DE3409803A1 - Process for the vitrification of radioactive waste - Google Patents

Process for the vitrification of radioactive waste

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Kiichi Osaka Nagaya
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Abstract

The process for the vitrification of radioactive waste contains the following process steps: mixing the dry solids of a concentrated radioactive liquid waste from a nuclear power station or the like, an auxiliary reagent which principally comprises SiO2, and a reaction accelerator which principally comprises carbon, in a predetermined ratio, melting the mixture in a melting furnace and pouring the resultant melt into a container in order to solidify the melt, which avoids liberation of the radioactive substance from the solid product. The solid glass product obtained by this process is chemically and physically stable, is heat-resistant and can be stored for a long period without the danger of radioactive substances escaping from the product.

Description

l/erfahren zum l/erglasen von radioaktiven Abfällenl / learn about l / glazing of radioactive waste

Die Erfindung bezieht sich auf ein, l/erfahren zur Behandlung von radioaktiven Abfällen, die in Atomkraftwerken, insbesondere bei Siedewasserreaktoren, und dgl. anfallen, und insbesondere auf ein Verfahren zuiii Verglasen derartiger Abfälle.The invention relates to a, l / experienced for treatment of radioactive waste generated in nuclear power plants, in particular in boiling water reactors and the like, and in particular on a method for vitrifying such Waste.

Konzentrierte flüssige Abfälle, die in Atomkraftwerken anfallEn, werden normalerweise dadurch in ein festes Produkt umgewandelt, daß der flüssige Abfall mit Zement oder Asphalt verknetet und die Mischung in Fässer abgsfüllt 1D Ljird. Die dErart behandelten radioaktiven Abfälle sollen in Zukunft auf Land oder im Meer Endgelagert werden. Vor der Endlagerung müssen diese Abfälle jedoch über einen langen Zeitraum anderweitig zwischengelagert werden .Concentrated liquid waste generated in nuclear power plants Accruals are normally converted into a solid product converted that liquid waste with cement or The asphalt is kneaded and the mixture is filled into barrels 1D Ljird. The radioactive waste treated dErart should will be disposed of on land or in the sea in the future. However, this waste must be disposed of before it can be disposed of be temporarily stored elsewhere for a long period of time.

Das feste Produkt jedoch, das aus konzentrierten flüssigen Abfällen unter Verwendung von Zement erzeugt wurde, hat ein großES Volumeriverringerungsverhältnis, das normalerweise 2 beträgt, und demzufolge ein größeres Volumen als die flüssigen Abfälle, während das Asphalt-Enthaltsnde feste Produkt eine geringe Ldiderstandsf ähigkeit gegen Wärme hat und für eine Langzeitlagerung nicht infrage kommt. Der Begriff "VolumenverringerungsvErhältnis" bszieht sich auf das Volumenverhältnis eines festen Produk'tes, das von einem flüssigen'Material erhaltenHowever, the solid product made from concentrated liquid waste using cement, has a large volume reduction ratio that normally does 2, and consequently a larger volume than the liquid waste, while the asphalt-containing waste solid product has a low resistance to heat and not for long-term storage can be considered. The term "volume reduction ratio" refers to the volume ratio of a solid product obtained from a liquid material

25' wird,';' zu dem Material vor der Verfestigung, so daß das Produkt umso besser ist, je kleiner dieses Verhältnis ist.25 'becomes,'; ' to the material before solidification, so that the The smaller this ratio, the better the product.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Behandlung von radioaktiven Abfällen zu schaffen, mit 3D dem ein festes Produkt mit geringem Volumenverringerungsverhältnis erhalten wird, das chemisch und physikalischThe invention is based on the object of creating a method for treating radioactive waste with 3D which a solid product with a low volume reduction ratio is obtained, which is chemically and physically

stabil ist und bei dem keine Gefahr besteht, daß die radioaktiven Substanzen freikommen.is stable and there is no risk that the radioactive Substances release.

Zur Läsung dieser Aufgabe schlägt die Erfindung ein !/erfahren zum Verglasen von radioaktiven Abfällen vor, bei dem in einem vorbestimmten Verhältnis die trockenen Feststoffe eines konzentrierten radioaktiven flüssigen Abfalls aus einem Atomkraftwerk oder dgl. mit einer Hilfsreagenzie, die überwiegend aus' SiO„ besteht, und einem Reaktionsbeschleuniger, der überwiegend aus Kohlenstoff be-To achieve this object, the invention proposes! / Experienced for the vitrification of radioactive waste, in which the dry solids in a predetermined ratio a concentrated radioactive liquid waste from a nuclear power plant or the like with an auxiliary reagent, which consists mainly of 'SiO' and a reaction accelerator, which is mainly made of carbon

1D steht, miteinander vermischt werden, dann die Mischung in einem Schmelzofen geschmolzen und die Schmelze in einem Behälter eingegossen wird und dort erstarrt, wodurch ein Freiwerden der radioaktiven Substanz aus dem festen Produkt verhindert wird.1D stands to be mixed together, then the mixture in melted in a melting furnace and the melt is poured into a container and solidified there, whereby a Release of the radioactive substance from the solid product is prevented.

Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung wird im folgenden unter Bezugnahme auf die Zeichnung beschrieben, die einen Arbeitsablaufplan der Verglasungsvorrichtung zeigt.An embodiment of the invention is described below Described with reference to the drawing, which shows a work flow diagram of the glazing device shows.

In der Zeichnung ist mit 1 ein trockenes Salz bezeichnet, das durch Trocknen eines konzentrierten radioaktiven flüssigen Abfalls (enthaltend etwa 20 bis 25 Gew.% von Feststoffen, die fast ausschließlich (MA2SG, sind) aus einem Atomkraftwerk in einem nicht gezeigten Trockner erhalten wurde, mit 2 eine Hilfsreagenzie, die überwiegend aus SiD„ besteht, und mit 3 ein Reaktionsbeschleuniger, wie Graphit, Aktivkohle Dder Kohle, bestehend überwiegend aus Kohlenstoff. Das trockene Salz 1, die Hilfsreagenzie 2 und der Reaktiansbeschleuniger 3 werden individuell Silos. k\ 5 und 6 zugeführt, die an ihren unteren Enden Abfülleinrichtungen 7, B bzw. 9 aufweisen. Von den Lagersilos 4, 5 und 6 werden das trockene Salz 1, die Hilfsreagenzie 2 und der Reaktionsbeschleuniger 3 nacheinander in einem vorbestimmten Mischungsverhältnis einem Meßtrichter 10 mit Lliegefunktion zugeführt. Dann werden die Stoffe gleichzeitig in einen Mischer 11 eingeführtIn the drawing, 1 denotes a dry salt obtained by drying a concentrated radioactive liquid waste (containing about 20 to 25% by weight of solids, which are almost exclusively (MA 2 SG) from a nuclear power plant in a dryer, not shown was, with 2 an auxiliary reagent, which consists predominantly of SiD ", and with 3 a reaction accelerator, such as graphite, activated carbon D the carbon, consisting mainly of carbon. The dry salt 1, the auxiliary reagent 2 and the reaction accelerator 3 are individually silos. k \ 5 and 6, which at their lower ends have filling devices 7, B and 9. From the storage silos 4, 5 and 6, the dry salt 1, the auxiliary reagent 2 and the reaction accelerator 3 are successively fed in a predetermined mixing ratio to a measuring funnel 10 with a lying function Then the substances are fed into a mixer 11 at the same time

und darin gleichförmig gemischt. Diese Mischung luird durch einen Zufuhrtrichter 12 mit Schraubenförderer 13 kontinuierlich einem Schmelzofen 10 zugeführt und darin bei hoher Temperatur einer Verglasungsreaktion unterwarfen, aus der sich geschmolzenes Glas 15 ergibt. Das Glas wird in einen Behälter 15 gegossen, in welchem die Schmelze erstarrt. Die innerhalb des Ofens Ak durch die l/erglasungsreaktian entstehenden Gase, luie SOj-, und COp, werden als Abfallgas 17 einer nicht dargestellten IMachbehandlungseinrichtung zugeführt. and mixed therein uniformly. This mixture is continuously fed through a feed hopper 12 with a screw conveyor 13 to a melting furnace 10 and subjected therein to a vitrification reaction at a high temperature, from which molten glass 15 results. The glass is poured into a container 15 in which the melt solidifies. The gases produced within the furnace Ak by the glazing reaction, ie SOj- and COp, are fed as waste gas 17 to a post-treatment device (not shown).

Ton kann beispielsweise allein als Hilfsreagenzie 2 verwendet werden, ebenso brauchbar ist ein Gemisch aus.Ton und Asche (enthaltend vorwiegend Si0„ und außerdem Fe^O.,, Mn.,0, und dgl. stabile Oxide), die durch Vorbrennen von brennbaren Abfällen, gebrauchten Ionenaustauschharzen und dgl. von Atomkraftwerken erhalten wird. Das letztere ist bevorzugt, da die radioaktive Verbrennungsasche mit dem konzentrierten flüssigen Abfall für eine Langzeitlagerung verglast werden kann. Bisher wurde die Verbrennungsasche ohne weitere Behandlung in Fässern abgefüllt, so daß die Gefatir bestand, daß bei einem Brechen des Fasses die Asche sich verstreut und eine radioaktive V/erseuchung verursacht.For example, clay can be used alone as an auxiliary reagent 2 A mixture of clay and Ash (containing mainly SiO "and also Fe ^ O. ,, Mn., 0, and the like. Stable oxides) obtained by pre-firing combustible wastes, used ion exchange resins and the like. Is obtained from nuclear power plants. The latter is preferred because the radioactive incineration ash with the concentrated liquid waste is for long-term storage can be glazed. So far, the cremation ashes have been filled into barrels without further treatment, so that the There was a danger that if the barrel were broken the ashes dispersed and causing radioactive contamination.

Das Mischungsverhältnis des trockenen Salzes 1, der Hilfsreagenzie 2 und des Reaktionsbeschleunigers 3 in dem Abmeßtrichter 10 beeinflußt in großem Maße die Eigenschaften des durch Schmelzen und Erstarren erzeugten Gases und sollten daher in folgender üJeise bestimmt werden. Die Menge der Hilfsreagenzie 2 sollte dem einfachen bis doppelten . Gewicht des trockenen Salzes 1 entsprechen. Wenn die Menge an Hilfsreagenzie 2 geringer ist, bleibt das trockene Salz 1 während des Schmelzens teilweise unreagiert, während oberhalb dieses Bereiches die Uerglasungsreaktion nicht in vollem Umfange abläuft. Es ist erforderlich, daß diese Reagenzie 5 bis 20 Gew.% eines stabilen Oxides,The mixing ratio of the dry salt 1, the auxiliary reagent 2 and the reaction accelerator 3 in the measuring hopper 10 greatly affects the properties of the gas generated by melting and solidification and should therefore be determined in the following way. The amount the auxiliary reagent 2 should be single to double . Weight of dry salt 1 correspond. When the crowd the auxiliary reagent 2 is lower, the dry one remains Salt 1 partially unreacted during melting, while above this range the glazing reaction does not take place to its full extent. It is necessary, that this reagent 5 to 20% by weight of a stable oxide,

A1„D,, Fe?0, oder Mn.,0, Enthält, zusätzlich zu dem Hauptbestandteil, nämlich SiOr,. Dieses stabile Gxid wird in die reticulare Struktur des sich ergebEnden ElasEs eingelagert, wodurch das Glas chemisch und physikalisch stabilisiert, beispielsweise ge'gen Erosion beständig gemacht uird. Bei weniger als 5 Gew.% an stabilem Oxid hat das Blas keine ausreichende Stabilität, während bei Verwendung von mehr als 20 Gew.% an Oxid eine nicht vertretbare hohe V/erglasungstemperatur im Schmelzofen erforderlich ist. Der Reaktionsbeschleuniger 3 sollte in Mengen von etwa 5 bis etwa 20 Gew.% des trockenEn Salzes 1 verwendet werden. [denn kein Reaktionsbeschleuniger, beispielsweise Graphit, verwendEt wird, bsnötigt das Gemisch im'Schmelzofen 14 eine Schmelztemperatur von mindestens 1'400 C, während die Gegenwart von Graphit die Schmelztemperatur auf etwa 1200aC senkt, wodurch die REaktionstempEratur Ebenfalls gesenkt und die REaktionsgsschwindigkEit erhöht wird.A1 "D" Fe ? 0, or Mn., 0, contains, in addition to the main component, namely SiOr ,. This stable oxide is incorporated into the reticular structure of the resulting elastic, whereby the glass is chemically and physically stabilized, for example made resistant to erosion. If less than 5% by weight of stable oxide is used, the blow does not have sufficient stability, while if more than 20% by weight of oxide is used, an unacceptably high vitrification temperature in the melting furnace is required. The reaction accelerator 3 should be used in amounts of about 5 to about 20% by weight of the dry salt 1. [because no reaction accelerator, for example graphite, is used, 14 bsnötigt the mixture im'Schmelzofen a melting temperature of at least 1,400 C, while the presence of graphite a C lowers the melting temperature to about 1200, whereby the reaction temperature is also lowered and the REaktionsgsschwindigkEit increased will.

Ein experimentelles Beispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens wird im folgenden aufgeführt:An experimental example of the method according to the invention is listed below:

Zunäp-hst wurden 36 Gew.% an trockenem Salz 1, 59 Gew.% an Hilfsreagenzie 2 (5 Gew.% Asche .und 54 Gew.% Ton) und 5 Gew.% Graphit als Reaktionsbeschleuniger 3 von den Lagersilos 4, 5, 6 nacheinander nach dem Auswiegen dem Zumeßtrichter 10 zugeführt. Demzufolge bestand das Gemisch in dem Zumeßtrichter 10 aus 36 Gew.% IMa2SO, , 46 Gew.% SiO„,First, 36% by weight of dry salt 1, 59% by weight of auxiliary reagent 2 (5% by weight of ash and 54% by weight of clay) and 5% by weight of graphite were used as reaction accelerator 3 from storage silos 4, 5, 6 successively fed to the metering funnel 10 after weighing. Accordingly, the mixture in the metering funnel 10 consisted of 36% by weight IMa 2 SO, 46% by weight SiO ",

13 Gew.% A12 D3 und dgl· 8Ϊ3|:ι3-1Ε Oxide und 5 Gew.% Kohlenstoff. Die Stoffe wurdsn von dem Mi'schEr 11 gleichförmig miteinander vermischt, da sonst ein:nicht akzeptables Glas13 wt% A1 2 D 3, and the like · 8Ϊ3 |. Ι3 -1 Ε oxides and carbon 5 wt%.. The substances were uniformly mixed with one another by the mixer 11, otherwise a : unacceptable glass

, entstehen könnte. Das Gemisch wurde in seiner Gesamtheit von dem Mischer 11 dem Zufuhrtrichter 12 und dann durch den Schraubenförderer 13 kontinuierlich dem Schmelzofen, could arise. The mixture was in its entirety from the mixer 11 to the feed hopper 12 and then through the screw conveyor 13 continuously to the melting furnace

14 zugeführt. Der Schraubenförderer 13 hat sich gegenüber einem Schwingförderer als vorteilhaft erwiesen, da er geringsrE UibrationEn ErzEugt und die Gefahr einer Separierung des Gemisches in Bestandteile von unterschiedlichen14 supplied. The screw conveyor 13 is opposite a vibratory bowl feeder proved to be advantageous because it has low energy consumption UibrationEn creates and the risk of separation of the mixture into components of different

Dichten verringert ist. Der verwendete Schmelzofen 14 uiar ein elektrischer Schmelzofen, der über die Oberfläche, die dem geschmolzenen Glas ausgesetzt ist, mit Schamottesteinen bedeckt ist. Das Gemisch wurde bei etwa 1200DC im Dfen geschmolzen und gab ein Glas nach folgender Reaktion:Densities is decreased. The furnace 14 used is an electric furnace which is covered with firebricks over the surface exposed to the molten glass. The mixture was melted at about 1200 D C in the steam and gave a glass after the following reaction:

IMa2SO^ + nSiO2 + ΓηΜΟχ + C + -^D2 *-IMa 2 SO ^ + nSiO 2 + ΓηΜΟ χ + C + - ^ D 2 * -

IMa2O.mMGx.nSi02 + SD^ + CD^IMa 2 O.mMG x .nSi0 2 + SD ^ + CD ^

Darin ist mMO stabiles Dxid, mährend IMa„G.mM0 .nSiD„ das Glasprodukt ist. Die aus S0„ und C0„ bestehenden Gase 17, die bei der Reaktion entstehen, wurden von dem erzeugten geschmolzenen Glas 16 entfernt, um das Glas zu klären, das danach in die Behälter 15 gegossen und dort verfestigt wurde. Die SO2 und C02~Gase 17 wurden von nicht dargestellten Abfallgasbehandlungseinrichtungen nachbehandelt. Das geschmol.zene Glas 16 bestand zu 63 Gew.% aus SiO2, zu 21 Gew.% aus IMa_0 und 16'Gew.% aus' stabilen Oxiden. Denn das so hergestellte feste Glasprodukt einem Alkali-Aufläsetest entsprechend JIS-R-3502 unterworfen wurde, betrug die Menge des sich auslösenden Alkalis 2,1 mg. Das Glas war somit vergleichbar mit üblichem Glas oder sogar besser als dieses .In it, mMO is a stable oxide, while IMa "G.mM0 .nSiD" is the glass product. The gases 17 consisting of SO "and C0", which are produced in the reaction, were removed from the molten glass 16 produced in order to clarify the glass, which was then poured into the containers 15 and solidified there. The SO 2 and C0 2 ~ gases 17 were post-treated by waste gas treatment facilities, not shown. The molten glass 16 consisted of 63% by weight of SiO 2 , 21% by weight of IMa_0 and 16% by weight of stable oxides. Because the solid glass product thus prepared was subjected to an alkali dissolving test in accordance with JIS-R-3502, the amount of alkali dissolving was 2.1 mg. The glass was thus comparable to, or even better than, conventional glass.

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Claims (1)

PatentansprücheClaims Verfahren zum Verglasen von radioaktiven Abfällen, dadurch gekennzeichnet, daß in einem vorbestimmten Verhältnis die trockenen Feststoffe eines konzentrierten radioaktiven flüssigen Abfalls von einem Atomkraftuerk ader dgl., eine Hilfsreagenzie, die in erster Linie aus SiO„ besteht, und ein Reaktionsbeschleuniger, bestehend in erster Linie aus Kohlenstoff, miteinander vermischt werden, daß dann die Mischung in einem Schmelzofen geschmolzen und darauf die Schmelze in einen Behälter gegossen ujird und dort erstarrt,Method for vitrifying radioactive waste, characterized in that in a predetermined ratio the dry solids of a concentrated radioactive liquid waste from a nuclear power plant ader like., a Auxiliary reagent, which consists primarily of SiO ", and a reaction accelerator, consisting primarily of carbon, are mixed together that then the The mixture is melted in a melting furnace and then the melt is poured into a container and solidified there, 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Hilf sreagenzie in einer Menge verujendet wird, die dem einfachen bis doppelten Geuicht der trockenen Feststoffe ents.p r i c h't.2. The method according to claim 1, characterized in that the auxiliary sreagenzie is verujendet in an amount that the simple up to twice the weight of the dry solids r i c h't. 3.. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Hilfsreagenzie 5 bis 20 Geu.% eines stabilen Oxides enthält. 3 .. The method according to claim 1, characterized in that the Auxiliary reagent contains 5 to 20% by weight of a stable oxide. Bankverbindung: Hypobank Gauting Konto-Nr. 3 750123 448 (BLZ 700 260 01)Bank details: Hypobank Gauting account no. 3 750123 448 (bank code 700 260 01) k. V/erfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktionsbeschleuniger in einer Menge van 5 bis 20 Geui.% der trockenen Feststoffe verwendet uird. k. Process according to claim 1, characterized in that the reaction accelerator is used in an amount of 5 to 20% by weight of the dry solids. 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die trockenen Feststoffe, die Hilfsreagenzie und der Reaktionsbeschleuniger individuell nacheinander einem Meßtrichter und dann gemeinsam einem Mischer zugeführt und dort gleichförmig gemischt uerden.5. The method according to claim 1, characterized in that the dry solids, the auxiliary reagent and the reaction accelerator individually one after the other in a measuring funnel and then fed together to a mixer and uniformly there mixed. 6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch von dem Mischer dem Schmelzofen über einen Zufuhrtrichter mit einem Schraubenförderer zugeführt uird.6. The method according to claim 5, characterized in that the mixture from the mixer to the melting furnace via a feed hopper uird fed with a screw conveyor. 7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Hilfsreagenzie Asche enthält, die durch Verbrennen von brennbarem Abfall und gebrauchtem Ionenaustauschharz des Atomkrafttuerkes erhalten wird.7. The method according to claim 1, characterized in that the auxiliary reagent contains ash obtained by burning combustible waste and used ion exchange resin from the nuclear power plant.
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