DE953976C - Process for the preparation of sterically uniform 17-methyloestradiol - Google Patents

Process for the preparation of sterically uniform 17-methyloestradiol

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DE953976C
DE953976C DEB25622A DEB0025622A DE953976C DE 953976 C DE953976 C DE 953976C DE B25622 A DEB25622 A DE B25622A DE B0025622 A DEB0025622 A DE B0025622A DE 953976 C DE953976 C DE 953976C
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Dipl-Chem Dr-Ing Georg Stoeck
Dipl-Chem Dr Hans Voigt
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J1/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, not substituted in position 17 beta by a carbon atom, e.g. estrane, androstane

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Description

Wie festgestellt wurde, besitzt das I7-Methylöstradiol im Gegensatz zum Östron und östradiol auch bei oraler Zuführung eine ausgezeichnete östrogene Wirksamkeit. Damit gewinnt diese Verbindung eine erhebliche Bedeutung in der Hormontherapie.In contrast, the 17-methyl estradiol has been found to have estradiol in addition to estrone and estradiol, it is an excellent estrogenic substance, even when taken orally Effectiveness. This connection is of considerable importance in hormone therapy.

Nach dem Verfahren der schweizerischen Patentschrift 189 749 soll sich das I7-Methylöstradiol dadurch gewinnen lassen, daß man Follikelhormon mit metallorganischen Verbindungen umsetzt und die Reaktionsprodukte mit hydrolysierend wirkenden Mitteln aufspaltet. Für das nach dem dortigen Beispiel erhaltene »kristalline Reaktionsprodukt« werden physikalische Kennzahlen nicht angegeben; es wird lediglich gesagt, daß es »entsprechend der Theorie« aus einem Gemisch zweier isomerer Methylcarbinole bestehe. Die für das nach dem Verfahren der genannten schweizerischen Patentschrift gewonnene Gemisch angegebenen pharmakologischen Eigenschaften und Farbreaktionen lassen keine eindeutigen Rückschlüsse auf die Konstitution seiner Komponenten zu.According to the procedure of the Swiss patent specification 189 749 should I7-methylestradiol can be obtained by using follicle hormone converts organometallic compounds and hydrolyzes the reaction products acting means splits. For the »crystalline Reaction product «physical indicators are not given; it just becomes said that it was "according to theory" from a mixture of two isomeric methyl carbinols exist. The for the according to the procedure of the said Swiss patent obtained mixture indicated pharmacological properties and color reactions do not allow any clear conclusions to be drawn about the constitution of its components.

Eigene Versuche haben ergeben, daß mit den für die Durchführung der Grignardreaktion üblicherweise verwendeten Methylmagnesiumhalogeniden aus dem Osfron kein kristallines Produkt mit den Eigenschaften eines tertiären Carbinols zu gewinnen ist; es wurde vielmehr unter Anwendung der üblichen Methoden das Ausgangsmaterial praktisch unverändert zurückerhalten. Demgegenüber wurde gefunden, daß sich durch Umsetzung von Östron mit Lithiummethyl in fast quantitativer Ausbeute ein einheitliches Carbinol gewinnen läßt, welches die Zusammensetzung eines I7-Methylöstradiols besitzt. Obgleich seine sterische Konfiguration sich noch nicht streng hat beweisen lassen, muß auf Grund von Analogieschlüssen aus der Steroidchemie und Pharmakologie angenommen werden, daß dieses Carbinol in der I7-a-Methyl-Form vorliegt.Our own tests have shown that with the implementation of the Grignard reaction commonly used methyl magnesium halides from the Osfron not to obtain a crystalline product with the properties of a tertiary carbinol is; rather, it became the starting material using conventional methods received back practically unchanged. In contrast, it was found that through Implementation of estrone with lithium methyl in almost quantitative yield a uniform Can win carbinol, which has the composition of a 17-methyl estradiol. Although its steric configuration has not yet been strictly proven, must be accepted on the basis of conclusions by analogy from steroid chemistry and pharmacology that this carbinol is in the I7-a-methyl form.

Das erfindungsgemäße Verfahren muß angesichts des Versagens der so eng verwandten magnesiumorganischtn Verbindungen in diesem besonderen Fall als sehr überraschend bezeichnet werden und ist im Hinblick auf die vorstehend beschriebene orale Wirksamkeit des I7-Methylöstradiols von erheblicher technischer Bedeutung.The inventive method must in view of the failure of the so closely related organomagnesium compounds in this particular case as very Surprisingly referred to and is in view of that described above oral efficacy of I7-methyl estradiol of considerable technical importance.

Beispiel Zu einer Suspension aus 2o g Östron in I 1 absolutem Äther läßt man unter Rühren eine Lithiummethyl-Lösung aus 2o g Lithium in I 1 absolutem Äther zulaufen. Es wird 2 bis 3 Stunden bei Zimmertemperatur gerührt und anschließend I Stunde am Rückflußkühler gekocht. Nach dem Abkühlen wird das Reaktionsgemisch mit Eiswasser und darauf mit verdünnter Salzsäure bis zur sauren Reaktion versetzt. Die klare Ätherlösung wird abgetrennt, mit Wasser neutral gewaschen, über Nag S 04 getrocknet, filtriert und zur Trockne eingedampft. Es verbleibt ein kristalliner Rückstand von 21 g, der einen Schmelzpunkt von 182 bis 185° zeigt. Das reine I7-Methylöstradiol wird nach Umkristallisieren aus Essigester mit einem Schmelzpunkt von. 189 bis I9o° erhalten. Ausbeute 95 bis 98°/a der Theorie.Example For a suspension of 20 g of oestrone in I 1 of absolute ether a lithium methyl solution of 20 g of lithium in I 1 absolute is left with stirring Run into ether. It is stirred for 2 to 3 hours at room temperature and then Boiled on the reflux condenser for 1 hour. After cooling, the reaction mixture becomes mixed with ice water and then with dilute hydrochloric acid until an acidic reaction. The clear ether solution is separated off, washed neutral with water, dried over Nag S 04 dried, filtered and evaporated to dryness. A crystalline one remains Residue of 21 g, which shows a melting point of 182 to 185 °. The pure 17-methyl estradiol is after recrystallization from ethyl acetate with a melting point of. 189 to 19o ° obtain. Yield 95 to 98 ° / a of theory.

Gefunden 79,84°/a C, 8,9% H; berechnet 79,68 %, C, 9, 15 a/o H.Found 79.84 ° / a C, 8.9% H; calculated 79.68%, C, 9, 15 a / o H.

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung von sterisch einheitlichem I7-Methylöstradiol durch Umsetzung von Östron mit metallorganischen Verbindungen und anschließende hydrolytische Zersetzung der Reaktionsprodukte, dadurch gekennzeichnet, daß man als metallorganische Verbindung Lithiummethyl verwendet. In. Betracht gezogene Druckschriften: »Neuere Methoden der organischen Chemie«, Verlag Chemie, Weinheim (Bergstraße), 1949, S .469.PATENT CLAIM: Process for the production of sterically uniform I7-methyl estradiol by reacting estrone with organometallic compounds and subsequent hydrolytic decomposition of the reaction products, characterized in that that one uses lithium methyl as the organometallic compound. In. Considered Publications: "Newer Methods of Organic Chemistry", Verlag Chemie, Weinheim (Bergstrasse), 1949, p .469.
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