DE4232246A1 - Process for the destruction of an organic substance - Google Patents

Process for the destruction of an organic substance

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Abstract

The invention concerns a method of disposing of an organic substance, particularly an organic acid such as any of those used as complexing agents in the decomtamination of radioactively contaminated surfaces, and/or the complexes formed in a decontamination process of this kind. The method calls for permanganic acid to be mixed into a solution of the substance and any material remaining after the chemical reaction to be removed. This material may be a precipitate which is separated off by filtration, for instance, or a cation-exchange resin can be used.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Zerstörung einer organischen Substanz, insbesondere einer organischen Saure, die insbesondere bei der Dekontamination radioaktiv kontaminierter Oberflächen von Bauteilen als Komplex­ bildner eingesetzt wird, und/oder eines bei einer solchen Dekontamination gebildeten Komplexes.The invention relates to a method for destroying a organic substance, especially an organic one Acid, which is particularly radioactive during decontamination contaminated surfaces of components as a complex Formers is used, and / or one of such Decontamination complex formed.

Die organische Substanz kann gelöst vorliegen. Das Lösungs­ mittel ist in der Regel Wasser.The organic substance can be dissolved. The solution medium is usually water.

Bei der Oberflächendekontamination eines radioaktiv konta­ minierten Bauteils werden häufig organische Säuren einge­ setzt. Diese Säuren können dabei als Komplexbildner dienen, die mit Ablagerungen, welche die Kontamination tragen, Komplexe bilden. Solche Komplexe sind leicht lös­ lich. Sie sind daher leicht zu entfernen. Das zuvor radio­ aktiv kontaminierte Bauteil ist dann dekontaminiert.With the surface decontamination of a radioactive contact mined component, organic acids are often used puts. These acids can act as complexing agents serve with deposits, which the contamination wear, form complexes. Such complexes are easy to solve Lich. They are therefore easy to remove. That previously radio the actively contaminated component is then decontaminated.

Es verbleibt jedoch eine Abfallösung (Abwasser), die so­ wohl unverbrauchten Komplexbildner, als auch bei der De­ kontamination gebildete Komplexe enthält. Eine solche Lö­ sung kann inaktive und radioaktive Schwermetallkationen, z. B. Eisen, Chrom, Nickel, Kobalt oder Mangan, und anioni­ sche Komplexe der zur Dekontamination verwendeten organi­ schen Säuren, sowie auch diese Säuren selbst enthalten.However, there remains a waste solution (wastewater) that way probably unused complexing agent, as well as in the De contamination contains complexes formed. Such a lion solution can contain inactive and radioactive heavy metal cations, e.g. B. iron, chromium, nickel, cobalt or manganese, and anioni cal complexes of organi used for decontamination acids, as well as these acids themselves.

Die weitere Behandlung von Komplexbildnern, insbesondere eine Endlagerung von Komplexbildnern, ist, da Komplexbild­ ner wassergefährdende Stoffe sind, aufwendig und fast un­ möglich. Auch eine Einbindung der Komplexe in Bitumen oder Zement ist problematisch. Die eingeschränkte Thermostabili­ tät der Komplexe behindert eine Bitumeneinbindung. Bei einer Zementierung wird das Erhärten des Zements gestört.The further treatment of complexing agents, in particular a final storage of complexing agents is because complexing ner are water-polluting substances, complex and almost un possible. Inclusion of the complexes in bitumen or Cement is problematic. The limited thermostabili  the complex hinders bitumen inclusion. At cementation interferes with the hardening of the cement.

Bisher sind auch schon Verfahren zur Volumenverminderung einer gebrauchten Dekontaminationslösung vorgeschlagen worden. Neben einem Aufkonzentrieren durch Eindampfen ist eine Reinigung mit Ionenaustauschern bekannt. Dazu werden sowohl Kationenaustauscher als auch Anionenaustauscher eingesetzt. Es fallen dann sehr große Mengen Austauscher­ harze an, die endgelagert werden müssen.So far, there are also methods for volume reduction a used decontamination solution been. In addition to being concentrated by evaporation cleaning with ion exchangers is known. To do this both cation exchangers and anion exchangers used. Very large amounts of exchangers then fall resins that have to be disposed of.

Es ist auch schon eine Oxidation der zu entsorgenden Sub­ stanz mit Kaliumpermanganat und eine gleichzeitige Fällung der Schwermetalle zusammen mit entstehendem Braunstein vorgeschlagen worden. Es verbleibt dabei eine Lösung, die zusätzlich zu den bereits vorhandenen Kationen Kalium ent­ hält, das entsorgt werden muß.There is already an oxidation of the sub to be disposed of punch with potassium permanganate and a simultaneous precipitation the heavy metals together with the resulting manganese dioxide been proposed. There remains a solution that in addition to the existing cations potassium holds that has to be disposed of.

Um eine möglichst vollständige Umwandlung des Mangans in zweiwertiges Mangan, das keine unerwünschten anionischen Komplexe bildet, zu gewährleisten, wird eine Säure, z. B. Schwefelsäure, zugeführt. Zusätzlich zum Kalium und Mangan muß dann das Anion dieser Säure entfernt werden. Die zu entsorgende Abfallmenge erhöht sich dadurch.In order to convert the manganese as completely as possible into divalent manganese that has no undesirable anionic Forms complexes to ensure an acid, e.g. B. Sulfuric acid. In addition to potassium and manganese the anion of this acid must then be removed. The too This increases the amount of waste disposed of.

Im übrigen gewährleisten die genannten Verfahren keine zuverlässige vollständige Beseitigung der Komplexbildner und Komplexe.Otherwise, the procedures mentioned do not guarantee reliable complete elimination of the complexing agents and complexes.

Der Erfindung lag die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Entsorgung einer organischen Substanz anzugeben, nach dessen Durchführung nur noch ein kleines Volumen, das frei von Komplexbildnern, Komplexen und zusätzlichen Katio­ nen ist, weiterbehandelt oder einer Endlagerung zugeführt werden muß. Es soll zum Bereitstellen der zur Reaktion not­ wendigen Protonen keine zusätzliche Säure erforderlich sein. The invention was based on the object of a method for Specify disposal of an organic substance after its implementation only a small volume, the free of complexing agents, complexes and additional Katio is further processed or sent to a repository must become. It is intended to provide the response needed agile protons no additional acid required his.  

Die Aufgabe wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß einer Lösung der Substanz Permangansäure zugemischt wird und daß dann ein nach einer chemischen Reaktion verblei­ bender Stoff entfernt wird.The object is achieved according to the invention in that a solution of the substance permanganic acid is mixed and that one then remains after a chemical reaction bender substance is removed.

Mit dem Einsatz von Permangansäure wird der Vorteil er­ zielt, daß kein Anion, insbesondere kein Anion einer Säure, wie z. B. Sulfat, entsorgt werden muß. Es kann nämlich vorteilhafterweise auf zusätzliche Säuren wie Schwefelsäure bei der Oxidation der zu entsorgenden Substanz verzichtet werden, da die eingesetzte Permangan­ säure selbst Protonen für die Oxidation der organischen Substanz, die entsorgt werden soll, liefert. Gegenüber der Verwendung von Kaliumpermanganat wird der Vorteil erzielt, daß weder Kalium noch sein Gegenion entsorgt werden müssen. Das nach der Durchführung des Verfahrens nach der Erfindung noch zu entsorgende Restvolumen ist vorteilhafterweise deut­ lich kleiner als bei bekannten Verfahren und ist frei von Komplexbildnern, Komplexen und zusätzlichen Kationen.With the use of permanganic acid, the advantage is he aims that no anion, especially no anion of a Acid such as B. sulfate, must be disposed of. It can namely advantageously on additional acids such as Sulfuric acid in the oxidation of the waste to be disposed of Substance can be dispensed with because the permangan used acid itself protons for the oxidation of organic Substance to be disposed of provides. Opposite the Using potassium permanganate gives the advantage that neither potassium nor its counter ion have to be disposed of. That after performing the method according to the invention Any remaining volume to be disposed of is advantageously clear Lich smaller than in known methods and is free of Complexing agents, complexes and additional cations.

Beispielsweise wird nach der Zugabe von Permangansäure eine ausfallende feste Substanz abgetrennt, die, z. B. durch Filtration, aus der Lösung entfernt werden kann. Diese feste Substanz besteht aus Braunstein, der einem Endlager zugeführt werden kann. Die verbleibende Restlösung ist vorteilhafterweise frei von Komplexbildnern und Kom­ plexen und enthält auch keine Ionen eines Oxidationsmit­ tels, die eine weitere Behandlung notwendig machen würden. Es braucht nur Braunstein entsorgt zu werden.For example, after adding permanganic acid separated a precipitating solid substance which, for. B. by filtration, can be removed from the solution. This solid substance consists of brown stone, the one Repository can be supplied. The remaining solution is advantageously free of complexing agents and com plex and also contains no ions of an oxidizing agent that would require further treatment. It only needs to be disposed of manganese dioxide.

Beispielsweise wird die abgetrennte, feste Substanz ge­ trocknet. Dadurch wird das zu lagernde Volumen weiter verkleinert.For example, the separated solid substance is ge dries. This increases the volume to be stored downsized.

Nach einem anderen wesentlichen Beispiel wird der Lösung der Substanz in Gegenwart eines Kationenaustauscherharzes Permangansäure zugemischt. Anschließend wird das beladene Kationenaustauscherharz entfernt. Mit diesem Verfahren wird der Vorteil erzielt, daß ein Kationenaustauscherharz, das ohnehin zur Bindung von kationischen Radionukliden erforderlich sein kann, ausreicht, um alle anfallenden Ionen zu binden.Another essential example is the solution the substance in the presence of a cation exchange resin Permanganic acid added. Then the loaded  Cation exchange resin removed. With this procedure the advantage is achieved that a cation exchange resin, anyway for the binding of cationic radionuclides may be sufficient to cover all accruing To bind ions.

Bei Verwendung eines Kationenaustauscherharzes in Wasserstoff-Form kann dieses darüber hinaus für die Oxi­ dation notwendige Protonen liefern.When using a cation exchange resin in This form of hydrogen can also be used for the oxi dation provide necessary protons.

Bei der Oxidationsreaktion von Permangansäure (HMnO4) mit einem Komplexbildner, beispielsweise mit Oxalsäure (H2C2O4), oder mit einem Komplex, beispielsweise mit einem Eisen­ oxalatkomplex (H3Fe(C2O4)3), bleiben bei deren Zerstörung keine Anionen in der Lösung zurück, die entfernt werden müßten. Es bleiben auch keine abionischen Komplexe drei­ wertiger Kationen zurück, die durch einen Kationenaustau­ scher nicht entfernt werden könnten. Neben dem beladenen Kationenaustauscherharz verbleiben als Restprodukte nur Wasser und Kohlenstoffdioxid, die keiner weiteren Behand­ lung bedürfen.In the oxidation reaction of permanganic acid (HMnO 4 ) with a complexing agent, for example with oxalic acid (H 2 C 2 O 4 ), or with a complex, for example with an iron oxalate complex (H 3 Fe (C 2 O 4 ) 3 ), remain their destruction does not return anions in the solution that should be removed. There are also no abionic complexes of three valued cations that cannot be removed by a cation exchanger. In addition to the loaded cation exchange resin, only water and carbon dioxide remain as residual products, which do not require any further treatment.

Die folgenden Reaktionsgleichungen zeigen, daß Permangan­ säure und ein Kationenaustauscherharz (ITHx oder ITHy) der Wasserstoff-Form, wobei x bzw. y die Anzahl der Wasser­ stoffatome des unbeladenen Kationenaustauscherharzes sind, ausreichen, um z. B. Oxalsäure oder einen Eisenoxalatkom­ plex zu entsorgen:The following reaction equations show that permanganic acid and a cation exchange resin (ITH x or ITH y ) of the hydrogen form, where x and y are the number of hydrogen atoms of the unloaded cation exchange resin, are sufficient to z. B. to dispose of oxalic acid or an iron oxalate complex:

5H2C2O4+2HMnO4+ITHx → 10CO2+8H2O+ITHx-4Mn2
5H3Fe(C2O4)3+6HMnO4+ITHy → 30CO2+24H2O+ITHy-27Fe5Mn6 5H 2 C 2 O 4 + 2HMnO 4 + ITH x → 10CO 2 + 8H 2 O + ITH x-4 Mn 2
5H 3 Fe (C 2 O 4 ) 3 + 6HMnO 4 + ITH y → 30CO 2 + 24H 2 O + ITH y-27 Fe 5 Mn 6

ITHx und ITHy sind unbeladene, ITHx-4 Mn2 und ITHy-27 Fe5 Mn6 beladene Kationenaustauscherharze. ITH x and ITH y are unloaded, ITH x-4 Mn 2 and ITH y-27 Fe 5 Mn 6 loaded cation exchange resins.

Ein entscheidender Vorteil des Verfahrens nach der Erfin­ dung ist darin zu sehen, daß das Verfahren direkt nach einem Dekontaminationsverfahren im dekontaminierten System oder Behälter durchgeführt werden kann, da keine den bestimmungsgemäßen Betrieb des Systems störenden Stoffe zurückbleiben. Es sind keine zusätzlichen Apparate oder teure Anlagen zur Durchführung des Verfahrens notwendig. Das Verfahren nach der Erfindung ist darüber hinaus in einfacher Weise in einen mehrstufigen Dekontaminations­ prozeß integrierbar.A decisive advantage of the Erfin procedure It can be seen that the procedure follows directly a decontamination process in the decontaminated system or container can be carried out because none of the Intended operation of the system interfering substances stay behind. There are no additional devices or expensive equipment necessary to carry out the process. The method according to the invention is also in simple way in a multi-stage decontamination process integrable.

Mit dem Verfahren nach der Erfindung wird insbesondere auch der Vorteil erzielt, daß nur Permangansäure und ein Kationenaustauscher erforderlich sind, um eine organische Substanz, die insbesondere aus Restsubstanzen eines Dekon­ taminationsverfahrens besteht, zu zerstören. Es ist kein Anionenaustauscher erforderlich. Das verbleibende kleine Restvolumen, das endzulagern ist, ist ein beladenes Kationenaustauscherharz. Es verbleiben keine organischen Substanzen, insbesondere Komplexbildner oder Komplexe im endzulagernden Restabfall. Außer dem Kationenaustauscher­ harz fallen nur Wasser und Kohlenstoffdioxid an.With the method according to the invention in particular also achieved the advantage that only permanganic acid and a Cation exchangers are required to be an organic Substance consisting in particular of residual substances of a decon tamination process exists to destroy. It is not Anion exchanger required. The remaining little one Residual volume to be disposed of is a loaded one Cation exchange resin. There are no organic ones Substances, especially complexing agents or complexes in residual waste to be disposed of. Except for the cation exchanger Resin only produces water and carbon dioxide.

Claims (4)

1. Verfahren zur Zerstörung einer organischen Substanz, insbesondere einer organischen Säure, die insbesondere bei der Dekontamintion radioaktiv kontaminierter Oberflächen von Bauteilen als Komplexbildner eingesetzt wird, und/oder eines bei einer solchen Dekontamination gebildeten Kom­ plexes, dadurch gekennzeichnet, daß einer Lösung der Substanz Permangansäure zugemischt wird und daß dann ein nach einer chemischen Reaktion verbleibender Stoff entfernt wird.1. A method for destroying an organic substance, in particular an organic acid, which is used in particular in the decontamination of radioactively contaminated surfaces of components as a complexing agent, and / or a complex formed in such a decontamination, characterized in that a solution of the substance permanganic acid is admixed and then a substance remaining after a chemical reaction is removed. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine ausfallende, feste Substanz abgetrennt wird.2. The method according to claim 1, characterized in that a precipitating solid substance is separated. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die abgetrennte, feste Substanz getrocknet wird.3. The method according to claim 2, characterized in that the separated, solid substance is dried. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Lösung der Substanz in Gegenwart eines Kationenaustauscher­ harzes Permangansäure zugemischt wird und daß das danach beladene Kationenaustauscherharz entfernt wird.4. The method according to claim 1, characterized in that the Solution of the substance in the presence of a cation exchanger Resin permanganic acid is added and that afterwards loaded cation exchange resin is removed.
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