture, consisting for example of salt debris, magnesium oxide and clay, has an open porosity ranging from 25 to 40%. There is a favorable particle size in this connection, which consists, for 20 to 40%, in a grain size less than 0.1 mm and, for 60 to 80%, in a grain size greater than 0.1 mm, the grains of size greater than 1 mm preferably representing from 0 to 40%.
Dans une situation préférée, dans le cas du mélange ou du mélange additionné d'un milieu d'injection composé d'eau, éventuellement addi
tionnée de débris de sel, ou d'acide dilué, la fraction d'oxyde de magnésium représente entre 50 et l% en poids, la fraction de débris de sel eprésenteentre-O et 50% en poids, et la fraction d'argile, entre 0 et 20% en poids.In a preferred situation, in the case of the mixture or of the mixture added with an injection medium composed of water, optionally
with debris of salt or dilute acid, the fraction of magnesium oxide represents between 50 and 1% by weight, the fraction of salt debris represents between 0 and 50% by weight, and the fraction of clay, between 0 and 20% by weight.
L'oxyde de magnésium peut être constitué en partie d'oxyde de magnésium caustique. I1 en résulte une accélération de la solidification en présence de débris de sel, en particulier lorsque ceux-ci sont constitués de MgS04.7H20 et qu'on y ajoute de l'eau en tant que milieu d'injection. The magnesium oxide may partly consist of caustic magnesium oxide. This results in an acceleration of solidification in the presence of salt debris, in particular when these consist of MgSO4.7H2O and when water is added to it as an injection medium.
L'utilisation de l'oxyde de magnésium offre l'avantage que la formation de sel de magnésium est liée à une augmentation considérable de volume, et que l'oxyde de magnésium réagit lentement avec son partenaire réactionnel. Cette réaction est certes décelable, mais elle ntest pas fortement alcaline. Le pH est égal à 10. La réaction, c'est-à-dire l'hydra- tation de l'oxyde de magnésium, ntest pas accompagnée d'un dégagement de chaleur perceptible. La chaleur de la réaction MgO + H20 > Mg(OH)2 est faible. La neutralisation s'effectue lentement et doucement. The use of magnesium oxide has the advantage that the formation of magnesium salt is linked to a considerable increase in volume, and that magnesium oxide reacts slowly with its reaction partner. This reaction is certainly detectable, but it is not strongly alkaline. The pH is equal to 10. The reaction, that is to say the hydration of the magnesium oxide, is not accompanied by a perceptible evolution of heat. The heat of the MgO + H2O> Mg (OH) 2 reaction is low. Neutralization takes place slowly and gently.
Lorsqu'on utilise de l'oxyde de magnésium, il est également avantageux que celui-ci ait une conductibilité thermique élevée. Cela a un effet particulièrement avantageux lorsque les déchets déposés dans le compartiment, par exemple des déchets radioactifs, sont chauds. Cette chaleur est rapidement transmise par l'oxyde de magnésium, à partir de la surface relativement réduite d'un conteneur en acier contenant les déchets, dans la paroi relativement étendue du compartiment ou de la galerie. When magnesium oxide is used, it is also advantageous that it has a high thermal conductivity. This has a particularly advantageous effect when the waste deposited in the compartment, for example radioactive waste, is hot. This heat is rapidly transmitted by magnesium oxide from the relatively small surface of a steel container containing the waste, in the relatively large wall of the compartment or gallery.
I1 n'est pas recommandable de n'utiliser que de l'oxyde de calcium à la place de l'oxyde de magnésium. Dans le cas de l'oxyde de calcium, la formation de sel est certes liée à une augmentation comparable de volume, mais il en résulte une forte réaction alcaline (pH 13) avec un dégagement de chaleur élevé, qui pourrait entrainer une température allant jusqu'à 4500C. Cette réaction se déroule spontanément. It is not advisable to use only calcium oxide in place of magnesium oxide. In the case of calcium oxide, salt formation is certainly linked to a comparable increase in volume, but this results in a strong alkaline reaction (pH 13) with a high release of heat, which could cause a temperature of up to 'at 4500C. This reaction takes place spontaneously.
L'utilisation de CaO.MgO est avantageuse, car ce matériau est disponible à bon marché. Est en particulier approprié du CaO.MgO dans lequel la fraction CaO est déjà en partie hydratée. On peut alors remplacer MgO par CaO.MgO, en tenant compte d'une augmentation de volume légèrement plus faible. On peut en outre utiliser également des poussières de dolomite hydratées, provenant de la fabrication de produits réfractaires, qu'il a fallu jusqu a présent décharger dans des dépôts de détritus. The use of CaO.MgO is advantageous, since this material is available inexpensively. Particularly suitable is CaO.MgO in which the CaO fraction is already partly hydrated. We can then replace MgO by CaO.MgO, taking into account a slightly smaller increase in volume. It is also possible to use hydrated dolomite dust, originating from the manufacture of refractory products, which until now has had to be discharged into deposits of detritus.
Dans le tableau C ci-après sont indiquées à titre d'exemple, dans les colonnes a à j, des compositions possibles de la matière à introduire dans le compartiment, la composition du mélange figurant sur les lignes 1.1 à 1.6, et la composition correspondante du milieu d'injection étant indiquée sur les lignes 2.1 à 2.3. In table C below are indicated by way of example, in columns a to j, possible compositions of the material to be introduced into the compartment, the composition of the mixture appearing on lines 1.1 to 1.6, and the corresponding composition. of the injection medium being indicated on lines 2.1 to 2.3.
Tableau C a b c d e f g h i j 1.1. MgO 90 90 70 60 50 60 65 40 70 1.2. MgO caustique 10 10 10 1.3. CaO MgO 30 40 1.4. CaO MgO (hyd.) 20 20 20 40 1.5. Argile 10 20 20 10 10 15 15 10 20 1.6. Débris de sel 30 25 20 2.1. Débris de sel +10 +15 +10 +5
MgS04'7 H20
ou
MgC12'6 H20 2.2. HC1 ou H2SO4 +20 +10
dilué 2.3. H20 +10 +15 +15 +10 +5 (Les données numériques sont en Z en poids.)
I1 résulte par exemple du tableau C qu'un mélange de 90% en poids de MgO et 10% en poids d'argile, avec addition de 20% en poids de HC1 ou de H2SO4 diluéRdoit être injecté dans le compartiment à combler (voir colonne a).Table C abcdefghij 1.1. MgO 90 90 70 60 50 60 65 40 70 1.2. Caustic MgO 10 10 10 1.3. CaO MgO 30 40 1.4. CaO MgO (hyd.) 20 20 20 40 1.5. Clay 10 20 20 10 10 15 15 10 20 1.6. Salt debris 30 25 20 2.1. Salt debris +10 +15 +10 +5
MgS04'7 H20
or
MgC12'6 H20 2.2. HC1 or H2SO4 +20 +10
diluted 2.3. H20 +10 +15 +15 +10 +5 (The numerical data are in Z by weight.)
It follows for example from Table C that a mixture of 90% by weight of MgO and 10% by weight of clay, with the addition of 20% by weight of diluted HC1 or H2SO4 R must be injected into the compartment to be filled (see column at).
La colonne b indique par exemple que si l'on utilise 90% en poids d'oxyde de magnésium et 10% en poids d'oxyde de magnésium caustique, le résultat désiré est obtenu avec un milieu d'injection composé de 10% en poids d'eau supplémentaires et de 10% en poids de débris de sel constitués de MgS04.7H20 ou de MgC12.6H20. Column b indicates for example that if 90% by weight of magnesium oxide and 10% by weight of caustic magnesium oxide are used, the desired result is obtained with an injection medium composed of 10% by weight additional water and 10% by weight of salt debris consisting of MgSO4.7H20 or MgC12.6H20.
La colonne j montre par exemple qu'on obtient également le résultat désiré avec 40% en poids de CaO.MgO, 40% en poids de poussière de CaO.MgO à CaO hydraté et 20% en poids d'argile, sans milieu d'injection. Les autres colonnes du tableau C doivent être lues de la même façon. Column j shows, for example, that the desired result is also obtained with 40% by weight of CaO.MgO, 40% by weight of dust of CaO.MgO with hydrated CaO and 20% by weight of clay, without medium. injection. The other columns of table C should be read in the same way.
Le procédé décrit peut être mis en oeuvre par exemple de la façon suivante:
Après avoir introduit dans le compartiment prévu du gisement de sel des conteneurs en acier, scellés, contenant des déchets radioactifs, on ferme le compartiment. Par un orifice pratiqué dans la fermeture, on introduit à l'état sec, à l'aide de gaz comprimé, un mélange correspondant à la composition de la colonne f, h ou j, jusqu'à ce que le compartiment soit rempli. Sous l'effet de la saumure provenant du gisement de sel, qui pénètre avec le temps dans le mélange, on aboutit à la formation de sel de magnésium et, par là, à l'augmentation de volume du mélange décrite plus haut. Cela entraine une augmentation de la pression dans le compartiment, qui provoque une compression du mélange, entrainant la fermeture des pores et des fissures.The described method can be implemented for example in the following way:
After having inserted into the intended compartment of the salt deposit steel containers, sealed, containing radioactive waste, the compartment is closed. Through a hole made in the closure, a mixture corresponding to the composition of column f, h or j is introduced in the dry state, using compressed gas, until the compartment is filled. Under the effect of the brine coming from the salt deposit, which penetrates over time into the mixture, the result is the formation of magnesium salt and, thereby, the increase in volume of the mixture described above. This causes an increase in the pressure in the compartment, which causes compression of the mixture, causing the closure of pores and cracks.
On peut parvenir au même résultat en injectant un mélange selon les lignes 1.1 à 1.6 avec un milieu d'injection selon les lignes 2e1 à 2.3, selon les colonnes a à e, g ou i du tableau C. Le comblement total du compartiment est alors essentiellement indépendant de la saumure du gisement de sel. The same result can be achieved by injecting a mixture according to lines 1.1 to 1.6 with an injection medium according to lines 2e1 to 2.3, according to columns a to e, g or i of Table C. The total filling of the compartment is then essentially independent of the brine of the salt deposit.
Il doit être bien entendu que la description qui précède n'a été donnée qu a titre illustratif et non limitatif et que toutes variantes ou modifications peuvent y être apportées, sans sortir pour autant du cadre général de la présente invention, tel que défini dans les revendications ci-annexées. It should be understood that the foregoing description has been given by way of illustration and not limitation and that any variants or modifications may be made thereto, without thereby departing from the general scope of the present invention, as defined in the claims appended hereto.
Claims (7)
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