DE3907930C2 - Puffer- und Reagenzsystem für die Trennung von Aminosäuren - Google Patents

Puffer- und Reagenzsystem für die Trennung von Aminosäuren

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Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Puffer- und Reagenzsystem für die Elution und Trennung von primären und sekundären Aminosäuren und anderen ninhydrinpositiven Verbindungen am Kationenaustauscher mit Lithium-, Natrium- oder Kalium- sowie Phosphat-, Azetat-, Borat- und/oder Formiationen enthaltenden Pufferlösungen, die sich im pH-Wert und der Molarität unterscheiden und auf ein ninhydrinhaltiges Reagenz für die Nachsäulenreaktion. Es eignet sich für die Trennung von Hydrolysat- und physiologischen Aminosäuren, für verschiedene Amine und Polyamine und ihre qualitative und quantitative Bestimmung.
1958 veröffentlichte Stein und Moore eine Methode zur Trennung von Aminosäuren am Kationenaustauscher auf Polystyrolbasis (S. Moore, D. H. Spackman and W. H. Stein, Anal. Chem., 30, 1185-1206, 1958). Diese Methode ist heute noch gültig: Eine Aminosäurenprobe wird über ein Probenaufgabesystem der Kationenaustauschersäule zugeführt. Durch Natrium- oder Lithiumpuffer, die Citrat-, Formiat-, Azetat-, Borat- oder Phosphatanionen enthalten (Thomas N. Ferraro and Theodore A. Hare, Anal. Biochem., 143, 82-94, 1984; LeMaster, David M., Richard S., Frederic M., Anal. Biochem., 122(2), 223-227, 1982; US-35 37 821; DE-OS 22 00 882), im pH von 2,2 bis 10,5 ansteigend und mit zunehmender Normalität, können die in der Probe befindlichen Aminosäuren auf der Säule getrennt werden. Eine anschließende Reaktion mit Ninhydrinreagenz im Nachsäulenreaktor (auch Coil oder nur Reaktor genannt), damals ein 30 m langer, im Wasserbad bei 100°C befindlicher, spiralig aufgewickelter Plastikschlauch, führt zu blau bis braun aussehenden Verbindungen, die in einem Detektor bei Wellenlängen von 570 nm und 440 nm quantitativ erfaßt werden. Die sekundären Aminosäuren bilden braune Reaktionsprodukte, die bei 440 nm absorbieren während primäre Aminosäuren bei 570 nm absorbieren. Nach einer Analyse wird die Trennsäule mit einer stark alkalischen Hydroxidlösung regeneriert.
Um Hydrolysataminosäuren zu trennen, benutzt man ein Natriumpuffersystem. Physiologische Aminosäuren lassen sich nur mit einem Lithiumpuffersystem erfolgreich auftrennen.
Viele verschiedene Analysatorsysteme sind beschrieben worden (US-33 73 872; US-36 49 203).
Ein Funktionsschema zeigt die Abb. 1. Der Aufbau eines heutigen Aminosäurenanalysators wird in der Abb. 2 wiedergegeben.
Für die Reaktion mit Aminosäuren ist das Reagenz Ninhydrin bis heute noch im giftigen Methylcellusolve (Ethylenglykolmonomethylether) gelöst (US-35 37 821), das mit einem Natrium- oder Lithiumazetatpuffer hoher Molarität im Verhältnis 2 : 1 bis 3 : 1 gemischt wird. Der Reagenzpuffer mit pH 5,5 und seiner hohen Molarität soll den sauren oder den alkalischen pH der für die Trennung benötigten Lösungen auf pH 5,5 puffern. Der Reagenzpuffer sorgt für den optimalen pH-Wert der Reaktion mit Ninhydrin.
Zusätzlich wird dem Reagenz eine reduzierende Verbindung zugemischt, früher Zinn-II-chlorid, heute meistens Titan-III-chlorid, die das für die Reaktion mit primären und sekundären Aminogruppen notwendige Verhältnis von reduziertem zu oxidiertem Ninhydrin einstellt.
Dieses Puffer- und Reagenzsystem wird bis heute in unseren modernen Aminosäurenanalysatoren in kaum abgewandelter Form verwendet.
Schwierigkeiten treten dann auf, wenn im Aminosäurenanalysator Edelstahlteile benutzt werden, wie sie z. B. für Pulsationsdämpfer, Pumpenköpfe, Drucksensoren, Kapillarverbindungen, Probenaufgabeventile, Säulenkörper und Rückdruckregler verwendet werden. Die chlorid- und citrathaltigen Puffer können sehr schnell, besonders in der Wärme, Edelstahlteile korrodieren und damit ihre Funktion beeinträchtigen. Die Puffer lösen dabei Schwermetalle heraus, die den Kationenaustauscher der Trennsäule vergiften.
Das in seiner bisherigen Form recht giftige und unbeständige Reagenz neigt während der Derivatisierungsreaktion zu Ausfällungen, die als Oxidschlamm oder schlecht lösliche Produkte den Reaktor blockieren und die dem Reaktor folgenden Baugruppen verunreinigen können. Empfindliche quantitative Messungen werden dadurch eingeschränkt oder unmöglich gemacht.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein nicht aggressives Puffersystem, das kein Stahl oder Schwermetalle angreift, und ein auf das Puffersystem abgestimmtes beständiges, weniger giftiges und ohne störende Rückstände derivatisierendes Nachsäulenreagenz bereitzustellen, wobei das System in der abgestimmten Kombination die Teile des Analysators nicht schädigen oder in der Funktion beeinträchtigen.
Die Aufgabe wird im wesentlichen dadurch gelöst, daß die Pufferlösungen citrat- und chloridfrei sind und das Reagenz in kalium­ azetathaltigem, phenolischem Ethylenglykol gelöst ist.
Die Anionen der Puffer greifen Stahlteile nicht an und erhöhen beträchtlich die Wirkung und Lebensdauer der Stahltrennsäulen und anderer Stahl- oder Metallteile des Aminosäurenanalysators.
Das erfindungsgemäße Reagenz enthält weniger giftiges Ethylenglykol und ein Kaliumazetatpuffer, der eine bessere Löslichkeit für organische Verbindungen zeigt. Phenol als organischer Zusatz erhöht die Stabilität des Reagenzes und zusätzlich die Löslichkeit der bei der Derivatisierung gebildeten Produkte. Das eingangs erwähnte Problem einer möglichen Verstopfung des Reaktors und der Verunreinigung der Photometerküvette, sowie deren nachfolgende Teile ist damit gelöst.
Die Erfindung wird im folgenden näher erläutert.
Die Tabelle 1 zeigt als ein Beispiel die Zusammensetzung der Puffer und des Reagenzes. Die Puffer A bis C sind für die Trennung von Hydrolysataminosäuren geeignet. Puffer, die physiologische Aminosäuren am Kationenaustauscher trennen, sind in der Molarität und im pH-Wert anders eingestellt. Im folgenden sind die Vorteile und die Wirkung der Erfindung erklärt.
Die erfindungsgemäßen Puffer setzen sich je nach Anwendungszweck zusammen aus Formiat-, Azetat- und Phosphatpuffern. Sie besitzen alle Eigenschaften der üblichen Citratpuffer. Sie sind im pH-Bereich von pH 2,2 bis 12 einstellbar. Um eine optimale Pufferung zu erhalten, kommen im Bereich 2,2 bis 3,5 Formiatpuffer, im Bereich zwischen 3,5 und 5,5 pH Azetatpuffer und im Bereich von 5,5 bis 12 pH Phosphatpuffer zur Anwendung. Der pH-Wert dieser Puffer wird mit Ameisensäure, Essigsäure, Schwefelsäure, Phosphorsäure oder je nach Bedarf aus einem Gemisch der genannten Säuren eingestellt. Es werden keine Chlorid- oder Citratanionen verwendet. Gegen mikrobielles Wachstum werden die Puffer geschützt mit Natriumazid oder Octansäure.
Abb. 3 zeigt ein Chromatogramm nach Einsatz des beanspruchten Puffers.
Benutzt man ein Lithiumpuffersystem, so muß im pH-Bereich zwischen 5,5 und 12 mit Boratazetatpuffern gearbeitet werden, da Lithiumphosphat schwer löslich ist. Die einzustellenden pH-Werte der Puffer hängen ab von der Trennaufgabe und den verwendeten Trennharzen.
Alle für die Aminosäurenanalytik verwendeten erfindungsgemäßen Puffer enthalten kein Citrat und keine Halogenidionen. Es sind milde Puffer, die Edelstahlteile des Aminosäurenanalysators nicht angreifen und nur in unbedeutender Menge Schwermetalle lösen.
Ein weiterer wesentlicher Vorteil dieser Puffer und des Reagenzes liegt darin, daß beide in Kombination auch für Hochdruckflüssigkeitschromatographiekomponenten (HPLC) eingesetzt werden können, die vorwiegend aus Edelstahlteilen aufgebaut und mit Edelstahlkapillaren verbunden sind.
Es ist sogar möglich, für den Nachsäulenreaktor eine gewickelte Edelstahlkapillare zu verwenden, die gegenüber Kunststoffkapillaren eine wesentlich bessere Wärmeübertragung gewährleistet. Durch den schnellen Wärmeaustausch kann zudem die Kapillarlänge verkürzt werden. Das führt zu geringerer Bandenverbreiterung der von der Kationenaustauschersäule eluierten Aminosäurepeaks. Die Peaks werden spitzer und höher. Die Nachweisempfindlichkeit z. B. für Aminosäuren wird dadurch gesteigert. Ein derartiger Reaktor befindet sich seit zwölf Monaten im Test.
Mit den erfindungsgemäßen Puffern besteht die Möglichkeit "Puffersprünge" (sprunghaftes Ansteigen der Basislinie), zwischen zwei unterschiedlich molaren Puffern durch das Verhältnis Ameisensäure zu Essigsäure im Puffer auszugleichen. Puffersprünge erschweren die Auswertung eines Aminosäurenchromatogramms durch den Rechner. Die mit Ameisensäure versetzten Puffer haben einen unterschiedlichen Brechungsindex zu den mit Essigsäure versetzten Puffern und die meisten UV-VIS-Detektoren reagieren auf unterschiedliche Brechungsindizes der die Küvette durchströmenden Medien. Mehr freie Ameisensäure im Puffer erhöht die Basislinie, mehr freie Essigsäure erniedrigt die Basislinie. Diese Ausgleichsmöglichkeit ist bei Anwendung der bisher verwendeten Citratpuffer nicht gegeben. Das erfindungsgemäße Ninhydrinreagenz setzt sich zusammen aus 40-50% Kaliumazetatpuffer, 50-40% Ethylenglykol und 10% Phenol. Der 4N Kaliumazetatpuffer mit pH 5,5 neigt in der Kälte weniger zum Auskristallisieren als der bisher verwendete Natriumazetatpuffer. Er hat bessere Lösungseigenschaften für die während der Ninhydrinreaktion gebildeten organische Stoffe (das Kaliumion hat eine schwächere und leichter verschiebbare Hydrathülle als das Lithium- oder Natriumion). Das oben angegebene Mischungsverhältnis zwischen Kaliumazetatpuffer und Ethylenglykol führt zu einer stärkeren Pufferung bei Zusatz von Regenierlauge. Der pH des Reagenzes ändert sich nur wenig. Dadurch bilden sich keine rotbraune oder ähnliche Ausfällungen, die das Coil verstopfen könnten.
Das für das Reagenz verwendete, ungiftige Ethylenglykol enthält weniger, bzw. keine Peroxide, die die Haltbarkeit des Reagenzes einschränken. Die Bildung von viskosen Verbindungen in der Hitze wie sie mit Methylcellusolve im Reaktor entstehen können, bleiben aus. Das Ninhydrinreagenz kann über eine längere Zeit im Reaktor verbleiben, ohne daß Störungen auftreten: ein wesentlicher Vorteil gegenüber handelsüblichen Ninhydrinreagenzien.
Die Langzeitversuche wurden mit dem Aminosäurenanalysator LC 5001 und LC 3000 über mehrere Tage durchgeführt.
Der Phenolzusatz bewirkt eine bessere Löslichkeit für aromatische Verbindungen, z. B. für das mit Ninhydrin und Aminosäuren gebildete blaue Reaktionsprodukt. Eine Überladung der Trennsäule mit ninhydrinpositiven Verbindungen und deren anschließenden starken Reaktion mit Reagenz führen nicht mehr zu Ausfällungen der Reaktionsprodukte im Coil. Reaktor und die Küvette des Photometers bleiben sauber.
Hydrindantin als Reduktionsmittel führt bei Oxidation des Reagenzes durch Sauerstoff oder Peroxide nicht zu schwerlöslichen Oxiden, wie bei Zusatz von Zinn-II-chlorid oder Titan-III-chlorid. Es wird kein Oxidschlamm gebildet. Reagenzleitungen, Reaktorcoil und Photometerküvette bleiben sauber.
Geringe Mengen von Hydrazinsulfat stabilisieren das Reagenz und erhöhen die Haltbarkeit. In verschlossenen Braunglasflaschen ist das sauerstofffreie Reagenz monatelang haltbar.
Zusammenfassend kann festgestellt werden, daß die Erfindung ein citrat- und chloridfreies Puffer- und Reagenzsystem für die Trennung von Aminosäuren und anderen ninhydridpositiven Komponenten am Kationenaustauscher betrifft.
Die Puffer enthalten Formiat-, Azetat- oder Phosphatanionen sowie deren freie Säuren. Sie enthalten keine Chlorid- oder Citratanionen. Das Reagenz setzt sich zusammen aus einem Kaliumazetatpuffer, Ninhydrin, Hydrindantin und Phenol. Als Lösungsmittel wird Ethylenglykol verwendet.
Das erfindungsgemäße Puffer- und Reagenzsystem erhöht die Lebensdauer von Aminosäurenanalysatoren dadurch, daß Edelstahlteile nicht korridieren, in Stahlsäulen gepackte Trennharze nicht vergiftet und eine Überladung des Reaktors mit Aminosäurenderivaten wesentlich besser vertragen werden. Ventile sowie Reaktoren werden durch Oxidschlamm nicht blockiert und die Photometerküvette sowie die nachfolgenden Bauteile nicht durch Ausfällungen verschmutzt. Aufgrund dieser Eigenschaften ist das Puffer- und Reagenzsystem besonders für herkömmliche HPLC-Anlagen geeignet.
Tabelle 1
Puffer- und Reagenzvorschrift für das Hydrolysat Programm
Reagenzzusammensetzungen
1. Hyd. in EG lösen bei 50°C, ∼1 h
20 g Ninhydrin
2. Nin in EG lösen bei 50°C, ∼1 h 0,6 g Hydrindantin
3. KAc dazu, durch G4 filtrieren 50 ml Phenol
4. 12 Std. reifen lassen, RT, i. Dunk. 600 ml Ethylenglykol
5. Phenol dazu, N₂ begasen, bei 4°C im Dunklen lagern 400 ml Kaliumazetatpuffer
Alle Lösungen sind durch eine D4-Glasfritte zu filtrieren.
Abkürzungen:
Na
Natrium
Na₃PO₄ tert. Natriumphosphat
H₃PO₄ Phosphorsäure
Hyd. Hydrintantin
EG Ethylenglykol
KAc Kaliumazetat
RT Raumtemperatur
N₂ Stickstoff

Claims (4)

1. Puffer- und Reagenzsystem für die Elution und Trennung von primären und sekundären Aminosäuren und anderen ninhydrinpositiven Verbindungen am Kationenaustauscher mit Lithium-, Natrium- oder Kalium- sowie Phosphat-, Azetat-, Borat-, und/oder Formiationen enthaltenden Pufferlösungen, die sich im pH-Wert und der Normalität unterscheiden, und für die anschließende Nachsäulenreaktion mit einem ninhydrinhaltigen Reagenz, dadurch gekennzeichnet, daß die Pufferlösungen citrat- und chloridionen frei sind und daß das Reagenz in kaliumazetathaltigem phenolischem Ethylenglykol gelöst ist.
2. Puffer- und Reagenzsystem nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Pufferlösungen mit Ameisensäure, Essigsäure, Phosphorsäure oder Schwefelsäure oder mit einem Gemisch der genannten Säuren im pH-Wert eingestellt sind.
3. Puffer- und Reagenzsystem nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Pufferlösungen gegen Pilz- und Bakterienwachstum mit Natriumazid oder Octansäure geschützt sind.
4. Puffer- und Reagenzsystem nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Reagenzlösung mit einer hydrazinhaltigen Verbindung gegen Oxidation stabilisiert ist.
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