EP4643407A1 - Verfahren zur bestimmung der alterung einer batterieeinzelzelle - Google Patents

Verfahren zur bestimmung der alterung einer batterieeinzelzelle

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Publication number
EP4643407A1
EP4643407A1 EP24704178.3A EP24704178A EP4643407A1 EP 4643407 A1 EP4643407 A1 EP 4643407A1 EP 24704178 A EP24704178 A EP 24704178A EP 4643407 A1 EP4643407 A1 EP 4643407A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
cell thickness
thickness change
plateau
cell
aging
Prior art date
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Pending
Application number
EP24704178.3A
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Hendrik Pegel
Otto von Kessel
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Mercedes Benz Group AG
Original Assignee
Mercedes Benz Group AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Mercedes Benz Group AG filed Critical Mercedes Benz Group AG
Publication of EP4643407A1 publication Critical patent/EP4643407A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/42—Methods or arrangements for servicing or maintenance of secondary cells or secondary half-cells
    • H01M10/48—Accumulators combined with arrangements for measuring, testing or indicating the condition of cells, e.g. the level or density of the electrolyte
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
    • H01M10/052—Li-accumulators
    • H01M10/0525—Rocking-chair batteries, i.e. batteries with lithium insertion or intercalation in both electrodes; Lithium-ion batteries
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/42—Methods or arrangements for servicing or maintenance of secondary cells or secondary half-cells
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the invention relates to a method for determining the ageing in a single battery cell according to the type defined in more detail in the preamble of claim 1.
  • the object of the present invention is to provide a method for determining the aging of a single battery cell that is improved compared to the prior art and in which conclusions can be drawn about the aging caused by the respective active material.
  • the change in cell thickness of the individual battery cell as a whole is recorded here.
  • This change in cell thickness over the state of charge, in particular over a charge and discharge cycle of the individual battery cell then results in a corresponding curve of the change in cell thickness.
  • This is then evaluated for each individual battery cell in such a way that, based on characteristic properties, conclusions can be drawn about the involvement of at least one of the active materials in the change in cell thickness and thus ultimately about the aging of this particular active material.
  • the characteristic properties that the individual active materials have on the change in cell thickness are known in principle from the scientific publication mentioned. These characteristic properties are now used to draw conclusions about the involvement of the active material used in this change in cell thickness from a recorded age-related change in cell thickness. This ultimately makes it possible to determine the aging of this one active material, for example the discharge of graphite or silicon in the anode area or the loss of active material in the cathode area, for example through plating processes or the like.
  • the method makes it possible to break down the influence of the individual active materials on this change in cell thickness by simply measuring the change in cell thickness. This makes it relatively easy to collect data under real operating conditions in a fleet of electric vehicles or hybrid vehicles, which can be used to further develop the understanding of the aging processes of such individual battery cells.
  • the analysis of the curve according to the invention can be used to determine the characteristic properties of at least one active material and its contribution to the change in cell thickness that occurs over the lifetime of the individual battery cell. According to a very advantageous development, this is done for all active materials, for example silicon, graphite, NMC, lithium metal and lithium iron phosphate, whereby a linear relationship is assumed between the volumetric proportion of the respective active material and its influence on the change in cell thickness.
  • a particularly advantageous embodiment of the method according to the invention can provide that a plateau hysteresis of the cell thickness change between a charging plateau and a discharging plateau is evaluated to determine the silicon aging.
  • the curve of the cell thickness change of the entire battery single cell will always have a characteristic plateau during charging on the one hand and a characteristic plateau above it during discharging on the other. The distance between these two plateaus is referred to here as the plateau hysteresis.
  • This plateau hysteresis can now be evaluated in order to use the measured cell thickness change of the entire battery single cell to deduce the proportion of this cell thickness change caused by the silicon.
  • the plateau hysteresis is significantly greater at the beginning of the life of a battery single cell than when this battery single cell has already aged.
  • the silicon aging can therefore be derived from the size of the plateau hysteresis. Investigations have shown that the silicon aging, which is determined by the plateau hysteresis in the characteristic curve of the cell thickness change for silicon, corresponds to that determined by the curve of the cell thickness change of the full cell.
  • the silicon aging can therefore be determined by the two thickness values of the first and second plateaus, which are placed in relation to each other, accordingly.
  • the height of the final discharge plateau of the cell thickness change is evaluated to determine the graphite aging.
  • the height of the final discharge plateau corresponds to the cell thickness change caused by the aging of the graphite.
  • silicon aging is already known and thus the silicon share in the cell thickness change of the final discharge plateau is known, the graphite-related share of the height of the final discharge plateau can be easily deduced from the difference, so that the graphite aging can be calculated accordingly.
  • silicon aging is known, the NMC aging plays virtually no role in the area of the second final discharge plateau, so that its share can be neglected here without any loss of accuracy.
  • the maximum of the cell thickness change over the discharge state can then be evaluated. Typically, this maximum will be in the range of the fully charged cell, i.e. a charge state of 100%. A maximum occurring in this range then allows conclusions to be drawn about the characteristic minimum in the cell thickness change caused by NMC that typically occurs in this range. With known values for silicon and graphite aging, the NMC aging can be easily determined in this way.
  • the silicon aging, then the graphite aging and finally the NMC aging are determined based on the cell thickness changes characteristic of the respective active material.
  • This has the advantage that the known plateau height in the cell thickness change caused by the silicon can already be included in the determination of the graphite aging, and that the other two values can already be taken into account in the determination of the amount of the minimum in the NMC-related cell thickness change.
  • a value of the cell thickness change caused by the silicon, determined from the plateau hysteresis is State of charge is used to compress a known initial curve of the silicon-related cell thickness change at the beginning of the life cycle over the state of charge in the direction of the cell thickness change in order to obtain an age-current curve of the silicon-related cell thickness change over the entire state of charge during charging and discharging.
  • the measured value of the plateau hysteresis also allows conclusions to be drawn about the cell thickness changes that occurred in the respective plateau and thus makes it possible to determine the height of the plateau in the curve accordingly.
  • a current curve of the silicon-related cell thickness change can now be calculated by compressing this curve using the determined values.
  • This current curve therefore indicates the value of the cell thickness change caused by the silicon in the current ageing state of the individual battery cell over the entire range of charging and discharging.
  • This curve can then be subtracted from the measured overall curve accordingly in order to obtain the proportion of the graphite and NMC-related cell thickness change in the current ageing state.
  • characteristic ranges for the respective material are now used, in particular in the sense described above for the determination of the graphite-induced cell thickness change and thus ultimately the graphite aging, the height of the final discharge plateau.
  • these two curves can be used to determine the proportion of the cell thickness change of the entire cell that is caused exclusively by the NMC-related cell thickness change, in order to easily and efficiently identify the peak in the minimum of the NMC curve and to use its size to determine the NMC-related cell thickness change and thus the aging state of the NMC, essentially the cathode.
  • the difference in cell thickness between a charging plateau of the curve of the change in cell thickness over the state of charge and a final charging plateau of this curve can be evaluated to determine silicon aging.
  • a graphite-related height of the discharge plateau can be determined from the difference between the height recorded from the curve of the cell thickness change of the full battery single cell and the previously determined silicon-related height change of the discharge plateau. As the size or height of the graphite-related cell thickness change of the discharge plateau becomes smaller, it is then concluded that there is greater graphite aging.
  • the respective maxima of the cell thickness change which are caused by silicon and graphite, are determined during full charging, that the minimum of the cell thickness change occurring during full charging is determined by NMC from the difference between the total maximum and the graphite and silicon-related maxima, whereby as the amount of the minimum becomes smaller, it is concluded that there is increasing NMC aging.
  • Fig. 1 is a diagram of the methodology applied with the process according to the invention
  • Fig. 2 is a schematic representation of the percentage expansion of the individual battery cell in percent over the state of charge, with curves for the entire cell, the anode, essentially made of silicon and graphite, and the cathode made of NMC being shown;
  • Fig. 3 two curves of the percentage expansion in percent of the cell thickness, i.e. the cell thickness change over the state of charge, once at the beginning of the life of a single battery cell (a) and in an aged state (b);
  • Fig. 4 shows the silicon-related contribution to the cell thickness change according to Fig. 3;
  • Fig. 5 the graphite-related portion of the cell thickness change analogous to Fig. 3 and 4;
  • Fig. 6 shows the NMC-related contribution to the cell thickness change analogous to or in addition to Figures 3, 4 and 5.
  • the methodology of the procedure presented here is described in a flow chart in Figure 1.
  • the first block on the very left, marked 1, describes the measurement in-operando in a vehicle, whereby this measurement records the change in the expansion of an individual battery cell as a function of the state of charge.
  • This is also referred to below as the change in cell thickness and essentially represents the percentage change in the thickness of the individual battery cell over the state of charge, starting from an empty individual battery cell to full charge and then to the final discharge again.
  • the middle block of the diagram in Figure 2, which is designated here with 2, essentially describes a battery control unit 2.
  • the measured cell thickness change over the state of charge is then transmitted to this battery control unit 2.
  • a first block 2a the theoretical knowledge about the distribution of the cell thickness change to its components caused by the respective active material is then applied in order to establish a connection between the cell thickness change and the aging of the active materials over the aging of the individual battery cell. This is symbolized by the block designated with 2b.
  • the corresponding target information 3 is then used further, either in the battery control unit itself in order to control the battery in such a way that to minimize the effects of aging or to collect data that will help us better understand aging.
  • the illustration in Figure 2 shows the percentage expansion of the thickness of the cell, referred to below as the change in cell thickness, in percent over the state of charge.
  • This curve shows the initial state of a single battery cell at the beginning of its life.
  • the change in cell thickness varies between -1% and approx. +5.5%.
  • the state of charge has the full charge in the middle, so that discharging is shown to the left of the middle and charging is shown to the right of the middle, i.e. charging is to the left of the middle, hence on the X-axis from 0% to 100% SOC in the middle, then discharging is to the right of the middle, from 100% SOC to 0% SOC.
  • the change in cell thickness measured in-operando is indicated by the solid bold curve.
  • the proportion of the cathode-related cell thickness change x over the state of charge (SOC) essentially corresponds directly to the NMC-related aging, as this is the main material of the cathode.
  • the anode-related cell thickness change is in turn divided into the two active materials of the anode, silicon on the one hand and graphite on the other.
  • the silicon-related cell thickness change is shown with a dashed line, the graphite-related cell thickness change with a dotted line. This is also retained in the following figures, although a further representation of the anode-related cell thickness change, which is actually only the sum of the silicon-related and the graphite-related cell thickness change, will be omitted below.
  • the cell thickness change x is measured over the state of charge SOC.
  • FIG 3a this is shown again in the diagram alone, analogous to the illustration in Figure 2.
  • the state in the diagram in Figure 3a represents the state of the cell thickness change at the beginning of the life of the individual battery cell.
  • Figure 3b essentially the same curve, i.e. the cell thickness change x of the entire cell, is shown at a later point in time, with increased aging of the individual battery cell.
  • the respective curve indicates an unknown superposition of the proportions of the individual active materials in the respective aging state (a), b)).
  • This curve also already shows some characteristic elements such as a final discharge plateau marked 4 and a charging plateau marked 5 as well as a maximum marked 6, which can be seen as characteristic points or areas of the curve both in Figure 3a, at the beginning of the life of the single battery cell, and in Figure 3b, i.e. in an already aged single battery cell.
  • the difference between the discharge plateau 4 and the charging plateau 5 is indicated in Figure 3a as AXP,Z,I.
  • AXP,Z,I For the cell thickness change x of the aged battery single cell, this difference between the charging plateau 5 and the discharge plateau 4 is also shown and marked with AXP,Z,2.
  • the plateau hysteresis i.e. the distance between the discharge plateau 4 and the charging plateau 5 in the direction of the cell thickness change, has noticeably decreased.
  • the curve for the proportion of silicon-related aging is now drawn at the start of the life cycle of the single battery cell in Figure 4a and in the aged single battery cell in Figure 4b.
  • the silicon-related aging itself which is often expressed as £si, can therefore be determined from the ratio of the current plateau hysteresis AXP,Z,2 and the plateau hysteresis in the new single battery cell AXP,Z,I, whereby this value multiplied by 100 gives the percentage value for the silicon aging or a degree of silicon aging.
  • FIG. 5a and 5b now take up graphite-related aging.
  • Characteristic of graphite-related aging or graphite- The change in cell thickness x is the level of the discharge plateau 4 above the zero line of the change in cell thickness.
  • the height xp,Ent,2 of the discharge plateau 4 of the solid overall curve is therefore made up of the addition of the graphite-related height xp,Gr,2 of the discharge plateau 4 and the silicon-related height XP.G of the discharge plateau 4.
  • the NMC-related cell thickness change XP,NMC,2 of the cathode also plays a minimal role. In practice, however, this is so small that it can be completely neglected in the area of the discharge plateau 4.
  • the graphite aging fr can then be derived from the plateau height xp,Gr,2 of the aged cell in relation to the plateau height XP.G of the cell at the beginning of its life and multiplied by 100 as a percentage.
  • Graphite-related cell thickness changes can also be included.
  • a characteristic point for determining the NMC-induced cell thickness change x and thus the NMC aging $NMC is the minimum in the range of 100% SOG.
  • the known maxima of the silicon-related cell thickness changes and especially the graphite-related cell thickness changes can be offset accordingly.
  • the total maximum XM,Z,2 in Figure 6b is therefore made up of the sum so that XM,NMC,2 can ultimately be calculated by determining the difference between the maximum in the full cell and the two silicon or graphite-related maxima.
  • the smaller the value of the minimum the greater the aging of the NMC or cathode.

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Bestimmung der Alterung einer Batterieeinzelzelle in einer aus mehreren solchen Batterieeinzelzellen aufgebauten Lithium-Ionen-Batterie, wozu eine Zelldickenänderung (x) der Batterieeinzelzelle über dem Ladezustand (SOC) erfasst wird, um hieraus Rückschlüsse auf die Alterung der Batterieeinzelzelle zuziehen. Das erfindungsgemäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass eine Kurve der Zelldickenänderung (x) über den Ladezustand (SOC) beim Laden und Entladen der jeweiligen Batterieeinzelzelle dahingehend ausgewertet wird, dass anhand charakteristischer Eingeschalten der Kurve auf eine Beteiligung wenigstens eines der Aktivmaterialien (Si, Gr, NMC) an der Zelldickenänderung (x) und damit an der Alterung geschlossen wird.

Description

Verfahren zur Bestimmung der Alterung einer Batterieeinzelzelle
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Bestimmung der Alterung in einer Batterieeinzelzelle nach der im Oberbegriff von Anspruch 1 näher definierten Art.
Grundlegend ist es aus dem Stand der Technik bekannt, dass Batterieeinzelzellen, und dies gilt insbesondere für Lithium-Ionen-Zellen, mit zunehmender Ladung und/oder Entladung eine Volumenzunahme bzw. -abnahme erfahren. Darüber hinaus ist es so, dass sich auch bei der Alterung einer Batterieeinzelzelle das Volumen verändert.
Die DE 102021 005418 A1 greift dies nun auf, um über ein Verfahren basierend auf der Zelldicke den Alterungszustand einer Batterieeinzelzelle zu bestimmen. Dabei wird die Zelldickenänderung einer Batterieeinzelzelle über dem Ladezustand erfasst und dann in denjenigen Anteil, welcher durch das Laden bzw. Entladen verursacht wird, einerseits und denjenigen Anteil, der durch die Alterung der Batterieeinzelzelle verursacht wird, andererseits aufgeteilt. Hierdurch lassen sich Rückschlüsse auf die Alterung der Batterieeinzelzelle ziehen.
Dabei ist es nun so, dass die alterungsbedingte Änderung der Zelldicke sich bei unterschiedlichen Materialien unterschiedlich auswirkt. Die Veröffentlichung „Volume and thickness change of NMC811|SiOx-graphite large-format lithium-ion cells: from pouch cell to active material level” von Hendrik Pegel et al. im Journal of Power Sources 537 (2022) 231443 zeigt die hier auftretenden Zusammenhänge. Im Kern ist das Ergebnis so, dass hier die gesamte Zelldickenänderung über einen Lade- und Entladezyklus der Batterieeinzelzelle sich zum Teil aus der durch das Silizium und das Graphit bedingten Zelldickenänderung (Anodenseite) einerseits und der durch das als NMC bezeichnete Mangan-Nickel-Kobalt-Material (Kathodenseite) andererseits zusammensetzt. Die Summe der Zelldickenänderung ist also die Summe der Kathodenalterung einerseits und die Summe der Anodenalterung andererseits.
Die Aufgabe der hier vorliegenden Erfindung besteht nun darin ein gegenüber dem Stand der Technik verbessertes Verfahren zur Bestimmung der Alterung einer Batterieeinzelzelle zu schaffen, bei welchem Rückschlüsse auf die durch das jeweilige Aktivmaterial verursachte Alterung gezogen werden können.
Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe nun durch das Verfahren mit den Merkmalen im Anspruch 1 , und hier insbesondere im kennzeichnenden Teil des Anspruchs 1, gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen und Weiterbildungen ergeben sich aus den hiervon abhängigen Unteransprüchen.
Ähnlich wie im eingangs genannten Stand der Technik wird hier die Zelldickenänderung der Batterieeinzelzelle als Ganzes entsprechend erfasst. Diese Zelldickenänderung über dem Ladezustand, insbesondere über einem Lade- und Entladezyklus der Batterieeinzelzelle, ergibt dann eine entsprechende Kurve der Zelldickenänderung. Diese wird für jede einzelne Batterieeinzelzelle nun dahingehend ausgewertet, dass anhand charakteristischer Eigenschaften auf die Beteiligung wenigstens eines der Aktivmaterialien an der Zelldickenänderung und damit letztlich auf die Alterung genau dieses Aktivmaterials zurückgeschlossen wird. Die charakteristischen Eigenschaften, welche die einzelnen Aktivmaterialien auf die Zelldickenänderung an sich haben, ist prinzipiell aus der genannten wissenschaftlichen Veröffentlichung bekannt. Diese charakteristischen Eigenschaften werden nun genutzt, um aus einer erfassten alterungsbedingten Zelldickenänderung auf die Beteiligung des jeweils eingesetzten Aktivmaterials an dieser Zelldickenänderung zurückzuschließen. Hierdurch wird es letztlich möglich die Alterung eben dieses einen Aktivmaterials, also beispielsweise den Austrag von Graphit oder Silizium im Anodenbereich oder den Verlust von Aktivmaterial im Kathodenbereich beispielsweise durch Plating-Prozesse oder dergleichen, zu ermitteln.
Man ist dadurch in der Lage bei der Ansteuerung der Batterie gezielt diejenigen Betriebszustände auszusparen oder anzupassen, welche sich besonders stark auf die Alterung des einen oder des anderen Aktivmaterials auswirken. Dies ermöglicht es, das Fortschreiten von Alterungsprozessen effizient zu durchbrechen. Darüber hinaus ermöglicht es das Verfahren durch einfache Messung der Zelldickenänderung den Einfluss der einzelnen Aktivmaterialien auf diese Zelldickenänderung aufzuschlüsseln. Hierdurch ist es möglich vergleichsweise einfach in einer Flotte von Elektrofahrzeugen oder Hybridfahrzeugen Daten unter realen Betriebsbedingungen zu sammeln, welche zur Fortentwicklung des Verständnisses von Alterungsprozessen von derartigen Batterieeinzelzellen genutzt werden können.
Prinzipiell kann also durch die gemäß der Erfindung erfolgende Auswertung der Kurve auf charakteristische Eigenschaften wenigstens eines Aktivmaterials auf dessen Anteil an der über die Lebenszeit der Batterieeinzelzelle auftretenden Zelldickenänderung geschlossen werden. Gemäß einer sehr vorteilhaften Weiterbildung ist es dabei vorgesehen, dass dies für alle Aktivmaterialien, also beispielsweise Silizium, Graphit, NMC, Lithium-Metall und Lithium-Eisenphosphat entsprechend erfolgt, wobei ein linearer Zusammenhang zwischen dem volumetrischen Anteil des jeweiligen Aktivmaterials und seinem Einfluss auf die Zelldickenänderung ausgegangen wird.
Eine besonders günstige Ausgestaltung des Verfahrens gemäß der Erfindung kann es dabei vorsehen, dass zur Bestimmung der Silizium-Alterung eine Plateauhysterese der Zelldickenänderung zwischen einem Ladeplateau und einem Entladeplateau ausgewertet wird. Die Kurve der Zelldickenänderung der gesamten Batterieeinzelzelle wird immer ein charakteristisches Plateau während des Ladens einerseits und ein darüber liegendes charakteristisches Plateau während des Entladens andererseits aufweisen. Der Abstand zwischen diesen beiden Plateaus wird hier als Plateauhysterese bezeichnet. Diese Plateauhysterese kann nun ausgewertet werden, um aus der gemessenen Zelldickenänderung der gesamten Batterieeinzelzelle auf den durch das Silizium verursachten Anteil dieser Zelldickenänderung zu schließen. So hat es sich insbesondere gezeigt, dass die Plateauhysterese zu Beginn des Lebens einer Batterieeinzelzelle deutlich größer ist, als wenn diese Batterieeinzelzelle bereits gealtert ist. Aus der Größe der Plateauhysterese lässt sich also die Siliziumalterung ableiten. Untersuchungen haben gezeigt, dass die Siliziumalterung, welche anhand der Plateauhysterese in der für das Silizium charakteristischen Kurve der Zelldickenänderung bestimmt wird, mit derjenigen, welche anhand der Kurve der Zelldickenänderung der Vollzelle bestimmt wird, übereinstimmt. Die Siliziumalterung lässt sich also anhand der beiden Dickenwerte des ersten und des zweiten Plateaus, welche ins Verhältnis zueinander gesetzt werden, entsprechend bestimmen.
Eine weitere sehr günstige Ausgestaltung sieht es ferner vor, dass zur Bestimmung der Graphitalterung eine Höhe des Endladeplateaus der Zelldickenänderung ausgewertet wird. Auch hier ist es so, dass die Höhe des Endladeplateaus mit der durch die Alterung des Graphits bedingten Zelldickenänderung korrespondiert. Insbesondere bei bereits bekannter Siliziumalterung und damit bekanntem Siliziumanteil an der Zelldickenänderung des Endladeplateaus lässt sich so aus der Differenz einfach auf den Graphit-bedingten Anteil an der Höhe des Endladeplateaus zurückschließen, sodass hieraus die Graphitalterung entsprechend berechnet werden kann. Bei bekannter Siliziumalterung spielt dabei im Bereich des zweiten Endladeplateaus die NMC-Alterung quasi keine Rolle, sodass ihr Anteil hier ohne Genauigkeitseinbußen vernachlässigt werden kann.
Zur Bestimmung der NMC-Alterung lässt sich dann das Maximum der Zelldickenänderung über dem Entladezustand auswerten. Typischerweise wird dieses Maximum im Bereich der vollgeladenen Zelle, also eines Ladezustands von 100%, liegen. Ein in diesem Bereich auftretendes Maximum erlaubt es dann auf in diesen Bereich typischerweise auftretendes charakteristisches Minimum in der durch NMC verursachten Zelldickenänderung zurückzuschließen. Bei bekannten Werten der Silizium- und Graphit- Alterung kann so einfach die NMC-Alterung bestimmt werden.
Gemäß einer sehr vorteilhaften Weiterbildung der Erfindung ist es daher vorgesehen, dass zuerst die Silizium-Alterung, dann die Graphit-Alterung und abschließend die NMC- Alterung anhand der für das jeweilige Aktivmaterial charakteristischen Zelldickenänderungen bestimmt wird. Dies hat den Vorteil, dass in die Bestimmung der Graphit-Alterung bereits die bekannte Plateauhöhe in der Zelldickenänderung, welche durch das Silizium verursacht worden ist, mit einbezogen werden kann, und dass in die Bestimmung des Betrags des Minimums in der NMC-bedingten Zelldickenänderung die beiden anderen Werte bereits Berücksichtigung finden können.
Um dies nun über relevante Teile und insbesondere den gesamten Ladezustand hinweg bestimmen zu können, wird es gemäß einer sehr vorteilhaften Weiterbildung des erfindungsgemäßen Verfahrens vorgeschlagen, dass ein aus der Plateauhysterese ermittelter Wert der durch das Silizium bedingten Zelldickenänderung über den Ladezustand verwendet wird, um eine bekannte Ausgangskurve der Silizium-bedingten Zelldickenänderung zu Beginn des Lebenszyklus über dem Ladezustand in Richtung der Zelldickenänderung zu stauchen, um eine altersaktuelle Kurve der Silizium-bedingten Zelldickenänderung über den gesamten Ladezustand beim Laden und Entladen zu erhalten. Der gemessene Wert der Plateauhysterese erlaubt auch Rückschlüsse auf die im jeweiligen Plateau aufgetretenen Zelldickenänderungen und ermöglicht es somit die Höhe des Plateaus in der Kurve entsprechend zu bestimmen. Hieraus lässt sich nun ausgehend von einer bekannten Kurve der Silizium-bedingten Zelldickenänderung am Beginn des Lebens einer Zelle durch das Stauchen dieser Kurve anhand der ermittelten Werte eine aktuelle Kurve der Silizium-bedingten Zelldickenänderung errechnen. Diese aktuelle Kurve gibt über den gesamten Bereich des Ladens und Entladens damit den Wert der durch das Silizium-bedingten Zelldickenänderung im aktuellen Alterungszustand der Batterieeinzelzelle an. Diese Kurve kann dann von der gemessenen Gesamtkurve entsprechend abgezogen werden, um den Anteil der Graphit- und NMC-bedingten Zelldickenänderung im aktuellen Alterungszustand zu erhalten. Um diese zu bestimmen, werden nun für das jeweilige Material charakteristische Bereiche verwendet, insbesondere im oben beschriebenen Sinn für die Bestimmung der Graphit-bedingten Zelldickenänderung und damit letztlich der Graphit-Alterung, die Höhe des Endladeplateaus.
Analog zur Verwendung des aus der Plateauhysterese erfassten Werts bei der Siliziumbedingten Zelldickenänderung lässt sich nun aus der Höhe des Entladeplateaus bei der Graphit-bedingten Zelldickenänderung eine bekannte Kurve zu Beginn des Lebens der Batterieeinzelzelle für den Anteil der Graphit-bedingten Zelldickenänderung entsprechend stauchen, um so neben der altersaktuellen Silizium-bedingten Zelldickenänderung auch die altersaktuelle Graphit-bedingte Zelldickenänderung als neue Kurve im aktuellen Alterungszustand der Batterieeinzelzelle zu erhalten.
Insbesondere mit diesen beiden Kurven lässt sich dann auf den ausschließlich durch die NMC bedingte Zelldickenänderung verursachten Anteil an der Zelldickenänderung der Gesamtzelle zurückschließen, um so einfach und effizient den Peak im Minimum der NMC-Kurve zu erkennen und aus dessen Größe die NMC-bedingte Zelldickenänderung und damit den Alterungszustand des NMC, im Wesentlichen also der Kathode, zu erfassen. Konkret kann dazu gemäß einer vorteilhaften Ausgestaltung zur Bestimmung der Silizium- Alterung der Zelldickenunterschied zwischen einem Ladeplateau der Kurve der Zelldickenänderung über dem Ladezustand und einem Endladeplateau dieser Kurve ausgewertet werden. Ein sich verringernder Abstand der Plateaus, also eine geringer werdende Plateauhysterese, deutet dabei auf eine höhere Silizium-Alterung hin.
Gemäß einer vorteilhaften Weiterbildung kann dann zur Bestimmung der Graphit-Alterung eine Graphit-bedingte Höhe des Endladeplateaus aus der Differenz der erfassten Höhe aus der Kurve der Zelldickenänderung der vollen Batterieeinzelzelle und der zuvor ermittelten Silizium-bedingten Höhenänderung des Endladeplateaus ermittelt werden. Mit kleiner werdender Größe bzw. Höhe der Graphit-bedingten Zelldickenänderung des Endladeplateaus wird dann auf eine höhere Graphit-Alterung geschlossen. Ferner kann es unter Verwendung der beiden bereits ermittelten Alterungen dann vorgesehen sein, dass die jeweiligen Maxima der Zelldickenänderung, welche durch Silizium und Graphit bedingt sind, bei der Vollladung ermittelt werden, dass das bei Vollladung auftretende Minimum der Zelldickenänderung durch NMC aus der Differenz des Gesamtmaximums und der Graphit- und Silizium-bedingten Maxima ermittelt wird, wobei mit kleiner werden des Betrags des Minimums auf eine zunehmende NMC-Alterung geschlossen wird.
Alleine durch eine Auswertung der entsprechenden Charakteristika in der Kurve lässt sich also eine Unterteilung der alterungsbedingten Zelldickenänderung auf die verschiedenen beteiligten Aktivmaterialien, also ihren Einfluss auf den jeweiligen Betrag der Zelldickenänderung, einfach und effizient ermitteln. Dies kann wie oben bereits erwähnt zur Verbesserung der Ansteuerung bzw. Betriebsstrategie für eine solche Batterie genauso dienen, sowie zu einer umfangreichen Datenerfassung, um Alterungsabläufe in derartigen Batterieeinzelzellen noch besser analysieren und verstehen zu können.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird nachfolgend anhand eines Ausführungsbeispiels im Detail erläutert, wozu auf die nachfolgenden Figuren verwiesen wird.
Dabei zeigen:
Fig. 1 ein Schaubild der angewandten Methodik mit dem erfindungsgemäßen Verfahren; Fig. 2 eine schematische Darstellung der prozentualen Ausdehnung der Batterieeinzelzelle in Prozent über dem Ladezustand, wobei hier Kurven für die Gesamtzelle, die Anode, im Wesentlichen aus Silizium und Graphit, sowie die Kathode aus NMC eingezeichnet sind;
Fig. 3 zwei Kurven der prozentualen Ausdehnung in Prozent der Zelldicke, also der Zelldickenänderung über dem Ladezustand einmal zu Beginn des Lebens einer Batterieeinzelzelle (a) und in einem gealterten Zustand (b);
Fig. 4 den Silizium-bedingten Anteil an der Zelldickenänderung gemäß Fig. 3;
Fig. 5 den Graphit-bedingten Anteil der Zelldickenänderung analog zu Fig. 3 und 4; und
Fig. 6 den NMC-bedingten Anteil an der Zelldickenänderung analog bzw. in Ergänzung zu den Figuren 3, 4 und 5.
In der Darstellung der Figur 1 ist in einem Ablaufschema die Methodik des hier vorgestellten Verfahrens beschrieben. Der erste ganz links dargestellte mit 1 bezeichnete Block beschreibt die Messung in-operando in einem Fahrzeug, wobei bei dieser Messung die Änderung der Ausdehnung einer Batterieeinzelzelle als Funktion des Ladezustands erfasst wird. Dies wird nachfolgend auch als Zelldickenänderung bezeichnet und stellt im Wesentlichen die prozentuale Dickenänderung der Batterieeinzelzelle über dem Ladezustand ausgehend von einer leeren Batterieeinzelzelle bis zur Vollladung und anschließend bis zur erneuten Endladung dar.
Der mittlere Block des Diagramms der Figur 2, welcher hier mit 2 bezeichnet ist, beschreibt im Wesentlichen ein Batteriesteuergerät 2. Ausgehend von der in-Operando Messung 1 in dem Fahrzeug wird dann die gemessene Zelldickenänderung über dem Ladezustand an dieses Batteriesteuergerät 2 übertragen. In einem ersten Block 2a wird dann die theoretische Kenntnis über die Aufteilung der Zelldickenänderung auf ihre durch das jeweilige Aktivmaterial bedingten Anteile angewandt, um hieraus über die Alterung der Batterieeinzelzelle hinweg einen Zusammenhang zwischen der Zelldickenänderung und der Alterung der Aktivmaterialien herzustellen. Dies ist durch den mit 2b bezeichneten Block symbolisiert. Im Anschluss werden die entsprechenden Zielinformationen 3 weiterverwendet, entweder in dem Batteriesteuergerät selbst, um hier die Steuerung so anzupassen, dass die Alterungseffekte minimiert werden, oder auch um Daten zu sammeln, welche dabei helfen, die Alterung besser zu verstehen.
In der Darstellung der Figur 2 ist nun die nachfolgend als Zelldickenänderung bezeichnete prozentuale Ausdehnung der Dicke der Zelle in Prozent über dem Ladezustand dargestellt. Diese Kurve gibt den Ausgangszustand einer Batterieeinzelzelle zu Beginn ihres Lebens wieder. Die Zelldickenänderung variiert hier zwischen -1% bis ca. +5,5%. Der Ladezustand hat die Vollladung in der Mitte, sodass links der Mitte das Entladen und rechts der Mitte das Laden dargestellt ist, also links der Mitte wird geladen, daher auf der X-Achse von 0% bis 100% SOC in der Mitte, rechts der Mitte wird dann Entladen, von 100% SOC auf 0% SOC. Die in-Operando gemessene Zelldickenänderung wird durch die durchgezogen dargestellte fette Kurve angedeutet. Ihre Aufteilung in die einzelnen Anteile erfolgt zuerst in den Kathodenanteil, welcher mit strichpunktierter Linie dargestellt ist, und den Anodenanteil, welcher mit Strich-zwei-punktierter Linie dargestellt ist. Der Anteil der Kathoden-bedingten Zelldickenänderung x über dem Ladezustand (SOC) entspricht dabei im Wesentlichen direkt der NMC-bedingten Alterung, da dies das wesentliche Material der Kathode ist. Die Anoden-bedingte Zelldickenänderung unterteilt sich wiederum in die beiden Aktivmaterialien der Anode, das Silizium einerseits und das Graphit andererseits. Die Silizium-bedingte Zelldickenänderung ist mit gestrichelter Linie dargestellt, die Graphit-bedingte Zelldickenänderung mit punktierter Linie. Dies wird auch in den nachfolgenden Figuren beibehalten, wobei auf eine erneute Darstellung der Anodenbedingten Zelldickenänderung, welche faktisch nur die Summe der Silizium-bedingten und der Graphit-bedingten Zelldickenänderung ist, nachfolgend verzichtet werden soll.
Wie nun bereits erwähnt wird bei der in-operando Messung 1 in dem Fahrzeug in dem mit 1 bezeichneten Block die Zelldickenänderung x über dem Ladezustand SOC gemessen. In der Darstellung der Figur 3a ist diese analog zur Darstellung in Figur 2 nochmals in dem Diagramm alleine gezeigt. Der Zustand im Diagramm der Figur 3a stellt dabei den Zustand der Zelldickenänderung zu Beginn des Lebens der Batterieeinzelzelle dar. Daneben in der Figur 3b ist die im Wesentlichen selbe Kurve, also die Zelldickenänderung x der gesamten Zelle, zu einem späteren Zeitpunkt, mit einer erhöhten Alterung der Batterieeinzelzelle dargestellt. Die jeweilige Kurve gibt dabei eine unbekannte Überlagerung der Anteile der einzelnen Aktivmaterialien in jeweiligen Alterungszustand (a), b)) an. Dabei zeigt auch diese Kurve bereits einige charakteristische Elemente wie beispielsweise ein mit 4 bezeichnetes Endladeplateau sowie ein mit 5 bezeichnetes Ladeplateau sowie ein mit 6 bezeichnetes Maximum, welche als charakteristische Punkte bzw. Bereiche der Kurve sowohl in Figur 3a, zu Beginn des Lebens der Batterieeinzelzelle, als auch in Figur 3b, also bei einer bereits gealterten Batterieeinzelzelle, zu erkennen sind.
Die Differenz zwischen dem Endladeplateau 4 und dem Ladeplateau 5 ist in Figur 3a als AXP,Z,I angedeutet. Bei der Zelldickenänderung x der gealterten Batterieeinzelzelle ist diese Differenz zwischen dem Ladeplateau 5 und dem Endladeplateau 4 ebenfalls eingezeichnet und mit AXP,Z,2 gekennzeichnet. Die Plateauhysterese, also der Abstand zwischen dem Endladeplateau 4 und dem Ladeplateau 5 in Richtung der Zelldickenänderung, hat sich erkennbar verringert.
In der Darstellung der Figur 4a und in der Figur 4b ist nun beim Start des Lebenszyklus der Batterieeinzelzelle in Figur 4a und in der gealterten Batterieeinzelzelle in Figur 4b die Kurve für den Anteil der Silizium-bedingten Alterung entsprechend eingezeichnet. Die Silizium-bedingte Alterung selbst, welche häufig mit £si lässt sich also aus dem Verhältnis der aktuellen Plateauhysterese AXP,Z,2 und der Plateauhysterese bei der neuen Batterieeinzelzelle AXP,Z,I ermitteln, wobei dieser Wert mit 100 multipliziert den prozentualen Wert für die Silizium-Alterung bzw. einen Silizium-Alterungsgrad ergibt. In den Figuren 4a, b ist nun zu erkennen, dass die anhand der Zelldickenänderung der Batterieeinzelzelle ermittelten Werte der Plateauhysterese AXP,Z,I , AXP,Z,2 denen in der Siliziumkurve Axp.su, AXP,SI,2 entsprechen. Damit gilt:
Diese Entsprechung ermöglicht es nun die gesamte Kurve aus dem aus Figur 2 bekannten Silizium-Anteil an der Zelldickenänderung durch Stauchung in Richtung der Zelldickenänderung herzuleiten.
Analog zu der bisherigen Darstellung greift nun die Figuren 5a und 5b die Graphitbedingte Alterung auf. Charakteristisch für die Graphit-bedingte Alterung bzw. die Graphit- bedingte Änderung der Zelldicke x ist das Niveau der Endladeplateaus 4 über der Nulllinie der Zelldickenänderung. Die Höhe xp,Ent,2 des Endladeplateau 4 der durchgezogen dargestellten Gesamtkurve setzt sich also aus einer Addition der Graphit-bedingten Höhe xp,Gr,2 der Endladeplateaus 4 und der Silizium-bedingten Höhe XP.G des Endladeplateaus 4 zusammen.
Dabei spielt hier theoretisch auch die NMC-bedingte Zelldickenänderung XP,NMC,2 der Kathode eine minimale Rolle. Diese ist in der Praxis jedoch so klein, dass diese im Bereich des Endladeplateaus 4 gänzlich vernachlässigt werden kann.
Bei bekannter Silizium-bedingter Höhe des Entladeplateaus 4 aus dem im Rahmen der Figur 4 beschriebenen Zusammenhang kann so nun also mathematisch die Graphitbedingte Plateauhöhe xp,Gr,2 ermittelt werden. ,Gr,2 — Xpßnt,!, ~ XP,Si,2
Die Graphitalterung f r lässt sich dann wieder aus der Plateauhöhe xp,Gr,2 der gealterten Zelle im Verhältnis zur Plateauhöhe XP.G der Zelle zum Beginn ihres Lebens herleiten und als prozentuale Angabe entsprechend mit 100 multiplizieren.
Vergleichbar wie zuvor bei der Kurve zum entsprechenden Alterungszustand der Batterieeinzelzelle für das Silizium lässt sich nun also auch für das Graphit die aus Figur 2 grundlegend bekannte Anfangskurve entsprechend der erfassten Werte des Endladeplateaus stauchen, sodass letztlich neben der Kurve der Zelldickenänderung der Batterieeinzelzelle die hier wieder gestrichelt und punktiert dargestellten Silizium- bzw.
Graphit-bedingten Zelldickenänderungen mit eingetragen werden können.
Wie es sich ebenfalls aus der Darstellung in Figur 2 ergibt, ist eine charakteristische Stelle für die Ermittlung der NMC-bedingten Zelldickenänderung x und damit der NMC-Alterung $NMC das Minimum im Bereich von 100% SOG. Die bekannten Maxima der Silizium-bedingten Zelldickenänderungen und vor allem der Graphit-bedingten Zelldickenänderung lassen sich hier entsprechend gegenrechnen. Das gesamte Maximum XM,Z,2 in Figur 6b setzt sich also aus der Summe zusammen, sodass sich letztlich XM,NMC,2 ausrechnen lässt, indem die Differenz aus dem Maximum bei der Vollzelle und den beiden Silizium- bzw. Graphit-bedingten Maxima ermittelt wird.
XMJiMC,2 — XM,Z,Z ~ XM1Si12 ~ XM,GT,2
Für die NMC-bedingte Alterung gilt dann
Auch hier ist es wiederum so, dass mit einem sich verringerten Betrag des Minimums eine zunehmende Alterung des NMC bzw. der Kathode vorliegt.

Claims

Patentansprüche
1 . Verfahren zur Bestimmung der Alterung einer Batterieeinzelzelle in einer aus mehreren solchen Batterieeinzelzellen aufgebauten Lithium-Ionen-Batterie, wozu eine Zelldickenänderung (x) der Batterieeinzelzelle über dem Ladezustand (SOC) erfasst wird, um hieraus Rückschlüsse auf die Alterung der Batterieeinzelzelle zuziehen, dadurch gekennzeichnet, dass eine Kurve der Zelldickenänderung (x) über den Ladezustand (SOC) beim Laden und Entladen der jeweiligen Batterieeinzelzelle dahingehend ausgewertet wird, dass anhand charakteristischer Eingeschalten der Kurve auf eine Beteiligung wenigstens eines der Aktivmaterialien (Si, Gr, NMC) an der Zelldickenänderung (x) und damit an der Alterung geschlossen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Alterung zumindest von Silizium (Si), Graphit (Gr) und NMC geschlossen wird, wobei ein linearer Zusammenhang zwischen dem volumetrischen Anteil des jeweiligen Aktivmaterials (Si, Gr, NMC) und seines Einflusses auf die Zelldickenänderung (x) zugrunde gelegt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass zur Bestimmung der Siliziumalterung (Osi) eine Plateauhysterese (AXP) der Zelldickenänderung (x) zwischen einem Ladeplateau (5) und einem Endladeplateau (4) ausgewertet wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1 , 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass zur Bestimmung der Graphitalterung (OGF) eine Höhe (XP) des Endladeplateaus (4) der Zelldickenänderung (x) ausgewertet wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass zur Bestimmung der NMC-Alterung (ONMC) das Maximum (XM) der Zelldickenänderung (x) über dem Ladezustand (SOC) ausgewertet wird.
6. Verfahren nach Anspruch 3, 4 und 5, dadurch gekennzeichnet, dass zuerst die Siliziumalterung (f ), dann die Graphitalterung (OGF) und abschließend die NMC-Alterung (ONMC) anhand der erfassten Anteile an der Zelldickenänderung (x) ausgewertet wird.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass wenigstens ein aus der Plateauhysterese (AXP) ermittelter Wert genutzt wird, um eine bekannte Ausgangskurve der Silizium-bedingten Zelldickenänderung (x) über dem Ladezustand (SOC) in Richtung der Zelldickenänderung (x) zu stauchen, um eine der aktuellen Alterung entsprechende Kurve der Zelldickenänderung (x) über dem gesamten Ladezustand (SOC) beim Laden und Entladen zu erhalten.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 4 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass wenigstens ein aus der Höhe (XP) des Entladeplateaus (4) ermittelter Wert verwendet wird, um eine bekannte Ausgangskurve der Graphit-bedingten Zelldickenänderung (x) über dem Ladezustand (SOC) in Richtung der Zelldickenänderung (x) zu stauchen, um eine der aktuellen Alterung entsprechende Kurve der Zelldickenänderung (x) über dem gesamten Ladezustand (SOC) beim Laden und Entladen zu erhalten.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass zur Bestimmung der Siliziumalterung (Osi) die Plateauhysterese (AXP) der Zelldickenänderung (x) zwischen dem Ladeplateau (5) und dem Endladeplateau (4) ausgewertet wird, wobei bei einer Verringerung der Plateauhysterese (AXP) auf eine höhere Siliziumalterung (Osi) geschlossen wird.
10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass zur Bestimmung der Graphitalterung (OGF) eine Graphit-bedingte Höhe (xp.Gr) des Endladeplateaus (4) aus der Differenz der erfassten Höhe aus der Kurve der Vollzelle und der zuvor ermittelten Silizium-bedingten Höhe (xp,si) des Endladeplateaus (4) ermittelt wird, wobei mit kleiner werdender Graphit-bedingter Höhe (XP.GF) auf eine höhere Graphitalterung (OGF) geschlossen wird.
11. Verfahren nach Anspruch 9 und 10, dadurch gekennzeichnet, dass bei bekannter Silizium- und Graphit-Alterung (-9si, $Gr) die jeweiligen Maxima (XM) der Zelldickenänderung (x), welche durch Silizium (Si) und Graphit (Gr) bedingt sind, bei Vollladung ermittelt werden, sodass das bei Vollladung auftretende Minimum (XM.NMC) der Zelldickenänderung (x) durch NMX aus der Differenz der Gesamtmaxima und des Gr- und Si-bedingten Maximums (XM) ermittelt wird, wobei mit kleiner werdendem Betrag des Minimums (XM.NMC) auf eine zunehmende NMC-Alterung (ONMC) geschlossen wird.
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