DE3029568C2

DE3029568C2 -

Info

Publication number: DE3029568C2
Application number: DE19803029568
Authority: DE
Inventors: Kazuyoshi Hiratsuka Kanagawa Jp Takahashi; Hiromi Abiko Chiba Jp Tanaka
Original assignee: Sumitomo Heavy Industries Ltd
Current assignee: Sumitomo Heavy Industries Ltd
Priority date: 1980-08-05
Filing date: 1980-08-05
Publication date: 1990-04-05
Also published as: DE3029568A1

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Behandlung von Abgasen, die Stick- und Schwefeloxide enthalten, wobei das Abgas nach der Vermischung mit gasförmigem Ammoniak in einen Querstrom-Fließbett-Reaktor eingeleitet wird, der einen kohlenstoffhaltigen Katalysator enthält.

Ein Verfahren der vorstehend bezeichneten Art ist be kannt aus folgender Veröffentlichung: E. Richter et al., "Simultane Entfernung von SO₂ und NO_x unter den Bedingun gen der Rauchgasreinigung von Kraftwerken", Chem.-Ing.- Techn. 52 (1980), S. 456 - 457. Bei dem bekannten Ver fahren sollen Stick- und Schwefeloxide simultan aus dem Abgas entfernt werden. Dem Abgas wird gasförmiges Ammoni ak zugemischt, und das resultierende Gasgemisch wird ei nem ersten Reaktionsbereich zugeleitet, der von einem kohlenstoffhaltigen Katalysator abwärts durchströmt wird, wobei das zu reinigende Abgas im Querstrom zuge leitet und wieder entnommen wird.

Zur weiteren Herabsetzung des Schadgasgehaltes wird das bereits teilgereinigte Gasgemisch einem zweiten Reak tionsbereich, der ähnlich aufgebaut ist wie der erste, zugeleitet und anschließend als gereinigtes Gas entnom men, wobei der Katalysator aus den Reaktionsbereichen fortlaufend abgezogen und nach Regeneration den Reak tionsbereichen wieder zugeführt wird.

Bei dem bekannten Verfahren ist der erste Reaktionsbe reich nicht geteilt, so daß das querströmende Gas in ver schiedenen Höhen zum zweiten Reaktionsbereich über tritt. Nachteilig ist dabei, daß Gase verschiedener Rei nigungsstufen und -qualitäten sich durchmischen und daß dabei der Katalysator, der auch als Adsorber dient, in seiner Effizienz beeinträchtigt und in seinem Nutzungs grad eingeschränkt ist.

Es stellt sich demnach die Aufgabe, bei einem Verfahren der bezeichneten Art eine hohe Effizienz bei niedrigem Verbrauch an Ammoniak zu erzielen, wobei eine Reinigung der Abgase wenigstens in dem Maße erfolgt, wie dies ent sprechend der vorzitierten Veröffentlichung zu erwarten ist.

Diese Aufgabe wird gelöst bei einem Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 1.

Die Unteransprüche 2 bis 4, die weitere Merkmale enthal ten, werden in der Beschreibung erläutert.

Nachstehend ist die Erfindung anhand der beiliegenden Zeichnung im einzelnen erläutert. Es zeigt

Fig. 1 und 2 graphische Darstellungen der Beziehung zwischen der prozentualen Entfernung oder Ab scheidung von NO_x und der prozentualen Abschei dung von SO₂ zur Reaktionstemperatur und zur Reaktionszeit bzw. zur Gaszufuhrzeit im Fest bett,

Fig. 3 eine graphische Darstellung der Beziehung der prozentualen Abscheidung von NO_x zur SO₂-Konzen tration sowie zur Reaktionszeit und Gaszufuhr zeit im Festbett,

Fig. 4 eine graphische Darstellung der Beziehung zwi schen der einzuleitenden Ammoniakmenge und der prozentualen Abscheidung von N0_x sowie dem Am moniak-Austritt und

Fig. 5 und 6 schematische Darstellungen bzw. Fließdia gramme zur Veranschaulichung von Anordnungen zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens.

Die Fig. 1 und 2 der beigefügten Zeichnung stellen graphische Darstellungen der Beziehung zwischen der Reak tionstemperatur des Festbettreaktors und der prozentua len Beseitigung von NO_x (Fig. 1) bzw. SO₂ (Fig. 2) für die Fälle dar, daß 500 ppm (Teile pro Million Teile) Ammoniak in Stickstoffgas injiziert wurden, welches 750 ppm SO₂, 200 ppm NO_x, 6 Vol.-% O₂ und 10 Vol.-% H₂O ent hält, wobei dieses Gasgemisch während 50 Stunden mit ei ner Geschwindigkeit von 0,8 Nm³/h (entsprechend einer Raum geschwindigkeit von 800 h⁻¹) durch einen Aktivkohlekata lysator-Festbettreaktor strömte. Wie aus Fig. 1 und 2 hervorgeht, bleibt die prozentuale Entfernung von SO₂ bei einer Reaktionstemperatur im Bereich von 120 - 220° C und bis zu 30stündiger Gaszufuhr auf einer Größe von 90% oder mehr, während die Abtrennungsmenge (in Prozent) von NO_x bei abnehmender Reaktionstemperatur schnell ab nimmt und unter 80% bei einer Reaktionstemperatur von 200° C bei etwa 20stündiger Gaszufuhr abfällt.

Für die gleichzeitige Beseitigung oder Abtrennung von Stick- und Schwefeloxiden aus dem Abgas unter Verwendung eines kohlenstoffhaltigen Katalysators muß daher die Re aktionstemperatur auf einem Mindestwert von 200° C gehal ten werden; diese Reaktionstemperatur führt zu der Schwierigkeit, daß ein Teil des kohlenstoffhaltigen Katalysators durch den im Abgas enthaltenen Sauerstoff gemäß der Reaktionsgleichung

C + O₂ --< CO₂

verbraucht wird. Darüber hinaus ist dieses Verfahren in sofern nachteilig, als normale Verbrennungsabgase auf eine Temperatur von 200° C oder darüber erwärmt werden müssen, weil diese Gassorten gewöhnlich am Auslaß eines Luftbeheizers oder dergleichen eine Temperatur von un gefähr 150° C besitzen.

Fig. 3 zeigt eine graphische Darstellung der Beziehung zwischen der SO₂-Konzentration und der prozentualen Ab trennung von NO_x für den Fall, daß das Mischgas unter denselben Bedingungen wie bei den Versuchen, die zu den Resultaten gemäß Fig. 1 und 2 geführt haben, behandelt wird, jedoch mit dem Unterschied, daß die Reaktionstem peratur des Festbettreaktors auf 150° C eingestellt und die SO₂-Konzentration von 0-1000 ppm variiert wurde. Aus Fig. 3 geht deutlich hervor, daß eine um so höhere Denitrierleistung aufrechterhalten werden kann, je niedriger die SO₂-Konzentration im Gasgemisch ist.

Der Querstrom-Fließbettreaktor, in welchem das zu behan delnde Gas im Querstrom durch das Fließbett bzw. die Wirbelschicht aus sich abwärts bewegenden Katalysator teilchen geleitet wird, kann im Prinzip als Anordnung von Festbetten bzw. -schichten angesehen werden, deren Schichtdicke der Schichthöhe äquivalent ist, weil sich die Einlaßseite des Fließbetts stets mit unbehandeltem Gas in Berührung befindet. Dies hat zur Folge, daß die Katalysator-Verweilzeit im Fließbett, d. h. in der Wir belschicht, der Gaszufuhrzeit zum Festbett entspricht. Die zeitabhängigen Änderungen in der prozentualen Ab scheidung im Festbett entsprechen dabei den Änderungen in der prozentualen Abscheidung von der Oberseite zum Boden des Fließbetts bzw. der Wirbelschicht.

Aus Fig. 1 kann somit entnommen werden, daß im Fall niedriger Reaktionstemperatur das Querstrom-Fließbett in seinem oberen Teil eine(n) vergleichsweise hohe(n) De nitrierleistung bzw. -wirkungsgrad, in seinem unte ren Teil jedoch nur eine niedrige Denitrierleistung ge währleistet. Im Hinblick auf die SO₂-Konzentration kann weiterhin aus Fig. 3 geschlossen werden, daß eine hohe Denitrierleistung im oberen Teil des Querstrom-Fließ betts auch dann erzielt werden kann, wenn die SO₂-Konzen tration vergleichsweise hoch ist.

Mit anderen Worten läßt sich sagen, daß bei der Behand lung des Stick- und Schwefeloxide enthaltenden Abgases mittels des Querstrom-Fließbett- oder -Wirbelschicht- Reaktors aus den den oberen Teil des Reaktors durchströ menden Gase die enthaltenen Stick- und Schwefeloxide zu friedenstellend entfernt werden können, während das den Unterteil des Reaktors durchströmende Gas immer noch er hebliche Mengen an Stick- und Schwefeloxiden enthält.

Ein zweckmäßig im ersten und/oder zweiten Querstrom- Fließbettreaktor verwendeter kohlenstoffhaltiger Kata lysator besteht aus Aktivkohle, Holz- oder Steinkohle, Koks oder ähnlichen oberflächenaktiven Stoffen, die ein Metalloxyd, wie Vanadiumpentoxyd oder dergleichen als Schicht oder in Verteilung tragen.

Ammoniak wird nicht nur in das in den ersten Reaktor ein geführte Gas, sondern auch in das in den zweiten Reaktor eingeführte Gas eingeleitet. Hierbei wird bevorzugt die Menge des einzuleitenden Ammoniaks so eingestellt, daß eine möglichst hohe Denitrierleistung erzielt und ein Ammoniakaustritt praktisch vollständig vermieden wird. Fig. 4 veranschaulicht in graphischer Darstellung die Be ziehung der einzuleitenden Menge von NH₃ (Ammoniak) in Abhängigkeit von der prozentualen Bindung von NO_x und dem NH₃-Austritt, wenn NH₃ in ein Kesselabgas (7000 Nm³/h) mit 800 ppm (Teile pro Million Teile) SO₂ und 300 ppm NO_x eingeleitet und das resultierende Gasgemisch bei 150° C durch einen Querstrom-Fließbett- bzw. Wirbel schichtreaktor geführt wird, der mit 10 m³ körniger Ak tivkohle gepackt ist.

Aus Fig. 4 geht hervor, daß der Prozentsatz der NO_x-Ab trennung mit zunehmender Menge des eingeleiteten Ammoniaks verbessert wird, wobei jedoch das Ergebnis allmäh lich abnimmt und zu einem Austritt von Ammoniak führt. Erfindungsgemäß wurde nun festgestellt, daß die für die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens zweckmäßig ste, einzuleitende Ammoniakmenge experimentell nach fol gender Zahlengleichung (1) bestimmt werden kann:

(1) Einzuleitende Ammoniakmenge in ppm

C_{N H 3} (in ppm) = Konzentration von NO_x in ppm multipli ziert mit der Denitrierleistung)
+ (0,1 ... 1,0) (Konzentration von SO_x in ppm multipliziert mit der Entschwe felungsleistung)
Vorzugsweise ist der Wert von C_{N H 3} ausgedrückt in ppm:
C_{N H 3} (in ppm) = Konzentration von NO_x in ppm multipli ziert mit der Denitrierleistung)
+ (0,3 ... 0,6) (Konzentration von SO_x in ppm multipliziert mit der Entschwe felungsleistung).

Die Klammerausdrücke (0,1 ... 1,0) bzw. (0,3 ... 0,6) geben die Grenzen an, in denen der 2. Faktor variiert werden kann.

Im folgenden ist das Verfahren und die zur Durchführung verwendete Vorrichtung anhand Fig. 5 und 6 näher erläu tert. Das Stick- und Schwefeloxide enthaltende Abgas wird über eine Leitung 1 in einem Querstrom-Fließbett reaktor 3 eingeführt. Dabei wird dem Abgas über eine Lei tung 2 Ammoniak zugemischt, wobei die Ammoniakmenge auf die durch obige Gleichung (1), vorzugsweise Gleichung (2) bestimmte Menge geregelt wird. Das Gemisch aus Ab gas und gasförmigen Ammoniak wird mit einem Bett 4 aus einem kohlenstoffhaltigen Katalysator aus Aktivkohle oder dergleichen kontaktiert, das im Reaktor 3 von des sen Oberseite zum Boden strömt. Anschließend wird das Gasgemisch aus dem Reaktor 3 abgeführt, in welchem die Auslaßhaube des Katalysatorbetts 4 durch eine Trennwand 5 unterteilt ist, so daß das das Oberteil des Katalysa torbetts 4 durchströmende Gas durch eine Leitung 6 abge führt wird und das das Unterteil des Katalysatorbetts 4 durchströmende Gas über eine Leitung 7 in einen zweiten Querstrom-Fließbettreaktor 9 eingeführt wird. Die in den zweiten Reaktor 9 einzuführende Abgasmenge sollte vor zugsweise die Gasmenge sein, die ein 1/2 - 4/5 des Unter teils des ersten Reaktors 3 durchströmt hat, nämlich 1/2 - 4/5 der gesamten, in den ersten Reaktor eingeführten Gasgemenge.

In das die Leitung 7 durchströmende Gas wird über eine Leitung 8 Ammoniak in einer Menge eingeleitet, die sich, wie im Fall des ersten Reaktors 3, nach Gleichung (1), vorzugsweise nach Gleichung (2) bestimmt. Das mit Am moniak versetzte Gas kommt mit einem Fließbett 10 aus kohlenstoffhaltigem Katalysator in Berührung, das im zweiten Reaktor 9 von dessen Oberseite zu seinem Boden strömt, um anschließend über eine Leitung 11 aus der Anlage abgeführt zu werden.

Andererseits kann gemäß Fig. 5 der kontinuierlich von den Böden der beiden Reaktoren 3 und 9 abgezogene koh lenstoffhaltige Katalysator einem Regenerator 12 zuge führt werden, um bei hoher Temperatur in einer Inertgas atmosphäre regeneriert zu werden; anschließend kann die ser Katalysator wieder zu den Oberteilen von erstem und zweitem Reaktor zugeführt werden.

Wahlweise ist es gemäß Fig. 6 auch möglich, nur den dem ersten Reaktor 3 entzogenen Katalysator zum Regenerator 12 zu leiten und den aus dem zweiten Reaktor 9 austreten den Katalysator über eine Leitung 13 unmittelbar, d. h. ohne Regenerierung zum Oberteil des ersten Reaktors 3 zu rückzuführen. Bei Anwendung der Katalysatorströmung ge mäß Fig. 6 kann auf die umständliche Regenerierung des kohlenstoffhaltigen Katalysators, der nur eine geringe Menge an SO_x absorbiert hat, verzichtet werden, was in sofern vorteilhaft ist, als nicht nur die für die Regenerierung des Katalysators erforderliche Wärmemenge, sondern auch die Verlustmenge an Katalysator verringert werden kann.

Das erfindungsgemäße Verfahren kann aber auch unter Verwen dung von drei oder vier oder mehr Querstrom-Fließbett reaktoren durchgeführt werden, wodurch die Denitrier- und die Entschwefelungsleistung für das Abgas weiter ver bessert werden kann. Es besteht kein wesentlicher Unter schied zwischen der Verwendung von drei oder vier oder mehr Reaktoren und der Verwendung von nur zwei Reaktoren, weil in beiden Fällen die zum Unterteil des angrenzenden, vorgeschalteten Reaktors geführten Gase mit Ammoniak versetzt und anschließend in den nachgeschalteten Re aktor bzw. die nachgeschalteten Reaktoren geleitet wer den, während die Gase, welche die Oberteile der vorge schalteten Reaktoren durchströmt haben, unmittelbar und ohne jede Behandlung in das Rauchrohr eingeleitet werden.

Im folgenden ist die Erfindung anhand von Beispielen näher erläutert.

Beispiel 1

Ein aus einem kohlegefeuerten Kessel stammendes Abgas mit 800 ppm Schwefeloxiden und 300 ppm Stickoxiden wurde mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 10 000 Nm³/h ab gezogen und mit 500 ppm gasförmigen Ammoniaks versetzt. Anschließend wurde das eine Temperatur von 150°C be sitzende, resultierende Gasgemisch in einen mit 10 m³ körniger Aktivkohle gepackten Querstrom-Fließbettreaktor eingeführt. Die Aktivkohle-Verweilzeit im Reaktor be trug in diesem Fall 36 Stunden. Ein Drittel des in den Reaktor eingeführten Gases wurde vom Oberteil des Re aktors abgezogen, wobei sich eine Denitrierleistung von 76% und eine Entschwefelungsleistung von 99 % ergaben, jeweils auf die Umfangsmenge bezogen. Die restlichen zwei Drittel des eingeführten Gases wurden am Boden des Reaktors abgezogen, erneut mit 250 ppm gasförmigen Ammoniaks vermischt und in einen Querstrom-Fließbett reaktor eingeführt, der mit 6,6 m³ körniger Aktivkohle gepackt und vom ersten Reaktor getrennt angeordnet war. Die Aktivkohle-Verweilzeit im zweiten Reaktor betrug dabei 40 Stunden. Die Denitrier- und Entschwefelungs wirkungsgrade bzw. -leistungen für das aus diesem Reak tor gewonnene Gas betrugen 61% bzw. 99,9%, bezogen auf das in den ersten Reaktor eingeführte Gas. Im Ver lauf der beschriebenen Gasbehandlung wurde das aus dem oberen Drittel des ersten Reaktors gewonnene Gas mit dem aus dem zweiten Reaktor abgezogenen Gas vereinigt und vermischt. Die dabei erzielten Ergebnisse zeigten eine Denitrierleistung von 66% und eine Entschwefelungs leistung von 99,6%, bezogen auf das ursprüngliche Ab gas.

Zu Vergleichszwecken wurde ein 800 ppm Schwefeloxid und 300 ppm Stickoxid enthaltendes, mit derselben Strömungs geschwindigkeit strömendes Abgas mit 650 ppm gasförmigen Ammoniaks vermischt, worauf das resultierende Gasgemisch mit einer Temperatur von 150°C in einen mit 16,6 m³ körniger Aktivkohle gepackten Querstrom-Fließbettreaktor eingeführt wurde. In diesem Fall betrug die Aktivkohle- Verweilzeit im Reaktor 35 Stunden. Für das aus dem Re aktor abgezogene Gas wurden eine Denitrierleistung von 42% und eine Entschwefelungsleistung von 96% ermittelt.

Beispiel 2

Ein von einem kohlegefeuerten Kessel stammendes Abgas mit 800 ppm Schwefeloxid und 300 ppm Stickoxid wurde mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 10 000 Nm³/h vom Kessel abgeleitet und mit 500 ppm gasförmigen Ammoniaks ver mischt, worauf das resultierende Gasgemisch mit einer Temperatur von 150°C in einen Querstrom-Fließbett- bzw. Wirbelschichtreaktor eingeführt wurde, der mit 10 m³ körniger Aktivkohle gepackt war. Die Aktivkohle-Verweil zeit im Reaktor betrug dabei 32 Stunden. Ein Drittel des in den Reaktor eingeleiteten Gases wurde vom Oberteil des Reaktors abgezogen, wobei eine Denitrierleistung von 80% und eine Entschwefelungsleistung von 99% ermittelt wurden. Die restlichen zwei Drittel des eingeführten Gases wurden am Boden des Reaktors abgezogen, erneut mit 250 ppm gasförmigen Ammoniaks vermischt und in einen anderen Reaktor eingeführt, nämlich einen zweiten, mit 6,6 m³ körniger Aktivkohle gepackten Querstrom-Fließbett reaktor. Die Aktivkohle-Verweilzeit in diesem Reaktor betrug 42 Stunden. Für das am Oberteil dieses Reaktors gewonnene Gas wurden Denitrier- und Entschwefelungslei stungen bzw. -wirkungsgrade von 77% bzw. 99,9%, bezogen auf das in den ersten Reaktor eingeführte Gas, ermittelt. Weiterhin wurden die restlichen zwei Drittel des in diesen Reaktor eingeführten Gases an dessen Boden abgezogen, wiederum mit 100 ppm gasförmigen Ammoniaks vermischt und in einen dritten Querstrom-Fließbettreaktor einge leitet, der mit 4,4 m³ Aktivkohle gepackt war und bei dem die Aktivkohle-Verweilzeit 60 Stunden betrug. Die Denitrier- und Entschwefelungsleistungen für das aus diesem Reaktor gewonnene Abgas wurden mit 85% bzw. 100%, bezogen auf das in den ersten Reaktor eingeführte Gas, ermittelt. Im Verlauf der beschriebenen dreistufigen Gasbehandlung wurden das vom oberen Drittel des ersten Reaktors, das vom oberen Drittel des zweiten Reaktors und das aus dem dritten Reaktor gewonnene Gas zusammenge führt und miteinander vermischt, wobei die entsprechende Denitrier- und Entschwefelungsleistung mit 82% bzw. 99,7%, bezogen auf das ursprüngliche Abgas, ermittelt wurde.

Zum Vergleich wurde ein 800 ppm Schwefeloxid und 300 ppm Stickoxid enthaltendes, mit derselben Strömungsgeschwin digkeit zuströmendes Abgas mit 700 ppm gasförmigen Ammoniaks versetzt, worauf das resultierende Gasgemisch mit einer Temperatur von 150°C in einen mit 21 m³ körniger Aktiv kohle gepackten Querstrom-Fließbettreaktor eingeführt wurde. Die Aktivkohle-Verweilzeit in diesem Reaktor be trug 39 Stunden. Für das aus diesem Reaktor gewonnene Abgas wurden eine Denitrierleistung bzw. -wirkungsgrad von 51% und eine Entschwefelungsleistung von 98% er mittelt.

In Zusammenfassung wird mit der Erfindung also ein Ver fahren zur Behandlung von Stick- und Schwefeloxiden enthaltenden Abgasen geschaffen, bei dem gasförmiges Ammoniak mit dem Abgas vermischt wird, das enthaltene Gasgemisch in Querstromrichtung durch einen ersten Reaktor geleitet wird, der mit einem Fließbett bzw. mit einer Wirbelschicht aus abwärts strömenden kohlenstoffhaltigen Katalysatorteilchen ausgestattet ist, das durch das Ober teil dieses Reaktors hindurchgeströmte Gas ohne weitere Behandlung aus dem Reaktor ausgetragen wird, das Gas, welches das Unterteil des Reaktors durchströmt hat, mit frischem gasförmigem Ammoniak vermischt wird und dieses Gasgemisch in Querstromrichtung durch einen zweiten Re aktor geleitet wird, der mit einem abwärts strömenden Fließbett bzw. einer Wirbelschicht aus kohlenstoffhal tigen Katalysatorteilchen versehen ist, worauf das Gas aus dem Reaktor abgeführt wird.

Claims

1. Verfahren zur Behandlung von Abgasen, die Stick- und Schwefeloxide enthalten, bei dem gasförmiges Ammoniak mit dem Abgas vermischt wird, das resultierende Gasge misch in Querstromrichtung durch einen ersten Reaktor geleitet wird, der mit einem abwärts strömenden Fließ bett aus kohlenstoffhaltigem Katalysator versehen ist,
das durch das Oberteil des Reaktors geleitete Gas in ein Rauchrohr eingeleitet wird,
das das Bodenteil des Reaktors passierende Gas erneut mit frischem, gasförmigen Ammoniak vermischt wird, anschließend das Gasgemisch in Querstromrichtung durch einen zweiten Reaktor geleitet wird, der mit ei nem abwärts strömenden Fließbett eines kohlenstoffhal tigen Katalysators versehen ist, und
das Gas nach dem Durchgang durch diesen Reaktor in das Rauchrohr eingeleitet wird, wobei die in das je dem Reaktor zuzuführende Gas einzuleitende Ammoniak menge nach folgender Formel bestimmt wird:
Einzuleitende Ammoniakmenge in ppm
C_{N H 3} (in ppm) = Konzentration von NO_x in ppm multipli ziert mit der Denitrierleistung) + (0,1 ... 1,0) (Konzentration von SO_x in ppm multipliziert mit der Ent schwefelungsleistung)

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß drei oder mehr Reaktoren in Reihe geschaltet wer den, von denen jeder ein abwärts strömendes Fließbett eines kohlenstoffhaltigen Katalysators aufweist, wo bei das Gas nach dem Vermischen mit gasförmigem Am moniak durch das Bodenteil eines vorgeschalteten Re aktors geleitet wird und einen nachgeschalteten, an schließenden Reaktor in Querstromrichtung durch strömt.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeich net, daß der am Boden des ersten oder zweiten Reak tors angekommene kohlenstoffhaltige Katalysator nach Regenerierung dem Oberteil bzw. Oberteilen des ersten und des zweiten Reaktors zugeführt wird.

4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 2, dadurch gekennzeich net, daß der am Boden des zweiten Reaktors abgenomme ne bzw. gewonnene kohlenstoffhaltige Katalysator ohne Regenerierung zum Oberteil des ersten Reaktors ge führt wird und das der am Boden des ersten Reaktors angekommene kohlenstoffhaltige Katalysator nach Rege neriation dem Oberteil sowohl des ersten als auch des zweiten Reaktors zugeführt wird.