EP0901800A1 - Process to reduce the elution of heavy metals - Google Patents
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Definitions
- the invention relates to a method for reducing the Elutionability of heavy metals in the liquid bath from Wet ash removal or wet ash removal from cooled ashes or Slag or ash or slag from ash removal or Purification of thermal waste treatment plants.
- EP 0 730 884 A1 proposes that residues containing heavy metals with aqueous solutions of Chelating agents such as gluconic acid, molasses or the like Connections with at least two metal coordinating Anchor groups, extract and treat the extracts separately.
- Chelating agents such as gluconic acid, molasses or the like
- the second group of known methods for reducing the The tendency of pollutants to elute from combustion ash strikes the Treatment of ashes or slags with such chemical Additions by which the solubility of Heavy metal connections decreased or the mobilization of Heavy metals from the solid residues is slowed down.
- amphoteric heavy metal hydroxides are the least soluble in pH ranges between 8 and 11. Since garbage incineration ashes generally react strongly basic when in contact with water due to their content of calcium oxide or calcium hydroxide (pH values of the saturated solutions between 10 and 13), it has been proposed in EP 0 538 598 B1 that the slags cooled in the liquid bath of a de-asher as chemical Add additives that act as buffers, by means of which the pH of the liquid phases is adjusted to between 10.5 and 7. The aim is to at least partially convert the amphoteric heavy metal hydroxides or oxides into poorly soluble carbonates, which are preferably deposited as sediment. For example, sulfuric acid, especially waste sulfuric acid, hydrogen carbonates, carbon dioxide, gases containing carbon dioxide, purified flue gas with 5 to 15% by volume of CO 2 and similar additives have been used as buffering additives.
- DE 44 16 659 also proposes that the Material properties of slags negatively influencing Elution of chlorides and sulfates by adding 0.5% by weight Aluminum hydroxide and calcium oxide and / or calcium hydroxide Reduce.
- the invention has for its object a simple and to develop inexpensive process that the content of elutable heavy metal compounds in ashes or slags significantly reduced and at the same time the effectiveness of the process significantly improved.
- pressures of 5 to 15 bar and residence times of 15 to 60 minutes are used. It is also characteristic of the process according to the invention that the atmosphere above the solid mixture to be treated consists at least partially of water vapor during the pressure treatment. It is surprising that when the process according to the invention is used, the eluate values for calcium salts and sulfates are also greatly reduced. This suggests that, in the course of the treatment, the calcium oxides or hydroxides present in the ashes as solid phases are at least partially converted into calcium silicates, more stable CaO-Al 2 O 3 -SiO 2 phases or ettringite-like solid phases, which include some of the heavy metals and approximate the phase of natural rocks.
- the reduction in lead concentrations in the eluate also depends on the duration of treatment, with additional interference that also affect the pH and the Impact calcium concentration in the eluate.
- the interference is on natural fluctuations in the composition of rust ash return.
- the test results show that the Reduction of the lead eluate concentration is 82% on average.
- the presentation of the results is representative of the group of substances of the amphoteric metals, on the two Heavy metals lead and zinc.
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Abstract
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Vermindern der Eluierbarkeit von Schwermetallen aus im Flüssigkeitsbad von Naßentaschern oder Naßentschlackern abgekühlten Aschen oder Schlacken oder Aschen oder Schlacken aus Entaschern oder Entschlackern von Anlagen zur thermischen Abfallbehandlung.The invention relates to a method for reducing the Elutionability of heavy metals in the liquid bath from Wet ash removal or wet ash removal from cooled ashes or Slag or ash or slag from ash removal or Purification of thermal waste treatment plants.
Die Entsorgung von kommunalen und industriellen Abfällen in Anlagen zur thermischen Abfallbehandlung mit dem Ziel der weitgehenden Zerstörung der im Abfall enthaltenen organischen Verbindungen liefert neben gasförmigen Produkten und Filterstaub feste Aschen oder Schlacken in einer Menge von 250 bis 350 kg je Tonne Abfall. Die Verbrennungs- und Pyrolyserückstände in Form von Aschen oder Schlacken enthalten - in unterschiedlichen Konzentrationen - eine Vielzahl von umweltrelevanten Einzelstoffen, die aufgrund unzureichender Temperaturen bei der thermischen Behandlung oder zu geringer Verweilzeiten oder wegen ihrer guten Löslichkeit in Wasser meist nur teilweise in die Asche- oder Schlackematrix eingebunden sind. Hierzu gehören vor allem Metalle, insbesondere Schwermetalle, und ihre Verbindungen, Reste von verschiedenen organischen Stoffen, anorganische Chloride und Sulfate sowie Stickstoffverbindungen.The disposal of municipal and industrial waste in plants for thermal waste treatment with the aim of extensive Destruction of the organic compounds contained in the waste supplies solid ashes in addition to gaseous products and filter dust or slag in an amount of 250 to 350 kg per ton of waste. The combustion and pyrolysis residues in the form of ashes or Slags contain one in different concentrations Variety of environmentally relevant individual substances that are due to insufficient temperatures during the thermal treatment or too short residence times or because of their good solubility in water mostly only partially integrated into the ash or slag matrix are. These primarily include metals, especially heavy metals, and their compounds, residues of various organic substances, inorganic chlorides and sulfates as well as nitrogen compounds.
Für die weitere Verwendung solcher Aschen oder Schlacken, beispielsweise in der Baustoffindustrie oder im Straßenbau, oder für die ordnungsgemäße und umweltverträgliche Deponierung ist entscheidend, daß die Aschen oder Schlacken auch im Langzeitkontakt mit Böden, Wasser und/oder Atmosphärilien lediglich Schadstoffe in solchen geringfügigen Mengen freisetzen, die unterhalb der durch Erfahrungswerte festgelegten Standards und gesetzlichen Richtlinien bleiben. Besondere Bedeutung kommt hierbei toxischen Schwermetallverbindungen wie des Bleis, Zinks, Cadmiums, Kupfers und anderen Schwermetallen zu, die sich in den Aschen oder Schlacken von Rückständen bei der thermischen Abfallbehandlung anreichern und bei pH-Änderung des umgebenden Mediums, beispielsweise durch Kontakt mit Bodenwasser oder Regenwasser, in nicht unerheblichem Umfang freigesetzt werden.For the further use of such ashes or slags, for example in the building materials industry or in road construction, or for the correct and environmentally compatible landfill crucial that the ashes or slags also in long-term contact with soils, water and / or atmospheres only pollutants in release such small amounts below that by Experience-based standards and legal guidelines stay. Toxic is of particular importance here Heavy metal compounds such as lead, zinc, cadmium, copper and other heavy metals in the ashes or Slag residues from thermal waste treatment enrich and when the pH of the surrounding medium changes, for example through contact with soil water or rainwater, in released to a not inconsiderable extent.
Für die Verminderung der Schwermetallmobilisierung aus Rückständen von Anlagen zur thermischen Abfallbehandlung existieren grundsätzlich zwei unterschiedliche Strategien. Zum einen wird versucht, einen möglichst großen Teil der Schwermetalle oder Schwermetallverbindungen in verschiedenen der thermischen Abfallbehadlung nachgeschalteten Stufen, wie etwa in Naßentaschern oder zusätzlichen Laugungsstufen, durch geeignete Extraktionsmittel zu lösen und anschließend von der Feststoffmatrix abzutrennen.For the reduction of heavy metal mobilization from residues of thermal waste treatment plants exist basically two different strategies. For one thing tries to use as much of the heavy metals as possible Heavy metal compounds in various of the thermal Waste treatment downstream stages, such as in wet bags or additional leaching stages, using suitable extraction agents to solve and then separate from the solid matrix.
So wird in DE 44 27 899 A1 ein Verfahren beschrieben, bei dem die Aschen oder die aus ihnen durch Separierung abgetrennten schwermetallreichen Feinfraktionen mit verdünnter Salzsäure gewaschen und die dabei entstehenden schwermetallhaltigen Lösungen vom festen Rückstand getrennt und in geeigneter Weise weiter aufbereitet werden. Die Einstellung von pH-Werten < 5 durch Säurezugabe zu der basisch reagierenden Schlacke erhöht - wie beispielsweise in Gleis, M.; Hoffmann, G: Behandlungsverfahren zur Verbesserung der Umweltverträglichkeit von Rückständen aus der Verbrennung von Hausmüll, Fortbildungszentrum Gesundheits- und Umweltschutz Berlin (Hrsg.), Seminar Rückstände aus Abfallverbrenpungsanlagen 31 (1992) 43-61 beschrieben ist - die Löslichkeit der meisten Schwermetalle beträchtlich.DE 44 27 899 A1 describes a method in which the Ashes or those separated from them by separation heavy metal-rich fine fractions with dilute hydrochloric acid washed and the resulting heavy metal-containing solutions separated from the solid residue and in a suitable manner be processed. The adjustment of pH values <5 by Acid addition to the basic slag increases - like for example in Gleis, M .; Hoffmann, G: Treatment procedure for Improving the environmental impact of residues from the Incineration of household waste, health and training center Environmental Protection Berlin (ed.), Seminar residues from Refuse incineration plants 31 (1992) 43-61 - the Solubility of most heavy metals is considerable.
In EP 0 730 884 A1 wird demgegenüber vorgeschlagen, die schwermetallhaltigen Rückstände mit wäßrigen Lösungen von Chelatkomplexbildnern, wie Gluconsäure, Melasse oder ähnlichen Verbindungen mit mindestens zwei metall-koordinierenden Ankergruppen, zu extrahieren und die Extrakte separat zu behandeln.In contrast, EP 0 730 884 A1 proposes that residues containing heavy metals with aqueous solutions of Chelating agents such as gluconic acid, molasses or the like Connections with at least two metal coordinating Anchor groups, extract and treat the extracts separately.
Die zweite Gruppe von bekannten Verfahren zur Verminderung der Elutionsneigung von Schadstoffen aus Verbrennungsaschen schlägt die Behandlung der Aschen oder Schlacken mit solchen chemischen Zusätzen vor, durch die die Löslichkeit von Schwermetallverbindungen verringert oder die Mobilisierung von Schwermetallen aus den festen Rückständen verlangsamt wird. The second group of known methods for reducing the The tendency of pollutants to elute from combustion ash strikes the Treatment of ashes or slags with such chemical Additions by which the solubility of Heavy metal connections decreased or the mobilization of Heavy metals from the solid residues is slowed down.
Es ist bekannt, daß amphotere Schwermetallhydroxide in pH-Bereichen zwischen 8 und 11 am wenigsten löslich sind. Da Müllverbrennungsaschen infolge ihres Gehalts an Calciumoxid oder Calciumhydroxid bei Kontakt mit Wasser im allgemeinen stark basisch reagieren (pH-Werte der gesättigten Lösungen zwischen 10 und 13), ist in EP 0 538 598 B1 vorgeschlagen worden, den im Flüssigkeitsbad eines Entaschers abgekühlten Schlacken als chemische Puffer wirkende Zusätze zuzuführen, durch die der pH-Wert der flüssigen Phasen auf Werte zwischen 10,5 und 7 gestellt wird. Damit soll erreicht werden, daß die amphoteren Schwermetallhydroxide oder -oxide wenigstens teilweise in schwerlösliche Carbonate überführt werden, die vorzugsweise als Sediment abgeschieden werden. Als puffernde Zusätze sind beispielsweise Schwefelsäure, vor allem Abfallschwefelsäure, Hydrogencarbonate, Kohlendioxid, kohlendioxidhaltige Gase, gereinigtes Rauchgas mit 5 bis 15 Vol-% CO2 und ähnliche Zusätze angewendet worden.It is known that amphoteric heavy metal hydroxides are the least soluble in pH ranges between 8 and 11. Since garbage incineration ashes generally react strongly basic when in contact with water due to their content of calcium oxide or calcium hydroxide (pH values of the saturated solutions between 10 and 13), it has been proposed in EP 0 538 598 B1 that the slags cooled in the liquid bath of a de-asher as chemical Add additives that act as buffers, by means of which the pH of the liquid phases is adjusted to between 10.5 and 7. The aim is to at least partially convert the amphoteric heavy metal hydroxides or oxides into poorly soluble carbonates, which are preferably deposited as sediment. For example, sulfuric acid, especially waste sulfuric acid, hydrogen carbonates, carbon dioxide, gases containing carbon dioxide, purified flue gas with 5 to 15% by volume of CO 2 and similar additives have been used as buffering additives.
Ein ähnliches Verfahren wird auch in JP-A-56 067 572 beschrieben.A similar process is also described in JP-A-56 067 572.
In DE 44 16 659 wird zudem vorgeschlagen, die die Baustoffeigenschaften von Schlacken negativ beeinflussende Eluierbarkeit von Chloriden und Sulfaten durch Zusatz von 0,5 Gew-% Aluminiumhydroxid sowie Calciumoxid und/oder Calciumhydroxid zu vermindern.DE 44 16 659 also proposes that the Material properties of slags negatively influencing Elution of chlorides and sulfates by adding 0.5% by weight Aluminum hydroxide and calcium oxide and / or calcium hydroxide Reduce.
Die bekannten Verfahren zur Verminderung der Schwermetallelution sind jedoch mit erheblichen Nachteilen verbunden. So wurde gefunden, daß die saure Wäsche selbst bei pH-Werten < 4 allenfalls zu einer teilweisen Extraktion der Schwermetalle führt, andererseits aber die mechanischen Eigenschaften der Schlacken drastisch verschlechtert. Die Extraktion mit Chelatkomplexbildnern vervrsacht zusätzliche Aufwendungen zur Aufarbeitung des Extrakts und zur Rückgewinnung der Chelatliganden. Außerdem sind zusätzliche Waschstufen erforderlich, weil andernfalls Kohlenstoffgehalt (TOC) und Glühverlust der Schlacken unzulässig erhöht werden. Die pH-Wert-Regulierung zur Einstellung des dem Löslichkeitsminimum entsprechenden optimalen pH-Wertes ist regelungstechnisch aufwendig, verläuft aufgrund des stark heterogenen Charakters der Aschen oder Schlacken vielfach unvollständig und bleibt in ihrer Wirkung auf die oberflächennahen Schichten begrenzt.The known methods for reducing heavy metal elution are associated with considerable disadvantages. So it was found that the acidic wash at pH <4 at best leads to a partial extraction of the heavy metals, on the other hand, the mechanical properties of the slags deteriorated drastically. Extraction with chelating agents incurs additional expenses for processing the extract and for the recovery of the chelating ligands. There are also additional Washing stages required because otherwise carbon content (TOC) and the loss of ignition of the slags may be increased inadmissibly. The pH regulation to adjust the solubility minimum corresponding optimal pH value is control engineering complex, runs due to the highly heterogeneous character of the Ashes or slags are often incomplete and remain in theirs Effect limited to the layers near the surface.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein einfaches und kostengünstiges Verfahren zu entwickeln, das den Gehalt an eluierbaren Schwermetallverbindungen in Aschen oder Schlacken deutlich vermindert und gleichzeitig die Wirksamkeit des Verfahrens wesentlich verbessert.The invention has for its object a simple and to develop inexpensive process that the content of elutable heavy metal compounds in ashes or slags significantly reduced and at the same time the effectiveness of the process significantly improved.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Aschen oder Schlacken in Gegenwart einer wäßrigen Phase und/oder Wasserdampf einem erhöhten Druck ausgesetzt werden. Weitere Vorteile und Einzelheiten sind in den Unteransprüchen angegeben.The object is achieved in that the ashes or slags in the presence of an aqueous phase and / or Water vapor can be exposed to increased pressure. Further Advantages and details are given in the subclaims.
Die verfahrensgemäße Behandlung führt - wie Untersuchungen gezeigt haben - dazu, daß die Schwermetallverbindungen in weniger lösliche Feststoffphasen überführt und/oder in weniger rasch mobilisierbare mineralische Matrizes eingebunden werden, so daß ihre Verfügbarkeit entscheidend verringert wird. Das Ausmaß der Löslichkeitsverminderung steigt sowohl mit dem angewandten Druck als auch mit der Dauer der Druckbehandlung. Deutliche Verbesserungen der nach dem Standardverfahren DEV S4 erhaltenen Eluatwerte für Schwermetalle werden bereits bei Druckstufen > 2 bar und bei Verveilzeiten von 10 bis 15 Minuten beobachtet.The treatment according to the procedure leads - as studies have shown have - to make the heavy metal compounds less soluble Solid phases transferred and / or in less quickly mobilized mineral matrices are incorporated so that their availability is significantly reduced. The extent of Decrease in solubility increases both with the pressure applied as well as the duration of the pressure treatment. Clear Improvements to those obtained using the standard DEV S4 method Eluate values for heavy metals are already at pressure levels> 2 bar and observed with dwell times of 10 to 15 minutes.
In besonders bevorzugten Ausführungsvarianten des erfindungsgemäßen Verfahrens werden Drücke von 5 bis 15 bar und Verweilzeiten von 15 bis 60 Minuten angewendet. Für das erfindungsgemäße Verfahren ist weiterhin kennzeichnend, daß die Atmosphäre über dem zu behandelnden Feststoffgemisch während der Druckbehandlung zumindest teilweise aus Wasserdampf besteht. Es ist überraschend, daß bei Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens auch die Eluatwerte für Calciumsalze und Sulfate stark vermindert werden. Dies läßt darauf schließen, daß im Verlauf der Behandlung die in den Aschen als Festphasen vorliegenden Calciumoxide oder -hydroxide zumindest teilweise in Calciumsilicate, stabilere CaO-Al2O3-SiO2-Phasen oder ettringitartige Feststoffphasen umgewandelt werden, die einen Teil der Schwermetalle einschließen und den Phasenbestand natürlicher Gesteine annähern. Wie die Untersuchungen gezeigt haben, werden die mechanischen Eigenschaften der Aschen oder Schlacken durch die Druckaufgabe nicht nachteilig beeinflußt. Es ist sogar ein positiver Nebeneffekt der erfindungsgemäßen Lösung, daß im Ergebnis von Agglomerationsvorgängen eine Kornvergröberung oder Verfestigung des behandelten Materials eintritt.In particularly preferred embodiment variants of the method according to the invention, pressures of 5 to 15 bar and residence times of 15 to 60 minutes are used. It is also characteristic of the process according to the invention that the atmosphere above the solid mixture to be treated consists at least partially of water vapor during the pressure treatment. It is surprising that when the process according to the invention is used, the eluate values for calcium salts and sulfates are also greatly reduced. This suggests that, in the course of the treatment, the calcium oxides or hydroxides present in the ashes as solid phases are at least partially converted into calcium silicates, more stable CaO-Al 2 O 3 -SiO 2 phases or ettringite-like solid phases, which include some of the heavy metals and approximate the phase of natural rocks. As the studies have shown, the mechanical properties of the ashes or slags are not adversely affected by the printing task. It is even a positive side effect of the solution according to the invention that, as a result of agglomeration processes, grain coarsening or solidification of the treated material occurs.
Die Erfindung wird nachstehend anhand eines Ausführungsbeispiels näher erläutert.The invention is described below using an exemplary embodiment explained in more detail.
Etwa 1 kg Asche der Korngröße < 9,5 mm werden in einem Autoklaven vorgelegt und mit Wasser so überschichtet, daß die Oberfläche der Asche gerade bedeckt ist (Volumen des Wassers ca. 300 ml). Anschließend wird der Autoklav verschlossen. Dann wird der Reaktormantel aufgeheizt, so daß Drücke von 5, 10 oder 13 bar aufgegeben werden. Die Verveilzeit bei konstantem Druck beträgt für alle Versuche 120 min. Direkt nach der Druckbehandlung werden die Aschen nach DEV S4 eluiert und die Eluate analysiert.About 1 kg of ash with a grain size <9.5 mm are in an autoclave submitted and covered with water so that the surface of the Ash is just covered (volume of water about 300 ml). The autoclave is then closed. Then the Reactor jacket heated so that pressures of 5, 10 or 13 bar be abandoned. The dwell time at constant pressure is for all attempts 120 min. Immediately after the pressure treatment Ashes eluted according to DEV S4 and the eluates analyzed.
Die Ergebnisse der durchgeführten Versuche weisen aus, daß die Eluierbarkeit bestimmter Schwermetalle eindrucksvoll gemindert wird. Die Untersuchung unbehandelter Asche zeigt eine Blei-Konzentration im Eluat von 4,81 mg/kg Trockensubstanz. Bei der behandelten Asche wird der Bleigehalt des Eluats auf Werte unterhalb von 1 mg/kg Trockensubstanz reduziert. Noch deutlichere Reduktionen werden für das ebenfalls amphotere Schwermetall Zink erhalten. Hier reduzieren sich die Eluatkonzentrationen von 6,75 mg/kg Trockensubstanz auf Werte um 0,2 mg. Dies entspricht einer mittleren Reduktion von 93%.The results of the tests carried out show that the Eluctibility of certain heavy metals impressively reduced becomes. Examination of untreated ash shows one Lead concentration in the eluate of 4.81 mg / kg dry matter. In the treated ash, the lead content of the eluate is reduced to values reduced below 1 mg / kg dry matter. Even clearer Reductions are made for the likewise amphoteric heavy metal zinc receive. Here the eluate concentrations are reduced by 6.75 mg / kg dry matter to values around 0.2 mg. This corresponds to one mean reduction of 93%.
Zur Ergänzung sind in der Ergebnistabelle die Intensität der Druckbehandlung, der sich einstellende pH-Wert des Eluates und die Calcium-Konzentration aufgeführt. Mit zunehmender Intensität der Druckbehandlung tritt eine zunehmende Reduktion der Eluatkonzentrationen für Zink auf.The intensity of the Pressure treatment, the pH value of the eluate and the Calcium concentration listed. With increasing intensity of the An increasing reduction in pressure treatment occurs Eluate concentrations for zinc.
Die Reduktion der Bleikonzentrationen im Eluat hängt ebenfalls von der Behandlungsdauer ab, wobei sich zusätzlich Störeinflüsse bemerkbar machen, die sich auch auf den pH-Wert und die Calciumkonzentration im Eluat auswirken. Die Störeinflüsse sind auf natürliche Schwankungen in der Zusammensetzung von Rostaschen zurvckzuführen. Die Versuchsergebnisse weisen aus, daß die Reduktion der Bleieluatkonzentration im Mittel 82% beträgt.The reduction in lead concentrations in the eluate also depends on the duration of treatment, with additional interference that also affect the pH and the Impact calcium concentration in the eluate. The interference is on natural fluctuations in the composition of rust ash return. The test results show that the Reduction of the lead eluate concentration is 82% on average.
Die Darstellung der Ergebnisse beschränkt sich, stellvertretend für die Stoffgruppe der amphoteren Metalle, auf die beiden Schwermetalle Blei und Zink. Durch eine analoge Behandlung von Verbrennungsrückständen werden die Eluatkonzentrationen auch anderer amphoterer Metalle und deren Verbindungen wirkungsvoll gemindert.The presentation of the results is representative of the group of substances of the amphoteric metals, on the two Heavy metals lead and zinc. By an analogous treatment of The eluate concentrations also become combustion residues other amphoteric metals and their compounds effectively diminished.
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