EP0497641A1 - Procédé et dispositif de traitement d'effluents radioactifs liquides provenant d'une centrale nucléaire - Google Patents

Procédé et dispositif de traitement d'effluents radioactifs liquides provenant d'une centrale nucléaire Download PDF

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EP0497641A1
EP0497641A1 EP92400091A EP92400091A EP0497641A1 EP 0497641 A1 EP0497641 A1 EP 0497641A1 EP 92400091 A EP92400091 A EP 92400091A EP 92400091 A EP92400091 A EP 92400091A EP 0497641 A1 EP0497641 A1 EP 0497641A1
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EP
European Patent Office
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effluents
concentrate
permeate
membrane
treated
Prior art date
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EP92400091A
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German (de)
English (en)
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EP0497641B1 (fr
Inventor
Caroline Poyet
Nicolas Bonhomme
Yves Huet
Henri Maréchal
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Areva NP SAS
Original Assignee
Framatome SA
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Publication date
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Publication of EP0497641B1 publication Critical patent/EP0497641B1/fr
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • G21F9/06—Processing
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • G21F9/06—Processing
    • G21F9/12—Processing by absorption; by adsorption; by ion-exchange

Definitions

  • the invention relates to a method and a device for treating liquid radioactive effluents originating from a nuclear power station and in particular from a nuclear power station cooled by pressurized water.
  • liquid effluents containing radioactive substances must be treated in such a way as to separate the dangerous radioactive substances from the part of the effluents that can be released into the natural environment of the installation or power plant. .
  • a first circuit called primary effluent treatment circuit treats the effluents of the primary reactor circuit from the volumetric and chemical control circuit of the primary fluid, the pressurizer discharge tank, the leakage recovery circuit and the purge recovery circuit and vents.
  • the concentrated boric acid solution can itself be recycled in the primary circuit or sent to the solid effluent treatment network or to the spent effluent treatment circuit.
  • the role of the used effluent treatment circuit is to collect, store, control and possibly recycle or reject the various liquid effluents coming from the various circuits of the power plant.
  • a first category constituting the residual drains are effluents related to the primary fluid of the reactor which contain boron-based products and which are aerated. These effluents can be constituted by the rinsing and transfer waters of the used resins from the demineralizers located on the volumetric and chemical control circuit or other primary fluid treatment or recovery circuits. These effluents can also come from flushing purges and water leaks from the primary circuit which cannot be recycled in this circuit.
  • a second category is made up of floor drains which are not very active and charged effluents which come from unrecovered leaks or from the washing of the floors of reactor buildings, nuclear auxiliaries or fuel storage. These effluents can also be constituted by the rinsing waters of the ion exchange resins of the purge circuit of the steam generators.
  • a third category of effluents are slightly active effluents which consist of laundromat effluents or coming from showers, sinks or changing rooms likely to cause the presence of radioactive substances, in the maintenance block of the reactor.
  • a fourth category of effluents, or chemical effluents contains both radioactive substances and chemical substances.
  • These effluents can be constituted by the products coming from the decontamination room of the reactor maintenance block, by the liquid for draining the purge circuit of the steam generators or by the emptying of the tanks of the nuclear auxiliaries building which are likely to contain reagents and chemicals.
  • the contaminated and chemically charged effluents from the spent effluent treatment circuit are sent to a filtration system and are then treated by an evaporator.
  • the evaporator consists mainly of a heater supplied by a steam flow, a evaporation column and a condenser supplied with a cooling water flow.
  • the concentrates are collected at the bottom of the evaporation column and are transferred using a pump to one of the storage tanks of the solid effluent treatment circuit.
  • a chain of demineralization units is also used to treat the active effluents which do not in principle contain inactive chemical compounds capable of saturating the resins of the demineralization units.
  • the very slightly contaminated effluents are filtered and directed, as well as the distillate resulting from evaporation, towards an evacuation system, before being discharged into the natural environment of the nuclear reactor such as a river. or the sea.
  • the objective of the treatment of effluents by the known technique is to reduce the activity of the effluents as much as possible, so as to discharge into the environment a maximum volume of effluents become inactive and to store in barrels a minimum volume of substances having a strong radio-activity.
  • the coating of these substances is carried out in an inert material before their storage.
  • the decontamination factor for effluents by evaporation is too low and it is most often necessary to reprocess the distillates obtained.
  • the use of a single evaporator for the whole effluent from the power plant results in insufficient availability of this evaporator.
  • Demineralizers with ion exchange resins have a low chemical permissivity which results in acceptable ion concentrations in the treated effluents which are limited to relatively low values.
  • the maximum ion contents must be lower than the following limits: 15 ppm in the case of Na ions ions, 10 ppm in the case of Ca++ ions and 20 ppm in the case of Cl ⁇ ions .
  • the cost of coating the resins used for the treatment is high, which increases the cost of treating the effluents.
  • the object of the invention is therefore to propose a method for treating liquid radioactive effluents originating from a nuclear power station which makes it possible to lower the activity of these effluents to a very low level before their discharge, produce a minimum volume of radioactive substances separated from the effluents and treat large volumes of effluents whose load in saline mineral matter and the clogging power can be high, the chemical composition of these effluents being variable on the other hand in a large area.
  • the effluents to be treated are circulated so as to cause them to pass into contact with a surface of a fine filtration membrane, part of the effluents or permeate is collected on the side of the membrane opposite the face put in contact with the effluents to be treated, the permeate is brought into contact with ion exchange resins, so as to demineralize it, the demineralized permeate is removed, collects the part of the effluents remaining on the side of the contact surface of the membrane and containing a high proportion of the radioactive substances contained in the effluents, called the concentrate, the radioactive substances contained in the concentrate are collected, the substances are recovered separated from the permeate by ion exchange resins and the radioactive substances in the concentrate and the substances separated from the permeate by demineralization are stored in containers.
  • a filtration membrane is used which makes it possible to separate the substances contained in the effluents, by reverse osmosis (three-pass process).
  • Figure 1 is a schematic view of a device for implementing the method according to the invention and using reverse osmosis modules.
  • FIG. 2 is a functional diagram showing the use of a reverse osmosis treatment device in a circuit for treating spent effluents from a pressurized water nuclear reactor.
  • FIG. 3 is a diagram showing the general integration of a device for treating by reverse osmosis in the circuit for treating spent effluents from a pressurized water nuclear reactor.
  • Figure 4 is a schematic view similar to the view of Figure 1 showing an alternative embodiment a reverse osmosis treatment device making it possible to implement the method according to the invention (four-pass method).
  • FIG 1 there is shown, in general, a reverse osmosis treatment device for implementing the effluent treatment process according to the invention.
  • FIG. 1 shows a single module 1 for reverse osmosis treatment although the device according to the invention generally comprises a plurality of identical modules placed in parallel and supplied with liquid effluents, from 'a storage tank 2, via a supply line 3 on which is placed a pump 4 for circulating liquid effluents.
  • the module 1 has been represented symbolically in the form of a capacity separated into two compartments 1a and 1b by a fine filtration membrane 5 making it possible to implement a process for the separation of substances contained in the effluents, by the phenomenon of reverse osmosis.
  • the effluent to be treated is brought under pressure, thanks to the pump 4, inside the compartment 1a, so as to circulate in contact with one of the faces of the membrane 5 whose constitution allows separation by reverse osmosis of substances contained in the effluent.
  • the compartment 1b is at a pressure lower than the pressure of the compartment 1a, this pressure of the compartment 1b can be close to atmospheric pressure.
  • the pressure difference on either side of the membrane 5 is greater than the osmotic pressure, so that pure or substantially pure water which represents a significant part of the effluents is capable of passing through the membrane 5 to penetrate into compartment 1b, during the circulation of the effluents in compartment 1a.
  • the part of the effluents crossing the membrane 5 and entering the compartment 1b constitutes the permeate, while the remaining part of the effluents which is discharged at the outlet of the compartment 1a by the pipe 7 constitutes the concentrate.
  • a recirculation pump 10 is placed on a pipe 8 bypassed with respect to the module, so as to send the concentrate collected by the pipe 7 to the inlet of the module.
  • Line 7 is also connected, with the interposition of a valve 12, to a concentrate discharge assembly comprising a first line 13 connected to two intermediate storage tanks for concentrate 14 and 15 and a second line 16 connected to a unit 17 filling storage drums and evacuating the concentrate.
  • the supply line of the intermediate storage tanks 14 and 15 is connected by a line 18 to the supply line of the module 1.
  • a permeate evacuation line 20 is connected to compartment 1b, so as to evacuate the permeate, either in a first line 21 connected to a demineralization installation by ion exchange resins, or to a second line 22 connected to the reservoir intermediate storage 14, or finally to a third line 23 connected to the storage tank 2 of the device.
  • the device as shown diagrammatically in FIG. 1 makes it possible to carry out the treatment of liquid effluents with a determined number of passages of the effluent stream in the reverse osmosis module or modules, this stream of effluents possibly incorporating a part of the concentrate or permeate obtained at each passage.
  • the first concentrate is treated during a second pass and the concentrate obtained after the second pass is treated again.
  • the intermediate concentrates from the reverse osmosis treatment are temporarily stored in one of the tanks 14 and 15, before being reprocessed in the reverse osmosis unit.
  • the permeate from the first treatment is directed by line 21 to the demineralization unit at the outlet from which the demineralized permeate is discharged into the environment, after verification of its activity, outside the plant.
  • the permeate from the third passage in the reverse osmosis module is evacuated through line 22 and mixed with the concentrate from the first passage, inside the storage tank 14.
  • the concentration of permeates in 60Co which is a critical element among the radioactive substances contained in the effluents is of the same order of magnitude in the permeate from the second pass as in the effluents to be treated (1.48 10 ⁇ 5 ppm).
  • the concentration of 60Co in the permeate from the third pass is equivalent to the concentration of 60Co in the concentrate from the first pass (6.84 10 ⁇ 5 ppm).
  • the concentrate from the first passage which is returned to the storage tank 14 and the permeate from the third passage as well as the concentrate from the second passage which is returned to the storage tank 15 are reintroduced into the supply line of module 1 , by line 18.
  • the device includes valves on the various branched pipes which allow the different liquid flows to be directed, so as to carry out the operations mentioned above.
  • the reverse osmosis module which has been described in a simplified manner with reference to FIG. 1 is in reality constituted by a capacity inside which is arranged a very long tube made of a porous substance whose surface is covered by a deposited layer constituting the reverse osmosis membrane.
  • the fluids to be treated are sent under pressure by the pump 4 inside the tube whose wall constitutes the support for the reverse osmosis membrane.
  • the membrane is produced in a dynamic manner, that is to say that this membrane is produced in situ on the porous support constituted by the wall of the tube.
  • This wall can be constituted for example by a sintered metal and the membrane by a deposit of a polymeric material of an appropriate composition.
  • the membranes produced in situ on the filtration walls can also be eliminated and regenerated in situ on the treatment installation, after its commissioning, which implies a single initial investment.
  • FIGS. 2 and 3 show reverse osmosis treatment devices similar to the device shown in FIG. 1 and operating according to an identical principle, incorporated in a circuit for treating spent effluents from a pressurized water nuclear reactor. .
  • the effluents to be treated in the spent effluent circuit of the power station are at a temperature close to 35 ° and have a pH of around 7, a boron concentration of around 1000 ppm and a cobalt concentration of which l order of magnitude is 10 ⁇ 5 ppm.
  • the fluid treated in the spent effluent circuit is considered to be a fluid comprising two solutes, namely boron and cobalt.
  • Cobalt is taken as a representative element of the effluent activity since its contribution represents the major part of this activity.
  • This annual volume of 2300 m3 constitutes part of the residual drains (1700 m3 per year) of which 300 m3 are treated by evaporation, 1300 m3 treated by demineralization and 100 m3 rejected, floor drains (1800 m3 per year) of which 600 m3 are treated by evaporation and chemical effluents (900 m3 per year) of which 100 m3 are treated by evaporation.
  • FIGs 2 and 3 there is shown a reverse osmosis treatment device substantially similar to the device shown in Figure 1 generally designated by the reference 25 and incorporated into the circuit for treating spent effluents from a nuclear water reactor under pressure.
  • the device 25 for reverse osmosis treatment comprises a plurality of reverse osmosis modules such as 26 and 26 ′ which are arranged in parallel, each on a line such as 27 and 27 ′.
  • Line 28 is itself supplied with effluents produced in the nuclear power plant, by means of reservoirs such as 29 intended for collecting effluents such as waste drains.
  • the effluents are sent under high pressure to the interior of the modules 26, 26 ′, by means of a pump 30 disposed on the supply line 28.
  • a line 31 on which are disposed a recirculation pump 32, a heat exchanger 33 and a valve 34 is placed in bypass with respect to all of the modules 26 and of the lines 27.
  • Each of the modules 26 comprises a separation membrane by reverse osmosis separating the interior volume of the module into a first part in which the effluent to be treated and the concentrate circulates and a second part in which the permeate is collected.
  • the supply lines 27 of the modules 26 are connected to the first part of the module in which the effluent and the concentrate circulate. This first part of the module is connected, at the outlet, to a pipe 36, the various pipes 36 of the modules 26, 26 ′ arranged in parallel being connected to a common pipe 38.
  • the recirculation pipe 31 is connected, to one of its ends, to the line 38 for outlet of the concentrate and, at its other end, to the supply line 28.
  • Two isolation valves 35a and 35b are arranged, on either side of each of the modules such as 26, on the supply line 27 and on the concentrate recovery line 36, respectively, so as to isolate or, conversely, to commission module 26.
  • a valve 39 is arranged on the line 38 for recovering the concentrate, downstream of the branch of the recirculation line 31.
  • Line 38 opens, at its downstream end, into a station 40 for storing concentrates.
  • Each of the parts of the modules such as 26 and 26 ′ intended to receive the permeate is connected by a line 42 leading into a common line 43, to a demineralization unit with ion exchange resins 41.
  • each of the modules such as 26, 26 ′ intended to receive the permeate are also connected by a line 45 to a unit 46 comprising two intermediate storage tanks 47a and 47b.
  • the concentrate recovery line 36 of each of the modules such as 26 is also connected, by means of a bypass line 48, to the storage unit 46.
  • the outlet of the intermediate storage tanks 47a and 47b is also connected to each of the supply lines such as 27 and 27 ′ of the modules such as 26 and 26 ′, via a return pipe 50 on which is placed a pump 51 making it possible to reintroduce under pressure into lines such as 27 and 27 ′, the liquids contained in the reservoirs 47a and 47b, in order to mix, as indicated in the invention, the different permeates and concentrates which have similar concentrations.
  • FIG. 3 there is shown schematically, the device 25 for reverse osmosis treatment which has been described with reference to FIG. 2 and the entire reactor effluent treatment circuit.
  • This spent effluent treatment circuit comprises four groups of storage tanks 55, 56, 57 and 58 intended to receive the chemical effluents, the service effluents, the floor drains and the residual drains respectively.
  • the groups of reservoirs 55, 56 and 57 each consist of two reservoirs with a capacity of 20 m3 and the group 58 with two reservoirs with a capacity of 35 m3.
  • the groups of reservoirs 55, 56, 57 and 58 are supplied by means of collection lines for the effluents from the nuclear power station 60, 61, 62 and 63 respectively.
  • the groups of tanks are connected on the one hand to lines 64, 65, 66, 67 opening into a supply pipe 68 for supplying the treatment device 25 and on the other hand to lines 69, 70, 71 and 72 intended to supply a low-activity effluent treatment circuit generally designated by the reference 75.
  • Circulation pumps respectively 69 ′, 70 ′, 71 ′, 72 ′ are arranged on the lines 69, 70; 71 and 72 to ensure the evacuation of the effluents in the direction of the treatment circuit 75.
  • Valves are arranged on branches of the outlet pipes of the tanks, so as to direct the effluents either to the reverse osmosis treatment device 25, or to the circuit 75 for treating effluents having a low activity.
  • the effluent reverse osmosis treatment device which has been shown schematically in FIG. 3 is identical to the processing device 25 represented in FIG. 2.
  • a single reverse osmosis treatment module 26 has been shown.
  • the part of this module in which the effluents and the concentrate circulates is connected, at one of its ends, to the supply line 27 on which the high pressure pump 30 is arranged and at its other end to the supply line outlet of the concentrate 38 which is connected on the one hand to the storage station for the concentrates 40 and on the other hand, via the line 48, to the intermediate storage tanks 47a and 47b.
  • the part of the module 26 receiving the permeate is connected on the one hand to the demineralizer 41 by a pipe 43 and on the other hand to the intermediate storage tanks 47a and 47b by a pipe 45.
  • a line 76 provides the junction between the permeate outlet line and 55 chemical effluent storage tanks.
  • the weakly active effluent treatment circuit 75 includes an inlet line 77 on which a filter 78 is placed, connected to the module of the demineralization unit 41.
  • a filter 79 is placed at the outlet of the demineralization unit.
  • the outlet part of circuit 75 communicates with evacuation pipes for reprocessed effluents 82 allowing their evacuation into the environment of the nuclear power plant.
  • the installation as shown in FIG. 3 makes it possible to treat part of the chemical effluents, part of the residual drains and part of the floor drains, containing radioactive substances inside the reverse osmosis treatment device 25 , in the manner which has been described with reference to FIG. 1.
  • the permeate recovered during the first pass in the case of an operation in three passes as described above, is sent to the demineralization unit 41 through the pipe 43 before being discharged into the environment, after verification and decay radioactive if necessary.
  • the radioactive substances contained in the concentrate are stored, processed and placed in drums at the processing and storage station 40.
  • the radioactive residues retained by the resins of the demineralization unit 41 are also stored and placed in barrels.
  • the three-pass operation of the reverse osmosis treatment device is identical to the operation of the device shown in FIG. 1.
  • the permeate from the second effluent passage is sent to the chemical effluent tanks 55 via the line 76 and the permeate obtained during the third passage is sent to the reservoir 47a by the line 45, to be mixed with the concentrate collected via line 48, during the first pass.
  • the concentrate obtained during the second pass is sent by line 48 to the tank 47b.
  • the concentrate collected during the third pass is evacuated to the processing and storage station 40.
  • the liquids contained in the reservoirs 47a and 47b are reintroduced into the supply line 68 of the treatment device 25.
  • the treatment capacity of the reverse osmosis unit is 3.5 m3 / h.
  • the recirculation rate using the seventeen modules in parallel and an overall recirculation of the concentrate is 8.23.
  • the length of the tube constituting the support wall of the reverse osmosis filtration membrane of a module is 147 m and the inside diameter of the tube is 15 mm.
  • the effluent pressure at the inlet of the module is 70 bars and the feed speed is close to 3 m / s.
  • the permeability of the membrane at 35 ° C and under 70 bars of pressure is 30 l / h / m2.
  • the boron rejection rate is 35%, the NaCl rejection rate is 88% and the 60Co rejection rate is 96%.
  • the permeate flow through the wall of the modules is 3.23 m3 / h.
  • the concentrate flow is 80 l / h.
  • the effluent volume reduction factor is 1,750 and the volume of radioactive substances to be stored in barrels is 1,3 m3.
  • the effluent activity concentration factor is 96.
  • the concentration of 60Co in the permeate is 3 ⁇ 10 bore ppm and the boron concentration in the concentrate of 1607 ppm.
  • the volume of effluents from the waste drains which are treated by demineralization represents an annual volume of 1300 m3.
  • This demineralization of 1300 m3 of effluents is accompanied by the production of one cubic meter of chemical and radioactive substances which must be eliminated by storage in barrels.
  • an effluent volume of 2300 m3 is treated by reverse osmosis, the final concentrate obtained being stored in barrels and the permeate being released into the environment after demineralization.
  • the effluents to be treated have a cobalt content of the order of 10 et ppm and a boron content of the order of 1000 ppm.
  • the activity of these effluents is 5.7 10 ⁇ 3 Ci / m3.
  • the volume of concentrate corresponding to the 2300 m3 of effluent which is stored in drums represents a volume of 1.3 m3.
  • the activity of the substances stored in the barrels is 547 10 ⁇ 3 Ci / m3.
  • the cobalt content of these substances is 96 10 ⁇ 5 ppm and the boron content of 1607 ppm.
  • the demineralization of the permeate before its release into the environment uses a volume of resins on which the substances separated from the permeate of 0.6 m3, this volume of resins having to be eliminated by storage in barrels.
  • the demineralization of the already purified permeate makes it possible to eliminate any trace of cobalt in the discharges which are discharged into the environment.
  • the reverse osmosis treatment process according to the invention which is carried out at a temperature close to ambient temperature makes it possible to significantly reduce the degradation of the installations by thermal effect.
  • the reverse osmosis treatment device also has high chemical inertness with respect to the treated effluents, satisfactory behavior in the presence of corrosive fluids, good mechanical and physico-chemical resistance as well as very good clogging resistance, insofar as effluents and concentrates are constantly kept in circulation in contact with the surface of the filtration membrane.
  • the energy consumption of the evaporator is 1.4 kW / h per liter of treated effluents.
  • the amount of energy necessary to carry out the treatment of 1000 m3 of effluents is therefore 1,400,000 kWh.
  • the energy consumption corresponds to the consumption of the pumps, that is to say the recirculation pump and the feed pump.
  • the power of the recirculation pump is 12 kW and the corresponding consumption in the case of treatment of an effluent volume of 2300 m3 is 7886 kWh.
  • the power of the feed pump is 9.6 kW and the consumption of this feed pump for the treatment of 2300 m3 of effluents is 6298 kWh.
  • the treatment method according to the invention using a reverse osmosis filtration device therefore consumes approximately 100 times less energy than the method according to the prior art by evaporation.
  • FIG 4 there is shown an alternative embodiment of a reverse osmosis treatment device in which the treatment is carried out in four successive passes.
  • the device comprises an effluent storage tank 80 allowing the supply, by through a high pressure pump 90, fifteen reverse osmosis filtration modules 81 arranged in parallel and associated with a circuit 83 for recirculating the concentrate.
  • the device also includes three intermediate storage tanks for concentrates 84, 85 and 86.
  • the concentrate resulting from a first pass is stored in the tank 84 to be reintroduced into the supply line of the modules 81, through a pipe 87.
  • the concentrates resulting from a second pass are themselves stored in the tank 85 and the concentrates resulting from a third passage in the tank 86.
  • the concentrates resulting from the fourth passage through the modules 81 are evacuated by a line 88, to a barrel storage station.
  • the permeate resulting from the first passage is evacuated via a pipe 89 to the demineralization unit, before being discharged into the environment.
  • the permeate resulting from the second passage is evacuated by a line 91, in the supply line of the modules.
  • the permeate resulting from the third passage is evacuated via a pipe 92, into the storage tank 84.
  • the permeate resulting from the fourth pass is discharged into the concentrate storage tank 85.
  • the fine filtration membrane in contact with which the effluents are circulated can be constituted by a reverse osmosis membrane of any type, such a microporous membrane being able to be constituted for example by a sintered metal.
  • the structure and design of the processing circuits integrated into the existing circuits of the installation or of the nuclear power plant can be arbitrary.
  • the method and the device according to the invention can be applied to treat liquid effluents from different installations of a pressurized water nuclear reactor.

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Abstract

Les effluents à traiter sont mis en circulation de manière à les faire passer au contact d'une surface d'une membrane (5) de filtration par osmose inverse. On recueille le perméat du côté de la membrane (5) opposé à la face mise en contact avec les effluents à traiter, on met en contact le perméat avec des résines échangeuses d'ions de manière à le déminéraliser, on évacue le perméat déminéralisé, on recueille le concentrat qui renferme une forte proportion de substances radio-actives, on récupère les substances séparées du perméat par les résines échangeuses d'ions et on stocke dans des conteneurs les substances radio-actives du concentrat et les substances séparées du perméat par déminéralisation. Le dispositif comporte une pluralité de modules de filtration par osmose inverse (1), au moins un réservoir (2) d'alimentation des modules en effluents, une pompe (4) de mise en pression des effluents, des réservoirs de stockage intermédiaires de concentrat (14, 15) et un poste (17) de mise en conteneurs des substances radio-actives. <IMAGE>

Description

  • L'invention concerne un procédé et un dispositif de traitement d'effluents radio-actifs liquides provenant d'une centrale nucléaire et en particulier d'une centrale nucléaire refroidie par de l'eau sous pression.
  • L'exploitation des installations nucléaires et en particulier l'exploitation des centrales productrices d'énergie électrique comportant un réacteur nucléaire se traduit par une production de déchets radio-actifs et en particulier d'une grande quantité d'effluents liquides renfermant des produits radio-actifs qui, suivant leur nature et leur niveau d'activité, peuvent être soit recyclés dans l'installation elle-même, soit, lorsque leur activité est importante, mis sous une forme permettant d'assurer leur stockage dans un lieu sûr, soit enfin, lorsque leur activité est inférieure à l'activité imposée par la réglementation, être rejetés directement dans l'environnement.
  • Dans la plupart des cas, les effluents liquides contenant des substances radio-actives doivent être traités de manière à séparer les substances radio-actives dangereuses de la partie des effluents qui peut être rejetée dans l'environnement naturel de l'installation ou de la centrale.
  • Dans le cas d'une centrale électro-nucléaire comportant un réacteur du type à eau sous pression, on utilise plusieurs circuits destinés au traitement des effluents, suivant leur nature et leur provenance.
  • Un premier circuit appelé circuit de traitement des effluents primaires traite les effluents du circuit primaire du réacteur provenant du circuit de contrôle volumétrique et chimique du fluide primaire, du réservoir de décharge du pressuriseur, du circuit de récupération des fuites et du circuit de récupération des purges et évents.
  • Ces effluents sont rassemblés et stockés dans un réservoir alimentant le circuit de traitement, puis filtrés et épurés par passage à travers un déminéraliseur du type à lits mélangés et un déminéraliseur spécifique destiné à l'élimination du césium. Les effluents passent ensuite à travers un dégazeur pour parvenir à des réservoirs de stockage intermédiaires. Les gaz séparés des effluents sont dirigés vers un circuit de traitement des effluents gazeux. Les effluents sont ensuite repris et traités dans un évaporateur qui sépare l'eau d'une solution concentrée en produits contenus dans le fluide primaire et en particulier en acide borique. L'eau séparée, si elle satisfait aux normes requises, est recyclée dans le circuit primaire. Dans le cas contraire, cette eau est envoyée dans le circuit de traitement des effluents usés.
  • La solution concentrée en acide borique peut être elle-même recyclée dans le circuit primaire ou bien dirigée vers le réseau de traitement des effluents solides ou vers le circuit de traitement des effluents usés.
  • Le circuit de traitement des effluents usés a pour rôle de collecter, de stocker, de contrôler et éventuellement de recycler ou de rejeter les différents effluents liquides provenant des divers circuits de la centrale.
  • Ces effluents sont divisés en quatre catégories, selon leur qualité chimique et leur activité.
  • Une première catégorie constituant les drains résiduaires sont des effluents apparentés au fluide primaire du réacteur qui renferment des produits à base de bore et qui sont aérés. Ces effluents peuvent être constitués par les eaux de rinçage et de transfert des résines usées provenant des déminéraliseurs situés sur le circuit de contrôle volumétrique et chimique ou d'autres circuits de traitement ou de récupération du fluide primaire. Ces effluents peuvent également provenir des purges de rinçage et fuites d'eau du circuit primaire qui ne sont pas recyclables dans ce circuit.
  • Une seconde catégorie est constituée par les drains de plancher qui sont des effluents peu actifs et chargés qui proviennent de fuites non récupérées ou du lavage des sols des bâtiments réacteurs, des auxiliaires nucléaires ou de stockage du combustible. Ces effluents peuvent également être constitués par les eaux de rinçage des résines échangeuses d'ions du circuit des purges des générateurs de vapeur.
  • Une troisième catégorie d'effluents, appelés effluents de servitude, sont des effluents peu actifs qui sont constitués par les effluents de laverie ou provenant des douches, lavabos ou vestiaires susceptibles d'entraîner la présence de substances radio-actives, dans le bloc entretien du réacteur.
  • Enfin, une quatrième catégorie d'effluents, ou effluents chimiques, renferment à la fois des substances radio-actives et des substances chimiques. Ces effluents peuvent être constitués par les produits provenant du local de décontamination du bloc entretien du réacteur, par le liquide de vidange du circuit des purges des générateurs de vapeur ou par les vidanges des réservoirs du bâtiment des auxiliaires nucléaires qui sont susceptibles de contenir des réactifs et des produits chimiques.
  • Les effluents contaminés et chargés chimiquement du circuit de traitement des effluents usés sont dirigés vers un système de filtration puis sont traités par un évaporateur.
  • L'évaporateur est constitué principalement par un réchauffeur alimenté par un débit de vapeur, une colonne d'évaporation et un condenseur alimenté par un débit d'eau de refroidissement.
  • Les concentrats sont recueillis à la partie inférieure de la colonne d'évaporation et sont transférés à l'aide d'une pompe vers l'un des réservoirs de stockage du circuit de traitement des effluents solides.
  • On utilise également, en plus de l'installation d'évaporation, une chaîne d'unités de déminéralisation pour traiter les effluents actifs ne contenant pas en principe de composés chimiques inactifs susceptibles de saturer les résines des unités de déminéralisation.
  • Après leur contrôle, les effluents très faiblement contaminés sont filtrés et dirigés, de même que le distillat résultant de l'évaporation, vers un système d'évacuation, avant d'être rejetés dans l'environnement naturel du réacteur nucléaire tel qu'un fleuve ou la mer.
  • L'objectif du traitement des effluents par la technique connue, c'est-à-dire par évaporation et déminéralisation, est d'abaisser au maximum l'activité des effluents, de manière à rejeter dans l'environnement un volume maximal d'effluents devenus inactifs et de stocker dans des fûts un volume minimal de substances ayant une forte radio-activité. De manière à réaliser un stockage des substances radio-actives, dans de très bonnes conditions de sûreté, on réalise l'enrobage de ces substances dans une matière inerte avant leur stockage.
  • Les procédés connus de traitement des effluents par évaporation et par déminéralisation présentent certains inconvénients.
  • En particulier, le facteur de décontamination des effluents par évaporation est trop faible et il est nécessaire, le plus souvent, de retraiter les distillats obtenus. L'utilisation d'un seul évaporateur pour l'ensemble des effluents de la centrale se traduit par une disponibilité insuffisante de cet évaporateur.
  • L'utilisation de résines échangeuses d'ions pour réaliser la déminéralisation présente également des inconvénients spécifiques. Les déminéraliseurs à résines échangeuses d'ions ont une faible permissivité chimique qui se traduit par des concentrations en ions acceptables dans les effluents traités qui sont limités à des valeurs relativement faibles. C'est ainsi que les teneurs maximales en ions doivent être inférieures aux limites suivantes : 15 ppm en ce qui concerne les ions Na⁺, 10 ppm en ce qui concerne les ions Ca⁺⁺ et 20 ppm en ce qui concerne les ions Cl⁻. En outre, le prix d'enrobage des résines utilisées pour le traitement est élevé, ce qui augmente le coût du traitement des effluents.
  • Le but de l'invention est donc de proposer un procédé de traitement d'effluents radio-actifs liquides provenant d'une centrale nucléaire qui permette d'abaisser jusqu'à un niveau très faible l'activité de ces effluents avant leur rejet, de produire un volume minimal de substances radio-actives séparées des effluents et de traiter de grands volumes d'effluents dont la charge en matières minérales salines et le pouvoir colmatant peuvent être élevés, la composition chimique de ces effluents pouvant être d'autre part variable dans un large domaine.
  • Dans ce but, on met en circulation les effluents à traiter de manière à les faire passer au contact d'une surface d'une membrane de filtration fine, on recueille une partie des effluents ou perméat du côté de la membrane opposée à la face mise en contact avec les effluents à traiter, on met en contact le perméat avec des résines échangeuses d'ions, de manière à le déminéraliser, on évacue le perméat déminéralisé, on recueille la partie des effluents restant du côté de la surface de contact de la membrane et renfermant une forte proportion des substances radio-actives contenues dans les effluents, appelée concentrat, on recueille les substances radio-actives contenues dans le concentrat, on récupère les substances séparées du perméat par les résines échangeuses d'ions et on stocke dans des conteneurs les substances radio-actives du concentrat et les substances séparées du perméat par déminéralisation.
  • De préférence, on utilise une membrane de filtration permettant de réaliser une séparation des substances contenues par les effluents, par osmose inverse (procédé en trois passages).
  • Afin de bien faire comprendre l'invention, on va maintenant décrire, à titre d'exemples non limitatifs, en se référant aux figures jointes en annexe, plusieurs modes de réalisation du procédé suivant l'invention et les dispositifs correspondants dans le cas du traitement d'effluents liquides dans le circuit de traitement des effluents usés d'un réacteur nucléaire à eau sous pression, par osmose inverse.
  • La figure 1 est une vue schématique d'un dispositif permettant de mettre en oeuvre le procédé suivant l'invention et utilisant des modules d'osmose inverse.
  • La figure 2 est un schéma fonctionnel montrant l'utilisation d'un dispositif de traitement par osmose inverse dans un circuit de traitement des effluents usés d'un réacteur nucléaire à eau sous pression.
  • La figure 3 est un schéma montrant l'intégration générale d'un dispositif de traitement par osmose inverse dans le circuit de traitement des effluents usés d'un réacteur nucléaire à eau sous pression.
  • La figure 4 est une vue schématique analogue à la vue de la figure 1 montrant une variante de réalisation d'un dispositif de traitement par osmose inverse permettant de mettre en oeuvre le procédé suivant l'invention (procédé en quatre passages).
  • Sur la figure 1, on a représenté, de manière générale, un dispositif de traitement par osmose inverse permettant de mettre en oeuvre le procédé de traitement d'effluents suivant l'invention.
  • Dans un but de simplification, on a représenté sur la figure 1, un seul module 1 de traitement par osmose inverse bien que le dispositif suivant l'invention comporte généralement une pluralité de modules identiques placés en parallèles et alimentés en effluents liquides, à partir d'un réservoir de stockage 2, par l'intermédiaire d'une ligne d'alimentation 3 sur laquelle est placée une pompe 4 de mise en circulation des effluents liquides.
  • Le module 1 a été représenté de manière symbolique sous la forme d'une capacité séparée en deux compartiments 1a et 1b par une membrane de filtration fine 5 permettant de mettre en oeuvre un procédé de séparation de substances contenues dans les effluents, par le phénomène d'osmose inverse.
  • L'effluent à traiter est amené sous pression, grâce à la pompe 4, à l'intérieur du compartiment 1a, de manière à circuler en contact avec l'une des faces de la membrane 5 dont la constitution permet la séparation par osmose inverse de substances contenues dans l'effluent.
  • Le compartiment 1b se trouve à une pression inférieure à la pression du compartiment 1a, cette pression du compartiment 1b pouvant être voisine de la pression atmosphérique.
  • La différence de pression de part et d'autre de la membrane 5 est supérieure à la pression osmotique, de sorte que de l'eau pure ou sensiblement pure qui représente une partie importante des effluents est susceptible de traverser la membrane 5 pour pénétrer dans le compartiment 1b, pendant la circulation des effluents dans le compartiment 1a.
  • La partie des effluents traversant la membrane 5 et pénétrant dans le compartiment 1b constitue le perméat, alors que la partie restante des effluents qui est évacuée en sortie du compartiment 1a par la canalisation 7 constitue le concentrat.
  • Dans le cas d'effluents renfermant des substances radio-actives, la plus grande partie de ces substances radio-actives se retrouve dans le concentrat, à la sortie du module 1.
  • Une pompe de recirculation 10 est placée sur une conduite 8 en dérivation par rapport au module, de manière à envoyer à l'entrée du module, le concentrat recueilli par la canalisation 7.
  • La canalisation 7 est également reliée, avec interposition d'une vanne 12, à un ensemble d'évacuation du concentrat comportant une première ligne 13 reliée à deux réservoirs de stockage intermédiaires de concentrat 14 et 15 et une seconde ligne 16 reliée à une unité 17 de remplissage de fûts de stockage et d'évacuation du concentrat.
  • La ligne d'alimentation des réservoirs de stockage intermédiaires 14 et 15 est reliée par une conduite 18 à la ligne d'alimentation du module 1.
  • Une ligne d'évacuation 20 du perméat est reliée au compartiment 1b, de manière à évacuer le perméat, soit dans une première ligne 21 reliée à une installation de déminéralisation par des résines échangeuses d'ions, soit à une seconde ligne 22 reliée au réservoir de stockage intermédiaire 14, soit enfin à une troisième ligne 23 reliée au réservoir de stockage 2 du dispositif.
  • Le dispositif tel que représenté de manière schématique sur la figure 1 permet de réaliser le traitement d'effluents liquides avec un nombre de passages déterminé du courant d'effluents dans le ou les modules d'osmose inverse, ce courant d'effluents incorporant éventuellement une partie du concentrat ou du perméat obtenu à chacun des passages.
  • De manière à diminuer la surface nécessaire des membranes, en fonction des débits à traiter et de la concentration à obtenir pour les matières séparées des effluents, il est préférable d'utiliser un montage en parallèle des modules de filtration par osmose inverse avec recirculation globale des parties de l'effluent séparées par le module.
  • Dans le cas du traitement des effluents d'un réacteur nucléaire à eau sous pression, dans le circuit de traitement des effluents usés, selon l'exemple de réalisation qui sera décrit plus loin, un traitement en trois passages dans les modules de filtration (décrit en figure 1) s'est avéré présenter un très bon rendement.
  • Dans un tel traitement en trois passages, le premier concentrat est traité lors d'un deuxième passage et le concentrat obtenu à la suite du deuxième passage est à nouveau traité.
  • Les concentrats intermédiaires issus du traitement par osmose inverse sont stockés provisoirement dans l'un des réservoirs 14 et 15, avant d'être retraités dans l'unité d'osmose inverse.
  • Le perméat issu du premier traitement est dirigé par la ligne 21 vers l'unité de déminéralisation à la sortie de laquelle le perméat déminéralisé est rejeté dans l'environnement, après vérification de son activité, à l'extérieur de la centrale.
  • Dans le cas des effluents d'une centrale nucléaire à eau sous pression traités dans le circuit des effluents usés, le perméat issu du deuxième passage dans le module d'osmose inverse est mélangé aux effluents à traiter, ce perméat étant renvoyé par la ligne 23 en direction de l'alimentation du module.
  • Le perméat issu du troisième passage dans le module d'osmose inverse est évacué par la ligne 22 et mélangé au concentrat issu du premier passage, à l'intérieur du réservoir de stockage 14.
  • En effet, la concentration des perméats en ⁶⁰Co qui est un élément critique parmi les substances radio-actives contenues dans les effluents est du même ordre de grandeur dans le perméat issu du deuxième passage que dans les effluents à traiter (1,48 10⁻⁵ ppm). En revanche, la concentration en ⁶⁰Co dans le perméat issu du troisième passage est équivalente à la concentration en ⁶⁰Co dans le concentrat issu du premier passage (6,84 10⁻⁵ ppm).
  • Le concentrat issu du premier passage qui est renvoyé dans le réservoir de stockage 14 et le perméat issu du troisième passage ainsi que le concentrat issu du deuxième passage qui est renvoyé dans le réservoir de stockage 15 sont réintroduits dans la ligne d'alimentation du module 1, par la ligne 18.
  • Le dispositif comporte des vannes sur les différentes canalisations en dérivation qui permettent d'aiguiller les différents flux de liquide, de manière à réaliser les opérations mentionnées ci-dessus.
  • Le module d'osmose inverse qui a été décrit de manière simplifiée en référence à la figure 1 est en réalité constitué par une capacité à l'intérieur de laquelle est disposé un tube de grande longueur en une substance poreuse dont la surface est recouverte par une couche déposée constituant la membrane d'osmose inverse.
  • Les fluides à traiter sont envoyés sous pression par la pompe 4 à l'intérieur du tube dont la paroi constitue le support de la membrane d'osmose inverse.
  • De préférence, la membrane est réalisée d'une manière dynamique, c'est-à-dire que cette membrane est réalisée in situ sur le support poreux constitué par la paroi du tube. Cette paroi peut être constituée par exemple par un métal fritté et la membrane par un dépôt d'une matière polymère d'une composition appropriée.
  • Les membranes réalisées in situ sur les parois de filtration peuvent également être éliminées et régénérées in situ sur l'installation de traitement, après sa mise en service, ce qui implique un seul investissement initial.
  • Sur les figures 2 et 3, on a représenté des dispositifs de traitement par osmose inverse analogues au dispositif représenté sur la figure 1 et fonctionnant suivant un principe identique, incorporés dans un circuit de traitement des effluents usés d'un réacteur nucléaire à eau sous pression.
  • Les effluents à traiter dans le circuit des effluents usés de la centrale sont à une température voisine de 35° et ont un pH de l'ordre de 7, une concentration en bore de l'ordre de 1000 ppm et une concentration en cobalt dont l'ordre de grandeur est de 10⁻⁵ ppm.
  • Dans un but de simplification, le fluide traité dans le circuit des effluents usés est considéré comme un fluide comprenant deux solutés, à savoir le bore et le cobalt.
  • Le cobalt est pris comme élément représentatif de l'activité de l'effluent puisque sa contribution représente la majeure partie de cette activité.
  • L'expérience acquise dans les centrales nucléaires à eau sous pression montre que le volume total à traiter annuellement est de l'ordre de 2300 m³, ce volume d'effluents étant traité par évaporation et par déminéralisation.
  • Ce volume de 2300 m³ annuel constitue une partie des drains résiduaires (1700 m³ par an) dont 300 m³ sont traités par évaporation, 1300 m³ traités par déminéralisation et 100 m³ rejetés, des drains de plancher (1800 m³ par an) dont 600 m³ sont traités par évaporation et des effluents chimiques (900 m³ par an) dont 100 m³ sont traités par évaporation.
  • On a montré que ces 2300 m³ d'effluents peuvent être traités dans une installation mettant en oeuvre le procédé suivant l'invention qui sera décrite ci-dessous, en particulier en se référant aux figures 2 et 3.
  • Sur les figures 2 et 3, on a représenté un dispositif de traitement par osmose inverse sensiblement analogue au dispositif représenté sur la figure 1 désigné de manière générale par le repère 25 et incorporé au circuit de traitement des effluents usés d'un réacteur nucléaire à eau sous pression.
  • Comme il est visible sur la figure 2, le dispositif 25 de traitement par osmose inverse comporte une pluralité de modules d'osmose inverse tels que 26 et 26′ qui sont disposés en parallèle, chacun sur une ligne telle que 27 et 27′.
  • Dans le cas de l'application du dispositif au circuit de traitement des effluents usés d'un réacteur nucléaire à eau sous pression, on a utilisé dix-sept modules d'osmose inverse disposés en parallèle sur dix-sept lignes correspondantes reliées, pour leur alimentation groupée, à une ligne unique 28.
  • La ligne 28 est elle-même alimentée en effluents produits dans la centrale nucléaire, par l'intermédiaire de réservoirs tels que 29 destinés à recueillir les effluents tels que les drains résiduaires.
  • Les effluents sont envoyés sous forte pression à l'intérieur des modules 26, 26′, grâce à une pompe 30 disposée sur la ligne d'alimentation 28.
  • Une ligne 31 sur laquelle sont disposés une pompe de recirculation 32, un échangeur de chaleur 33 et un clapet 34 est placée en dérivation par rapport à l'ensemble des modules 26 et des lignes 27.
  • Chacun des modules 26 comporte une membrane de séparation par osmose inverse séparant le volume intérieur du module en une première partie dans laquelle circule l'effluent à traiter et le concentrat et une seconde partie dans laquelle on recueille le perméat.
  • Les conduites d'alimentation 27 des modules 26 sont reliées à la première partie du module dans laquelle circulent l'effluent et le concentrat. Cette première partie du module est reliée, en sortie, à une conduite 36, les différentes conduites 36 des modules 26, 26′ disposés en parallèles étant reliées à une conduite commune 38. La conduite de recirculation 31 est reliée, à l'une de ses extrémités, à la conduite 38 de sortie du concentrat et, à son autre extrémité, à la conduite d'alimentation 28.
  • Deux vannes d'isolement 35a et 35b sont disposées, de part et d'autre de chacun des modules tels que 26, sur la conduite d'alimentation 27 et sur la conduite de récupération de concentrat 36, respectivement, de manière à isoler ou, inversement, à mettre en service le module 26.
  • Une vanne 39 est disposée sur la conduite 38 de récupération du concentrat, en aval de l'embranchement de la conduite de recirculation 31.
  • La conduite 38 débouche, à son extrémité aval, dans un poste 40 de stockage des concentrats.
  • Chacune des parties des modules tels que 26 et 26′ destinées à recevoir le perméat est reliée par une conduite 42 débouchant dans une ligne commune 43, à une unité de déminéralisation à résines échangeuses d'ions 41.
  • Les parties de chacun des modules tels que 26, 26′ destinées à recevoir le perméat sont également reliées par une ligne 45 à une unité 46 comportant deux réservoirs de stockage intermédiaires 47a et 47b.
  • La conduite de récupération de concentrat 36 de chacun des modules tels que 26 est également reliée, par l'intermédiaire d'une conduite en dérivation 48, à l'unité de stockage 46.
  • La sortie des réservoirs de stockage intermédiaires 47a et 47b est également reliée à chacune des lignes d'alimentation telles que 27 et 27′ des modules tels que 26 et 26′, par l'intermédiaire d'une conduite de retour 50 sur laquelle est placée une pompe 51 permettant de réintroduire sous pression dans les lignes telles que 27 et 27′, les liquides contenus dans les réservoirs 47a et 47b, afin de mélanger, comme indiqué dans l'invention, les différents perméats et concentrats qui ont des concentrations semblables.
  • Il est donc apparent que le dispositif de traitement 25 représenté sur la figure 2 et intégré dans le circuit de traitement des effluents usés d'un réacteur nucléaire à eau sous pression est sensiblement identique au dispositif représenté de manière schématique sur la figure 1.
  • Comme il a été expliqué plus haut, on pourra utiliser de manière avantageuse un procédé de traitement mettant en jeu trois passages successifs de l'effluent dans chacun des modules d'osmose inverse (comme indiqué sur la figure 2).
  • Sur la figure 3, on a représenté de manière schématique, le dispositif de traitement 25 par osmose inverse qui a été décrit en regard de la figure 2 et l'ensemble du circuit de traitement des effluents usés du réacteur.
  • Ce circuit de traitement des effluents usés comporte quatre groupes de réservoirs de stockage 55, 56, 57 et 58 destinés à recevoir respectivement les effluents chimiques, les effluents de servitude, les drains de plancher et les drains résiduaires.
  • Les groupes de réservoirs 55, 56 et 57 sont constitués chacun par deux réservoirs d'une capacité de 20 m³ et le groupe 58 par deux réservoirs d'une capacité de 35 m³.
  • Les groupes de réservoirs 55, 56, 57 et 58 sont alimentés par l'intermédiaire de lignes de recueil des effluents de la centrale nucléaire respectivement 60, 61, 62 et 63.
  • En sortie, les groupes de réservoirs sont reliés d'une part à des lignes 64, 65, 66, 67 débouchant dans une canalisation 68 d'alimentation du dispositif de traitement 25 et d'autre part à des lignes 69, 70, 71 et 72 destinées à alimenter un circuit de traitement des effluents à faible activité désigné de manière générale par le repère 75.
  • Des pompes de circulation respectivement 69′, 70′, 71′, 72′ sont disposées sur les conduites 69, 70; 71 et 72 pour assurer l'évacuation des effluents en direction du circuit de traitement 75.
  • Des vannes sont disposées sur des embranchements des conduits de sortie des réservoirs, de manière à diriger les effluents soit vers le dispositif de traitement par osmose inverse 25, soit vers le circuit 75 de traitement des effluents ayant une faible activité.
  • Le dispositif de traitement par osmose inverse des effluents qui a été représenté de manière schématique sur la figure 3 est identique au dispositif de traitement 25 représenté sur la figure 2.
  • Un seul module de traitement par osmose inverse 26 a été représenté. La partie de ce module dans laquelle circule les effluents et le concentrat est reliée, à l'une de ses extrémités, à la conduite d'alimentation 27 sur laquelle est disposée la pompe à haute pression 30 et à son autre extrémité à la conduite de sortie du concentrat 38 qui est reliée d'une part au poste de stockage des concentrats 40 et d'autre part, par l'intermédiaire de la ligne 48, aux réservoirs de stockage intermédiaires 47a et 47b.
  • La partie du module 26 recevant le perméat est reliée d'une part au déminéraliseur 41 par une conduite 43 et d'autre part aux réservoirs de stockage intermédiaires 47a et 47b par une conduite 45. De plus, une ligne 76 assure la jonction entre la ligne de sortie du perméat et les réservoirs de stockage 55 des effluents chimiques.
  • Le circuit de traitement des effluents peu actifs 75 comporte une ligne d'arrivée 77 sur laquelle est placé un filtre 78, reliée au module de l'unité de déminéralisation 41. Un filtre 79 est placé en sortie de l'unité de déminéralisation.
  • La partie de sortie du circuit 75 communique avec des conduits d'évacuation des effluents retraités 82 permettant leur évacuation dans l'environnement de la centrale nucléaire.
  • L'installation telle que représentée sur la figure 3 permet de traiter une partie des effluents chimiques, une partie des drains résiduaires et une partie des drains de plancher, renfermant des substances radio-actives à l'intérieur du dispositif de traitement par osmose inverse 25, de la manière qui a été décrite en se référant à la figure 1.
  • Le perméat récupéré lors du premier passage, dans le cas d'un fonctionnement en trois passages comme décrit plus haut, est envoyé dans l'unité de déminéralisation 41 par la conduite 43 avant d'être rejeté dans l'environnement, après vérification et décroissance radioactive si nécessaire.
  • Les substances radio-actives contenues dans le concentrat sont stockées, traitées et mises en fût au poste de traitement et de stockage 40.
  • De plus, les résidus radio-actifs retenus par les résines de l'unité de déminéralisation 41 sont également stockés et mis en fût.
  • Le fonctionnement en trois passages du dispositif de traitement par osmose inverse est identique au fonctionnement du dispositif représenté sur la figure 1.
  • Le perméat provenant du second passage des effluents est envoyé dans les réservoirs d'effluents chimiques 55 par l'intermédiaire de la ligne 76 et le perméat obtenu lors du troisième passage est envoyé dans le réservoir 47a par la ligne 45, pour être mélangé avec le concentrat recueilli par l'intermédiaire de la ligne 48, lors du premier passage.
  • Le concentrat obtenu lors du second passage est envoyé par la ligne 48 dans le réservoir 47b.
  • Le concentrat recueilli lors du troisième passage est évacué vers le poste de traitement et de stockage 40.
  • Les liquides contenus dans les réservoirs 47a et 47b sont réintroduits dans la ligne d'alimentation 68 du dispositif de traitement 25.
  • Dans le cas d'un circuit de traitement des effluents usés d'un réacteur nucléaire à eau sous pression assurant le traitement annuel de 2300 m³ d'effluents, comme il a été décrit plus haut, on a utilisé un dispositif de traitement par osmose inverse comportant dix-sept modules en parallèle totalisant une surface de membrane de 119 m².
  • La capacité de traitement de l'unité d'osmose inverse est de 3,5 m³/h. Le taux de recirculation en utilisant les dix-sept modules en parallèle et une recirculation globale du concentrat est de 8, 23.
  • La longueur du tube constituant la paroi support de la membrane de filtration par osmose inverse d'un module est de 147 m et le diamètre intérieur du tube est de 15 mm.
  • La pression de l'effluent à l'entrée du module est de 70 bars et la vitesse d'alimentation est voisine de 3 m/s.
  • La perméabilité de la membrane à 35°C et sous 70 bars de pression est de 30 l/h/m².
  • Le taux de rejet en bore est de 35 %, le taux de rejet en NaCl de 88 % et le taux de rejet de ⁶⁰Co est de 96 %.
  • Le débit de perméat à travers la paroi des modules est de 3,23 m³/h. Le débit de concentrat est de 80 l/h.
  • Le facteur de réduction de volume des effluents est de 1750 et le volume de substances radioactives à stocker en fût est de 1, 3 m³. Le facteur de concentration de l'activité des effuents est de 96.
  • La concentration en ⁶⁰Co du perméat est de 3 10⁻⁶ ppm et la concentration en bore du concentrat de 1607 ppm.
  • On va maintenant donner ci-dessous des résultats comparatifs entre le procédé selon l'art antérieur de traitement des effluents par déminéralisation et évaporation et du procédé de traitement suivant l'invention par osmose inverse et par déminéralisation du perméat.
  • Dans le procédé suivant l'art antérieur, le volume d'effluents provenant des drains résiduaires qui sont traités par déminéralisation représente un volume annuel de 1300 m³. Cette déminéralisation de 1300 m³ d'effluents s'accompagne d'une production d'un mètre cube de substances chimiques et radio-actives qui doivent être éliminées par stockage dans des fûts.
  • L'ensemble des effluents qui sont traités par évaporation pour réaliser la séparation et l'élimination des substances radio-actives représente un volume annuel de 1000 m³, ces effluents ayant une activité de 5,7 10⁻³ Ci/m³. Le traitement par évaporation produit un distillat qui est rejeté dans l'environnement et un volume de 7 m³ de substances radio-actives qui doivent être éliminées par stockage dans des fûts. L'activité de ces substances radio-actives stockées est de 800 10⁻³ Ci/m3.
  • Dans le cas du procédé suivant l'invention, on traite un volume d'effluents de 2300 m³ par osmose inverse, le concentrat final obtenu étant stocké dans des fûts et le perméat étant rejeté dans l'environnement après déminéralisation.
  • Les effluents à traiter présentent une teneur en cobalt de l'ordre de 10⁻⁵ ppm et une teneur en bore de l'ordre de 1000 ppm. L'activité de ces effluents est de 5,7 10⁻3 Ci/m³.
  • Le volume de concentrat correspondant aux 2300 m³ d'effluents qui est stocké dans des fûts représente un volume de 1,3 m³. L'activité des substances stockées dans les fûts est de 547 10⁻³ Ci/m³. La teneur en cobalt de ces substances est de 96 10⁻⁵ ppm et la teneur en bore de 1607 ppm.
  • La déminéralisation du perméat avant son rejet dans l'environnement utilise un volume de résines sur lesquelles sont retenues les substances séparées du perméat de 0,6 m³, ce volume de résines devant être éliminé par stockage dans des fûts.
  • Il apparaît donc que le procédé suivant l'invention permet de réaliser le traitement dans de meilleures conditions en produisant un volume de substances à éliminer, que ce soit sous la forme de concentrats ou sous la forme de résines, qui est inférieur au volume de substances à éliminer dans le cas du traitement suivant l'art antérieur. Le traitement est donc moins coûteux.
  • En outre, la déminéralisation du perméat déjà épuré permet d'éliminer toute trace de cobalt dans les rejets qui sont évacués dans l'environnement.
  • En outre, le procédé de traitement par osmose inverse suivant l'invention qui est effectué à une température proche de la température ambiante permet de diminuer sensiblement la dégradation des installations par effet thermique.
  • Le dispositif de traitement par osmose inverse présente en outre une forte inertie chimique vis-à-vis des effluents traités, un comportement satisfaisant en présence de fluides corrosifs, une bonne résistance mécanique et physico-chimique ainsi qu'une très bonne résistance au colmatage, dans la mesure où les effluents et les concentrats sont constamment maintenus en circulation au contact de la surface de la membrane de filtration.
  • On peut en outre effectuer une régénération in situ des membranes utilisées et le taux de rétention des substances à éliminer est très élevé.
  • On obtient également une économie d'énergie substantielle, la consommation d'énergie des modules d'osmose inverse se limitant à l'énergie nécessaire pour effectuer la mise en pression des effluents au moyen de la pompe d'alimentation ; cette énergie est inférieure à l'énergie d'évaporation des effluents, pour les mêmes quantités traitées.
  • En effet, dans le cas d'un traitement par évaporation suivant l'art antérieur, la consommation d'énergie de l'évaporateur est de 1,4 kW/h par litre d'effluents traités.
  • La quantité d'énergie nécessaire pour réaliser le traitement de 1000 m³ d'effluents est donc de 1.400.000 kWh.
  • Dans le cas du traitement par osmose inverse suivant l'invention, la consommation d'énergie correspond à la consommation des pompes, c'est-à-dire de la pompe de recirculation et de la pompe d'alimentation.
  • La puissance de la pompe de recirculation est de 12 kW et la consommation correspondante dans le cas d'un traitement d'un volume d'effluents de 2300 m³ est de 7886 kWh.
  • La puissance de la pompe d'alimentation est de 9,6 kW et la consommation de cette pompe d'alimentation pour le traitement de 2300 m³ d'effluents est de 6298 kWh.
  • Il en résulte que la consommation annuelle totale d'énergie pour le traitement des effluents d'une centrale à eau sous pression par le procédé suivant l'invention est de 7886 + 6298 = 14.200 kWh.
  • Le procédé de traitement suivant l'invention mettant en oeuvre un dispositif de filtration par osmose inverse consomme donc environ 100 fois moins d'énergie que le procédé suivant l'art antérieur par évaporation.
  • Sur la figure 4, on a représenté une variante de réalisation d'un dispositif de traitement par osmose inverse dans lequel on effectue le traitement en quatre passages successifs.
  • Le dispositif comporte un réservoir de stockage des effluents 80 permettant l'alimentation, par l'intermédiaire d'une pompe haute pression 90, de quinze modules de filtration par osmose inverse 81 disposés en parallèle et associés à un circuit 83 de recirculation du concentrat.
  • Le dispositif comporte également trois réservoirs de stockage intermédiaires des concentrats 84, 85 et 86.
  • Le concentrat résultant d'un premier passage est stocké dans le réservoir 84 pour être réintroduit dans la ligne d'alimentation des modules 81, par une conduite 87. Les concentrats résultant d'un second passage sont eux-mêmes stockés dans le réservoir 85 et les concentrats résultant d'un troisième passage dans le réservoir 86.
  • Les concentrats résultant du quatrième passage dans les modules 81 sont évacués par une ligne 88, vers un poste de stockage en fût.
  • Le perméat résultant du premier passage est évacué par une conduite 89 vers l'unité de déminéralisation, avant d'être rejeté dans l'environnement.
  • Le perméat résultant du second passage est évacué par une ligne 91, dans la ligne d'alimentation des modules.
  • Le perméat résultant du troisième passage est évacué par une conduite 92, dans le réservoir de stockage 84.
  • Le perméat résultant du quatrième passage est évacué dans le réservoir de stockage de concentrat 85.
  • Il est apparu cependant qu'un tel dispositif de traitement en quatre passages qui présente certains avantages est d'une exploitation moins économique que le dispositif de traitement en trois passages qui a été décrit plus haut.
  • L'invention ne se limite pas aux modes de réalisation qui ont été décrits.
  • C'est ainsi que la membrane de filtration fine au contact de laquelle on met en circulation les effluents peut être constituée par une membrane d'osmose inverse d'un type quelconque, une telle membrane microporeuse pouvant être constituée par exemple par un métal fritté.
  • La structure et la conception des circuits de traitement intégrés aux circuits existants de l'installation ou de la centrale nucléaire peuvent être quelconques.
  • On peut utiliser un nombre de modules d'osmose inverse ou d'ultrafiltration différent des nombres indiqués plus haut dans les exemples non limitatifs.
  • On peut effectuer un nombre de passages quelconque des effluents et des concentrats dans ces modules et utiliser un taux de recirculation quelconque adapté au type de traitement à effectuer.
  • On peut utiliser un seul réservoir de stockage intermédiaire des concentrats ou un nombre quelconque de réservoirs en fonction du nombre de passages successifs en contact avec la membrane.
  • Enfin, le procédé et le dispositif suivant l'invention peuvent s'appliquer pour traiter les effluents liquides d'installations différentes d'un réacteur nucléaire à eau sous pression.

Claims (12)

1.- Procédé de traitement d'effluents radio-actifs liquides provenant d'une centrale nucléaire, caractérisé par le fait qu'on met en circulation les effluents à traiter de manière à les faire passer au contact d'une surface d'une membrane de filtration fine (5), qu'on recueille une partie des effluents ou perméat du côté de la membrane (5) opposé à la face mise en contact avec les effluents à traiter, qu'on met en contact le perméat avec des résines échangeuses d'ions de manière à le déminéraliser, qu'on évacue le perméat déminéralisé, qu'on recueille la partie des effluents restant du côté de la surface de contact de la membrane et renfermant une forte proportion de substances radio-actives contenues dans les effluents, appelées concentrat, qu'on recueille les substances radio-actives contenues dans le concentrat, qu'on récupère les substances séparées du perméat par les résines échangeuses d'ions,
et qu'on stocke dans des conteneurs les substances radio-actives du concentrat et les substances séparées du perméat par déminéralisation.
2.- Procédé suivant la revendication 1, caractérisé par le fait que la membrane (5) est une membrane de séparation par osmose inverse et qu'on maintient une différence de pression de part et d'autre de la membrane (5).
3.- Procédé suivant la revendication 2, caractérisé par le fait que la différence de pression de part et d'autre de la membrane (5) est voisine de 70 bars.
4.- Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1, 2 et 3, caractérisé par le fait qu'on réalise une recirculation globale du concentrat obtenu après passage des effluents au contact de la membrane (5), de manière à le mélanger aux effluents avant leur mise en contact avec la membrane (5).
5.- Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé par le fait que le traitement des effluents est effectué au cours de trois passages successifs au contact de la membrane (5), un premier passage au cours duquel les effluents à traiter sont mis en circulation au contact de la membrane (5), le perméat recueilli est déminéralisé avant d'être rejeté dans l'environnement et le concentrat est stocké dans un premier réservoir (14), de manière à être réincorporé aux effluents à traiter,
un second passage au cours duquel le concentrat obtenu lors du premier passage est mis en circulation au contact de la membrane (5), le perméat obtenu est mélangé à des effluents à traiter et le concentrat envoyé dans un second réservoir de stockage (15),
et un troisième passage au cours duquel le concentrat obtenu lors du second passage est mis en circulation au contact de la membrane (5), le perméat est introduit dans le premier réservoir de stockage (14) et le concentrat introduit dans des fûts de stockage, de manière à réaliser son élimination.
6.- Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé par le fait qu'une partie au moins des effluents à traiter est déminéralisée par passages sur des résines échangeuses d'ions avant d'être rejetée dans l'environnement, sans mise en contact avec une membrane de filtration fine.
7.- Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 6, caractérisé par le fait que les effluents à traiter sont constitués par les effluents liquides d'une centrale nucléaire comportant un réacteur à eau sous pression, récupérés dans le circuit de traitement des effluents usés de la centrale.
8.- Dispositif de traitement d'effluents radio-actifs liquides provenant d'une installation nucléaire caractérisé par le fait qu'il comporte au moins un module (1, 26) de filtration par osmose inverse, au moins un réservoir de stockage (2) des effluents à traiter, une pompe (4) d'alimentation en effluents à haute pression du module (1), au moins une conduite (20, 43) de récupération du perméat reliée au module d'osmose inverse (1, 26), au moins une conduite (7, 38) de récupération du concentrat reliée au module (1, 26), au moins un réservoir de stockage intermédiaire (14, 15) du concentrat et un poste (17, 40) de stockage du concentrat dans des conteneurs.
9.- Dispositif de traitement suivant la revendication 8, caractérisé par le fait qu'il comporte une pluralité de modules de traitement par osmose inverse (26, 26′) disposés en parallèle les uns par rapport aux autres, entre une ligne (3, 28) d'alimentation en effluents à traiter et une ligne (7, 38) d'évacuation de concentrat ainsi qu'une conduite de recirculation (8, 31) placée en dérivation par rapport à la pluralité de modules (26, 26′) reliée, à l'une de ses extrémités, à la conduite (3, 28) d'alimentation en effluents à traiter et, à son autre extrémité, à la conduite (7, 38) d'évacuation du concentrat, sur laquelle est placée une pompe de recirculation (10, 32).
10.- Dispositif suivant l'une quelconque des revendications 8 et 9, caractérisé par le fait que la conduite de récupération de perméat (20, 43) est reliée à une unité (41) de déminéralisation du perméat.
11.- Dispositif suivant l'une quelconque des revendications 8 à 10, caractérisé par le fait qu'il comporte au moins deux réservoirs de stockage intermédiaires de concentrat ( 14, 15, 47a, 47b ) reliés à la conduite ( 7, 36 ) d'évacuation du concentrat.
12.- Dispositif suivant la revendication 11, caractérisé par le fait que la conduite (20, 42) d'évacuation du perméat est reliée aux réservoirs de stockage intermédiaires (14, 15, 47a, 47b).
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