DE881507C - Process for the production of urea - Google Patents

Process for the production of urea

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DE881507C
DE881507C DEG1829D DEG0001829D DE881507C DE 881507 C DE881507 C DE 881507C DE G1829 D DEG1829 D DE G1829D DE G0001829 D DEG0001829 D DE G0001829D DE 881507 C DE881507 C DE 881507C
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Germany
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urea
water
ammonia water
autoclave
partly
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DEG1829D
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German (de)
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Erich Curland
Otto Dr Grosskinsky
Walter Dr Klempt
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Gesellschaft fuer Kohlentechnik mbH
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Gesellschaft fuer Kohlentechnik mbH
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C273/00Preparation of urea or its derivatives, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C273/02Preparation of urea or its derivatives, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups of urea, its salts, complexes or addition compounds
    • C07C273/08Preparation of urea or its derivatives, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups of urea, its salts, complexes or addition compounds from ammoniacal liquor

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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
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Description

Verfahren zur Herstellung von Harnstoff Das Patent 758 587 betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Harnstoff laus dem bei der trockenen Destillation bituminöser Brennstoffe anfallenden Ammoniäk@vasser. Hierbei kommt es in erster Linie darauf an, aus dem Gaswasser ein möglichst schwefelwas.s"erstofffreies Gemisch von Ammoniak und Kohlendioxyd im. Molverhältnis z : i zu gewinnen, das in an eich bekannter Weise zu Harnstoff und Wasser umgesetzt wird.Process for the production of urea Patent 758,587 relates to a process for the production of urea from the dry distillation bituminous fuels accumulating ammonia @ vasser. This is where it comes first The aim is to use the gas water as a sulfur-free mixture as possible of ammonia and carbon dioxide im. To gain molar ratio z: i, that in an eich is converted into urea and water in a known manner.

Nach einer besonderen Ausführungsform wird hierzu das von dien Gaswaschern und evtl. Gaskühlern kommende verdünnte Ammoniakwasser zunächst durch Abtreiben und Kühlen verdichtet. Das verdichtete Kondens-at wird anschließend einem Entschwefler zugeführt, in "velchern es im Gegenstrom unter bestimmten Temperaturbedingungen mit zusätzlich eingeleitetem Kohlendioxyd behandelt wird. Hierdurch wird das Gaswasser weitgehend von Schwefelwasserstoff befreit und gleichzeitig an Kohlendioxyd angereichert. Es tritt nunmehr in einen Abtreibet ein, aus ;dem ein hoch was.serdampfhaltiges NH3-CO.-Gemisch im ungefähren Molverhältnis z : i entweicht. Dieses wird in einem Kompressor auf etwa i oo bis i 5o at verdichtet, wobei das nach den einzelnen Kompressorstufen durch Kühlung ;anfallende Wasser in Abstreifernabgezogen @ wird und in den Abtreiben zurückkehrt. Die gebildete wäßrige Harnstofflösunig enthält ,noch namhafte Mengen von nicht umgesetztem C02 und NH3; sie wird daher in ;einem Abtreiben entspannt und in diesem von den inicht umgesetzten Reaktnornskomponenten befreit, die zum Kompressor zurückkehren.According to a particular embodiment, this is done by the gas washers and any diluted ammonia water coming from gas coolers, first by stripping them off and cooling compressed. The compressed condensate is then used in a desulfurizer fed, in "velchern it in countercurrent under certain temperature conditions is treated with additionally introduced carbon dioxide. This will make the gas water largely freed from hydrogen sulfide and at the same time enriched in carbon dioxide. It now enters into an abortion, from which it is highly vapor-laden NH3-CO. Mixture in the approximate molar ratio z: i escapes. This will be in one Compressor compressed to about i oo to i 5o at, whereby that after the individual compressor stages by cooling; accumulating water is removed in wipers @ becomes and returns in abortions. The aqueous urea solution formed still contains significant amounts of unreacted C02 and NH3; it will therefore in; an expulsion relaxes and in this of the unreacted reactant components freed to return to the compressor.

Es wurde nun gefunden, @daß man reine erheblich bessere Entschwefelung des verdichtetem. Ammoniakwassers -erzielt, wenn man .dieses nicht einfach im Gegenstrom mit C02 behandelt, sondern den aus dem ersten Abtreiben kommenden ,S,ch*aden in zwei Teile teilt, von denen einer mach Kühlung und Verflüssigung ;auf .den :oberen Teil des-Entschweflers (Glockenbiodenkolonne @od.dgl.) ;gegeben wird, wähnend der andere Teil heiß, also ,dampfförmig in den unteren. Teil dies Entschweflers eintritt, so daß die von hoben herabrieselnde Flüssigkeit im Gegenstrom mit dem unten zugeführten Schwaden behandelt wird. Der ausgelüftete Schwefelwaseerst:off verläßt den Entschwefler ran: seinem, oberen Ende. Auf diesle Weise erzielt man ohne besonderen Wärmeaufwand im Entschwefler eine wesentlich verbesserte Entschweflung des Ammoniakwassers, die noch dadurch gefördert werden kann, @daß man in den unteren Teil des Entschweflers neben den heißen Ammoniaks:chwaden noch C02 einleitet, wodurch das Amm:oniakwasser gleichzeitig hieran angereichert wird. It has now been found that you can purely and significantly better desulfurization of the compressed. Ammonia water is obtained if it is not simply treated in countercurrent with C02, but rather divides the, S, ch * aden from the first expulsion into two parts, one of which is used for cooling and liquefaction; on the: upper part of the- Desulphurizer (Glockenbiodenkolonne @ or the like); is added while the other part is hot, i.e. in vapor form, into the lower one. Part of this desulphurizer occurs, so that the liquid trickling down from the top is treated in countercurrent with the vapor supplied below. The evacuated sulfuric water first: off leaves the desulfurizer: its upper end. In this way one achieves a significantly improved desulphurisation of the ammonia water in the desulphurizer without any special heat expenditure, which can still be promoted by introducing C02 into the lower part of the desulphuriser in addition to the hot ammonia, whereby the ammonia water is also introduced into the lower part of the desulphuriser is enriched.

Die Weiterverarbeitung des so vorbehandeltem. Anmoniakwassers kann nach dem Verfahr des Hauptpatentes erfolgen. Es wurde jedoch ferner gefunden, daß es vorteilhafter ist, das entschwefelte Wasser nicht in einem gewöhnlichen Abtreiben, sondern in einem Druckabtreiber zu destillieren. Einte ,chemische Trocknung unter Druck kann mit Vorteil @eingeschaltet werden. Diese Arbeitsweise hat gegenüber derjenigen bei .gewöhnlichem Druck den. Vorteil, daß man ein weitgehend entwässertes Gasgemisch erhält, das nach der Kompression sofort dem Harnstoffautoklav zugeführt werden kann. Auch kann in diesem Fall deir Kompressor kleiner rausfallen, da er nur wenig reitgeführtem Wasserdampf verdichten muß.The further processing of the pretreated. Ammonia water can take place according to the procedure of the main patent. However, it was also found that it is more advantageous not to use the desulphurized water in an ordinary stripping process, but to distill in a pressure driver. One, chemical drying under Printing can be switched on with advantage @. This way of working has over those under normal pressure the. Advantage that you have a largely dehydrated gas mixture obtained, which can be fed to the urea autoclave immediately after compression. In this case, the compressor can also be smaller, as it is only a little rider-guided Must compress water vapor.

Die Zeichnung veranschaulicht ein Beispiel der letztbeschriebenen Ausführungsform; die Bezifferung ist der Zeichnung des Patentes 758 587 nach Mög- lichkeit angeglichen. Das, von den Gaswaschen und evtl. Gaskühlern kommende verdünnte, rohe AM!moniakwassiex tritt in -dem, Abtreiben 5, dessen Absichwaden geteilt werden. Der -eine Teil wird nach Passieren des Kühlers 6 und des Zwischenbehälters 7 ,als Flüssigkeit auf den Entschwefler 8 gegeben, ,dien andere Teil tritt als (heißer) Schwaden auf seinem der unteren Böden in 8 ein, während gleichzeitig in den unteren Teil des Entschweflers C02 eingeleitet wird. Die Abgrase, tun- wesentlichem. aus C02 und H. S bestehend, verlassen oben den Entschwefler. Durch eine Flüssigkeitspumpe g wird die von 8 abfließende Flüssigkeit, :gegebenenfalls nach Passieren Beines Zwischenbehälters, dem DruckabIbreiber io zugeführt, in .dem ein Druck bis. zu 2oat herrscht. Die Abschwaden von io werden dann im Kompressor ii auf ioo bis i5oat verdichtet, wobei die- Temperaturen so einzustellen sind, Üaß die Gase sich erst in ,dem nachfolgenden Kühler 12 auf die im Harnstoffautoklav herrschende Temperatur von 13o bis 16o° abkühlen und verflüssigen. Aus 12 ;gelangt die Flüssigkeit im den Harnstoffautoklav 14; sollte das stöchiometrische Verhältnis von 2 Mol NH3 zu i Mol CO. noch nicht erreicht ,sein, so wird das Fehlende an 602 direkt in den Autoklav mit Hilfe eines Kompressors eingedrückt. Nach Verlassen des. Autoklavs wird die Lösung in dem Druckabtreiber 15 auf 2oat entspannt und in diesem in seine wäßrige Harnstofflösung -und ein Ammoniak-Kohlendioxyd-Gemisch zerlegt. Das Gas,--das evtl. noch von dem mitgeführten Wasserdiampf sowie den letzten Resten H2S befreit werden muß (Reinigungskasten 16), geht im Kreislauf' mit dem frischen Abtreiberschwaden wieder dem Kompressor i i zu. A usführun;gsbeispi-el Rohes Ammoniakwasser,enthaltend etwa i Gewichtsprozent NH3, o,9 Gewichtsprozent C02 und o,16 Gewichtsprozent H2 S, wird meinem Abtreiben der gewöhnlichen - Bauart abgetrieben. Die entweichenden Schwaden der ungefähren Zusammensetzung 17 Gewichtsprozent NH3, 15,3 % C02 und 2,7% H2 S werden dem nachfolgenden Entschwefler zum Teil kondensiert (etwa 2/3), zum Teil direkt (etwa i/3) zugeleitet. Der kondensierte Anteil wird auf einem der oberen Böden auf :den Entschwefler gegeben; der als Schwaden zugeleitete Teil tritt auf deinem .der unteren Böden in den Entschwefler ein. In diesen wird gleichzeitig von unten Kohlendioxyd eingeleitet (etwa i 4o g je Liter konzentriertem NH3-Wasser), und oben werden geringe Mengen Frischwassier zugegeben (etwa 1,51/kg NH3). Die Temperatur im Entschwefler beträgt am tunteren Ende etwa 7o bis 8o°, am oberen Ende etwa 2o bis 3o°. Der ausgetriebene Schwefelwasserstoff verläßt den Entschwefler mit etwa 7o Gewichtsprozent C02. Das unten ablaufende ents.chwefelbe konzentrierte Ammonri,akwasser enthält etwa 12,5 Gewichtsprozent NH3. und bis 16,2 Gewichtsprozent C02, d. h. 2 Mol NH3 : i Mol C02. Wird dieses Verhältnis nicht ,ganz erreicht, so wird die fehlende Kohlensäure in den Harnsfiofautoklav direkt eingeführt. Dass entschwefelte konzentrierte Ammaniakwass :er wird dann in einem Druekabtreiber, in dem bis zu 2o atü Druck herrscht" nochmals abgetrieben. Die j e nach -dem im Abtreib:er herrschenden Druck bei ioo bis i3o° abziehenden Schwaden enthalten neben NH3 und C02 im Gegensatz zum Verfahren nach dem Hauptpatent nur ,geringe Mengen Wasserdampf, die im nachfolgenden Kompressor zum Teil noch flüssig ausfallen und dem Abtreiben wieder zugeführt werden. Die weitere Verarbeitung auf Harnstoff geschieht im Dunchlaufau@toklav bei etwa i 5o°, wobei in 2 bis 3 Stunden ein Umsatz bis zu 35% Harnstoff erzielt wird. Aus cool i%igem Ammoniakwasser werden bei -einmaligem Durchgang durch den Autoklav 6 i o g Harnstoff erzeugt.The drawing illustrates an example of the last-described embodiment; the numbering is matched to the drawing of patent 758 587 as far as possible. The diluted, raw AM! Moniakwassiex coming from the gas scrubbers and possibly gas coolers occurs in the, abortion 5, whose calves are divided. One part, after passing through the cooler 6 and the intermediate container 7, is poured onto the desulphurizer 8 as a liquid, the other part enters as a (hot) vapor on its lower floors in 8, while at the same time entering the lower part of the desulphurizer C02 is initiated. The ravages do - essential. consisting of C02 and H. S leave the desulphurizer at the top. By means of a liquid pump g, the liquid flowing off from 8 is fed to the pressure ablator io, if necessary after passing through the intermediate container, in .dem a pressure up to. to 2oat prevails. The swaths from io are then compressed in compressor ii to ioo to i5oat, with the temperatures being set so that the gases cool and liquefy only in the subsequent cooler 12 to the temperature of 130 to 160 ° prevailing in the urea autoclave. From 12; the liquid enters the urea autoclave 14; should be the stoichiometric ratio of 2 moles of NH3 to 1 mole of CO. has not yet been reached, what is missing at 602 is pressed directly into the autoclave with the aid of a compressor. After leaving the autoclave, the solution is let down to 20 atm in the pressure expeller 15 and is broken down in this into its aqueous urea solution and an ammonia-carbon dioxide mixture. The gas - which may still have to be freed from the water vapor carried along as well as the last residues of H2S (cleaning box 16) is returned to the compressor ii in the circuit with the fresh drifting swath. EXAMPLE OF EXECUTION Raw ammonia water, containing about 1 percent by weight of NH3, 0.9 percent by weight of CO 2 and 0.16 percent by weight of H2 S, is driven off when I drive off the usual - type. The escaping vapors with an approximate composition of 17 percent by weight NH3, 15.3% C02 and 2.7% H2 S are partly condensed (about 2/3) and partly directly (about 1/3) to the downstream desulphurizer. The condensed fraction is added to one of the upper trays: the desulfurizer; the part that is fed in as steam enters the desulphurizer on your lower floor. At the same time, carbon dioxide is introduced into this from below (about 14o g per liter of concentrated NH3 water), and small amounts of fresh water are added at the top (about 1.51 / kg NH3). The temperature in the desulfurizer is around 70 to 80 ° at the lower end and around 20 to 3o ° at the upper end. The expelled hydrogen sulfide leaves the desulfurizer with about 70 percent by weight of CO 2. The desulfurized concentrated ammonia water running off below contains about 12.5 percent by weight of NH3. and up to 16.2 percent by weight of CO 2, ie 2 moles of NH 3: 1 mole of CO 2. If this ratio is not fully achieved, the missing carbonic acid is introduced directly into the urinary autoclave. The desulphurised concentrated Ammaniakwass: it is then driven off again in a pressure drift, in which there is up to 20 atmospheric pressure Process according to the main patent only, small amounts of water vapor, some of which still turn out to be liquid in the downstream compressor and are fed back to the drive Up to 35% urea can be achieved. 6 iog urea is generated from cool i% ammonia water in a single pass through the autoclave.

Claims (1)

PATENTANSPRÜCHE: i. Weitere Ausbildung des. Verfahrens zur Herstellung von Harnstoff aus Ammoniakwasser nach Patent 758 587, dadurch gekennzeichnet, daß die den Abtreiber verlassenden Schwaden des rohen A.mmoniakwassers teils in kondensierter, flüssiger Form oben, teils unverdichtet und heiß, gleichzeitig mit Kohlensäure, unten in einen Entschwefler eingeführt werden. a. Ausführungsform nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß man zur Herstellung des Molverh:ältnisses a NHG : i CO. das an CO@ Fehlende direkt in den Harnstoffautoklav eindrückt. Angezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. q.49 o5 i ; USA.-Patentschrift Nr. z zig 8¢7; französische Patentschrift Nr. 849673.PATENT CLAIMS: i. Further training of the manufacturing process of urea from ammonia water according to patent 758 587, characterized in that the vapors of the raw ammonia water leaving the abortion partly in condensed, liquid form above, partly uncompacted and hot, at the same time with carbonic acid, be introduced into a desulfurizer at the bottom. a. Embodiment according to claim i, characterized in that to produce the molar ratio a NHG: i CO. what is missing in CO @ is pressed directly into the urea autoclave. Dressed Publications: German Patent No. q.49 o5 i; U.S. Patent No. z tens of 8 ¢ 7; French patent specification No. 849673.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1016253B (en) * 1952-10-31 1957-09-26 H C Ernst Terres Dr Ing Dr Tec Process for the recovery of urea from coal distillation gases

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DE449051C (en) * 1924-12-23 1927-09-05 Lucia Casale Process for the production of urea from ammonia and carbonic anhydride
FR849673A (en) * 1938-02-01 1939-11-29 Gutehoffnungshuette Oberhausen Method and device for the production of urea
US2212847A (en) * 1940-08-27 Process for the recovery anb keuti-

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