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Verfahren und Vorrichtung zur Volumenredu-
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zierung von schwach radioaktiven orcranischen AbfallCtoffen Die Erfindung
betrifft ein Verfahren zur Volumenreduæierung von schwach radioaktiven organischen
Abfallstoffen, bei dem die Abfallstoffe bei Temperaturen von 450-60000 unter Luftabschluß
und ständiger Umwälzung verschwelt und die festen Schwelrückstände in standardisierte
Behälter abgefüllt und in diesen verdichtet werden. Ferner bezieht sich die Erfindung
auf eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens mit einem indirekt beheizten
Pyrolysier-Reaktor zum Verschwelen der Abfallstoffe und mit einer nachgeschalteten
Gasreinigung mit Kühler, Wäscher und Filter.
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Die gefahrlose Beseitigung radioaktiver Abfälle stellt eines der Hauptprobleme
der gesamten Kernkrafttechnik dar. Dabei ist grundsätzlich zwischen iioch radioaktiven
Abfällen, wie ausgebrannten Brennelementen eines Kernreaktors, den Strahlenquellen
von
Untersuchungse:i.nrichtungen in Instituten und Kliniken usw.' und den schwach radioaktiven
Abfällen zu unterscheiden. Während nämlich die ersteren zum Zwecke der erneuten
Verwendung wiederçauSbereitet werden können, ist dies aus Kosten- und aus verfahrenstechnischen
Gründen bei den schwach radioaktiven organischen Abfällen nicht möglich. Der weitaus
überwiegende Teil der schwach radioaktiven Abfallstoffe, die beispielsweise in Kernkraftwerken
Krankenhäusern und Instituten anfallen, besteht aus orOanischen Materialien, nämlich
aus Handtüchern, Kleidungsstücken, Ilolzabfällen, Kunststoffteilen od. dgl.. Allen
diesen Naterialien ist ihr relativ großes Volumen gemeinsam, das auf herkömmliche
Weise mechanisch nur begrenzt reduziert werden kann. Aufgrund der für die Handhabung,
den Transport und die Lagerung von radioaktiven Substanzen geltenden außerordentlich
scharfen Sicherheitsbestimmungen, können bisher die beispielsweise in Kernkraftwerken,
Großkliniken und Instituten in erheblichen Mengen anfallenden organischen Abfallstoffe
nur mit einem hohen technischen Aufwand in zentralen Anlagen ohne nennenswerte Utnweltschäden
behandelt und beseitigt werden. Bisher wird beispielsweise in Kernkraftwerken der
gesamte anfallende schwach radioaktive Abfall in speziellen Säcken aus haltbaren
Kunststoffolien gesammelt.
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Die gefüllten Säcke werden verschlossen in stabile Fässer von standardisierten
Abmessungen eingebracht und in diesen mechanisch durch Druckstempel komprimiert,
um das Volumen so weit wie möglich zu verkleinern und damit das Raumgewicht zu steigern.
Die anschließend verschlossenen und versiegelten Fässer werden auf den öffentlichen
Verkehrswegen unter Ei.nhaltunv schärfster Sicherheitsbestimmungen entweder zu Zwischenlagern
oder zu Zentralanlagen transportiert, in denen der organische Müll incl. der Kunststoff-Säcke
verbrannt wird. Diese Verbrennung ist insofern außerordentlich
aufwendig,
weil bei den relativ hohen Verbrennungste raturen ein erheblicher Anteil der radioaktiven
8ubstanzen zusammen mit Schwermetallen verdampfen und durch aufwendige Maßnahmen
aus den Verbrennungsgasen ausgefiltert werden müssen. Darüber hinaus ergeben sich
auch erhebliche Vorkehrsprobleme beim häufig recht langen Transport der Abfall-Behält
er auf öffentlichen Verkehrswegen zwischen den Kernkraftwerken und der Zentralanlage.
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Von der Firma Nukem wurde bereits ein Pyrolyseverfahren zum Reduzieren
von radioaktivem Abfall entwickelt (VDI-Nachrichten Nr. 17, 23. 4. 1982, S. 17),
mit welchem verbrauchte Ionenaustauscherharze, die bei der Reinigung der Kühlwasserkreisläufe
in Kernkraftwerken anfallen, bei Temperaturen von 400-500°C thermisch unter Luftabschluß
behandelt werden. Die radioaktiven Ionenaustauscherharze können aufgrund ihres Quellverhaltens
im Wasser des Zementes nicht oder in nur geringem Umfang direkt einzementiert werden.
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Durch die thermische Behendlung soll daher einmal das Quellverhalten
dieser Harze beseitigt und zum anderen ihr Volumen reduziert werden. Die Harze werden
zusammen mit einer Tributylphospaht-Kerosin-Kalk-Suspension über geschlossene Eintragseinrichtungen
in einen Pyrolyse-Reaktor eingebracht, der durch ein Lochblech in einen schmaleren
elektrisch beheizen Oberteil und einen breiteren zylindrischen Unterteil unterteilt
ist. Im kleineren Oberteil befinden sich Keramikkugeln, die durch einen Wendolrührer
in axialer und vertikaler Richtung bewegt werden, um die Wärme von der elektrisch
beheizten Außenwand in das Reaktorinnere zu transportieren und gleichzeitig die
pyrolysierten iarzs zu zermahlen. Netallsinterkerzen im Unterteil sollen das Pyroßrsegas
von mitfflerissenen aktivitätsbeladenen Staubteilchen reinigen. Das erzeugte Pyrolysegas
wird verbrannt und die Rauchgase werden frekühlt, gewaschen und filtriert. Dieses
Verfahren ebenso
wie die eingesetzte Vorrichtung sind jedoch für
andere schwach radioaktive Abfallmaterialien, wie kontaminierte Textilien, zellulosehaltige
Abfälle, Holzspäne und Kunststofflaschen, nicht geeignet. Derartige Materialien
können in mit Festkörpern gefüllten Schachtreaktoren nicht pyrolysiert werden. Darüber
hinaus entstehen bei einer nur einstufigen Pyrolyse in dem angegebenen Temperaturbereich
aufgrund der Zusammensetzung dieser Aufgabematerialien Schwelase, die erhebliche
Anteile an höher molekularen Kohlenwasserstoffen, Staubpartikel und gewisse Mengen
an aktiven Substanzen und Schwermetallen enthalten, welche bei den hohen Temperaturen
der Nachverbrennung verdampfen und nur schwierig mit der geforderten Sicherheit
aus den Abgasen abgeschieden werden können, Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren
der eingangs genannten Gattung aufzuzeigen, mit dem das Volumen der schwach radioaktiven
ortjanischen Abfallstoffe, wie Textilien, Zellulose-Materialien, Kunststofflaschen
u. dgl., mindestens im Verhältnis 10:1 reduziert werden kann und bei dem gleichzeitig
ein hoher Reinheitsgrad der erhaltenen Abgase sichergestellt wird. Ferner soll durch
die Erfindung eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens geschaffen werden,
die nur geringen Platz beansprucht und auf einfache Weise betrieben werden kann.
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Diese Aufgabe wird verfahrensmäßig dadurch gelöst, daß die von den
festen Schwelrückständen gesondert abgezogenen Schwelgase entstaubt und anschließend
durch Zumischen von vorgewärmter Luft bei Temperaturen von 1000-1200°C unterstöchiometrisch
verbrannt und gecrackt werden, daß das dabei entstandene Mischgas durch eine etwa
1000-1200°C heiße Reaktionszone eines koksbaltigen J?ostkörpcrbettes gesaugt wird
und dabei die im Mischgas onthaltenen geringen Anteile an radioaktiven
Substanzen
und Schwermetallen durch chemo-physikalische Reaktionen an den heißen Kokspartikeln
gebunde werden und daß das so erzeugte Spaltgas bicj unter den Kondensationspunkt
abgekühlt und mit dem anfallenden, aktive Kohlepartikel enthaltenden Kondensat gewaschen
und als Energieträger drui Schwelprozeß augeführt wird.
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Durch die Schwelung der aus Textilien, Zellulose-Materialien, Holzabfällen
und Kunststofflaschen bestehenden organischen Abfälle kann das Volumen auf etwa
ein Zehntel des Eintragsvolumens verringert werden. Die festen Schwelrückstände
bestehen im wesentlichen aus Kohlenstoff und enthalten den überwiegenden Anteil
an strahlenden Substanzen /*) Diese Schwelrückstände werden in den üblichen Spezialfässern
gesammelt und darin komprimiert, wobei sich der Aufwand zur ilandhabunq und Transport
dieser Fässer auf etwa ein Zehntel des bisher notwendigen Aufwandes verringert.
Die Anteile an höheren Kohlenwassers @ffen sowie in geringerem Naß Schwermetallverbindungen
und strahlende Substanzen enthaltenden Schwelgase werden durch die Teilverbrennung
vor und während des Durchströmens des heißen Koksbettes zu einem Spaltgas gecrackt,
das im wesentlichen aus CO, 002, CH4, H2 und N2 besteht.
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Beim Durchströmen des Feststoffbettes werden die Schwermetallverbindungen
und die strahlenden Substanzen von den heißen Kokspartikeln durch chemo-hysikalische
Wirkungen, z. B.
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Adsorption, gebunden. Diese Wirkung zeigt sich darin, daß sich nach
längeren Betriebszeiten an den Oberflächen der einzelnen glutheißen Kokspartikel
glasartige Schichten von relativ hoher Radioaktivität bilden, diese Koksschicht
in vorgegebenen Wartungsintervallen aus dem Feststoffbett in die auch die festen
Schwelrückstande aufnehmenden Spezial-Fässer entfernt werden. Die durch das Feststoffbett
hindurchgezogenen spaltgase sind. praktisch frei von radioaktiven Substanzen und
enthalten geringste Mongen on festem Kohlenstoff. Als /*) (häufig bis 95 Gew.-%
und mEhr).
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zusätzliche Sicherheitsstufe wird dieses Spaltgas nach dem Auskondensieren
durch Kühlen mit dem Kondensat gewaschen, wobei sich die im Spaltgas enthaltenen
Kohlenstoffpartikel im Kondensat niederschlagen. Die im Kondensat enthaltenen Kohlenstoffpartikel
haben die Wirkung von Aktivkohle, so daß durch diesen Waschvorgang die Möglichkeit
einer weiteren Anlagerung von radioaktiven Substanzen an den Kohlepartikeln besteht.
Durch einfaches Filtern können diese Kohlepartikel aus dem Kondensat ausgeschieden
und nach vollständiger Trocknung ebenfalls in die Spezial-Fässer abgefüllt werden.
Das gereinigte Spaltgas ist frei von strahlenden Substanzen und wird zur indirekten
Beheizung des Pyrolyse-Reaktors verbrannt. Da auch die aus dem Pyrolyse-Reaktor
abströmenden Abgase keine strahlenden Substanzen enthalten, können sie ohne Nachreinigung
in die Atmosphäre abgelassen werden. Das gefilterte Kondensat kann verdampft oder
zum Einzementieren der Standardfässer verwendet werden.
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Zur Verbesserung der Energiebilanz ist es zweckmäßig, die zur Teilverbrennung
und zum Cracken der Schwelgase benötigte Frischluft durch das ca. 850 0C heiße Spaltgas
vorzuwärmen. Falls notwendig, kann auch eine Entstaubung der Schwelgase vor ihrer
Teilverbrennung erfolgen, wobei der anfallende Staub dann ebenfalls in die Spezial-Fässer
einzementiert wird.
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Die Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens ist dadurch gekennzeichnet,
daß der Pyrolysier-Reaktor eine durch das gereinigte Spaltgas indirekt beheizte
Schweltrommel ist, daß der Schweltrommel ein Spaltgas-Reaktor zur Umwandlung der
Schwelgase nachgeschaltet ist, der einen freien Mischbrennraum mit Anschlüssen für
die Schwelgase und Luft sowie ein diesem nachgeordnetes kokshaltiges Feststoffbett
aufweist, und daß diesem Spaltqas-Reaktor ein Luftvorwärmer und ein kombiniertes
Kühl- und Waschaggregat nachgeordnet sind.
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In zweckmäßiger Ausgestaltung dieser Vorrichtung kann ein mit dem
gereinigten spaltgas und Luft beschickter Gasbrenner vorgesehen sein und die Schweltrommel
kann in ihrem Inneren abgedichtete Einbauten aufweisen, die vom beißen Verbrennungsgas
aus dem Gasbrenner durchströmt werden. In der Spaltgasleitung vor dem Gasbrenner
Üsnn schließlicii noch ein Aktivkohlefilter als zusätzliche Sicherheitseinrichtung
einge schaltet sein.
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Der besondere Vorzug der erfindungsgemäßen Vorrichtung ist ihr konstruktiv
einfacher Aufbau, der geringe Platzbedarf und die einfache Regelungsmöglichkeit
der Einzelaggregate. Dies ermöglicht die Aufstellung der Vorrichtung' innerhalb
des/*) hochfesten Stahlbetonmantels des Kernreaktors, was letztlich einen nahezu
absoluten Schutz gegen Umweltschäden durch Kontamination bedeutet.
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Im folgenden wird eine Vr«-ri.ch-tunn zur zur Durchführung des erfindungsgemäßen
Verfahrens anhand der ein Fließschema zeigenden Zeichnung erläutert.
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Die beispielsweise in einem Kernkraftwerk anfallenden Abfälle, wie
Textilien, Handtücher, Schuhe, Holzabfälle und Plastikflaschen werden in speziellen
Kunststoff-Säcken gesammelt, die nach der Befüllung verschlossen werden, um Staubemission
an die Umgebung zu unterbinden. Die gefüllten Kunststoffsäcke werden im ganzen einem
als - nicht dargestellten -Shredder ausgebildeten Zerkleinerungsgerät zugeführt,
der zusammen mit dem Eintragstrichter und. dem Austragsanschluß dicht ausgeführt
ist, um Staubemission zu verhindern. Die zerkleinerten Materialien gelangen aus
dem Shredder $mittels z. B. eines gekapselten Schneckenförderers über eine Schleuse
in einen Pyrolyse-Reaktor 1, der als indirekt beheizte Drehtrommel ausgebildet ist.
Die Drohtrommel 1 ist Inklusive /*) Kontrollbereiches und ggf. sogar innerhalb des
ihres
Feststoffaustrages 2 von einem ,icherheitsmantel 3 mit Gasabsaugung 4 umgeben. Im
Trommelinneren erstrecken sich Einbauten 3. 3. in orm von Rohren 5, die entweder
den Innenraum frei durchragen oder an den Trommelinnen--wänden angeschweißt sind
und die zur Beheizung der Trommel und der darin befindlichen Materialien von heißen
Rauchgasen durchströmt werden. Die aus der Drehrohrtrommel 1 abgezogenen Rauchgase,
deren Rohrleitungssystem bzw. Strömungsbahn in der Zeichnung durch einen mittleren
breiten Vollstrich und zwei seitliche schmalere Striche gekennzeichnet ist, werden
zur Kondensatabscheidung in einem Kühler 6 auf Temperaturen von ca. 30°C abgekühlt
und de Kamin zugeführt. Die Einbauten 5 in der Drehtrommel 1 bewirken nicht nur
eine über den gesamten Innenraum der Trommel leichmäßige Temperaturverteilung und
Materialerwärmung, sondern sorgen gleichzeitig für eine intensive Materialumwälzung,
indem sie das Material mitnehmen und abwerfen. Die gleichmäßige Temperaturverteilung
und diese Art des Materialtransports durch die geringfügig zur Austragsseite hin
geneigte 5 chweltrommel bewirken eine vollständige Verschwelung der organischen
Materialien innerhalb kurzer Durchlaufzeiten und Schweltemperaturen von ca 50000
im austragsseitigen Trommelabschnitt. Aufgrund der niedrigen Schweltemperaturen
ergeben sich nur geringe thermische Beanspruchungen der Trommelwerkstoffe und der
Einbauten, die somit aus einfachen Stahlblechen bestehen können.
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Die durch einen breiten Volls-tri.cll gekennzeichneten festen Schwelrückstände
werden durch den Austrag 2 am Trommelende entweder in einen gesonderten, abgedichteten
Absetzraum oder direkt über einen gas- und s-taubdichten Fallschacht in die Spezialfässer
ausgetragen und in diesen mechanisch komprimiert. Die gefüllten und verschlossenen
Fässer werden in üblicher Weise zementiert. wobei zum Zementieren das aus dem Spaltgas
auskondensierte Waschwasser verwendet werden kann.
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Das durch die Niedertemperatur-Pyrolyse in der Schweltrommel erzeugte
Schwelgas wird ggf. in einem Zyklon entstaubt und gelangt über eine wärmeisolierte
Rohrleitung 7 und über eine Brennkammer 8 in einen Spaltgasreaktor 9, in dessen
oberem freien Teil 10 es bei Temperaturen von 1000-1200 OC mit vorgewärmter Luft
unterstöchiometrisch verbrennt. Die benötigten Luftmengen werden dosiert über eine
isolierte Rohrleitung 11 in die Brennkammer 8 eingeführt.
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Die unterstöchiometrische Verbrennung der Schwelgase bewirkt in diesem
Temperaturbereich eine vollständige Crackung der in den Schwelgasen enthaltenen
höhermolekularen Kohlenwasserstoffe in dem freien oberen Brennraum 10 sowie in einer
anschließenden ca. 1000-1200 0C heißen Reaktionszone 12, die sich in einem ortsfesten
Koksbett im Spaltgasreaktor 9 ausbildet. Die bei der unterstöchiometrischen Verbrennung
der Schwelgase erzeugten oberflächenakciven Kohlenstoffpartikel (Ruß) adsorbieren
im Brennraum 10 die Restmengen an radioaktiven Substanzen und Metallverbindungen.
Beim Durchströmen der teilweise oder bereits vollständig gecrackten Gase durch die
glutheiße Reaktionszone 12 lagern sich die durch unterstöchiometrische Verbrennung
gebildeten Rußpartikel zusammen mit den geringen Mengen an adsorbierten Metallverbindungen
und radioaktiven Substanzen an den aktiven Oberflächen der Kokspartikel an. Die
angelagerten Rußpartikel reagieren mit dem in dem Schwelgas enthaltenen Wasserdampf
und es entsteht Wassergas. Messungen und chemische Analysen haben ergeben, daß sich
nach längeren Betriebszeiten an den Oberflächen der in der heißen Reaktionszone
12 obersten Kokspartikel, Sinterschichten aus Schwermetall- und anderen Verbindungen
bilden, die eine relativ hohe Strahlungsaktivität haben.
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Nach vorgegebenen Betrieb.z'iLen Wtirtlean dii iberiten
Koksschichten
durch Schieber über seitlich am Reaktor angeordnete Austragsstutzen in die üblichen
Spezial-Fässer ausgetragen. Langzeitversuche haben ferner ergeben, daß die Kokspartikel
des Koksbettes selbst nicht oder in praktisch zu vernachlässigendem Maß an den Reaktionen
teilnehmen, so daß das Koksbett über lange Betriebszeiten hinweg erhalten bleibt.
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Mach Durchströmen der glutheißen Reaktionszone 12 des Koksbettes wird
das aus den gecrackten Bestandteilen des Schwelgases und aus Wassergas bestehende
Spaltgas bei Temperaturen von ca. 85000 durch wärmeisolierte Rohrleitungen 13 einem
Luftvorwärmer 14 zugeführt, in dem die Frischluft für die unterstöchiometrische
Verbrennung des Schwelgase auf Temperaturen von z B. 350°C erwärmt wird. Das abgekühlte
Spaltgas strömt in einen nachgeschalteten Wärmetauscher 15, der die Funktion eines
Kondensators und gleichzeitig eines Wäschers besitzt. Dabei wird das Spaltgas mit
rezirkulierendem Kondensat gewaschen. Im Spaltgas sind nämlich geringe Anteile an
meist graphitisierten feinsten Kohlenstoffpartikeln enthalten, die die Wirkung von
Aktivkohle haben und welche die unbedeutenden. Restanteile an Schwermetall- und
radioaktiven Substanzen binden. Diese Kohlenstoffpartikel werden zusammen mit geringen
Mengen an Säuren und Basen aus dem Spaltgas ausgewaschen. Als letzte Sicherheitsstufe
ist schließlich dieser kombinierten Einrichtung 15 ein Aerosolfilter 16 nachgeschaltet,
welches die auf @a. 30° C abgekühlten Gase durchströmen und dabei von möglichen
Restanteilen an radioaktiven Substanzen gereinigt werden. Die kontinuierliche Strömung
der Gase in den verschiedenen Aggregaten wird durch ein Geblase 17 erzeugt, welches
im gesamten vorgeschalteten System einen Unterdruck aufrechterhält. Dieser Unterdruck
verhindert das Austreten von möglicherweise kontaminierten gasförmigen Substanzen
aus einem der Aggregate in die Umgebung. Das abgekühlte und gereinigte Spaltgas
strömt zu einem Verteiler 18, der einerseits mit einer Fackel und andererseits iiber
eine Rohrleitung 19 und ein Umschaltventil 20 mit einem Gasbrenner 21 verbunden
ist. In diesem Gasbrenner 21 wird das Spaltgas unter Zufuhr von entsprechenden vorgewärmten
Luftmengen verbrannt und liefert die heißen Rauchgase zur Beheizung des ßchweltrommel
1.
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Aus der als Kondensator wirkenden Einrichtung 15 ebenso wie aus dem
Kondensator 6 kann das anfallende Kondensat über Leitungen 22, 23 abgezogen und
über Verteiler 24, 25 entweder aus dem System ausgeschleust oder aber einem Verdampfer
26 zugeführt werden, der ein Teil des Kraftwerkes darstellt. Der im Verdampfer 26
erzeugte Kondensat-Dampf kann jedoch auch zusätzlich in die Mischkammer 8 des altgasreaktors
9 eingeführt werden. Das ausgeschleuste Kondensat kann auch zum Einzementieren der
Fässer verwendet werden.
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Wie ersichtlich handelt es sich bei dem erfindungsgemäßen Vorgehen
um ein energetisch geschlossenes System, dem -abgesehen vom Anfahrbetrieb - keinerlei
äußere Energie zugeführt werden muß. Die gesamten, in den verschiedenen Stufen in
jeweils abnehi'iendon ivleilgen anfallenden radioaktiven Substanzen werden in fester
trockener / Form aus den jeweiligen Aggregaten ausge tragen und in den standardisierten
Spezial-Fässern gesammelt. Lediglich die aus der Schweltrommel austretenden Abgase
werden neben den festen, fast ausschließlich aus Kohlenstoff bestehenden und alle
radioaktiven Substanzen enthaltenden Rückständen aus diesem System über z. B. einen
Kamin abgeführt. Durch die mehrstufige Behandlung in unterschiedlichen Aggregaten
und das in sich geschlossene System wird eine Sicherheit gegenüber gefährlichen
Emissionen erreicht, wie sie in diesem Grad bisher nicht möglich war.
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Gleichzeitig ergibt sich der sicherheitstechnische und kostenmäßige
Vorteil, daß das zu beseitigende bzw. zu lagernde Feststoffvolumen auf etwa ein
Zehntel seines Ursprungsvolumens verringert worden ist. Die Vorrichtungen können
je nach Einsatzart unterschiedliche Größe und Durchsatzleistungen haben. Für Kernkraftwerke
von 1300 MW wird die erfindungsgemüse Vorrichtung für einen Durchsatz von 50 bis
100 kg/h Abfallstoffe ausgelegt.