FI88922C - Foerfarande och anordning foer aotervinning av lignin - Google Patents

Foerfarande och anordning foer aotervinning av lignin Download PDF

Info

Publication number
FI88922C
FI88922C FI864353A FI864353A FI88922C FI 88922 C FI88922 C FI 88922C FI 864353 A FI864353 A FI 864353A FI 864353 A FI864353 A FI 864353A FI 88922 C FI88922 C FI 88922C
Authority
FI
Finland
Prior art keywords
lignin
black liquor
water
acid
solution
Prior art date
Application number
FI864353A
Other languages
English (en)
Swedish (sv)
Other versions
FI88922B (fi
FI864353A7 (fi
FI864353A0 (fi
Inventor
Jairo H Lora
Raphael Katzen
Malcolm Cronlund
Chih Fae Wu
Original Assignee
Alcell Tech Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Alcell Tech Inc filed Critical Alcell Tech Inc
Publication of FI864353A0 publication Critical patent/FI864353A0/fi
Publication of FI864353A7 publication Critical patent/FI864353A7/fi
Application granted granted Critical
Publication of FI88922B publication Critical patent/FI88922B/fi
Publication of FI88922C publication Critical patent/FI88922C/fi

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08HDERIVATIVES OF NATURAL MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08H6/00Macromolecular compounds derived from lignin, e.g. tannins, humic acids
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D307/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom
    • C07D307/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings
    • C07D307/34Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D307/38Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with substituted hydrocarbon radicals attached to ring carbon atoms
    • C07D307/40Radicals substituted by oxygen atoms
    • C07D307/46Doubly bound oxygen atoms, or two oxygen atoms singly bound to the same carbon atom
    • C07D307/48Furfural
    • C07D307/50Preparation from natural products
    • DTEXTILES; PAPER
    • D21PAPER-MAKING; PRODUCTION OF CELLULOSE
    • D21CPRODUCTION OF CELLULOSE BY REMOVING NON-CELLULOSE SUBSTANCES FROM CELLULOSE-CONTAINING MATERIALS; REGENERATION OF PULPING LIQUORS; APPARATUS THEREFOR
    • D21C11/00Regeneration of pulp liquors or effluent waste waters
    • D21C11/0007Recovery of by-products, i.e. compounds other than those necessary for pulping, for multiple uses or not otherwise provided for
    • DTEXTILES; PAPER
    • D21PAPER-MAKING; PRODUCTION OF CELLULOSE
    • D21CPRODUCTION OF CELLULOSE BY REMOVING NON-CELLULOSE SUBSTANCES FROM CELLULOSE-CONTAINING MATERIALS; REGENERATION OF PULPING LIQUORS; APPARATUS THEREFOR
    • D21C11/00Regeneration of pulp liquors or effluent waste waters
    • D21C11/0042Fractionating or concentration of spent liquors by special methods

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Compounds Of Unknown Constitution (AREA)
  • Paper (AREA)
  • Medicines Containing Plant Substances (AREA)
  • Control And Other Processes For Unpacking Of Materials (AREA)
  • Diaphragms For Electromechanical Transducers (AREA)
  • Curing Cements, Concrete, And Artificial Stone (AREA)
  • Hardware Redundancy (AREA)

Description

88922
Menetelmä ja laite ligniinin talteenottamiseksi Förfarande och anordning för ätervinning av lignin 5 Tämä keksintö liittyy menetelmään ligniinin saostamiseksi ligniinin liuoksesta veteen sekoittuvassa orgaanisessa liuottimessa, ja laitteeseen menetelmän suorittamiseksi.
Menetelmä puun käsittelemiseksi orgaanisilla liuottimil-10 la, kuten alkoholilla, puun ligniinin, hemiselluloosan, sokerin ja selluloosafraktioiden erottamiseksi ovat nykyään hyvin tunnettuja, vrt. esimerkiksi US-patentti 1 856 567 ja US-patentti 3 585 104. Tällaiset liuotinta käyttävät massanvalmistusmenetelmät ovat osoittautuneet mie-15 lenkiintoisiksi vaihtoehdoiksi tavanomaisille kemiallisille massanvalmistusmenetelmille, kuten kraft- ja sul-fiittimenetelmille, joiden haittana on suhteelliset suuret laitteistokustannukset ja saasteongelmat.
20 Eräs liuotinmenetelmä massan valmistamiseksi, jota on kuvattu US-patentissa 4 100 016, on osoittautunut erityisen kiinnostavaksi, koska sillä hyvin tehokkaasti aikaansaadaan sen alkoholiliuottimen talteenotto, puun selluloosa- ja ligniinifraktioiden erotus, ja selluloosamas-:: : 25 san talteenotto ilman huomattavaa ilman tai veden saastu mista tai mainittavia kiinteitä jätteitä. Tällä patentoidulla menetelmällä on myös saatu lehtipuumassoja, joiden saannot, lujuudet, kappaluvut, viskositeetit, kuitulujuu-det ja valkaistavuusominaisuudet ovat yhtä hyviä tai pa-30 rempia kuin kraft- ja sulfiittilehtipuumassoilla.
Ligniinin talteenotto alkoholi/vesiuutteesta tai "musta-lipeästä", jota syntyy sivutuotteena US-patentin 4 100 016 liuotinmassanvalmistusmenetelmässä, on kuitenkin ol-35 lut suhteellisen tehotonta ja vaikea säätää. Ligniini on otettu talteen mustalipeästä tässä patentissa poistamalla ensin (suositeltavasti tyhjöerotuksella) alkoholi musta-lipeästä ja erottamalla sitten ligniini, joka saostuu 2 88922 erottimen pohjajakeesta tai jäännöksestä (suositeltavasti paksuntamalla ja sitten sentrifugoimalla asettuneet kiintoaineet erottimen pohjajakeista). Osa ligniinistä on kuitenkin pyrkinyt saostumaan tahmeana tervana tai hart-5 sinä erottimen sisäpintoihin tukkien siten erottimen ja alentaen sen hyötysuhdetta alkoholin talteenotossa musta-lipeästä. Ligniini on myös pyrkinyt saostumaan erottimen pohjajakeista tahmeana amorfisena massana, jota on ollut vaikea käsitellä, ja joka on vaatinut voimakkaan murs-10 kauksen ligniinin muuttamiseksi jauheeksi.
Tästä syystä on etsitty tehokkaampia tapoja ligniinin poistamiseksi mustalipeästä, jota syntyy US-patentissa 4 100 016 esitetyn kaltaisessa liuotinmenetelmässä massan 15 valmistamiseksi. Erääseen menetelmään on kuulunut ligniinin saostaminen alkoholi/vesimustalipeästä laimentamalla se vedellä. Vrt. Rydholm, "Pulping Processes", ss. 672-673, Interscience Publishers, New York (1971). Tämä menetelmä on kuitenkin johtanut hyvin hitaisiin ligniinin 20 asettumisnopeuksiin, ja joissakin tapauksissa on muodostunut ligniinin hyvin stabiili kolloidinen suspensio, jota on ollut vaikea suodattaa tai sentrifugoida. Näin ollen on ollut jatkuva tarve suhteellisen yksinkertaiselle tavalle ligniinin talteenottamiseksi alkoholi-25 /vesimustalipeästä suurina saantoina sekä nopeasti helposti käsiteltävissä ja käyttökelpoisessa muodossa.
Siten tämän keksinnön tarkoituksena on täyttää edellä kuvattu tarve, ja tämä aikaansaadaan keksinnön mukaises-30 ti menetelmällä ligniinin saostamiseksi ligniinin liuoksesta veteen sekoittuvassa orgaanisessa liuottimessa, siten, että ligniiniä sisältävä liuos laimennetaan vedellä ja hapolla laimennetun vesiliuoksen muodostamiseksi, jonka pH on pienempi kuin 3, orgaanisen liuottimen pi-35 toisuus pienempi kuin 30 tilavuus-% ja lämpötila pienempi kuin 75°C. Ligniini, joka saostuu laimennetusta vesiliuoksesta, voidaan kuivata jauheeksi, jota ei tarvitse i 3 88922 juuri lainkaan murskata sen muuttamiseksi tasaiseksi hie-nojakeeksi, joka on sopiva käytettäväksi ilman enempää merkittävää käsittelyä. Tällaisen tuotteen lukukeskimää-räisen moolimassan on suositeltavasti 800-1500 g/mol ja 5 polydispersiteetin pienempi kuin 4.
Keksinnön kohteena on edelleen laite menetelmän suorittamiseksi saostamalla ligniini mustasta lipeästä, johon laitteeseen kuuluu: laitteet mustalipeän laimentamiseksi 10 hapon vesiliuoksella ligniinin saostamiseksi näin laimennetusta mustalipeästä ja ligniinittömän sakan yläpuolella olevan nestekerroksen muodostamiseksi, sekä laitteet saostuneen ligniinin erottamiseksi nestekerroksesta.
15 Seuraavaksi keksintöä kuvataan yksityiskohtaisemmin sen suositeltuihin suoritusmuotoihin liittyen samalla viitaten oheisiin piirustuksiin, joissa
Kuva 1 on virtauskaavio menetelmästä selluloosamassan 20 valmistamiseksi puusta käsittelemällä puuta alkoholin vesiliuoksella ja ottamalla ligniini talteen alkoholi/v-esimustalipeästä, joka on menetelmän sivutuote.
Kuva 2 on kaaviomainen leikkauskuvanto laite-esimerkistä 25 ligniinin saostamiseksi alkoholi/vesimustalipeästä kuvan 1 menetelmässä.
Kuvan 1 menetelmään kuuluu aluksi sen hake-erän keitto, joka panostetaan syöttösuppilosta 1 uuttolaitteeseen 2.
30 Uuttolaite 2 toimii edellä mainitun US-patentin 4 100 016 mukaisesti korotetussa lämpötilassa (esim. 180-210°C ja korotetussa paineessa (esim. 20-35 ilmakehää), ja siinä käytetään liuotinta, joka sisältää 40-80% (tilavuudesta) veteen sekoittuvaa 1-4 hiiliatomin alempaa alifaattista 35 alkoholia (esim. metanolia, etanolia, isopropanolia tai tert-butanolia); 20-60% vettä; ja tarvittaessa pienen määrän vahvaa veteen liukenevaa happoa kuten mineraali- 4 88922 happoa (esim. suola-, rikki-, fosfori- tai typpihappoa) tai orgaanista happoa (esim. oksaalihappoa).
Hake esikuumennetaan uuttolaitteessa 2 suositeltavasti 5 matalapainehöyryllä, minkä jälkeen kahdesti käytetty 60% etanoli/ 40% vesiseos, primaarinen liuotin primaarisen liuottimen kerääjästä 3, saatetaan kosketukseen uuttolaitteessa olevan hakkeen kanssa. Primaarinen liuotin kierrätetään nopeasti uuttolaitteen 2 läpi sekä huippu-10 kuormalämmönavaihtimen 4 (esim. höyrykuumennetun) läpi hakkeen lämpötilan nostamiseksi 190-200°C:seen muutamassa minuutissa (suositeltavasti alle 5:ssä). Kun tämä ensimmäinen keittovaihe on suoritettu, siirretään syntynyt uute tai "mustalipeä" uuttolaitteesta 2 talteenot-15 tosyötön kerääjään 5 käyttäen kerran käytettyä 60% etanoli/40% vesiseosta, sekundaarista liuotinta (suositeltavasti kuumennettuna 190-200°C:seen) sekundaarisen liuottimen kerääjästä 6. Tämän siirron lopuksi uuttolaitteessa 2 oleva sekundaarinen liuotin siirretään primaari-20 sen liuottimen kerääjään 3 käyttäen tuoretta 60% etanol-ia/40% vesiliuotinta (suositeltavasti kuumennettuna 190-200°C:seen) tuoreen liuottimen kerääjästä 7. Uuttolaitteessa 2 oleva tuore liuotin valutetaan sitten sekundaarisen liuottimen kerääjään 6. Kun uuttolaite 2 on va-25 lutettu, se tuuletetaan, uuttolaitteen alkoholirikkaat höyryt kondensoidaan vesijäähdytetyssä ("C.W.") lauhdut-timessa 8, ja syntynyt lauhduttimen 8 etanoli/vesiseos uudelleenkierrätetään tuoreen liuottimen kerääjään 7. Kun uuttolaite 2 on tuuletettu, erotetaan uuttolaitteessa 30 olevan massan jäännösalkoholi matalapainehöyryllä, ja syntyvät alkoholi/vesihöyryt kondensoidaan ja otetaan talteen jäljempänä kuvattavalla tavalla. Höyryerotuksen jälkeen uuttolaitteen 2 massa huuhdellaan vedellä, johdetaan putkea pitkin säiliöön 9 ja pumpataan massaseulan 10 35 läpi. Massalle voidaan sitten suorittaa sopivalla tavalla tavanomaiset massankäsittely-, valkaisu- ja paperinval-mistusmenettelyt. Sitten uuttolaite 2 voidaan panostaa I: 5 88922 toisella hake-erällä syöttösuppilosta 1, ja hake voidaan saattaa kosketukseen primaarisen, sekundaarisen ja tuoreen liuottimen kanssa kerääjistä 3, 6 ja 7 kuten edellä on kuvattu.
5
Puun ligniini, hemiselluloosat, muut sakkaridit ja uutteet (esim. hartsit, orgaaniset hapot, fenolit ja tan-niinit) sekä etanoli, jotka kaikki ovat mukana mustali-peässä 180-210°C:n lämpötilassa ja 20-35 ilmakehän pai~ 10 neessa talteenottosyötön kerääjässä 5, otetaan sitten talteen ensin paisuttamalla mustalipeä paisuntasäiliössä 11 osan etanolista talteenottamiseksi. Paisuntasäiliössä 11 voi olla ilmakehän paine käytön yksinkertaistamiseksi tai alipaine mustalipeän lisäjäähdyttämiseksi ja alkoho-15 Iin talteenoton parantamiseksi. Paineenalennus paisuntasäiliössä 11 aikaansaa etanolin osittaisen höyrystymisen, ja jäännösmustalipeän etanolipitoisuudeksi paisuntasäiliössä jää 30-45%, suositeltavasti 35-40%. Jäännös-mustalipeä jäähdytetään tämän vaiheen aikana alle 95°C:n 20 lämpötilaan, suositeltavasti 80-92°C:seen, mutta ei alle 70°C:n ligniinin ennenaikaisen saostumisen välttämiseksi paisuntasäiliössä 11. Saadut etanoli/vesihöyryt konden-soidaan ja uudelleenkierrätetään mahdollisen täydennys-etanolin, -veden ja/tai hapon mukana tuoreen liuottimen 25 kerääjään käytettäväksi seuraavien hake-erien käsittelyyn .
Sen jälkeen erotetaan ligniini paisuntasäiliöstä 11 poistetusta jäännösmustalipeästä tämän keksinnön menetelmäl-30 lä. Tämä vaihe suoritetaan laimentamalla ja suositeltavasti jäähdyttämällä jäännösmustalipeä sen poistuessa paisuntasäiliöstä 11 käyttäen vettä ja happoa laimennetun jäännösmustalipeän muodostamiseksi, jonka a) alkoholipitoisuus on pienempi kuin 30% (tilavuudesta), suosi-35 teltavasti 10-25%, erityisesti 12-21%, jolloin 8%:n alkoholipitoisuus on käytännön minimi alkoholin myöhemmän taloudellisen talteenoton kannalta; b) lämpötila on pie- 6 88922 nempi kuin 75°C, suositeltavasti alle 60°C, erityisesti 35-55°C; ja c) pH on alle 3, suositeltavasti alle 2,5, erityisesti 1,5-2,5. Tässä vaiheessa nämä lämpötilat eivät ole kriittisiä, vaikkakin korkeampien lämpötilojen 5 käyttäminen laimennetulle jäännösmustalipeälle lisää yleensä ligniinin asettumisnopeutta mutta johtaa tummemman väriseen ligniiniin ja voi vähentää sen saantoa. 75°C on maksimilämpötila, jotta vältettäisiin tervamaisten ligniinisakkojen muodostuminen, ja vallitseva lämpötila 10 (esim. 20°C) on käytännön minimi, vaikka alempiakin lämpötiloja (esim. 0°C:seen asti) voidaan käyttää, jos pienet asettumisnopeudet voidaan sallia. Alle 65°C:n, erityisesti alle 60°C:n, lämpötiloilla saadaan merkittävästi vaaleamman värinen ligniinisakka. Myöskään laimennetun 15 jäännösmustalipeän määrätyt pH:t eivät ole kriittisiä tässä vaiheessa, mutta alemmat pH:t lisäävät saostuneen ligniinin saantoa laimennetusta jäännösmustalipeästä ja sallivat korkeampien lämpötilojen käytön laimennetulle jäännösmustalipeälle. pH:n alentaminen alle l:n ei kui-20 tenkaan tuo juuri mitään lisäparannusta saantoon, ja tästä syystä pH 1 on käytännön minimi, vaikka pienempiä pH-arvoja voidaankin käyttää. Alle 3:n olevassa pH:ssa ligniini saostuu suurisaantoisesti ja nopeasti hienojakoisena kiintoaineena. Tämä ligniinikiintoaine voidaan sitten 25 erottaa jäljelle jäävästä yläpuolella olevasta nesteestä tavanomaisella tavalla. Suositeltavasti ligniinikiintoaine erotetaan antamalla sen asettua kiintoaineeltaan 6-12-%:n massaksi (painosta) tavanomaisessa selkeytys- tai asettumissäiliössä 12, sitten konsentroimalla tämä lig-30 niinikiintoainemassa tavanomaisessa sentrifugierottimessa 13 kiintoaineeltaan 30-40%:n märkäkakun muodostamiseksi ja sitten kuivaamalla tämä märkä kakku tasajakeisen, hienon, vapaastijuoksevan jauheen muodostamiseksi.
35 Laimennettaessa paisuntasäiliöstä 11 tulevaa jäännösmus- talipeää vedellä ja hapolla ligniinin saostamiseksi voidaan käyttää kaikkia tavanomaisia vesiliukoisia happoja, i 7 88922 joilla saadaan laimennetun jäännösmustalipeän pH:ksi alle 3, suositeltavasti alle 2,50. Voidaan esimerkiksi käyttää vahvaa mineraalihappoa (esim. suola-, typpi-, rikki-tai fosforihappoa) tai vahvaa orgaanista happoa (esim.
5 oksaalihappoa). Vesi ja happo sekoitetaan suositeltavasti toisiinsa ennen niiden käyttöä jäännösmustalipeän laimentamiseen. Tässä suhteessa erityisen suositeltava hapon ja veden seos on se jäännösmustalipeäsakan yläpuolinen neste, joka on otettu aikaisemmsta hake-erästä, ja joki 10 on uudelleenkierrätetty ja käytetty laimentamaan paisun-tasäiliöstä 11 tulevaa jäännösmustalipeää sen jälkeen kun a) yläpuolella oleva neste on erotettu aikaisemman hake-erän ligniinikiintoaineesta asettumissäiliössä 12 ja sentrifugierottimessa 13, ja b) yläpuolella olevan nes-15 teen alkoholisisältö on otettu talteen tavanomaisessa liuottimen talteenottotornissa 14, joka on varustettu tavanomaisella liuottimen lauhduttimellä, kuten myöhemmin kuvataan. Tällä uudelleenkierrätetyllä jäännösmustalipeäsakan päällä olevalla nesteellä tai erottimen pohja-20 jakeella saadaan, kun sitä käytetään laimentamaan pai-suntasäiliöstä 11 tulevaa jäännösmustalipeää, suurempi saanto ja nopeampi asettuminen ligniinikiintoaineelle, joka saostuu asettumissäiliössä 12 ja sentrifugierottimessa .
25
Seostettaessa ligniiniä paisuntasäiliöstä 11 tulevasta jäännösmustalipeästä ei myöskään jäännösmustalipeän lai-mennusmenetelmä vedellä ja hapolla ole kriittinen, mikäli vain jäännösmustalipeä sekoittuu nopeasti ja hyvin 30 happoon ja veteen. Jäännösmustalipeä voidaan esimerkiksi laimentaa sopivasti lisäämällä se happoon ja veteen tavanomaisessa staattisessa dispersiosekoittimessa. Jäännösmustalipeä voidaan laimentaa myös lisäämällä se hienojakoisena virtauksena virtaukseen, joka muodostuu veden 35 ja hapon liuoksesta, esimerkiksi venturityyppisellä laitteella, jota kuvan 2 kaaviomaisessa esityksessä on yleisesti merkitty viitenumerolla 20. Kuvan 1 paisun- 8 88922 tasäiliöstä 11 tuleva jäännösmustalipeä voidaan pumpata pienen suuttimen 21 läpi, joka on sijoitettu suunnilleen putken 22 keskelle kuvan 2 venturityyppisessä laitteessa, ja hapon ja veden liuos voi virrata putkessa 22 kohti 5 kuvan 1 asettumissäiliötä 12. Koska jäännösmustalipeä suihkutetaan suuttimesta 21 hapon ja veden liuokseen putkessa 22, jäännösmustalipeä laimenee ja jäähtyy nopeasti putkessa 22 olevan hapon ja veden vaikutuksesta. Ligniini saostuu nopeasti hienojakoisena kiintoaineena putkeen 10 22 siten muodostuvasta laimennetusta jäännösmustalipeäs- tä, joka kiintoaine voidaan helposti kerätä ja konsentroida asettumissäiliössä 12 ja sentrifugierottimessa 13.
Säestettäessä ligniiniä tämän keksinnön menetelmän edellä 15 kuvatun suoritusmuodon mukaisesti ligniinin saanto ja asettumisnopeus riippuvat yleensä seuraavista tekijöistä: a) puulajista; b) uuttolaitteessa 2 käytetyistä pro-sessioloista; c) (i) paisuntasäiliöstä 11 tulevan jään-nösmustalipeän ja (ii) sen laimentamiseen käytetyn hapon 20 ja veden lämpötilasta, pH:sta ja kiintoainepitoisuudes-ta; ja d) jäännösmustalipeän ja sen laimentamiseen käytetyn hapon ja veden suhteesta. Esimerkiksi havupuiden kuten kuusen ligniini seostetaan suositeltavasti laimennuksen jälkeisessä lämpötilassa 40-60°C käyttäen hapon ja 25 veden liuosta, jonka pH on 1,5-2,5, jäännösmustalipeän suhteen hapon ja veden liuokseen ollessa 0,5-1. Lehtipuille kuten haavalle on suositeltavaa käyttää hapon ja veden liuosta, jonka pH on 1,2-2,2 ja lämpötila laimennuksen jälkeen alle 50°C. Tällöin on suositeltavaa käyt-30 tää jäännösmustalipeän suhteelle hapon ja veden liuoksen arvoa a) 0,2-0,8 jos lämpötila laimennuksen jälkeen on yli 40°C, ja b) 0,6-1,0 jos lämpötila laimennuksen jälkeen on alle 40°C (esim. vallitsevaan lämpötilaan asti) . Lehtipuille kuten styrakspuulle (liquidambar, sweetgum), 35 vaahteralle ja tammelle on suositeltavaa käyttää laimennuksen jälkeistä lämpötilaa 40-60°C, hapon ja veden liuosta, jonka pH on 1,5-2,5, ja jäännösmustalipeän ja ha- 9 88922 pon ja veden liuoksen välistä suhdetta 0,35-0,7.
Kuten kuvassa 1 on esitetty, asettumissäiliöstä 12 ja sentrifugierottimesta 13 saadun selkeytetyn jäännös mus-5 talipeäpintanesteen sisältämä etanoli otetaan suositel- tavasti talteen liuottimen talteenottotornissa 14 ja liuottimen lauhduttimessa 15. Pintanesteen sisältämä etanoli voidaan erottaa (esim. 200 ppmrään asti) tavanomaisella tavalla liuottimen talteenottotornissa 14 ilmakehän 10 paineessa. Tornia 14 kuumennetaan suositeltavasti kuumentamalla ja kierrättämällä osa tornin 14 pohjajakeen virtauksesta lämmönvaihtimessa 24 käyttäen matalapaine-höyryä, jota on käytetty erottamaan jäännösetanoli massasta uuttolaitteessa 2. Tornin 14 etanoli/vesihöyryt 15 kondensoidaan tavanomaisella tavalla vesijäähdytteisessä lauhduttimessa 15 (tai lämmönvaihdolla erottimen lämmön kanssa) ja kierrätetään sitten uudelleen tuoreen liuottimen kerääjään 7 yhdessä sen etanoli/vesiseoksen kanssa, joka kondensoituu matalapainehöyrystä lämmönvaihtimessa 20 24. Asettumissäiliöstä 12 ja sentrifugierottimesta saadun pintanesteen sisältämä etanoli voidaan sopivasti ottaa talteen suurisaantoisesti yksinkertaisella tavalla ilman, että ligniini saostuisi liuottimen talteenottotornin 14 sisässä ja muodostaisi tervamaista tai hartsimaista saos-25 tumaa tornin sisäpintoihin.
Osa liuottimen talteenottotornista 14 poistetun pohjajakeen virtauksesta konsentroidaan suositeltavasti tavallisella tavalla esimerkiksi monitehohaihduttimissa 26. Täs-30 sä vaiheessa ei haihdutuslaitteiston karstoittuminen tai tukkeutuminen ole merkittävä ongelma, koska liuottimen talteenottotornin 14 pohjavirtauksessa ei ole olennaisia määriä suurimolekyylipainoista ligniiniä. Saatu siirappi, joka sisältää hemiselluloosia sekä pieniä määriä muita 35 sakkarideja, uutteita ja hyvin pienimolekyylipainoista ligniiniä (ts. ligniiniä, jonka moolimassa on alle 400 g/mol), voidaan polttaa sen lämpöarvon talteenottamisek- si, käyttää rehuna tai muuttaa muiksi kemiallisiksi tuot teiksi .
10 88922
Toinen osa tornista 14 poistetusta pohjavirtauksesta käy-5 tetään suositeltavasti hapon ja veden liuoksena laimentamaan paisuntasäiliöstä 11 saatua jäännösmustalipeää ligniinin saostamiseksi siitä. Tätä varten tornin 14 pohjavirtauksen toinen osa jäähdytetään suositeltavasti ale 50°C:n lämpötilaan, suositeltavasti 25-40°C:seen (jolloin 10 noin 0°C on käytännön minimi), ja sen pH säädetään tarpeen vaatiessa 1,0-3,0:aan lisäämällä siihen vahvaa vesiliukoista happoa. Sitten jäähdytetty ja hapotettu pohja-virtauksen toinen osa (jota tämän jälkeen kutsutaan nimellä "uudelleenkierrätetty jäännösmustalipeäpintaneste") 15 sekoitetaan hyvin ja nopeasti (esim. kuvan 2 venturityyp-pisessä laitteessa) jäännösmustalipeään sen laimentamiseksi ja jäähdyttämiseksi sekä ligniinin saostamiseksi.
Hyvin puhdas ligniini, joka saostuu hienojakoisena kiin-20 toaineena laimennetusta jäännösmustalipeästä asettumis- säiliössä 12, voidaan sen jälkeen poistaa sentrifugierot-timesta 13, pestä vedellä ja kuivata tavanomaisella tavalla (esim. hiutalekuivaamalla) niin että se muodostaa hienon (esim. seulaluvultaan 80 mesh), tasajakeisen, va-25 päästi juoksevan ja veteen liukenemattoman jauheen. Tätä ligniiniä voidaan luonnehtia siten että sillä on suhteellisen pieni lukukeskimääräinen moolimassa, 800-1500 g/mol, suositeltavasti 900-1300 g/mol; kapea moolimassa-jakautuma, ts. alle 4 oleva polydispersiteetti, suositel-30 tavasti ei yli 3, erityisesti vain 1,5-2,7; ja sen metok-syylipitoisuus on suunnilleen sama kuin luonnon ligniinin metoksyylipitoisuus (ts. lehtipuilla 20% ja havupuilla 14%). Tämän ligniinin lasittumislämpötila on myös suositeltavasti 100—170°C, erityisesti 130-150°C. Nämä omi-35 naispiirteet osoittavat, inter alia, tämän keksinnön mukaisesti valmistetun ligniinin puhtauden ja alhaisen kemiallisen muutosasteen. Tätä ligniiniä voidaan käyttää 11 88 922 esimerkiksi fenoliformaldehydihartsin täyteaineena lastulevyn ja vanerin valmistuksessa. Tätä ligniiniä voidaan myös käyttää valumassojen, uretaani-ja epoksihartsien, antioksidanttien, säädettävien erotus- tai liukuaineiden 5 sekä virtauksensäätöaineiden valmistuksessa.
Tämän keksinnön menetelmä- ja laitenäkökohdat sekä monet niihin liittyvät edut käyvät selviksi edellisestä kuvauksesta, ja on selvää, että ligniinin saostusmenetelmään je 10 laitteeseen voidaan tehdä erilaisia modifikaatioita irtaantumatta tästä keksinnön suojapiiristä tai luopumatta sen tarjoamista aineellisista eduista; tässä kuvatun menetelmän ja laitteen koskiessa ainoastaan suositeltuja suoritusmuotoja. Tämän keksinnön menetelmä voidaan esi-15 merkiksi vaihtoehtoisesti suorittaa lisäämällä happo ja vesi erikseen veteen liukenevaan orgaaniseen liuottimeen liuotetun ligniinin liuokseen laimennetun vesiliuoksen muodostamiseksi, jonka pH on alle 3, orgaanisen liuottimen pitoisuus alle 30% ja lämpötila alle 75°C, josta lai-20 mennetusta liuoksesta ligniini sitten saostuu tasajakoisena hienona kiintoaineena. Tällöin happo voidaan lisätä erikseen kuvan 1 paisuntasäiliöstä 11 saatavaan jäännösmustalipeään lisäämällä happo primaarisen liuottimen kerääjästä 3 tulevaan primaariseen liuottimeen ennen-25 kuin primaarista liuotinta käytetään uuttolaitteessa 2 hakkeen keittoon mustalipeän muodostamiseksi (josta tulee, sen jälkeen kun etanoli on poistettu paisuntasäi-liössä 11, jäännösmustalipeää). Tämän keksinnön menetelmä voidaan suorittaa myös muulla veteen liukenevalla or-30 gaanisella liuottimena kuin alemmalla alifaattisella alkoholilla (suositeltavasti etanolilla), esim. asetonilla, glykolilla tai glyserolilla tai tällaisten liuottimien seoksella. Samaten tämä menetelmä voidaan suorittaa ligniinillä, joka on uutettu muista kasvikuitumateriaa-35 leista, esim. bambusta, bagassista ja oljista, eikä siten ainostaan puusta saadulla.

Claims (22)

1. Menetelmä ligniinin saostamiseksi ligniinin liuoksesta veteen sekoittuvassa orgaanisessa liuottimessa, tunnettu 5 siitä, että ligniiniä sisältävä liuos laimennetaan vedellä ja hapolla laimennetun vesiliuoksen muodostamiseksi, jonka pH on pienempi kuin 3, orgaanisen liuottimen pitoisuus pienempi kuin 30 tilavuus-% ja lämpötila pienempi kuin 75°C. 10
2. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että ligniiniä sisältävänä liuoksena käytetään liuosta, joka on saatu saattamalla puu tai muu kasvikui-tumateriaali kosketukseen orgaanisen liuottimen kanssa 15 korotetussa lämpötilassa ja korotetussa paineessa selluloosamassan sekä ligniiniä ja orgaanista liuotinta sisältävän mustalipeän valmistamiseksi, ja sitten erottamalla massa mustalipeästä.
3. Patenttivaatimuksen 2 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että happoa ja vettä käytetään seoksessa, joka sisältää myös hemiselluloosia, muita sakkarideja, uutteita ja ligniiniä, jonka moolimassa on alle 400 g/mol.
4. Patenttivaatimuksen 3 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että hapon ja veden seoksena käytetään uudelleen-kierrätettyä hapon vesiliuosta, joka on saatu laimentamalla mustalipeä hapon vesiliuoksella laimennetun musta-lipeän muodostamiseksi, josta ligniini seostetaan, jol- 30 loin mustalipeä jää sakan yläpuolella olevaksi kerroksek si, poistamalla orgaaninen liuotin mustalipeäkerroksesta jäännösmustalipeäpintanesteen valmistamiseksi ja sitten uudelleenkierrättämällä osa jäännösmustalipeäkerroksesta käytettäväksi hapon vesiliuoksena mustalipeän laimentami- 35 seen.
5. Jonkin patenttivaatimuksista 1-4 mukainen menetelmä, 13 88922 tunnettu siitä, että orgaanisena liuottimena käytetään 1-4 hiiliatomin alifaattista alempialkoholia.
6. Patenttivaatimuksen 5 mukainen menetelmä, tunnettu 5 siitä, että muodostetaan laimennettu vesiliuos, jonka pH on pienempi kuin 2,5.
7. Patenttivaatimuksen 5 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että muodostetaan laimennettu vesiliuos, jonka 10 lämpötila on pienempi kuin 60°C.
8. Patenttivaatimuksen 5 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että muodostetaan laimennettu vesiliuos, jonka alkoholipitoisuus on 10-25 tilavuus-%. 15
9. Patenttivaatimuksen 5 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että muodostetaan laimennettu vesiliuos, jonka pH on 1,5-2,5, lämpötila on 35-55°C ja alkoholipitoisuus 12-21 tilavuus-%. 20
10. Jonkin patenttivaatimuksista 1-9 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että laimentaminen suoritetaan sekoittamalla vesi ja happo hyvin ja nopeasti ligniinipitoisen liuoksen kanssa, jota vettä käytetään sen veden lisänä, 25 joka sisältyy ligniinipitoiseen liuokseen ennen laimentamista .
11. Patenttivaatimuksen 4 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että muodostetaan mustalipeä, jonka lämpötila on 30 70-95°C, ja uudelleenkierrätetty hapon vesiliuos, jonka lämpötila on pienempi kuin 50°C.
12. Patenttivaatimuksen 4 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että muodostetaan mustalipeä, jonka lämpötila on 35 80-92°C, ja uudelleenkierrätetty hapon vesiliuos, jonka lämpötila on 25-40°C. 14 88922
12 88922
13. Laitteisto saostuneen ligniinijakeen talteenottami-seksi mustalipeäsivutuotteesta, joka on aikaansaatu sul-puttamalla puuta tai muuta kuituista kasvimateriaalia veteen sekoittuvalla orgaanisella liuottimena, tunnettu 5 siitä, että laitteistossa on laitteet (20) mustalipeän laimentamiseksi hapon vesiliuoksella ligniinin saostami-seksi näin laimennetusta mustalipeästä ja ligniinittömän sakan yläpuolella olevan nestekerroksen muodostamiseksi, sekä laitteet (13) saostuneen ligniinin erottamiseksi 10 nestekerroksesta.
14. Patenttivaatimuksen 13 mukaninen laitteisto, tunnettu siitä, että siinä on laitteet (14,15) liuottimen poistamiseksi ligniinittömästä nestekerroksesta liuottimetto- 15 man ja ligniinittömän nestekrroksen muodostamiseksi.
15. Patenttivaatimuksen 14 mukainen laitteisto, tunnettu siitä, että siinä on laitteet liuottimettoman ja ling-niinittömän nestekerroksen osan kierrättämiseksi laimen- 20 nuslaitteisiin (20) vesipitoisena happona käytettäväksi.
16. Patenttivaatimuksen 13 mukainen laitteisto, tunnettu siitä, että siinä on laitteet (11), kuten paisutuslait-teet liuottimen osan poistamiseksi mustalipeästä ennen 25 mustalipeän laimentamista.
17. Patenttivaatimuksen 16 mukainen laitteisto, tunnettu siitä, että siinä on laitteet vahvan vesiliuokoisen hapon lisäämiseksi liuottimettomaan ja ligniinittömään nestee- 30 seen ennen sen kierrättämistä mustalipeän laimennukseen.
18. Patenttivaatimuksen 13 mukainen laitteisto, tunnettu siitä, että laitteet (20) mustalipeän ja vesipitoisen hapon sekoittamiseksi ovat tehosekoituslaitteita. 35
19. Patenttivaatimuksen 18 mukainen laitteisto, tunnettu siitä, että siinä on laitteet mustalipeän ja vesipitoisen is 88922 hapon seoksen jäähdyttämiseksi.
20. Patenttivaatimuksen 18 mukainen laitteisto, tunnettu siitä, että tehosekoituslaite on dispersiosekoitin. 5
21. Patenttivaatimuksen 18 mukainen laitteisto, tunnettu siitä, että siinä on virtaussekoituslaite vesipitoisen happoliuoksen ja mustalipeän sekoittamiseksi.
22. Patenttivaatimuksen 19 mukainen laitteisto, tunnettu siitä, että jäähdytyslaitteisto on järjestetty toimimaan sekoituksen yhteydessä. 15
FI864353A 1985-11-05 1986-10-27 Foerfarande och anordning foer aotervinning av lignin FI88922C (fi)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US79506985A 1985-11-05 1985-11-05
US79506985 1985-11-05

Publications (4)

Publication Number Publication Date
FI864353A0 FI864353A0 (fi) 1986-10-27
FI864353A7 FI864353A7 (fi) 1987-05-06
FI88922B FI88922B (fi) 1993-04-15
FI88922C true FI88922C (fi) 1993-07-26

Family

ID=25164576

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI864353A FI88922C (fi) 1985-11-05 1986-10-27 Foerfarande och anordning foer aotervinning av lignin

Country Status (14)

Country Link
EP (1) EP0224721B1 (fi)
JP (1) JP2526220B2 (fi)
AT (1) ATE64140T1 (fi)
AU (4) AU606850B2 (fi)
BR (1) BR8605430A (fi)
CA (1) CA1267648A (fi)
DE (1) DE3679640D1 (fi)
ES (1) ES2023110B3 (fi)
FI (1) FI88922C (fi)
MX (1) MX4260A (fi)
NO (1) NO176251C (fi)
NZ (1) NZ218126A (fi)
PT (1) PT83678B (fi)
ZA (1) ZA868347B (fi)

Families Citing this family (27)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CH687393A5 (de) * 1992-05-05 1996-11-29 Granit Sa Kochchemikalienrueckgewinnungsverfahren aus der Schwarzlauge der Zellstoffherstellung.
DE4334422C2 (de) * 1993-10-08 1996-07-11 Fraunhofer Ges Forschung Ablauge aus chemisch-thermischem Aufschluß von bereits verarbeiteten bindemittelhaltigen Span- und Faserplatten, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung als Streckmittel für Holzwerkstoff-Bindemittel
WO1997003245A1 (en) * 1995-07-11 1997-01-30 Ahlstrom Machinery Oy Method of separating impurities from lime and lime sludge and a method of causticizing green liquor containing impurities, such as silicon, in two stages
BR9808918A (pt) * 1997-03-20 2000-08-01 Granit Sa Processo para preparação de soluções alcalinas contendo polìmeros aromáticos
JP4670011B2 (ja) * 2005-10-18 2011-04-13 独立行政法人産業技術総合研究所 リグニン含有樹脂、その製造方法、及びリグニン分離方法
CA2798256C (en) * 2009-05-28 2018-04-24 Lignol Innovations Ltd. Derivatives of native lignin from hardwood feedstocks
US9260464B2 (en) 2009-09-25 2016-02-16 Michael A. Lake Process for recovering lignin
US9879119B2 (en) 2009-09-25 2018-01-30 Michael A. Lake Lignin product and process for making same
EP2536798B1 (en) 2010-02-15 2022-04-27 Suzano Canada Inc. Binder compositions comprising lignin derivatives
WO2011097721A1 (en) * 2010-02-15 2011-08-18 Lignol Innovations Ltd. Carbon fibre compositions comprising lignin derivatives
US9410216B2 (en) 2010-06-26 2016-08-09 Virdia, Inc. Sugar mixtures and methods for production and use thereof
IL206678A0 (en) 2010-06-28 2010-12-30 Hcl Cleantech Ltd A method for the production of fermentable sugars
IL207329A0 (en) 2010-08-01 2010-12-30 Robert Jansen A method for refining a recycle extractant and for processing a lignocellulosic material and for the production of a carbohydrate composition
AT510812A1 (de) * 2010-10-29 2012-06-15 Annikki Gmbh Verfahren zur gewinnung von lignin
FI123086B (fi) * 2011-02-28 2012-10-31 Aalto Korkeakoulusaeaetioe Menetelmä kemikaalien talteenottamiseksi
CA2829413A1 (en) 2011-03-24 2012-09-27 Lignol Innovations Ltd. Compositions comprising lignocellulosic biomass and organic solvent
GB2524906B8 (en) 2011-04-07 2016-12-07 Virdia Ltd Lignocellulose conversion processes and products
EP2597100A1 (de) * 2011-11-28 2013-05-29 Annikki GmbH Verfahren zur Gewinnung von niedermolekularem Lignin (NML)
BR112014027478B1 (pt) 2012-05-03 2019-07-02 Virdia, Inc. Métodos de processamento de materiais lingnocelulósicos
US9657146B2 (en) 2013-03-14 2017-05-23 Virdia, Inc. Methods for treating lignocellulosic materials
JP2014208803A (ja) * 2013-03-29 2014-11-06 ロイス・ドットコム株式会社 リグニン回収方法
CA2911484C (en) 2013-05-03 2021-05-25 Virdia, Inc. Methods for preparing thermally stable lignin fractions
EP2992041B1 (en) 2013-05-03 2020-01-08 Virdia, Inc. Methods for treating lignocellulosic materials
DK3080353T3 (da) * 2013-12-12 2022-04-04 Annikki Gmbh Fremgangsmåde til oprensning og isolering af lignin
PL3166954T3 (pl) * 2014-07-09 2019-10-31 Virdia Inc Sposoby oddzielania i rafinacji ligniny z ługu czarnego i jej kompozycje
BR112020023286A2 (pt) * 2018-05-28 2021-02-23 Pierson Capital Environmental (Beijing) Limited métodos e composições para recuperação de produtos a partir do pré-tratamento de materiais vegetais com ácido orgânico
CN115819796B (zh) * 2022-12-29 2024-08-13 浙江科技学院 一种高效分离有机酸木质素的方法

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2331154A (en) * 1939-02-07 1943-10-05 Adkins Homer Process of hydrogenating lignin
US3223697A (en) * 1960-08-12 1965-12-14 Frank J Ball Precipitated lignin and products containing same and the production thereof
US3585104A (en) * 1968-07-29 1971-06-15 Theodor N Kleinert Organosolv pulping and recovery process
CA1079008A (en) 1975-10-24 1980-06-10 Cp Associates Limited Solvent pulping process
JPS5279560A (en) * 1975-12-25 1977-07-04 Nittan Co Ltd Method of treating waste pulp liquid
SE8204365L (sv) * 1981-07-23 1983-01-24 Domtar Inc Sett for behandling av restlut fran en alkalisk massakokningsprocess av lignocellulosamaterial
AU3309684A (en) * 1984-09-17 1986-03-27 Paszner, L. Hydrolytic decomposition of lignocellulosic and starch materials

Also Published As

Publication number Publication date
NO176251B (no) 1994-11-21
MX4260A (es) 1994-02-28
EP0224721B1 (en) 1991-06-05
EP0224721A1 (en) 1987-06-10
FI88922B (fi) 1993-04-15
NZ218126A (en) 1988-07-28
AU5607396A (en) 1996-08-22
NO176251C (no) 1995-03-01
FI864353A7 (fi) 1987-05-06
FI864353A0 (fi) 1986-10-27
PT83678A (en) 1986-12-01
AU606850B2 (en) 1991-02-21
BR8605430A (pt) 1987-08-11
ATE64140T1 (de) 1991-06-15
NO864399L (no) 1987-05-06
AU6794690A (en) 1991-03-07
AU6480186A (en) 1987-05-07
AU4602593A (en) 1993-12-23
NO864399D0 (no) 1986-11-04
ES2023110B3 (es) 1992-01-01
ZA868347B (en) 1987-07-29
JPS62110994A (ja) 1987-05-22
PT83678B (pt) 1989-09-14
DE3679640D1 (de) 1991-07-11
CA1267648A (en) 1990-04-10
JP2526220B2 (ja) 1996-08-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
FI88922C (fi) Foerfarande och anordning foer aotervinning av lignin
US4764596A (en) Recovery of lignin
US5788812A (en) Method of recovering furfural from organic pulping liquor
CA2101754A1 (en) Pulping of lignocellulosic materials and recovery of resultant by-products
AU676829B2 (en) Pulping of fibrous plant materials and recovery of resultantby-products
US8864941B2 (en) Separation of lignin from hydrolyzate
US5859236A (en) Process for preparation of lignin and microcellulose
WO1999067409A1 (en) Method of treating biomass material
RU2165416C1 (ru) Способ переработки древесины лиственницы и способ выделения нативных биофлавоноидов, полученных в процессе переработки
JPS58502155A (ja) 木材その他のリグノセルロ−ス製品の脱リグニン方法
JP7537127B2 (ja) リグニンの洗浄方法および分離方法
CA2247949A1 (en) Process for the production of lignin and microcellulose
CN109161032B (zh) 一种木质素的提取方法
US20120237989A1 (en) Separation of lignin from hydrolyzate
CA1320484C (en) Method for manufacturing lignin for carbon fiber spinning
EP0852174B1 (en) Process for preparing cellulosic fibrous aggregates
CN109111532A (zh) 一种果胶提取方法
CN119639024B (zh) 一种同步制备硫酸盐浆和酚化木质素的方法及其硫酸盐浆和酚化木质素
Wang et al. Molecular Structure of Poplar Lignin Obtained by p-Toluene Sulfonic Acid (p-TsOH) and Formic Acid Delignification.
JP7659424B2 (ja) 単離リグニン含有物の製造方法
WO2025062224A1 (en) Method for obtaining purified lignin
WO2021255613A1 (en) Recycling of formic acid
Swe et al. EXTRACTION OF LIGNIN FROM SUGARCANE BAGASSE BY USING ALKALINE PROCESS AND ALCOHOLIC ALKALINE PROCESS
CN114645479A (zh) 一种纸浆的制备方法

Legal Events

Date Code Title Description
BB Publication of examined application
GB Transfer or assigment of application

Owner name: ALCELL TECHNOLOGIES INC.

RC Patent held as pledge
MM Patent lapsed
MM Patent lapsed

Owner name: ALCELL TECHNOLOGIES INC.