EP1086503A2 - Pem-brennstoffzellensystem mit befeuchtung und/oder kühlung mit flüssigem medium und betriebsverfahren dazu - Google Patents

Pem-brennstoffzellensystem mit befeuchtung und/oder kühlung mit flüssigem medium und betriebsverfahren dazu

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Publication number
EP1086503A2
EP1086503A2 EP99929078A EP99929078A EP1086503A2 EP 1086503 A2 EP1086503 A2 EP 1086503A2 EP 99929078 A EP99929078 A EP 99929078A EP 99929078 A EP99929078 A EP 99929078A EP 1086503 A2 EP1086503 A2 EP 1086503A2
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
liquid
stack
process gas
liquid distributor
cooling
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
EP99929078A
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Rittmar Von Helmolt
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Siemens AG
Original Assignee
Siemens AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Siemens AG filed Critical Siemens AG
Publication of EP1086503A2 publication Critical patent/EP1086503A2/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/04—Auxiliary arrangements, e.g. for control of pressure or for circulation of fluids
    • H01M8/04082—Arrangements for control of reactant parameters, e.g. pressure or concentration
    • H01M8/04089—Arrangements for control of reactant parameters, e.g. pressure or concentration of gaseous reactants
    • H01M8/04119—Arrangements for control of reactant parameters, e.g. pressure or concentration of gaseous reactants with simultaneous supply or evacuation of electrolyte; Humidifying or dehumidifying
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/04—Auxiliary arrangements, e.g. for control of pressure or for circulation of fluids
    • H01M8/04007—Auxiliary arrangements, e.g. for control of pressure or for circulation of fluids related to heat exchange
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M2008/1095—Fuel cells with polymeric electrolytes
    • H—ELECTRICITY
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    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M2300/00—Electrolytes
    • H01M2300/0017—Non-aqueous electrolytes
    • H01M2300/0065—Solid electrolytes
    • H01M2300/0082—Organic polymers
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • PEM fuel line system with humidification and / or cooling with liquid medium and operating method for it
  • the invention relates to a polymer electrolyte fuel cell system with humidification and / or cooling with a liquid medium, in particular for use in mobile systems, which comprises an FC stack with a novel liquid distributor in one or both process gas supply lines.
  • EP 0 743 693 discloses a FC system with liquid humidification on the anode side, in which a bubbler made of sintered metal (column 6, line 4-5) extends over the entire length of the fuel supply line (FIG. 4), a gas-liquid mixture is produced.
  • the fuel gas is introduced into the liquid flow that flows along the supply line via the bubbler.
  • the water forms a coherent film that leads to the corrosion problems known from water-cooled FC stacks in the FC stack.
  • Another disadvantage of this humidification is the high water and process gas consumption. This system is therefore not ideal for electric traction because large tanks have to be carried. Since the BZ system is adequately cooled with the water flow even at peak power levels, when the system is used to drive a vehicle, the head wind is never used for cooling, which reduces the vehicle's overall energy efficiency.
  • Night egg Lig in the first-mentioned alternative, ie humidification with the aerosol, is that suspended droplets form which are already deposited along the supply and supply line. This means that only a fraction of the amount of water used reaches the active cell area, resulting in an unbalanced moistening of the individual cells.
  • the efficiency of the humidification, based on the water is low.
  • a high level of construction effort is also to be expected, which is reflected in the manufacturing costs, in the size and in the weight of the resulting FC stack.
  • the object of the present invention is therefore to create a PEM-BZ system, in particular for mobile use, in which a uniform and balanced humidification and / or cooling with high efficiency, based on the water consumption, is achieved. This should be achieved with the least possible design effort so that the weight and size of the FC system remain as free as possible as a result of the system for moistening and / or cooling with liquid medium, and a cost-effective FC system suitable for mass production is created.
  • Another object of the invention is to provide a method with which a PEM-BZ system suitable for mobile use can be moistened and / or cooled.
  • the present invention therefore relates to a polymer electrolyte membrane (PEM) fuel cell (FC) system which has humidification and / or cooling with a liquid medium and which comprises the following elements:
  • a liquid distributor is arranged in at least one of the process gas supply lines within the FC stack, which is connected to at least one device for generating sound waves.
  • the invention further relates to a method for moistening and / or cooling a FC stack, in which a liquid medium with the process gas stream is guided onto the active surfaces of the FC stack, the liquid droplets using sound waves immediately before the gas inlet of each FC Unit of the FC stack is generated and added to the process gas stream.
  • the subject of the invention is the use of the FC system according to the invention for electrical traction.
  • the device for generating sound waves couples a standing wave in the liquid distributor and / or in the liquid column in such a way that the standing wave in the gas inlet of each FC unit Liquid distributor and / or has a wave belly in the liquid column.
  • a standing wave is preferably coupled into the liquid distributor and / or into the liquid column, the half wavelength of which corresponds to the distance between two successive BZ units.
  • the device for generating sound waves preferably comprises at least one piezo actuator, such as are state of the art in the manufacture of the smallest drops (cf. S. Brand and T. Laux: “Possible uses and areas of piezoelectric Rami Actuators "Vol. 1 of the VDI series” Technology Studies and Market Forecasts for Microsystem Technology ").
  • the liquid distributor is at the heart of the invention. This is the name given to a component that soaks itself up with liquid medium and can be set in motion by a sound generator. This component is designed so that it can be accommodated in a process gas supply line without much design effort, i.e. it should just be plugged in or pulled in.
  • the water distributor is in several pieces and is formed by stacking the FC units when assembling the FC stack.
  • the liquid distributor can be made of all materials suitable for the transport of liquid medium, e.g. Textile (cotton, hemp) and / or plastic (e.g. nylon glass fiber and / or carbon fiber and any mixtures thereof) and / or metal (e.g. iron, steel etc.).
  • the liquid distributor is housed in one or in both axial supply channels (channels) of a FC stack and set in motion by means of sound waves.
  • Examples of the liquid distributor are a tube, a wire, a wick or a hose filled with liquid medium, in which a vibrating element, e.g. a wire.
  • the hose must be porous, have holes or nozzles through which the liquid medium can escape and can be atomized by the vibration of the hose.
  • the FC stack is also air-cooled, ie in addition to the cooling system according to the invention via the dampening water, the FC stack also has elements which enable air cooling, ie which make the airstream available for cooling the FC stack. Such elements are known, inter alia, from WO 97/01827.
  • only one process gas stream ie either the cathode or the anode gas stream, is humidified.
  • the anode gas stream is particularly preferably moistened.
  • the alternative is also conceivable, in which not the process gas, but rather the electrode or electrodes is moistened.
  • a process gas supply line (ie fuel and / or oxidant supply and / or supply line) within the FC stack is referred to as a generally axial supply channel through which the process gas flows to the individual FC units (individual cells of the FC stack) .
  • Each fuel supply line is connected to a fuel tank and each oxidant supply line to an oxide tank.
  • the fuel supply line can also be connected or only with a fuel reformer and / or the oxide supply line can also be connected or only with a condenser.
  • Each of these lines has an opening at the level of the active area for supplying the active cell areas with process gas, which opening is referred to as the gas inlet.
  • the liquid distributor is accommodated in the process gas supply line in such a way that it impedes the process gas flow as little as possible.
  • liquid distributor needs a holder in the process gas supply line, at the beginning and at the end the supply line at the level of the start and end plate of the FC stack, in each case a simple clamp or the like, into which the liquid distributor is clamped.
  • a simple clamp or the like into which the liquid distributor is clamped.
  • Another type of holder or mechanical fixation can also be provided.
  • droplets are forced to be delivered to each FC unit by producing droplets of the liquid distributor and / or the liquid column in front of the gas inlet of the cathode and / or anode gas space and hurls into the gas inlet.
  • the regulation of the amount of water dispensed will usually depend on the operating parameters of the FC stack or the FC battery, especially according to their gas throughput and operating temperature.
  • One embodiment of the invention is now to couple a standing wave into the liquid distributor via a single transmitter (actuator, sound transmitter).
  • the wavelength ⁇ can be set via the properties of the water distributor and the frequency f of the sound wave.
  • the general relationship c f * ⁇ applies, whereby the phase velocity c of the sound wave depends on the properties of the water distributor.
  • a transverse wave (see FIG. 2?) Is to be coupled in
  • half the wavelength of the coupled standing wave corresponds to the distance between two adjacent gas inlets in a supply line. Every emerging world lenbauch is then placed exactly in front of a gas inlet of a FC unit.
  • a longitudinal wave (see FIG. 3?) Can also be coupled in. This can also spread in a liquid or gaseous medium and can therefore be coupled directly into a liquid column or into a mist of liquid medium and process gas or into a foam. Likewise, a longitudinal wave can also be coupled into the liquid distributor or into both, the liquid distributor and the liquid column. When coupling the longitudinal wave, it may be also a wavelength as in the transverse wave advantageous. Both standing longitudinal and standing transverse waves can also be carried out with other wavelengths in the context of this invention.
  • the antinodes arise directly in front of the gas inlets of the individual FC units, which can be controlled by the geometric dimensions, the wavelength and the above-mentioned setting of frequency and speed of sound in the liquid distributor.
  • the droplets form on the antinodes, right in front of the gas inlets.
  • Piezo sensors are preferred because they are characterized by a simple structure with a high degree of efficiency and their use has been tried and tested in ultrasonic atomizers such as in inkjet printers. Typical frequencies are 100 kHz and 2.5 MHz.
  • piezo pressure segments such as are used in injection systems for fuels in internal combustion engines or car parking heaters, are used according to the invention.
  • FC stack As a preferred construction of a FC stack, the construction known from DE 44 42 285 is used with a layer structure in the FC stack according to the separator (or intermediate element), cathode compartment (includes catalyst layer and electrode), membrane, anode compartment (includes catalyst layer and electrode ), Separator, separator, cathode compartment, membrane, etc. is sufficient (wherein a FC unit comprises a separator, a cathode compartment, a membrane, an anode compartment and again a separator). If the humidification according to the invention alone is used for cooling, every second separator can be omitted because a layer structure according to the separator, cathode compartment, membrane, anode compartment, separator, cathode compartment etc. is sufficient.
  • cooling is preferably carried out on two tracks, so that the FC stack can in principle be cooled both by moistening and by air cooling. It is then up to the respective management team to decide when more is to be cooled with liquid medium and when more with gas, for example air.
  • the active surface is the cell surface on which the process gas is in contact with one of the electrodes.
  • FIG. 1 shows a cross section through a FC stack of a FC system according to the invention.
  • Figure 2 shows a schematic representation of a liquid distributor according to the invention in operation.
  • Figure 3 shows an embodiment with a tube or a channel as a liquid distributor and Figure 4 shows yet another embodiment of the invention in which a sound generator is arranged in front of each gas inlet.
  • Figure 1 shows three FC units of a FC stack in cross section. The following can be seen from left to right: The outer boundary wall of the axial fuel supply line 2 can be seen on the far left.
  • the fuel supply line 2 each has a gas inlet 1c at the level of the anode gas chamber 3a of each FC unit 3.
  • the liquid distributor 1 is accommodated in the fuel supply line 2. In the direction la the liquid distributor receives supply of liquid medium, for example via pressure and / or via capillary force. At each gas inlet lc, liquid emerges in the direction lb from the liquid distributor. The resulting droplets are thrown directly into the gas inlet (arrow direction lb).
  • a FC unit 3 consists of the electrolyte membrane 3c, to which the anode 3d and the anode gas space 3a are connected on one side and the cathode 3e and the cathode gas space 3b on the other side.
  • the liquid distributor can also be accommodated in the oxidant supply duct.
  • Figure 2 shows the case of a liquid distributor 1 in operation while a standing transverse shaft, e.g. is coupled in via a piezo actuator 3.
  • a standing transverse shaft e.g. is coupled in via a piezo actuator 3.
  • a graph that is created when the amplitude A of the standing wave is plotted against its distance Z from the sound generator.
  • a control voltage 3a is applied to the piezo actuator 3, so that the piezo actuator 3 couples a sound wave 3b, which vibrates in the direction 3b, via the mechanical fixing 2 into the liquid distributor 1.
  • liquid medium for example water, for example in the direction la
  • the mechanical fixation 2 can be effected with any type of holder which holds the liquid distributor and at the same time does not hinder the coupling of the vibration.
  • the liquid distributor is a wire or a wick, then it is wetted with water or another liquid medium via the supply line.
  • it can also be a water-filled hose in which the vibrating wire is located.
  • the hose is porous or has holes or nozzles through which the water can escape and then be atomized by the vibration.
  • the hose can be constructed in such a way that the pressure inside the hose does not match the operating pressure of the FC, ie it is not equal to that in the supply line.
  • the wavelength ⁇ of a transverse wave in a steel wire is given by the relationship
  • c is the phase velocity
  • F the frequency
  • F the force with which the wire is tensioned
  • p the density of the wire material
  • A is the cross section of the wire.
  • FIG. 3 shows the configuration of the liquid distributor 1 as a tube or with a channel in which the liquid medium is distributed. Liquid medium reaches the liquid distributor via the opening 1 a, which is caused to vibrate with the aid of the sound generator 3. A control voltage 3a is present at the sounder 3. On the far left is plotted the amplitude A of the standing wave against the distance Z, where antinodes are created.
  • the vibration of the tube When a longitudinal wave is transmitted, the vibration of the tube is coupled into the liquid medium.
  • the exact shape depends on the dimensions of the water distributor, which in turn depends on the shape of the supply channel.
  • the aim is to achieve a large oscillation amplitude on the surface of the water, which means that a droplet (or a defined number of droplets) is released from each nozzle with each oscillation and is released to the gas inlet of the corresponding FC unit.
  • the wavelength for the longitudinal wave in the water distributor along the supply channel results from the relationship
  • E the modulus of elasticity of the material
  • c the phase velocity
  • f the frequency
  • p the density of the wire material.
  • a frequency of 2 MHz results in a wavelength of approximately 2.5 mm.
  • holes or nozzles 1b are provided at a distance from the gas emission.
  • the liquid medium itself can couple the standing wave, whereby the bores are also such that there is a large oscillation amplitude (an antinode) at the outlet of the liquid medium.
  • FIG. 4 shows an embodiment in which, with several sounders 3, each located at the height of a gas outlet, drops 1b are thrown out of the foot distributor 1 m into the gas outlet (no longer shown).
  • the liquid distributor has a structure similar to that of an ink pressure array. As in FIG. 3, the liquid distributor has bores and / or nozzles 5, at least one at each gas outlet. The nozzles each have a pressure channel 4 m to the liquid distributor, which is filled with liquid medium.
  • each gas outlet there is a separate sound generator 3, with the aid of which droplets 1b are generated from a pressure channel 4 of the liquid distributor and added to the process gas stream.
  • the lines 3 a with which an electrical control voltage is applied to the individual planar piezo actuators 3 from the outside.
  • the planar P ezoaktors offset the membrane 2 m vibration, which in turn transmits the vibration to the liquid column in the pressure channel 4.
  • the liquid medium passes through the liquid supply la, which is preferably via Capillary forces work in the liquid distributor 1 and from there into the pressure channels 4.
  • the pressure propagates within each pressure channel to the nozzle, where a droplet is released.
  • droplet diameters are usually 40 to 120 ⁇ m, preferably 60 to 100 ⁇ m and particularly preferably 70 to 90 ⁇ m. The drop diameter is limited by the fact that no water should come out of the nozzle without excitation of the piezo actuator, ie the surface tension of the water controls the simple flow out of the nozzle.

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Polymer-Electrolyt-Brennstoffzellensystem mit Befeuchtung und/oder Kühlung mit flüssigem Medium, insbesondere zur Anwendung in mobilen Systemen, das in einer oder beiden axialen Prozessgasversorgungsleitungen einen Flüssigkeitsverteiler vorsieht, der mit Hilfe von Schallwellen Tröpfchen unmittelbar vor dem Gaseinlass jeder BZ-Einheit eines BZ-Stapels erzeugt und dem Prozessgasstrom zusetzt (vgl. Tintenstrahldrucker).

Description

Beschreibung
PEM-BrennstoffZeilensystem mit Befeuchtung und/oder Kühlung mit flüssigem Medium und Betriebsverfahren dazu
Die Erfindung betrifft ein Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzel- lensystem mit Befeuchtung und/oder Kühlung mit flüssigem Medium, insbesondere zur Anwendung in mobilen Systemen, das einen BZ-Stapel mit einem neuartigen Flüssigkeitsverteiler in einer oder beiden Prozeßgasversorgungsleitungen umfaßt.
Aus der EP 0 743 693 ist ein BZ-System mit anodenseitiger flüssiger Befeuchtung bekannt, bei dem mit Hilfe eines Blubberers aus gesintertem Metall (Sp.6, Z.4-5), der sich über die ganze Länge der Brennstoffversorgungsleitung erstreckt (Fig.4), ein Gas-Flüssigkeitsgemisch hergestellt wird. Dazu wird das Brenngas über den Blubberer in Blasen in den Flüssigkeitsstrom, der die Versorgungsleitung entlang fließt, eingebracht. Das Wasser bildet dabei einen zusammenhängenden Film, der im BZ-Stapel zu den von wassergekühlten BZ-Stapeln bekannten Korrosionsproblemen führt. Nachteilig an dieser Befeuchtung ist außerdem der hohe Wasser- und Prozeßgasverbrauch. Dieses System ist daher auch nicht optimal für die Elektrotraktion geeignet, weil große Tanks mitgeführt werden müssen. Da mit dem Wasserstrom das BZ-System auch bei Leistungsspitzen ausreichend gekühlt wird, wird - beim Einsatz des Systems zum Antrieb eines Fahrzeugs - der Fahrtwind nie zur Kühlung ausgenutzt, was den energetischen Gesamtwirkungsgrad des Fahrzeugs verringert.
Aus der DE-OS 196 41 143 ist eine befeuchtete PEM-BZ bekannt, bei der Wasser in Form schwebefähiger Tropfen als Aerosol im Prozeßgasstrom (Sp.4, Z.66 bis Sp.5, Z.ll) oder mittels zahlreicher dünner Leitungen auf die aktiven Zellflächen gebracht wird. Im letzteren Fall findet dabei keine nennenswerte
Durchmischung der Gas- und Wasserphase statt, was die freie und damit nutzbare Oberfläche des Wassers reduziert. Nachtei- lig bei der erstgenannten Alternative, also der Befeuchtung mit dem Aerosol ist, daß sich schwebefähigen Tröpfchen ausbilden, die sich bereits entlang der Zuführungs- und Versorgungsleitung niederschlagen. Somit erreicht nur ein Bruchteil der eingesetzten Wassermenge die aktive Zellfläche und es ergibt sich im Ganzen eine unausgewogene Befeuchtung der Einzelzellen. Bei beiden beschriebenen Befeuchtungs- und/oder Kühlsystemen ist der Wirkungsgrad der Befeuchtung, bezogen auf das Wasser, gering. Bei der Konstruktion mit den zahlrei- chen dünnen Leitungen zu jeder aktiven Fläche ist zudem hoher Konstruktionsaufwand zu erwarten, der sich in den Herstellungskosten, in der Größe und im Gewicht des resultierenden BZ-Stapels negativ niederschlägt.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist deshalb, ein PEM-BZ- System, insbesondere für die mobile Anwendung, zu schaffen, bei dem eine gleichmäßige und ausgewogene Befeuchtung und/oder Kühlung mit hohem Wirkungsgrad, bezogen auf den Wasserverbrauch, erzielt wird. Dies soll mit möglichst geringem Konstruktionsaufwand realisiert werden, damit Gewicht und Größe des BZ-Systems durch das System zur Befeuchtung und/oder Kühlung mit flüssigem Medium so weit wie möglich unbelastet bleiben und ein massenfertigungstaugliches und preiswertes BZ-System entsteht. Aufgabe der Erfindung ist es weiterhin, ein Verfahren zur Verfügung zu stellen, mit dem ein, zur mobilen Anwendung geeignetes, PEM-BZ-System befeuchtet und/oder gekühlt werden kann.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist deshalb ein Poly- mer-Elektolyt-Membra (PEM) - Brennstoffzellen (BZ) -system, das eine Befeuchtung und/oder Kühlung mit flüssigem Medium hat und das folgende Elemente umfaßt:
- zumindest zwei BZ-Einheiten, die zusammen mit
- einer Anfangs- und einer Endplatte einen BZ-Stapel bilden, - zwei Versorgungsleitungen für die Prozeßgase
- die jeweiligen Ableitungen dazu, - wobei in zumindest einer der Prozeßgas-Versorgungsleitungen innerhalb des BZ-Stapels ein Flüssigkeitsverteiler angeordnet ist, der mit zumindest einer Einrichtung zur Erzeugung von Schallwellen verbunden ist.
Weiterhin ist Gegenstand der Erfindung ein Verfahren zum Befeuchten und/oder Kühlen eines BZ-Stapels, bei dem ein flüssiges Medium mit dem Prozeßgasstrom auf die aktiven Flächen des BZ-Stapels geführt wird, wobei die Flüssigkeitströpfchen mit Hilfe von Schallwellen unmittelbar vor dem Gaseinlaß jeder BZ-Einheit des BZ-Stapels erzeugt und dem Prozeßgasstrom zugesetzt werden. Schließlich ist Gegenstand der Erfindung die Verwendung des erfindungsmäßen BZ-Systems für die Elektrotraktion.
Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen, der Beschreibung, den Figuren und den Erläuterungen dazu.
Nach einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung wird durch die Einrichtung zur Erzeugung von Schallwellen, mit der der Flüssigkeitsverteiler verbunden ist, eine stehende Welle im Flüssigkeitsverteiler und/oder in der Flüssigkeitssäule derart eingekoppelt, daß auf der Höhe des Gaseinlasses jeder BZ-Einheit die stehende Welle im Flüssigkeitsverteiler und/oder in der Flüssigkeitssäule einen Wellenbauch hat.
Bevorzugt wird in den Flüssigkeitsverteiler und/oder in die Flüssigkeitssäule eine stehende Welle eingekoppelt, deren halbe Wellenlänge dem Abstand zweier aufeinanderfolgender BZ- Einheiten entspricht.
Bevorzugt umfaßt die Einrichtung zur Erzeugung von Schallwellen zumindest einen Piezoaktor, wie sie z.B. bei der Herstel- lung kleinster Tropfen Stand der Technik sind (vgl. S. Brand und T. Laux: „Einsatzmöglichkeiten und -Bereiche von piezoke- ramischen Aktoren" Bd. 1 der VDI-Reihe „Technologiestudien und Marktprognosen zur Mikrosystemtechnik") .
Der Flüssigkeitsverteiler ist ein Kernstück der Erfindung. So wird vorliegend ein Bauelement bezeichnet, das sich mit flüssigem Medium vollsaugen und über einen Schallgeber in Schwingung versetzt werden kann. Dieses Bauelement ist so beschaffen, das es in einer Prozeßgasversorgungsleitung untergebracht werden kann, ohne viel konstruktiven Aufwand, d.h. es sollte einfach hineingesteckt oder hineingezogen werden können. Alternativ ist der Wasserverteiler mehrstückig und wird durch Stapeln der BZ-Einheiten bei der Montage des BZ-Stapels gebildet .
Der Flüssigkeitsverteiler kann aus allen Materialien gebildet sein, die zum Transport von flüssigem Medium geeignet sind, z.B. Textil (Baumwolle, Hanf) und/oder Kunststoff (z.B. Nylon Glasfaser und/oder Kohlefaser sowie beliebige Mischungen daraus) und/oder Metall (z.B. Eisen, Stahl etc) . Der Flüssig- keitsverteiler wird in einem oder in beiden axialen Versorgungskanal (-kanälen) eines BZ-Stapels untergebracht und mittels Schallwellen in Schwingung versetzt. Beispiele für den Flüssigkeitsverteiler sind ein Röhrchen, ein Draht, ein Docht oder ein mit flüssigem Medium gefüllter Schlauch, in dem sich ein schwingendes Element, z.B. ein Draht, befindet. In diesem Fall muß der Schlauch porös sein, Bohrungen oder Düsen haben, durch die das flüssige Medium austreten und durch die Schwingung des Schlauches zerstäubt werden kann.
Als flüssiges Medium eignen sich alle Flüssigkeiten, die sich auch für das in der gleichzeitig eingereichten 97E3592 offenbarte System eignen. Dabei wird bevorzugt Wasser oder Wasser mit Zusätzen, wie Tensiden oder ähnlichem, eingesetzt. Falls sich andere flüssige Medien auch als geeignet für die Kühlung und/oder die Befeuchtung der Polymer-Elektrolyt-Membran der BZ erweisen, soll die Erfindung jedoch nicht nur auf Wasser beschränkt sein. Nach einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist der BZ-Stapel auch luftgekühlt, d.h. neben dem erfindungsgemäßen System der Kühlung über das Befeuchtungswasser hat der BZ- Stapel noch Elemente, die Luftkühlung ermöglichen, d.h. die den Fahrtwind zur Kühlung des BZ-Stapels nutzbar machen. Solche Elemente sind u.a. aus der WO 97/01827 bekannt.
Nach einer bevorzugten Ausführungsform des Verfahrens wird nur ein Prozeßgasstrom, also entweder der Kathoden- oder der Anodengasstrom befeuchtet. Dabei wird besonders bevorzugt der Anodengasstro befeuchtet. Denkbar ist auch die Alternative, bei der nicht das Prozeßgas, sondern die Elektrode oder die Elektroden befeuchtet wird.
Als Prozeßgasversorgungsleitung (d.h. Brennstoff- und/oder Oxidansversorgungs- und/oder Zuführungsleitung) innerhalb des BZ-Stapels wird ein- in der Regel axialer- Versorgungskanal bezeichnet, durch den das Prozeßgas zu den einzelnen BZ- Einheiten (Einzelzellen des BZ-Stapels) strömt. Dabei ist jede Brennstoffversorgungsleitung mit einem Brennstofftank und jede Oxidansversorgungsleitung mit einem Oxidanstank verbunden. Alternativ kann die Brennstoff ersorgungsleitung auch noch oder nur mit einem Brennstoffreformer und/oder die Oxi- dansversorgungsleitung auch noch oder nur mit einem Kondensator verbunden sein.
Jede dieser Leitungen hat zur Versorgung der aktiven Zellflächen mit Prozeßgas jeweils auf der Höhe der aktiven Fläche eine Öffnung, die als Gaseinlaß bezeichnet wird.
Der Flüssigkeitsverteiler ist in der Prozeßgasversorgungsleitung so untergebracht, daß er den Prozeßgasstrom möglichst wenig behindert.
Falls der Flüssigkeitsverteiler eine Halterung in der Prozeßgas-Versorgungsleitung braucht, kann, am Beginn und am Ende der Versorgungsleitung auf der Höhe der Anfangs- und Endplatte des BZ-Stapels, jeweils eine einfache Klammer oder ähnliches, in die der Flüssigkeitsverteiler eingespannt wird, vorgesehen sein. Ebensogut kann eine andere Art von Halterung oder mechanischer Fixierung vorgesehen sein.
Über die stehende Welle im Flüssigkeitsverteiler und/oder in der Flüssigkeitssäule wird die Abgabe von Tröpfchen an jede BZ-Einheit erzwungen, indem ein, sich vor dem Gaseinlaß des Kathoden- und/oder Anodengasraumes befindender, Wellenbauch des Flüssigkeitsverteilers und/oder der Flüssigkeitssäule Tröpfchen produziert und in den Gaseinlaß schleudert. Über die induzierte Welle, beispielsweise über die Amplitude oder aber auch über die Pulslänge (=Länge der Wellengruppe) oder Pulszahl (= Frequenz, mit welcher Wellengruppen erzeugt werden) , kann auch die Menge des an die BZ-Einheiten abgegebenen Wassers geregelt werden. Die Regelung der abgegebenen Wassermenge wird sich üblicherweise nach den Betriebsparametern des BZ-Stapels oder der BZ-Batterie richten, vor allem nach deren Gasdurchsatz und Betriebstemperatur.
Eine Ausführungsform der Erfindung ist nun, über einen einzigen Geber (Aktor, Schallgeber) eine stehende Welle in den Flüssigkeitsverteiler einzukoppeln. Dabei kann die Wellenlän- ge λ über die Eigenschaften des Wasserverteilers und die Frequenz f der Schallwelle eingestellt werden. Es gilt die allgemeine Beziehung c= f*λ, wobei die Phasengeschwindigkeit c der Schallwelle von den Ei- genschaften des Wasserverteilers abhängt.
Wenn, z.B. eine Transversalwelle (vgl. Figur 2 ?) eingekoppelt werden soll, dann entspricht nach einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung die halbe Wellenlänge der einge- koppelten stehenden Welle dem Abstand zweier benachbarter Ga- seinlässe in einer Versorgungsleitung. Jeder entstehende Wel- lenbauch ist dann genau vor einem Gaseinlaß einer BZ-Einheit plaziert.
Ebenso kann auch eine Longitudinalwelle (vgl. Figur 3 ?) ein- gekoppelt werden. Diese kann sich auch in einem flüssigen oder gasförmigen Medium ausbreiten und daher direkt in eine Flüssigkeitssäule oder in einen Nebel aus flüsigem Medium und Prozeßgas oder in einen Schaum eingekoppelt werden. Ebenso kann eine Longitudinalwelle auch in den Flüssigkeitsverteiler oder in beide, den Flüssigkeitsverteiler und die Flüssigkeitssäule eingekoppelt werden. Bei der Einkopplung der lon- gitudinalen Welle ist u.U. auch eine Wellenlänge wie bei der Transversalwelle vorteilhaft. Sowohl stehende Longitudinal- also auch stehende Transversalwellen sind im Rahmen dieser Erfindung auch mit anderen Wellenlängen ausführbar. So ist eine gleichmäßige Verteilung des flüssigen Mediums auf den aktiven Zellflächen auch dann gegeben, wenn die Wellenlänge sehr viel kleiner ist als der Abstand zweier Zellen im Axialkanal, oder aber sehr viel größer als die Länge des Axialka- nals; in beiden Fällen erfolgt über die gesamte Länge des Flüssigkeitsverteilers ein gleichmäßiges Abschleudern von Tröpfchen.
Schließlich ist auch eine Kombination von Longitudinal- und Transversalwellen möglich und in der Praxis kann sich dabei eine Oberflächenwelle ausbilden, deren Eigenschaften von allen Komponenten des Flüssigkeitsverteilers einschließlich des flüssigen Mediums selbst abhängt. Die Berechnung und theoretische Optimierung ist zwar kompliziert, sie kann aber mit numerischen Methoden gelöst werden.
Erfindungsgemäß ist bevorzugt, daß die Schwingungsbäuche direkt vor den Gaseinlässen der einzelnen BZ-Einheiten entstehen, was durch die geometrischen Abmessungen, die Wellenlänge und die oben genannte Einstellung von Frequenz und Schallgeschwindigkeit im Flüssigkeitsverteiler gesteuert werden kann. Die Tröpfchen bilden sich an den Schwingungsbäuchen, direkt vor den Gaseinlässen.
Die Erzeugung der Schallwelle geschieht günstigerweise mit Hilfe von Piezokeramiken, obwohl natürlich andere Möglichkeiten der Schallerzeugung für das Verfahren genauso verwendet werden können. Piezogeber sind bevorzugt, weil sie sich durch einen einfachen Aufbau bei hohem Wirkdungsgrad auszeichnen und ihre Anwendung ist bei Ultraschallzerstäubern wie bei Tintenstrahldruckern viel erprobt ist. Typische Frequenzen sind 100kHz und 2,5 Mhz .
Ähnlich der Technik, wie sie bei Tintenstrahldruckern oder bei der Schmierung von Werkzeugmaschinen angewendet wird, ist auch eine Verwendung von Drucksegmenten im Flüssigkeitsverteiler denkbar. Beispielsweise kommen Piezo-Drucksegmente, wie sie bei Einspritzsystemen für Kraftstoffe in Verbrennungsmotoren oder PKW-Standheizungen benutzt werden, erfindungsgemäß zum Einsatz.
Als bevorzugte Konstruktion eines BZ-Stapels wird die aus der DE 44 42 285 bekannte Konstruktion verwendet mit einem Schichtaufbau im BZ-Stapel gemäß Separator (oder Zwischenelement) , Kathodenraum (umfaßt Katalysatorschicht und Elektro- de) , Membran, Anodenraum (umfaßt Katalysatorschicht und Elektrode) , Separator, Separator, Kathodenraum, Membran, etc. genügt (wobei eine BZ-Einheit einen Separator, einen Kathodenraum, eine Membran, einen Anodenraum und wieder einen Separator umfaßt) . Sollte allein über die erfindungsgemäße Befeuch- tung gekühlt werden, kann jeder zweite Separator entfallen, weil ein Schichtaufbau gemäß Separator, Kathodenraum, Membran, Anodenraum, Separator, Kathodenraum etc. genügt. Bevorzugt wird aber zweigleisig gekühlt, so daß der BZ-Stapel grundsätzlich sowohl über die Befeuchtung als auch luftkühl- bar ist. Es bleibt dann der jeweiligen Betriebsführung überlassen, wann mehr mit flüssigem Medium und wann mehr mit Gas, also z.B. Luft gekühlt wird. Als aktive Fläche wird die Zellfläche bezeichnet, auf der das Prozeßgas Kontakt mit einer der Elektroden hat.
Im folgenden wird die Erfindung nun anhand von 4 Figuren, die bevorzugte Ausführungsformen beschreiben, näher erläutert.
Figur 1 zeigt einen Querschnitt durch einen BZ-Stapel eines erfindungsgemäßen BZ-Systems. Figur 2 zeigt eine schematische Darstellung eines erfindungsgemäßen Flüssigkeitsverteilers im Betrieb.
Figur 3 zeigt eine Ausführungsform mit einem Rohr oder einer Rinne als Flüssigkeitsverteiler und Figur 4 zeigt wieder eine andere Ausgestaltung der Erfindung, bei der vor jedem Gaseinlaß ein Schallgeber angeordnet ist.
Figur 1 zeigt drei BZ-Einheiten eines BZ-Stapels im Querschnitt. Von links nach rechts ist folgendes zu erkennen: Ganz links ist die äußere Begrenzungswand der axialen Brenn- Stoffversorgungsleitung 2 zu sehen. Die Brennstoffversorgungsleitung 2 hat jeweils einen Gaseinlaß lc in Höhe des Anodengasraumes 3a jeder BZ-Einheit 3. In der BrennstoffVersorgungsleitung 2 ist der Flüssigkeitsverteiler 1 untergebracht. In Richtung la erhält der Flüssigkeitsverteiler Zu- fuhr an flüssigem Medium, beipielsweise über Druck und/oder über Kapillarkraft. An jedem Gaseinlaß lc findet Flüssigkeitsaustritt in Richtung lb aus dem Flüssigkeitsverteiler statt. Die entstehenden Tröpfchen werden direkt in den Gaseinlaß geschleudert (Pfeilrichtung lb) .
Eine BZ-Einheit 3 besteht aus der Elektrolytmembran 3c, an die auf der einen Seite die Anode 3d und der Anodengasraum 3a und auf der anderen Seite die Kathode 3e und der Kathodengas- raum 3b anschließt. Ebenso gut wie im Brennstoffversorgungskanal kann der Flüssigkeitsverteiler auch im Oxidansversorgungskanal untergebracht sein.
Figur 2 zeigt den Fall eines Flüssigkeitsverteilers 1 im Betrieb, während eine stehende Transversalwelle, z.B. über einen Piezoaktor 3 eingekoppelt ist. Ganz links ist eine Graphik gezeigt, die entsteht, wenn die Amplitude A der stehenden Welle über ihren Abstand Z zum Schallgeber aufgetragen wird.
An dem Schallgeber, z.B. an dem Piezoaktor 3 ist eine Steuerspannung 3a angelegt, so daß der Piezoaktor 3 eine Schallwelle 3b, die in Richtung 3b schwingt, über die mechanische Fi- xierung 2 in den Flüssigkeitsverteiler 1 einkoppelt.
Sobald im Flüssigkeitsverteiler 1 die stehende Welle eingekoppelt ist und flüssiges Medium, beispielsweise Wasser, beispielsweise in Richtung la, dem Flüssigkeitsverteiler laufend zugeführt wird, entstehen kleine Tröpfchen an den Schwingungsbäuchen lb und werden in Richtung lb abgeschleudert.
Die mechanische Fixierung 2 kann mit jeder Art von Halterung bewirkt werden, die den Flüssigkeitsverteiler hält und gleichzeitig die Einkopplung der Schwingung nicht behindert.
Wenn der Flüssigkeitsverteiler ein Draht oder ein Docht ist, dann wird er über die Zufuhrleitung mit Wasser oder einem sonstigen flüssigem Medium benetzt. Alternativ kann es sich auch um einen wassergefüllten Schlauch handeln, in welchem sich der schwingende Draht befindet. Der Schlauch ist porös oder hat Bohrungen oder Düsen, durch die das Wasser austreten kann und dann durch die Schwingung zerstäubt wird. Der Schlauch kann so konstruiert sein, daß der Druck innerhalb des Schlauches nicht mit dem Betriebsdruck der BZ übereinstimmt, also nicht gleich dem in der Versorgungsleitung ist. Die Wellenlänge λ einer Transversalwelle in einem Stahldraht wird über die Beziehung
berechnet, wobei c die Phasengeschwindigkeit, f die Frequenz, F die Kraft, mit der der Draht gespannt ist, p die Dichte des Drahtmaterials und A der Querschnitt des Drahtes ist. Für einen Stahldraht von 0,5 mm2 Querschnitt, der mit 50 N gespannt ist, erhält man bei einer eingekoppelten Frequenz von 100kHz beispielsweise eine Wellenlänge von 1mm. Alternativ kann für höhere Frequenzen auch ein Material mit geringerer Dichte wie Nylon, Glasfaser oder Kohlefaser verwendet werden.
Figur 3 zeigt die Ausgestaltung des Flüssigkeitsverteilers 1 als Rohr oder mit einer Rinne, in der das flüssige Medium verteilt ist. Über die Öffnung la gelangt flüssiges Medium in den Flüssigkeitsverteiler, der mit Hilfe des Schallgebers 3 in Schwingung versetzt wird. Am Schallgeber 3 liegt eine Steuerspannung 3a an. Ganz links ist über eine Auftragung der Amplitude A der stehenden Welle gegen den Abstand Z angezeigt, wo Schwingungsbäuche entstehen.
Bei der Übertragung einer Longitudinalwelle wird die Schwin- gung des Rohres in das flüssige Medium eingekoppelt. Die genaue Form richtet sich dabei nach den Abmessungen des Wasserverteilers, der sich wiederum nach der Gestalt des Versorgungskanals richtet. Es wird dabei eine große Schwingungsamplitude an der Oberfläche des Wassers angestrebt, wel- ehe dazu führt, daß sich mit jeder Schwingung ein Tröpfchen (oder eine definierte Anzahl an Tröpfchen) von jeder Düse löst und an den Gaseinlaß der entsprechenden BZ-Einheit abgegeben wird. Die Wellenlänge für die Longitudinalwelle im Was- serverteiler längs des Versorgungskanals ergibt sich aus der Beziehung
λ = c/f = 1/f (E/p) mit E als Elastizitätsmodul des Materials, c die Phasengeschwindigkeit, f die Frequenz und p die Dichte des Drahtmaterials ist. Für Stahl ergibt sich z.B. bei einer Frequenz von 2 Mhz eine Wellenlange von etwa 2,5 mm.
Bei der Ausfuhrung als Rohr sind Bohrungen oder Düsen lb im Abstand der Gasemlasse vorgesehen. Bei der Ausgstaltung als Rohr kann m das flussige Medium selbst die stehende Welle eingekoppelt werden, wobei die Bohrungen dabei auch so liegen, daß am Austritt des flüssigen Mediums eine große Schwm- gungsamplitude (ein Schwingungsbauch) ist.
In Figur 4 wird eine Ausführungsform gezeigt, bei der mit mehreren Schallgebern 3, die sich jeweils auf der Hohe eines Gasemlassses befinden, Tropfchen lb aus dem Fussigkeitsver- teiler 1 m den Gasemlaß (nicht mehr gezeigt) geschleudert werden.
Der Flussigkeitsverteiler ist ähnlich wie ein Tmtendruckar- ray aufgebaut. Wie m Figur 3 hat der Flussigkeitsverteiler Bohrungen und/oder Düsen 5, mindestens eine an jedem Gasemlaß. Zu den Düsen gehört jeweils ein Druckkanal 4 m dem Flussigkeitsverteiler, der mit flussigem Medium gefüllt ist.
Auf der Hohe jedes Gasemlasses gibt es bei dieser Ausgestaltung einen eigenen Schallgeber 3, mit dessen Hilfe dort aus einem Druckkanal 4 des Flussigkeitsverteilers 1 Tropfchen lb erzeugt und dem Prozeßgasstrom zugesetzt werden.
Von oben nach unten ist m Figur 4 folgendes zu sehen: Die Leitungen 3a, mit denen an die einzelnen planaren Piezo- aktoren 3 von außen eine elektrische Steuerspannung angelegt wird. Die planaren P ezoaktoren versetzen die Membran 2 m Schwingung, die ihrerseits die Schwingung an die Flüssigkeitssäule im Druckkanal 4 weitergibt. Das flussige Medium gelangt über die Flussigkeitszufuhr la, die bevorzugt über Kapillarkräfte arbeitet, in den Flüssigkeitsverteiler 1 und von dort jeweils in die Druckkanäle 4. Der Druck pflanzt sich innerhalb jedes Druckkanals bis zur Düse fort, wo ein Tröpfchen abgegeben wird. Tropfendurchmesser betragen bei Wasser als flüssigem Medium üblicherweise 40 bis 120 μm, bevorzugt 60 bis lOOμm und besonders bevorzugt 70 bis 90 μm. Der Tropfendurchmesser ist dadurch limitiert, daß ohne Anregung des Piezoaktors kein Wasser aus der Düse treten soll, d.h. die Oberflächenspannung des Wassers kontrolliert das einfache Ausfließen aus der Düse.
Bei einer Parallelschaltung aller Piezoaktoren ist sichergestellt, daß alle Gaseinlässe mit der gleichen Flüssigkeitsmenge versorgt werden. Wählt man jedoch eine individuelle SpannungsZuführung, dann kann die Menge für jede BZ-Einheit einzeln eingestellt werden, was zumindest im Probebetrieb Vorteile haben kann.

Claims

Patentansprüche
1. Polymer-Elektolyt-Membran(PEM) - Brennstoff ellen (BZ) - system, das eine Befeuchtung und/oder Kühlung mit flussigem Medium hat und das folgende Elemente umfaßt:
- zumindest zwei BZ-Einheiten, die zusammen mit
- einer Anfangs- und einer Endplatte einen BZ-Stapel bilden,
- zwei Versorgungsleitungen für die Prozeßgase
- die jeweiligen Ableitungen dazu, - wobei m zumindest einer der Prozeßgas-Versorgungsleitungen innerhalb des BZ-Stapels ein Flussigkeitsverteiler angeordnet ist, der mit zumindest einer Einrichtung zur Erzeugung von Schallwellen verbunden ist.
2. System nach Anspruch 1, bei dem die Einrichtung zur Erzeugung von Schallwellen bewirkt, daß im Flussigkeitsverteiler und/oder m der Flüssigkeitssäule eine stehende Welle eingekoppelt ist.
3. System nach einem der Ansprüche 2, bei dem d e die halbe Wellenlange der stehenden Welle dem Abstand zweier Zellen im BZ-Stapel entspricht.
4. System nach einem der vorstehenden Ansprüche, bei dem die Einrichtung zur Erzeugung von Schallwellen zumindest einen
Piezoaktor umfaßt.
5. System nach einem der vorstehenden Ansprüche, bei dem der Flussigkeitsverteiler ein Docht, ein Draht, ein Rohr oder ein flussigkeitsgefullter Schlauch ist.
6. System nach einem der vorstehenden Ansprüche, bei dem der BZ-Stapel luftkuhlbar ist.
7.Verwendung eines Systems nach einem der vorstehenden Ansprüche zur Elektrotraktion.
8. Verfahren zum Befeuchten und/oder Kühlen eines BZ-Stapels, bei dem ein flüssiges Medium mit dem Prozeßgasstrom auf die aktiven Flächen des BZ-Stapels geführt wird, wobei Tröpfchen mit Hilfe von Schallwellen unmittelbar vor dem Gaseinlaß jeder BZ-Einheit des BZ-Stapels erzeugt und dem Prozeßgasstrom zugesetzt werden.
9. Verfahren nach Anspruch 7, bei dem nur ein Prozeßgasstro - befeuchtet und/oder gekühlt wird.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 7 oder 8, bei dem die zur Befeuchtung in den Prozeßgasstrom eingebrachte Flüssigkeitsmenge zur Kühlung des BZ-Stapels ausreicht.
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