DK144403B - Herbicidt aktive n-chlorformylurinstoffer - Google Patents

Herbicidt aktive n-chlorformylurinstoffer Download PDF

Info

Publication number
DK144403B
DK144403B DK171776A DK171776A DK144403B DK 144403 B DK144403 B DK 144403B DK 171776 A DK171776 A DK 171776A DK 171776 A DK171776 A DK 171776A DK 144403 B DK144403 B DK 144403B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
active
chlorformylurin
herbicid
ingredients
phosgene
Prior art date
Application number
DK171776A
Other languages
English (en)
Other versions
DK171776A (da
DK144403C (da
Inventor
A Botta
Original Assignee
Bayer Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from DE2257344A external-priority patent/DE2257344C2/de
Application filed by Bayer Ag filed Critical Bayer Ag
Publication of DK171776A publication Critical patent/DK171776A/da
Publication of DK144403B publication Critical patent/DK144403B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK144403C publication Critical patent/DK144403C/da

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

(19) DANMARK Vjay /τχ
ί (12) FREMLÆGGELSESSKRIFT ου 144403 B
DIREKTORATET FOR PATENT- OG VAREMÆRKEVÆSENET
(21) Ansøgning nr. 1717/76 (51) lnt.CI.3 A 01 N 47/34 (22) Indleveringsdag 15· apr, 1976 A 01 N 47/38 (24) Løbedag 21 · nov. 1973 C 07 C 127/22 (41) Aim. tilgængelig 13· apr. 1976 C 07 0 295/20 (44) Fremlagt 8 · Blår. 1 982 (86) International ansøgning nr. “ (86) International indleveringsdag - (85) Videreførelsesdag - (62) Stamansøgning nr. 6289/73
(30) Prioritet 22. nov. 1972, 2257344, DE
(71) Ansøger BAYER AKTIENGES ELLS CHAFT, 509 Leverkusen, DE.
(72) Opfinder Arthur Botta, LE.
(74) Fuldmægtig Ingeniørfirmaet Budde, Schou & Co.
(54)Herbicidt aktive W-chlorformyl-urinstoffer.
Pen foreliggende opfindelse angår hidtil ukendte herbicidt aktive N-chlorformyl-urinstoffer, der er ejendommelige ved, at de har den almene formel I
D1 CO-C1 p2 n -N-CO-N^ (I)
O R
^ hvori i* R1 betyder hydrogen eller halogen, og j· 2 3 - R og R hver især betyder en eventuelt halogensubstitueret 2 3 alkylgruppe med 1-4 carbonatomer, eller hvori R og R sammen 5 danner en alkylenkæde med 4-6 carbonatomer.
2 144403
Fra tysk fremlæggelsesskrift nr. 1.259.871 er det allerede kendt at fremstille N-chlorformyl-carbamidsyreestere ved omsætning af N-monoalkylcarbamidsyreestere med phosgen i nærværelse af støkiometriske til overskydende mængder af tert.aminer. Medanvendelsen af tert.aminer som hjælpebase er imidlertid et betydelig teknisk opbud. N-acryl- eller N-vinylsubstituerede carbamidsyreestere kan ikke omsættes med phosgen efter denne metode.
Desuden er nogle N-monochlorformyl-N,Ν'-dialkylurinstoffer allerede fremstillet ved phosgenering af de tilsvarende N,N'-dialkyl- ·' urinstoffer. Det glatte forløb af reaktionen er imidlertid begrænset til nogle særtilfælde, i reglen opstår der svært adskillelige blandinger af N-phosgeneringsprodukter - N-monochlorformylurinstoffer og/eller isocyanater - og O-phosgeneringsprodukter - chlorformamid-iniumchlorid. N-aryl- eller N-vinyl-urinstoffer lader sig ikke omsætte til de tilsvarende N-chlorformylurinstoffer (se "Neuere Methoden der pråparativen organischen Chemie", Verlag Chemie, Weinheim/Bergstrasse, Band VI, side 211 ff).
De her omhandlede N-chlorformyl-urinstoffer fås, når forbindelser med den almene formel ' °R 2 1 ' R -N=C-TSr \3 12 3 hvori R , R og R har den ovenfor angivne betydning, og R betyder en eventuelt substitueret alkyl- eller aralkylgruppe, 2 3 eller R sammen med R eller R danner en alkylenkæde med 1-4 car-bonatomer, omsættes med mindst 1 mol phosgen pr. iminogruppe i temperaturområdet fra -20°C til +200°C.
Der arbejdes fortrinsvis mellem -10°C og +150°C. Fremgangsmåden gennemføres hensigtsmæssigt med et overskud af phosgen på 0,1 til 1 mol pr. iminogruppe. Større overskud skader ikke.
De ved fremgangsmåden anvendelige udgangsforbindelser er kendte eller kan opnås efter kendte metoder (Angewandte Chemie 81, 18, 1969).
Fremgangsmåden skal belyses ved de følgende reaktionsskemaer: 3 U4A03 t——\ OCH.» rnri / \ 90_~^1 a) Ln = 3 C0Cl2 ? (HuS - CO -' U(CH3)2 VN(CH3)2_CH3C1 _ CO-Cl b) ^ Vn ^ C\ 2] cocl2 ’ ^ ^_N - CO - NCH2CH2C1 t ' <L, CH3 3-
Foretrukne hidtil ukendte forbindelser (I) ex f.eks.
N-chlorformyl-N-phenyl-N',N'-pentamethylen-urinstof og N-chlorformyl-N-phenyl-N'-(β-chlorethyl)-N'-methyl-urinstof.
I løbet af phosgeneringsreaktionen udtræder i tilfælde af lineære udgangsforbindelser gruppen R som RCl fra slutmolekylet.
2 3
Danner derimod ved cycliske forbindelser R med R eller med R en ring, så forbliver R efter spaltning af OR-bindingen sammen med 2 3 en af grupperne R eller R som Ib-chloralkylgruppe i molekylet.
Skønt fremgangsmåden også kan gennemføres i fraværelse af fortyndingsmidler, arbejdes der mest hensigtsmæssigt i nærværelse af et indifferent opløsningsmiddel. Som repræsentaiterkan f.eks. nævnes: carbonhydrider, såsom hexan, cyclohexan, ligroin, benzen, toluen, xylol, cumol, decalin, halogencarbonhydrider, såsom methylenchlorid, chloroform, carbontetrachlorid, trichlorethylen, dichlorpropan, chlorbenzen, dichlorbenzen, chlornaphthalin, nitrocarbonhydrider, såsom nitromethan, nitropropan, nitrobenzen, ether, såsom diethylether, dioxan, anisol og ester, såsom ethylacetat, butylacetat og methylglycoletheracetat eller blandinger heraf.
Fremgangsmåden kan gennemføres kontinuerligt eller diskontinuerligt uden tryk eller under tryk.
Almindeligvis gås der ved gennemførelsen af fremgangsmåden frem på den måde, at der i opløsningen eller suspensionen af udgangsforbindelsen i et indifferent opløsningsmiddel ledes phosgen eventuelt under afkøling, eller opløsningen eller suspensionen af iminoforbindel-sen ledes til opløsningen af phosgen i et indifferent opløsningsmiddel. Reaktionsblandingen bringes derpå alt efter reaktiviteten af de anvendte udgangsforbindelser, eventuelt under tilledning af yderligere phosgen til den ønskede reaktionstemperatur og oparbejdes efter endt omsætning på sædvanlig måde, eventuelt ved destillation. Rensningen af de ved fremgangsmåden opnåelige forbindelser sker ved destillation, eventuelt under formindsket tryk og/eller omkrystallisation.
4 U4403
De her omhandlede forbindelser udmærker sig ved herbicide egenskaber og har overraskende bedre herbicide egenskaber end forbindelser med lignende konstitution og samme virkningsretning, som er kendt fra US patentskrift nr. 3.832.389, NL patentskrift nr. 69.10960, DE patentskrift nr. 2.008.116 og Angew. 'chemie 81, 18 (1969), således som det fremgår af de efterfølgende anvendelseseksempler.
Eksempel A
Post-emergens-forsøg:
Opløsningsmiddel: 5 vægtdele acetone
Emulgator: 1 vægtdel alkylarylpolyglycolether
Til fremstilling af et hensigtsmæssigt præparat af virksomt stof blandes 1 vægtdel virksomt stof med den angivne mængde opløsningsmiddel, den angivne mængde emulgator tilsættes, og koncentratet fortyndes med vand til den ønskede koncentration.
Med præparatet af virksomt stof besprøjtes forsøgsplanterne, der har en højde på 5-15 cm, således, at de i tabellen angivne mængder virksomt stof pr. fladeenhed udbringes. Koncentrationen af sprøjtevæsken vælges således, at den i tabellen angivne mængde virksomt stof udbringes i 2000 liter vand/ha. Efter tre ugers forløb bedømmes beskadigelsesgraden af planterne i procent beskadigelse i sammenligning med udviklingen af ubehandlede kontroller. Herved betyder 0 procent ingen virkning (som ubehandlede kontroller), og 100 procent betyder total udryddelse.
Virksomme stoffer, anvendte mængder og resultater fremgår af den efterfølgende tabel I.
ku 5 144^03 Ό· P O O O O O O O O O O _55
ffl P «tf «a« LT) «tf CM
P
^ O O
0 O O O O O O O O O O VDO
> «tf «tf CM CM
5 Ό
i-H
s 6 oo oo oo o o o o oo
0 CM
m P _ o o P oo o o oo o o o o ooo
> CM
ro a P p o o P P o o o o o o o o o o o o
Q 0 H
Η p PH o o o o o o o o o o o o ti b ^ o o ro ro _j _j SO .
i P
P P oo oo oo o o o o. 52
+) (d «tf CM HH
cn h
tn C
«.HP
COHtn o o o o o o o o o o o o M ldOvDCM *· o o
0 o o Η H
1 I
ra cd en P P H o o o o o o o o o o o o
Η P H d CO CO CM O O
g4 w HH
p p i β
Λ S OP
P P P H o o o o o o o o o o o o
E-i I tt) td «tfCM «tf H CM CM COOO
•P ,P O
tn u Οι o
04 I
o P cd
H 0 O O
,Ρ H O O O O O O O O O O o 00
O ,Ρ CM H
w o
P co H P P td τΙ tn p P H fB rQ
S P ^ in lo LO LOCO w-, O P * «. « «·« .
P *P >P HO HO HO HO HO _4θ t3 \ 1-1 P > tr P H 44
> 4J
P 44 H
<! P co u U -~· -P co co
I I · en KW
I ^ H CO I H CM I IS H U U
+Jo u a -p u a -p ^ J S H \ / P 00 I U P I U P a 44 \ / H co P co O I P O I P IU p \ / o 5) -P · O—S -p U-Z -P -> a · CO CO +J ' / p iu p cm ip^ ι p o z S a a p z 10 Q i QjfO O &0 O ftoo HI P U U P Hl
H o_2 00 U co U cooOtn\/-P UO
P I en· ΐιΡσ» i en · i U P \ / P IU
τι o a «o a z o aacMoicx/ a 01 co P o Z H Z co u*z _ ri u-z w
H I nj i p. I POO I P Z a—« I
Λ a P p O x«v P · >N. P Η I Q CO Λ P Z ep ep co fs > ep CO κχ >cp uo H rO .
0 I I II I I U pH I
ep L-P+J I+J4J l-P-P l-POl tn· I
rV' > tj ep Jk V / *P ses S Ό ep Nik > Td U-Z H 00 J
> I p Η X/ P Η P Η V p I «.O NC
•H |pp ,PP IPPIP CO ep ο I
•P J 1 , 44 44 h 44 44 η 44 a ·η· η 44 '-'ίο η — u) υ^·ω υ w U -'cm υ c υ 6 144403
Eksempel B Præ-emergens-forsøg
Opløsningsmiddel: 5 vægtdele acetone
Emulgator: 1 vægtdel alkylarylpolyglycolether
Til fremstilling af et hensigtsmæssigt præparat af virksomt stof blandes 1 vægtdel virksomt stof med den angivne mængde opløsningsmiddel, den angivne mængde emulgator tilsættes, og koncentratet fortyndes til den ønskede koncentration.
Frø af forsøgsplanterne udsås i normal jord og overhældes efter 24 timers forløb med præparatet af virksomt stof. Herved holdes vandmængden pr. fladeenhed hensigtsmæssig konstant. Koncentrationen af virksomt stof i præparatet spiller ingen rolle, afgørende er kun den anvendte mængde virksomt stof pr. fladeenhed. Efter tre ugers forløb bestemmes beskadigelsesgraden af planterne i procent beskadigelse i sammenligning med udviklingen af ubehandlede kontroller. Herved betyder 0 procent ingen virkning (som ubehandlede kontroller), og 100 procent betyder total udryddelse.
Virksomme stoffer, anvendte mængder og resultater fremgår af den efterfølgende tabel II.
7 U4403 tø *i i o o o o o o o o o o 99 :m ^ vo ud s Q)
Dim o o o o o o o o o o 99
0 > ^ (N Dl CO
CQ Λ m h m o o o o o o oooo oo > -tf Mt1 IO CM o o ffi OH o o o o o o oooo o o m 3 in in ω ^ o o o o o o oooo o o
!5 -¾1 CM ΊΡ IN 10 O
Ϊ5 H 1¾
Jo ri O O O O O O O O O O O O
njid οι οι oi m ^ io io 9 9
2 0 HH
c o o o o o o oooo 9°
Huj o o οσίΊΤυ 99
H bl η Η H HH
nj o 0 in cd
H
"mm oo o o o o o o o o oo +JH 01CO ID IS 9 9
W P HH
ω M <3 0 § l|_| -* Λ, H o o o o o o ooo o 99 H ™ o -cP CM in H< CM -cP CM coco h m ^ m tu Λ n fd (D i es
Eh S ® ® Bh o o o o o o o o o o 99 1 m Ό raco «ςρ ^p ^p cm cm °9
S Λ o -1 H
ft υ ft S id HO o o o o o o o o o o o o Æh is in 'i cm cm 9 9
U Æ HH
H 0 π in o o o o o o o o o o o o HH Μ1 M1 10 CM ° 9
ω a HH
I I
01 M
fi o at n S K.
> m HHtnid m m in in in in H+JHÆ " - - - - - C jsj id \ id cm in cm in cm in cm in cm idcm (U (ti Π3 Di
> BÆ B ID H
fid Ό Λ
i—I
•P +J -P u m mh mm i *rl Ή Q3 Ή y'v kj u n U i — mm £ .Simili* -P W ®
in HcoWHCMin 6 h O U
•p oa-pum-p τ' \ / B I O B I O fi Æ 4 \ /
Hom οιοοιω i o x \ /
<u o æ j-> o-2 η o-2 h æ - <ό <όμ V
in lUid lid lid 3 2S H W -P 2 H Olft Oft OftHI dlUUfi Hl m o—2 o o oooi\/ii) o o >0 icq id i ω i o fi \ / +J i o C OD ώ 2 ώ D O I f3! \ / (d oi H 0 2 2 0-2 ' ft— 0—2 m Æ i id -—- lid i id — i id 2 io l ^ O S lp § lp o H S ΰ O § p 4-1 i)1*! j iLS Γ L" j M +J ό i a> co’ [ il +j mco im imco i mm·©·. i
*é J Æ · HÆ01HÆ· H ÆDHCM H
§ — ro O ' O O * co O “ O ep O
8 144AO3
Fremstillingen af de her omhandlede forbindelser belyses ved de følgende eksempler.
Eksempel 1 I en opløsning af 43,7 g (0,2 mol) N-phenyl-N',N'-pentame-thylen-O'-methyl-isourinstof i 400 ml methylenchlorid tilledes først ved 0°C 20 g, derpå ved tilbagesvalingstemperatur endnu 20 g phosgen, blandingen holdes i endnu to timer ved 40°C, overskydende phosgen uddrives med nitrogen, og der inddampes først ved normaltryk og til slut i vakuum. Efter omkrystallisation af den tilbageblivende remanens fra 2 vægtdele benzen fås som produkt 51 g (95,7% af det teoretiske) N-chlorformyl-N-phenyl-N',Ν'-pentamethylen-urinstof med formlen co-ci ^ ^ -N-CO-N^ som farveløse krystaller med smeltepunkt 83°C.
Eksempel 2 I en opløsning af 44 g (0,25 mol) 3-methyl-2-phenylimino-oxazolidin i 400 ml CH2C12 tilledes, begyndende ved -5°C under jævnt stigende temperatur til 40°C, ialt 50 g phosgen, blandingen holdes i endnu to timer ved tilbagesvalingstemperatur, og den overskydende phosgen uddrives ved gennemledning af tør nitrogen. Efter fjernelse af opløsningsmidlet først ved normaltryk, til sidst i vakuum fås som produkt N-chlorformyl-N-phenyl-N'-(β-chlorethyl)-Ν'-methyl-urinstof med formlen CO-CI CH., __ f / 3 Λ -N-C0-N-CH2CH2-C1 som en klar viskos olie, der ikke kan destilleres usønderdelt, i et udbytte på 69 g (100% af det teoretiske). Forbindelsen er tilstrækkelig ren til yderligere omsætninger:
Cl Beregnet: 25,75%
Fundet: 25,5% 9 144403
Eksempel 3
Ud fra N- (p-chlorphenyl) -Ν' ,N1 -dimethyl-O-methyl-isourin-stof med formlen Λ-\ /0CH3 \/CH3 ^ch3 fremstilles der analogt med eksempel 1 N-chlorformyl-N-(p-chlor-phenyl)-N',Ν'-dimethylurinstof med formlen
CO-C1 CH
Cl-^ ^-Å-CO-M^ 3 Kogepunkt: 125-128°C ved 0,5 mm Hg.
DK171776A 1972-11-22 1976-04-13 Herbicidt aktive n-chlorformyl-urinstoffer DK144403C (da)

Applications Claiming Priority (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE2257344A DE2257344C2 (de) 1972-11-22 1972-11-22 Verfahren zur Herstellung von N-Chlorformyl-kohlensäureamiden
DE2257344 1972-11-22
DK628973A DK142078C (da) 1972-11-22 1973-11-21 Fremgangsmaade til fremstilling af n-chlorformyl-carbonsyreamider
DK628973 1973-11-21

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK171776A DK171776A (da) 1976-04-13
DK144403B true DK144403B (da) 1982-03-08
DK144403C DK144403C (da) 1982-08-09

Family

ID=25764127

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK171776A DK144403C (da) 1972-11-22 1976-04-13 Herbicidt aktive n-chlorformyl-urinstoffer

Country Status (1)

Country Link
DK (1) DK144403C (da)

Also Published As

Publication number Publication date
DK171776A (da) 1976-04-13
DK144403C (da) 1982-08-09

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4540782A (en) Fluoroalkoxy-aminotriazines
BG60335B2 (bg) N-фенилсулфонил-n&#39;-триазинил карбамиди
US4927824A (en) Fungicidal trisubstituted 1,3,5-triazine-2,4,6-triones
NO764110L (da)
US3983116A (en) Herbicidal triazines
US3843689A (en) N-chlorothio carbamates
NO140061B (no) Tetrahydro-1,3,5-triazin-2,6-dioner med herbicide egenskaper
CS238643B2 (en) Herbicide agent and production method of effective compound
EP0000324B1 (en) Substituted cyclopropylmethoxy anilides, their preparation and their use as herbicides
DK144403B (da) Herbicidt aktive n-chlorformylurinstoffer
PL122648B1 (en) Insecticide for hymenoptera control
US4091037A (en) Preparation of alkylthiomethylphenols
US3830810A (en) S-triazine derivatives
US3823179A (en) Amidinothiocarbamates
US3823006A (en) Method for selective weed control in beets
US3709895A (en) Production of 5-methylene-2,4-oxazolidinediones
US3592861A (en) Process for the preparation of nitrobenzal fluorides
US3940392A (en) Certain pyrazinyloxyphenyl urea compound
US3872157A (en) Substituted anilide carbamates
CZ21697A3 (en) Enhanced process for preparing sulfonylisocyanates
US4770820A (en) Process for the preparation of carbamoyl chlorides derived from secondary amines
US3532738A (en) Ureidophenyl carbamates
US3991093A (en) Substituted m-trifluoromethylphenylurea derivatives
US4017529A (en) Herbicidal allophanimidates
US4482737A (en) Preparation of N-substituted N-isocyanatocarbonyl-carbamates

Legal Events

Date Code Title Description
B1 Patent granted (law 1993)