DE3802048A1 - Process for producing sintered nuclear fuel elements - Google Patents

Process for producing sintered nuclear fuel elements

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Abstract

To produce sintered nuclear fuel elements which are both dimensionally stable and retain gaseous nuclear fission products from pulverulent starting oxide of at least one of the heavy metals U, Pu and Th, this pulverulent starting oxide is milled; during milling, at least one pulverulent material selected from the group consisting of ammonium uranyl carbonate, ammonium diuranate, ammonium bicarbonate, zinc stearate, zinc behenate, starch, cellulose, oxalic acid diamide and stearic acid amide (stearamide) is added to the pulverulent starting oxide; the pulverulent starting oxide thus milled is finally pressed into pressed bodies and sintered as pressed bodies.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen von Kern­ brennstoffsinterkörpern entsprechend dem Oberbegriff des Pa­ tentanspruches 1.The invention relates to a method for producing core fuel sintered bodies according to the preamble of Pa tent Claim 1 .

Ein solches Verfahren ist aus der europäischen Patentanmeldung 00 36 214 bekannt. Bei diesem bekannten Verfahren ist der Zu­ satzstoff Wasser, Polyalkohole z.B. Propandiol, Fettsäuren oder Amine. Er wird einer Mischung von pulverförmigem UO2 und PuO2 als Mahlhilfsmittel vor dem Mahlen zugesetzt und gewährleistet, daß durch Mahlen, z.B. in einer Kugelmühle, eine Primärkorn­ größe der Pulvermischung kleiner als 2 µm erzielt wird. Dadurch gelingt es, beim Sintern von Preßkörpern, die nach Granulieren der gemahlenen Pulvermischung aus dieser gepreßt werden, sofort eine vollständige Interdiffusion von Uran und Plutonium zu erzielen. Durch einen einzigen Sinterschritt entsteht deshalb ein vollständig in Salpetersäure auflösbarer (U/Pu)O2-Misch­ kristall, aus dem der Zusatzstoff ausgetrieben ist.Such a method is known from European patent application 00 36 214. In this known method, the additive is water, polyalcohols, for example propanediol, fatty acids or amines. It is added to a mixture of powdered UO 2 and PuO 2 as a grinding aid before grinding and ensures that a primary grain size of the powder mixture smaller than 2 microns is achieved by grinding, for example in a ball mill. As a result, when sintering compacts which are pressed from the ground powder mixture after granulation, the uranium and plutonium are completely interdiffused. A single sintering step therefore creates a (U / Pu) O 2 mixed crystal that is completely soluble in nitric acid and from which the additive is driven off.

Eine Forderung an solche Kernbrennstoffsinterkörper ist ferner, daß sie während ihres Einsatzes als Kernbrennstofftabletten im Hüllrohr eines Brennstabes in einem Kernreaktor eine hohe Dimensionsstabilität haben, d.h. während des Einsatzes im Kernreaktor weder zu stark schrumpfen noch zu stark schwellen. Es ist aber auch wünschenswert, daß während des Einsatzes im Kernreaktor gasförmige Kernspaltprodukte möglichst in den Kernbrennstofftabletten zurückgehalten werden. Diese Forde­ rungen können mit den Mahlhilfsmitteln des bekannten Verfahrens nicht erfüllt werden.A requirement for such nuclear fuel sintered bodies is also that during their use as nuclear fuel pills high in the cladding tube of a fuel rod in a nuclear reactor Have dimensional stability, i.e. during use in Nuclear reactor neither shrink too much nor swell too much. But it is also desirable that during use in Nuclear reactor gaseous fission products as far as possible in the Nuclear fuel tablets are retained. This demand stanchions with the grinding aids of the known method not be met.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das bekannte Verfah­ ren so zu gestalten, daß durch das Sintern sowohl dimensions­ stabile als auch gasförmige Kernspaltprodukte zurückhaltende Kernbrennstoffsinterkörper erzielt werden.The invention is based, the known procedure ren so that both dimensions  stable and gaseous fission products Nuclear fuel sintered body can be achieved.

Zur Lösung dieser Aufgabe hat ein Verfahren der eingangs er­ wähnten Art erfindungsgemäß die Merkmale des kennzeichnenden Teiles des Patentanspruches 1.To solve this problem he has a method of the beginning mentioned type according to the invention the characteristics of the characteristic Part of claim 1.

Die bei diesem Verfahren verwendeten Zusatzstoffe werden eben­ falls beim Sintern ausgetrieben, bilden aber, wenn sie während des Mahlens dem pulverförmigen Ausgangsoxid zugesetzt wurden, in den aus den Preßkörpern gewonnenen Kernbrennstoffsinter­ körpern Poren, die überwiegend genau so groß sind, daß sie durch ihr Schrumpfen im Kernreaktor das Schwellen der Kern­ brennstoffsinterkörpers wenigstens annähernd kompensieren. Außerdem stehen diese Poren nicht mit der Oberfläche der Kern­ brennstoffsinterkörper in Verbindung, d.h. die Kernbrennstoff­ sinterkörper haben eine geringe offene Porosität und halten daher gasförmige Kernspaltprodukte weitgehend zurück. Die ge­ ringe offene Porosität bewirkt auch, daß sich nur wenig Feuchtigkeit an der Oberfläche der Kernbrennstoffsinterkörper ansammeln kann, so daß diese nur leicht oder gar nicht ge­ trocknet zu werden brauchen, wenn sie in das Hüllrohr, z.B. aus einer Zirkoniumlegierung, eines Brennstabes für ein Kernre­ aktorbrennelement eingesetzt werden. Wegen des Zusetzens des Zusatzstoffes während des Mahlens des pulverförmigen Ausgangs­ oxides wird ferner eine homogene räumliche Verteilung der Poren im Sinterkörper erzielt, was nicht nur für die Dimensionssta­ bilität und das Spaltgasrückhaltevermögen des Sinterkörpers während des Betriebes in einem Kernreaktor, sondern auch für eine mechanische Festigkeit von Vorteil ist, so daß nur wenig Ausschuß durch Bruch von Kernbrennstoffsinterkörpern beim Füllen der Hüllrohre von Brennstäben entsteht.The additives used in this process become even if driven out during sintering, but form if during grinding were added to the powdered starting oxide, in the nuclear fuel sinter obtained from the compacts form pores that are predominantly the same size that they due to their shrinking in the nuclear reactor the swelling of the core at least approximately compensate for the fuel sintered body. In addition, these pores do not line up with the surface of the core fuel sintered body in connection, i.e. the nuclear fuel sintered bodies have a low open porosity and hold therefore gaseous fission products largely returned. The ge rings open porosity also causes little Moisture on the surface of the nuclear fuel sintered body can accumulate, so that these ge only slightly or not at all need to be dried when they are in the cladding tube, e.g. out a zirconium alloy, a fuel rod for a nuclear power plant actuator fuel element can be used. Because of the clogging of the Additive during the grinding of the powdery output oxides also becomes a homogeneous spatial distribution of the pores achieved in the sintered body, which not only for the Dimensionsta bility and the fission gas retention capacity of the sintered body during operation in a nuclear reactor, but also for mechanical strength is advantageous, so that little Committee by breaking nuclear fuel sintered bodies at Filling the cladding tubes of fuel rods occurs.

Die Patentansprüche 2 bis 5 sind auf vorteilhafte Weiterbil­ dungen des erfindungsgemäßen Verfahrens gerichtet, durch die die Dichte der gewonnenen Kernbrennstoffsinterkörper und ihre Porengröße unabhängig voneinander eingestellt werden.Claims 2 to 5 are advantageous for further development of the process according to the invention directed by the the density of the nuclear fuel sintered bodies obtained and their  Pore size can be set independently.

Aus "Journal of Nuclear Material 106 (1982) S. 15 bis 34" ist es zwar bekannt, UO2-Pulver mit einem pulverförmigen Porenbild­ ner, z.B. U3O8, zu versetzen, das Pulvergemisch zu pressen und anschließend zu sintern, das Pulvergemisch wird aber entweder überhaupt nicht gemahlen oder der pulverförmige Porenbildner wird erst nach dem Mahlen des UO2-Pulvers zugesetzt. Deshalb wird entweder eine das Schwellen der Kernnbrennstoffsinterkör­ per in einem Kernreaktor kompensierende Porengröße, aber unter Inkaufnahme einer offenen Porosität, oder eine geschlossene Porosität, aber unter Inkaufnahme einer Porengröße, die das Schwellen der Kernbrennstoffsinterkörper in einem Kernreaktor nicht kompensieren kann, erzielt.From "Journal of Nuclear Material 106 (1982) pp. 15 to 34" it is known to add UO 2 powder with a powdered pore former, for example U 3 O 8 , to press the powder mixture and then to sinter it However, the powder mixture is either not ground at all or the powdered pore former is only added after the UO 2 powder has been ground. Therefore, either a pore size compensating for the swelling of the nuclear fuel sintered bodies in a nuclear reactor, but accepting an open porosity, or a closed porosity, but accepting a pore size that cannot compensate for the swelling of the nuclear fuel sintered bodies in a nuclear reactor, is achieved.

Die Erfindung und ihre Vorteile seien anhand von Ausführungs­ beispielen näher erläutert:The invention and its advantages are based on execution Examples explained in more detail:

Zum Herstellen von Referenz-Kernbrennstoffsinterkörpern aus (U/Pu)O2 wird entsprechend der europäischen Patentanmel­ dung 00 36 214 pulverförmiges Ausgangsoxid aus 30 Gew.-% PuO2 und 70 Gew.-% UO2 verwendet. Diese Pulvermischung wird mit 0,6 Gew.-% Propandiol (Polyalkohol) als Mahlhilfsmittels ver­ setzt. Anschließend wird die Pulvermischung 12 Stunden lang in einer Kugelmühle gemahlen.For the production of reference nuclear fuel sintered bodies from (U / Pu) O 2 is used according to the European patent application 00 36 214 powdered starting oxide from 30 wt .-% PuO 2 and 70 wt .-% UO 2 . This powder mixture is mixed with 0.6 wt .-% propanediol (polyalcohol) as a grinding aid. The powder mixture is then ground in a ball mill for 12 hours.

Nach diesem Mahlen wird die Pulvermischung zu tablettenartigen Preßkörpern mit einer Dichte von 6,5 g/cm3 gepreßt. Anschlie­ ßend werden die Preßkörper in einer Sinteratmosphäre aus 8% H2 und 92% N2 bei einer Sintertemperatur von 1700°C gesintert. Die Haltezeit für das Sintern beträgt 5 Stunden.After this grinding, the powder mixture is pressed into tablet-like compacts with a density of 6.5 g / cm 3 . The compacts are then sintered in a sintering atmosphere of 8% H 2 and 92% N 2 at a sintering temperature of 1700 ° C. The holding time for the sintering is 5 hours.

Die gewonnenen tablettenartigen Referenz-Kernbrennstoffsinter­ körper haben eine Sinterdichte im Bereich von 10,6 bis 10,8 g/cm3. Das Maximum der Verteilung der Porengröße in diesen Referenz-Kernbrennstoffsinterkörpern liegt bei ca. 2 µm. Das Volumen der Poren, die mit der geometrischen Oberfläche der Referenz-Kernbrennstoffsinterkörper in Verbindung stehen (offene Porosität), ist kleiner als 0,3% des Sinterkörpervolu­ mens.The tablet-like reference nuclear fuel sintered bodies obtained have a sintered density in the range from 10.6 to 10.8 g / cm 3 . The maximum distribution of the pore size in these reference nuclear fuel sintered bodies is approximately 2 µm. The volume of the pores, which are connected to the geometric surface of the reference nuclear fuel sintered body (open porosity), is less than 0.3% of the sintered body volume.

Die offene Porosität dieser Referenz-Kernbrennstoffsinterkörper ist zwar klein und damit ist auch das Rückhaltevermögen für gasförmige Kernspaltprodukte groß, die Dichte der Referenz- Kernbrennstoffsinterkörper ist aber viel zu groß, so daß ein Schwellen dieser Referenz-Kernbrennstoffsinterkörper während des Betriebes in einem Kernreaktor nicht kompensiert wird und die Referenz-Kernbrennstoffsinterkörper eine Volumenvergröße­ rung erfahren.The open porosity of this reference nuclear fuel sintered body is small and therefore the retention capacity for gaseous fission products large, the density of the reference Nuclear fuel sintered body is much too large, so that a Thresholds of this reference nuclear fuel sintered body during operation in a nuclear reactor is not compensated for and the reference nuclear fuel sintered body has a volume increase experience.

Wird hingegen entsprechend einem ersten Ausführungsbeispiel der mit Propandiol als Mahlhilfsmittel 12 Stunden lang in der Kugelmühle gemahlenen Pulvermischung 1 Gew.-% Oxalsäurediamid zugesetzt und die Pulvermischung dann noch einmal 60 Minuten lang ein zweites Mal in der Kugelmühle gemahlen, haben die aus dieser Pulvermischung sonst in gleicher Weise wie die Refe­ renz-Kernbrennstoffsinterkörper gewonnenen tablettenartigen Kernbrennstoffsinterkörper eine Sinterdichte von 10,4 bis 10,5 g/cm3, eine Verteilung der Porengröße mit einem Maximum von 3 µm und eine offene Porosität kleiner als 0,5% des Sinterkörpers.If, on the other hand, according to a first exemplary embodiment, if the powder mixture ground with propanediol as grinding aid in the ball mill is added for 12 hours, and the powder mixture is then ground again in the ball mill for a further 60 minutes, the powder mixture otherwise has same as the reference nuclear fuel sintered body obtained tablet-like nuclear fuel sintered body a sintered density of 10.4 to 10.5 g / cm 3 , a pore size distribution with a maximum of 3 microns and an open porosity less than 0.5% of the sintered body.

Während des Betriebes in einem Kernreaktor haben diese Kern­ brennstoffsinterkörper wegen ihrer nach wie vor niedrigen offenen Porosität ebenfalls ein gutes Rückhaltevermögen für gasförmige Kernspaltprodukte, da aber ihre Sinterdichte deut­ lich niedriger ist, können die Poren ein Schwellen der Kern­ brennstoffsinterkörper weitgehend kompensieren, so daß während des Betriebes im Kernreaktor praktisch nur eine geringe Volumenveränderung auftritt und die Kernbrennstoffsinterkörper als dimensionsstabil angesehen werden können. When operating in a nuclear reactor, these have core fuel sintered bodies because of their still low open porosity also good retention for gaseous fission products, since their sintered density indicates Lich lower, the pores can swell the core largely compensate for the fuel sintered body, so that during the operation in the nuclear reactor practically only a small one Volume change occurs and the nuclear fuel sintered body can be regarded as dimensionally stable.  

Wird der Pulvermischung entsprechend einem zweiten Ausführungs­ beispiel nach dem zweiten Mahlen und vor dem Pressen zu Preß­ körpern noch UO2-Pulver z.B. die achtfache Menge zugemischt, so haben die sonst in gleicher Weise wie die Referenz-Kernbrenn­ stoffsinterkörper gewonnenen tablettenartigen Kernbrennstoff­ sinterkörper etwa die gleiche Sinterdichte, die gleiche Ver­ teilung der Porengröße und die gleiche offene Porosität und damit auch das gleiche Rückhaltevermögen für gasförmige Spalt­ produkte und die gleiche Dimensionsstabilität wie die nach dem ersten Ausführungsbeispiel gewonnen Kernbrennstoffsinter­ körper. Das Verhältnis von PuO2 zu UO2 ist in diesen tablet­ tenartigen Kernbrennstoffsinterkörpern aber sehr niedrig, so daß diese tablettenartigen Kernbrennstoffsinterkörper auch für Brennstäbe verwendet werden können, die für Leichtwasserreak­ toren bestimmt sind.If the powder mixture according to a second embodiment, for example after the second grinding and before pressing to form bodies, UO 2 powder, for example eight times the amount, is mixed, the tablet-like nuclear fuel sintered bodies obtained otherwise in the same way as the reference nuclear fuel sintered bodies have approximately the same Sintered density, the same distribution of the pore size and the same open porosity and thus also the same retention capacity for gaseous fission products and the same dimensional stability as the nuclear fuel sintered body obtained according to the first embodiment. The ratio of PuO 2 to UO 2 is very low in these tablet-like nuclear fuel sintered bodies, so that these tablet-like nuclear fuel sintered bodies can also be used for fuel rods which are intended for light water reactors.

Wird der Pulvermischung entsprechend einem dritten Ausführungs­ beispiel vor dem zweiten Mahlen 2 Gew.-% Oxalsäurediamid zuge­ setzt, so haben die sonst in gleicher Weise wie die Referenz­ kernbrennstoffsinterkörper gewonnenen tablettenartigen Kern­ brennstoffsinterkörper eine Sinterdichte von 10,0 bis 10,3 g/cm3, eine Verteilung der Porengröße mit einem Maximum von 3 µm und eine offene Porosität kleiner als 0.5% des Sinterkörpervolumens. Über die Menge des zugesetzten Oxalsäure­ diamids kann also die Sinterdichte des Kernbrennstoffsinter­ körpers ohne Beeinflussung der Verteilung der Porengröße und der offenen Porosität eingestellt werden.If, according to a third embodiment, 2% by weight of oxalic acid diamide is added to the powder mixture, for example before the second grinding, the tablet-like core fuel sintered bodies obtained otherwise in the same way as the reference nuclear fuel sintered body have a sintered density of 10.0 to 10.3 g / cm 3 , a distribution of the pore size with a maximum of 3 µm and an open porosity less than 0.5% of the sintered body volume. About the amount of added oxalic acid diamond, the sintered density of the nuclear fuel sintered body can be adjusted without influencing the distribution of the pore size and the open porosity.

Wird die Pulvermischung nach dem Zusetzen von 1 Gew.-% Oxal­ säurediamid beim zweiten Mal 120 Minuten lang in der Kugelmühle gemahlen, haben die aus dieser Pulvermischung sonst in gleicher Weise wie die Referenz-Kernbrennstoffsinterkörper gewonnenen tablettenartigen Kernbrennstoffsinterkörper eine Sinterdichte von 10,4 bis 10,5 g/cm3, eine Verteilung der Porengröße mit einem Maxiumum von 2 µm und eine offene Porosität kleiner als 0,5% des Sinterkörpervolumens. Durch Verändern der Mahldauer beim zweiten Mahlen in der Kugelmühle kann also die Porengrö­ ßenverteilung ohne Beeinflussung der Sinterdichte und der offenene Porosität der Kernbrennstoffsinterkörper eingestellt werden.If, after the addition of 1% by weight of oxalic acid diamide, the powder mixture is ground for a second 120 minutes in a ball mill, the tablet-like nuclear fuel sintered bodies obtained from this powder mixture in the same way as the reference nuclear fuel sintered bodies have a sintered density of 10.4 to 10 , 5 g / cm 3 , a distribution of the pore size with a maximum of 2 μm and an open porosity less than 0.5% of the sintered body volume. By changing the milling time during the second milling in the ball mill, the pore size distribution can be adjusted without influencing the sintered density and the open porosity of the nuclear fuel sintered body.

Nach einem letzten Ausführungsbeispiel wird pulverförmiges Aus­ gangsoxid aus UO2 mit 0,6 Gew-% Propandiol 12 Stunden lang in einer Kugelmühle gemahlen. Anschließend wird dem Pulver 0,5 Gew.-% Ammoniumuranylcarbonatpulver zugesetzt und diese Pulvermischung anschließend ein zweites Mal 60 Minuten lang in der Kugelmühle gemahlen.According to a last exemplary embodiment, powdered starting oxide from UO 2 with 0.6% by weight of propanediol is ground in a ball mill for 12 hours. Then 0.5% by weight of ammonium uranyl carbonate powder is added to the powder and this powder mixture is then ground a second time for 60 minutes in a ball mill.

Nach dem zweiten Mahlen wird die Pulvermischung zu tabletten­ artigen Preßkörpern mit einer Dichte von 5,6 g/cm3 gepreßt, sodann werden die Preßkörper in einer Sinteratmosphäre aus H2 bei einer Sintertemperatur von 1700°C gesintert. Die Halte­ zeit für das Sintern beträgt 3 Stunden.After the second grinding, the powder mixture is pressed into tablet-like compacts with a density of 5.6 g / cm 3 , then the compacts are sintered in a sintering atmosphere of H 2 at a sintering temperature of 1700 ° C. The holding time for the sintering is 3 hours.

Die gewonnenen tablettenartigen Kernbrennstoffsinterkörper haben eine Sinterdichte von 10,4 bis 10,5 g/cm3. Das Maximum der Porengrößenverteilung in diesen tablettenartigen Sinter­ körpern liegt bei 3 µm und die offene Porosität ist kleiner als 0,5% des Sinterkörpervolumens.The tablet-like nuclear fuel sintered bodies obtained have a sintered density of 10.4 to 10.5 g / cm 3 . The maximum pore size distribution in these tablet-like sintered bodies is 3 μm and the open porosity is less than 0.5% of the sintered body volume.

Obwohl diese tablettenartigen Kernbrennstoffsinterkörper aus reinem UO2 bestehen, haben sie die gleiche Sinterdichte, die gleiche Verteilung der Porengröße und die gleiche offene Po­ rosität und damit auch das gleiche Rückhaltevermögen für gas­ förmige Spaltprodukte und die gleiche Dimensionsstabilität wie die entsprechend dem ersten Ausführungsbeispiel gewonnenen Kernbrennstoffsinterkörper.Although these tablet-type nuclear fuel sintered bodies consist of pure UO 2 , they have the same sintered density, the same pore size distribution and the same open porosity and thus also the same retention capacity for gaseous fission products and the same dimensional stability as the nuclear fuel sintered bodies obtained according to the first exemplary embodiment.

Claims (5)

1. Verfahren zum Herstellen von Kernbrennstoffsinterkörpern aus pulverförmigem Ausgangsoxid mindestens eines der Schwer­ metalle U, Pu und Th, das zusammen mit einem Zusatzstoff ge­ mahlen, zu Preßkörpern gepreßt und als Preßkörper gesintert wird, dadurch gekennzeichnet, daß als Zusatzstoff mindestens ein pulverförmiger Stoff aus der Gruppe Ammoniumuranylcarbonat, Ammoniumdiuranat, Ammonium­ bicarbonat, Zinkstearat, Zinkbehenat, Stärke, Zellulose, Oxalsäurediamid und Stearinsäureamid verwendet und während des Mahlens dem pulverförmigen Ausgangsoxid zugesetzt wird.1. A process for the production of nuclear fuel sintered bodies from powdered starting oxide of at least one of the heavy metals U, Pu and Th, which grind together with an additive, pressed to pressed bodies and sintered as a pressed body, characterized in that at least one powdered substance from the Group ammonium uranyl carbonate, ammonium diuranate, ammonium bicarbonate, zinc stearate, zinc behenate, starch, cellulose, oxalic acid diamide and stearic acid amide are used and added to the powdered starting oxide during grinding. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß 0,2 bis 5 Gew.-% Zusatzstoff verwendet wird.2. The method according to claim 1, characterized, that 0.2 to 5 wt .-% additive is used. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das pulverförmige Ausgangsoxid zusammen mit dem Zusatzstoff während einer Mahldauer im Bereich von 5 bis 180 Min. gemahlen wird.3. The method according to claim 1, characterized, that the powdered starting oxide together with the additive milled in the range of 5 to 180 min becomes. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß dem zusammen mit dem Zusatzstoff gemahlenen Ausgangsoxid nach dem Mahlen und vor dem Pressen zu Preßkörpern weiteres pulverförmiges Ausgangsoxid zugemischt wird.4. The method according to claim 1, characterized, that the starting oxide ground together with the additive after grinding and before pressing into compacts powdered starting oxide is admixed. 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß dem mit dem Zusatzstoff gemahlenen Ausgangsoxid eine fünf- bis fünfzehnfache Menge weiteren Ausgangsoxides zuge­ mischt wird.5. The method according to claim 4, characterized, that the starting oxide ground with the additive is a five to fifteen times the amount of further starting oxide added is mixed.
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