EP2430683A1 - Elektrochemische zelle mit separator - Google Patents

Elektrochemische zelle mit separator

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EP2430683A1
EP2430683A1 EP10715731A EP10715731A EP2430683A1 EP 2430683 A1 EP2430683 A1 EP 2430683A1 EP 10715731 A EP10715731 A EP 10715731A EP 10715731 A EP10715731 A EP 10715731A EP 2430683 A1 EP2430683 A1 EP 2430683A1
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EP
European Patent Office
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electrochemical cell
inorganic substance
polyetherimide
layer
negative electrode
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP10715731A
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English (en)
French (fr)
Inventor
Andreas Gutsch
Tim Schaefer
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Li Tec Battery GmbH
Original Assignee
Li Tec Battery GmbH
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Filing date
Publication date
Application filed by Li Tec Battery GmbH filed Critical Li Tec Battery GmbH
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Withdrawn legal-status Critical Current

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Definitions

  • the present invention relates to an electrochemical cell comprising a positive and a negative electrode and an intervening separator comprising an inorganic substance. Further objects of the invention relate to a method for producing the cell and the separator contained in the electrochemical cell.
  • High current resistant batteries are preferably used in power tools and vehicles with hybrid drive.
  • the separators used therein which separate the negative electrode from the positive electrode, should be designed so as to allow easy passage of carriers through the separator. This is one of the prerequisites for generating sufficiently high currents. In general, this goal is achieved in that the separators are designed relatively thin in the form of membranes, so that the charge transport through the membranes can be carried out sufficiently easily. Typical thicknesses of the membranes are in the range of 50 ⁇ m.
  • Commercially available products are, for example, membranes based on polypropylene or polyether. Commercial products are known, for example, under the names Cigard®, Setala®, Hipore®, or Exepol®.
  • the thickness of the separators must not be so low that the mechanical strength suffers underneath or even uncontrolled flow of charge carriers occurs, ie the battery is short-circuited. Further Separators should also effectively prevent a possible "burn through” or “failure” of an electrochemical cell, in technical jargon also referred to as “meltdown” and “breakdown”, which can lead to the destruction of the cell and endanger the user.
  • Lithium-ion batteries are, for example, "high power batteries”. In them, lithium ions travel as charge carriers through the separator.
  • the object of the invention was to provide an electrochemical cell, in particular an electrochemical cell with lithium ions, which has a separator which allows a sufficiently easy passage of the charge carriers without undermining the mechanical strength of the cell or the danger of short circuits is increased, and effectively counteracts a possible "burnout" or "failure".
  • an electrochemical cell comprising a positive and a negative electrode and a layer of an inorganic substance lying between the electrodes, characterized in that the layer is coated on one or both sides with a polyetherimide.
  • the inorganic substance layer of the electrochemical cell thus has the function of a separator separating the negative and positive electrodes.
  • one layer also includes multiple layers of one or more inorganic substances, which may be the same or different from each other.
  • negative electrode means the electrode that emits electrons when connected to the load, for example, an electric motor, so that the negative electrode is the anode.
  • the positive electrode is therefore the cathode.
  • the electrochemical cell is characterized in that the negative electrode or the positive electrode or the negative electrode and the positive electrode are lithium-containing.
  • the positive electrode may preferably be constructed in a known manner on the basis of lithium mixed oxides such as lithium cobalt oxide, lithium manganese oxide or lithium iron phosphate and / or mixed oxides based on nickel, manganese and cobalt.
  • the negative electrode is preferably based on carbon or lithium titanate.
  • the above-defined substances for the electrodes are preferably present on support materials which preferably comprise aluminum or copper or consist of aluminum or copper.
  • Electrodes as well as the separator preferably have a foil form. This means that the electrodes as well as the separator are constructed in the form of a layer or in the form of layers of the corresponding educts or substances.
  • the prerequisite for achieving sufficient amperage for the separator is that it must be ion-conducting, ie that it has a porous structure. In the case of an electrochemical cell that uses lithium-ion, the separator must allow the passage of lithium ions through the separator.
  • the inorganic substance layer comprises a metal oxide.
  • the inorganic substance in addition to the polyetherimide layer, comprises a carrier material which is coated on at least one side with the inorganic substance, wherein an organic material, which is preferably configured as a nonwoven web, is used as the carrier material, wherein the organic material preferably a polyethylene glycol terephthalate (PET), a polyolefin (PO) or a polyetherimide (PEI), wherein the inorganic substance in a temperature range of -40 ° C to 200 0 C ion conducting, wherein the inorganic, ion-conducting substance preferably at least one compound the group of oxides, phosphates, sulfates, titanates, silicates, aluminosilicates is at least one of the ele- ments Zr, Al, Li, in particular zirconium oxide, and wherein the inorganic substance preferably has particles with a largest diameter below 100 n
  • material is meant a substance having a defined geometry, e.g., the shape of a film.
  • said organic material is a polyethylene glycol terephthalate.
  • a separator of this type is known from WO 99/62620 or can be prepared by the methods disclosed therein. Such a separator is also commercially available under the trade name Separion®.
  • this separator which is present as a composite of the organic carrier material with the inorganic substance, preferably as a layered composite in film form, in the electrochemical cell according to the invention coated on one side or on both sides with the polyetherimide.
  • the separator consists of the inorganic substance, wherein the inorganic substance in a temperature range of - 40 0 C to 200 ° C ion-conducting, wherein the inorganic substance is coated on one side or both sides with the polyetherimide.
  • inorganic substance oxides of magnesium, calcium, aluminum, silicon and titanium, and silicates and zeolites, borates and phosphates are disclosed in EP 1 783 852.
  • the separator consists of a layer of magnesium oxide which is coated on one or both sides with the polyetherimide.
  • magnesium oxide by calcium oxide, barium oxide, barium carbonate, lithium, sodium, potassium, magnesium, calcium, barium phosphate or by lithium, sodium, potassium borate, or Mixtures of these compounds, be replaced.
  • the polyetherimide, with which the inorganic substance layer is coated on one or both sides, is preferably in the form of a nonwoven fabric in the separator.
  • nonwoven means that the fibers are non-woven (nonwoven fabric)
  • Such nonwoven webs are known in the art and / or can be made by known methods, such as spunbonding or meltblowing. drive as described in DE 195 01 271 A1.
  • Polyetherimides are known polymers and / or can be prepared by known methods. For example, such methods are disclosed in EP 0 926 201.
  • Polyetherimides are commercially available, for example, under the trade name Ultem®. According to the invention, said polyetherimide can be present in the separator in one layer or in several layers, in each case on one side and / or on both sides on the layer of the inorganic material.
  • the polyetherimide comprises a further polymer.
  • polymers are preferably selected from the group consisting of polyester, polyolefin, polyacrylonitrile, polycarbonate, polysulfone, polyethersulfone, polyvinylidene fluoride, polystyrene.
  • the further polymer is a polyolefin.
  • Preferred polyolefins are polyethylene and polypropylene.
  • the polyetherimide preferably in the form of the nonwoven fabric, is preferably coated with one or more layers of the further polymer, preferably of the polyolefin, which is preferably also present as nonwoven fabric.
  • the coating of the polyetherimide with the further polymer, preferably the polyolefin, can be achieved by gluing, lamination, by a chemical reaction, by welding or by a mechanical connection.
  • Such polymer composites and processes for their preparation are known from EP 1 852 926.
  • the nonwovens are made of nanofibers of the polymers used, whereby nonwovens are formed, which have a high porosity with formation of small pore diameters. This further reduces the risk of short-circuiting reactions.
  • the fiber diameters of the polyletherimide nonwoven are preferably larger than the fiber diameters of the further polymer nonwoven, preferably the polyolefin nonwoven.
  • the nonwoven fabric made of polyetherimide then has a higher pore diameter than the nonwoven fabric, which is made of the further polymer.
  • a polyolefin in addition to the polyetherimide ensures increased safety of the electrochemical cell, since undesirable or excessive heating of the cell, the pores of the polyolefin contract and the charge transport through the separator is reduced or terminated. Should the temperature of the electrochemical cell increase to such an extent that the polyolefin starts to melt, the polyetherimide which is very stable against the action of temperature effectively counteracts the melting together of the separator and thus an uncontrolled destruction of the electrochemical cell.
  • the ability of the separator for ionic conduction can be further improved if a nonaqueous electrolyte is added to it, ie it is soaked with this electrolyte.
  • the nonaqueous electrolyte comprises an organic solvent and lithium ions.
  • the organic solvent is selected from ethylene carbonate, propylene carbonate, diethyl carbonate, dipropyl carbonate, 1, 2-dimethoxyethane, ⁇ -butyrolactone, tetrahydrofuran, 2-methyltetrahydrofuran, 1, 3-dioxolane, sulfolane, acetonitrile, or phosphoric acid esters, or mixtures of these solvents ,
  • the lithium ions that are in the electrolyte have one or more counterions selected from AsF 6 " , PF 6 “ , PF 3 (C 2 Fs) 3 ' , PF 3 (CF 3 J 3 “ , BF 4 " , BF 2 (CFa) 2 " , BF 3 (CF 3 ) ' , [B (COOCO) 2 I CF 3 SO 3 “ , C 4 F 9 SO 3 " , [(CF 3 SO 2 ) 2 N] -, [C 2 F 5 SO 2 J 2 N] " , [(CN) 2 N] 1 CIO 4 " .
  • electrolyte to the separator can already take place during the production of the separator, for example by methods as disclosed in EP 1 783 852.
  • the electrolyte and the starting materials or substances needed for the production of the separator are combined, and then the separator containing the electrolyte is produced.
  • the inorganic substance layer used for the separator may be coated with the polyetherimide according to conventional methods.
  • the separator is based on an inorganic substance containing an organic carrier material, ie preferably a Separion® type
  • the polyetherimide is preferably laminated with this material, preferably under the action of pressure and / or temperature, more preferably by coextrusion with the Separion® product. Type, or by gluing.
  • the separator of the electrochemical cell according to the invention is based merely on an inorganic substance, ie an inorganic substance which contains no carrier material
  • the polyetherimide is preferably coated with this inorganic substance.
  • This coating is preferably carried out in such a way that a dispersion of the inorganic substance is applied to the polyetherimide.
  • the inorganic substance is applied as a powder having a grain size of about 5-40 microns in the form of a preferably non-aqueous dispersion on the polyetherimide.
  • the resulting dispersion film may then be dried or further processed, if necessary, as described below.
  • the inorganic substance layer is formed directly on the negative or the positive electrode or the negative and the positive electrode.
  • the inorganic substance is applied as a paste or dispersion directly to the negative electrode and / or the positive electrode. Coextrusion then forms a laminate composite.
  • Such methods are disclosed, for example, in EP 1 783 852.
  • the laminate composite then comprises an electrode and the separator or the two electrodes and the separator between them.
  • the resulting composite can be dried or sintered according to the usual methods, if necessary.
  • the negative electrode and the positive electrode and the inorganic substance layer that is, the separator
  • the inorganic substance is then preferably present in the form of a film.
  • the separately prepared electrodes and the separator are then continuously and separately supplied to a processor unit, wherein the merged negative electrode with the separator and the positive electrode are laminated into a cell assembly.
  • the processor unit preferably comprises or consists of laminating rollers. Such a method is known from WO 01/82403.
  • the resulting composite is then wound on a winding machine, so that a winding cell is formed. It is also possible to introduce at least one of the electrodes, preferably both electrodes, or the reactant mixtures from which the negative and the positive electrode are produced, and to laminate them with the substances or materials used to produce the separator ,
  • the positive or the negative electrode or the positive and the negative electrode can be coated with the inorganic substance which the separator comprises, depending on the embodiment, with or without carrier material.
  • a coextrusion with the polyetherimide which is preferably in the form of a nonwoven fabric.
  • the polyetherimide is coated with a polyolefin.
  • the present invention also relates to a method for producing the electrochemical cell according to the invention, characterized in that the positive or the negative electrode or the positive and the negative electrode are coated with the inorganic substance.
  • the inorganic substance is present as a film.
  • An embodiment of the method is characterized in that the positive or the negative electrode or the positive and the negative electrode and the substances or materials used to produce the separator are laminated together.
  • lamination is by paste extrusion.
  • a further subject of the invention is also a separator, comprising an inorganic substance, for an electrochemical cell, preferably for the electrochemical cell of the invention, characterized in that it is coated on one or both sides with a polyetherimide.
  • the separator comprises the embodiments defined above, ie the layer of the inorganic substance coated with polyetherimide, which may comprise an organic carrier material, or which may also be present without organic carrier material.
  • Another object of the invention is also a process for the preparation of the separator according to the invention, characterized in that a layer of an inorganic substance is coated on one side or on both sides with a polyetherimide.
  • dimethylformamide polyetherimide fibers are electrostatically spun with a mean fiber diameter of about 2 microns and this processed into a nonwoven fabric having a thickness of about 30 microns.
  • Binders are mixed together and dispersed in a disperser until a homogeneous dispersion is formed.
  • a dispersion prepared under b) is applied to the fleece produced under a), so that the applied layer has a thickness of approximately 40 ⁇ m.
  • Example 1 a The nonwoven fabric produced according to Example 1 a) is bonded by means of a polypropylene nonwoven fabric prepared analogously thereto with an average fiber diameter of about 2 ⁇ m and a thickness of 30 ⁇ m by ultrasonic welding.
  • Example 1 b) The mixture prepared according to Example 1 b) is applied in each case in a thickness of 30 microns to the products prepared according to Example 1 d) and e).

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Abstract

Elektrochemische Zelle umfassend eine positive und eine negative Elektrode und eine zwischen den Elektroden liegende Schicht einer anorganischen Substanz, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht einseitig oder beidseitig mit einem Polyetherimid beschichtet ist.

Description

Elektrochemische Zelle mit Separator
Die vorliegende Erfindung betrifft eine elektrochemische Zelle umfassend eine positive und eine negative Elektrode und einen dazwischen liegenden Separator, der eine anorganische Substanz umfasst. Weitere Gegenstände der Erfindung betreffen ein Verfahren zur Herstellung der Zelle sowie den in der elektrochemischen Zelle enthaltenen Separator.
Hochstromfeste Batterien, sogenannte "high power batteries", finden vorzugsweise in Elektrowerkzeugen und Fahrzeugen mit Hybridantrieb Verwendung.
In derartigen Batterien sollen die darin verwendeten Separatoren, die die negative Elektrode von der positiven Elektrode trennen, so ausgestaltet sein, dass sie einen leichten Durchtritt von Ladungsträgern durch den Separator hindurch ermöglichen. Dies ist eine der Voraussetzungen für die Erzeugung ausreichend hoher Stromstärken. Im Allgemeinen wird dieses Ziel dadurch erreicht, dass die Separatoren relativ dünn in Form von Membranen ausgelegt sind, so dass der Ladungstransport durch die Membranen hinreichend leicht erfolgen kann. Typi- sehe Dicken der Membranen liegen im Bereich von 50 μm. Handelsübliche Produkte sind beispielsweise Membranen auf der Basis von Polypropylen oder Po- lyether. Handelsprodukte sind beispielsweise unter den Bezeichnungen CeI- gard®, Setala®, Hipore®, oder Exepol® bekannt.
Andererseits darf aber die Dicke der Separatoren nicht so gering sein, dass darunter die mechanische Festigkeit leidet oder es gar zum unkontrollierten Durch- fluss von Ladungsträgern kommt, die Batterie also kurzgeschlossen wird. Ferner sollen Separatoren auch wirksam ein mögliches „Durchbrennen" oder „Versagen" einer elektrochemischen Zelle verhindern, im Fachjargon auch als „melt- down" und „breakdown" bezeichnet, was zur Zerstörung der Zelle und zu einer Gefährdung des Benutzers führen kann.
Lithium-Ionen-Batterien sind beispielsweise "high power batteries". In ihnen wandern Lithium-Ionen als Ladungsträger durch den Separator.
Aufgabe der Erfindung war es, eine elektrochemische Zelle zur Verfügung zu stellen, insbesondere eine elektrochemische Zelle mit Lithium-Ionen, die einen Separator aufweist, der einen ausreichend leichten Durchtritt der Ladungsträgern erlaubt, ohne dass darunter die mechanische Festigkeit der Zelle leidet bzw. die Kurzschlussgefahr erhöht wird, und der einem möglichen „Durchbrennen" oder „Versagen" wirksam entgegen wirkt.
Diese Aufgabe konnte mit einer elektrochemischen Zelle gelöst werden umfassend eine positive und eine negative Elektrode und eine zwischen den Elektroden liegende Schicht einer anorganischen Substanz, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht einseitig oder beidseitig mit einem Polyetherimid beschichtet ist.
Die Schicht der anorganischen Substanz der elektrochemischen Zelle hat demzufolge die Funktion eines Separators, der die negative und die positive Elektrode voneinander trennt.
Der Begriff „eine Schicht" umfasst auch mehrere Schichten einer oder oder mehrerer anorganischer Substanzen, die gleich oder verschieden voneinander sein können.
Der Begriff „negative Elektrode" bedeutet die Elektrode, die beim Anschluss an den Verbraucher, also beispielsweise einen Elektromotor, Elektronen abgibt. Die negative Elektrode ist demzufolge die Anode. Der Begriff „positive Elektrode" bedeutet die Elektrode, die beim Anschluss an den Verbraucher, also beispielsweise den Elektromotor, Elektronen aufnimmt. Die positive Elektrode ist demzufolge die Kathode.
In einer bevorzugten Ausführungsform ist die elektrochemische Zelle dadurch gekennzeichnet, dass die negative Elektrode oder die positive Elektrode oder die negative Elektrode und die positive Elektrode Lithium-haltig sind.
Die positive Elektrode kann vorzugsweise in bekannter Weise auf Basis von Li- thiummischoxiden wie Lithiumkobaltoxid, Lithiummanganoxid oder Lithiumeisenphosphat und/oder Mischoxiden auf Basis von Nickel, Mangan und Kobalt aufgebaut sein. Die negative Elektrode ist vorzugsweise auf Basis Kohlenstoff oder Lithiumtitanat aufgebaut.
Die vorstehend definierten Substanzen für die Elektroden liegen vorzugsweise auf Trägermaterialien vor, die vorzugsweise Aluminium oder Kupfer umfassen oder aus Aluminium oder Kupfer bestehen.
Vorzugsweise besitzen diese Elektroden wie auch der Separator eine Folien- form. Dies bedeutet, dass die Elektroden wie auch der Separator in Form einer Schicht oder in Form von Schichten aus den entsprechenden Edukten oder Substanzen aufgebaut sind.
Voraussetzung für die Erzielung einer ausreichenden Stromstärke für den Sepa- rator ist es, dass er ionenleitend sein muss, er also eine poröse Struktur aufweist. Im Falle einer elektrochemischen Zelle, die mit Lithium-Ionen arbeitet, muss der Separator den Durchtritt von Lithium-Ionen durch den Separator hindurch erlauben.
In einer bevorzugten Ausführungsform umfasst die Schicht der anorganischen Substanz ein Metalloxid. In einer bevorzugten Ausführungsform umfasst die anorganische Substanz zusätzlich zur Polyetherimidschicht ein Trägermaterial, das auf mindestens einer Seite mit der anorganischen Substanz beschichtet ist, wobei als Trägermaterial ein organisches Material verwendet wird, welches vorzugsweise als nicht ver- webtes Vlies ausgestaltet ist, wobei das organische Material vorzugsweise ein Polyethylenglykolterephthalat (PET), ein Polyolefin (PO) oder ein Polyetherimid (PEI) umfasst, wobei die anorganische Substanz in einem Temperaturbereich von -40 °C bis 200 0C ionenleitend ist, wobei die anorganische, ionenleitende Substanz bevorzugt wenigstens eine Verbindung aus der Gruppe der Oxide, Phosphate, Sulfate, Titanate, Silikate, Aluminosilikate wenigstens eines der E- lemente Zr, AI, Li ist, insbesondere Zirkonoxid ist, und wobei die anorganische Substanz bevorzugt Partikel mit einem größten Durchmesser unter 100 nm aufweist.
Unter dem Begriff „Material" ist eine Substanz zu verstehen, die eine definierte Geometrie besitzt, z.B. die Form einer Folie.
In einer besonders bevorzugten Ausführungsform ist besagtes organisches Ma- terial ein Polyethylenglykolterephthalat.
Ein Separator diesen Typs ist aus der WO 99/62620 bekannt bzw. kann nach den dort offenbarten Methoden hergestellt werden. Ein derartiger Separator ist auch unter dem Handelsnamen Separion® kommerziell erhältlich.
Erfindungsgemäß ist dieser Separator, der als Verbund des organischen Trägermaterials mit der anorganischen Substanz vorliegt, vorzugsweise als schicht- förmiger Verbund in Folienform, in der erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle einseitig oder beidseitig mit dem Polyetherimid beschichtet.
In einer weiteren Ausführungsform besteht der Separator aus der anorganischen Substanz, wobei die anorganische Substanz in einem Temperaturbereich von - 40 0C bis 200 °C ionenleitend ist, wobei die anorganische Substanz einseitig oder beidseitig mit dem Polyetherimid beschichtet ist.
Vorzugsweise werden in dieser Ausführungsform als anorganische Substanz Oxide des Magnesiums, Calciums, Aluminiums, Siliziums und Titans eingesetzt, sowie Silikate und Zeolithe, Borate und Phosphate. Derartige Substanzen für Separatoren sowie Verfahren zur Herstellung der Separatoren werden in EP 1 783 852 offenbart.
In einer bevorzugten Ausführungsform dieser Ausführungsform eines Separators besteht der Separator aus einer Schicht von Magnesiumoxid, die ein- oder beidseitig mit dem Polyetherimid beschichtet ist.
In einer weiteren Ausführungsform können 50 bis 80 Gew.-% des Magnesium- oxids durch Calciumoxid, Bariumoxid, Bariumcarbonat, Lithium-, Natrium-, Kalium-, Magnesium-, Calcium-, Bariumphosphat oder durch Lithium-, Natrium-, Kaliumborat, oder Mischungen dieser Verbindungen, ersetzt sein.
Das Polyetherimid, mit dem die Schicht der anorganischen Substanz einseitig oder beidseitig beschichtet ist, liegt vorzugsweise in Form eines Faservlieses im Separator vor. Der Begriff „Faservlies" bedeutet, dass die Fasern in nicht gewebter Form vorliegen (non-woven fabric). Derartige Vliese sind aus dem Stand der Technik bekannt und/oder können nach den bekannten Verfahren hergestellt werden, beispielsweise durch ein Spinnvliesverfahren oder ein Schmelzblasver- fahren wie in DE 195 01 271 A1 referiert.
Polyetherimide sind bekannte Polymere und/oder können nach bekannten Verfahren hergestellt werden. Beispielsweise werden derartige Verfahren in der EP 0 926 201 offenbart.
Polyetherimide sind beispielsweise unter dem Handelsnamen Ultem® kommerziell erhältlich. Besagtes Polyetherimid kann erfindungsgemäß im Separator in einer Schicht oder in mehreren Schichten vorliegen, jeweils einseitig und/oder beidseitig auf der Schicht des anorganischen Materials.
In einer bevorzugten Ausführungsform umfasst das Polyetherimid ein weiteres Polymer.
Diese Polymeren werden vorzugsweise ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Polyester, Polyolefin, Polyacrylnitril, Polycarbonat, Polysulfon, Polyethersul- fon, Polyvinylidenfluorid, Polystyrol.
Vorzugsweise ist das weitere Polymer ein Polyolefin.
Bevorzugte Polyolefine sind Polyethylen und Polypropylen.
Das Polyetherimid, vorzugsweise in Form des Faservlieses, ist dabei vorzugsweise mit einer oder mehreren Schichten des weiteren Polymers, vorzugsweise des Polyolefins, das vorzugsweise gleichfalls als Faservlies vorliegt, beschichtet.
Die Beschichtung des Polyetherimids mit dem weiteren Polymeren, vorzugsweise des Polyolefins, kann durch Verklebung, Laminierung, durch eine chemische Reaktion, durch Verschweißung oder durch eine mechanische Verbindung erzielt werden. Derartige Polymerverbunde sowie Verfahren zu ihrer Herstellung sind aus der EP 1 852 926 bekannt.
Vorzugsweise werden die Vliese aus Nanofasem der verwendeten Polymeren gefertigt, wodurch Vliese gebildet werden, die eine hohe Porosität unter Ausbildung geringer Porendurchmesser aufweisen. Damit kann die Gefahr von Kurz- Schlussreaktionen weiter vermindert werden. Vorzugsweise sind die Faserdurchmesser des Polyletherimid-Vlieses größer als die Faserdurchmesser des weiteren Polymer-Vlieses, vorzugsweise des Polyo- lefin-Vlieses.
Vorzugsweise weist das aus Polyetherimid gefertigte Faservlies dann einen höheren Porendurchmesser auf als das Faservlies, das aus dem weiteren Polymeren gefertigt ist.
Die Verwendung eines Polyolefins zusätzlich zum Polyetherimid gewährleistet eine erhöhte Sicherheit der elektrochemischen Zelle, da bei unerwünschter oder zu starker Erwärmung der Zelle sich die Poren des Polyolefins zusammenziehen und der Ladungstransport durch den Separator hindurch reduziert bzw. beendet wird. Sollte sich die Temperatur der elektrochemischen Zelle soweit erhöhen, dass das Polyolefin zu schmelzen beginnt, wirkt das gegen Temperatureinwirkung sehr stabile Polyetherimid dem Zusammenschmelzen des Separators und damit einer unkontrollierten Zerstörung der elektrochemischen Zelle wirksam entgegen.
Die Fähigkeit des Separators zur lonenleitung kann weiter verbessert werden, wenn diesem ein nicht-wässriger Elektrolyt zugesetzt wird, er also mit diesem Elektrolyten getränkt wird. Vorzugsweise umfasst der nicht-wässrige Elektrolyt ein organisches Lösungsmittel und Lithium-Ionen.
Vorzugsweise wird das organische Lösungsmittel ausgewählt aus Ethylencar- bonat, Propylencarbonat, Diethylcarbonat, Dipropylcarbonat, 1 ,2-Dimethoxyethan, γ-Butyrolacton, Tetrahydrofuran, 2-Methyltetrahydrofuran, 1 ,3-Dioxolan, Sulfolan, Acetonitril, oder Phosphorsäureester, oder Mischungen dieser Lösungsmittel.
Vorzugsweise weisen die Lithium-Ionen, die sich im Elektrolyt befinden, ein oder mehrere Gegenionen auf, ausgewählt aus AsF6 ", PF6 ", PF3(C2Fs)3 ', PF3(CF3J3 ", BF4 ", BF2(CFa)2 ", BF3(CF3)', [B(COOCOO)2I CF3SO3 ", C4F9SO3 ", [(CF3SOz)2N]-, [C2F5SO2J2N]", [(CN)2N] 1 CIO4 ". Der Zusatz des Elektrolyten zum Separator kann bereits bei der Herstellung des Separators erfolgen, etwa nach Methoden wie sie in EP 1 783 852 offenbart werden. Hier werden der Elektrolyt und die Edukte oder Substanzen, die für die Herstellung des Separators benötigt werden, kombiniert, und dann der Separator enthaltend den Elektrolyt hergestellt. Selbstverständlich ist es auch möglich, erst den Separator herzustellen und diesen dann nachträglich mit dem Elektrolyten zu tränken.
Die für den Separator verwendete Schicht der anorganischen Substanz kann nach herkömmlichen Verfahren mit dem Polyetherimid beschichtet werden.
Wird dem Separator eine anorganische Substanz enthaltendend ein organisches Trägermaterial zugrunde gelegt, also vorzugsweise ein Separion®-Typ, so wird das Polyetherimid vorzugsweise mit diesem Material laminiert, vorzugsweise unter Einwirkung von Druck und/oder Temperatur, weiter bevorzugt durch Coextrusion mit dem Separion®-Typ, oder durch Verkleben.
Wird dem Separator der erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle lediglich eine anorganische Substanz zugrundegelegt, also eine anorganische Substanz, die kein Trägermaterial enthält, so wird das Polyetherimid vorzugsweise mit dieser anorganischen Substanz beschichtet. Vorzugsweise erfolgt diese Beschich- tung derart, dass eine Dispersion der anorganischen Substanz auf das Polyetherimid aufgebracht wird. Vorzugsweise wird die anorganische Substanz als Pulver mit einer Körnung von etwa 5 - 40 μm in Form einer vorzugsweise nichtwässerigen Dispersion auf das Polyetherimid aufgebracht. Der entstehende Dispersionsfilm kann dann, falls erforderlich, getrocknet oder weiterverarbeitet werden wie weiter unten beschrieben.
Zur Herstellung der elektrochemischen Zelle der Erfindung können Verfahren verwendet werden, die prinzipiell bekannt sind, etwa beispielsweise die Verfah- ren, die beschrieben sind in „Handbook of Batteries, Third Edition, McGraw-Hill, Editors: D. Linden, T. B. Reddy, 35.7.1".
In einer Ausführungsform wird die Schicht der anorganischen Substanz direkt auf der negativen oder der positiven Elektrode oder der negativen und der positiven Elektrode ausgebildet.
Vorzugsweise wird die anorganische Substanz als Paste oder Dispersion direkt auf die negative Elektrode und/oder die positive Elektrode aufgetragen. Durch Coextrusion entsteht dann ein Laminatverbund. Derartige Verfahren werden beispielsweise in EP 1 783 852 offenbart.
Die Begriffe „Paste" und „Dispersion" werden synonym verwendet.
Der Laminatverbund umfasst dann eine Elektrode und den Separator bzw. die beiden Elektroden und den dazwischen liegenden Separator.
Nach der Extrusion kann der entstandene Verbund nach den üblichen Verfahren getrocknet bzw. gesintert werden, falls erforderlich.
Es ist auch möglich, die negative Elektrode und die positive Elektrode sowie die Schicht der anorganischen Substanz, also den Separator, getrennt voneinander herzustellen. Die anorganische Substanz liegt dann vorzugsweise in Form einer Folie vor. Die getrennt voneinander hergestellten Elektroden und der Separator werden dann kontinuierlich und getrennt einer Prozessoreinheit zugeführt, wobei die zusammengeführte negative Elektrode mit dem Separator und der positiven Elektrode zu einem Zellenverbund laminiert werden. Die Prozessoreinheit umfasst oder besteht vorzugsweise aus Kaschierwalzen. Ein derartiges Verfahren ist aus der WO 01/82403 bekannt.
Vorzugsweise wird der entstandene Verbund dann auf einer Wickelmaschine aufwickelt, so dass eine Wickelzelle entsteht. Es ist auch möglich, mindestens eine der Elektroden, vorzugsweise beide Elektroden, bzw. die Eduktgemische, aus denen die negative und die positive Elektrode gefertigt werden, vorzulegen und sie mit den Substanzen bzw. Materialien, die zur Herstellung des Separators verwendet werden, zu laminieren.
Vorzugsweise können die positive oder die negative Elektrode oder die positive und die negative Elektrode mit der anorganischen Substanz, die der Separator umfasst, je nach Ausführungsform mit oder ohne Trägermaterial, beschichtet werden. Dann erfolgt eine Coextrusion mit dem Polyetherimid, das vorzugsweise in Form eines Faservlieses vorliegt. In einer bevorzugten Ausführungsform ist das Polyetherimid mit einem Polyolefin beschichtet.
Demgemäß betrifft die vorliegende Erfindung auch ein Verfahren zur Herstellung der erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle, dadurch gekennzeichnet, dass die positive oder die negative Elektrode oder die positive und die negative Elektrode mit der anorganischen Substanz beschichtet werden.
In einer Ausführungsform liegt die anorganische Substanz als Folie vor.
Eine Ausführungsform des Verfahrens ist dadurch gekennzeichnet, dass die positive oder die negative Elektrode oder die positive und die negative Elektrode und die zur Herstellung des Separators verwendeten Substanzen oder Materialien miteinander laminiert werden.
In einer Ausführungsform erfolgt die Laminierung durch eine Pastenextrusion.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist auch ein Separator, umfassend eine anorgansiche Substanz, für eine elektrochemische Zelle, vorzugsweise für die elektrochemische Zelle der Erfindung, dadurch gekennzeichnet, dass er einseitig oder beidseitig mit einem Polyetherimid beschichtet ist. Vorzugsweise umfasst der Separator die oben definierten Ausführungsformen, d.h. die mit Polyetherimid beschichtete Schicht der anorganischen Substanz, wobei dieses ein organisches Trägermaterial umfassen kann, oder das auch ohne organischem Trägermaterial vorliegen kann.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist auch ein Verfahren zur Herstellung des erfindungsgemäßen Separators, dadurch gekennzeichnet, dass eine Schicht einer anorganischen Substanz einseitig oder beidseitig mit einem Polyetherimid beschichtet wird.
Beispiele
Beispiel 1
a) Aus Dimethylformamid werden elektrostatisch Polyetherimid-Fasern mit einem mittleren Faserdurchmesser von ca. 2 μm gesponnen und diese zu einem Faservlies verarbeitet, das eine Dicke von ca. 30 μm aufweist.
b) 25 Gew.-Teile LiPF6 und 20 Gew.-Teile Ethylencarbonat, 10 Gew.-Teile Pro- pylencarbonat, 25 Gew.-Teile Magnesiumoxid und 5 g Kynar 2801®, ein
Bindemittel, werden miteinander vermischt und in einem Disperser solange dispergiert, bis eine homogene Dispersion entstanden ist.
c) Eine unter b) hergestellte Dispersion wird auf das unter a) hergestellte Vlies aufgetragen, so dass die aufgetragene Schicht ungefähr eine Stärke von 40 μm aufweist.
d) Auf eine Aluminium-Folie der Stärke 18 μm wird mittels eines Extruders eine Masse eines Gemischs aus 75 Gew.-Teilen MCMB 25/28® (Mesocarbonmic- robeads (Osaka Gas Chemicals), 10 Gew.-Teilen Lithiumoxalatoborat, 8
Gew.-Teilen Kynar 2801® und 7 Gew.-Teilen Propylencarbonat aufgetragen, wobei eine Schichtstärke der aufgetragenen Schicht von ca. 40 μm resultiert. e) Auf eine Aluminium-Folie der Stärke 18 μm mit einer Primerschicht der Stärke 3 μm aus einem Fluorterpolymer (Dyneon THV 220 D®) und 30 Gew.- Teilen leitfähigem Ruß (Ensaco®) (Gew.-% sind bezogen auf den Feststoff- gehalt des Fluorterpolymeren) wird mittels eines Extruders eine Masse eines
Gemischs aus 75 Gew.-Teilen Lithiumkobaltoxid, 5 Gew.-Teilen Lithiumborat, 10 Gew.-Teilen Kynar 2801® und 10 Gew.-Teilen Propylencarbonat aufgetragen, wobei eine Schichtstärke von ca. 40 μm resultiert.
f) Die nach c), d) und e) hergestellten Produkte werden auf eine Wickelmaschine gewickelt, so dass Produkt nach c) zwischen die Beschichtungen der Produkte nach d) und e) zu liegen kommt, wobei das Polyetherimid-Vlies die Beschichtung des Produkts nach Beispiel 1 e) kontaktiert. Die Metallfolien werden mit Ableitern versehen und das System in eine Schrumpffolie einge- haust.
Beispiel 2
a) Das nach Beispiel 1 a) hergestellte Vlies wird mit einem dazu analog herge- stellten Polypropylen-Vlies mit einem mittleren Faserdurchmesser von ca. 2 μm und der Stärke 30 μm durch Ultraschallverschweißen verbunden.
b) Das nach Beispiel 1 b) hergestellte Gemisch wird jeweils in einer Stärke von 30 μm auf die nach Beispiel 1 d) und e) hergestellten Produkte aufgetragen.
c) Die nach 2 a) und 2 b) hergestellten Produkte werden auf eine Wickelmaschine gewickelt, so dass Produkt nach 2 a) zwischen die Beschichtungen der Produkte nach Beispiel 2 b) zu liegen kommt, wobei das Polyetherimid- Vlies die Beschichtung des Produkts nach Beispiel 1 e) kontaktiert. Die Me- tallfolien werden mit Ableitern versehen und das System in eine Schrumpffolie eingehaust

Claims

Patentansprüche
1. Elektrochemische Zelle umfassend eine positive und eine negative Elektrode und eine zwischen den Elektroden liegende Schicht einer anorganischen Substanz, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht einseitig oder beidseitig mit einem Polyetherimid beschichtet ist.
2. Elektrochemische Zelle nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die negative Elektrode oder die positive Elektrode oder die negative Elekt- rode und die positive Elektrode Lithium-haltig sind.
3. Elektrochemische Zelle nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die anorganische Substanz ein Metalloxid umfasst.
4. Elektrochemische Zelle nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht zusätzlich ein Trägermaterial umfasst, das auf mindestens einer Seite mit der anorganischen Substanz beschichtet ist, wobei als Trägermaterial ein organisches Material verwendet wird, welches vorzugsweise als nicht verwebtes Vlies ausgestaltet ist, wobei das organische Material vorzugsweise ein Polyethylenglykolterephthalat, ein
Polyolefin oder ein Polyetherimid umfasst, wobei die anorganische Substanz in einem Temperaturbereich von -40 0C bis 200 0C ionenleitend ist, wobei die anorganische bevorzugt wenigstens eine Verbindung aus der Gruppe der Oxide, Phosphate, Sulfate, Titanate, Silikate, Aluminosilikate wenigstens eines der Elemente Zr, AI, Li ist, insbesondere Zirkonoxid ist, und wobei die anorganische Substanzbevorzugt Partikel mit einem größten Durchmesser unter 100 nm aufweist.
5. Elektrochemische Zelle nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch ge- kennzeichnet, dass die anorganische Substanz Magnesiumoxid umfasst.
6. Elektrochemische Zelle nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Polyetherimid mit einer oder mehreren Schichten eines Polyolefins beschichtet ist.
7. Elektrochemische Zelle nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Polyetherimid oder das Polyolefin oder das Polyetherimid und das Po- lyolefin in Form eines Faservlieses vorliegen.
8. Elektrochemische Zelle nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht der anorganischen Substanz ein nicht- wässriges Lösungsmittel und ein Lithium-Salz umfasst.
9. Elektrochemische Zelle nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht der anorganischen Substanz auf der ne- gativen oder der positiven Elektrode oder der negativen und der positiven
Elektrode ausgebildet ist.
10. Verfahren zur Herstellung einer elektrochemischen Zelle wie in einem der Ansprüche 1 bis 9 definiert, dadurch gekennzeichnet, dass die positive oder die negative Elektrode oder die positive und die negative Elektrode mit der anorganischen Substanz beschichtet werden.
1 1. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass die anorganische Substanz als Folie vorliegt.
12. Verfahren nach Anspruch 11 oder 12, dadurch gekennzeichnet, dass die positive oder die negative Elektrode oder die positive und die negative E- lektrode und das anorganische Material miteinander laminiert werden.
13. Verfahren nach einem der Ansprüche 10 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass die Laminierung durch eine Pastenextrusion erfolgt.
4. Separator für eine elektrochemische Zelle, umfassend eine Schicht aus einer anorganischen Substanz, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht einseitig oder beidseitig mit einem Polyetherimid beschichtet ist.
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