EP0852714A1 - Procede et dispositif de controle des caracteristiques d'une couche superficielle d'un element en alliage de zirconium et utilisation pour le controle de crayons de combustible pour un reacteur nucleaire - Google Patents

Procede et dispositif de controle des caracteristiques d'une couche superficielle d'un element en alliage de zirconium et utilisation pour le controle de crayons de combustible pour un reacteur nucleaire

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Publication number
EP0852714A1
EP0852714A1 EP96931863A EP96931863A EP0852714A1 EP 0852714 A1 EP0852714 A1 EP 0852714A1 EP 96931863 A EP96931863 A EP 96931863A EP 96931863 A EP96931863 A EP 96931863A EP 0852714 A1 EP0852714 A1 EP 0852714A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
zirconium alloy
electrolyte
measurement
impedance
tank
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP96931863A
Other languages
German (de)
English (en)
Inventor
Dominique Duthoo
Yves Fanjas
Alain Frichet
Michel Ladet
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Franco Belge de Fabrication de Combustible FBFC
Original Assignee
Franco Belge de Fabrication de Combustible FBFC
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Filing date
Publication date
Application filed by Franco Belge de Fabrication de Combustible FBFC filed Critical Franco Belge de Fabrication de Combustible FBFC
Publication of EP0852714A1 publication Critical patent/EP0852714A1/fr
Withdrawn legal-status Critical Current

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Classifications

    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N27/00—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
    • G01N27/02—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating impedance
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N17/00—Investigating resistance of materials to the weather, to corrosion, or to light
    • G01N17/02—Electrochemical measuring systems for weathering, corrosion or corrosion-protection measurement

Definitions

  • the invention relates to a method for controlling the characteristics of a surface layer consisting in particular of oxide on a zirconium alloy element of a fuel assembly for a nuclear reactor.
  • the fuel assemblies for a nuclear reactor and in particular the fuel assemblies for a nuclear reactor cooled by water have, inside a framework, fuel rods which are maintained in the form of a bundle in which the pencils are parallel to each other.
  • the fuel rods generally consist of a tube made of a weakly neutron absorbing alloy, such as a zirconium alloy, in which nuclear fuel pellets are stacked. After filling with the fuel pellets, the tubes are closed at their ends by plugs which are welded to the tube constituting the pencil sheath.
  • the framework of the fuel assembly is itself constituted by elements which are for the most part made of an alloy which absorbs weakly the neutrons such as a zirconium alloy.
  • Zirconium and its alloys are passivable metals, that is to say metals on the surface of which a passivation layer consisting of oxide having a very small thickness is naturally formed which protects the metal from the aggressive external environment.
  • this passivation layer in particular conditions ionic and electronic exchanges between the metal of the elements of the fuel assembly.
  • the characteristics of the oxide layer depend largely on the initial conditions of formation of this layer on the surface of the element in zirconium alloy.
  • the zirconium alloy substrate has satisfactory properties after the fabrication of the fuel assembly element.
  • Such an autoclave corrosion test has drawbacks, in the context of the production of fuel rods carried out on an industrial scale. Indeed, the duration of the corrosion test, taking into account the rise and fall time in temperature of the autoclave is five days during which the production of the fuel rod manufacturing unit is carried out without any assurance of the correct operation of the welding unit. We cannot therefore immediately take the necessary corrective measures in the event of pollution. Consequently, this drawback can lead to rejects or repairs on significant quantities of products. In addition, the release of production after inspection can only be carried out at the end of the test, which affects manufacturing flexibility and increases the quantity of semi-finished products during manufacture. In addition, the corrosion test is a destructive test which can only be carried out on a limited number of samples per work station. The autoclaves used for the tests are permanently immobilized.
  • the result given by the corrosion test is a purely qualitative all-or-nothing result which does not make it possible to determine the difference in production compared to the standard sought.
  • the object of the invention is therefore to propose a method for controlling the characteristics of a surface layer constituted in particular by oxide, of a zirconium alloy element of a fuel assembly for a nuclear reactor, which is fast and non-destructive and which allows a quantitative result to be obtained without requiring the use of complex test equipment; in particular, the method must enable a layer of oxide to be checked on a zirconium alloy element, such as for example a fuel rod cladding tube, and in particular to quantitatively compare the quality level of the weld from the fuel rod cap to defined criteria.
  • Figure 1 is a schematic elevational view of a control installation of the welded area of extremé ⁇ fuel rods.
  • Figure 2 is a top view along 2 of Figure 1.
  • Figure 3 is a view similar to the view of Figure 1 of a variant of the control installation.
  • FIGS. 1 and 2 we can see a control device generally designated by the reference 1 allowing the control of the oxide layer. formed on the sheath of fuel rods 2, 2 ', at the weld zone 3, 3' of a plug 4, 4 'for closing one end of the sheath of the pencil 2, 2'.
  • the control installation 1 shown in the figures makes it possible either to carry out the control of two pencils 2, 2 'simultaneously, or to carry out the control of a fuel rod 2 compared to a standard 2' consisting of a fuel rod reference or something similar.
  • the fuel rods 2 or 2 ′ have a tubular sheath made of zirconium alloy 1 ′ inside which pellets of combustible material are stacked.
  • the pencil sheath is closed at its two extremities by plugs such as 4 which are forcibly engaged inside the end part of the sheath and fixed by a weld line such as 3.
  • the outer surface of the sheath of the zirconium alloy pencil is covered with an oxide layer which protects the metal of the sheath.
  • the oxide layer thickens and strengthens during the initial phases of the stay of the fuel element in the primary part of the nuclear reactor, the protective layer taking the form of a layer of black, shiny zirconia which provides effective protection of the cladding during the operation of the reactor as well as during the shutdown phases during which handling and possibly repair of the fuel assemblies are carried out.
  • the oxide layer is likely to become porous or present discontinuities, so that the protection of the pencil is no longer satisfactorily ensured.
  • the control installation shown in FIGS. 1 and 2 makes it possible to determine, by an impedance measurement, whether the oxide layer formed on the end part of the rod comprising the plug has satisfactory characteristics.
  • the control process makes it possible to determine whether the oxide layer is perfectly compact and adherent on the external surface of the sheath and if it does not present any defects due for example to traces of pollution in the weld zone 3 .
  • the control installation 1 comprises a test tank 5 containing an electrolyte 6 and provided with passage means and for supporting the end parts of two fuel rods 2, 2 '.
  • the support devices 7, 7 'of the ends of the rods 2, 2' are fixed on the wall of the tank 5 opposite the wall on which the nozzles 5 ', 5 "are fixed, in the extension of the supports 7, 7'
  • Each of the supports 7, 7 * comprises an engagement opening of the end part of a plug 4, 4 ′ of a fuel rod 2 or 2 ′.
  • pencils also have outside of the test tank 5, two rollers 8, 8 ', on each of which rests the sheath of a pencil 2 or 2', when the end portion of the pencil comprising the cap 4 or 4 'is engaged inside the test tank 5.
  • the lower bottom of the test tank 5 is tra ⁇ poured by a drain pipe 9 which is connected to a pump 10 whose delivery part is connected to a pipe 11 opening into the upper part of a storage tank d electrolyte 12.
  • the bottom of the electrolyte storage tank 12 is traversed by a supply line 13 on which a filling pump 14 is interposed.
  • the supply line 13 opens at the upper part of the test tank 5.
  • a liquid retention tank 15 is placed below the test tank 5, the tank 12 and the drain pump 10.
  • the test tank 5 is empty of electrolyte and the ends of a pencil 2 to be checked are introduced, through the nozzle 5 ", so that the plug 4 of the fuel rod 2 comes engage in the opening of the support 7.
  • the pencil sheath is then electrically isolated from the tank.
  • the pencil 2 comes to rest on a support roller 8 made of electrical insulating material.
  • the second pencil 2 ′ can be a pencil which is checked simultaneously with checking the pencil 2 or a standard pencil having a layer whose characteristics are perfectly known.
  • the filling pump 14 and the supply line 13 are used to fill the test tank 5 with electrolyte liquid 6.
  • the sheath of the rods 2 and 2 ′ is then immersed in the electrolyte liquid over a length d, the area of welding 3 or 3 'of the fuel rod cap being immersed in the liquid elec ⁇ trolyte 6.
  • the control installation comprises an impedance measuring device 16, constituted in the form of a module comprising a sinu electric current source ⁇ so ⁇ dal and means for measuring and recording the sinusoidal voltage supplied by the current source and a device for measuring and recording the intensity of the current circulated by the electric current source.
  • Each of the terminals of the sinusoidal alternating current source 16 is connected to a respective conductor 17 or 17 '.
  • Each of the electrical conductors 17 and 17 ′ is secured at its end to a clamp for fixing and bringing into contact which can be engaged and fixed on a part of the fuel rod 2 or 2 ′ situated outside the tank 5.
  • the conductor 17 is connected to the outer surface of the sheath of the pencil 2 while the conductor 17 'is connected to the outer surface of the sheath of the pencil 2'.
  • the sinusoidal electric current source makes it possible to circulate a current through the oxide layer of the sheath of the pencil 2 immersed in the electrolyte 6, through the electrolyte 6 and through the oxide layer of the sheath of the 2 'pencil.
  • the impedance Z corresponding to the ratio of the voltage V to the intensity I of the current is measured by a measurement and recording unit of the module 16.
  • This impedance is representative of the oxidation state of the end portions of the sheaths of the rods 2 and 2 '.
  • V 0 is limited to a low value to avoid any action of the current on the sheath of the pencil immersed in the electrolyte.
  • V 0 can be fixed for example at a value of 10 millivolts.
  • the complex impedance is therefore characterized by the impedance module V 0 / I 0 and by the phase shift ⁇ . Impedances obtained from the measured intensity of the electric current are compared with reference values which make it possible to determine the state of the oxide layer on the sheath of the pencil (s) and in particular the state of the layer d 'oxide at the weld 3 or 3' of the pencil.
  • the oxide layer on the surface of the zirconium alloy sheath has an essentially capacitive behavior.
  • the impedance measurement therefore makes it possible to determine the capacity of the oxide layer which, as a first approximation, can be expressed by the formula
  • the source of electric current is of variable frequency, so that the conditions of the measurement can be adjusted.
  • the impedance In the case where the impedance is high, that is to say in the case where the capacity is low, it can be deduced therefrom that the ionic and electronic exchanges through the layer are reduced, the presence a protective oxide. Conversely, when the impedance is lower and therefore the capacity higher, it can be deduced therefrom a reduction in the protective character of the oxide layer.
  • the electrode 18 is connected by an electrical conductor 17a to one of the terminals of a sinusoidal alternating current source of an impedance measuring device 16 ′ produced in the form of a module comprising the alternating current source and means for measuring and recording the sinusoidal voltage supplied by the source and the intensity of the current circulated by the electric source.
  • the second terminal of the alternating current source is electrically connected by means of an electrical conductor 17b and a clamp 17c to a part of the sheath of the pencil 2 situated outside the test tank 5.
  • the impedance measurement is carried out as described previously and makes it possible to carry out a control of the characteristics of the surface layer of the pencil as previously.
  • the electric current supplied by the electrode 18 circulates in the electrolyte to reach the end of the pencil and then in the end region of the pencil 2.
  • the device according to the variant of FIG. 3 makes it possible to carry out an individual control of fuel rods and in particular a control of the welding area of the plug of each of the rods introduced into the test tank 5.
  • test tank comprising several locations for several fuel rods which can be successively controlled; it suffices to successively place the clamp 17c in the clamping position of the pencil which is being checked.
  • the electrode is made of material resistant to attack by the electrolyte 6.
  • the method according to the invention makes it possible to carry out a rapid measurement (in a few minutes), without destroying or altering the sheath of the fuel rod, because the chemical composition and the concentration of the electrolyte as well as the measurement voltage used are chosen so as not to alter either the oxide layer or the zirconium alloy substrate.
  • the measurement is very sensitive, so that levels of pollution that cannot be detected by the standardized test method according to the prior art are detected.
  • control results in a quantitative measurement of the impedance which makes it possible to precisely distinguish the different levels of pollution of the oxide layer resulting from the welding operation.
  • the measurement method also makes it possible to obtain information on the structure of the oxide layer and in particular to know whether the oxide layer is porous or compact. Due to the speed of the measurement, one can react immediately, in the event that the control highlights a drift in relation to the chosen reference values. Due to the fact that it is non-destructive, the control can be carried out on the products leaving production and not on controls chosen by sampling.
  • the control method according to the invention makes it possible to carry out previ ⁇ sions on the evolution of the operation of the production line for fuel rods and in particular of the plug welding unit.
  • Impedance measurements can be made on the surface oxide layer of a fuel rod in a manner different from that described with or without the use of an electrolyte. Measurements can be made on a single fuel rod or on several rods.
  • the method according to the invention is also applicable in the case of fuel assembly elements made of passable alloy such as a zirconium alloy different from a fuel rod.
  • the method according to the invention can be applied for example to guide tubes or to the grids constituting the framework of the fuel assembly which are generally made of zirconium alloy, the control being carried out using a appropriate device.

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Abstract

On applique une tension sinusoïdale V entre deux points de mesure de deux éléments en alliage de zirconium (2, 2'), on mesure l'intensité I d'un courant sinusoïdal circulant entre les deux points de mesure, on détermine l'impédance Z = V/I de la zone de mesure des éléments (2, 2') et on compare l'impédance obtenue à au moins une valeur de référence. Le dispositif de contrôle comporte une cuve (5) contenant un électrolyte (6) dans lequel on immerge les deux éléments en alliage de zirconium (2, 2') et un module (16) d'alimentation électrique et de mesure d'impédance. On peut également effectuer une mesure sur un seul élément (2) en utilisant une électrode plongée dans l'électrolyte (6).

Description

Procédé et dispositif de contrôle des caractéristiques d'une couche superficielle d'un élément en alliage de zirconium et utilisation pour le contrôle de crayons de combustible pour un réacteur nucléaire.
L ' invention concerne un procédé de contrôle des caractéristiques d ' une couche superficielle constituée notamment par de l ' oxyde sur un élément en alliage de zirconium d ' un assemblage de combustible pour un réacteur nucléaire .
Les assemblages de combustible pour un réacteur nucléaire et en particulier les assemblages de combusti¬ ble pour un réacteur nucléaire refroidi par de l'eau comportent, à l'intérieur d'une ossature, des crayons de combustible qui sont maintenus sous la forme d'un fais¬ ceau dans lequel les crayons sont parallèles entre eux.
Les crayons de combustible sont généralement constitués par un tube en un alliage absorbant faiblement les neutrons, tel qu'un alliage de zirconium, dans lequel sont empilées des pastilles de combustible nucléaire. Après remplissage par les pastilles de combustible, les tubes sont fermés à leurs extrémités par des bouchons qui sont soudés sur le tube constituant la gaine du crayon. L'ossature de l'assemblage combustible est elle-même constituée par des éléments qui sont pour la plupart réalisés en un alliage absorbant faiblement les neutrons tel qu'un alliage de zirconium. Le zirconium et ses alliages sont des métaux passivables, c'est-à-dire des métaux à la surface desquels il se forme naturellement une couche de passivation constituée d'oxyde ayant une très faible épaisseur qui protège le métal du milieu extérieur agressif.
Dans le cas des gaines de crayons combustibles, ou d'autres éléments d'un assemblage de combustible en alliage de zirconium, cette couche de passivation condi¬ tionne notamment les échanges ioniques et électroniques entre le métal des éléments de l'assemblage de combusti¬ ble et l'eau de refroidissement du réacteur à très haute température et à haute pression, pendant le fonctionne- ment du réacteur nucléaire. Elle évolue en cours d'uti¬ lisation.
Les caractéristiques de la couche d'oxyde, en ce qui concerne l'efficacité de la protection, dépendent en grande partie des conditions de formation initiales de cette couche à la surface de l'élément en alliage de zirconium.
De manière générale, la corrosion à l'intérieur d'un réacteur nucléaire refroidi par de l'eau sous pres- sion produit, sur un substrat en alliage de zirconium constitué par du métal sain, au moins dans les premières phases de la corrosion, une couche de zircone noire, brillante, adhérente et protectrice. A l'inverse, sur un métal qui ne présente pas les caractéristiques métallur- giques requises ou qui a subi une pollution pendant une phase de fabrication telle que le soudage, la corrosion se développe par formation d'une couche de zircone blan¬ che, non adhérente et non protectrice.
Il est donc nécessaire de vérifier, par des essais appropriés, que le substrat en alliage de zirco¬ nium présente des propriétés satisfaisantes à l'issue de la fabrication de l'élément d'assemblage de combustible. Dans le cas d'un crayon combustible dont les extrémités sont fermées par des bouchons soudés, on doit vérifier si la zone de soudure est bien exempte de pro¬ duits polluants. Pour cela, on effectue sur le crayon, un essai de corrosion de trois jours à 360° en autoclave puis on vérifie l'aspect de la couche superficielle pas- sivée au niveau des soudures des bouchons. Dans le cas d'une soudure satisfaisante exempte de pollution, la couche d'oxyde de passivation est uniformément noire. La présence d'une pollution au niveau de la soudure se traduit par des traces blanches plus ou moins étendues ou par une coloration grisâtre. Un tel essai de corrosion en autoclave présente des inconvénients, dans le cadre d'une fabrication de crayons de combustible réalisée à une échelle industriel¬ le. En effet, la durée de l'essai de corrosion, en tenant compte du temps de montée et de descente en tempé¬ rature de l'autoclave est de cinq jours pendant lesquels la production de l'unité de fabrication de crayons de combustible est réalisée sans qu'on ait l'assurance du bon fonctionnement de l'unité de soudage. On ne peut donc pas prendre immédiatement les mesures correctives néces¬ saires dans le cas d'une pollution. Par conséquent, cet inconvénient peut entraîner des rebuts ou des réparations sur des quantités de produits significatives. En outre, la mise en circulation de la production après contrôle ne peut être effectuée qu'à l'issue du test, ce qui affecte la souplesse de fabrication et accroît la quantité de produits semi-ouvrés en cours de fabrication. En outre, l'essai de corrosion est un essai destructif qui ne peut être réalisé que sur un nombre restreint d'échantillons par poste de travail. Les autoclaves utilisés pour les essais sont immobilisés de manière permanente.
Le résultat donné par l'essai de corrosion est un résultat tout ou rien purement qualitatif qui ne permet pas de déterminer l'écart de la production par rapport à la norme recherchée.
Enfin, il n'existe pas de procédé sûr et rapide permettant de vérifier que la chambre de soudage est correctement purgée et que 1 'atmosphère protectrice qu'elle contient est correcte.
Le but de l'invention est donc de proposer un procédé de contrôle des caractéristiques d'une couche superficielle constituée notamment par de l'oxyde, d'un élément en alliage de zirconium d'un assemblage de combustible pour un réacteur nucléaire, qui soit rapide et non destructif et qui permette d'obtenir un résultat quantitatif sans nécessiter l'utilisation de matériels d'essai complexes ; en particulier le procédé doit per¬ mettre de contrôler une couche d'oxyde sur un élément en alliage de zirconium, tel que par exemple un tube de gainage de crayon de combustible, et notamment de compa¬ rer quantitativement le niveau de qualité de la soudure du bouchon du crayon de combustible à des critères définis. Dans ce but, on applique une tension sinusoïdale
V dans une zone de mesure de l'élément en alliage de zirconium, on mesure l'intensité I d'un courant sinusoï¬ dal circulant dans la zone de mesure, on détermine l'impédance Z = V/I de la zone de mesure de l'élément et on compare l'impédance obtenue à au moins une valeur de référence pour en déduire les caractéristiques de la couche superficielle.
Afin de bien faire comprendre l'invention, on va maintenant décrire, à titre d'exemple non limitatif en se référant aux figures jointes en annexe, un exemple de réalisation du procédé suivant l'invention, dans le cas du contrôle de la couche superficielle de passivation formée après une opération de soudage au niveau de la zone de soudure des bouchons de crayons de combustible pour un réacteur nucléaire à eau sous pression.
La figure 1 est une vue schématique en élévation d'une installation de contrôle de la zone soudée d'extré¬ mité de crayons combustibles.
La figure 2 est une vue de dessus suivant 2 de la figure 1.
La figure 3 est une vue analogue à la vue de la figure 1 d'une variante de l'installation de contrôle.
Sur les figures 1 et 2, on voit un dispositif de contrôle désigné de manière générale par le repère 1 permettant de réaliser le contrôle de la couche d'oxyde formée sur la gaine de crayons de combustible 2, 2', au niveau de la zone de soudure 3, 3' d'un bouchon 4, 4' de fermeture d'une extrémité de la gaine du crayon 2, 2'.
L'installation de contrôle 1 représentée sur les figures permet, soit de réaliser simultanément le contrô¬ le de deux crayons 2, 2', soit de réaliser le contrôle d'un crayon combustible 2 comparativement à un étalon 2' constitué par un crayon combustible de référence ou un élément similaire. Les crayons combustibles 2 ou 2 ' comportent une gaine tubulaire en alliage de zirconium à 1 ' intérieur de laquelle sont empilées des pastilles de matériau combus¬ tible. La gaine du crayon est fermée à ses deux extrémi¬ tés par des bouchons tels que 4 qui sont engagés en force à l'intérieur de la partie d'extrémité de la gaine et fixés par une ligne de soudure telle que 3. La surface extérieure de la gaine du crayon en alliage de zirconium se recouvre d'une couche d'oxyde qui assure une protec¬ tion du métal de la gaine. Dans le réacteur nucléaire en service, la couche d'oxyde s'épaissit et se renforce pendant les phases initiales du séjour de l'élément de combustible dans la partie primaire du réacteur nucléaire, la couche protec¬ trice prenant la forme d'une couche de zircone de couleur noire, brillante qui assure une protection efficace de la gaine pendant le fonctionnement du réacteur ainsi que pendant les phases d'arrêt au cours desquelles on assure la manutention et éventuellement la réparation des assem¬ blages de combustible. Dans le cas où, en cours de fabrication, la sur¬ face extérieure de la gaine subit certaines détériora¬ tions, par exemple dans le cas où l'opération de soudage des bouchons entraîne la présence de polluants sur la surface extérieure de la gaine, la couche d'oxyde est susceptible de devenir poreuse ou de présenter des discontinuités, de sorte que la protection du crayon n'est plus assurée de manière satisfaisante.
L'installation de contrôle représentée sur les figures 1 et 2 permet de déterminer, par une mesure d'impédance, si la couche d'oxyde formée sur la partie d'extrémité du crayon comportant le bouchon présente des caractéristiques satisfaisantes. En particulier, le procédé de contrôle permet de déterminer si la couche d'oxyde est parfaitement compacte et adhérente sur la surface extérieure de la gaine et si elle ne présente pas de défauts dus par exemple à des traces de pollution dans la zone de soudure 3.
L'installation de contrôle 1 comporte une cuve d'essai 5 contenant un electrolyte 6 et munie de moyens de passage et de support de parties d'extrémité de deux crayons combustibles 2, 2'.
Les moyens de passage des crayons 2, 2' sont constitués par deux ajutages 5', 5" fixés sur la paroi de la cuve 5 au niveau d'ouvertures traversant la paroi de la cuve, à l'intérieur de chacun desquels est disposé un ensemble de joints étanches et de moyens d'isolation électrique.
Les dispositifs de support 7, 7' des extrémités des crayons 2, 2' sont fixés sur la paroi de la cuve 5 opposée à la paroi sur laquelle sont fixés les ajutages 5', 5", dans le prolongement des supports 7, 7', respec¬ tivement. Chacun des supports 7, 7* comporte une ouver¬ ture d'engagement de la partie d'extrémité d'un bouchon 4, 4' d'un crayon de combustible 2 ou 2'. Les dispositifs de support des crayons comportent également à l'extérieur de la cuve d'essai 5, deux galets 8, 8', sur chacun desquels vient reposer la gaine d'un crayon 2 ou 2', lorsque la partie d'extrémité du crayon comprenant le bouchon 4 ou 4' est engagée à 1 ' intérieur de la cuve d'essai 5. Le fond inférieur de la cuve d'essai 5 est tra¬ versé par une conduite de vidange 9 qui est reliée à une pompe 10 dont la partie de refoulement est reliée à une conduite 11 débouchant dans la partie supérieure d'un réservoir de stockage d'électrolyte 12.
Le fond du réservoir de stockage d'électrolyte 12 est traversé par une conduite d'alimentation 13 sur la¬ quelle est intercalée une pompe de remplissage 14. La conduite d'alimentation 13 débouche à la partie supé- rieure de la cuve d'essai 5. Un bac de rétention de li¬ quide 15 est disposé en-dessous de la cuve d'essai 5, du réservoir 12 et de la pompe de vidange 10.
On va maintenant décrire, en se référant aux figures 1 et 2, une opération de contrôle de la couche d'oxyde dans la partie d'extrémité d'un crayon de combus¬ tible 2.
Dans une phase initiale, la cuve d'essai 5 est vide d'électrolyte et on introduit les extrémités d'un crayon 2 à contrôler, à travers l'ajutage 5", de manière que le bouchon 4 du crayon combustible 2 vienne s'engager dans l'ouverture du support 7. Les joints d'étanchéité disposés à l'intérieur de l'ajutage 5" sont comprimés par le crayon 2, de manière qu'ils puissent assurer une étan¬ chéité au liquide electrolyte autour du crayon 2. De plus, la gaine du crayon est alors isolée électriquement de la cuve. Le crayon 2 vient reposer sur un galet de support 8 en matière isolante électrique.
On réalise de la même manière, l'engagement d'un second crayon combustible 2' à contrôler à travers l'aju- tage 5" et dans l'ouverture du second support 7. Le second crayon 2' vient reposer sur un second galet 8' en matière isolante, à l'extérieur de la cuve d'essai 5.
Le second crayon 2' peut être un crayon dont on effectue le contrôle simultanément au contrôle du crayon 2 ou un crayon étalon présentant une couche dont les caractéristiques sont parfaitement connues.
On utilise la pompe de remplissage 14 et la conduite d'alimentation 13 pour remplir la cuve d'essai 5 de liquide electrolyte 6. La gaine des crayons 2 et 2' est alors immergée dans le liquide electrolyte sur une longueur d, la zone de soudure 3 ou 3 ' du bouchon du crayon combustible étant immergée dans le liquide elec¬ trolyte 6. L'installation de contrôle comporte un dispositif de mesure d'impédance 16, constitué sous la forme d'un module comportant une source de courant électrique sinu¬ soïdal et des moyens de mesure et d'enregistrement de la tension sinusoïdale fournie par la source de courant et un dispositif de mesure et d'enregistrement de l'inten¬ sité du courant mis en circulation par la source de courant électrique.
Chacune des bornes de la source de courant élec¬ trique alternatif sinusoïdal 16 est reliée à un conduc- teur respectif 17 ou 17' . Chacun des conducteurs électri¬ ques 17 et 17' est solidaire à son extrémité d'une pince de fixation et de mise en contact qui peut être engagée et fixée sur une partie du crayon combustible 2 ou 2' située à l'extérieur de la cuve d'essai 5. Le conducteur 17 est relié à la surface exté¬ rieure de la gaine du crayon 2 alors que le conducteur 17' est relié à la surface extérieure de la gaine du crayon 2' .
La source de courant électrique sinusoïdal permet de faire circuler un courant à travers la couche d'oxyde de la gaine du crayon 2 immergée dans l'électrolyte 6, à travers l'électrolyte 6 et à travers la couche d'oxyde de la gaine du crayon 2' . L'impédance Z correspondant au rapport de la tension V à l'intensité I du courant est mesurée par une unité de mesure et d'enregistrement du module 16.
Cette impédance est représentative de 1 'état d'oxydation des parties d'extrémité des gaines des crayons 2 et 2' .
La tension V du courant alternatif sinusoïdal est de la forme V = V0 cos ωt. Cette tension est celle qui est fixée par la source de courant électrique. L'intensité I qui est mesurée et enregistrée par le module 16 a la forme I = I0 cos (o)t-φ).
La tension nominale V0 est limitée à une valeur faible pour éviter toute action du courant sur la gaine du crayon plongé dans l'électrolyte. V0 peut être fixée par exemple à une valeur de 10 millivolts.
Le module 16 permet de déterminer et d'enregis¬ trer l'impédance complexe Z* = V/I = V0/I0 eJ*.
L'impédance complexe est donc caractérisée par le module d'impédance V0/I0 et par le déphasage φ. Des impédances obtenues à partir de l'intensité mesurée du courant électrique sont comparées à des valeurs de référence qui permettent de déterminer 1 'état de la couche d'oxyde sur la gaine du ou des crayons et en particulier l'état de la couche d'oxyde au niveau de la soudure 3 ou 3' du crayon.
En fait, la couche d'oxyde à la surface de la gaine en alliage de zirconium a un comportement essen¬ tiellement capacitif. La mesure d'impédance permet donc de déterminer la capacité de la couche d'oxyde qui, en première approximation, peut être exprimée par la formule |z| = l/Cω, dans laquelle : Z est l'impédance de la couche d'oxyde, C est la capacité de la couche d'oxyde, ω = 2τtf, f étant la fréquence du courant. La source de courant électrique est à fréquence variable, de manière qu'on puisse régler les conditions de la mesure.
Dans le cas où l'impédance est élevée, c'est-à- dire dans le cas où la capacité est faible, on peut en déduire, du fait que les échanges ioniques et électroni¬ ques à travers la couche sont réduits, la présence d'un oxyde protecteur. A l'inverse, lorsque l'impédance est plus faible et donc la capacité plus élevée, on peut en déduire une diminution du caractère protecteur de la couche d'oxyde.
Il est cependant nécessaire de déterminer le circuit électrique équivalent le plus représentatif de la couche d'oxyde qui n'est pas purement de type capacitif. Par comparaison des valeurs d'impédance d'une capacité obtenue avec des valeurs de référence, on peut obtenir directement en sortie du module de contrôle 16, une évaluation des caractéristiques de la couche d'oxyde protectrice en ce qui concerne son homogénéité et son adhérence.
En particulier, il est possible de déterminer de manière précise si la soudure des bouchons a été réalisée de manière satisfaisante et notamment n'a pas été soumise à une pollution. Sur la figure 3, on a représenté une variante de réalisation de l'installation de mesure suivant l'inven¬ tion.
Les éléments correspondants sur les figures 1 et 3 portent les mêmes repères. L'installation de mesure représentée sur la figure 3 permet de réaliser une mesure d' impédance sur un seul crayon de combustible 2 introduit et supporté dans la cuve d'essai 5 de la même manière que les crayons représentés sur les figures 1 et 2.
Une électrode 18 introduite par la partie supé- rieure de la cuve 5 plonge dans le liquide electrolyte 6 contenu dans la cuve. L'électrode 18 est reliée par un conducteur électrique 17a à l'une des bornes d'une source de courant alternatif sinusoïdal d'un dispositif de mesure d'impédance 16' réalisé sous la forme d'un module comportant la source de courant alternatif et des moyens de mesure et d'enregistrement de la tension sinusoïdale fournie par la source et de l'intensité du courant mis en circulation par la source électrique. La seconde borne de la source de courant alternatif est reliée électriquement par l'intermédiaire d'un conducteur électrique 17b et d'une pince 17c à une partie de la gaine du crayon 2 située à l'extérieur de la cuve d'essai 5. La mesure d'impédance est réalisée comme décrit précédemment et permet d'effectuer un contrôle des caractéristiques de la couche superficielle du crayon comme précédemment. Le courant électrique fourni par l'électrode 18 circule dans l'électrolyte pour parvenir à l'extrémité du crayon puis dans la zone d'extrémité du crayon 2.
Le dispositif selon la variante de la figure 3 permet d'effectuer un contrôle individuel de crayons de combustible et en particulier un contrôle de la zone de soudure du bouchon de chacun des crayons introduit dans la cuve d'essai 5.
Il est bien évident qu'il est possible d'utiliser une cuve d'essai comportant plusieurs emplacements pour plusieurs crayons de combustible qui peuvent être contrô¬ lés successivement ; il suffit pour cela de placer suc¬ cessivement la pince 17c en position de serrage du crayon dont on réalise le contrôle. L'électrode est réalisée en matériau résistant à l'attaque par l'électrolyte 6.
Le procédé suivant l'invention permet de réaliser une mesure rapide (en quelques minutes) , sans destruction ou altération de la gaine du crayon combustible, du fait que la composition chimique et la concentration de l'électrolyte ainsi que la tension de mesure utilisée sont choisies de manière à n'altérer ni la couche d'oxyde ni le substrat en alliage de zirconium. En définitive, la mesure est très sensible, de sorte qu'on détecte des niveaux de pollution non décelables par la méthode d'es- sai standardisée selon l'art antérieur.
En outre, le contrôle se traduit par une mesure quantitative de l'impédance qui permet de distinguer de manière précise les différents niveaux de pollution de la couche d'oxyde résultant de l'opération de soudage. La méthode de mesure permet également d'obtenir des informations sur la structure de la couche d'oxyde et en particulier de savoir si la couche d'oxyde est poreuse ou compacte. Du fait de la rapidité de la mesure, on peut réagir immédiatement, dans le cas où le contrôle met en évidence une dérive par rapport aux valeurs de référence choisies. Du fait qu'il est non destructif, le contrôle peut être effectué sur les produits sortant de fabrica¬ tion et non sur des témoins choisis par échantillonnage. Enfin, du fait de sa sensibilité, la méthode de contrôle selon l'invention permet d'effectuer des prévi¬ sions sur l'évolution du fonctionnement de la ligne de production de crayons combustibles et en particulier de l'unité de soudage des bouchons.
L'invention ne se limite pas au mode de réalisa- tion qui a été décrit.
C'est ainsi qu'on peut utiliser une cuve d'essai ne comportant pas d'ajutages de passage des crayons de combustible ; dans ce cas, les crayons de combustible sont introduits dans la cuve par sa partie supérieure qui est ouverte et plongés dans le liquide electrolyte sur une certaine longueur, en-dessous du niveau supérieur de liquide electrolyte dans la cuve.
On peut réaliser des mesures d'impédance sur la couche d'oxyde superficielle d'un crayon de combustible d'une manière différente de celle qui a été décrite avec ou sans utilisation d'un electrolyte. On peut effectuer les mesures sur un seul crayon de combustible ou sur plusieurs crayons.
La méthode suivant 1 'invention est également ap- plicable dans le cas d'éléments d'assemblages de combus¬ tible en alliage passivable tel qu'un alliage de zirco¬ nium différents d'un crayon de combustible. La méthode suivant l'invention peut s'appliquer par exemple aux tubes-guides ou aux grilles constitutives de l'ossature de 1 'assemblage de combustible qui sont généralement réalisés en alliage de zirconium, le contrôle étant effectué à l'aide d'un dispositif approprié.

Claims

REVENDICATIONS 1.- Procédé de contrôle des caractéristiques d'une couche superficielle constituée notamment par de l'oxyde, d'un élément en alliage de zirconium (2, 2' ) d'un assemblage de combustible pour un réacteur nucléai¬ re, caractérisé par le fait qu'on applique une tension sinusoïdale V à une zone de mesure de l'élément en alliage de zirconium, qu'on mesure l'intensité I d'un courant sinusoïdal circulant dans la zone de mesure, qu'on détermine l'impédance Z = V/I de la zone de mesure de l'élément (2, 2 ' ) et qu'on compare l'impédance obtenue à au moins une valeur de référence pour en déduire les caractéristiques de la couche superficielle.
2.- Procédé suivant la revendication 1, caracté- risé par le fait que l'impédance Z est sensiblement égale en valeur absolue à 1/Cω, avec C capacité de la couche superficielle d'oxyde et ϋ) = 2πf, f étant la fréquence du courant de mesure et qu'on détermine la présence d'une couche compacte et protectrice dans le cas où C a une valeur faible et la présence d'une couche poreuse non protectrice, lorsque C a une valeur élevée.
3.- Procédé suivant l'une quelconque des revendi¬ cations 1 et 2, caractérisé par le fait qu'on applique le courant de mesure à l'élément (2, 2' ) en alliage de zirconium par l'intermédiaire d'un electrolyte (6).
4.- Procédé suivant la revendication 3, caracté¬ risé par le fait qu'on fait passer le courant de mesure entre deux éléments en alliage de zirconium (2, 2') dont une partie d'extrémité est plongée dans l'électrolyte ( 6), de manière que le courant circule dans un premier élément (2) en alliage de zirconium jusqu'à son extrémité (4), puis à travers l'électrolyte jusqu'à la partie d'ex¬ trémité (4' ) du second élément en alliage de zirconium (2' ) puis dans une partie du second élément en alliage de zirconium (2' ).
5.- Procédé suivant la revendication 3, caracté¬ risé par le fait qu'on fait passer le courant de mesure entre une électrode (18) plongée dans l'électrolyte (6) et un élément ( 2) en alliage de zirconium dont une partie d'extrémité est plongée dans l'électrolyte (6), de manière que le courant circule dans l'électrode (18), à travers l'électrolyte (6) jusqu'à la partie d'extrémité de l'élément (2) en alliage de zirconium puis dans une partie de l'élément (2) en alliage de zirconium.
6.- Dispositif de contrôle des caractéristiques d'une couche superficielle d'un élément en alliage de zirconium (2, 2' ) d'un assemblage de combustible pour un réacteur nucléaire, caractérisé par le fait qu'il com¬ porte une cuve d'essai (5), des moyens d'alimentation de la cuve (5) en liquide electrolyte (6), de manière à assurer l'immersion dans l'électrolyte (6) d'au moins une partie de l'élément en alliage de zirconium (2, 2'), un module d'alimentation électrique et de mesure d' impédance (16) et des moyens de liaison électrique (17, 17' ) entre le module (16) et l'élément en alliage de zirconium (2, 2' ).
7.- Dispositif suivant la revendication 6, carac¬ térisé par le fait que la cuve d'essai (5) comporte des moyens (5', 5", 7, 7' ) de support de deux éléments (2, 2' ) en alliage de zirconium en position immergée dans l'électrolyte (6) et des moyens de liaison électrique (17, 17' ) entre le module (16) et chacun des éléments (2, 2 ' ) en alliage de zirconium.
8.- Dispositif suivant la revendication 6, carac- térisé par le fait qu'il comporte une électrode (18) plongée dans l'électrolyte (6) et des moyens de liaison électrique (17a, 17b, 17c) entre le module (16) d'une part et l'électrode (18) et l'élément (2) en alliage de zirconium, d'autre part.
9.- Dispositif suivant l'une quelconque des revendications 6 à 8, caractérisé par le fait que la cuve d'essai (5) comporte au moins un ajutage (5', 5") muni de joints d'étanchéité et d'isolation électrique pour le passage d'au moins un élément en alliage de zirconium (2, 2 ' ) à l' intérieur de la cuve ( 5), afin de le placer dans une disposition permettant une mesure d'impédance, dans laquelle l'élément présente une partie extérieure à la cuve d'essai qui est reliée électriquement au module d'alimentation électrique et de mesure (16) à l'extérieur de la cuve d'essai (5).
10.- Utilisation d'un procédé selon l'une quel¬ conque des revendications 1 à 5, ou d'un dispositif selon 1'une quelconque des revendications 6 à 9 pour le contrô- le d'une couche d'oxyde formée sur la surface extérieure de la gaine d'un crayon de combustible (2, 2' ) pour un réacteur nucléaire.
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Families Citing this family (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6623611B1 (en) * 2002-11-20 2003-09-23 General Electric Company Zircalloy tipped ECP sensor electrode
US6979991B2 (en) * 2003-04-16 2005-12-27 United Technologies, Corporation Nondestructive, electrical impedance-based, thermal barrier coating inspection
DE102006009502B3 (de) * 2006-02-27 2007-08-30 Framatome Anp Gmbh Verfahren zur Prüfung eines Brennstabhüllrohres sowie zugehörige Vorrichtung
US7822259B2 (en) * 2006-05-26 2010-10-26 Areva Np Inc. Method for positive identification of inner surface and outer surface of sample flakes
US20120033779A1 (en) * 2010-08-04 2012-02-09 Global Nuclear Fuel - Americas, Llc Methods of determining in-reactor susceptibility of a zirconium-based alloy to shadow corrosion
US8781058B1 (en) * 2010-10-01 2014-07-15 Institute Of Nuclear Energy Research, Atomic Energy Council Nuclear power plant steel detecting device
CZ32897U1 (cs) * 2019-04-03 2019-05-28 A.W.A.L. S.R.O. Kontrolní systém svarů a nastavení hydroizolačních materiálů

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3166485A (en) * 1963-01-31 1965-01-19 Exxon Research Engineering Co Corrosion electro-potentiometer probe
US4425193A (en) * 1982-03-01 1984-01-10 General Electric Company Electrochemical prediction of corrosion susceptibility of zirconium-base alloys
JPS62218878A (ja) * 1986-03-20 1987-09-26 Hitachi Ltd 電極インピ−ダンスの解析方法及び装置
JPS62229056A (ja) * 1986-03-31 1987-10-07 Nippon Steel Corp 塗装金属の塗膜劣化程度定量診断方法およびその装置
US5246560A (en) * 1991-10-04 1993-09-21 Electric Power Research Institute, Inc. Apparatus for monitoring biofilm activity
IT1254251B (it) * 1992-03-11 1995-09-14 Eniricerche Spa Dispositivo e procedimento per il monitoraggio e la localizzazione dei difetti e dei distacchi del rivestimento protettivo di condotte o strutture metalliche interrate o immerse
US5323429A (en) * 1993-01-15 1994-06-21 Westinghouse Electric Corporation Electrochemical monitoring of vessel penetrations
US5373734A (en) * 1993-09-24 1994-12-20 Fmc Corporation Method and apparatus for determining the quality of a coating

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
See references of WO9712224A1 *

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Publication number Publication date
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