DEP0005753DA - Process for the preparation of aliphatic sulfur compounds - Google Patents

Process for the preparation of aliphatic sulfur compounds

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DEP0005753DA
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German (de)
Inventor
Hans Dr.sc.nat. Weghofer
Original Assignee
Krupp Treibstoffwerk GmbH, Essen
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Description

Es wurde gefunden, daß man in vorteilhafter Weise aliphatische Kohlenwasserstoffe, welche eine oder mehrere sulfidische Schwefelbrücken im Molekül enthalten, herstellen kann, wenn man die Halogenide dieser Kohlenwasserstoffe zusammen mit Schwefel und Katalysatoren vom Friedel-Crafts-Typ erhitzt, wobei eine lebhafte Reaktion unter gleichzeitiger Abspaltung von Schwefelwasserstoff und Halogenwasserstoff eintritt.It has been found that aliphatic hydrocarbons which contain one or more sulfidic sulfur bridges in the molecule can advantageously be prepared if the halides of these hydrocarbons are heated together with sulfur and catalysts of the Friedel-Crafts type, with a vigorous reaction at the same time Elimination of hydrogen sulfide and hydrogen halide occurs.

Als Ausgangsstoffe für das neue Verfahren können die reinen aliphatischen Kohlenwasserstoffe, z.B. Hexan, Heptan, Octan, Methylpentan, Propylhexan,Hexadecan usw., gegebenenfalls auch deren Mischungen verwendet werden, man kann aber auch von Destillationsprodukten des Erdöles sowie Hydrierungsprodukten der Kohle, insbesondere vorteilhaft aber auch von Hydrierungsprodukten des Kohlenoxyds ausgehen, wobei man die verhältnismäßig niedrigmolekularen, flüssigen Produkte bis zu den hochmolekularen, festen Produkten verwenden kann.The pure aliphatic hydrocarbons, for example hexane, heptane, octane, methylpentane, propylhexane, hexadecane, etc., optionally also mixtures thereof, can be used as starting materials for the new process, but one can also use distillation products of petroleum and hydrogenation products of coal, particularly advantageous also start from hydrogenation products of carbon monoxide, it being possible to use the relatively low molecular weight, liquid products up to the high molecular weight, solid products.

Die Kohlenwasserstoffe werden in bekannter Weise in die Halogenderivate übergeführt, vorzugsweise in die Chlor- oder Bromderivate. Die Menge des einzuführenden Halogens richtet sich nach der Molekülgröße der umzusetzenden Kohlenwasserstoffe und beträgt beispielsweise ein bis zwei Chloratome je Kohlenwasserstoffmolekül; gegebenenfalls kann man aber auch von Halogenierungsprodukten ausgehen, die wesentlich weniger Halogen enthalten als dem Monohalogenid entspricht, wobei die nicht halogenierten Anteile als Verdünnungsmittel dienen und nach beendeter Reaktion gegebenenfalls durch Destillation, vorteilhaft unter vermindertem Druck, abgetrennt werden können. Man kann auch von technischen Halogenierungsprodukten von Kohlenwasserstoff-Fraktionen ausgehen, die bekanntlich ein Gemisch von nicht halo- genierten mit mono-, di- bzw. höher halogenierten Kohlenwasserstoffen darstellen, ohne daß eine Aufarbeitung des Halogenierungsgemisches erforderlich wäre.The hydrocarbons are converted into the halogen derivatives in a known manner, preferably into the chlorine or bromine derivatives. The amount of halogen to be introduced depends on the molecular size of the hydrocarbons to be converted and is, for example, one to two chlorine atoms per hydrocarbon molecule; but optionally one can also start from halogenation products which contain significantly less halogen than corresponds to the monohalide, the non-halogenated components serving as diluents and, after the reaction has ended, optionally being separated off by distillation, advantageously under reduced pressure. One can also start from technical halogenation products of hydrocarbon fractions, which are known to be a mixture of non-halo- represent genated with mono-, di- or higher halogenated hydrocarbons without the need to work up the halogenation mixture.

Als Katalysatoren für das vorliegende Verfahren kommen insbesondere wasserfreies Aluminiumchlorid, Zinkchlorid, Bortrifluorid, aber auch metallisches Aluminium, gegebenenfalls nach geeigneter Aktivierung, in Frage. Der Katalysator wird dabei in Mengen von etwa 5 bis etwa 30% zugegeben, wobei die Zugabe auch stufenweise in mehreren Anteilen erfolgen kann, gegebenenfalls unter gleichzeitiger Erhöhung oder Erniedrigung der Reaktionstemperatur. Der Schwefel wird dabei in Mengen von etwa 10 bis etwa 50%, bezogen auf die halogenierten Kohlenwasserstoffe, angewendet. Die erforderliche Reaktionstemperatur liegt oberhalb etwa 50°, beispielsweise bei 80 - 120°, gegebenenfalls kann man aber auch noch bei höheren Temperaturen arbeiten. Zur erfolgreichen Durchführung der Reaktion ist die Anwendung von Überdruck nicht erforderlich. Während der Reaktion, die je nach Art und Menge der Einsatzstoffe und der Reaktionstemperatur in etwa 3 bis 15 Stunden beendet ist, ist es zweckmäßig, das Reaktionsgut gut zu rühren. Das Ende der Reaktion ist daran zu erkennen, daß die Schwefelwasserstoff- und Halogenwasserstoffabspaltung aufhört.Particularly suitable catalysts for the present process are anhydrous aluminum chloride, zinc chloride, boron trifluoride, but also metallic aluminum, if appropriate after suitable activation. The catalyst is added in amounts of from about 5 to about 30%, it also being possible for the addition to take place gradually in several portions, optionally with a simultaneous increase or decrease in the reaction temperature. The sulfur is used in amounts of about 10 to about 50%, based on the halogenated hydrocarbons. The required reaction temperature is above about 50 °, for example 80-120 °, but it is also possible, if necessary, to work at higher temperatures. The application of positive pressure is not necessary for the reaction to be carried out successfully. During the reaction, which, depending on the nature and amount of the starting materials and the reaction temperature, is complete in about 3 to 15 hours, it is advisable to stir the reaction mixture thoroughly. The end of the reaction can be seen from the fact that the elimination of hydrogen sulfide and hydrogen halide ceases.

Das anfallende Reaktionsprodukt wird durch Eingießen in Wasser zersetzt und so vom überschüssigen Katalysator befreit. Hierauf erfolgt vorteilhafterweise eine Nachwäsche mit Lauge, wobei das Produkt seinen unangenehmen Geruch verliert. Gegebenenfalls kann eine weitere Aufarbeitung des Reaktionsproduktes durch eine Vakuumdestillation erfolgen. Man erhält chlorfreie bzw. nur schwach chlorhaltige Stoffe, die je nach den Reaktionsbedingungen etwa 5 bis etwa 40% Schwefel enthalten. Die Schwefelatome sind sulfidisch gebunden, und zwar derart, daß unter Polymerisation, vorzugsweise Dimerisation der Kohlenwasserstoffe, je nach der Menge des angewendeten Schwefel, Mono, Di- oder Polysulfide vorliegen.The resulting reaction product is decomposed by pouring it into water and thus freed from excess catalyst. This is advantageously followed by washing with lye, the product losing its unpleasant odor. If necessary, the reaction product can be worked up further by vacuum distillation. Chlorine-free or only slightly chlorine-containing substances are obtained which, depending on the reaction conditions, contain about 5 to about 40% sulfur. The sulfur atoms are sulfidically bonded in such a way that, with polymerization, preferably dimerization of the hydrocarbons, depending on the amount of sulfur used, mono-, di- or polysulfides are present.

Die erfindungsgemäß hergestellten Stoffe stellen ausgezeichnete Heilmittel gegen Hauterkrankungen dar und können entweder direkt oder auch zusammen mit Salbengrundlagen oder Cremes, gegebenenfalls in emulgierter Form, verwendet werden. Darüber hinaus stellen sie auch wertvolle Zwischenprodukte für weitere Synthesen dar.The substances produced according to the invention are excellent remedies for skin diseases and can be used either directly or together with ointment bases or creams, optionally in emulsified form. In addition, they are also valuable intermediates for further syntheses.

Das neue Verfahren sei im folgenden an zwei Beispielen erläutert.The new process is illustrated below using two examples.

Beispiel 1.Example 1.

Eine Kohlenwasserstoff-Fraktion der Fischer-Tropsch-Synthese, siedend von 220 bis 320°, wird bis zu einem Chlorgehalt von 17,3% in bekannter Weise chloriert. 100 g des Chlorierungsproduktes, das bekanntlich ein Gemisch von vorzugsweise Mono- und Dichloriden neben nicht chlorierten Kohlenwasserstoffen darstellt, wird mit 30 g Schwefel- und 8 g Aluminiumchlorid versetzt und im Paraffinbad unter Rühren auf 90° erhitzt, wobei lebhaft Salzsäure und Schwefelwasserstoff abgespalten werden. Nach etwa 3 Stunden gibt man weitere 8 g Aluminiumchlorid zu und erhöht die Temperatur auf 130°, wobei die Reaktion nach weiteren 3 Stunden beendet ist. Man gießt in Wasser, wäscht mit Wasser aus und mit Natronlauge nach. Anschließend destilliert man bei einem Druck von 3 mm Quecksilbersäule, wobei die Hauptfraktion zwischen 150 und 230° übergeht. Man erhält ein öliges, nicht unangenehm riechendes, gelbliches Produkt mit einem Schwefelgehalt von 25,6%, welches chlorfrei ist und das entweder direkt oder in Verbindung mit Salbengrundlagen als Heilmittel gegen Hauterkrankungen verwendet werden kann.A hydrocarbon fraction from the Fischer-Tropsch synthesis, boiling from 220 to 320 °, is chlorinated in a known manner up to a chlorine content of 17.3%. 100 g of the chlorination product, which is known to be a mixture of preferably mono- and dichlorides in addition to non-chlorinated hydrocarbons, is mixed with 30 g of sulfuric chloride and 8 g of aluminum chloride and heated to 90 ° in a paraffin bath with stirring, whereby hydrochloric acid and hydrogen sulfide are split off vigorously. After about 3 hours, a further 8 g of aluminum chloride are added and the temperature is increased to 130 °, the reaction being complete after a further 3 hours. It is poured into water, washed out with water and then rewashed with sodium hydroxide solution. It is then distilled at a pressure of 3 mm of mercury, the main fraction passing over between 150 and 230 °. An oily, yellowish product with a sulfur content of 25.6%, which does not smell unpleasantly, is chlorine-free and which can be used either directly or in conjunction with ointment bases as a remedy for skin diseases is obtained.

Beispiel 2.Example 2.

100 g Paraffingatsch der Fischer-Tropsch-Synthese, siedend von 320 bis 450°, werden bis zu einem Chlorgehalt von 17,5% chloriert und mit 30 g Schwefel und 16 g Aluminiumchlorid bei einer Temperatur von 100° 6 Stunden gerührt, wobei lebhaft Salzsäure und Schwefelwasserstoff abgespalten werden. Man zersetzt das Reaktionsprodukt mit Wasser, wäscht mit Lauge und anschließend mit Wasser nach, wobei ein Teil des Waschwassers im Reaktionsprodukt emulgiert wird. Man erhält nach Zusatz von 70 g Paraffingatsch eine gut streichbare, nicht unangenehm riechende Salbe, welche ein ausgezeichnetes Heilmittel gegen Hauterkrankungen darstellt.100 g slack wax from the Fischer-Tropsch synthesis, boiling from 320 to 450 °, are chlorinated to a chlorine content of 17.5% and stirred with 30 g of sulfur and 16 g of aluminum chloride at a temperature of 100 ° for 6 hours, with lively hydrochloric acid and hydrogen sulfide are split off. The reaction product is decomposed with water, washed with alkali and then with water, with part of the wash water is emulsified in the reaction product. After adding 70 g of slack wax, an easily spreadable, not unpleasant smelling ointment is obtained, which is an excellent remedy for skin diseases.

Claims (3)

1. Verfahren zur Herstellung von aliphatischen Schwefelverbindungen, dadurch gekennzeichnet, daß man halogenierte aliphatische Kohlenwasserstoffe bei erhöhter Temperatur mit Schwefel und einem Katalysator vom Friedel-Crafts-Typ umsetzt.1. A process for the preparation of aliphatic sulfur compounds, characterized in that halogenated aliphatic hydrocarbons are reacted at elevated temperature with sulfur and a catalyst of the Friedel-Crafts type. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator in einer Menge von etwa 5 bis etwa 30% zugesetzt wird.2. The method according to claim 1, characterized in that the catalyst is added in an amount of about 5 to about 30%. 3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Schwefel in einer Menge von etwa 10 bis etwa 50% bezogen auf die Kohlenwasserstoffe, zugesetzt wird.3. The method according to claims 1 or 2, characterized in that the sulfur is added in an amount of about 10 to about 50% based on the hydrocarbons.

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