EP1399510A2 - Verbund enthaltend abs - Google Patents

Verbund enthaltend abs

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EP1399510A2
EP1399510A2 EP02743109A EP02743109A EP1399510A2 EP 1399510 A2 EP1399510 A2 EP 1399510A2 EP 02743109 A EP02743109 A EP 02743109A EP 02743109 A EP02743109 A EP 02743109A EP 1399510 A2 EP1399510 A2 EP 1399510A2
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EP
European Patent Office
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weight
abs
styrene
mixtures
graft
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP02743109A
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English (en)
French (fr)
Inventor
Edgar Leitz
Harry Staratschek
Herbert Eichenauer
Wolfgang Siebourg
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Styrolution Jersey Ltd
Original Assignee
Bayer AG
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Publication date
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    • C08K5/3432—Six-membered rings
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    • C08K5/3477—Six-membered rings
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08L55/02—ABS [Acrylonitrile-Butadiene-Styrene] polymers
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Definitions

  • These compounds are the ABS polymer described above at higher temperatures, e.g. 100 ° to 300 ° C, mixed in conventional mixing units, kneaders, internal mixers, roller mills, screw machines or extruders.
  • the residence times in the mixing process can vary between 10 seconds and 30 minutes depending on the intensity of the mixing.

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  • Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft Verbunde enthaltend I) eine ABS-Komponente enthaltend A) ein ABS-Polymerisat und B) 0,05 bis 5 Gew.-% (bezogen auf I) mindestens einer Verbindung enthaltend mindestens eine sterisch gehinderte Amingruppierung der allgemeinen Formel (I) sowie II) mindestens ein weiteres Material ausgewählt aus Metallen, anderen Kunststoffen, sowie anderen Materialien.

Description

Verbund enthaltend ABS
Die Erfindung betrifft Verbünde enthaltend eine ABS-Komponente und mindestens ein weiteres Material sowie Formteile erhältlich aus diesen Verbunden.
Polymerisate vom ABS-Typ sind Zweiphasenkunststoffe aus
1) einem thermoplastischen Copolymerisat harzbildender Monomerer, z.B. Sty- rol und Acrylnitril, wobei das Styrol ganz oder teilweise durch α-Methylsty- rol oder Methylmethacrylat ersetzt werden kann; dieses Copolymerisat, auch als SAN-Harz oder Matrix-Harz bezeichnet, bildet die äußere Phase;
2) mindestens einem Pfropfpolymerisat, welches hergestellt worden ist durch Pf opfreaktion eines oder mehrerer der unter 1) genannten Monomeren auf
Butadien-Homo- oder -Copolymerisat ("Pfropfgrundlage"). Dieses Pfropfpolymerisat ("Elastomerphase" oder "Pfropfkautschuk") bildet die disperse Phase im Matrixharz.
Die ABS-Polymerisate 1) und 2) können nach bekannten Verfahren, wie Emulsions-,
Lösungs-, Masse-, Suspensions-, Fällungspolymerisation oder durch Kombination solcher Verfahren hergestellt werden.
Werden Verbünde durch Verkleben dieser ABS-Polymerisate, insbesondere solcher ABS-Polymerisate, bei denen mindestens eine der Komponenten 1) und 2) durch
Masse- oder Lösungspolymerisationsverfahren hergestellt wurde, hergestellt, kann es zu ungenügendem Klebeverhalten bzw. zu einer unerwünschten Ablösung zwischen den Klebeschichten kommen. Aufgabe der vorliegenden Erfindung war es daher, Verbünde aus einer ABS-Komponente und mindestens einem weiteren Material bereitzustellen, die ein solches ungenügendes Klebeverhalten nicht aufweisen.
Es wurde nun überraschend gefunden, dass diese Aufgabe von ABS-Polymerisaten, die definierte Mengen sterisch gehinderter Amine enthalten, gelöst wird.
Gegenstand der Erfindung sind somit Verbünde enthaltend
I) eine ABS-Komponente enthaltend
A) ein ABS-Polymerisat und
B) 0,05 bis 5 Gew.-%, bevorzugt 0,1 bis 4 Gew.-% und besonders be- vorzugt 0,5 bis 3 Gew.-% (bezogen auf I)) mindestens einer
Verbindung enthaltend mindestens eine, vorzugsweise mindestens zwei sterisch gehinderte Amingruppierungen der allgemeinen Formel (I)
sowie
II) mindestens ein weiteres Material ausgewählt aus Metallen, bevorzugt Aluminium oder Stahl, anderen Kunststoffen, bevorzugt Polyvinylchlorid,
Polyalkylenterephthalat, Polycarbonat, Polyamid oder Polyolefϊnen oder Mischungen hieraus, besonders bevorzugt Polyethylen und Polypropylen, sowie anderen Werkstoffen, bevorzugt Holz. ABS-Polymerisate gemäß A) enthalten
A.l) 5 bis 100 Gew.-%, vorzugsweise 7,5 bis 80 Gew.-% und besonders bevorzugt 10 bis 70 Gew.-% mindestens eines durch Lösungs-, Suspension- oder Massepolymerisation erhaltenen Pfrop olymerisats oder 5 bis 80 Gew.-%, vorzugsweise 7,5 bis 70 Gew.-% und besonders bevorzugt 10 bis 60 Gew.-% mindestens eines durch Emulsionspolymerisation erhaltenen Pfropfpolymerisats und
A.2) 95 bis 0 Gew.-%, vorzugsweise 92,5 bis 20 Gew.-% und besonders bevorzugt 90 bis 30 Gew.-% (bei Verwendung eines durch Lösungs-, Suspensions- oder Massepolymerisation erhaltenen Pfropfpolymerisats) oder 95 bis 20 Gew.-%, vorzugsweise 92,5 bis 30 Gew.-% und besonders bevorzugt 90 bis 40 Gew.-% (bei Verwendung eines durch Emulsionspolymerisation erhaltenen
Pfropφolymerisats) mindestens eines Thermoplastharzes.
Pfropφolymerisate im Sinne der Erfindung sind solche, in denen auf einen Kautschuk (Pfropfgrundlage) Monomere oder Monomermischungen ausgewählt aus Acrylnitril, Methacrylnitril, Maleinsäureanhydrid, N-substituiertem Maleinimid,
Styrol, α-Methylstyrol, kernsubstituiertem Styrol, Methylmethacrylat pfropφoly- merisiert sind.
Geeignete Kautschuke sind praktisch alle Kautschuke mit Glasübergangstempera- turen <10°C, vorzugsweise solche, die Butadien einpolymerisiert enthalten. Beispiele sind Polybutadien, Styrol-Butadien-Polymerisate, Acrylnitril-Butadien-Polymerisate, Acrylkautschuke, gegebenenfalls mit eingebauten, von Butadien abgeleiteten Struktureinheiten, Acrylatkautschuke, die einen vernetzten Kautschuk wie Polybutadien oder ein Copolymerisat von Butadien mit einem ethylemsch ungesättigten Monomer wie Styrol und/oder Acrylnitril als Kern enthalten. Bevorzugt ist Polybutadien. Die Pfropφolymerisate enthalten 3 bis 95 Gew.-%, insbesondere 5 bis 70 Gew.-% Kautschuk und 97 bis 5 Gew.-%, insbesondere 95 bis 30 Gew.-% pfropfcopolymeri- sierte Monomere. Die Kautschuke liegen in diesen Pfropφolymerisaten in Form wenigstens partiell vernetzter Teilchen eines mittleren Teilchendurchmessers (d5o) von 0,05 bis 20,0 μm und besonders bevorzugt von 0,1 bis 0,8 μm vor, wobei der mittlere Teilchendurchmesser d5Q mittels Ultrazentrifugenmessung (vergl. W. Scholtan, H. Lange: Kolloid.-Z. und Z. Polymere 250 (1972), 782-796) bestimmt werden kann.
Geeignete Herstellungsverfahren sind Emulsions-, Lösungs-, Masse- oder Suspensionspolymerisationen; besonders bevorzugt sind solche Pfropφolymerisate A), die mittels Emulsionspolymerisation und/oder Lösungs- oder Massepolymerisation hergestellt werden.
Die thermoplastischen Polymerisate A.2) können aus den auf den Kautschuk pfropφolymerisierten Monomeren (Pfropfmonomeren) oder ähnlichen Monomeren gewonnen werden, insbesondere aus mindestens zwei Monomeren ausgewählt aus Styrol, -Methylstyrol, p-Methylstyrol, Halogenstyrol, Acrylnitril, Methacrylnitril, Methylmethacrylat, Maleinsäureanhydrid, N-substituierten Maleinimiden, insbeson- dere N-Phenylmaleinimid, oder Mischungen daraus.
Als Thermoplastharze A.2) bevorzugt sind Copolymerisate erhältlich aus 95 bis 50 Gew.-% Styrol, α-Methylstyrol oder Methylmethacrylat oder Mischungen hieraus und 5 bis 50 Gew.-% Acrylnitril, Methacrylnitril, Methylmethacrylat oder Malein- säureanhydrid oder Mischungen hieraus.
Besonders bevorzugte thermoplastische Copolymerisate enthalten 20 bis 40 Gew.-% Acrylnitril und 80 bis 60 Gew.-% Styrol oder α-Methylstyrol empolymerisiert. Diese Copolymerisate sind bekannt. Sie besitzen vorzugsweise Molekulargewichte (Mw) von 15 000 bis 200000 (ermittelt mittels Gelpermeationschromatographie (GPC)). Die thermoplastischen Polymerisate A.2) werden bevorzugt durch Lösungs- oder Massepolymerisation hergestellt.
Besonders geeignete ABS-Polymerisate A) sind aufgebaut aus
A.l.l 5 bis 100 Gew.-% mindestens eines durch Lösungs-, Suspensions- oder Massepolymerisation erhaltenen Pfropφolymerisats oder 5 bis 80 Gew.-% mindestens eines durch Emulsionspolymerisation erhaltenen Pfropφolymerisats, jeweils hergestellt durch Pfropφolymerisation von
1.1 5 bis 97 Gew.-% einer Mischung aus
1.1.1 5 bis 50 Gew.-% Acrylnitril, Methacrylnitril, Maleinsäureanhydrid oder N-substituiertem Maleinimid oder Mischungen daraus und
1.1.2 95 bis 50 Gew.-% Styrol, α-Methylstyrol, kernsubstituiertem Styrol oder Methylmethacrylat oder Mischungen daraus auf
1.2 95 bis 3 Gew.-% mindestens eines Kautschuks mit einer Glasübergangstemperatur TG <10°C und
A.1.2 0 bis 95 Gew.-% (bei Verwendung eines durch Lösungs-, Suspensions- oder
Massepolymerisation erhaltenen Pfropfmischpolymerisats) oder 20 bis 95 Gew.-% (bei Verwendung eines durch Emulsionspolymerisation erhaltenen
Pfropφolymerisats) mindestens eines Thermoplastharzes, hergestellt durch
Lösungs-, Suspensions- oder Massepolymerisation aus
2.1 5 bis 50 Gew.-% Acrylnitril, Methacrylnitril, Maleinsäureanhydrid oder N-substituiertem Maleinimid oder Mischungen daraus und 2.2 95 bis 50 Gew.-% Styrol, α-Methylstyrol, kernsubstituiertem Styrol oder Methylmethacrylat oder Mischungen daraus.
Verbindungen mit mindestens einer sterisch gehinderten Amingruppierung gemäß Komponente B) sind bekannt oder auf bekanntem Wege herstellbar. Beispiele für geeignete Verbindungen B) sind die als Lichtschutzmittel bekannten Verbindungen der Formeln (II) bis (IX).
n = 2-10
(IV) 1 = 2-10
n = 2-10
Besonders bevorzugt ist die Verbindung der Formel (II), die unter dem Handelsnamen Tinuvin® 770 kommerziell erhältlich ist.
Diese Verbindungen werden dem oben beschriebenen ABS-Polymerisat bei höheren Temperaturen, z.B. 100° bis 300°C, in üblichen Mischaggregaten, Knetern, Innenmi- schern, Walzenstühlen, Schneckenmaschinen oder Extrudern beigemischt. Dabei können die Verweilzeiten beim Vermischungsprozess je nach Intensität der Durchmischung zwischen 10 Sekunden und 30 Minuten variieren.
Neben den erfindungsgemäß einzusetzenden Verbindungen können der ABS-Kom- ponente die üblichen Zusätze wie Pigmente, Füllstoffe, Stabilisatoren, Antistatika,
Gleitmittel, Entformungsmittel, Flammschutzmittel und dergleichen zugesetzt werden.
Die Verbindung der ABS-Komponente mit weiteren Materialien zu den erfindungsgemäßen Verbunden erfolgt bevorzugt durch Verkleben. Hierzu sind die dem Fach- mann für die Verklebung zu Verbunden bekannten Klebstoffe geeignet. Besonders bevorzugt sind Epoxid- und Acrylatkleber.
Die erfindungsgemäßen Verbünde sind geeignet für die Herstellung von Formteilen, Folien und Platten.
Beispiele für derartige Formteile sind Laminate, die aus zwei oder mehr Schichten aufgebaut sind, z.B. aus Metall- und Kunststoffschichten bestehende Folien oder Platten.
Beispiele
Alle angegebenen Teile bedeuten Gewichtsteile.
1. Eingesetzte Komponenten
A.l) Pfropfkautschuk aus 50 Gew.-% Polybutadien mit einem mittleren Teilchendurchmesser (d50) von 0,35 μm, auf das 36,5 Gew.-% Styrol und 13,5 Gew.-% Acrylnitril in Emulsion pfropφolymerisiert wurden.
A.2) Pfropfkautschuk aus 50 Gew.-% Polybutadien mit einem mittleren Teilchendurchmeser (d5o) von 0,1 μm, auf das 36,5 Gew.-% Styrol und 13,5 Gew.-% Acrylnitril in Emulsion pfropφolymerisiert wurden.
A.3) Styrol/ Acrylnitril (SAN) = 72:28 - Copolymerisat mit einem mittleren
Molekulargewicht Mw von ca. 85 000, hergestellt durch Lösungspolymerisation.
A.4) Styrol/Acrylnitril (SAN) = 72:28 - Copolymerisat mit einem mittleren Molekulargewicht Mw von ca. 85 000, hergestellt durch Emulsionspolymerisation.
B.l) Tinuvin® 770 (Ciba, Basel, Schweiz)
B.2) Chimassorb® 944 (Ciba, Basel, Schweiz)
C.1) Polyvinylalkohol (Mowiol® 26-88, Hoechst AG)
C.2) Natriumsalz eines Harzsäuregemisches (Natriumsalz von Dresinate® 731, Abieta Chemie GmbH, Gersthofen) C.3) Maleinsäureanhydrid.
2. Herstellung und Ausprüfung der Formmassen
Die in Tabelle 1 angegebenen Gewichtsteile der einzelnen Polymerkomponenten werden mit den ebenfalls in Tabelle 1 angegebenen Zusatzstoffen sowie 0,5 Gew.-Teilen Ethylendiaminbisstearylamid in einem Innenkneter bei 200°C bis 230°C innerhalb 3 bis 5 Minuten vermischt und anschließend granuliert.
Die Granulate werden bei 195°C zu ca. 0,5 mm dicken Platten verpresst. Die daraus geschnittenen Folien werden dann auf der einen Seite mit einer Aluminiumplatte (ca. 1 mm) und auf der anderen Seite mit einer Polyethylenfolie unter Verwendung eines Zweikomponentenklebers (Araldit® AW 136 H der Firma Ciba, Basel, Schweiz, Härter HY 994 der Firma Ciba, Basel, Schweiz) verklebt. Nach dem Verkleben des Platten-Folien- Verbundes wird in der Presse (Belastung 10 t) bei 100°C innerhalb von 20 min ausgehärtet, wonach unter gleichbleibender Belastung in der Presse auf Raumtemperatur abgekühlt wird.
Die Prüfung der Haftfestigkeit erfolgt 2 Tage nach Kleberaushärtung durch manuelle Prüfung nach folgender Abstufung:
+: Verbund lässt sich manuell nicht trennen (gute Haftung)
0: Verbund last sich manuell teilweise trennen (schlechte Haftung)
-: Verbund lässt sich manuell leicht trennen (keine Haftung)
Die ebenfalls in Tabelle 1 angegebene Bewertung der Haftfestigkeitsprüf ng zeigt, dass die ABS-Polymerisate gemäß vorliegender Erfindung bei Verklebung einen sehr guten Verbund sowohl zu Metallen als auch zu Polyolefinen aufweisen. Tabelle 1
Zusammensetzungen der ABS-Polymerisate und Prüfergebnisse (Haftfestigkeit) der daraus hergestellten Verbünde.
Beispiel A.l A.2 A.3 A.4 B.l B.2 C.l C.2 C.3 Haftfestigkeit bei manueller
Prüfung
(Angaben in Gew.-Teilen)
1 33,5 33,5 33 +
2 33,5 33,5 33 1,5 +
3 (Vergi.) 33,5 33,5 33 4 (Vergι.) 33,5 33,5 33
5 (Vergi.) 33,5 33,5 33
6 (Vergi.) 33,5 33,5 33
7 (Vergi.) 33,5 33,5 33 0
8 33,5 33,5 - 33 1,5 +

Claims

Patentansprttche
1. Verbünde enthaltend
I) eine ABS-Komponente enthaltend
A) ein ABS-Polymerisat und
B) 0,05 bis 5 Gew.-% (bezogen auf I)) mindestens einer Verbin- düng enthaltend mindestens eine sterisch gehinderte Amingruppierung der allgemeinen Formel (I)
sowie
II) mindestens ein weiteres Material ausgewählt aus Metallen, anderen Kunststoffen, sowie anderen Werkstoffen.
2. Verbünde gemäß Anspruch 1, worin das ABS-Polymerisat A) besteht aus
1. 5 bis 100 Gew.-% mindestens eines durch Lösungs-, Suspensionsoder Massepolymerisation erhaltenen Pfropfmischpolymerisats oder 5 bis 80 Gew.-% mindestens eines durch Emulsionspolymerisation er- haltenen Pfropfinischpolymerisats, jeweils hergestellt durch Pfropfpolymerisation von
1.1 5 bis 97 Gew.-% einer Mischung aus
1.1.1 5 bis 50 Gew.-% Acrylnitril, Methacrylnitril, Maleinsäureanhydrid, N-substituiertem Maleinimid oder Mischungen daraus und
1.1.2 95 bis 50 Gew.-% Styrol, α-Methylstyrol, kernsubstituiertem Styrol, Methylmethacrylat oder Mischungen daraus auf
1.2 95 bis 3 Gew.-% mindestens eines Kautschuks mit einer Glasüber- gangstemperatur TQ <10°C und
2. 0 bis 95 Gew.-% bei Verwendung eines durch Lösungs-, Suspensionsoder Massepolymerisation erhaltenen Pfropfmischpolymerisats oder 20 bis 95 Gew.-% bei Verwendung eines durch Emulsionspoly- merisation erhaltenen Pfropfmischpolymerisats mindestens eines
Thermoplastharzes, hergestellt durch Lösungs-, Suspensions- oder Massepolymerisation aus
2.1 5 bis 50 Gew.-% Acrylnitril, Methacrylnitril, Maleinsäureanhydrid, N-substituiertem Maleinimid oder Mischungen daraus und
2.2 95 bis 50 Gew.-% Styrol, α-Methylstyrol, kernsubstituiertem Styrol, Methylmethacrylat oder Mischungen daraus.
3. Verbünde gemäß Anspruch 1, worin die Aminverbindung B die Struktur
hat.
Verbünde gemäß Anspruch 1, worin die weiteren Materialien ausgewählt sind aus Aluminium, Stahl, Polyvinylchlorid, Polyethylenterephthalat, Polybuty- lenterephthalat, Polycarbonat, Polyamid, Polyethylen und Polypropylen, sowie Holz.
Verbünde gemäß Anspruch 1, worin die ABS Komponente mit den weiteren Materialien verklebt ist.
6. Verbünde gemäß Anspruch 1, worin die ABS Komponente mit den weiteren Materialien mittels eines Epoxid- oder Acrylatklebers verklebt ist.
7. Verwendung von ABS-Komponenten enthaltend
A) ein ABS-Polymerisat und
B) 0,05 bis 5 Gew.-%, bezogen auf I), mindestens einer Verbindung enthaltend mindestens eine sterisch gehinderte Amingruppierung der allgemeinen Formel (I)
zur Herstellung von Verbunden.
8. Verwendung von Verbunden gemäß Ansprüchen 1 bis 6 zur Herstellung von
Formteilen, Folien und Platten.
9. Formteile, Folien und Platten erhältlich aus Verbunden gemäß Ansprüchen 1 bis 6.
EP02743109A 2001-06-07 2002-05-27 Verbund enthaltend abs Withdrawn EP1399510A2 (de)

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DE10127749A DE10127749A1 (de) 2001-06-07 2001-06-07 Verbund enthaltend ABS
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EP02743109A Withdrawn EP1399510A2 (de) 2001-06-07 2002-05-27 Verbund enthaltend abs

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EP (1) EP1399510A2 (de)
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