DE3039170A1 - Waste radioactive ion exchange resin treatment - by mixing with inorganic binder, drying and burning - Google Patents

Waste radioactive ion exchange resin treatment - by mixing with inorganic binder, drying and burning

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Abstract

Waste ion exchange resins are treated for storage by mixing the waste resin (I) with a fine resistant inorganic binder (II) in a vol. ratio of 1:1, forming a moulding with a vol. of 3-10 cu.cm, drying the moulding in air for at least 5 hrs., and burning the moulding at at least 500 deg.C. Appts. is also claimed. Radioactive (I) can be burned with a reduction in the release of radioactive ash. After the drying phase, the radioactive components of (I) are fixed to (II), so that when (I) is burned the inactive gases from (I) can be released into the atmosphere. The porous ceramic bodies can then be used for intermediate storage.

Description

Verfahren und Einrichtung zur Endlagerung vonProcess and facility for the final disposal of

Ionenaustauscherharzen Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Endlagerung von Ionenaustauscherharzen unter Verwendung eines Bindemittels sowie eine für die Ausübung des Verfahrens geeignete Einrichtung. Als Bindemittel waren bisher vor allein Bitumen, Zement oder Polystyrol in Gebrauch, in die die Abfallharze gegebenenfalls nach einer Trocknung so eingebettet wurden, das sie ohne pyhsikalische oder chemische Veränderung eine Mischung ergaben, die auf Grund ihrer Strahlungswerte zur Endlagerung durch Abfüllung in genormte Behalter zum Beispiel 200 Liter-Fässer, geeignet waren. Die bekannten Bindemittel sollten dabei ein Auslaugen von Radioaktivität verhindern, wenn Grundwasser, etwa bei einem Durchrosten der Fässer, Zutritt zu dem Harz-Bindemittel-Gemisch haben sollte.Ion exchange resins The invention relates to a method for final storage of ion exchange resins using a binder as well as one for the Carrying out the procedure suitable facility. As binders were previously available only bitumen, cement or polystyrene in use, in which the waste resins if necessary After drying, they were embedded in such a way that they were without any physical or chemical Changes resulted in a mixture, which due to their radiation values for final disposal by filling into standardized containers, for example 200 liter drums, were suitable. The known binders should prevent radioactivity from leaching, if groundwater, for example if the barrels rust through, access to the resin-binder mixture should have.

Man hat schon versucht, radioaktive Abfälle in ihrem Volumen dadurch zu verringern, daß die Abfälle verbrannt werden. Hierbei entstehen Jedoch in -relativ großen Mengen Rauchgase, die ihrerseits radioaktiv sein können und deshalb besondere Maßnahmen zur Beseitigung erfordern. Au-Berdem kann diese Art der Beseitigun& zu so hohen Aktivitäten der verbleibenden Asche führen, daß die Weiterbehandlung große Schwierigkeiten macht.Attempts have already been made to reduce the volume of radioactive waste in its volume to reduce the incineration of the waste. Here, however, arise in -relative large amounts of smoke gases, which in turn can be radioactive and therefore special Require removal measures. In addition, this type of elimination can lead to such high activities of the remaining ash that further treatment makes great trouble.

Die Erfindung geht demgegenüber von der Aufgabe aus, die radioaktiven Ionenaustauscherharze, die aus der organischen Harzmatrix mit daran fixierten anorgannschen Ionen (Lithium und Borat) und Radionukliden zu beseitigen, ohne daß die vorgenannten Schwierigkeitenauftreten.The invention is based on the task of the radioactive Ion exchange resins, which consist of the organic resin matrix with anorgannschen fixed thereon Eliminate ions (lithium and borate) and radionuclides without that the aforementioned difficulties arise.

Gemäß der Erfindung ist vorgesehen, daß die Harze im Volumenverhältnis 1:1 mit einem feuerfesten anorganischen Bindemittel gemischt werden, daß aus der Mischung Formkörper mit einem Volumen von 3 bis'lO cm3 hergestellt werden, daß die Formkörper während einer Zeit von mindestens 5 Stunden an der Luft getrocknet werden, daß die Formkörper nach der Trocknung in einem Ofen auf Temperaturen von mindestens 500°C verbrannt werden und daß die gebrannten Formkörper zur Endlagerung dienen0 Durch die Mischung der Harze mit einem feuerfesten anorganischen Bindemittel, vorzugsweise mit Ton, wird die Freisetzung des. Aktivitätsinventars bei der Verbrennung gegenüber der bekannten freien Verbrennung wesentlich, d.h. um Größenordnungen, verringert. Nach der Trocknungsphase, die zu einer gewissen Porosität des anorganischen Bindemittels führt, können die anorganischen Anteile und damit das Aktivitätsinventar der Abfallharze an das Bindemittel fixisrt werden, während die organischen Bestandteile, die Ja nicht radioaktiv sind, verbrennen, so daß ihre Rauchgase aktivitätsfrei sind und in die Atmosphäre entlassen werden können. Als Ergebnis entstehen poröse keramische Körper, die zum Beispiel für eine Zwischenlagerung gut geeignet sind.According to the invention it is provided that the resins in volume ratio 1: 1 mixed with a refractory inorganic binder that from the Mixture moldings are produced with a volume of 3 to'lO cm3 that the Moldings are air-dried for a period of at least 5 hours, that the moldings after drying in an oven to temperatures of at least 500 ° C are burned and that the burned moldings are used for final storage0 By mixing the resins with a refractory inorganic binder, preferably with clay, the release of the. Activity inventory is opposed to the incineration the known free combustion significantly, i.e. by orders of magnitude. After the drying phase that leads to a certain porosity of the inorganic binder leads, the inorganic components and thus the activity inventory of the waste resins to be fixed to the binder, while the organic components, yes are not radioactive, burn so that their smoke gases are activity-free and can be released into the atmosphere. The result is porous ceramic Bodies that are well suited for temporary storage, for example.

Zur Sicherheit gegenüber Verschleppungen von Radioaktivität kann auch bei dem Verfahren nach der Erfindung so vorgegangen werden, daß bei der Erhitzung im Ofen entstehende Verbrennungsgase in einem Rauchgaswäscher von radioaktiven Bestandteilen befreit werden0 Dies ist aber nur dann notwendig, wenn besonders geringe Werte der AktivitStsSreisetzung vorgeschrieben sind oder besonders große Harzmengen in kurzer Zeit beseitigt werden müssen, zum Beispiel dann, wenn die Erhitzung als kontinuierlicher Prozeß, insbesondere in einem Bandofen, durchgeführt wird.For security against carry-over of radioactivity can also be proceeded in the method according to the invention that during the heating Combustion gases produced in the furnace in a flue gas scrubber of radioactive components 0 This is only necessary if the values of the Activity release are prescribed or particularly large amounts of resin in a short time Time must be eliminated, for example when heating is carried out as a continuous process, in particular in a belt furnace.

Die Erfindung kann noch dadur.ch weitergebildet werden, daß die gebrannten Formkörper mit Glasbildnern versetzt und in einer beheizten Wanne zu einem für die Endlagerung geeigneten Glas verschmolzen werden. Als Glasbildner können verschiedene aus der Glasherstellung bekannte Stoffe eingesetzt werden. Besonders günstig sind jedoch Borate in der Form, daß die Ionenaustauscherharze mit borathaltigen Verdampferkonzentraten verarbeitet werden, die zum Anmachen des feuerfesten anorganischen Bindemitziels dienen. Die borathaltigen Verdampferkonzentrate können durch andere Borate ergänzt werden, sofern die Verdampferkonzentrate nicht als Glasbildnerzusatz ausreichen.The invention can still be further developed by dadur.ch that the fired Molded bodies mixed with glass formers and placed in a heated tub to one for the Suitable glass can be fused for disposal. As a glass artist you can use different Substances known from glass production are used. Are particularly cheap but borates in the form that the ion exchange resins with borate-containing evaporator concentrates that are used to make the refractory inorganic binder target to serve. The borate-containing evaporator concentrates can be supplemented with other borates if the evaporator concentrates are not sufficient as a glass former additive.

Das Verfahren nach der Erfindung ist.auch geeignet, die borathaltigen Konzentrate zu beseitigen, die in flüssiger Form vorliegen. In diesem Fall wird das für die Mischung mit. dem Bindemittel, insbesondere mit Ton, benötigte Anmachwasser zum größten Teil, vorzugsweise zu 77%, von diesen flüssigen borathaltigen Konzentraten gebildet. Daraus ergeben sich folgende Vorteile: Reduzierung von Abfallvolumens da die Konzentrate nicht separat verfestigt werden.The method according to the invention is also suitable for the borate-containing Eliminate concentrates that are in liquid form. In this case it will that for the mix with. The mixing water required for the binding agent, especially with clay for the most part, preferably 77%, of these liquid borate-containing concentrates educated. This has the following advantages: Reduction of waste volume because the concentrates are not solidified separately.

Die im Konzentrat enthaltenen organischen Bestandteile können mit Harzen zusammen verbrannt werden (Trocknungsphase, t>6000C).The organic components contained in the concentrate can with Resins are burned together (drying phase, t> 6000C).

In weiteren Verfahrenschritt kann man auf Zusatz von Glasbildnern (zum Beispiel Borate) verzichten-, da die Konzentrate aus Druckwasserreaktor-Äniagen genügend Borate enthalten.In a further process step, glass formers can be added (for example borates) because the Concentrates from pressurized water reactor attachments contain enough borates.

Der Verglasungsprozeß wird einfacher, da die Wasserverdampfung und Verbrennung in einer besonderen elektredenbeheizten keramischen Schmelzanlage entfallen.The vitrification process becomes easier as the water evaporation and There is no need for incineration in a special electrically heated ceramic melting plant.

Zur näheren Erläuterung der Erfindung wird anhand der beiliegenden Zeichnung ein' vereinfacht dargestelltes Ausführungsbeispiel beschriebene Die Behälter 1, 2 und 3 sind Sammelbehälter zur'.Beschikkung der für das erfindungsgemäße Verfahren vorgesehenen Anlage. Dabei enthält der Behälter 1 die zu beseitigenden Ionenaustauscherharze, die zuvor in bekannter Weise bis auf eine möglichst geringe Restfeuchte, jedenfalls aber rieselfähig, getrocknet sind. Im Behälter 2 ist Tonmehl enthalten, das ebenfalls rieselfähig ist. Im Behälter 3 ist Wasser enthalten. Dabei handelt es sich vorzugsweise um ein Konzentrat, das ohnehin gesichert beseitigt werden muß, dh. um das aus Verdampfern stammende aufkonzentrierte Wasser mit zeigen Prozent Feststoffgehalt und schwacher Radioaktivität.For a more detailed explanation of the invention is based on the enclosed Drawing a 'simplified illustrated embodiment described the container 1, 2 and 3 are collecting containers zur'.Beschikkung for the method according to the invention intended facility. The container 1 contains the ion exchange resins to be removed, the previously in a known manner down to the lowest possible residual moisture, at least but free-flowing, dried. In container 2 there is clay powder contained, as well is pourable. The container 3 contains water. This is preferably a concentrate that must be safely disposed of anyway, ie. about that from vaporizers originating concentrated water with showing percent solids and weaker Radioactivity.

Die Behälter 1, 2, 3 sind mit Ventilen 4, 5 und 6 absperrbar, die in bekannter Weise ferngesteuert werden können. Von den Ventilen 4 und 5 führen zur Dosierung, d.h. zur Mengenmessung, vorgesehene Zellradschleusen 7 und 8 in eine Mischvorrichtung 10, die in Form eines Extruders ausgebildet sein kann. Dem Ventil 6 ist eine Dosiereinrichtung 9 für Flüssigkeiten nachgeschaltet.The containers 1, 2, 3 can be shut off with valves 4, 5 and 6, which can be remotely controlled in a known manner. Lead from valves 4 and 5 for dosing, i.e. for quantity measurement, provided rotary valves 7 and 8 in one Mixing device 10, which can be designed in the form of an extruder. The valve 6 is followed by a metering device 9 for liquids.

Dabei ist £r die Behälter 1, 2, 3, die Ventile 7, 8 und die Dosiereinrichtung 9 eine solche räumliche Anordnung vorgesehen, daß die Stoffe durch die Schwerkraft in die Mischvorrichtung 10 gelangen, damit keine Pumpen benötigt werden.Here £ r is the container 1, 2, 3, the valves 7, 8 and the metering device 9 such a spatial arrangement provided that the substances by gravity get into the mixing device 10 so that no pumps are required.

Die getrockneten Harze und das Tonmehl werden zu gleichen Volumina in der Mischvorrichtung 10 trocken vermischt.The dried resins and the powdered clay become equal volumes dry mixed in the mixing device 10.

Dies geschieht in einer Vormischstrecke 11. Danach wird das Anmachwasser von der Dosiereinrichtung 9 zugespeist, so daß sich die Gewichte von Harz : Ton : Anmachwasser wie 1 : 4 : 1,4 verhalten. Aus dieser Mischung-wird eine pastöse Masse geknetet, die mit Hilfe einer Spindel 12 der Mischvorrichtung durch eine Düse 13 gepreßt wird.This takes place in a premixing section 11. The mixing water is then used fed by the metering device 9, so that the weights of resin: clay : Behave the mixing water as 1: 4: 1.4. This mixture becomes a pasty one The mass is kneaded by means of a spindle 12 of the mixing device through a nozzle 13 is pressed.

Die Masse 14 verläßt die Mischvorrichtung 10 als kontinuierlicher Strang. Hinter der DUse 13 wird sie durch eine in der Figur als Messer 15 dargestellte Vorrichtung in Formkörper 17 geteilt, die von einem endlosen Band 18, das auf Rollen 19 und 20 geführt wird, durch einen elektrisch beheizten Ofen 22 bewegt werden.The mass 14 leaves the mixing device 10 as a continuous one Strand. Behind the DUse 13 it is represented by a knife 15 in the figure Device divided into shaped body 17, which is of an endless belt 18, which is on rollers 19 and 20 are moved through an electrically heated oven 22.

Der Ofen 22 umfaßt eine VorwErmzone 23, eine Verbrennungszone 24 und eine Abkühlzone 25. In der Vorwärmzone werden die Formkörper 17 bei Temperaturen zwischen 100 und 2000C getrocknet. Anschließend erfolgt die Eliminierung der organischen Bestandteile, also des Harzes, in der Verbrennungszone bei Temperaturen von mindestens 500°C, zum Beispiel 650°C. Die Abkühlung"sollte zu kleineren Temperaturen von 1000C führen.The furnace 22 comprises a preheating zone 23, a combustion zone 24 and a cooling zone 25. In the preheating zone, the shaped bodies 17 are at temperatures dried between 100 and 2000C. The organic ones are then eliminated Components, i.e. the resin, in the combustion zone at temperatures of at least 500 ° C, for example 650 ° C. The cooling down should take place at lower temperatures of 1000C to lead.

Die für die Verbrennung erforderliche Luft wird von einer Zuluftleitung 27 im Gegenstrom zu den Formkörpern 17 durch den Ofen 22 geführt und zwar mit einem Sauggebläse 28, dessen Druckleitung in einem Gaswäscher 30 geführt ist. Der Gaswäscher 30 besitzt eine Spruhleitung 31 mit einer Pumpe 32, mit der die Waschflüssigkeit, die sich im Sumpf 33 sammelt, über Böden 34 gefördert wird. flie so gereinigte Verbrennungsluft kann dann über eine. Leitung 36 zu einem Kamin geführt werden; wobei noch eine Überwachung auf Radioaktivität vorgesehen sein'kann.The air required for combustion is supplied by a supply air line 27 guided in countercurrent to the molded bodies 17 through the furnace 22 and with a Suction fan 28, the pressure line of which is guided in a gas washer 30. The gas scrubber 30 has a spray line 31 with a pump 32, with which the washing liquid, which collects in the sump 33, is promoted via floors 34. Purified combustion air flows in this way can then have a. Line 36 are led to a chimney; still being monitored on radioactivity can be provided.

Die gebrannten und abgekühlteii Formkörper 17' werden in geeigneten Behältern 38 gesammelt. Sie können dann in dieser Form zwischengelagert und später für eine Endlagerung weiter konditioniert werden, zum Beispiel durch Verglasen. Es ist aber auch möglich, die Formkörper 17' unmittelbar oder nach Vermischung mit einem Bindemittel in ein Endlager zu überführen.The fired and cooled shaped bodies 17 'are in suitable Containers 38 collected. They can then be stored temporarily in this form and later further conditioned for final disposal, for example by vitrification. But it is also possible to use the shaped bodies 17 'immediately or after mixing with them to transfer a binding agent to a repository.

11 Patentansprüche 1 Figur11 claims 1 figure

Claims (10)

PatentansrUche 1, Verfahren zur Endlagerung von Ionenaustauscherharzen unter Verwendung eines Bindemittels, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t, daß die Harze im Volumenverhältnis 1:1 mit einem feuerfesten anorganischen Bindemittel gemischt werden, daß aus der Mischung Formkörper mit einem Volumen von 3 bis 10 cm³ hergestellt werden, daß die Formkörper während einer Zeit von mindestens 5 Stunden an der Luft getrocknet werden daß die Formkörper nach der Trocknung in einem Ofen auf Temperaturen von mindestens 5000C gebrannt werden und daß die gebraimten Formkörper zur Endlagerung dienen.Patent claim 1, method for the final storage of ion exchange resins using a binding agent that the resins in a volume ratio of 1: 1 with a refractory inorganic binder be mixed that from the mixture molded body with a volume of 3 to 10 cm³ are produced that the shaped body for a time of at least 5 hours are air-dried that the moldings after drying in an oven to be fired to temperatures of at least 5000C and that the fired moldings serve for final disposal. 2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n -z e i c h n e t, daß bei der Erhitzung im Ofen entstehende Verbrennungsgase in einem Rauchgaswäscher von radioaktiven Bestandteilen befreit werden.2. The method according to claim 1, d a d u r c h g e k e n n -z e i c h n e t that combustion gases produced during heating in the furnace in a flue gas scrubber are freed from radioactive components. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t, daß die Erhitzung als kontinuierlicher Prozeß, zuProzeB, lnsbesondere in einem Bandofen,-durchgeführt wird.3. The method according to claim 1 or 2, d a d u r c h g e -k e n n z It is true that heating is a continuous process, to process, in particular in a belt furnace. 4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die gebrannten Formkörper mit Glasbildnern versetzt und in einer beheizten Wanne zu einem fiir die Endlagerung geeigneten Glas verschmolzen werden.4. The method of claim 1, 2 or 3, d a d u r c h g e k e n n notices that the fired moldings are mixed with glass formers and in fused in a heated tub to form a glass suitable for disposal will. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis.4, d a -d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Ionenaustauscherharze mit borathaltigen Verdampferkonzentraten verarbeitet werden, die zum Anmachen des feuerfesten anorganischen Bindemittels dienen.5. The method according to any one of claims 1 to.4, d a -d u r c h g e it is not noted that the ion exchange resins with evaporator concentrates containing borate that are used to make the refractory inorganic binder to serve. 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, d a -d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die borathaltigen Verdampferkonzentrate in einer solchen Menge zugesetzt werden, daß die Borate als Glasbildnerzusatz ausreichen.6. The method according to any one of claims 1 to 5, d a -d u r c h g e it is not stated that the evaporator concentrates containing borate are in such a Amount to be added so that the borates are sufficient as a glass former additive. 7. Einrichtung zur Ausübung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 6, d a d u r c h g e k e n n z e i c hn e t, daß die Sammelbebälter (1, 2) für lonenaustauscherharze und Ton über Dosiervorrichtungen (7, 8) mit einer Mischvorrichtung (10) zur Erzeugung einer pastösen Masse verbunden sind, daß die Mischvorrichtung mit einer Strangpresse (12, 13) und einem diesem zugeordneten Messer (15) verbunden ist und daß an die Strangpresse (12, 13) ein Durchlaufofen (22) angeschlossen ist, der eine Trocknungszone (23) und eine Verbrennungszone (24) umfaßt.7. Device for performing the method according to one of the claims 1 to 6, stating that the collecting bins (1, 2) for ion exchange resins and clay via metering devices (7, 8) with a mixing device (10) are connected to the production of a pasty mass that the mixing device connected to an extruder (12, 13) and a knife (15) associated therewith and that a continuous furnace (22) is connected to the extruder (12, 13), comprising a drying zone (23) and a combustion zone (24). 8.- Einrichtung nach Anspruch 7, d a d u r c h g e k e n nz e i c h n e t, daß ein weiterer Sammelbehälter (3) mit einer Dosiervorrichtung (9) für die Einspeisung von.8.- Device according to claim 7, d a d u r c h g e k e n nz e i c h n e t that another collecting container (3) with a metering device (9) for the feeding of. Anmachwasser mit der Mischvorrichtung (10) verbunden ist.Mixing water is connected to the mixing device (10). 9. Einrichtung nach Anspruch 8, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t, daß die Verbindung hinter einer Vormischstrecke (11) liegt.9. Device according to claim 8, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t that the connection is behind a premixing section (11). 10. Einrichtung nach einem der Ansprüche 7, 8 oder 9, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß der Ofen (22) eine Abkühlzone (25) aufweist, an die eine Zuluftleitung (27) angeschlossen ist, und daß mit der Trockenzone (23) ein Sauggebläse (28) verbunden ist, das die Verbrennungsgase in einem Gaswäscher (30) fördert.10. Device according to one of claims 7, 8 or 9, d a d u r c it is noted that the furnace (22) has a cooling zone (25), to which a supply air line (27) is connected, and that with the drying zone (23) a suction fan (28) is connected to the combustion gases in a gas scrubber (30) promotes. 1 Einrichtung nach Anspruch 10, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t, daß der Gaswäscher (30) eine mit einer Pumpe (32) ausgerüstete Umlaufleitung (31) für die Waschflüssigkeit aufweist, die über mehrere Böden (34) gefördert wird.1 device according to claim 10, d a d u r c h g e -k e n n z e i c It should be noted that the gas scrubber (30) has a circulation line equipped with a pump (32) (31) for the washing liquid, which is conveyed over several floors (34).
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