FR2474391A1

FR2474391A1 - Procede de fabrication d'un produit stratifie

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Publication number: FR2474391A1
Application number: FR7908638A
Authority: FR
Original assignee: Individual
Current assignee: Individual
Priority date: 1974-07-05
Filing date: 1979-04-05
Publication date: 1981-07-31
Also published as: FR2474392B1; CA1107627A; AU8270875A; JPS5130886A; JPS5932307B2; US4420451A; US4039364A; FR2474391B1; NL7508031A; AU503813B2; NL191673B; FR2474392A1

Abstract

L'INVENTION CONCERNE UN PROCEDE DE FABRICATION D'UN PRODUIT STRATIFIE. LE PROCEDE SELON L'INVENTION CONSISTE A ORIENTER PAR ETIREMENT OU EXTENSION DEUX OU PLUSIEURS FILMS ALORS QU'ILS SONT PRESSES ENSEMBLE DE MANIERE QUE LES SURFACES DES FILMS SOIENT EN CONTACT. LES SURFACES DES FILMS SONT REALISEES EN UN MATERIAU A BASE DE POLYMERE DE SORTE QUE PAR SUITE DE L'ETIREMENT LES FILMS SE SOUDENT LES UNS AUX AUTRES. LE PROCEDE DE L'INVENTION PERMET L'OBTENTION D'UN MATERIAU UTILISABLE POUR L'EMBALLAGE, L'EMPAQUETAGE, OU POUR LA FABRICATION DE FILMS DE PROTECTION.

Description

La présente invention concerne un procédé de fabri-

cation d'un stratifié.

On rappelle que l'on connait différentes méthodes

pour relier des films de manière à former un stratifié.

Par exemple il est habituel dans le cas o les films sont formés par extrusion d'extruder aussi sur une ou chacune des surfaces des films se faisant face un polymère adhésif de telle manière qu'une simple pression entre les films, souvent combinée avec un chauffage, entraine la liaison

entre les films.

Selon l'invention, les films, d'une manière préfé-

rée, sont obtenus par un procédé comprenant les opérations consistant en l'atténuation oul'extension à l'état fondu pendant l'extrusion de chacune d'au moins deux couches d'un mélange de polymère fondu pour impartir

au polymère un grain ou une direction de fibres unidirec- -

tionnel avec une direction marquée d'aptitude à se fendre

quand il est solidifié; à réunir avant ou après solidifica-

tion desdites couches, les couches en une feuille commune, les directions de grain ou de fibres de couches adjacentes s'étendant ici suivant une configuration entrecroisée tout en formant une liaison adhérente généralement faible entre lesdites couches; à solidifiersielle n'est pas déjà solide, et à orienter enfin biaxialement la feuille stratifiée solide ainsi obtenue en plusieurs opérations ou étapes qui sont

chacune généralement sensiblement uniaxiale à une tempéra-

ture suffisamment basse pour maintenir une aptitude impor-

tante à se fendre dans chaque couche.

Le produit, ainsi fabriqué, est un stratifié à haute

résistance mécanique comprenant des films biaxialement orien-

tés et liés de façon adhérente généralement faiblement, dont chacun est formé d'un mélange qui présente une morphologie

fibreuse distincte, les fibres formant un grain unidirection-

nel distinct quand il est mesuré à une échelle macroscopique mais en ayant les portions de fibres fortement déviées ou défléchies de cette direction comme cela est vu à une échelle

microscopique et en ayant les grains unidirectionnels res-

- 2 2474391

pectifs, dans au moins deux des films, s'entre-croisant mutuellement l'un avec l'autre.' Il s'est avéré que la structure ainsi formée est

particulièrement appropriée pour presque toutes les appli-

cations de haute résistance mécanique o une absorption d'énergie est essentielle, indépendamment du fait que cette absorption -d'énergie ait lieu pendant une propagation de

déchirure, une perforation ou un transpercement ou un choc.

L'aptitude à se fendre des couches en corrélation avec la faible liaison adhérente entre les couches produit un "effet

de fourchage ou de ramification" semblable à celui se pro-

duisant dans des stratifiés à plis croisés d'un film orienté

uniaxialement mais l'absorption d'énergie, pendant un déchi-

rement rapide (essai de déchirement d'Elmendorf) est essen-

tiellement plus grande. En outre, la plupart des propriétés de résistance au choc ou de résilience et en particulier la résistance au choc ou résilience d'Elmendorf sont améliorées ainsi qu'habituellement l'absorption d'énergie pendant une

perforation rapide (résistance de Beach). Ces perfectionne-

ments sont considérés comme résultant partiellement de la nature biaxiale de l'orientation dans chaque couche et

partiellement de la morphologie fibreuse distincte. L'orien-

tation biaxiale présente en outre l'avantage que-le stratifié conforme à l'invention, possède des propriétés de film ou de pellicule rétrécissables que des stratifiés à plis croisés

de films orientés uniaxialement ne possèdent pas.

Un procédé antérieuridécrit dans le brevet bitnn4quel261397 pour produire la stratficatLon à plis ou couches croisés de films orientés uniaxialement, donne, dans des conditions pratiques, une limite assez élevée pour l'épaisseur de feuille (environ g/m2 pour un stratifié à trois plis ou couches) et une limite assez basse pour la largeur de feuille. A ces deux égards, le présent procédé est très avantageux en raison du fait que la feuille est fortement tendue ou étirée dans deux ou dans un plus grand nombre de directions après l'opération

de stratification. Ainsi, il est techniquement et économi-

quement possible d'obtenir un poids ou une masse superficiel

3 2474391â'

de 10 g/m2 pour les films dans le stratifié, c'est-à-dire

environ 30 g/m2 pour un stratifié à trois plis ou couche.

Ceci élargit grandement le domaine d'emploi.

Alors que des mélanges de polymères très compati-

bles, par exemple de différentes polyamides, ne formeront habituellement pas un grain tel que décrit, des mélanges de polymères thermoplastiques co-extrudables semi-compatibles ou incompatibles le donneront toujours, pourvu que la teneur en un polymère ne soit pas trop prédominante. Pour être dans la marge de sécurité, il ne devra pas y avoir plus de

%o d'un polymère quelconque dans le mélange. Si les poly-

mères sont réellement incompatibles, on ajoutera de préfé-

rence un "agent alliant".

Les meilleures propriétés seront obtenues si le

grain est formé de fils cristallins "collés" ou liés en-

semble par de faibles quantités d'élastomère environnant.

Par petites quantités, on entend des quantités de 5%z à 20%

du total.

Afin de maintenir la teneur en élastomère faible et toujours obtenir une morphologie fibreuse distincte avec

l'élastomère tendant à entourer l'autre matière, l'élasto-

mère est de préférence utilisé comme "agent alliant" pour les deux autres polymères. Ainsi, une composition préférable consiste en deux polyoléfines cristallines incompatibles, par exemple en polypropylène isotactique ou syndiotactique et en polyéthylène de densité élevée ou basse, avec addition d'un polymère poisseux, collant, gluant ou adhésif qui se lie adhésivement ou adhère aux deux, par exemple tel qu'un polypropylène atactique, du caoutchouc d'éthylène-propylène (de préférence un type gluant ou visqueux avec une teneur relativement élevée en propylène) et du polyisobutylène d'une masse ou d'un poids moléculaire tel qu'utilisé ordinairement

pour des colles sensibles à la pression.

En ce qui concerne l'orientation biaxiale, il s'est avéré essentiel de l'exécuter en plusieurs opérations, étapes

ou phases qui sont chacune généralement sensiblement uni-

axiale. On a constaté ainsi que l'extension ou l'étirement

4 2474391

simultané dans deux directions détruisait le grain, de sorte qu'aucun "effet de fourchage ou de bifurcation-ou de ramification" n'était obtenu. Il y a assi une tendance à la destruction du grain en étirant ou tendant quand on est près du point de fusion des éléments composants prin- cipaux de la feuille. On pense que la recristallisation et d'autres phénomènes physiques de réarrangement de phases jouent un rôle à cet égard. Dans tous les cas,,les meilleures propriétés ont été constatées en étirant ou tendant en dessous de la température de recristallisation qui, par exemple pour le polypropylène, est d'environ 70QC à 800C et même des températures plus basses sont préférables. Pour étirer ou tendre à de telles températures basses, des procédés spéciaux d'étirage ou de mise en tension sont nécessaires, qui seront

traités ultérieurement dans cette description.

Afin de simplifier la stratification de films sé-

parément extrudés et solidifiés et rendre ainsi également possible la stratification de films plus minces, au moins la première phase du procédé d'union ou d'assemblage peut

être combinée avec au moins une première phase d'une opéra-

tion d'extension latérale. Ceci contribue essentiellement à empêcher la formation de plis ou de plissures pendant la stratification. Si la température désirable d'extension

ou de mise en tension est inférieure à la température né--

cessaire pour coller les films ensemble, la première partie

par exemple 10% à 20%, de l'opération d'extension ou d'allon-

gement peut avoir lieu à une température plus élevée sans

aucun dommage appréciable.

Afin de faciliter-la liaison d'assemblage en corré-

lation avec le procédé comprenant les opérations d'extrusion

et d'atténuation ou d'étrage à l'état fondu des couches pré-

citées d'une façon mutellement indépendante avant de les réunir

en une feuille commune précitée, un polymère adhésif, fon-

dant à une température inférieure peut être co-extrudé sur au

moins une surface d'au moins une des couches.

Ceci peut être exécuté en choisissant, pour le poly-

mère adhésif co-extrudé précité, une matière suffisamment

2474391 I

collante, poisseuse ou visqueuse pour que des couches adja-

centes soient réunies uniquement par l'opération d'étirage ou d'extension sous pression ou pendant l'application de la pression. Ceci al'avantage pratinue d'éviter des moyens de chauffage contrôlés, commandés ou réglés, de sorte que

l'appareillage devient ainsi particulièrement moins cher.

A ce propos, on a constaté que l'extension ou l'étirement simultané de deux films pendant qu'ils sont pressés ensemble selon un mode de réalisation qui sera décrit ci-dessous, présente une tendance élevée surprenanteà souder à froid les

films ensemble, de sorte que seul un faible degré de co-

lant ou d'adhésivité est nécessaire. Par exemple, des couches superficielles ou de surface de polyéthylène avec 16% d'acétate de vinyle copolymérisé se sont avérées à fondre à la température ambiante de cette manière, en donnant une résistance au détachement de 10 g/cm. La force de liaison adhérente peut subséquemment être accrue par passage sur ou

entre des rouleaux ou cylindres chauffés.

Un mode de réalisation très important du procédé

conforme à l'invention consiste en ce que l'opération d'éti-

rage ou d'extension biaxiale consiste à appliquer des forces

d'étirage oud'extension latérale réparties généralement uni-

formément ou régulièrement sur le plan du film.

L'étirage biaxial précité peut être exécuté enpluleurs opérations d'étirage ou d'extension latérale par impression

linéaire pour fléchir ou déformer le film sur une configu-

ration de section transversale temporairement plissée et uni-

formémentregulièrement répartie et en une ou plusieurs opé-

rations d'étirage ou d'extension longitudinal.

La configuration temporairement plissée précitée peut être réalisée par plusieurs opérations d'étirage ou d'extension latérale entre des rouleaux cannelés ou analogues, les plis formant des striations qui sont parallèles à la direction longitudinale du film précité ou forment un petit angle avec celle-ci et en ce que l'étirage ou l'extension longitudinal' précité est effectué de façon continue de

préférence sur une zone d'étirage courte.

6 247439e '

Le polymère adhésif peut être co-extrudé en bande.

Il est ainsi possible d'obtenir commodément la configuration selon la combinaison liaison adhérente forte/liaison adhérente faible ou liaison adhente fàrte/sas liaison adhérente entre les couches obtenues par'le procédé d'extrusion mentionné ci- dessus.

Un autre procédé pour obtenir commodément une con-

figuration de liaison adhérente du type précité consiste à co-extruder, sur l'une des surfaces adjacentes de deux couches, un pli ou une couche continue d'un polymère adhésif et en outre à munir l'autre desdites surfaces d'une couche

de séparation agencée en bande ou par point discret.

Encore un autre procédé pour obtenir le type précité de configuration de liaison adhérente consiste à co-extruder le polymère adhésif en bande sui7r deux surfaces adjacentes

de deux couches, lesdites bandes sur une couche s'entre-

croisant avec cellesde l'autre couche. Grâce à cette carac-

téristique, les zones dépourvues de liaison adhérente forment

une configuration pointillée ou à point.

Comme cela a été mentionné précédemment, l'opération d'extension ou d'étirement est exécutée de préférence à une température relativement basse, par exemple à la température

ambiante et l'emploi, comme cela est normal, d'une élargis-

seuse ou rameuse de mise à la lèze dans ces circonstances donnera presque inévitablement un effet irrégulier ou inégal de formation de colle ou zone centrale rétrécie d'étirage

avec une résistance à la propagation de la déchirure va-

riant latéralement.

Il est connu de produire une extension ou élongation latérale sous application uniforme, régulière ou égale de forces d'extension ou d'étirage (voir brevet français n0 1 331 095 et brevet britannique.n01 078 732). Les deux brevets préconisent l'emploi de deux courroies convoyeuses - ou bandes transporteuses en caoutchouc qui sont dilatées

latéralement en même temps lorsqu'elles sont fermement pres-

sées ensemble l'une contre l'autre en saisissant et en tirant ainsi le film. Cependant, pour emploi dans la présente 2474391i invention, la méthode plus simple qui consiste à imprimer au fDimune configuration de section transversale temporairement plissé et à lui faire subir plusieurs opérations d'étirage longitudinal s'est avérée être plus commode. Il est à noter à ce propos qu'une distribution ou répartition strictement régulière ou uniforme des forces d'extension ou d'étirage

n'est pas nécessaire mais, par contre, une certaine irré-

gularité ou inégalité à petite échelle sera avantageuse en ce qui concerne la résistance à la propagation de la déchirure. Il s'est en particulier avéré être avantageux pour la résistance à la propagation de la déchirure de laisser l'état d'orientation varier conformément à une configuration de striations (voir figures 3 et 4) de telle manière que, dans un groupe de striations, l'orientation biaxiale est déséquilibrée et est le plus fortement parallèle ou presque parallèle aux striations tandis que, dans les striations intermédiaires, elle est également déséquilibrée mais est le plus fortement perpendiculaire ou presque perpendiculaire aux striations. Afin d'obtenir cette configuration, le procédé d'extension ou d'étirage selon la méthode décrite plus haut peut être exécuté avantageusement par l'emploi de rouleaux

cannelés dans les conditions décrites précédemment.

Quand des résistances spécialement élevées à la

propagation de la déchirure et à la perforation sont dési-

rables et lorsqu'une limite élastique relativement basse est

permissible, l'extension ou l'étirage est exécuté par l'em-

ploi de rouleaux cannelés dans les conditions décrites pré-

cédemment. On obtient ainsi un allongement relatif plus élevé à la rupture. Afin de permettre la contraction en même temps que l'extension ou l'étirage longitudinal est exécuté dans une zone étroite, le stratifié est de préférence pourvu de plis ou plissures longitudinaux fins, d'une façon analogue

à ce qui est révélé dans le brevet américain no 3 233 029.

A ce propos, un résultat approprié est habituellement obtenu quand les plis fins, formés par la dernière opération du procédé d'extension ou d'élongation latérale par la méthode des rouleaux sont maintenus ou conservés dans la feuille

*8 2474391!

quand cette dernière est introduite dans la zone d'exten-

sion ou d'élongation longitudinale.

Bien qu'il ait été indiqué ci-dessus qu'il y a des avantages à produire une configuration striée de variations d'orientation et d'épaisseur spécialement en vue de la résistance à la propagation de la déchirure, cet effet ne doit normalement pas être exagéré puisque cela aurait un effet défavorable ou nuisible sur l'aptitude à l'impression

ainsi que sur la résistance à la perforation par des ar-

ticles ou objets pointus ou effilés.

L'invention sera mieux comprise et d'autres buts,

caractéristiques, détails et avantages de celle-ci appa-

raitront plus clairement à la lecture de la description

explicative qui va suivre en faisant référence aux dessins' schématiques annexés donnés uniquement à titre d'exemple

non limitatifsillustrant divers modes de réalisation spé-

cifiques actuellement préférés de l'invention et dans les-

quels: - la figure 1 représente une chaine opératoire de travail dans un procédé d'extension ou d'étirage à froid - la figure 2 est une vue en détail des rouleaux cannelés ou à rainures qui accomplissent l'extension ou

l'élongation latérale dans des zones irrégulières ou iné-

gales appelées"striations"; - la figure 3 est un croquis schématique, tracé à une échelle agrandie, de la configuration des striations et de l'orientation de celle-ci, d'un film étiré, tendu ou allongé de façon croisée conformément à la chaine opératoire de travail selon la figure 1, et - la figure 4 est une vue agrandie en coupe transverBale du film selon la figure 3 telle que révélée en réalité par

microscopie mais ou, par souci de clarté, l'épaisseur est re-

présentée à une échelle double de celle de la largeur.

En faisant référence à la figure 1, la section "Q" est la ligne o l'extension ou l'élongation transversale et la stratification sont réalisées sur la feuille 79 et

la section "R" est la ligne d'extension d'étirage longitu-

2474391.

dinal. La feuille 79 comporte une paire de films qui ont été réalisés séparément et amenés ensemble, sans être finalement réunis en un stratifié avant le premier rouleau 72. Le système de rouleaux dans la section "Q" se compose de rouleaux pinceurs menés ou entraînés 71, de rouleaux ou cylindres cannelés menés 72, de rouleaux fous de guidage ou de renvoi 73 et de rouleaux banane 74. Les rouleaux banane 74 servent, après chaque opération, à éliminer, par étirage, les plis produits par l'extension ou l'élongation latérale. En passant sur le rouleau fou de renvoi 75, le film 79 pénètre dans la section "R" qui constitue la ligne d'étirage ou d'extension longitudinale o il est tiré à

travers un bain d'eau 76 servant à éliminer la chaleur d'ex-

tension ou d'élongation et à maintenir une température d'ex-

tension appropriée, par exemple à une valeur de 200C à 401C

pour parvenir sur une bobine 77.

La flèche 78 indique la direction de défilement dans

la machine.

Sur la figure 2, une paire de rouleaux cannelés 72 est représentée en détail avec le film 79 pressé et étiré

ou allongé entre les dents 80 des rouleaux ou cylindres 72.

Sur la figure 3, les longueurs relatives des flèches dans les striations I et II du film 79 indiquent les quantités relatives d'orientation réalisées par la méthode d'extension

biaxiale illustrée par les figures 1 et 2.

Sur la figure 3 ainsi que sur la figure 4, les chiffres de référence I et II indiquent les striations qui

ont généralement une largeur variable et une nature irré-

gulière ou inégale. Il est à noter en outre que les couches

extérieures 81 et 82 du film 79 ne sont pas toujours symé-

triques par rapport à la couche médiane ou intermédiaire

mince 83. Cette symétrie sert en outre à réaliser une "four-

che ou bifurcation" de déchirure.

Exemle 1.

Un film tubulaire à trois couches est extrudé avec la composition suivante:

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Couche médiane, centrale ou intermédiaire (70% du total ou de l'ensemble) : % de polypropylène isotactique du type à phase gazeuse ("Novolène") à haute teneur en susbtances atactiques; 15% de copolymère d'éthylène et d'acétate de vinyle

(16% d'acétate de vinyle).

Les deux couches de surface (l'une représentant 10o du total et l'autre 20% du total); Copolymère d'éthylène et d'acétate de vinyle (16%

d'acétate de vinyle) pour servir de couches adhésives.

Le propylène possède un indice de fusion de 0,3 à 0,6 conformément à la condition L spécifiée dans la norme américaine ASTM D 12 38 (de l'association américaine pour l'essai des matériaux) tandis que le copolymère d'éthylène

et d'acétate de vinyle a un indice de fusion de 2,5 confor-

mément à la même norme américaine ASTM mais sous la condition E. Le film tubulaire est extrudé à partir d'une fente de 1 mm de large à une température de 180 C à 230 C et étiré jusqu'à 0,130 mm à l'état fondu. Le rapport de gonflement ou de soufflage est maintenu à une valeur très faible, à savoir 1,2: 1. Il est ensuite découpé hélicoldalement en un film plat suivant un angle de "grain" ou de direction des fibres de 45 . Deux tels films découpés hélicoidalement avec leurs "grains" perpendiculaires l'un à l'autre et les couches de surface plus minces se faisant face mutuellement, sont amenés ensemble à 20 C à travers 7 groupes de "rouleaux ou cylindres

cannelés" (voir figures l'et 7). La largeur de chaque rai-

nure ou cannelure est de 1 mm et la largeur de chaque arête ou nervure est de 0,5 mm. L'engrènement mutuel des arêtes ou nervures les unes avec les autres (différence de niveau

entre les sommets) est de 2 mm. Entre chaque passage à tra-

vers un groupe de "rouleaux cannelés", les plis, formés dans

le stratifié, sont éliminés par étirement.

En raison du travail mécanique entre les "rouleaux cannelés" et en raison des couches de polymères qui agissent comme moyens adhésifs ou collants, les deux films sont ainsi soudés à froid ensemble avec une force de liaison adhérente

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relativement passe (résistance au détachement mesurée comme

étant égale à 10 g/cm) et sont en même temps étirés trans-

versalement. A près les sept passages à 201C, on fait passer le film une fois à travers un groupe semblable de "rouleaux cannelés" ayant les mêmes dimensions et engrenant mutuellement mais chauffés à 1200C, de sorte qu'il se forme

des lignes de forte liaison adhérente.

Finalement, le stratifié est orienté longitudinale-

ment en trois opérations, phases ou étapes avec un inter-

valle d'étirage d'environ 1 cm entre moyens de retenues et

moyens de traction (de façon à rendre la contraction trans-

versale minimale). La dernière extension ou élongation est réglée de façon que le rapport d'extension ou d'allongement à froid latéral total et le rapport d'extension à froid longitudinal total soient égaux, de sorte que le produit de ceux-ci, c'est-à-dire le rapport à l'aire de surface à

l'étirage ou à l'allongement d'extension est égal à 2,4: 1.

Les résultats d'essai étaient comparables à ceux d'un film de polyéthylène à basse densité de la qualité convenant à des sacspour service dur ou travail de fatigue ayant une masse superficielle supérieure de 85% et un indice de fusion de 0,3 conformément à la même condition E de la norme ou

spécification technique américaine ASTM. L'épaisseur corres-

pondait à une masse superficielle de 100 g/m2 pour le stra-

tifié et à 185 g/m2 pour le film de polyéthylène. La rési-

lience ou résistance au choc, mesurée par la chute d'une bille tombante (d'un diamètre de 61 mm et d'un poids de 320 g) pour le film stratifié de 100 g/m2 était égale à 5,5 mm tandis que pour le film de polyéthylène de 180 g/m2, elle était de

2,0 m.

Résistance à la déchirure sur éprouvette à languettes Déchirement à une vitesse de 100 mm/min, largeur totale d'échantillon: 5 cm; longueur d'entaille ou d'incision

cm: -

Pour le film stratifié de 100 g/m2: 5,9 kg dans la direction de défilement dans la machine et 6,8 kg dans la

direction transversale.

i2

- 2

Pour le film de polyéthylène de 180 g/m2: 1,3 kg.

Résistance à la déchirure par essai d'Elmendorf (déchirement par choc): L'essai est une modification ou variante de normes visant à une déchirure plus symétrique. Résultats: Pour le film stratifé de 100 g/m2: 441 kgcm/cm2 en direction longitudinale et 344 kg-cm/cm en direction transversale.

Pour le film de polypropylène de 180 g/m2: 167 kg-

2 2

cm/cm en direction longitudinale et 172 kg-cm/cm en di-

rection transversale.

Un morceau de feuille est délaminé ou décollé en pelant ou détachant les couches pour les séparer et la structure est examinée au microscope. Les couches principales ont une morphologie fibreuse prononcée avec des directions

de grain ou de fibres en zigzag.

Exemnle 2.

Le mode opératoire de l'exemple 1 est répété avec les modifications suivantes:

Le film co-extrudé à trois couches avait la composi-

tion suivante: Couche médiane, intermédiaire ou centrale (70% du total): 85% de polypropylène isotactique (du même type que dans l'exemple 1), % de caoutchouc à base d'éthylène-propylène (avec

approximativement le même indice de fusion que le propylène).

Les deux couches de surface ou superficielles (cha-

cune représentant 15% du total) Copolymère d'éthylène et d'acétate de vinyle (du

même type que dans l'exemple 1).

Le film était plus fortement atténué ou étiré à l'état fondu après la sortie de la filière, c'est-à-dire en l'étirant de 1 mm d'épaisseur jusqu'à 0,065 mm d'épaisseur

(correspondant à 60 g/m2).

Des examens en lumière polarisée montrèrent que 247439l9

l'orientation à l'état fondu, ainsi produite, correspon-

dait à un allongement ou étirage uniaxial à froid d'en-

viron 35%.

Après le découpage en spirale, on obtenait un stratifié à trois plis ou couches. La troisième couche, qui était placée au milieu, avait une "direction de grain" longitudinale obtenue par découpage longitudinal du même film. La stratification et l'étirage eurent lieu sur le

système de machine de l'exemple 1 mais toutes les opéra-

tions furent exécutées à 20 C et l'appareil fut réglé de façon à produire ainsi un rapport d'aire de surface totale à l'étirage ou à l'extension de 2,5: 1 par lequel l'épaisseur du stratifié final devenait égale à une valeur correspondant à une masse superficielle de

72 g/m2.

La résistance au détachement de la liaison adhé-

rente entre les couches fut mesurée comme étant égale à g/cm. Des examens au microscope montrèrent une structure semblabe à celle obtenue dans l'exemple 1. Les résultats d'essai suivants furent obtenus: Présent film Comparaison avec

à 3 couches film de polyéthy-

lène de basse den-

2 sité 2 72 g/m2184 g/m Résilience 1000 gm 530 gm Résistance à la +) propagation de la DM 848 gm 307 gm déchirure (déchirement lent) DT++) 1120 gm 620 gm Charge de rupture DM 11,1 kg 10,6 kg (échantillon de ,4mm de large) DT 8,3 kg 10,7 kg Allongement de rupture DM 286 % 467 % Retrait DT 347 % 620 % Retrait D 89

DM 28 %-

1 mn à 130 C DT 14 %

1 mn à 155 C DM 58 %-

DT 41%

14.

2474391.

+) Direction de défilement dans machine.

++) Direction transversale.

On comprendra que les nouveaux procédés et appareils d'ex-

trusion décrits ci-dessus auront aussi certaines applications utiles en dehors du domaine des films avec grains et formés d'un mélange de polymères. Ainsi, ils peuvent être employés pour extruder et stratifier des films sans "grain".

* Bien entendu, l'invention n'est nullement limitée aux modes de réalisation décrits et représentés qui n'ont

été donnés qu'à titre d'exemple. En particulier,, elle com-

prend tous les moyens constituant des équivalents techniques

des moyens décrits ainsi que leurs combinaisons, si celles-

ci sont exécutées suivant son esprit et mises en oeuvre

dans le cadre des revendications qui suivent.

-15 - 2474391 l

Claims

R E V E N D I C A T I 0 N S

1. - Procédé de fabrication d'un produit stratifié caractérisé en ce qu'il comporte une étape consistant à étirer deux ou plusieurs films alors qu'ils sont pressés ensemble de sorte que les surfaces des films soient en contact, en ce que les surfaces des films sont constituées

en un matériau en polymère de sorte que, en l'absence d'étire-

ment, les films ne se soudent pas les uns aux autres mais,

de sorte qu'ils se soudent ensemble à la suite de l'étirement.

2. - Procédé selon la revendication 1, caractérisé

en ce que l'étirement est réalisé substantiellement à tem-

pérature ambiante.

Es 3. - Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que les films sont pressés ensemble le long de lignes s'étendant substantiellement dans la direction longitudinale des films et en ce qu'ils sont simultanément étirés dans une direction latérale de sorte que l'on obtienne un stratifié ayant une configuration temporaire en plis substantiellement

longitudinaux et distribués sensiblement régulièrement.

4. - Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce qu'il est réalisé par passage de deux ou plusieurs films à travers l'écart entre des rouleaux cannelés à engrènement

mutuel dans lesquels les cannelures s'étendent substan-

tiellement dans la direction longitudinale du film.

5. - Procédé selon la revendication 4, caractérisé en ce que la distance du milieu d'une cannelure au milieu d'une

cannelure adjacente sur le même rouleau est substantielle-

mxntde1,5 mm et la profondeur d'engrènement est substantielle-

ment de 2 mm.

6. - Procédé selon l'une des revendications 4 ou 5,

caractérisé en ce qu'on utilise plusieurs paires de rouleaux cannelés à engrènement mutuel et en ce que les films sont

passés en série à travers l'écart -entre chaque paire.

7. - Procédé selon la revendication 6, caractérisé en ce'que les plis formés par passage à travers une paire de

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rouleaux sont aplatis avant le passage à travers la paire

suivante de rouleaux.

8. - Procédé selon l'une.quelconque des revendications

4 à 7, caractérisé en ce qu'au moins un des rouleaux est chauffé en vue d'améliorer la liaison ou soudure entre les films

9. - Procédé selon l'une quelconque dés revendications

3 à 7, caractérisé en ce que l'étirement sous pression est

réalisé substantiellement à température ambiante.

10. - Procédé selon l'une quelconque des revendications

3 à 9, caractérisé en ce que le produit stratifié est ensuite

étiré longitudinalement en une ou plusieurs étapes séparées.

11. - Procédé selon la revendication 10, caractérisé en ce qu'on permet une contraction latérale importante du

produit précité pendant l'étirage longitudinal précité.

12. - Procédé selon l'une quelconque des revendications

précédentes, caractérisé en ce qu'au moins une des surfaces se faisant face des films qui doivent être reliés comprend une couche d'un polymère ayant un point de fusion inférieur

au reste du film.

13. - Procédé selon la revendication 11, caractérisé en ce que la couche de polymère à bas point de fusion est

sous forme de bandes ou de points.

14. - Procédé selon l'une quelconque des revendications

précédentes, caractérisé en ce que chaque film est formé-

par extrusion d'un mélange de polymères qui sont incompatibles de sorte que lors de la solidification le mélange comprend

une dispersion d'un polymère dans une matrice en polymère.

15. - Produit stratifié caractérisé en ce qu'il est

obtenu par le procédé selon l'une des revendications 1 à 14.

16. - Appareil pour l'exécution du procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il- comprend des moyens pour faire avancer deux ou plusieurs films vers un système d'étirement latéral, et des moyens pour superposer les films dans le système, en ce que le système d'étirementtransversal çomprend des moyens pour appliquer une pression le long de

lignes s'étendant substantiellement dans la direction lon-

gitudinale des films et pour simultanémentétirer les films 17 22474391'i

dans une direction latérale, de manière à former un stratifié.

ayant une configuration temporaire de plis substantiellement.

longitudinaux et distribues sensiblement régulièrement.

17. - Appareil selon la revendication 16, caractérisé en ce que les moyens pour appliquer une pression et pour tirer les films comprennent une paire de rouleaux cannelés à engrènement mutuel et des moyens pour faire passer les

films à travers l'écartement entre ces rouleaux, les canne-

lures s'étendant substantiellement dans la direction lon-

- 10 gitudinale des films.

l. - Appareil selon la revendication 17, caractérisé en ce qu'il comporte plusieurs paires de rouleaux cannelés à engrènement mutuel et des moyens pour faire passer les

films à travers l'écartement de chacune des paires de rou-

beaux en série.

19. - Appareil selon les revendications 17 ou 18,

caractérisé en ce qu'il comporte des moyens de chauffage d'au

moins un des rouleaux cannelés.

20. - Appareil selon l'une quelconque des revendications

16 à 19, caractérisé en ce qu'il comporte des moyens pour

étirer longitudinalement le produit stratifié.