EP0068152A2 - Container for the long-lasting storage of radioactive materials - Google Patents
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Definitions
- the invention relates to a container for long-term storage of radioactive substances, in particular irradiated fuel elements, in suitable geological formations with cathodic protection by means of a direct current source connected to an anode.
- Irradiated fuel assemblies are either processed immediately after temporary storage in water basins or after further interim storage.
- the nuclear fuels and broods are separated from the fission products and returned to the fuel cycle.
- the cleavage products are made by known methods, usually using large amounts of valuable materials, e.g. Lead and copper, conditioned and in geological formations such as salt domes practically no longer removable.
- metal containers e.g. B. from steel, cast iron, especially spheroidal graphite cast iron, lead, copper or other materials have disadvantages. These are u. a. partly in the production costs, but especially in the corrosion area, because u. a. Water ingress, even if it is unlikely to occur, must be included in safety considerations.
- This object was achieved in that one or more isotope batteries are used as a direct current source.
- the container is protected cathodically against corrosion by forming an electrochemical macro-element from the container and a foreign electrode in a manner known per se, in which the container represents the cathode.
- a direct current source is used which keeps the superimposed protective current in such a way that it always has a higher voltage than the micro or macro elements which are produced. Characterized an S carried p annungskompensation the forming upon contact of the metallic container material with the moist environment of local elements.
- thermocouple Wires made of iron / constantan, copper / constantan, nickel / chrome-nickel, platinum / platinum rhodium, gold / silver, gold cobalt / silver gold, lead / tellurium etc. can be used for the thermocouple. The selection depends on the required thermal voltage and the necessary corrosion resistance.
- the area in which the hot soldering point is arranged can also be insulated in order to have particularly high temperatures at this point so that correspondingly high thermal currents flow.
- several thermocouples can also be connected in series. In indirect conversion, so-called " ⁇ phosphor, usually zinc sulfide activated with silver, is applied to photo elements.
- the arrangement according to the invention also protects containers which are provided with electrically non-conductive coatings to a particular extent, since then only the points at which there are pores through which the corrosive medium reaches the metal have to be protected.
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Abstract
Es wird ein Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen beschrieben, insbesondere von bestrahlten Brennelementen, in geeigneten geologischen Formationen, der eine intakte Barriere für einen langen Zeitraum auch bei Wasser- und Laugeneinbrüchen gewährleistet. Der Behälter ist mit einem kathodischen Korrosionsschutz versehen, wobei als Gleichstromquelle eine Isotopenbatterie dient. Als Energiequelle wird das radioaktive Lagergut benutzt.A container for the long-term storage of radioactive substances, in particular irradiated fuel elements, in suitable geological formations is described, which ensures an intact barrier for a long period of time even in the event of water and alkali ingress. The container is provided with a cathodic corrosion protection, with an isotope battery serving as a direct current source. The radioactive material is used as an energy source.
Description
Gegenstand der Erfindung ist ein Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen, insbesondere von bestrahlten Brennelementen, in geeigneten geologischen Formationen mit kathodischem Schutz durch eine mit einer Anode verbundenen Gleichstromquelle.The invention relates to a container for long-term storage of radioactive substances, in particular irradiated fuel elements, in suitable geological formations with cathodic protection by means of a direct current source connected to an anode.
Bestrahlte Brennelemente werden nach einer vorübergehenden Aufbewahrung in Wasserbecken entweder sofort oder nach einer weiteren Zwischenlagerung aufgearbeitet. Dabei werden die nuklearen Brenn- und Brutstoffe von den Spaltprodukten getrennt und wieder dem Brennstoffkreislauf zugeführt. Die Spaltprodukte werden nach bekannten Verfahren, meist unter Verwendung großer Mengen Wertstoffe, wie z.B. Blei und Kupfer, konditioniert und in geologischen Formationen wie Salzstöcken praktisch nicht mehr entnehmbar endgelagert.Irradiated fuel assemblies are either processed immediately after temporary storage in water basins or after further interim storage. The nuclear fuels and broods are separated from the fission products and returned to the fuel cycle. The cleavage products are made by known methods, usually using large amounts of valuable materials, e.g. Lead and copper, conditioned and in geological formations such as salt domes practically no longer removable.
Darüberhinaus wird überlegt (Berichte des Kernforschungszentrums Karlsruhe KFK 2535 und 2650), bestrahlte Brennelemente in absehbarer Zeit nicht aufzuarbeiten, auf die in ihnen vorhandenen Brenn-und Brutstoffe zu verzichten und die Brennelemente - nach einer angemessenen Abklingzeit in dafür vorgesehenen Lagern - in Salzformationen endzulagern. Die Lagerzeiten der bestrahlten Brennelemente können also Hunderte von Jahren betragen.In addition, it is being considered (reports from the Nuclear Research Center Karlsruhe KFK 2535 and 2650) not to reprocess irradiated fuel elements in the foreseeable future, based on the existing fuel elements. and to refrain from breeding and to store the fuel elements in salt formations after an appropriate decay time in the storage facilities provided. The storage times of the irradiated fuel assemblies can therefore be hundreds of years.
Wegen der unbestimmten Lagerdauer werden an derartige, für die Langzeit- und Endlagerung geeignete Behälter besondere Anforderungen gestellt. Erschwerend kommt hinzu, daß die Behälterlager schwer zugänglich sein müssen und folglich Überwachungsmöglichkeiten Grenzen gesetzt oder sogar auszuschließen sind.Because of the indefinite storage period, special requirements are placed on containers that are suitable for long-term and final storage. To make matters worse, the container storage must be difficult to access and consequently monitoring options are limited or even excluded.
Es sind teilweise sehr aufwendige Konzepte bekannt, bestrahlte Brennelemente oder radioaktiven Abfall mittels Behältern aus Metall oder Beton in geologische Formationen wie z. B. in trockenen Salzstöcken zu lagern (Bericht des Kernforschungszentrums Karlsruhe KFK 3000).There are some very complex concepts known, irradiated fuel elements or radioactive waste using containers made of metal or concrete in geological formations such as. B. to be stored in dry salt domes (report of the Nuclear Research Center Karlsruhe KFK 3000).
Die Verwendung von Beton ist jedoch_problematisch, da Langzeiterfahrungen über Hunderte oder gegebenenfalls über Tausende von Jahren naturgemäß nicht vorliegen. Auch Metallbehälter, z. B. aus Stahi, Gußeisen, speziell Kugelgraphitguß, Blei, Kupfer oder anderen Werkstoffen, weisen Nachteile auf. Diese liegen u. a. teils in den Herstellungskosten, vor allem jedoch auf dem Korrsosionsgebiet, da u. a. Wassereinbrüche, wenn auch wenig eintrittswahrscheinlich, mit in sicherheitstechnische Überlegungen einbezogen werden müssen.However, the use of concrete is problematic, since long-term experience over hundreds or possibly over thousands of years naturally does not exist. Also metal containers, e.g. B. from steel, cast iron, especially spheroidal graphite cast iron, lead, copper or other materials have disadvantages. These are u. a. partly in the production costs, but especially in the corrosion area, because u. a. Water ingress, even if it is unlikely to occur, must be included in safety considerations.
Für die Langzeitlagerung bestrahlter Brennelemente und sonstiger radioaktiver Stoffe wurden bereits ein- oder mehrschichtige Behälter aus verschiedenen Stählen, zum Teil mit Beschichtungen aus Titan, Zirkon oder anderen Wertstoffen, aus Kupfer oder Korund vorgeschlagen. Diese Behälter sind aber entweder sehr teuer oder nicht genügend körrosionsbeständig. Bei Behältern aus Korund fehlen noch die herstellungsbedingten Erfahrungen.For the long-term storage of irradiated fuel elements and other radioactive substances, single- or multi-layer containers made of various steels, some with coatings made of titanium, zirconium or other valuable materials, made of copper or corundum have already been proposed. However, these containers are either very expensive or not sufficiently corrosion-resistant. In the case of corundum tanks, the manufacturing experience is still lacking.
Es ist auch schon vorgeschlagen worden (DE-OS 3 103 558), Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen mit Hilfe von Opferanoden gegen Korrosion zu schützen, wobei die Anoden im Laufe der Zeit bei Anwesenheit eines Elektrolyten aufgebraucht werden. Bekannt ist es auch, Gegenstände in aggressiven Medien kathodisch zu schützen, indem der zu schützende Gegenstand mit einer Anode und einer Gleichstromquelle verbunden wird.It has also already been proposed (DE-OS 3 103 558) to protect containers for the long-term storage of radioactive substances with the aid of sacrificial anodes against corrosion, the anodes being used up over time in the presence of an electrolyte. It is also known to cathodically protect objects in aggressive media by connecting the object to be protected to an anode and a direct current source.
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen, insbesondere von bestrahlten Brennelementen, in geeigneten geologischen Formationen zu schaffen, mit kathodischem Schutz durch eine mit einer Anode verbundenen Gleichstromquelle, der eine intakte Barriere für einen, langen Zeitraum auch im Falle eines Wasser- oder Laugeneinbruchs gewährleistet, ohne Wartung und Beaufsichtigung.It was therefore an object of the present invention to provide a container for the long-term storage of radioactive substances, in particular irradiated fuel elements, in suitable geological formations, with cathodic protection by means of a direct current source connected to an anode, which also provides an intact barrier for a long period of time Guaranteed in the event of water or alkali ingress, without maintenance and supervision.
Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß als Gleichstromquelle eine oder mehrere Isotopenbatterien verwendet werden.This object was achieved in that one or more isotope batteries are used as a direct current source.
Der Behälter wird kathodisch gegen Korrosion geschützt, indem aus dem Behälter und einer Fremdelektrode in an sich bekannter Weise ein.elektrochemisches Makroelement gebildet wird, bei dem der Behälter die Kathode darstellt. Um eine Zerstörung der elektronegativeren Anode durch Korrosion zu verhindern, wird eine Gleichstromquelle verwendet, die den überlagernden Schutzstrom so hält, daß er stets eine höhere Spannung als entstehende Mikro- oder Makroelemente besitzt. Dadurch erfolgt eine Spannungskompensation der sich bei Berührung des metallischen Behälterwerkstoffs mit der feuchten Umgebung bildenden Lokalelemente. Als Gleichstromquelle dient erfindungsgemäß eine oder mehrere Isotopenbatterien, bei denen die elektrische Energie aus der Zerfallsenergie radioaktiver Nuklide erzeugt wird, wobei entweder die Strahlungswärme direkt umgewandelt oder die radioaktive Strahlung nach Umwandlung in sichtbares Licht mit Hilfe von Photoelementen in elektrische Energie umgesetzt wird. Vorzugsweise dient als Energiequelle für die Isotopenbatterien der im;Behälter gelagerte radioaktive Stoff. Zur direkten Umwandlung wird vorteilhafterweise ein Thermopaar verwendet, dessen heiße Lötstelle möglichst zentral im heißesten Bereich des Lagergutes angeordnet wird. Die kalte Lötstelle wird entweder innerhalb des Lagerbehälters an die relativ kalte Außenwand gelegt oder das Thermopaar wird aus den Behälter hinaus geführt und die kalte Lötstelle im das Lagergut umgebende Medium installiert. Bewährt hat sich auch die Anordnung der kalten Löststelle im gekühlten Mantel des Behälters. Für das Thermopaar können Drähte aus Eisen/Konstantan, Kupfer/Konstantan, Nickel/Chromnickel, Platin/ Platinrhodium, Gold/Silber, Goldkobalt/Silbergold, Blei/Tellur usw. verwendet werden. Die Auswahl ist dabei abhängig von der benötigten Thermospannung und der notwendigen Korrosionsbeständigkeit. Der Bereich, in dem die heiße Lötstelle angeordnet ist, kann zusätzlich isoliert werden, um an dieser Stelle besonders hohe Temperaturen zu haben, damit entsprechend hohe Thermoströme fließen. Zur Erzeugung besonders hoher Spannungen können mehrere Thermopaare auch in Reihe geschaltet werden. Bei der indirekten Umwandlung wird sogenannter " ÷ Leuchtstoff, in der Regel mit Silber aktiviertes Zinksulfid, auf Photoelemente aufgetragen. Der Leuchtstoff wandelt die radioaktive Strahlung in sichtbares Licht um, das in einer Photozelle direkt in einen elektrischen Strom umgesetzt wird. Auch hier ist es möglich, zur Erhöhung der Spannung mehrere Elemente in Reihe zu schalten. Grundsätzlich ist es natürlich auch möglich, andere als die beiden genannten Systeme zur Erzeugung elektrischer Energie aus der Zerfallsenergie der radioaktiven Nuklide zu verwenden. Als Anode kann vorteilhafterweise Graphit eingesetzt werden, das außergewöhnlich korrosionsbeständig ist.The container is protected cathodically against corrosion by forming an electrochemical macro-element from the container and a foreign electrode in a manner known per se, in which the container represents the cathode. In order to prevent the more electronegative anode from being destroyed by corrosion, a direct current source is used which keeps the superimposed protective current in such a way that it always has a higher voltage than the micro or macro elements which are produced. Characterized an S carried p annungskompensation the forming upon contact of the metallic container material with the moist environment of local elements. According to the invention, one or more isotope batteries are used as the direct current source, in which the electrical energy is generated from the decay energy of radioactive nuclides, with either the radiant heat being converted directly or the radioactive radiation being converted into electrical energy after conversion into visible light with the aid of photoelements. Preferably, the energy source for the isotope batteries is the im ; Radioactive material stored in containers. A thermocouple is advantageously used for direct conversion, the hot soldering point of which is arranged as centrally as possible in the hottest area of the stored goods. The cold solder joint will either placed on the relatively cold outer wall within the storage container or the thermocouple is led out of the container and the cold soldering point is installed in the medium surrounding the stored goods. The arrangement of the cold loosening point in the cooled jacket of the container has also proven itself. Wires made of iron / constantan, copper / constantan, nickel / chrome-nickel, platinum / platinum rhodium, gold / silver, gold cobalt / silver gold, lead / tellurium etc. can be used for the thermocouple. The selection depends on the required thermal voltage and the necessary corrosion resistance. The area in which the hot soldering point is arranged can also be insulated in order to have particularly high temperatures at this point so that correspondingly high thermal currents flow. To generate particularly high voltages, several thermocouples can also be connected in series. In indirect conversion, so-called "÷ phosphor, usually zinc sulfide activated with silver, is applied to photo elements. The phosphor converts the radioactive radiation into visible light, which is converted directly into an electrical current in a photo cell. Here too it is possible "In order to increase the voltage, several elements can be connected in series. In principle, it is of course also possible to use systems other than the two mentioned for generating electrical energy from the decay energy of the radioactive nuclides. Graphite, which is extraordinarily corrosion-resistant, can advantageously be used as the anode. ***" .
Die erfindungsgemäße Anordnung schützt in besonderem Maße auch Behälter, die mit elektrisch nichtleitenden Überzügen versehen sind, da dann nur mehr die Stellen zu schützen sind, an denen Poren sind, durch die das korrosive Medium an das Metall gelangt.The arrangement according to the invention also protects containers which are provided with electrically non-conductive coatings to a particular extent, since then only the points at which there are pores through which the corrosive medium reaches the metal have to be protected.
Wesentliche Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens sind der geringe Aufwand, die große Wirksamkeit und insbesondere der langfristige Schutz, der erst dann zu Ende geht, wenn der radioaktive Zerfall und damit die Wärmeerzeugung weitgehend abgeklungen sind. Das heißt, der langfristige Schutz endet erst dann, wenn die Radioaktivität des endgelagterten Materials keine Gefährdung mehr darstellt.Significant advantages of the method according to the invention are the low outlay, the great effectiveness and in particular the long-term protection, which only comes to an end when the radioactive decay and thus the heat generation have largely subsided. This means that long-term protection only ends when the radioactivity of the deposited material no longer poses a hazard.
Die Abbildung zeigt schematisch eine beispielhafte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Behälters. Im Behälter (1) befindet sich der zu lagernde radioaktive Stoff (2) und eine Isotopenbatterie (3), in diesem Fall ein Thermoelement, dessen heiße Lötstelle (4) sich im Behälterinnern befindet, im Strahlungsbereich des Lagerguts, während die kalte Lötstelle (5) im Mantel (6) des Behälters angeordnet ist. Das Thermoelement (3) ist elektrisch verbunden mit dem Behältermantel (6) und einer Anode (7), die sich außerhalb des Behälters (1) befindet.The figure shows schematically an exemplary embodiment of the container according to the invention. The container (1) contains the radioactive material (2) to be stored and an isotope battery (3), in this case a thermocouple, the hot soldering point (4) of which is inside the container, in the radiation area of the stored goods, while the cold soldering point (5 ) is arranged in the jacket (6) of the container. The thermocouple (3) is electrically connected to the container jacket (6) and an anode (7), which is located outside the container (1).
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