EP4214784A1 - Anordnung und verfahren zur bestimmung der wasserstoff-reinheit - Google Patents

Anordnung und verfahren zur bestimmung der wasserstoff-reinheit

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EP4214784A1
EP4214784A1 EP21809930.7A EP21809930A EP4214784A1 EP 4214784 A1 EP4214784 A1 EP 4214784A1 EP 21809930 A EP21809930 A EP 21809930A EP 4214784 A1 EP4214784 A1 EP 4214784A1
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EP
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fuel cell
hydrogen
cascade
measuring
voltage
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Pending
Application number
EP21809930.7A
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English (en)
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Inventor
Torsten Brandt
Michael Braunecker
Stefan Siedler
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Siemens Energy Global GmbH and Co KG
Original Assignee
Siemens Energy Global GmbH and Co KG
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Publication date
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Pending legal-status Critical Current

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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the invention relates to a device for determining the purity of hydrogen.
  • the invention also relates to a fuel cell arrangement comprising such a device.
  • the invention relates to a method for determining the purity of hydrogen.
  • the process of combining hydrogen and oxygen takes place in an electrolyte.
  • a single fuel cell supplies an operating voltage of a maximum of about 1.1 V.
  • a large number of fuel cells are therefore often combined to form a fuel cell stack.
  • Operating voltages of 100 V and more can be generated with fuel cells connected in series.
  • a hydrogen-containing gas and an oxygen-containing gas are supplied to a fuel cell during operation. These two gases are referred to below as operating gases. Methane, natural gas, coal gas or even pure hydrogen (H2) are used as fuel gas. Air is generally used as the oxidation gas, but pure oxygen (O2) is also used.
  • the fuel gas is fed into the anode gas space of the fuel cell, from where it reaches the electrolyte through the gas-permeable anode.
  • the oxidizing gas is fed into the cathode gas space of the fuel cell and from there it also penetrates through the cathode, which is also gas-permeable, to the electrolyte.
  • the oxygen ions from the oxidizing gas and the hydrogen ions from the fuel gas are brought together on one side or the other of the electrolyte electricity and heat is then generated by the electrochemical combination of hydrogen and oxygen to form water.
  • Fuel cells require the operating gas hydrogen with a sufficiently high level of purity for error-free operation.
  • purity is expressed using code values. The first digit designates the number of "nines", the second digit is the first decimal place that differs from "nine”.
  • hydrogen 5.0 represents a purity where the volume fraction of hydrogen is 99.9990%. A continuous determination of the quality/purity of hydrogen for operation in fuel cells with a sufficiently high accuracy is currently not possible.
  • measuring the gas quality of hydrogen is currently only possible with great effort. It is carried out using gas chromatographs fed by gas samples. These gas samples have to be taken from the operating gas in order to be able to examine an appropriate level of purity.
  • the accuracy of this measurement method also has its limits (a quality of 5.0 hydrogen cannot be detected in standard measurement setups) and cannot determine all foreign gas components.
  • the object of the invention is to provide a device for determining the purity of hydrogen, which makes it possible to determine a gas quality.
  • the device should enable a continuous determination of the gas quality.
  • the object of the invention is to provide a fuel cell arrangement with a device for determining the purity of hydrogen.
  • the invention solves the problem directed to a device for determining the purity of hydrogen by provides that such a device for determining the purity of hydrogen, comprising a measuring fuel cell cascade with at least one measuring fuel cell, a hydrogen input and a hydrogen output, further comprising a cell voltage monitoring unit electrically connected to the measuring fuel cell cascade, the one Voltage output of the measuring fuel cell cascade is monitored, and a valve arranged downstream of the measuring fuel cell cascade in the direction of flow of the hydrogen to enable dead-end operation of the measuring fuel cell cascade, includes an evaluation unit connected to the cell voltage monitoring unit, which has a voltage output of the measuring fuel cell cascade corresponding Receives signal as a function of time from the cell voltage monitoring unit, wherein the evaluation unit is designed to determine the purity of hydrogen from the received signal.
  • the invention provides dead-end operation on the hydrogen side (anode side) and oxygen or air operation on the cathode side.
  • Dead-end operation refers to operation without recirculation and with a completely closed exhaust gas valve. Due to the dead-end operation on the hydrogen side, a very clear statement can be made about the hydrogen purity (even up to 5.0) based on the cell voltage curve U(t) and, for example, a flushing frequency.
  • the evaluation unit comprises a microprocessor which is configured in such a way that it compares the signal corresponding to a voltage output of the measuring fuel cell cascade with a library of stored voltage outputs.
  • the object directed to a fuel cell arrangement is achieved by a fuel cell arrangement comprising a fuel cell stack with at least two connected in series in the flow direction of the hydrogen, fuel cell cascades each comprising a plurality of fuel cells connected in series, which are connected to one another via a hydrogen line, with at least one water separator being arranged in the hydrogen line, the fuel cell arrangement also comprising a device for determining the purity of hydrogen, the measuring fuel cell cascade is the last fuel cell cascade in the fuel cell stack in the hydrogen flow direction.
  • the longer the hydrogen flow path the stronger/faster the effect in the voltage change that can be observed due to contamination occurs, or the more accurate the determination of the hydrogen purity. Cascading can therefore achieve a higher effect than with just a single non-cascaded fuel cell stack.
  • product water and inert gases, as well as other contaminants reach the anode sides of the fuel cells and eventually accumulate, particularly in the anode exhaust path.
  • product water can damage system components and block flow paths.
  • the use of water separators therefore makes sense.
  • the fuel cell arrangement comprising a fuel cell stack with a fuel cell cascade comprising several fuel cells connected in series, the fuel cell arrangement also comprising a device for determining the purity of hydrogen, the measuring fuel cell cascade is connected in parallel to the fuel cell stack with regard to a hydrogen supply.
  • the "main path" can be operated continuously, while the cell voltage can be monitored and the hydrogen purity determined via a device connected in parallel to determine the purity.
  • the object directed to a method is solved by a method for determining the purity of hydrogen, in which hydrogen is combined with a cascade of measuring fuel cells at least one measuring fuel cell is fed via a hydrogen inlet, a valve arranged downstream of the measuring fuel cell cascade in the direction of flow of the hydrogen to enable dead-end operation of the measuring fuel cell cascade is closed and a voltage of the measuring fuel cell cascade is measured, with the purity of the hydrogen being determined via the voltage of the measurement fuel cell cascade as a function of time.
  • the time that elapses until the cell voltage has dropped from a first voltage value to a second voltage value is determined.
  • the measuring fuel cell cascade has at least one measuring Fuel cell is arranged as the last fuel cell cascade in the hydrogen flow direction and a cell voltage of the measuring fuel cell cascade is measured.
  • the measuring fuel cell cascade is arranged in a fuel cell arrangement with at least one measuring fuel cell in the hydrogen flow direction parallel to other fuel cell cascades and a cell voltage of the measuring fuel cell cascade is measured.
  • the gas quality or gas purity can be determined by depleting the reaction gases in the fuel cell and measuring the corresponding cell voltage via the gas consumption. This process can run constantly, e.g. in a bypass to the main volume flow, in order to obtain a quasi-continuous measurement.
  • FIG. 1 shows a fuel cell arrangement with a serial arrangement of the device for determining the purity of hydrogen according to the invention
  • FIG. 2 shows a fuel cell arrangement with a parallel arrangement of the device for determining the purity of hydrogen according to the invention
  • FIG. 3 shows the course of a cell voltage in dead-end operation of a fuel cell, periodically interrupted by comparatively short flushing processes
  • FIG. 4 shows the cell voltage curve for hydrogen of different purity, with a voltage measurement at a specified point in time
  • FIG. 5 shows the cell voltage profile for hydrogen of different purity, with time measurement.
  • 1 shows a fuel cell arrangement 10 comprising a fuel cell stack 13 with three fuel cell cascades 11 which are connected to one another via a hydrogen line 14 .
  • Each fuel cell cascade 11 can be constructed from a plurality of fuel cells 12 electrically connected in series and has a hydrogen input 4 and a hydrogen output 5 .
  • a water separator 15 is arranged in the hydrogen line 14 behind the fuel cell cascades 11 in the hydrogen flow direction.
  • the purity of hydrogen is determined in a serial arrangement of the device 1 for determining the purity of hydrogen.
  • a fuel cell cascade 11 referred to as a measuring fuel cell cascade 2 is arranged in the fuel cell stack 13 as the last fuel cell cascade 11 in the flow direction of hydrogen.
  • a measuring fuel cell cascade 2 comprises at least one measuring fuel cell 3 .
  • the purity of the hydrogen is determined by measuring the voltage at the measuring fuel cell cascade 2 .
  • a cell voltage monitoring unit 6 is electrically connected to the measuring fuel cell cascade 2 for this purpose.
  • a valve 8 is arranged downstream of the measuring fuel cell cascade 2 in the flow direction of the hydrogen, which valve enables dead-end operation of the measuring fuel cell cascade 2 or of the entire fuel cell arrangement 10 .
  • the device 1 for determining the purity of hydrogen also has an evaluation unit 9 connected to the cell voltage monitoring unit 6 Cell voltage monitoring unit 6 receives, wherein the evaluation unit 9 is designed to determine the purity of hydrogen from the received signal.
  • the evaluation unit 9 includes a microprocessor which is configured in such a way that it compares the signal corresponding to a voltage output 7 of the measuring fuel cell cascade 2 with a library of stored voltage values.
  • Figure 2 shows a second embodiment of the device 1 for determining the purity of hydrogen according to the invention, in which a fuel cell cascade 11, in which fuel cells 12 are electrically connected in series, a measuring fuel cell cascade 2 with at least one measuring fuel cell 3 of the Fuel cell cascade 11 is connected in parallel with respect to a hydrogen supply.
  • An electrical voltage of the measuring fuel cell cascade 2 with the at least one measuring fuel cell 3 can be measured by means of the cell voltage monitoring unit 6 .
  • Figure 3 shows the time profile of a cell voltage 16 in dead-end operation of a measuring fuel cell cascade 2.
  • This process typically takes place very regularly and is either predetermined or is determined depending on a load current and the amount of reaction water formed. is correct, which is a bit more complex, but also enables a more efficient operation of a fuel cell. The greater the amperage or the amount of charge, the more frequently rinsing must be carried out.
  • valve 8 on the anode outlet side must be opened for 1-2 s at intervals of a few seconds to a few minutes ("castles").
  • the cell voltage is again at a maximum.
  • the present invention provides dead-end operation on the hydrogen side and oxygen or air operation on the cathode side. Due to the dead-end operation on the hydrogen side, a very clear statement about the hydrogen purity (even up to 5.0) can be made using the cell voltage curve U(t) and a flushing frequency.
  • FIGS. 4 and 5 show a first alternative in which a second voltage value is measured at a given point in time or after a given time has elapsed from a specific first voltage value.

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung (1) zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff, umfassend eine Mess-Brennstoffzellenkaskade (2) mit mindestens einer Mess-Brennstoffzelle (3), einem Wasserstoffeingang (4) und einem Wasserstoffausgang (5), weiter umfassend eine mit dem Mess-Brennstoffzellenstapel (2) elektrisch verbundene Zellspannungsüberwachungseinheit (6), die einen Spannungsausgang (7) des Mess-Brennstoffzellenstapels (2) überwacht, und ein in Strömungsrichtung des Wasserstoffs hinter der Mess-Brennstoffzellenkaskade (2) angeordnetes Ventil (8) zur Ermöglichung eines Dead-End-Betriebs der Mess-Brennstoffzellenkaskade (2), wobei die Vorrichtung (1) zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff ferner eine mit der Zellspannungsüberwachungseinheit (6) verbundene Auswerteeinheit (9) umfasst, die ein einem Spannungsausgang (7) der Mess-Brennstoffzellenkaskade (2) entsprechendes Signal als eine Funktion der Zeit von der Zellspannungsüberwachungseinheit (6) empfängt, wobei die Auswerteeinheit (9) ausgebildet ist, aus dem empfangenen Signal die Reinheit von Wasserstoff zu ermitteln. Die Erfindung betrifft ferner ein Verfahren zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff.

Description

Beschreibung
ANORDNUNG UND VERFAHREN ZUR BESTIMMUNG DER WASSERSTOFF-REINHEIT
Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff. Die Erfindung betrifft ferner eine Brennstoffzellenanordnung umfassend eine derartige Vorrichtung. Schließlich betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff.
In einer Brennstoffzelle wird durch die elektrochemische Verbindung von Wasserstoff (H2) und Sauerstoff (02) zu Wasser (H20) elektrischer Strom mit hohem Wirkungsgrad erzeugt. Der
Vorgang der Verbindung von Wasserstoff und Sauerstoff erfolgt an einem Elektrolyten. Eine einzelne Brennstoffzelle liefert eine Betriebsspannung von maximal etwa 1,1 V. Daher wird häufig eine Vielzahl von Brennstoffzellen zu einem Brennstoffzellenstapel zusammengeschlossen. Mit in Reihe geschalteten Brennstoffzellen lassen sich Betriebsspannungen von 100 V und mehr erzeugen.
Während des Betriebs werden einer Brennstoffzelle ein wasserstoffhaltiges Gas und ein sauerstoffhaltiges Gas zugeführt. Diese beiden Gase werden im Folgenden als Betriebsgase bezeichnet. Als Brenngas findet beispielsweise Methan, Erdgas, Kohlegas oder auch reiner Wasserstoff (H2) Verwendung. Als Oxidationsgas wird in der Regel Luft, aber auch reiner Sauerstoff (02) verwendet. Zum Betrieb der Brennstoffzelle wird das Brenngas in den Anodengasraum der Brennstoffzelle geführt, von wo es durch die gasdurchlässige Anode zum Elektrolyten gelangt. Das Oxidationsgas wird in den Kathodengasraum der Brennstoffzelle geleitet und dringt von dort durch die ebenfalls gasdurchlässige Kathode auch zum Elektrolyten vor. Je nach Durchlässigkeit des Elektrolyten für Sauerstoff oder Wasserstoff ionen werden die Sauerstoff ionen aus dem Oxidationsgas und die Wasserstoff ionen aus dem Brenngas an der einen oder anderen Seite des Elektrolyten zusammengeführt, wodurch dann durch die elektrochemische Verbindung von Wasserstoff und Sauerstoff zu Wasser Strom und auch Wärme erzeugt wird.
Brennstoffzellen benötigen für einen fehlerfreien Betrieb das Betriebsgas Wasserstoff in einer ausreichend hohen Reinheit. Bei Industriegasen wird die Reinheit mit Hilfe von Codewerten ausgedrückt. Dabei bezeichnet die erste Ziffer die Anzahl der „Neuner", die zweite Ziffer ist die erste von „Neun" abweichende Dezimalstelle. Beispielsweise steht Wasserstoff 5.0 für eine Reinheit, bei der der Volumenanteil von Wasserstoff 99,9990% beträgt. Eine kontinuierliche Bestimmung der Quali- tät/Reinheit von Wasserstoff für den Betrieb in Brennstoffzellen mit einer ausreichend hohen Genauigkeit ist derzeit nicht möglich.
Überhaupt ist eine Messung der Gasqualität von Wasserstoff derzeit nur sehr aufwendig möglich. Sie wird mit Hilfe von Gaschromatographen durchgeführt, welche von Gasproben gespeist werden. Diese Gasproben müssen, um eine entsprechende Reinheit untersuchen zu können, von dem Betriebsgas genommen werden. Die Genauigkeit dieser Messmethode hat jedoch auch ihre Grenzen (eine Qualität von 5.0 Wasserstoff kann in Standard-Messaufbauten nicht nachgewiesen werden) und kann auch nicht alle Fremdgasanteile bestimmen.
Aufgabe der Erfindung ist es, eine Vorrichtung zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff bereitzustellen, die eine Bestimmung einer Gasqualität ermöglicht. Insbesondere soll die Vorrichtung eine kontinuierliche Bestimmung der Gasqualität ermöglichen. Ferner ist es Aufgabe der Erfindung, eine Brennstoffzellenanordnung mit einer Vorrichtung zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff bereitzustellen. Schließlich ist es eine Aufgabe der Erfindung, ein entsprechendes Verfahren zur Bestimmung der Reinheit eines Gases, insbesondere von Wasserstoff, anzugeben.
Die Erfindung löst die auf eine Vorrichtung zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff gerichtete Aufgabe, indem sie vorsieht, dass eine derartige Vorrichtung zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff, umfassend eine Mess-Brennstof f- zellenkaskade mit mindestens einer Mess-Brennstoffzelle, einem Wasserstoff eingang und einem Wasserstoff ausgang, weiter umfassend eine mit der Mess-Brennstoffzellenkaskade elektrisch verbundene Zellspannungsüberwachungseinheit , die einen Spannungsausgang der Mess-Brennstoffzellenkaskade überwacht, und ein in Strömungsrichtung des Wasserstoffs hinter der Mess-Brennstoffzellenkaskade angeordnetes Ventil zur Ermöglichung eines Dead-End-Betriebs der Mess-Brennstoffzellenkaskade, eine mit der Zellspannungsüberwachungseinheit verbundene Auswerteeinheit umfasst, die ein einem Spannungsausgang der Mess-Brennstoffzellenkaskade entsprechendes Signal als eine Funktion der Zeit von der Zellspannungsüberwachungs- einheit empfängt, wobei die Auswerteeinheit ausgebildet ist, aus dem empfangenen Signal die Reinheit von Wasserstoff zu ermitteln .
Die Erfindung sieht einen Dead-End-Betrieb auf der Wasserstoff-Seite (Anodenseite) vor, sowie einen Sauerstoff- oder Luft-Betrieb auf der Kathodenseite . Ein Dead-End-Betrieb bezeichnet den Betrieb ohne Rezirkulation und mit komplett geschlossenem Abgasventil. Durch den Dead-End-Betrieb auf der Wasserstoff-Seite kann man anhand des Zellspannungsverlaufs U(t) und beispielsweise einer Spülfrequenz eine sehr klare Aussage über die Wasserstoff-Reinheit (selbst bis 5.0) treffen .
Dabei ist es vorteilhaft, wenn die Auswerteeinheit einen Mikroprozessor umfasst, der so konfiguriert ist, dass er das einem Spannungsausgang der Mess-Brennstoffzellenkaskade entsprechende Signal mit einer Bibliothek gespeicherter Spannungsausgänge vergleicht.
Die auf eine Brennstoffzellenanordnung gerichtete Aufgabe wird gelöst durch eine Brennstoffzellenanordnung umfassend einen Brennstoffzellenstapel mit mindestens zwei in Strömungsrichtung des Wasserstoffs hintereinandergeschalteten, jeweils mehrere in Reihe geschaltete Brennstoffzellen umfassende Brennstoffzellenkaskaden, die über eine Wasserstoff lei- tung miteinander verbunden sind, wobei mindestens ein Wasserabscheider in der Wasserstoff leitung angeordnet ist, wobei die Brennstoffzellenanordnung ferner eine Vorrichtung zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff umfasst, wobei die Mess-Brennstoffzellenkaskade in Wasserstoff Strömungsrichtung die letzte Brennstoffzellenkaskade im Brennstoffzellenstapel ist. Je länger der Wasserstoff strömungsweg ist, desto stär- ker/schneller tritt der durch Verunreinigung beobachtbare Effekt in der Spannungsänderung auf bzw. desto genauer wird die Bestimmung der Wasserstoff reinheit . Durch eine Kaskadierung kann man also eine höhere Wirkung erzielen als mit nur einem einzelnen nicht-kaskadierten Brennstoffzellenstapel.
Während des Betriebs der Brennstoffzellen gelangen Produktwasser und Inertgase, aber auch andere Verunreinigungen, auf die Anodenseiten der Brennstoffzellen und sammeln sich schließlich an, insbesondere im Anodenabgaspfad. Das Produktwasser kann zur Schädigung von Anlagenkomponenten sowie zum Blockieren von Strömungswegen führen. Der Einsatz von Wasserabscheidern ist daher sinnvoll.
In einer alternativen Brennstoffzellenanordnung umfassend einen Brennstoffzellenstapel mit einer mehrere in Reihe geschaltete Brennstoffzellen umfassenden Brennstoffzellenkaskade, wobei die Brennstoffzellenanordnung ferner eine Vorrichtung zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff umfasst, ist die Mess-Brennstoffzellenkaskade dem Brennstoffzellenstapel im Hinblick auf eine Wasserstoffversorgung parallel geschaltet. Auf diese Weise kann der „Hauptpfad" kontinuierlich betrieben werden, während über eine parallel geschaltete Vorrichtung zur Bestimmung der Reinheit die Zellspannung überwacht und die Wasserstoff reinheit bestimmt werden kann.
Die auf ein Verfahren gerichtete Aufgabe wird gelöst durch ein Verfahren zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff, bei dem Wasserstoff einer Mess-Brennstoffzellenkaskade mit mindestens einer Mess-Brennstof f zelle über einen Wasserstof feingang zugeführt wird, ein in Strömungsrichtung des Wasserstof fs hinter der Mess-Brennstof f zellenkaskade angeordnetes Ventil zur Ermöglichung eines Dead-End-Betriebs der Mess- Brennstof f zellenkaskade geschlossen wird und eine Spannung der Mess-Brennstof f zellenkaskade gemessen wird, wobei die Reinheit des Wasserstof fs über die Spannung der Mess-Brennstof f zellenkaskade als Funktion der Zeit ermittelt wird .
Es liegt in der Natur einer Messung, dass sie nicht beliebig genau sein kann . Das liegt an der bauartbedingten Genauigkeit der Messgeräte , aber möglicherweise auch an deren Einfluss auf die zu messende Größe (beispielsweise kann das Messinstrument als zusätzlicher „Verbraucher" elektrischer Energie auftreten) . Schließlich können auch die Messwerte selbst Schwankungen unterworfen sein . Es ist daher zweckmäßig, möglichst wenige Parameter während der Messung zu verändern . Eine solche Situation liegt vor, wenn ein Wasserstof f-Betriebsstrom bei der Bestimmung der Zellspannung konstant gehalten wird .
Deshalb ist es auch vorteilhaft , wenn die Zellspannung wiederholt gemessen wird und die Zeit zwischen zwei Messungen vorbestimmt ist .
Alternativ kann es auch vorteilhaft sein, wenn die Zeit bestimmt wird, die vergeht , bis die Zellspannung von einem ersten Spannungswert auf einen zweiten Spannungswert gesunken ist .
Es ist zweckmäßig, wenn die ermittelten Werte mit vorbekannten Werten verglichen werden und daraus ein Reinheitsgrad des Wasserstof fs abgeleitet wird .
Eine Verlängerung des Wasserstof f-Strömungswegs verbessert die Messung im Hinblick auf Dauer oder Genauigkeit . Es ist daher vorteilhaft , wenn in einer Brennstof f zellenanordnung die Mess-Brennstof f zellenkaskade mit mindestens einer Mess- Brennstoffzelle als in Wasserstoff Strömungsrichtung letzte Brennstoffzellenkaskade angeordnet wird und eine Zellspannung der Mess-Brennstoffzellenkaskade gemessen wird.
Alternativ zu einer Messung am Ende eines Brennstoffzellenstapels kann es vorteilhaft sein, wenn in einer Brennstoffzellenanordnung die Mess-Brennstoffzellenkaskade mit mindestens einer Mess-Brennstoffzelle in Wasserstoff Strömungsrichtung parallel zu weiteren Brennstoffzellenkaskaden angeordnet wird und eine Zellspannung der Mess-Brennstoffzellenkaskade gemessen wird.
Mit der vorliegenden Erfindung kann durch Abreicherung der Reaktionsgase in der Brennstoffzelle und Messung der entsprechenden Zellspannung über den Gasverbrauch die Gasqualität bzw. Gasreinheit bestimmt werden. Dieser Prozess kann ständig mitlaufen, z.B. in einem Bypass zum Hauptvolumenstrom, um eine quasi-kontinuierliche Messung zu erhalten.
Die Erfindung wird beispielhaft anhand der Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen schematisch und nicht maßstäblich:
Figur 1 eine Brennstoffzellenanordnung mit serieller Anordnung der Vorrichtung zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff nach der Erfindung,
Figur 2 eine Brennstoffzellenanordnung mit paralleler Anordnung der Vorrichtung zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff nach der Erfindung,
Figur 3 den Verlauf einer Zellspannung im Dead-End-Betrieb einer Brennstoffzelle, periodisch unterbrochen von vergleichsweise kurzen Spülvorgängen,
Figur 4 den Zellspannungsverlauf für Wasserstoff unterschiedlicher Reinheit, mit einer Spannungsmessung zu einem vorgegebenen Zeitpunkt und
Figur 5 den Zellspannungsverlauf für Wasserstoff unterschiedlicher Reinheit, mit Zeitmessung. FIG 1 zeigt eine Brennstoffzellenanordnung 10 umfassend einen Brennstoffzellenstapel 13 mit drei Brennstoffzellenkaskaden 11, die über eine Wasserstoff leitung 14 miteinander verbunden sind. Jede Brennstoffzellenkaskade 11 kann aus mehreren elektrisch in Serie geschalteten Brennstoffzellen 12 aufgebaut sein und weist einen Wasserstoff eingang 4 und einen Wasserstoff ausgang 5 auf. In Wasserstoff Strömungsrichtung hinter den Brennstoffzellenkaskaden 11 ist jeweils ein Wasserabscheider 15 in der Wasserstoff leitung 14 angeordnet.
In der in der Figur 1 gezeigten Aus führungs form einer Brennstoffzellenanordnung 10 nach der Erfindung erfolgt die Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff in einer seriellen Anordnung der Vorrichtung 1 zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff. Hierzu ist eine als Mess-Brennstoffzellenkaskade 2 bezeichnete Brennstoffzellenkaskade 11 als in Strömungsrichtung von Wasserstoff letzte Brennstoffzellenkaskade 11 im Brennstoffzellenstapel 13 angeordnet. Dabei umfasst eine Mess-Brennstoffzellenkaskade 2 mindestens eine Mess-Brennstoffzelle 3. Innerhalb einer Mess-Brennstoffzellenkaskade 2 wird bevorzugt die erstversorgte Brennstoffzelle 12 als Mess- Brennstoffzelle 3 verwendet.
Gemäß der Erfindung erfolgt die Bestimmung der Reinheit des Wasserstoffs über die Messung der Spannung an der Mess-Brennstoffzellenkaskade 2. Zu diesem Zweck ist mit der Mess-Brennstoffzellenkaskade 2 eine Zellspannungsüberwachungseinheit 6 elektrisch verbunden. Ferner ist in Strömungsrichtung des Wasserstoffs hinter der Mess-Brennstoffzellenkaskade 2 ein Ventil 8 angeordnet, welches einen Dead-End-Betrieb der Mess- Brennstoffzellenkaskade 2 bzw. der gesamten Brennstoffzellenanordnung 10 ermöglicht.
Erfindungsgemäß weist die Vorrichtung 1 zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff ferner eine mit der Zellspannungs- überwachungseinheit 6 verbundene Auswerteeinheit 9 auf, die ein einem Spannungsausgang 7 der Mess-Brennstoffzellenkaskade 2 entsprechendes Signal als eine Funktion der Zeit von der Zellspannungsüberwachungseinheit 6 empfängt, wobei die Auswerteeinheit 9 ausgebildet ist, aus dem empfangenen Signal die Reinheit von Wasserstoff zu ermitteln.
Die Auswerteeinheit 9 umfasst einen Mikroprozessor, der so konfiguriert ist, dass er das einem Spannungsausgang 7 der Mess-Brennstoffzellenkaskade 2 entsprechende Signal mit einer Bibliothek gespeicherter Spannungswerte vergleicht.
Figur 2 zeigt eine zweite Aus führungs form der Vorrichtung 1 zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff nach der Erfindung, bei der einer Brennstoffzellenkaskade 11, in der Brennstoffzellen 12 elektrisch in Serie geschaltet sind, eine Mess-Brennstoffzellenkaskade 2 mit mindestens einer Mess- Brennstoffzelle 3 der Brennstoffzellenkaskade 11 bezüglich einer Wasserstoffversorgung parallelgeschaltet ist. Mittels der Zellspannungsüberwachungseinheit 6 ist eine elektrische Spannung der Mess-Brennstoffzellenkaskade 2 mit der mindestens einen Mess-Brennstoffzelle 3 messbar.
Die Figur 3 zeigt den zeitlichen Verlauf einer Zellspannung 16 im Dead-End-Betrieb einer Mess-Brennstoffzellenkaskade 2. Die Spannungskurve ist einer Kippschwingung oder Sägezahnschwingung nicht unähnlich, nur dass im vorliegenden Fall die Spannungskurve 16 im Wesentlichen kontinuierlich abfällt, um dann abrupt anzusteigen, wenn über Ventil 8 gespült wird. Wird die Mess-Brennstoffzellenkaskade 2 im Dead-End-Betrieb gefahren, ist es für einen stabilen, effizienten und materialschonenden Betrieb der Mess-Brennstoffzellenkaskade 2 wichtig, die Anodenseite (=Wasserstoff seite) regelmäßig zu spülen, um unerwünschte Stoffe, wie Inertgase oder auch Reaktionswasser, zu entfernen. Zu diesem Zweck wird das Ventil 8 periodisch geöffnet, wobei die geöffnete Phase im Vergleich zur geschlossenen Phase kurz ist.
Dieser Vorgang erfolgt typischerweise sehr regelmäßig und ist entweder vorgegeben oder wird in Abhängigkeit einer Laststromstärke und der Menge an entstandenem Reaktionswasser be- stimmt, was etwas aufwendiger ist, aber auch einen effizienteren Betrieb einer Brennstoffzelle ermöglicht. Je größer die Stromstärke bzw. die Ladungsmenge, desto häufiger muss gespült werden.
Bei mittlerer Belastung einer Brennstoffzelle muss in Intervallen von einigen Sekunden bis wenigen Minuten das Ventil 8 auf der Anodenausgangsseite für 1 - 2 s geöffnet werden ( "Burgen" ) .
Am Ende des vergleichsweise kurzen Spülvorgangs ist die Zellspannung wieder auf einem Maximum.
Die vorliegende Erfindung sieht einen Dead-End-Betrieb auf der Wasserstoff seite vor, sowie einen Sauerstoff- oder Luft-Betrieb auf der Kathodenseite . Durch den Dead-End-Betrieb auf der Wasserstoff seite kann man anhand des Zellspannungsverlaufs U(t) und einer Spülfrequenz eine sehr klare Aussage über die Wasserstoff reinheit (selbst bis 5.0) treffen.
Gemäß der Erfindung ist es jedoch nicht zwingend erforderlich, die Reinheit des Wasserstoffs über die Spülfrequenz zu bestimmen. Beispiele sind anhand der zeitlichen Spannungsverläufe in den Figuren 4 und 5 gezeigt. Dabei zeigt Figur 4 eine erste Alternative, bei der zu einem gegebenen Zeitpunkt bzw. nach einer gegebenen vergangenen Zeit ab einem bestimmten ersten Spannungswert ein zweiter Spannungswert gemessen wird. Die in der Figur 5 gezeigte zweite Alternative hingegen bestimmt die Zeit, nach der die gemessene Spannung einen vorher definierten Spannungswert unterschreitet.

Claims

Patentansprüche
1. Vorrichtung (1) zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff, umfassend eine Mess-Brennstoffzellenkaskade (2) mit mindestens einer Mess-Brennstoffzelle (3) , einem Wasserstoff eingang (4) und einem Wasserstoff ausgang (5) , weiter umfassend eine mit der Mess-Brennstoffzellenkaskade (2) elektrisch verbundene Zellspannungsüberwa- chungseinheit (6) , die einen Spannungsausgang (7) der Mess-Brennstoffzellenkaskade (2) überwacht, und ein in Strömungsrichtung des Wasserstoffs hinter der Mess-Brennstoffzellenkaskade (2) angeordnetes Ventil (8) zur Ermöglichung eines Dead-End-Betriebs der Mess-Brennstof f- zellenkaskade (2) , dadurch gekennzeichnet, dass die Vorrichtung (1) zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff ferner eine mit der Zellspannungsüberwachungseinheit (6) verbundene Auswerteeinheit (9) umfasst, die ein einem Spannungsausgang (7) der Mess-Brennstoffzellenkaskade (2) entsprechendes Signal als eine Funktion der Zeit von der Zellspannungsüberwachungseinheit (6) empfängt, wobei die Auswerteeinheit (9) ausgebildet ist, aus dem empfangenen Signal die Reinheit von Wasserstoff zu ermitteln.
2. Vorrichtung (1) nach Anspruch 1, wobei die Auswerteeinheit (9) einen Mikroprozessor umfasst, der so konfiguriert ist, dass er das einem Spannungsausgang (7) der Mess-Brennstoffzellenkaskade (2) entsprechende Signal mit einer Bibliothek gespeicherter Spannungsausgänge vergleicht .
3. Brennstoffzellenanordnung (10) umfassend einen Brennstoffzellenstapel (3) mit mindestens zwei in Strömungsrichtung des Wasserstoffs hintereinandergeschalteten, jeweils mehrere in Reihe geschaltete Brennstoffzellen (12) umfassende Brennstoffzellenkaskaden (13) , die über eine Wasserstoff leitung (14) miteinander verbunden sind, wobei mindestens ein Wasserabscheider (15) in der Wasserstoffleitung (14) angeordnet ist, wobei die Brennstoff zellena- nordnung (10) ferner eine Vorrichtung (1) zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff nach einem der Ansprüche 1 oder 2 umfasst, wobei die Mess-Brennstoffzellenkaskade (2) in Wasserstoff-Strömungsrichtung die letzte Brennstoffzellenkaskade (11) im Brennstoffzellenstapel (13) ist . Brennstoffzellenanordnung (10) umfassend einen Brennstoffzellenstapel (13) mit einer mehrere in Reihe geschaltete Brennstoffzellen (12) umfassenden Brennstoffzellenkaskade (11) , wobei die Brennstoffzellenanordnung (10) ferner eine Vorrichtung (1) zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff nach einem der Ansprüche 1 oder 2 umfasst, wobei die mindestens eine Mess-Brennstoffzellenkaskade (2) dem Brennstoffzellenstapel (13) im Hinblick auf eine Wasserstoffversorgung parallelgeschaltet ist. Verfahren zur Bestimmung der Reinheit von Wasserstoff, bei dem Wasserstoff einer Mess-Brennstoffzellenkaskade
(2) mit mindestens einer Mess-Brennstoffzelle (3) über einen Wasserstoff eingang (4) zugeführt wird, ein in Strömungsrichtung des Wasserstoffs hinter der Mess-Brennstoffzellenkaskade (2) angeordnetes Ventil (8) zur Ermöglichung eines Dead-End-Betriebs der Mess-Brennstof f- zellenkaskade (2) geschlossen wird und eine Spannung der Mess-Brennstoffzellenkaskade (2) gemessen wird, dadurch gekennzeichnet, dass die Reinheit des Wasserstoffs über die Spannung als Funktion der Zeit ermittelt wird. Verfahren nach Anspruch 5, wobei ein Wasserstoff- Betriebsstrom bei der Bestimmung der Zellspannung konstant gehalten wird. Verfahren nach einem der Ansprüche 5 oder 6, wobei die Zellspannung wiederholt gemessen wird und die Zeit zwischen zwei Messungen vorbestimmt ist. Verfahren nach einem der Ansprüche 5 oder 6, wobei die Zeit bestimmt wird, die vergeht, bis die Zellspannung von einem ersten Spannungswert auf einen zweiten Spannungswert gesunken ist. Verfahren nach einem der Ansprüche 5 bis 8, wobei die ermittelten Werte mit vorbekannten Werten verglichen werden und daraus ein Reinheitsgrad des Wasserstoffs abgeleitet wird . Verfahren nach einem der Ansprüche 5 bis 9, wobei in einer Brennstoffzellenanordnung (10) die Mess-Brennstof f- zellenkaskade (2) mit mindestens einer Mess-Brennstof f- zelle (3) als in Wasserstoff Strömungsrichtung letzte Brennstoffzellenkaskade (11) angeordnet wird und ihre Zellspannung gemessen wird. Verfahren nach einem der Ansprüche 5 bis 9, wobei in einer Brennstoffzellenanordnung (10) die Mess-Brennstof f- zellenkaskade (2) mit mindestens einer Mess-Brennstof f- zelle (3) in Wasserstoff Strömungsrichtung parallel zu weiteren Brennstoffzellenkaskaden (11) angeordnet wird und eine Zellspannung gemessen wird.
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