ES2368836T3 - Procedimiento para fabricar combustible nuclear a base de óxido con conductividad térmica mejorada y combustible nuclear. - Google Patents
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Abstract
Procedimiento para producir combustible a base de dióxido de uranio, que comprende las etapas siguientes: - proporcionar una disposición de dióxido de uranio poroso; - infiltrar la disposición de dióxido de uranio poroso con un líquido precursor; y - tratar térmicamente la disposición de dióxido de uranio poroso con el líquido precursor infiltrado, en el que la etapa de tratar térmicamente la disposición de dióxido de uranio comprende: - curar la disposición de tal manera que el líquido precursor se convierta en un polímero sólido; y - cocer térmicamente la disposición de dióxido de uranio de tal manera que el polímero sólido se convierta en una segunda fase.
Description
Procedimiento para fabricar combustible nuclear a base de óxido con conductividad térmica mejorada y combustible nuclear.
La presente invención se refiere a combustible para reactores nucleares. Más en particular, la presente invención proporciona un combustible de reactor nuclear y un procedimiento para fabricar un combustible de reactor nuclear que presenta una conductividad térmica mejorada en comparación con el combustible de reactor nuclear a base de dióxido de uranio utilizado convencionalmente.
Los combustibles de reactor nuclear actuales en uso para la generación de potencia comercial se basan en dióxido de uranio. El combustible a base de dióxido de uranio es comúnmente un producto de varias etapas de fabricación que incluyen prensar polvo de dióxido de uranio en forma de pellets y, a continuación, cocer el pellet para retirar cualquier hueco formado.
El amplio uso de combustible a base de dióxido de uranio se debe principalmente a las muchas características deseables del material a base de dióxido de uranio, incluyendo una alta densidad de átomos de uranio necesarios para producir una reacción nuclear, inertidad e insolubilidad del dióxido de uranio en agua a alta temperatura, un elevado punto de fusión y una ausencia de venenos neutrónicos que podrían afectar a las prestaciones del reactor. Aunque el dióxido de uranio es satisfactorio para su uso en reactores de agua ligera, el dióxido de uranio adolece también de varios inconvenientes significativos que limitan su eficacia total. Principalmente entre los inconvenientes está una conductividad térmica relativamente baja del dióxido de uranio, que impone limitaciones significativas en las operaciones del reactor. La incapacidad del dióxido de uranio para eliminar grandes cantidades de calor limita efectivamente el funcionamiento total del reactor y compromete también las operaciones del reactor durante los eventos transitorios tales como accidentes por pérdida de refrigerante (LOCA). La industria nuclear ha hecho intentos de incrementar la conductividad térmica del combustible a base de dióxido de uranio, pero ninguno de los intentos ha sido exitoso. A pesar de los inconvenientes, el dióxido de uranio, en forma no modificada, sigue siendo el combustible dominante para reactores de potencia nuclear.
En general, el calor producido en el combustible nuclear debe conducirse a través del cuerpo del combustible, normalmente en forma de pellet, y un revestimiento externo, normalmente una aleación de circonio, hasta una capa de refrigerante circundante con el fin de enfriar apropiadamente el combustible e impedir la degradación del pellet. La capa de refrigerante circundante se mueve más allá del revestimiento externo para proporcionar una temperatura consistente para la retirada de calor del combustible. Durante condiciones transitorias del reactor, tales como cuando el refrigerante fluye irregularmente más allá del revestimiento externo, se interrumpe la retirada constante de calor del pellet. Durante accidentes por pérdida de refrigerante, se compromete la seguridad operativa debido a la acumulación de calor en el combustible y la incapacidad de la matriz de dióxido de uranio para resistir las temperaturas incrementadas. Esta conductividad térmica característica del combustible a base de dióxido de uranio convencional necesita hacer funcionar el reactor a potencia reducida con el fin de conseguir márgenes de seguridad totales aceptables de la planta. En consecuencia, el funcionamiento del reactor a niveles de potencia reducidos afecta a los costes totales de funcionamiento de la planta. Los combustibles nucleares actuales que utilizan dióxido de uranio tienen también una capacidad de combustión completa limitada. La capacidad de combustión completa limitada reduce la efectividad del coste total del combustible. La capacidad de combustión completa limitada resulta de la mayor liberación de gas de fisión dentro del revestimiento de combustible conforme avanza el tiempo. La mayor liberación de gas de fisión da como resultado así una presión interna más alta de la barra de combustible que lleva potencialmente al deterioro del revestimiento debido al esfuerzo más alto. Las temperaturas elevadas del combustible existente estresan también el revestimiento de combustible, limitando así la vida útil total.
La patente US nº 3.211.626 describe un procedimiento para producir combustible a base de dióxido de uranio, en el que un líquido precursor (Si fundido) se infiltra en una disposición de dióxido de uranio poroso y a continuación se la trata térmicamente (enfría) de tal manera que el líquido precursor se convierta en una segunda fase (sólida). El documento US 4 110 159 describe un procedimiento para producir combustible de dióxido de uranio en el que, en una disposición de dióxido de uranio poroso, se infiltra un líquido precursor y a continuación es tratado térmicamente, de manera que el líquido precursor se convierta en una segunda fase. La segunda fase es una fase sólida.
Existe una necesidad de proporcionar un combustible nuclear que proporcione conductividad térmica mejorada en comparación con el combustible a base de dióxido de uranio convencional actualmente utilizado en reactores de potencia nuclear.
Existe una necesidad adicional de proporcionar un combustible nuclear que dé como resultado una mayor seguridad del reactor nuclear en condiciones de accidente, tales como accidentes por pérdida de refrigerante.
Existe todavía una necesidad adicional de proporcionar un combustible nuclear que posea capacidad de combustión completa superiores en comparación con combustibles nucleares a base de dióxido de uranio convencionales, permitiendo así una mayor utilización del combustible, una economía mejorada y liberación de gas de fisión limitada.
Un objetivo de la presente invención es proporcionar un combustible nuclear que proporcione conductividad térmica mejorada en comparación con el combustible nuclear a base de dióxido de uranio convencional actualmente utilizado en reactores de potencia nuclear.
Asimismo, un objetivo es proporcionar un combustible nuclear que dé como resultado una mayor seguridad del reactor nuclear en condiciones de accidente, tal como accidentes por pérdida de refrigerante.
Asimismo, un objetivo de la presente invención es proporcionar un combustible nuclear que posea capacidades de combustión completa superiores a las de los combustibles a base de dióxido de uranio convencionales, permitiendo así una mayor utilización del combustible y limitando la liberación de gas de fisión.
Estos y otros objetivos de la presente invención se alcanzan tal como se ilustra y se describe. La invención proporciona un procedimiento para producir combustible a base de dióxido de uranio que tiene conductividad térmica incrementada en comparación con el combustible nuclear convencional. El procedimiento engloba proporcionar una disposición de dióxido de uranio poroso, infiltrar la disposición de dióxido de uranio poroso con un líquido precursor y tratar térmicamente la disposición de dióxido de uranio poroso con el líquido precursor infiltrado, en donde la etapa de tratar térmicamente la disposición de dióxido de uranio comprende:
- -
- curar la disposición de tal manera que el líquido precursor se convierta en un polímero sólido, y
- -
- cocer térmicamente la disposición de dióxido de uranio,
de tal manera que el polímero sólido se convierta en una segunda fase.
La invención proporciona también un combustible nuclear. La presente invención se refiere a una disposición que tiene una matriz de dióxido de uranio y carburo de silicio dispersado en la matriz de dióxido de uranio.
La figura 1 proporciona una representación esquemática de un procedimiento para fabricar un conjunto de combustible.
La presente invención proporciona un combustible nuclear y un procedimiento para fabricar el combustible nuclear. Haciendo referencia a la figura 1, se proporciona una disposición de dióxido de uranio 10 para su procesamiento. La disposición de dióxido de uranio 10 puede tener cualquier forma, tal como, por ejemplo, un pellet, bola o barra. La disposición de dióxido de uranio 10 deberá tener una matriz porosa para permitir la infiltración de material en la disposición 10 cuando entra en contacto con un líquido precursor 12. La matriz porosa de la disposición de dióxido de uranio 10 puede formarse, por ejemplo, por prensado del polvo de dióxido de uranio en una forma “cruda” o no cocida. La matriz porosa puede ser formada también por una cocción de un bizcocho que no densifique completamente la disposición de dióxido de uranio 10.
Se añade un precursor líquido 12 a la disposición de dióxido de uranio 10 para infiltrar la matriz de dióxido de uranio. El líquido precursor 12 puede ser, por ejemplo, alilhidridopolicarbosilano (AHPCS). El líquido precursor 12 puede configurarse para que penetre en la matriz porosa de la disposición de dióxido de uranio 10 sin dañar la configuración total de la matriz de dióxido de uranio. La disposición de dióxido de uranio 10 puede ser rociada con el precursor líquido 12 o, como se ilustra, sumergida en él para provocar el contacto entre la disposición 10 y el precursor líquido 12. La composición del líquido precursor 12 permite la incorporación del líquido precursor 12 en los poros de la matriz porosa de la disposición de dióxido de uranio 10. El tiempo de contacto del líquido precursor 12 con la disposición de dióxido de uranio 10 puede seleccionarse de tal manera que la incorporación del líquido precursor 12 en todos los poros de la matriz de dióxido de uranio tenga lugar, por ejemplo, en un solo ciclo de contacto. Para favorecer la infiltración del precursor 12 en la disposición 10, esta disposición puede ponerse bajo vacío antes de la infiltración, o el precursor puede aplicarse a presión, o ambas cosas. Alternativamente, el líquido precursor 12 puede entrar en contacto con la disposición de dióxido de uranio 10 durante un tiempo tal que un ciclo de contacto único no dé como resultado la incorporación del líquido precursor 12 en todos los poros de la matriz porosa.
Después de que el líquido precursor 12 haya contactado con la disposición de dióxido de uranio 10 y se haya incorporado al menos parcialmente en la matriz de la disposición 10, la disposición 10 puede entonces curarse. El curado 14 puede ser por colocación de la disposición de dióxido de uranio 10 en un horno 16 entre, por ejemplo, 180 grados centígrados y 400 grados centígrados. El tiempo de curado puede ser, por ejemplo, de entre 2 horas y 8 horas. Pueden utilizarse otros tiempos y temperaturas de curado. El procedimiento de curado 14 convierte el líquido precursor 12 en un polímero sólido, en donde el polímero sólido está posicionado en la matriz de la disposición de dióxido de uranio 10.
A continuación, la disposición 10 es tratada térmicamente 18 a continuación, de tal manera que el polímero posicionado en la disposición de dióxido de uranio 10 se convierta en una segunda fase.
En el presente ejemplo de forma de realización de la invención, el alilhidridopolicarbosilano, que se ha transformado en un polímero en la disposición de dióxido de uranio 10 a partir de la operación de curado, se convierte en carburo de silicio por cocción de la disposición 10 en un horno 20. Las temperaturas del horno pueden seleccionarse, por ejemplo, entre 800 grados centígrados y 1700 grados centígrados. El tiempo de residencia para la matriz de dióxido de uranio en el horno 20 puede ser, por ejemplo, de 2 horas a 8 horas. Pueden utilizarse otros tiempos de residencia de tal modo que el polímero se convierta en carburo de silicio. Los tiempos de residencia pueden modificarse para minimizar el cambio de volumen final del pellet. El producto resultante es un combustible nuclear que tiene carburo de silicio incorporado en la matriz del dióxido de uranio.
Las etapas del procedimiento de infiltrar la disposición de dióxido de uranio poroso 10 con un líquido precursor 12 y tratar térmicamente la disposición de dióxido de uranio poroso 10 con el líquido precursor infiltrado 12, lo que puede incluir tanto el curado como la cocción de la disposición, pueden repetirse a continuación, si se desea, para permitir más incorporación de líquido precursor 12 en la matriz del dióxido de uranio si no ha tenido lugar una incorporación total.
La presente invención proporciona un incremento en la conductividad térmica del combustible nuclear, dando como resultado así unas prestaciones incrementadas del combustible durante accidentes por pérdida de refrigerante. La presente invención proporciona también reducidas temperaturas del combustible y reducido calor interno del pellet de combustible. Debido a la posibilidad de crear tamaños geométricos totales similares a las geometrías utilizadas en reactores convencionales, los reactores de potencia nuclear existentes pueden utilizar el combustible descrito en la presente invención. Además, mediante el uso del combustible nuclear con conductividad térmica incrementada, pueden hacerse funcionar reactores existentes a niveles de potencia más altos para proporcionar prestaciones económicas superiores. Se incrementa también la máxima combustión completa del combustible, ya que las temperaturas globales más bajas del combustible limitan la liberación de gas de fisión, limitando así la presión interna de la barra de combustible. La superior combustión completa del combustible permite también producir menos desperdicios que deben ser finalmente desechados. Las temperaturas reducidas del combustible reducen también los esfuerzos impuestos sobre el revestimiento, reducen el craqueo y relocalización del combustible y reducen el hinchamiento del combustible que limita la vida del mismo.
El uso de carburo de silicio es compatible térmica, química y neutrónicamente con los reactores de agua ligera existentes. Por tanto, no tienen que crearse nuevos sistemas de reactor para utilizar un combustible que contenga carburo de silicio. La conductividad térmica del carburo de silicio es alta, de modo que puedan conseguirse incrementos sustanciales en la conductividad térmica total del combustible con sólo una pequeña reducción en la densidad de átomos de uranio. Como ejemplo, se espera una conductividad térmica del 50 por ciento para una carga de 10 por ciento en volumen de carburo de silicio.
Las ventajas de un procedimiento para producir un combustible nuclear utilizando carburo de silicio incorporado en la matriz de la disposición incluyen la adición limitada de una estación de infiltración y un horno de curado/cocción de gas inerte, con provisión de combustión de hidrógeno desprendido como gas desde el precursor, a las instalaciones existentes utilizadas a la producción de combustible nuclear. El procedimiento de la presente solicitud permite también que el líquido precursor penetre en todo el cuerpo de la disposición de combustible de modo que la segunda fase resultante, después de la cocción térmica, penetre en el centro del pellet, obteniéndose así un producto combustible total uniforme. La segunda fase de la invención puede formarse como una red continua en vez de como partículas discontinuas, de modo que el pellet de combustible total sea efectivo para conducir calor desde el núcleo del pellet de combustible hasta la superficie exterior. Adicionalmente, el infiltrante líquido produce un alto rendimiento de la segunda fase, de modo que los procedimientos de infiltración y conversión solamente necesitan repetirse unas pocas veces.
La presente invención proporciona una ventaja sobre procesos de mezclado de polvos de dióxido de uranio y carburo de silicio porque, para pequeñas fracciones en volumen, la segunda fase forma partículas discretas que están térmicamente aisladas por el dióxido de uranio. Para grandes fracciones en volumen, se desplaza una cantidad excesiva de uranio que afecta a la composición total del combustible.
La presente invención proporciona también una ventaja sobre la infiltración de vapor químico para la colocación de carburo de silicio sobre dióxido de uranio. Dichos procedimientos de infiltración de vapor químico producen una colocación desigual del carburo de silicio sobre el exterior de un elemento de combustible con concentraciones más altas de carburo de silicio sobre el exterior del combustible. Se necesita un equipo costoso para la deposición del vapor químico sobre el dióxido de uranio. La colocación del vapor químico es también desigual, dando como resultado un producto final que varía ampliamente en su composición. Adicionalmente, el metiltriclorosilano, utilizado en la deposición de carburo de silicio, da como resultado la producción de gas de cloruro de hidrógeno como producto de desecho, complicando así el asunto de la eliminación de desechos e incrementado el coste total.
5 La presente invención proporciona adicionalmente ventajas en el mezclado de dióxido de uranio con triquitas de carburo de silicio. Las triquitas, disposiciones discretas de carburo de silicio, impiden el sinterizado efectivo de la disposición. Además, las triquitas de carburo de silicio mezcladas con un polvo de dióxido de uranio darían como resultado una distribución desigual del carburo de silicio.
10 En la memoria anterior, la invención se ha descrito haciendo referencia a ejemplos de formas de realización específicos de la misma. No obstante, resultará evidente que pueden realizarse diversos cambios y modificaciones en los mismos sin apartarse, por ello, del más amplio espíritu y alcance de la invención tal como se expone en las reivindicaciones. En consecuencia, la memoria y los dibujos se deben considerar a título ilustrativo y no limitativo.
Claims (15)
- REIVINDICACIONES
- 1.
- Procedimiento para producir combustible a base de dióxido de uranio, que comprende las etapas siguientes: -proporcionar una disposición de dióxido de uranio poroso; -infiltrar la disposición de dióxido de uranio poroso con un líquido precursor; y -tratar térmicamente la disposición de dióxido de uranio poroso con el líquido precursor infiltrado, en el que la etapa de tratar térmicamente la disposición de dióxido de uranio comprende: -curar la disposición de tal manera que el líquido precursor se convierta en un polímero sólido; y
- cocer térmicamente la disposición de dióxido de uranio de tal manera que el polímero sólido se convierta en una segunda fase. -
- 2.
- Procedimiento según la reivindicación 1, en el que el líquido precursor es alilhidridopolicarbosilano.
-
- 3.
- Procedimiento según la reivindicación 1, en el que se repiten las etapas de infiltrar la disposición de dióxido de uranio poroso con el líquido precursor y de tratar térmicamente la disposición de dióxido de uranio poroso.
-
- 4.
- Procedimiento según la reivindicación 1, en el que la segunda fase es un sólido.
-
- 5.
- Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en el que el curado de la disposición se lleva a cabo entre 180 y 400 grados centígrados.
-
- 6.
- Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en el que la cocción térmica de la disposición se lleva a cabo entre 850 grados centígrados y 1700 grados centígrados.
-
- 7.
- Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en el que la cocción térmica de la disposición se lleva a cabo entre 1500 grados centígrados y 1700 grados centígrados.
-
- 8.
- Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en el que la disposición se proporciona en forma de pellet.
-
- 9.
- Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en el que el tratamiento térmico de la disposición de dióxido de uranio poroso da como resultado carburo de silicio sólido.
-
- 10.
- Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en el que el procedimiento se repite hasta que se incrementa la conductividad térmica de la disposición de combustible al menos un 5% en comparación con una disposición de combustible formada a partir de dióxido de uranio puro.
-
- 11.
- Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en el que la infiltración de la disposición de dióxido de uranio poroso con el líquido precursor da como resultado la incorporación del líquido precursor en un centro de la disposición de dióxido de uranio.
-
- 12.
- Combustible nuclear que comprende: una disposición que tiene una matriz de dióxido de uranio; y carburo de silicio dispersado en la matriz de dióxido de uranio.
-
- 13.
- Combustible nuclear según la reivindicación 12, en el que la disposición tiene forma de pellet.
-
- 14.
- Combustible nuclear según la reivindicación 12 o 13, en el que un volumen total de la disposición está compuesto de hasta el 10% de carburo de silicio sobre una base volumétrica.
-
- 15.
- Combustible nuclear según la reivindicación 14, en el que el carburo de silicio está igualmente dispersado con el dióxido de uranio.
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