DE833487C

DE833487C - Method and device for the separation of gas and liquid mixtures in centrifuges

Info

Publication number: DE833487C
Application number: DEG414A
Authority: DE
Inventors: Dr-Ing Helmuth Hausen
Original assignee: Gesellschaft fuer Lindes Eismaschinen AG
Current assignee: Linde GmbH
Priority date: 1939-06-18
Filing date: 1939-06-18
Publication date: 1952-03-10

Description

Verfahren und Vorrichtung zur Zerlegung von Gas- und Flüssigkeitsgemischen in Zentrifugen Es hat bisher nicht an Versuchen gefehlt, Gasgemische durch Zentrifugieren zu zerlegen. Ein brauchbares Ergebnis konnte jedoch mit diesen Verfahren nicht erzielt werden, weil die Trennwirkung der bekannten Zentrifugierverfahren verhältnismäßig gering ist. Auch theoretisch läßt sich nachweisen, daß die Zerlegungswirkung einer nach den bekannten Verfahren betriebenen Zentrifuge selbst bei den höchsten heute möglichen Umfangsgeschwiiidigkeiten und bei Gemischen mit großen Unterschieden im \lolekulargewicht nur sehr ,gering ist. Nach der vorliegenden Erfindung läßt sich aber der an sich kleine, durch Zentrifugalwirkung erzielbare Trenneffekt dadurch zu größerer Wirkung bringen, daß man ihn durch Gegenstromführung der Gase verstärkt. Eine solche Verstärkung durch Gegenstrom ist z. B. bei der Rektifikation bekannt. Die nur geringe Zerlegungswirkung eines einzelnen Rektifikationsbodens wird dadurch vervielfacht, daß man eine große Zahl von solchen Böden übereinander anordnet und Flüssigkeit und Dampf im Gegenstrom führt. Ebenso läßt sich grundsätzlich die Trennwirkung einer Zentrifuge dadurch verbessern, daß die Gase verschiedener Zusammensetzung im Gegenstrom und in ähnlicher Weise wie z. B. bei den bekannten Gaszerlegungsverfahren durch Thermodiffusion im wesentlichen laminar geführt werden. An jeder Berührungsstelle der beiden Gasströme ändert sich ihre Zusammensetzung durch die Zentrifugalwirkung nur wenig. Die Addition dieser kleinen Wirkungen durch das Gegenstromprinzip gestattet aber, ebenso wie bei der Rektifikation, die Zerlegung grundsätzlich bis zu beliebiger Reinheit beider Bestandteile zu treiben.Method and device for the separation of gas and liquid mixtures in centrifuges There has been no lack of attempts to remove gas mixtures by centrifugation disassemble. However, a useful result could not be achieved with these methods because the separation effect of the known centrifugation process is proportionate is low. It can also be shown theoretically that the decomposition effect of a centrifuge operated according to the known method even at the highest today possible circumferential speeds and for mixtures with large differences in \ molecular weight is only very, low. According to the present invention can but the separation effect, which can be achieved by centrifugal action, is small in itself bring to greater effect that it is reinforced by countercurrent flow of the gases. Such countercurrent reinforcement is e.g. B. known in rectification. The only slight decomposition effect of a single rectification tray is thereby multiplied that one arranges a large number of such floors on top of each other and Liquid and vapor leads in countercurrent. In principle, the separation effect improve a centrifuge by that the gases are different Composition in countercurrent and in a manner similar to e.g. B. in the known Gas separation processes can be carried out essentially laminar by thermal diffusion. At each point of contact between the two gas flows, their composition changes due to the centrifugal effect only a little. The addition of these small effects through however, the countercurrent principle, as with rectification, permits the decomposition basically to drive up to any purity of both components.

Im folgenden wird die Arbeitsweise an Hand eines Ausführungsbeispiels näher erläutert. Zur Erzeugung des Gegenstromes wird beispielsweise die Schwerkraft benutzt. Am einfachsten läßt sich diese Arbeitsweise in einer sehr hoch gebauten Zentrifuge mit senkrechter Welle verwirklichen, wie sie in Abb. i dargestellt ist.In the following, the method of operation is based on an exemplary embodiment explained in more detail. Gravity, for example, is used to generate the countercurrent used. The easiest way to do this is in a very tall building Realize centrifuge with vertical shaft, as shown in Fig. I.

Abb. i ist eine schematische Darstellung einer zur Ausführung des Verfahrens geeigneten Zentrifuge. Der mit der Hohlwelle 3 rotierende Zentrifugenkörper ist mit 4 bezeichnet. i und 2 sind die Stellen, an welchen das zerlegte Gas abgeführt wird, während man das zu trennende Gemisch bei 5 einführt.Fig. I is a schematic representation of one for performing the Process suitable centrifuge. The centrifuge body rotating with the hollow shaft 3 is denoted by 4. i and 2 are the points at which the decomposed gas is discharged while introducing the mixture to be separated at 5.

Abb.2 ist ein Schnitt senkrecht zur Rotationsachse einer besonderen Ausführungsform der in Abb. i dargestellten Zentrifuge.Fig.2 is a section perpendicular to the axis of rotation of a particular one Embodiment of the centrifuge shown in Fig. I.

Abb. 3 stellt einen Schnitt parallel zur Rotationsachse einer zur Durchführung des Verfahrens geeigneten Zentrifuge dar.Fig. 3 shows a section parallel to the axis of rotation of a Carry out the process using a suitable centrifuge.

Durch die Wirkung der Zentrifugalkraft tritt in jedem waagerechten Querschnitt eine Zerlegung in dem Sinne ein, daß sich außen der Gehalt am schwereren, innen am leichteren Bestandteil anreichert. Infolge der Schwerkraft haben aber die außen befindlichen schwereren Gase das Bestreben nach abwärts zu sinken, die innen befindlichen leichteren Gase hingegen aufzusteigen, so daß sich neben der durch die Zentrifugalkraft bewirkten Trennung zwei gegeneinandergerichtete senkrechte Konvektionsströme ausbilden. Diese gegeneinandergerichteten Ströme haben folgende Wirkung: Hat sich im Querschnitt a-a das Zentrifugalgleichgewicht eingestellt, so begegnet das hierdurch etwas leichter gewordene, innen strömende Gas im Querschnitt b-b einem außen nach unten strömenden Gas, das am schwereren Bestandteil noch nicht so stark angereichert ist wie das Gas im äußeren Teil vom Querschnitt a-a. Wenn daher in dem höheren Querschnitt wieder angenähert Zentrifugalgleichgewicht erreicht wird, so muß das aufsteigende, leichtere Gas erneut etwas von dem schwereren Bestandteil abgeben und etwas von dem leichteren Bestandteil aufnehmen. Das innen aufsteigende Gas wird sich also auf seinem Weg nach oben immer mehr an dem leichteren Bestandteil anreichern. Umgekehrt muß aus dem gleichen Grunde das außen nach abwärts sinkende Gas von Querschnitt zu Querschnitt an dem schwereren Bestandteil immer reicher werden. Im Beharrungszustand kann daher an dein oberen Ende der Zentrifuge bei i der leichtere Bestandteil, am unteren Ende der Zentrifuge bei 2 der schwerere Bestandteil in um so größerer Rein- heit entnommen werden, je höher die Zentrifuge ist. 1\lan wird daher der Zentrifuge eine große axiale Länge im Verhältnis zum Durchmesser geben und für dieses Verhältnis mindestens die Zahl 5 wählen. Am oberen Ende der Zentrifuge «endet sich ein Teil des nach oben gerichteten Gasstromes um und bewegt sich dann außen wieder nach abwärts. Dieser Umkehr entspricht in einer Rektifikations- säule die Erzeugung von Riicklaufflüssigkeit aus den aufsteigenden Dämpfen. Ähnliches gilt für die Umkehr der Strömung am unteren Ende. Das un- zerlegte Gemisch führt man zweckmäßig innen an derjenigen Stelle zu, an der das aufwärts strömende Gas dieselbe Zusammensetzung wie das unierlegte Gas 'hat. Zur Erzielung bestimmter Reinheitsgrade der Fraktionen ist es angebracht, die Geschwindigkeit des Auf- und Abwärtsströmens der Gase innerhalb geeigneter Grenzen zu halten, damit die Gase in jedem Querschnitt die richtige Zeit zur `'erfügung haben, sich durch Diffusion mehr oder weniger ins Zentrifugalgleichgewiclit zu setzen, was, wie alle Diffusionsvorgänge, eine gewisse Zeit beansprucht. Außerdem müssen Wirbel vermieden «-erden, die einen Teil der erzielten Zerlegung wieder rück- gängig machen würden. Die Konvektionsströmung muß also langsam und vollständig laminar erfolgen. Die in Frage kommende Geschwindigkeit des laminaren Gasstromes und die Diffusions- geschwindigkeit können je nach den besonderen Verhältnissen sehr unterschiedliche Werte haben. Im allgemeinen wird die Diffusionsgeschwindig- keit in der Größenordnung von einigen :Millimeter je Sekunde oder Zentimeter je Sekunde liegen, wobei unter Diffusionsgeschwindigkeit der Quotient aus der Diffusionskonstanten D (cm'/sec) und dem mittleren Diffusionsweg d x (cm) zu verstehen ist. Hierbei bedeutet d x die radiale Entfernung zwischen dem Kern der aufsteigenden und dem Kern der absteigenden Strömung. Die Geschwindig- keit des laminaren Gasstromes kann kleiner oder größer als die Diffusionsgeschwindigkeit sein. Steigt die Gasgeschwindigkeit über einen optimalen Wert, der etwa gleich -D x j!2 ist, oder sinkt sie unter diesen Wert. so wird die Reinheit der Produkte kleiner. Eine zu hohe Gasgeschwindigkeit wird sich im allgemeinen nicht einstellen, weil der Druck in den äußeren Teilen der Zentrifuge wegen der höheren Dichte nach unten hin in stärkerem Maße zunimmt als in den inneren Teilen, und die so entstehenden Druckunterschiede der beschriebenen Wirkung der Schwerkraft mehr oder weniger ent- gegenwirken. Wenn aber die Geschwindigkeit aus- nahmsweise zu groß wird, namentlich unter Mit- wirkung der weiter unten beschriebenen Mittel zur Erzeugung des Gegenstromes, dann läßt sich gemäß der Erfindung eine Herabminderung der Geschwindigkeit z. B. dadurch erreichen, daß man den äußeren Durchmesser der Zentrifuge so klein wählt, daß die Wandreibung den Konvektionsstrom genügend abbremst. In den meisten Fällen wird es aber erwünscht sein, den Durchmesser größer zu wählen. Dann kann ,man nötigenfalls die Gasgeschwindigkeit dadurch verringern, daß man z. B. die Welle der Zentrifuge zur Verminderung des Einflusses der Schwerkraft nicht senkrecht, sondern schräg anordnet. Ferner läßt sich -der Konvektionsstrom auch durch geeignete Einbauten abbremsen. Als Einbauten kommen z. B. senkrechte radiale Wände in Frage (Abb. 2), die zugleich dafür sorgen, daß die Winkelgeschwindigkeit des Gases nicht hinter der der Zentrifuge zurückbleibt, oder auch waagerechte oder konische Netze, Gaze, Tücher, gelochte Bleche u. dgl., die den Gasdurchtritt nach oben und unten erschweren. Die .konische Form (Abb.3) wird hierbei vorzuziehen sein, da hierdurch zwischen den einzelnen Lagen dieser Stoffe zusätzliche schädliche Konvektionsströme in radialer Richtung vermieden werden können.Due to the effect of centrifugal force, a decomposition occurs in every horizontal cross-section in the sense that the content of the heavier component is enriched on the outside and the lighter component on the inside. As a result of gravity, however, the heavier gases on the outside tend to sink downwards, while the lighter gases on the inside tend to rise, so that in addition to the separation caused by the centrifugal force, two perpendicular convection currents are formed. These oppositely directed currents have the following effect: If centrifugal equilibrium has been established in cross-section aa, the gas that has become somewhat lighter as a result, in cross-section bb, encounters a downward-flowing gas that is not yet as enriched in the heavier component as the gas in the outer part of the cross section aa. If, therefore, approximately centrifugal equilibrium is again reached in the higher cross-section, the rising, lighter gas must again give off some of the heavier component and take up some of the lighter component. The gas rising inside will therefore concentrate more and more on the lighter component on its way up. Conversely, for the same reason, the outwardly downwardly sinking gas must become richer and richer in the heavier component from cross-section to cross-section. In the steady state, the lighter one can therefore be used at the top of the centrifuge at i Component, at the bottom of the centrifuge at 2 the heavier component in the greater pure the higher the centrifuge is. 1 \ lan therefore the centrifuge becomes a large axial Give length in relation to diameter and choose at least the number 5 for this ratio. At the top of the centrifuge «ends Part of the upward gas flow and then moves downwards again on the outside. This reversal corresponds in a rectification column off the generation of reflux fluid the rising vapors. The same applies to the Reversal of the flow at the lower end. The un- decomposed mixture is expediently listed inside to the point where the flowing upwards Gas has the same composition as the blank Gas' has. To achieve certain degrees of purity of the Factions it is appropriate to speed the upward and downward flow of the gases within appropriate limits to keep the gases in the right time for each cross-section have to become more or less ins by diffusion Centrifugal equilibrium to set what, like all Diffusion processes take a certain amount of time. In addition, eddies must be avoided «-that part of the achieved dismantling back again would make common. The convection current must therefore be done slowly and completely laminar. The speed in question of the laminar gas flow and the diffusion speed can vary depending on the particular Ratios have very different values. In general, the diffusion rate is on the order of a few: millimeters per second or centimeter per second, where the diffusion rate is the quotient from the diffusion constant D (cm '/ sec) and the mean diffusion path dx (cm) is to be understood. Here, dx means the radial distance between the core of the ascending and the Core of the descending flow. The speed speed of the laminar gas flow can be smaller or be greater than the diffusion rate. If the gas velocity rises above an optimal one Value that is approximately equal to -D xj! 2 or decreases below this value. so will the purity of the Products smaller. Too high a gas velocity will generally not occur because of the Pressure in the outer parts of the centrifuge because of the higher density downwards in stronger Dimensions increases as in the inner parts, and the so resulting pressure differences of the described Effect of gravity more or less counteract. But if the speed sometimes becomes too big, especially among people effect of the means described below for Generation of the countercurrent, then can according to the invention a reduction in the Speed z. B. achieve that one the outer diameter of the centrifuge so small chooses that the wall friction the convection current slows down enough. In most cases, however, it will be desirable to choose a larger diameter. Then, if necessary, you can reduce the gas velocity by z. B. the shaft of the centrifuge to reduce the influence of gravity is not arranged vertically, but at an angle. Furthermore, the convection current can also be slowed down by suitable built-in components. As internals z. B. vertical radial walls in question (Fig. 2), which also ensure that the angular velocity of the gas does not lag behind that of the centrifuge, or horizontal or conical nets, gauze, cloths, perforated sheets and the like Make it difficult for gas to pass up and down. The conical shape (Fig. 3) will be preferred here, as this allows additional harmful convection currents in the radial direction to be avoided between the individual layers of these substances.

Auch Einbauten, die die Gestalt ein- oder mehrgängiger Schraubenflächen haben, erweisen sich als günstig. Sie verringern die Konvektionsgeschwindigkeit nicht nur durch den verengten Querschnitt, sondern auch dadurch, daß ähnlich wie bei der schräg gestellten Zentrifuge nicht die ganze Schwerkraft, sondern nur eine Komponente in der Strömungsrichtung zur Wirkung kommt. Auch wird der Weg des Konvektionsstromes im Vergleich zur Höhe der Zentrifuge verlängert, so @daß diese Anordnung einer höheren Zentrifuge mit senkrechter Strömungsrichtung gleichwertig ist. Die Erzeugende der Schraubenfläche kann gerade oder gekrümmt sein und mit der Drehachse einen beliebigen Winkel einschließen. Durch eine von der Achse aus schräg nach unten gerichtete Erzeugercode lassen sich etwaige unerwünschte radiale Konvektionsströme vermeiden.Also fixtures that have the shape of single or multiple screw surfaces have turned out to be cheap. They reduce the convection speed not only because of the narrowed cross-section, but also because it is similar to with the inclined centrifuge not the whole force of gravity, but only one Component comes into effect in the direction of flow. Also becomes the path of the convection current compared to the height of the centrifuge, so @ this arrangement a higher Centrifuge with vertical flow direction is equivalent. The generator of the Helical surface can be straight or curved, and any with the axis of rotation Include angles. By a producer code directed obliquely downwards from the axis any undesired radial convection currents can be avoided.

Außer Gewichtsunterschieden können grundsätzlich auch andere Mittel zur Anregung und Aufrechterhaltung oder unter Umständen auch zur Abbremsung des Gegenstromes herangezogen werden. In diesem Sinne können Temperaturunterschiede wirken, indem man z. B. die Gase :im inneren Teil der Zentrifuge beheizt. Es wäre auch denkbar, den Impuls des eintretenden, noch unzerlegten Gasgemisches hierzu zu verwenden, was z. B. bei waagerechter Lagerung der Zentrifuge von Bedeutung sein könnte. Grundsätzlich läßt sich der Gegenstrom auch in entgegengesetzter Richtung des Beispiels durchführen, wobei der äußere Gasstrom sich aufwärts, der innere Gasstrom sich abwärts bewegt. In diesem Falle wird der leichtere Bestandteil am unteren, der schwerere Bestandteil am oberen Zentrifugenende gewonnen. Erzeugen läßt sich ein solcher umgekehrter Gegenstrom z. B. dadurch, daß man die Zentrifuge außen beheizt und innen kühlt. Vielleicht läßt sich auch schon die Tatsache, daß der Teil des frisch eintretenden Gases, der sofort in die äußeren Teile der Zentrifuge gelangt, sich durch adiabatische Verdichtung erwärmt und dadurch einen Auftrieb nach oben erfährt, unter Umständen zur Anregung des Gegenstromes in der titngeke@lirten Richtung mit ausnutzen. Ergebnisse, wie sie sich nach der Erfindung erzielen lassen, werden in nachstehendem Vergleichsbeispieldargestellt. Zugrundegelegtwirdeine Zentrifuge von 2 m Höhe, deren ringkreisförmiger Zentrifugenraum die lichten Abmessungen von 2 cm für den Durchmesser des inneren Zuführungsrohres und von 6 cm für den Mantel hat. Wenn man eine solche Zentrifuge mit der verhältnismäßig leicht zu erreichenden Umfangsgeschwindigkeit von 30o m/sec rotieren läßt, so können beide Komponenten eines 5o%igen binären Isotopengemisches oder auch eines entsprechenden Gasgemisches ohne Anwendung des erfindungsgemäßen Gegenstromes von 5o auf 5 i 0/0 angereichert werden. Bei Anwendung des erfindungsgemäßen Gegenstromes dagegen läßt sich eine Anreicherung von 50 auf 76% erreichen.In addition to differences in weight, other means can also be used to stimulate and maintain or, under certain circumstances, to slow down the Countercurrent can be used. In this sense there can be temperature differences act by z. B. the gases: heated in the inner part of the centrifuge. It would be also conceivable, the impulse of the entering, as yet undivided gas mixture for this purpose to use what z. B. be important when the centrifuge is stored horizontally could. In principle, the countercurrent can also be used in the opposite direction of the example, the outer gas flow moving upwards, the inner gas flow moving upwards moving downwards. In this case, the lighter component is at the bottom, the heavier component is obtained at the top of the centrifuge. Can be generated such a reverse countercurrent z. B. by heating the centrifuge outside and cools inside. Perhaps the fact that the part of the freshly entering gas which immediately reaches the outer parts of the centrifuge, is heated by adiabatic compression and thereby an upward lift learns, possibly to stimulate the countercurrent in the titngeke @ lirten direction take advantage of. Results as can be achieved according to the invention shown in the following comparative example. A centrifuge is used as a basis of 2 m height, whose circular centrifuge space has the clear dimensions of 2 cm for the diameter of the inner feed pipe and 6 cm for the jacket Has. If you have such a centrifuge with the relatively easy to reach Can rotate circumferential speed of 30o m / sec, so both components a 50% binary isotope mixture or a corresponding gas mixture without using the countercurrent according to the invention enriched from 50 to 5 i 0/0 will. When using the countercurrent according to the invention, however, can be a Reach enrichment from 50 to 76%.

Läßt man eine solche Zentrifuge mit der höchsten bisher bei Zentrifugen erreichten Umfangsgeschwindigkeit von 6oo m/sec rotieren, so wird ohne Anwendung des erfindungsgemäßen Gegenstromes eine Anreicherung der Komponenten bis höchstens 5340/0 erreicht. Unter Benutzung des erfindungsgemäßen Gegenstromes dagegen läßt sich eine 99%ige Anreicherung erzielen.If one leaves such a centrifuge with the highest so far in centrifuges If the circumferential speed of 600 m / sec is reached, it will not be used of the countercurrent according to the invention an enrichment of the components up to at most 5340/0 reached. Using the countercurrent according to the invention, however, can a 99% enrichment can be achieved.

Die vorstehenden Angaben sind das Ergebnis einer Nä.herungsrechnung. In der Praxis werden die Ergebnnisse sowohl beim Arbeiten .mit Gegenstrom als auch ohne Gegenstrom voraussnchtl,idh etwas ungünstiger sein.The above information is the result of an approximate calculation. In practice, the results are both when working with countercurrent and without countercurrent, it is likely to be somewhat less favorable.

Das .erfundene Verfahren ist .nicht nur auf Gasgemische anwendbar, sondern kann in analoger Weise auch zur Trennung schwer zerlegbarer Flüssigkeiten verwendet werden. Es ist zwar bekannt, Emulsionen in Zentrifugen zu trennen; mit einer erfindungsgemäßen Zentrifuge lassen sich dagegen weit :höhere Leistungen erzielen, z. B. die Trennung echter Lösungen oder kolloidaler Mischungen, was mit gewöhnlichen Zentrifugen nicht möglich ist.The invented method is not only applicable to gas mixtures, but can also be used in an analogous manner to separate liquids that are difficult to dismantle be used. It is known to separate emulsions in centrifuges; with a centrifuge according to the invention, on the other hand, can: achieve higher performance, z. B. the separation of real solutions or colloidal mixtures, what with ordinary Centrifuges is not possible.

Claims

PATENT CLAIMS: i. Process for the decomposition of gas and liquid mixtures in centrifuges, characterized in that a circular flow is conducted as an axially parallel laminar counterflow, whereby centrifuges are used whose axial length is significantly greater than their outer diameter and in which the discharge of the decomposition products from the rotor of the Centrifuge takes place at points which, measured in the projection on the shaft, are far apart.

2. Procedure according to claim i, characterized in that the countercurrent is caused by gravity is effected.

3. The method according to claim i, characterized in that the pulse of the urinated gas mixture entering at an initial rate to stimulate and maintain or to slow down the countercurrent the most favorable value is used.

4. The method according to claim i, characterized in that that the countercurrent with the help of a temperature difference maintained in the centrifuge is produced.

Device for carrying out the method according to claim i, characterized by built-in components to slow down the speed of the countercurrent, which are excellent made of radial vertical walls or funnel-shaped nets, perforated sheets or cloth inserts.

6. Device for performing the method according to Claim i, characterized by internals that have the shape of one or more threads Have helical surfaces.

7. Apparatus for performing the method according to claim i and 2, characterized in that to maintain a favorable speed of the countercurrent the axis of rotation obliquely against the direction of the acceleration due to gravity is set. B. centrifuge for the separation of gas mixtures, characterized in that that the ratio of the axial length to the 7entrifuge is greater than 5.