EP4341727A1 - Procédé, système et dispositif de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation - Google Patents

Procédé, système et dispositif de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation

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Publication number
EP4341727A1
EP4341727A1 EP22730962.2A EP22730962A EP4341727A1 EP 4341727 A1 EP4341727 A1 EP 4341727A1 EP 22730962 A EP22730962 A EP 22730962A EP 4341727 A1 EP4341727 A1 EP 4341727A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
target
neutron
targets
matrix
fissile material
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
EP22730962.2A
Other languages
German (de)
English (en)
Inventor
Bernard DUMERCQ
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Orano DS Demantelement et Services SA
Original Assignee
Orano DS Demantelement et Services SA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Orano DS Demantelement et Services SA filed Critical Orano DS Demantelement et Services SA
Publication of EP4341727A1 publication Critical patent/EP4341727A1/fr
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C17/00—Monitoring; Testing ; Maintaining
    • G21C17/06—Devices or arrangements for monitoring or testing fuel or fuel elements outside the reactor core, e.g. for burn-up, for contamination
    • G21C17/063—Burn-up control
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T3/00—Measuring neutron radiation
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21D—NUCLEAR POWER PLANT
    • G21D1/00—Details of nuclear power plant
    • G21D1/003—Nuclear facilities decommissioning arrangements

Definitions

  • the present invention relates to a system, a device and a method for determining a quantity of fissile material in a facility, and more particularly in a facility to dismantle.
  • the present invention applies to the non-destructive determination of the mass of fissile material in an installation or equipment, in an environment which may be very irradiating, more particularly before dismantling. This determination is based on the measurement of the in situ neutron flux which is of low amplitude under such conditions.
  • the neutron flux is generally emitted by alpha a emitters such as Plutonium but also minor actinides such as Curium and Americium; the contribution of each of them must necessarily be taken into account when interpreting the measurement.
  • the detectors implemented are most often cylindrical counters of the proportional type filled with Helium-3 under 4 bar which detect neutrons previously thermalized by a block of high density polyethylene HDPE.
  • These detectors which are very sensitive to gamma radiation, must necessarily be protected by shielding, for example of lead, if the radiological environment exceeds 0.01 Gy/h. If the rate of gamma radiation becomes too high, it is possible to use boron deposit counters which can operate correctly up to about 1 Gy/h but at the expense of a significantly lower detection efficiency. For even higher dose rate values, uranium-235 fission chambers can be implemented, but in this case the thermal neutron detection efficiency is very low.
  • Each detector must be wired to high voltage electronic amplification equipment, located remotely. Furthermore, the detection sensitivities (in general, of the order of a few tens of g of Plutonium) are very dependent on the environmental conditions, in particular the background noise linked to gamma irradiation, which can vary significantly from one checkpoint to another.
  • the proportional neutron counters used in dismantling operations have relatively low detection sensitivity, sensitivity to gamma radiation and performance variability depending on the environment of the measurement point.
  • these devices are expensive and complex to implement, especially in very irradiating environments.
  • the object of the present invention is therefore to propose a system and a method for determining a quantity of fissile material in an installation remedying the aforementioned drawbacks, in particular by allowing an effective and low-cost determination of the masses of fissile material. in very irradiating areas.
  • the present invention relates to a system for determining a quantity of fissile material in a facility, comprising: - a neutron activation device adapted to be placed in a zone of the facility for a predetermined irradiation time, the device for neutron activation comprising a matrix of neutron thermalizing material, preferably high density polyethylene, incorporating a first neutron activation target in a section between faces front and rear of said die and along a first predetermined distance from the rear face of the die,
  • a gamma spectrometry device adapted to measure the activity of said first target outside said zone
  • a computer device configured to calculate a neutron flux emitted by the fissile material from the measurement of the activity, and to determine the quantity of fissile material as a function of said neutron flux by also using predetermined data relating to the isotopic composition of said fissile material.
  • the neutron thermalizer material is typically high density polyethylene (HDPE) but can also be another hydrogenated material such as paraffin, preference being given to HDPE.
  • HDPE high density polyethylene
  • This system allows efficient and low-cost determination of the masses of fissile material in very irradiating zones where techniques based on proportional counters are much more complex or even impossible to implement. Additionally, targets can be reused after a limited decay phase. In addition, a simultaneous implementation of several activation devices makes it possible to reduce the level of uncertainty during a check.
  • the activation device comprises a second neutron activation target in the thermal range, said second target being integrated into said matrix in a plane parallel to that of the first target and according to a second predetermined distance from said first target, said second predetermined distance between the first and second targets being greater than the first predetermined distance.
  • the ratio between the first and second predetermined distances is of the order of 1 to 4.
  • each of said first and second targets consists of a material having a cross section of the isotope constituting the target in the thermal range, a radioactive period of the corresponding daughter isotope and an isotopic concentration of the isotope constituting the target .
  • each of said first and second targets consists of a material selected from the following materials: Tantalum, Silver, Terbium, Cobalt, Copper, and Hafnium, and preferably Tantalum.
  • the measurement of the activity of said first target and/or said second target is carried out by high resolution gamma spectrometry.
  • the first and second targets are made of an identical material.
  • the computing device is configured to determine the location of the fissile material according to the ratio of the activities measured on the first and second targets.
  • the activation device comprises a third neutron activation target in the fast domain, said third target being integrated into said matrix in a plane parallel to those of the first and second targets.
  • said second and third targets are integrated in juxtaposition on the front face of said matrix.
  • the computing device is configured to determine the chemical form of the fissile material according to the ratio of the activities measured on the third and second targets.
  • said third target consists of a material having a cross section of the isotope constituting the target in the fast range, a radioactive period of the corresponding daughter isotope and an isotopic concentration of the isotope constituting the target.
  • said third target consists of a material selected from nickel and zinc and preferably nickel.
  • the gamma spectrometry device is configured to measure the activity from each of the faces of the targets.
  • the invention also relates to a neutron activation device, comprising a matrix made of a neutron thermalizing material, preferably high-density polyethylene, and a first neutron activation target in the thermal range consisting of a material selected from the materials following: Tantalum, Silver, Terbium, Cobalt, Copper, and Hafnium, and preferably Tantalum, integrated in a section between front and rear faces of said matrix and according to a first predetermined distance from the rear face of the matrix.
  • a neutron activation device comprising a matrix made of a neutron thermalizing material, preferably high-density polyethylene, and a first neutron activation target in the thermal range consisting of a material selected from the materials following: Tantalum, Silver, Terbium, Cobalt, Copper, and Hafnium, and preferably Tantalum, integrated in a section between front and rear faces of said matrix and according to a first predetermined distance from the rear face of the matrix.
  • the neutron activation device comprises a second neutron activation target in the thermal range consisting of a material selected from the following materials: Tantalum, Silver, Terbium, Cobalt, Copper, and Hafnium, and preferably Tantalum, integrated in a plane parallel to that of the first target and according to a second predetermined distance from said first target, said second predetermined distance between the first and second targets being greater than the first predetermined distance.
  • the neutron activation device comprises a third neutron activation target in the fast range consisting of a material selected from Nickel and Zinc and preferably Nickel, said third target being integrated into said matrix in a parallel plane to those of the first and second targets.
  • the invention also relates to a method for determining a quantity of fissile material in an installation, comprising the following successive steps: - positioning at least one neutron activation device in a zone of said installation for a predetermined irradiation period, the at least one neutron activation device comprising a matrix made of a neutron thermalizing material, preferably high density polyethylene, integrating a first neutron activation target in a section between front and rear faces of said matrix and along a first predetermined distance from the rear face of the die,
  • FIG. 1 schematically illustrates a system for determining a quantity of fissile material in an installation, according to one embodiment of the invention
  • Fig. 2 schematically illustrates a method for determining a quantity of fissile material in an installation in relation to FIG. 1, according to one embodiment of the invention
  • Fig. 3 illustrates the gamma spectrum of a Cobalt target irradiated over a period of approximately two months by an actinide source, according to the invention
  • Figs. 4A-4C schematically illustrate a neutron activation device, according to different embodiments of the invention.
  • Fig. 5 illustrates an experimental neutron activation system suitable for calibrating the response of the device to the effect of the neutron source, according to one embodiment of the invention
  • Figs. 6A and 6B illustrate the gamma spectra of the first and third targets relating to Tantalum and Nickel respectively, according to the invention.
  • Figs. 7A and 7B illustrate the level of activation according to the depth in the first, third and second targets in mm for a source placed at the front and at the rear of the detection device respectively, according to the invention.
  • the principle of the present invention is to position a neutron activation target in an area to be characterized in order to measure the neutron flux in situ, in an environment which may be very irradiating, for a predetermined irradiation period, and then to measure the activity of the target outside the zone to be characterized to deduce the quantity of fissile material in this zone.
  • Fig. 1 schematically illustrates a system for determining a quantity of fissile material in an installation, according to one embodiment of the invention.
  • This system 1 comprises at least one neutron activation device 3, a gamma spectrometry device 5 and a computing device 7.
  • the neutron activation device 3 comprises a matrix made of a neutron thermalizer material, for example high-density polyethylene 9, called HDPE matrix, incorporating at least one neutron activation target 11.
  • neutron activation target is meant a target 11 composed of a chemical element whose nucleus captures a neutron n and emits gamma radiation specific to this element to evacuate the excess energy.
  • the spectrum of the gamma radiation emitted by the target 11 is thus representative of the neutron flux emitted by the source 12 of fissile material.
  • the neutron activation target 11 is of the thermal type, that is to say, suitable for capturing thermal neutrons.
  • This target is composed of a material chosen from the following materials: Tantalum Ta, Silver Ag, Terbium Tb, Cobalt Co, Copper Cu, and Hafnium Hf.
  • the gamma spectrometry device 5 is advantageously a high-resolution gamma spectrometer comprising a detector 13 (for example, a Germanium HPGe detector) and a multichannel analyzer 15 suitable for analyzing the activity of the target 11 according to the recorded spectrum.
  • the computing device 7 is for example a computer comprising in the usual way a processor 17, memories 19 and input 21 and output 23 units.
  • the computing device 7 is coupled to the gamma spectrometry device 5 and comprises at least one software 25 configured to interpret and analyze the spectra from the multichannel analyzer 15.
  • Fig. 2 schematically illustrates a method for determining a quantity of fissile material in an installation in relation to FIG. 1, according to one embodiment of the invention.
  • step El at least one neutron activation device 3 is positioned in an area to be characterized 31 to integrate the neutron flux in situ for a predetermined irradiation time.
  • This duration is of the order of a few days to a few months depending on the sensitivity sought.
  • the activation device(s) 3 is (are) extracted from the zone to be characterized 31 in order to then measure, offline, the activity of each target 11 by gamma spectrometry.
  • step E3 the activity A of each target 11 is measured outside the zone to be characterized by the gamma spectrometry device 5.
  • This measurement is represented by a spectrum S comprising a set of lines R1, . .,Rn defining the number of counts according to the energy levels in keV.
  • FIG. 3 illustrates the gamma S spectrum of a Cobalt target 11 irradiated over a period of about two months by a source 12 of AmBe actinide.
  • the two lines RI, R2 of Cobalt-60 created by reaction (n, y) on Cobalt-59 appear clearly at energies of 1173 keV and 1332 keV.
  • the amplitude of these last lines R3, R4 is much weaker because the cross sections of the reaction (n, p) in the fast domain are significantly weaker than those of the reactions (n, y) operating in the thermal domain.
  • the activity A can be correlated with the neutron flux F having struck the target 11 and indirectly with the quantity of actinides according to the isotopic composition.
  • the computing device 7 is configured to use the measurement of the activity A (expressed in Bq) in order to calculate a neutron flux F (expressed in neutrons per second n/s) emitted by the source of fissile material.
  • the neutron flux F is defined according to the activity A of the target 11, the number / of isotopes of the target 11 created by neutron reaction (n, y) for a neutron emitted by the source, the period or half-life T of the daughter isotope of target 11, of the duration T1 of activation of target 11 (typically from 1 to 6 months) and of the waiting duration T 2 between the end of the period activation and the spectrometric measurement, according to the following formula:
  • the number / of isotopes created by neutron reaction (n, 7) can be calculated by a three-dimensional simulation of the in situ activation configuration of the target 11.
  • the computing device 7 uses, for example, a calculation model based on a known Monte Carlo technique for N-Particles (known as MCNP code).
  • the model is qualified by experience to estimate the number / of isotopes created by interaction (n, 7) in the target 11 relative to a neutron emitted by the source 12 to be characterized.
  • This calculation model integrates all the physical and chemical data available on the equipment to be checked to obtain good representativeness.
  • the values of the period or half-life T and of the duration T1 are known according to the target 11 used.
  • the period or half-life T of the daughter isotope Tal82 for a Tantalum-181 target 11 is 114.6 d and the activation duration T1 of this target 11 is typically of the order of 1 to 6 months.
  • the computer device 7 determines the neutron flux F emitted by the source 12 of fissile material from the data relating to the above variables and parameters.
  • the computer device 7 is configured to determine the quantity of fissile material present in the zone to be characterized, from the neutron flux F calculated in the previous step and the predetermined data relating to the chemical and isotopic composition of fissile material.
  • the mass M of fissile material is equal to the ratio between the neutron flux F and the neutron fluence FO according to the following relationship:
  • neutron fluence FO of a source 12 related to one gram of the source essentially depends on the chemical and isotopic composition of this source 12.
  • the neutron fluence F0 is a value which can be determined beforehand in a manner known to the person skilled in the art.
  • the neutron fluence FO can be determined using two methods.
  • the first method consists in using values tabulated in the technical literature in the case where the chemical forms of the source 12 are simple, such as, for example, Pu0 2 or PuF 4 .
  • the calculation takes into account the isotopic ratios of Plutonium and the fluence values relating to the given chemical composition.
  • the second method is more suitable for complex chemical compositions, and consists of using specialized software such as SOURCE4C.
  • the neutron activation device 3 used in the above method can advantageously be configured according to different embodiments.
  • FIGs. 4A-4C schematically illustrate a neutron activation device, according to different embodiments of the invention.
  • Fig. 4A illustrates a neutron activation device 3 according to a first embodiment, comprising a first neutron activation target 111 giving rise to (n, y) type reactions.
  • This device 3 comprises an HDPE matrix 9 forming a block which may have a cylindrical, parallelepipedic shape or another solid shape comprising front 33 and rear 35 faces (for example, planes).
  • the HDPE 9 matrix increases detection sensitivity.
  • the first target 111 is integrated in a section between the front 33 and rear 35 faces of the HDPE matrix 9 knowing that this section has a surface at least equal to that of the target 111.
  • the target 111 is arranged in a first predetermined distance d1 from the rear face 35 of the HDPE matrix.
  • this first predetermined distance is of the order of one fifth of the distance d between the front 33 and rear 35 faces of the HDPE matrix.
  • the HDPE matrix 9 is a parallelepiped block whose dimensions are of the order of 10 cm ⁇ 10 cm ⁇ 5 cm, the depth between the front 33 and rear 35 square faces of the block being 5 cm.
  • the first target 111 has dimensions of the order of 5 cm ⁇ 5 cm ⁇ 0.3 cm and is arranged in a section between the front 33 and rear 35 faces of the HDPE block 9 at a distance d1 of 1 cm of the rear face 35.
  • the HDPE block is composed of a stack of five sub-blocks or modules, each of which has dimensions of the order of 5 cm ⁇ 5 cm ⁇ 1 cm.
  • the target 111 can be inserted between four sub-blocks on one side and one sub-block on the other side so that the free square faces of the stack form the front 33 and rear 35 faces of the block.
  • Tantalum Ta Silver Ag, Terbium Tb, Cobalt Co, Copper Cu, and Hafnium Hf.
  • Tantalum, Silver, and Terbium are advantageous to use in areas requiring remote manipulation operations of significant duration, in particular complex access areas.
  • each room or installation to be characterized is subjected to a certain level of irradiation and contamination.
  • the positioning of the activation device 3 in the zone 31 to be characterized may require tele-operation and/or robotization means.
  • these means can advantageously be pooled, which limits the costs and facilitates the installation of several control points making it possible to carry out a neutron “mapping” of the installation.
  • Fig. 4B illustrates a neutron activation device, according to a second embodiment where the neutron activation device comprises first and second neutron activation targets.
  • the first neutron activation target 111 is integrated in a section between the front 33 and rear 35 faces of the HDPE matrix 9 according to a first predetermined distance from the rear face 35 of the matrix 9 in a manner similar to the embodiment of FIG. . 4A.
  • the second neutron activation target 112 is integrated into the HDPE matrix in a plane parallel to that of the first target 111 and according to a second predetermined distance d2 from this first target 111.
  • the second predetermined distance d2 between the first 111 and second target 112 is greater than the first predetermined distance d1.
  • the ratio between the first d1 and second d2 predetermined distances is of the order of 1 to 4. Using the same example as that of Fig.
  • the second target 112 has the same dimensions (ie 5 cm x 5 cm x 0.3 cm) as the first target 111 and is arranged on the front face 33 of the block.
  • the distance between the first 111 and second 112 targets is of the order of 4 cm.
  • first 111 and second 112 targets made of the same material (for example, Tantalum-181) and according to the configuration above, the ratio of the activities measured on the two targets is representative of the location of the source 12.
  • the computing device 7 is configured to determine the location of the dominant neutron source 12 according to the ratio of the activities measured on the first 111 and second 112 targets and taking into account the first d1 and second d2 predetermined distances.
  • a ratio close to 1 indicates a location of the source 12 facing the HDPE block 9 while a ratio greater than 4 is characteristic of a location at the rear of the HDPE block 9.
  • Fig. 4C illustrates a neutron activation device, according to a third embodiment where the neutron activation device comprises three neutron activation targets.
  • the activation device 3 comprises a third neutron activation target 113.
  • the third target 113 is a fast target made of a material selected from Nickel and Zinc and preferably Nickel. These materials exhibit significant cross sections for activation in the fast domain. In particular, Nickel is preferred because it has a higher cross section than Zinc.
  • the third target 113 is integrated into the HDPE matrix 9 in a plane parallel to those of the first 111 and second 112 targets.
  • the second 112 and third 113 targets are integrated in juxtaposition on the front face 33 of the HDPE matrix 9.
  • the third target 113 has the same dimensions (i.e. 5 cm x 5 cm x 0.3 cm) as the first 111 and second 112 targets and is arranged below or above the second target 112 on the front face 33 of the block.
  • the third target 113 (for example in Nickel) in addition to the first 111 and second 112 targets (for example, in Tantalum) makes it possible to determine the chemical form of the fissile material of the source 12 according to the ratio of the activities measured on the third 113 and second 112 targets. Indeed, the ratio of the activities of these two targets measuring the thermal and fast fluxes makes it possible to determine a characteristic indicator of the chemistry of the source 12 and in particular, of its hydrogen content.
  • a second tantalum target 112 on the front face 33 of block 9 makes it possible to measure the thermal component of the spectrum by means of the activation reaction T a 181 (n, g) Ta 182 .
  • a third nickel target 113 makes it possible to measure the fast component of the spectrum by means of the Ni 58 (n,p)Co 58 threshold reaction.
  • the measurement of the Cobalt-58 activity then the calculation of the activity ratio formed on the two Tantalum and Nickel targets make it possible to identify a signature of the neutron spectrum of the source 12 characteristic of its chemical form.
  • the oxide and fluorinated forms of Plutonium, Pu0 2 and PUF 4 present significantly different spectra and are thus easily discernible by this means.
  • Fig. 5 illustrates an experimental neutron activation system making it possible to calibrate the response of the activation device to the effect of the neutron source, according to one embodiment of the invention.
  • This system comprises a source 12 of Pu0 2 and a neutron activation device 3 similar to that illustrated in FIG. 4C.
  • the neutron activation device 3 is a parallelepipedic block 9 in HDPE whose dimensions are of the order of 10 cm ⁇ 10 cm ⁇ 5 cm.
  • the area of each of the front 33 and rear 35 faces of block 9 is 10 cm ⁇ 10 cm.
  • each of the first 111, second 112 and third 113 targets has dimensions of the order of 5 cm ⁇ 5 cm ⁇ 0.3 cm.
  • the three targets are arranged in sections parallel to the front 33 and rear 35 faces of the HDPE block.
  • the first target 111 is arranged at a distance of 1 cm from the rear face 35 of the HDPE block while the second 112 and third 113 targets are arranged in juxtaposition on the front face 33 of the HDPE block 9.
  • the first 111 and second 112 targets are made of Tantalum while the third target 113 is made of Nickel.
  • Figs. 6A and 6B illustrate the gamma spectra of the second 112 and third 113 targets relating to Tantalum and Nickel respectively, recorded after activation by the Pu0 2 source. These spectra show the count number as a function of energy levels in keV.
  • the ratio of the activities measured on the basis of the spectra of FIGS. 6A and 6B on the second target 112 and the third target 113 is very sensitive to the chemical composition of the source making it possible, for example, to distinguish between a source of PuF 4 or of Pu0 2 .
  • the source 12 is placed practically in contact with the second 112 and third 113 targets at the level of the front face 33 of the block 9.
  • the source 12 can be placed at the level of the rear face 35 of the HDPE block.
  • Figs. 7A and 7B illustrate the level of activation in the first 111, second 112 and third 113 targets for a source placed at the front 33 and at the rear 35 of the block 9 respectively, according to the depth in each of the targets in mm.
  • the source 12 is on the 0 mm side of the abscissa scale for FIG. 7A while it is on the 3 mm side of the abscissa scale for FIG. 7B.
  • the location of the main neutron source 12 can then be determined by calculating the ratio of the activities A(III) and A(112) measured on the first target 111 and the second target 112 respectively.
  • a source 12 placed facing the block leads to a ratio A(III)/A(112) between 1 and 2.
  • a source 12 placed at the rear of the block leads to a ratio A(III)/ A(112) greater than 4.
  • Figs. 7A and 7B show that the level of activation in the three targets is not homogeneous whether for a source positioned facing the block or at the rear of the block.
  • the inhomogeneity results in a significant difference between the activity measurements of the two faces of each of the targets (5% to 10%), which makes it possible to confirm the location of the main source 12 with respect to the position of block 9.
  • the counting of the two faces of the first target 111 allows the detection of an activation heterogeneity by an analysis of the ratio of peaks (high energy/low energy) which indirectly informs on the location of the main source.
  • a first advantage is the possibility of measuring neutron fluxes in extremely irradiating environments.
  • a second advantage is that the method according to the invention has an optimal sensitivity linked to a synergy between a target (for example, in Tantalum), a block in a neutron thermalizing material (for example in HDPE) as well as a spectrometric measurement by HPGe detector.
  • a third advantage is the fact that the time constants of the selected targets are suitable for implementation in hard-to-reach areas leading to long intervention times.
  • a fourth advantage is the possibility of estimating the localization of the dominant source by spectroscopic measurement of two targets (preferably in Tantalum) integrated in the same device, also by the spectroscopic measurement of each of the two faces of the first target.
  • a fifth advantage is the possibility of identifying the chemical form of the source by a coupled implementation of two targets of different nature (for example, Tantalum and Nickel) measuring the thermal and fast fluxes.
  • a sixth advantage is possible reuse of targets after a limited decay phase of about three years.
  • a seventh advantage is the relatively low cost of the detection method.
  • An eighth advantage is the possibility of using several blocks simultaneously in different locations, making it possible to reduce the level of uncertainty during a check.

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Abstract

La présente invention propose un procédé et un système de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation, présentant de bonnes performances, applicable dans des environnements très irradiants, non destructive, et permettant de disposer les équipements électroniques de mesure en dehors des zones irradiantes. Ce système comporte : - un dispositif d'activation neutronique (3) adapté pour être placé dans une zone (31) de l'installation pendant une durée d'irradiation prédéterminée, le dispositif d'activation neutronique comprenant une matrice (9) en un matériau thermaliseur de neutrons, de préférence en polyéthylène haute densité, intégrant une première cible (111) d'activation neutronique dans une section entre des faces avant (33) et arrière (35) de ladite matrice (9) et selon une première distance prédéterminée (d1) de la face arrière de la matrice (9), - un dispositif de spectrométrie gamma (5) adapté pour mesurer l'activité de ladite première cible (111) hors de ladite zone, et - un dispositif informatique (7) configuré pour calculer un flux neutronique émis par la matière fissile à partir de la mesure de l'activité, et pour déterminer la quantité de matière fissile en fonction dudit flux neutronique en utilisant en outre de données prédéterminées relatives à la composition isotopique de ladite matière fissile.

Description

Description
Titre : Procédé, système et dispositif de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation La présente invention concerne un système, un dispositif et un procédé de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation, et plus particulièrement dans une installation à démanteler.
ÉTAT DE LA TECHNIQUE ANTÉRIEURE
La présente invention s'applique à la détermination non destructive de la masse de matière fissile dans une installation ou un équipement, dans un environnement pouvant être très irradiant, plus particulièrement avant démantèlement. Cette détermination est basée sur la mesure du flux neutronique in situ qui est de faible amplitude dans de telles conditions.
Le flux neutronique est émis en général par des émetteurs alpha a tels que le Plutonium mais également les actinides mineurs tels que le Curium et l'Américium ; la contribution de chacun d'eux devra être nécessairement prise en compte lors de l'interprétation de la mesure.
Actuellement, pour la mesure des flux neutroniques in situ, les détecteurs mis en œuvre sont le plus souvent des compteurs cylindriques de type proportionnel remplis d'Helium-3 sous 4 bar qui détectent les neutrons préalablement thermalisés par un bloc en polyéthylène haute densité PEHD. Ces détecteurs très sensibles au rayonnement gamma doivent nécessairement être protégés par un blindage, par exemple en plomb, si l'ambiance radiologique dépasse 0,01 Gy/h. Si le débit du rayonnement gamma devient trop élevé, il est possible d'utiliser des compteurs à dépôt de bore pouvant fonctionner correctement jusqu'à environ 1 Gy/h mais au détriment d'une efficacité de détection significativement plus faible. Pour des valeurs encore supérieures de débit de dose, des chambres à fission à l'uranium-235 peuvent être mises en œuvre mais dans ce cas l'efficacité de détection des neutrons thermiques est très réduite.
Plus récemment, pour répondre à la pénurie d'approvisionnement en Helium-3, de nouvelles techniques ont été développées sur la base de matériaux scintillants dopés au Lithium-6 ou au Bore-10, mais ces matériaux sont encore plus sensibles au rayonnement gamma que l'Helium-3 pour une sensibilité neutronique inférieure. Actuellement, dans le cadre de projets de démantèlement, l'utilisation de compteurs proportionnels pour la mesure neutronique in situ requiert la mise en œuvre de dispositifs relativement complexes et coûteux. Les adaptations correspondantes sur les opérations de démantèlement nécessitent, pour chaque point de contrôle, l'installation au plus près de l'équipement d'un bloc en polyéthylène (éventuellement protégé par du plomb) dont les dimensions sont très significatives. De plus, pour les zones les moins accessibles, des tubes de guidage doivent être installés selon des règles spécifiques respectant des caractéristiques précises concernant par exemple, le rayon de courbure. Chaque détecteur doit être câblé à un appareillage électronique d'amplification à haute tension, localisé à distance. Par ailleurs, les sensibilités de détection (en général, de l'ordre de quelques dizaines de g de Plutonium) sont très dépendantes des conditions d'environnement, en particulier du bruit de fond lié à l"irradiation gamma, qui peuvent varier significativement d'un point de contrôle à l'autre.
Ainsi, les compteurs neutroniques proportionnels utilisés dans les opérations de démantèlement présentent une sensibilité de détection relativement faible, une sensibilité au rayonnement gamma et une variabilité des performances selon l'environnement du point de mesure. De plus, ces dispositifs sont coûteux et complexes à mettre en œuvre surtout dans les environnements très irradiants.
L'objet de la présente invention est par conséquent de proposer un système et un procédé de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation remédiant aux inconvénients précités, en particulier en permettant une détermination efficace et à faible coût des masses de matière fissile dans des zones très irradiantes.
EXPOSE DE L'INVENTION
La présente invention concerne un système de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation, comportant : - un dispositif d'activation neutronique adapté pour être placé dans une zone de l'installation pendant une durée d'irradiation prédéterminée, le dispositif d'activation neutronique comprenant une matrice en un matériau thermaliseur de neutrons, de préférence en polyéthylène haute densité, intégrant une première cible d'activation neutronique dans une section entre des faces avant et arrière de ladite matrice et selon une première distance prédéterminée de la face arrière de la matrice,
- un dispositif de spectrométrie gamma adapté pour mesurer l'activité de ladite première cible hors de ladite zone, et
- un dispositif informatique configuré pour calculer un flux neutronique émis par la matière fissile à partir de la mesure de l'activité, et pour déterminer la quantité de matière fissile en fonction dudit flux neutronique en utilisant en outre de données prédéterminées relatives à la composition isotopique de ladite matière fissile.
Le matériau thermaliseur de neutrons est typiquement du polyéthylène haute densité (PEHD) mais peut également être un autre matériau hydrogéné tel que la paraffine, préférence étant donnée au PEHD.
Ce système permet une détermination efficace et à faible coût des masses de matière fissile dans des zones très irradiantes où les techniques à base de compteurs proportionnels sont beaucoup plus complexes voire impossibles à mettre en œuvre. De plus, les cibles peuvent être réutilisées après une phase limitée de décroissance. En outre, une mise en œuvre simultanée de plusieurs dispositifs d'activation permet de réduire le niveau d'incertitude lors d'un contrôle.
Selon un mode de réalisation, le dispositif d'activation comporte une deuxième cible d'activation neutronique dans le domaine thermique, ladite deuxième cible étant intégrée dans ladite matrice dans un plan parallèle à celui de la première cible et selon une deuxième distance prédéterminée de ladite première cible, ladite deuxième distance prédéterminée entre les première et deuxième cibles étant plus grande que la première distance prédéterminée.
Avantageusement, le rapport entre les première et deuxième distances prédéterminées est de l'ordre de 1 à 4.
Avantageusement, chacune desdites première et deuxième cibles est constituée d'une matière présentant une section efficace de l'isotope constituant la cible dans le domaine thermique, une période radioactive de l'isotope fils correspondant et une concentration isotopique de l'isotope constituant la cible.
Avantageusement, chacune desdites première et deuxième cibles est constituée d'une matière sélectionnée parmi les matières suivantes : Tantale, Argent, Terbium, Cobalt, Cuivre, et Hafnium, et de préférence Tantale. Avantageusement, la mesure de l'activité de ladite première cible et/ou ladite deuxième cible est réalisée par spectrométrie gamma à haute résolution.
Avantageusement, les première et deuxième cibles sont constituées d'une matière identique.
Avantageusement, le dispositif informatique est configuré pour déterminer la localisation de la matière fissile en fonction du rapport des activités mesurées sur les première et deuxième cibles.
Selon un autre mode de réalisation, le dispositif d'activation comporte une troisième cible d'activation neutronique dans le domaine rapide, ladite troisième cible étant intégrée dans ladite matrice dans un plan parallèle à ceux des première et deuxième cibles.
Avantageusement, lesdites deuxième et troisième cibles sont intégrées en juxtaposition sur la face avant de ladite matrice.
Avantageusement, le dispositif informatique est configuré pour déterminer la forme chimique de la matière fissile en fonction du rapport des activités mesurées sur les troisième et deuxième cibles.
Avantageusement, ladite troisième cible est constituée d'une matière présentant une section efficace de l'isotope constituant la cible dans le domaine rapide, une période radioactive de l'isotope fils correspondant et une concentration isotopique de l'isotope constituant la cible.
Avantageusement, ladite troisième cible est constitué d'un matériau sélectionné parmi le Nickel et le Zinc et de préférence le Nickel.
Avantageusement, le dispositif de spectrométrie gamma est configuré pour mesurer l'activité depuis chacune des faces des cibles.
L'invention vise également, un dispositif d'activation neutronique, comportant une matrice en un matériau thermaliseur de neutrons, de préférence en polyéthylène haute densité et une première cible d'activation neutronique dans le domaine thermique constituée d'une matière sélectionnée parmi les matières suivantes : Tantale, Argent, Terbium, Cobalt, Cuivre, et Hafnium, et de préférence le Tantale, intégrée dans une section entre des faces avant et arrière de ladite matrice et selon une première distance prédéterminée de la face arrière de la matrice.
Avantageusement, le dispositif d'activation neutronique comporte une deuxième cible d'activation neutronique dans le domaine thermique constituée d'une matière sélectionnée parmi les matières suivantes : Tantale, Argent, Terbium, Cobalt, Cuivre, et Hafnium, et de préférence le Tantale, intégrée dans un plan parallèle à celui de la première cible et selon une deuxième distance prédéterminée de ladite première cible, ladite deuxième distance prédéterminée entre les première et deuxième cibles étant plus grande que la première distance prédéterminée.
Avantageusement, le dispositif d'activation neutronique comporte une troisième cible d'activation neutronique dans le domaine rapide constituée d'un matériau sélectionné parmi le Nickel et le Zinc et de préférence le Nickel, ladite troisième cible étant intégrée dans ladite matrice dans un plan parallèle à ceux des première et deuxième cibles.
L'invention vise aussi un procédé de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation, comportant les étapes successives suivantes : - positionner au moins un dispositif d'activation neutronique dans une zone de ladite installation pendant une durée d'irradiation prédéterminée, le au moins un dispositif d'activation neutronique comprenant une matrice en un matériau thermaliseur de neutrons, de préférence en polyéthylène haute densité, intégrant une première cible d'activation neutronique dans une section entre des faces avant et arrière de ladite matrice et selon une première distance prédéterminée de la face arrière de la matrice,
- extraire à la fin de la durée d'irradiation prédéterminée, ledit au moins un dispositif d'activation de ladite zone,
- mesurer au moyen d'un dispositif de spectrométrie gamma l'activité de ladite au moins une cible hors de ladite zone, - calculer au moyen d'un dispositif informatique un flux neutronique émis par la matière fissile à partir de la mesure de l'activité, et
- déterminer au moyen dudit dispositif informatique la quantité de matière fissile en fonction du flux neutronique calculé et en utilisant des données prédéterminées relatives à la composition isotopique de ladite matière fissile. Un des avantages essentiels procuré par l'invention est que les cibles d'activation neutronique ne sont pas sensibles aux flux d'irradiation gamma pour les niveaux d'énergies rencontrés lors des opérations de démantèlement, permettant ainsi une mise en œuvre du dispositif de l'invention dans des environnements très irradiants. BRÈVE DESCRIPTION DES DESSINS
D'autres particularités et avantages du dispositif et du procédé selon l'invention ressortiront mieux à la lecture de la description faite ci-après, à titre indicatif mais non limitatif, en référence aux dessins annexés sur lesquels : La Fig. 1 illustre de manière schématique un système de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation, selon un mode de réalisation de l'invention ;
La Fig. 2 illustre de manière schématique un procédé de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation en relation avec la Fig. 1, selon un mode de réalisation de l'invention ; La Fig. 3 illustre le spectre gamma d'une cible en Cobalt irradiée sur une durée d'environ deux mois par une source d'actinide, selon l'invention ;
Les Figs. 4A-4C illustrent de manière schématique un dispositif d'activation neutronique, selon différents modes de réalisation de l'invention ;
La Fig. 5 illustre un système expérimental d'activation neutronique adapté pour calibrer la réponse du dispositif à l'effet de la source neutronique, selon un mode de réalisation de l'invention ;
Les Figs. 6A et 6B illustrent les spectres gamma des première et troisième cibles relatives au Tantale et au Nickel respectivement, selon l'invention ; et
Les Figs. 7A et 7B illustrent le niveau d'activation selon la profondeur dans les première, troisième et deuxième cibles en mm pour une source placée à l'avant et à l'arrière du dispositif de détection respectivement, selon l'invention.
DESCRIPTION DÉTAILLÉE DE L'INVENTION
Le principe de la présente invention est de positionner une cible d'activation neutronique dans une zone à caractériser pour mesurer le flux neutronique in situ, dans un environnement pouvant être très irradiant, pendant une durée d'irradiation prédéterminée, et de mesurer ensuite l'activité de la cible hors de la zone à caractériser pour déduire la quantité de matière fissile dans cette zone.
La Fig. 1 illustre de manière schématique un système de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation, selon un mode de réalisation de l'invention. Ce système 1 comprend au moins un dispositif d'activation neutronique 3, un dispositif de spectrométrie gamma 5 et un dispositif informatique 7.
Le dispositif d'activation neutronique 3 comporte une matrice en un matériau thermaliseur de neutrons par exemple, en polyéthylène haute densité 9, dite matrice PEHD, intégrant au moins une cible 11 d'activation neutronique. Par cible d'activation neutronique, on entend une cible 11 composée d'un élément chimique dont le noyau capture un neutron n et émet un rayonnement gamma y spécifique à cet élément pour évacuer l'énergie en excès. Le spectre du rayonnement gamma émis par la cible 11 est ainsi représentatif du flux neutronique émis par la source 12 de matière fissile. On s'intéresse à deux types d'activation ou réactions neutroniques. La première réaction neutronique notée (n, y), associée à l'activation dans le domaine thermique, concerne la capture d'un neutron n par un noyau de la cible 11 formant un isotope dont la masse atomique est incrémenté d'une unité. L'isotope formé se trouve dans un état excité qui alors émet rapidement un rayonnement y pour se retrouver dans un état fondamental. La deuxième réaction neutronique notée (n, p), associée à l'activation dans le domaine rapide, concerne la capture d'un neutron n par un noyau de la cible 11 émettant un proton formant ainsi un autre noyau dont le numéro atomique est d'une unité plus faible que celui du noyau avant la capture neutronique. De façon analogue à la première réaction, l'isotope formé se trouve dans un état excité qui alors émet rapidement un rayonnement y pour se retrouver dans un état fondamental.
Avantageusement, la cible 11 d'activation neutronique est de type thermique c'est-à-dire, adapté pour la capture de neutrons thermiques. Cette cible est composée d'une matière choisie parmi les matières suivantes : Tantale Ta, Argent Ag, Terbium Tb, Cobalt Co, Cuivre Cu, et Hafnium Hf.
Le dispositif de spectrométrie gamma 5 est avantageusement un spectromètre gamma de haute résolution comportant un détecteur 13 (par exemple, un détecteur au Germanium HPGe) et un analyseur multicanal 15 adapté pour analyser l'activité de la cible 11 selon le spectre enregistré. Le dispositif informatique 7 est par exemple un ordinateur comportant de manière habituelle un processeur 17, des mémoires 19 et des unités d'entrée 21 et sortie 23. Le dispositif informatique 7 est couplé au dispositif de spectrométrie gamma 5 et comporte au moins un logiciel 25 configuré pour interpréter et analyser les spectres issus de l'analyseur multicanal 15. La Fig. 2 illustre de manière schématique un procédé de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation en relation avec la Fig. 1, selon un mode de réalisation de l'invention.
A l'étape El, au moins un dispositif d'activation neutronique 3 est positionné dans une zone à caractériser 31 pour intégrer le flux neutronique in situ pendant une durée d'irradiation prédéterminée. Cette durée est de l'ordre de quelques jours à quelques mois selon la sensibilité recherchée.
A l'étape E2 et après l'étape El, à la fin de la durée d'irradiation prédéterminée, le(s) dispositif(s) d'activation 3 est(sont) extra it(s) de la zone à caractériser 31 afin de mesurer ensuite, hors ligne, l'activité de chaque cible 11 par spectrométrie gamma.
En effet, à l'étape E3, l'activité A de chaque cible 11 est mesurée hors de la zone à caractériser par le dispositif de spectrométrie gamma 5. Cette mesure est représentée par un spectre S comportant un ensemble de raies Rl,...,Rn définissant le nombre de comptage en fonction des niveaux d'énergie en keV.
A titre d'exemple, la Fig. 3 illustre le spectre gamma S d'une cible 11 en Cobalt irradiée sur une durée d'environ deux mois par une source 12 d'actinide AmBe. Sur ce spectre S, les deux raies RI, R2 du Cobalt-60 créé par réaction (n, y) sur le Cobalt-59 apparaissent clairement aux énergies de 1173 keV et 1332 keV. On distingue également les raies R3, R4 de plus faible intensité du Fer-59 créé par réaction (n, p) sur le Cobalt-59. L'amplitude de ces dernières raies R3, R4 est beaucoup plus faible car les sections efficaces de la réaction (n, p) dans le domaine rapide sont significativement plus faibles que celles des réactions (n, y) opérant dans le domaine thermique.
Avantageusement, l'activité A peut être corrélée au flux neutronique F ayant frappé la cible 11 et indirectement à la quantité d'actinides selon la composition isotopique.
En effet, à l'étape E4, le dispositif informatique 7 est configuré pour utiliser la mesure de l'activité A (exprimée en Bq) afin de calculer un flux neutronique F (exprimé en neutrons par seconde n/s) émis par la source de matière fissile. On notera que le flux neutronique F est défini en fonction de l'activité A de la cible 11, du nombre / d'isotopes de la cible 11 créés par réaction neutronique (n, y) pour un neutron émis par la source, de la période ou demi-vie T de l'isotope fils de la cible 11, de la durée Tl d'activation de la cible 11 (typiquement de 1 à 6 mois) et de la durée T 2 d'attente entre la fin de la période d'activation et la mesure spectrométrique, selon la formule suivante :
Le nombre / d'isotopes créés par réaction neutronique (n, 7) peut être calculé par une simulation en trois dimensions de la configuration d'activation in situ de la cible 11. En effet, le dispositif informatique 7 utilise, par exemple, un modèle de calcul basé sur une technique connue de Monte Carlo pour N-Particules (dite code MCNP). Le modèle est qualifié par l'expérience pour estimer le nombre / d'isotopes créés par interaction (n, 7) dans la cible 11 rapporté à un neutron émis par la source 12 à caractériser. Ce modèle de calcul intègre l'ensemble des données physiques et chimiques disponibles sur l'équipement à contrôler pour obtenir une bonne représentativité.
Par ailleurs, les valeurs de la période ou demi-vie T et de la durée Tl sont connues selon la cible 11 utilisée. Par exemple, la période ou demi-vie T de l'isotope fils Tal82 pour une cible 11 en Tantale-181 est de 114,6 j et la durée Tl d'activation de cette cible 11 est typiquement de l'ordre de 1 à 6 mois.
Ainsi, le dispositif informatique 7 détermine le flux neutronique F émis par la source 12 de matière fissile à partir des données relatives aux variables et paramètres ci-dessus. A l'étape E5, le dispositif informatique 7 est configuré pour déterminer la quantité de matière fissile présente dans la zone à caractériser, à partir du flux neutronique F calculé à l'étape précédente et des données prédéterminées relatives à la composition chimique et isotopique de la matière fissile.
En effet, la masse M de matière fissile est égale au rapport entre le flux neutronique F et la fluence neutronique FO selon la relation suivante :
M = F /FO
On notera que la fluence neutronique FO d'une source 12 rapportée à un gramme de la source (par exemple, de Plutonium) dépend essentiellement de la composition chimique et isotopique de cette source 12.
Ainsi, la fluence neutronique FO est une valeur qui peut être déterminée préalablement de manière connue pour la personne du métier. Par exemple, dans le cas d'une source 12 en Plutonium, la fluence neutronique FO peut être déterminée selon deux méthodes. La première méthode consiste à utiliser des valeurs tabulées dans la littérature technique dans le cas où les formes chimiques de la source 12 sont simples comme par exemple, le Pu02 ou le PuF4. Le calcul prend en compte les ratios isotopiques du Plutonium et les valeurs de fluence relatives à la composition chimique donnée. La deuxième méthode est plus adaptée pour des compositions chimiques complexes, et consiste à utiliser un logiciel spécialisé du type SOURCE4C.
Par ailleurs, on notera que le dispositif d'activation neutronique 3 utilisé dans le procédé ci- dessus peut être avantageusement configuré selon différents modes de réalisation.
En effet, les Figs. 4A-4C illustrent de manière schématique un dispositif d'activation neutronique, selon différents modes de réalisation de l'invention.
La Fig. 4A illustre un dispositif d'activation neutronique 3 selon un premier mode de réalisation, comportant une première cible 111 d'activation neutronique donnant lieu à des réactions de type (n, y). Ce dispositif 3 comporte une matrice PEHD 9 formant un bloc pouvant avoir une forme cylindrique, parallélépipédique ou une autre forme solide comportant des faces avant 33 et arrière 35 (par exemple, planes). La matrice PEHD 9 permet d'augmenter la sensibilité de la détection.
La première cible 111 est intégrée dans une section entre les faces avant 33 et arrière 35 de la matrice PEHD 9 sachant que cette section présente une surface au moins égale à celle de la cible 111. En outre, la cible 111 est disposée selon une première distance dl prédéterminée de la face arrière 35 de la matrice PEHD. A titre d'exemple, cette première distance prédéterminée est de l'ordre d'un cinquième de la distance d entre les faces avant 33 et arrière 35 de la matrice PEHD.
Selon un exemple particulier, la matrice PEHD 9 est un bloc parallélépipédique dont les dimensions sont de l'ordre de 10 cm x 10 cm x 5 cm, la profondeur entre les faces carrées avant 33 et arrière 35 du bloc étant de 5 cm. Par ailleurs, la première cible 111 présente des dimensions de l'ordre de 5 cm x 5 cm x 0,3 cm et est disposée dans une section entre les faces avant 33 et arrière 35 du bloc PEHD 9 selon une distance dl de 1 cm de la face arrière 35. Avantageusement, le bloc PEHD est composé d'un empilement de cinq sous-blocs ou modules dont chacun présente des dimensions de l'ordre de 5 cm x 5 cm x 1 cm. Ainsi, la cible 111 peut être insérée entre quatre sous-blocs d'un côté et un sous-bloc de l'autre côté de sorte que les faces carrées libres de l'empilement forment les faces avant 33 et arrière 35 du bloc.
Plusieurs matériaux donnant lieu à des réactions neutroniques (h,g) ont été évalués sur la base de données de référence et de modélisation selon différents critères spécifiques comprenant la section efficace de l'élément cible, la période radioactive de l'élément fils et la concentration isotopique de l'élément cible. Les matériaux suivants ont été présélectionnés : Tantale Ta, Argent Ag, Terbium Tb, Cobalt Co, Cuivre Cu, et Hafnium Hf. En particulier, des cibles en Tantale, Argent, et Terbium sont avantageuses à utiliser dans des zones, nécessitant des opérations de télémanipulation de durée significative, en particulier les zones d'accès complexes.
Par exemple, en utilisant une cible isotopique dont l'élément fils a une relativement longue durée de vie comme le Tantale-181 (période radioactive ou demi-vie du Tantale 182 de 114,6 jours) ou le Cobalt-59 (période radioactive ou demi-vie du Cobalt 60 de 5,27 ans) et de forte section efficace (22 b et 37 b respectivement, on notera que le symbole b désigne l'unité de section efficace qui est le barn), et en choisissant une durée d'activation élevée qui peut être de plusieurs mois et une durée de comptage en spectrométrie gamma également élevée (par exemple, plusieurs jours), on peut atteindre une grande sensibilité de détection (bien inférieure à 1 g de Plutonium d'origine civile). On notera que chaque local ou installation à caractériser est soumis à un certain niveau d'irradiation et de contamination. Ainsi, selon le niveau d'irradiation, le positionnement du dispositif d'activation 3 dans la zone à caractériser 31 peut nécessiter des moyens de télé-opération et/ou de robotisation. Quel que soit le nombre de points de contrôle, ces moyens peuvent avantageusement être mis en commun, ce qui limite les coûts et facilite la mise en place de plusieurs points de contrôle permettant de réaliser une « cartographie » neutronique de l'installation.
Par ailleurs, avant de placer le dispositif d'activation 3 dans un point de contrôle de la zone à caractériser, il est avantageux de le protéger de la contamination sous plusieurs enveloppes 37 de protection par exemple, en vinyle.
La Fig. 4B illustre un dispositif d'activation neutronique, selon un deuxième mode de réalisation où le dispositif d'activation neutronique comporte des première et deuxième cibles d'activation neutronique.
La première cible d'activation neutronique 111 est intégrée dans une section entre les faces avant 33 et arrière 35 de la matrice PEHD 9 selon une première distance prédéterminée de la face arrière 35 de la matrice 9 de manière similaire au mode de réalisation de la Fig. 4A. En outre, la deuxième cible 112 d'activation neutronique est intégrée dans la matrice PEHD dans un plan parallèle à celui de la première cible 111 et selon une deuxième distance d2 prédéterminée de cette première cible 111. La deuxième distance d2 prédéterminée entre les première 111 et deuxième 112 cibles est plus grande que la première distance dl prédéterminée. A titre d'exemple, le rapport entre les première dl et deuxième d2 distances prédéterminées est de l'ordre de 1 à 4. En reprenant le même exemple que celui de la Fig. 4A relatif à un bloc PEHD de 10 cm x 10 cm x 5 cm, la deuxième cible 112 présente les mêmes dimensions (i.e. 5 cm x 5 cm x 0,3 cm) que la première cible 111 et est disposée sur la face avant 33 du bloc. Ainsi, la distance entre les première 111 et deuxième 112 cibles est de l'ordre de 4 cm.
En utilisant des première 111 et deuxième 112 cibles constituées de la même matière (par exemple, Tantale-181) et selon la configuration ci-dessus, le rapport des activités mesurées sur les deux cibles est représentatif de la localisation de la source 12.
En effet, le dispositif informatique 7 est configuré pour déterminer la localisation de la source 12 neutronique dominante en fonction du rapport des activités mesurées sur les première 111 et deuxième 112 cibles et en tenant compte des première dl et deuxième d2 distances prédéterminées. Selon l'exemple ci-dessus, un ratio proche de 1 indique une localisation de la source 12 face au bloc PEHD 9 tandis qu'un ratio supérieur à 4 est caractéristique d'une localisation à l'arrière du bloc PEHD 9.
La Fig. 4C illustre un dispositif d'activation neutronique, selon un troisième mode de réalisation où le dispositif d'activation neutronique comporte trois cibles d'activation neutronique.
En plus des première 111 et deuxième 112 cibles selon la Fig. 4B, le dispositif d'activation 3 selon ce troisième mode de réalisation comporte une troisième cible 113 d'activation neutronique. La troisième cible 113 est une cible rapide réalisée dans un matériau sélectionné parmi le Nickel et le Zinc et de préférence le Nickel. Ces matériaux présentent des sections efficaces significatives pour l'activation dans le domaine rapide. En particulier, le Nickel est préféré car il présente une section efficace plus élevée que le Zinc.
La troisième cible 113 est intégrée dans la matrice PEHD 9 dans un plan parallèle à ceux des première 111 et deuxième 112 cibles. A titre d'exemple, les deuxième 112 et troisième 113 cibles sont intégrées en juxtaposition sur la face avant 33 de la matrice PEHD 9.
En reprenant l'exemple d'un bloc PEHD de 10 cm x 10 cm x 5 cm, la troisième cible 113 présente les mêmes dimensions (i.e. 5 cm x 5 cm x 0,3 cm) que les première 111 et deuxième 112 cibles et est disposée en dessous ou au-dessus de la deuxième cible 112 sur la face avant 33 du bloc.
La troisième cible 113 (par exemple en Nickel) en plus des première 111 et deuxième 112 cibles (par exemple, en Tantale) permet de déterminer la forme chimique de la matière fissile de la source 12 en fonction du rapport des activités mesurées sur les troisième 113 et deuxième 112 cibles. En effet, le rapport des activités de ces deux cibles mesurant les flux thermiques et rapides permet de déterminer un indicateur caractéristique de la chimie de la source 12 et en particulier, de sa teneur en hydrogène.
Par exemple, une deuxième cible 112 en Tantale en face avant 33 du bloc 9 permet de mesurer la composante thermique du spectre par le biais de la réaction d'activation T a181 (n, g)Ta182. En outre, une troisième cible 113 en Nickel permet de mesurer la composante rapide du spectre par le biais de la réaction à seuil Ni58(n,p)Co58. Ainsi, la mesure de l'activité en Cobalt-58 puis le calcul du rapport d'activité formé sur les deux cibles Tantale et Nickel permettent d'identifier une signature du spectre neutronique de la source 12 caractéristique de sa forme chimique. Par exemple, les formes oxyde et fluorée du Plutonium, Pu02 et PUF4 présentent des spectres significativement différents et sont ainsi aisément discernables par ce moyen.
La Fig. 5 illustre un système expérimental d'activation neutronique permettant de calibrer la réponse du dispositif d'activation à l'effet de la source neutronique, selon un mode de réalisation de l'invention. Ce système comporte une source 12 de Pu02 et un dispositif d'activation neutronique 3 similaire à celui illustré sur la Fig. 4C.
Plus particulièrement, le dispositif d'activation neutronique 3 est un bloc 9 parallélépipédique en PEHD dont les dimensions sont de l'ordre de 10 cm x 10 cm x 5 cm. L'aire de chacune des faces avant 33 et arrière 35 du bloc 9 est de 10 cm x 10 cm. A titre d'exemple, chacune des première 111, deuxième 112 et troisième 113 cibles présente des dimensions de l'ordre de 5 cm x 5 cm x 0,3 cm. Les trois cibles sont disposées dans des sections parallèles aux faces avant 33 et arrière 35 du bloc PEHD. La première cible 111 est disposée selon une distance de 1 cm de la face arrière 35 du bloc PEHD tandis que les deuxième 112 et troisième 113 cibles sont disposées en juxtaposition sur la face avant 33 du bloc PEHD 9. Dans la suite, on se réfère au cas où les première 111 et deuxième 112 cibles sont constituées de Tantale tandis que la troisième cible 113 est constituée de Nickel.
Les Figs. 6A et 6B illustrent les spectres gamma des deuxième 112 et troisième 113 cibles relatives au Tantale et au Nickel respectivement, enregistrés après activation par la source Pu02. Ces spectres montrent le nombre de comptage en fonction des niveaux d'énergie en keV. Le rapport des activités mesurées sur la base des spectres des figures 6A et 6B sur la deuxième cible 112 et la troisième cible 113 est très sensible à la composition chimique de la source permettant par exemple de distinguer entre une source de PuF4 ou de Pu02.
On notera que dans l'exemple du système illustré sur la Fig. 5, la source 12 est placée pratiquement en contact avec les deuxième 112 et troisième 113 cibles au niveau de la face avant 33 du bloc 9. Selon une autre configuration (non représentée), la source 12 peut être placée au niveau de la face arrière 35 du bloc PEHD. Ainsi, la mesure de l'activité peut être réalisée depuis chacune des faces des cibles.
Ainsi, les Figs. 7A et 7B illustrent le niveau d'activation dans les première 111, deuxième 112 et troisième 113 cibles pour une source placée à l'avant 33 et à l'arrière 35 du bloc 9 respectivement, selon la profondeur dans chacune des cibles en mm. La source 12 est du côté 0 mm de l'échelle des abscisses pour la Fig. 7A tandis qu'elle est du côté 3 mm de l'échelle des abscisses pour la Fig. 7B. La localisation de la source 12 principale de neutrons peut alors être déterminée en calculant le rapport des activités A(lll) et A( 112) mesurées sur la première cible 111 et la deuxième cible 112 respectivement. En effet une source 12 placée face au bloc conduit à un rapport A(lll)/A(112) compris entre 1 et 2. En revanche, une source 12 placée à l'arrière du bloc conduit à un rapport A(lll)/A(112) supérieur à 4.
En outre les Figs. 7A et 7B montrent que le niveau d'activation dans les trois cibles n'est pas homogène que ce soit pour une source positionnée face au bloc ou à l'arrière du bloc. Ainsi l'inhomogénéité se traduit par une différence sensible entre les mesures d'activité des deux faces de chacune des cibles (5% à 10%), ce qui permet de confirmer la localisation de la source 12 principale vis-à-vis de la position du bloc 9. En particulier, de façon complémentaire, le comptage des deux faces de la première cible 111 permet la détection d'une hétérogénéité d'activation par une analyse du rapport de pics (haute énergie/basse énergie) ce qui renseigne indirectement sur la localisation de la source principale.
Ainsi, la présente invention présente plusieurs avantages vis-à-vis de l'état de l'art. Un premier avantage est la possibilité de mesurer des flux neutroniques dans des environnements extrêmement irradiants. Un deuxième avantage est que le procédé selon l'invention présente une sensibilité optimale liée à une synergie entre une cible (par exemple, en Tantale), un bloc en un matériau thermaliseur de neutrons (par exemple en PEHD) ainsi qu'une mesure spectrométrique par détecteur HPGe. Un troisième avantage est le fait que les constantes de temps des cibles sélectionnées sont adaptées à une mise en œuvre en zones difficiles d'accès conduisant à des temps d'intervention longs. Un quatrième avantage est la possibilité d'estimer la localisation de la source dominante par mesure spectroscopique de deux cibles (de préférence en Tantale) intégrées dans le même dispositif, également par la mesure spectroscopique de chacune des deux faces de la première cible. Un cinquième avantage est la possibilité d'identifier la forme chimique de la source par une mise en œuvre couplée de deux cibles de nature différente (par exemple, Tantale et Nickel) mesurant les flux thermique et rapide. Un sixième avantage est une réutilisation possible des cibles après une phase limitée de décroissance d'environ trois ans. Un septième avantage est le coût relativement faible du procédé de détection. Un huitième avantage est la possibilité d'utiliser simultanément plusieurs blocs dans des localisations différentes permettant de réduire le niveau d'incertitude lors d'un contrôle.

Claims

Revendications
1. Système de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation, comportant :
- un dispositif d'activation neutronique (3) adapté pour être placé dans une zone (31) de l'installation pendant une durée d'irradiation prédéterminée, le dispositif d'activation neutronique comprenant une matrice (9) en un matériau thermaliseur de neutrons, de préférence en polyéthylène haute densité, intégrant une première cible (111) d'activation neutronique dans une section entre des faces avant (33) et arrière (35) de ladite matrice (9) et selon une première distance prédéterminée (dl) de la face arrière de la matrice (9),
- un dispositif de spectrométrie gamma (5) adapté pour mesurer l'activité de ladite première cible (111) hors de ladite zone, et
- un dispositif informatique (7) configuré pour calculer un flux neutronique émis par la matière fissile à partir de la mesure de l'activité, et pour déterminer la quantité de matière fissile en fonction dudit flux neutronique en utilisant en outre de données prédéterminées relatives à la composition isotopique de ladite matière fissile.
2. Système selon la revendication 1, caractérisé en ce que le dispositif d'activation (3) comporte une deuxième cible (112) d'activation neutronique dans le domaine thermique, ladite deuxième cible étant intégrée dans ladite matrice (9) dans un plan parallèle à celui de la première cible (111) et selon une deuxième distance prédéterminée (d2) de ladite première cible, ladite deuxième distance prédéterminée entre les première et deuxième cibles étant plus grande que la première distance prédéterminée.
3. Système selon la revendication 2, caractérisé en ce que le rapport entre les première et deuxième distances prédéterminées est de l'ordre de 1 à 4.
4. Système selon la revendication 2 ou 3, caractérisé en ce que chacune desdites première et deuxième cibles (111, 112) est constituée d'une matière présentant une section efficace de l'isotope constituant la cible dans le domaine thermique, une période radioactive de l'isotope fils correspondant et une concentration isotopique de l'isotope constituant la cible.
5. Système selon l'une quelconque des revendications 2 à 4, caractérisé en ce que chacune desdites première et deuxième cibles (111, 112) est constituée d'une matière sélectionnée parmi les matières suivantes : Tantale, Argent, Terbium, Cobalt, Cuivre, et Hafnium, et de préférence Tantale.
6. Système selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que la mesure de l'activité de ladite première cible (111) et/ou ladite deuxième cible (112) est réalisée par spectrométrie gamma à haute résolution.
7. Système selon l'une quelconque des revendications 3 à 6, caractérisé en ce que les première et deuxième cibles (111, 112) sont constituées d'une matière identique.
8. Système selon l'une quelconque des revendications 3 à 7, caractérisé en ce que le dispositif informatique (7) est configuré pour déterminer la localisation de la matière fissile en fonction du rapport des activités mesurées sur les première et deuxième cibles.
9. Système selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que le dispositif d'activation (3) comporte une troisième cible (113) d'activation neutronique dans le domaine rapide, ladite troisième cible étant intégrée dans ladite matrice (9) dans un plan parallèle à ceux des première et deuxième cibles (111, 112).
10. Système selon la revendication 9, caractérisé en ce que lesdites deuxième et troisième cibles (112, 113) sont intégrées en juxtaposition sur la face avant (33) de ladite matrice (9).
11. Système selon la revendication 9 ou 10, caractérisé en ce que le dispositif informatique (7) est configuré pour déterminer la forme chimique de la matière fissile en fonction du rapport des activités mesurées sur les troisième et deuxième cibles.
12. Système selon l'une quelconque des revendications 9 à 11, caractérisé en ce que ladite troisième cible (113) est constituée d'une matière présentant une section efficace de l'isotope constituant la cible dans le domaine rapide, une période radioactive de l'isotope fils correspondant et une concentration isotopique de l'isotope constituant la cible.
13. Système selon l'une quelconque des revendications 9 à 12, caractérisé en ce que ladite troisième cible (113) est constitué d'un matériau sélectionné parmi le Nickel et le Zinc et de préférence le Nickel.
14. Système selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que le dispositif de spectrométrie gamma (5) est configuré pour mesurer l'activité depuis chacune des faces des cibles.
15. Dispositif d'activation neutronique, comportant une matrice (9) en un matériau thermaliseur de neutrons, de préférence en polyéthylène haute densité et une première cible (111) d'activation neutronique dans le domaine thermique constituée d'une matière sélectionnée parmi les matières suivantes : Tantale, Argent, Terbium, Cobalt, Cuivre, et Hafnium, et de préférence le Tantale, intégrée dans une section entre des faces avant et arrière de ladite matrice et selon une première distance prédéterminée de la face arrière de la matrice.
16. Dispositif selon la revendication 15, caractérisé en ce qu'il comporte une deuxième cible (112) d'activation neutronique dans le domaine thermique constituée d'une matière sélectionnée parmi les matières suivantes : Tantale, Argent, Terbium, Cobalt, Cuivre, et Hafnium, et de préférence le Tantale, intégrée dans un plan parallèle à celui de la première cible et selon une deuxième distance prédéterminée de ladite première cible, ladite deuxième distance prédéterminée entre les première et deuxième cibles étant plus grande que la première distance prédéterminée.
17. Dispositif selon la revendication 15 ou 16, caractérisé en ce qu'il comporte une troisième cible (113) d'activation neutronique dans le domaine rapide constituée d'un matériau sélectionné parmi le Nickel et le Zinc et de préférence le Nickel, ladite troisième cible étant intégrée dans ladite matrice (9) dans un plan parallèle à ceux des première et deuxième cibles.
18. Procédé de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation, comportant les étapes successives suivantes :
- positionner au moins un dispositif d'activation neutronique (3) dans une zone (31) de ladite installation pendant une durée d'irradiation prédéterminée, le au moins un dispositif d'activation neutronique (3) comprenant une matrice (9) en un matériau thermaliseur de neutrons, de préférence en polyéthylène haute densité, intégrant une première cible (111) d'activation neutronique dans une section entre des faces avant (33) et arrière (35) de ladite matrice (9) et selon une première distance prédéterminée (dl) de la face arrière de la matrice (9),
- extraire à la fin de la durée d'irradiation prédéterminée, ledit au moins un dispositif d'activation (3) de ladite zone (31),
- mesurer au moyen d'un dispositif de spectrométrie gamma (5) l'activité de ladite au moins une cible (11) hors de ladite zone,
- calculer au moyen d'un dispositif informatique (7) un flux neutronique émis par la matière fissile à partir de la mesure de l'activité, et - déterminer au moyen dudit dispositif informatique (7) la quantité de matière fissile en fonction du flux neutronique calculé et en utilisant des données prédéterminées relatives à la composition isotopique de ladite matière fissile.
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