DE2756186C3 - Process for reducing the concentration of nitrogen oxides in exhaust gases by means of ultraviolet radiation - Google Patents
Process for reducing the concentration of nitrogen oxides in exhaust gases by means of ultraviolet radiationInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verringerung der Konzentration an Stickstoffoxid bzw. Stickoxid bzw. Stickstoffdioxid (im folgenden wird der Einfachheit halber nur der Begriff »Stickstoffoxid« verwendet) in Abgasen, wie Verbrennungsprodukten aus Brennern oder gasförmigen Abströmen aus industriellen Anlagen, durch Induzierung der Dissoziation des Stickstoffoxids durch Bestrahlung mit ultravioletten Strahlen.The invention relates to a method for reducing the concentration of nitrogen oxide or nitrogen oxide or nitrogen dioxide (hereinafter the For the sake of simplicity, only the term »nitrogen oxide« is used in exhaust gases, such as combustion products from burners or gaseous effluents from industrial plants, by inducing dissociation of nitric oxide by irradiation with ultraviolet rays.
Abgase, wie die oben beschriebenen, werden oft direkt in die Atmosphäre abgegeben. Es besteht daher ein Bedarf, die korrodierenden, unangenehmen und/ oder toxischen Substanzen, wie Oxide des Stickstoffs, aus diesen Gasen vor ihrer Abgabe zu entfernen, mindestens bei bestimmten atmosphärischen Bedingungen, bei denen die Gase nahe an der Erde konzentriert verbleiben wurden. Die Abgase werden oft bei relativ hohen Temperaturen gebildet, bei denen die Oxide des Stickstoffs hauptsächlich als Stickstoffoxid vorhanden sind, und in einem solchen Fall muß irgendeine Behandlung zur Entfernung dieser Oxide auf die Entfernung der Stickstoffoxide bzw. Stickstoffdioxide gerichtet sein.Exhaust gases such as those described above are often released directly into the atmosphere. It therefore exists a need to remove corrosive, unpleasant and / or toxic substances, such as oxides of nitrogen, to be removed from these gases before they are released, at least under certain atmospheric conditions, where the gases would remain concentrated close to the earth. The exhaust gases are often at relative formed at high temperatures at which the oxides of nitrogen exist mainly as nitric oxide are, and in such a case some treatment to remove these oxides must be applied to the Removal of nitrogen oxides or nitrogen dioxide should be directed.
Wie in der IT-PS 10 14 252 der gleichen Anmelderin beschrieben wird, dissoziiert Stickstoffoxid, das mit ultraviolettem Licht mit einer Wellenlänge von 1450 χ 10-8cm bis 1900 χ 10"8cm belichtet wird, in zufriedenstellendem Ausmaß in Stickstoff und Sauerstoff. As to the same assignee is described in IT-PS 10 14 252, dissociated nitrogen oxide, the ultraviolet light having a wavelength of 1450 χ 10- 8 cm to 1900 χ 10 "8 cm is exposed, to a satisfactory extent in nitrogen and oxygen.
Man nimmt an, daß die Dissoziation entsprechend den folgenden Stufen abläuft:It is assumed that the dissociation proceeds according to the following stages:
NO + h ,-NO + O" NO + h, -NO + O "
NO + N°
N2 + h ν NO + N °
N 2 + h ν
Nü N o
0°0 °
(D(D
5050
O2 + N" (2)O 2 + N "(2)
N2 + 0° (3)N 2 + 0 ° (3)
2N°2N °
(4)(4)
worin N° und 0° Stickstoff- bzw. Sauerstoffradikale und h ν die Ultraviolettbestrahlung bedeuten.where N ° and 0 ° are nitrogen or oxygen radicals and h ν is ultraviolet radiation.
Dieses Verfahren ist jedoch bei Gasen, die mehr als 2 Vol.-% Sauerstoff enthalten, nicht wirksam, vermutlich deshalb, weil der größere Teil der Sauerstoffmoleküle Reaktionen der ArtHowever, this method is believed to be ineffective with gases containing more than 2 volume percent oxygen This is because the greater part of the oxygen molecules reactions of the kind
O2 + O + M ► O, + M (5)O 2 + O + M ► O, + M (5)
begünstigt, worin M eine Masse bzw. eine Substanz wiefavors where M is a mass or a substance such as
65 das. Stickstoffmolekül, bedeutet, die Energie absorbieren kann. 65 the. Nitrogen molecule, means that can absorb energy.
Durch die Reaktion (5) wird somit die Konzentration der 0°-Radikalen in dem Gassystem verringert und das Fortschreiten der Reaktionskette von 1 bis 4 blockiert, und dadurch wird die Wirksamkeit drastisch verringert und gleichzeitig wird Ozon gebildet.The reaction (5) thus reduces the concentration of 0 ° radicals in the gas system and that The progression of the reaction chain from 1 to 4 is blocked, and thereby the effectiveness is drastically reduced and at the same time ozone is formed.
Sehr oft enthalten die Abgase aus Brennern und ebenfalls die Abgase aus industriellen Anlagen Sauerstoffmengen, die über 2% liegen. Daher kann das beschriebene Verfahren zur Verringerung der Menge an Stickstoffoxid, das in solchen Abgaben vorhanden ist, nicht verwendet werden.Very often the exhaust gases from burners and also the exhaust gases from industrial plants contain amounts of oxygen, that are over 2%. Therefore, the method described can reduce the amount of nitric oxide present in such deliveries cannot be used.
Man hat verschiedene Verfahren für die Verringerung der Konzentrationen an Oxiden von Stickstoff (NOx) in solchen Abgasen vorgeschlagen. Bei einem Verfahren werden die Brenner in eine Verbrennungskammer von einer zentralen zu einer peripheren Stellung gebracht so daß die Verbrennungsgase tangential aus der Kammer abgegeben werden. Dadurch entsteht eine Wirbel- bzw. Vortexströmung in der Kammer, wodurch die Temperatur in der Kammer verringert wird. Da die Konzentration der Stickstoffoxide in den Gasen direkt proportional zu der Flammentemperatur des Brenners ist wird auch die Menge dieser Oxide in den Gasen verringert Offensichtlich ist es schwierig, dieses System in eine Anlage, die bereits in Betrieb ist, einzuführen bzw. zu integrieren.Various methods have been used for reducing the concentrations of oxides of nitrogen (NOx) has been proposed in such exhaust gases. In one method, the burners are placed in a combustion chamber brought from a central to a peripheral position so that the combustion gases be delivered tangentially from the chamber. This creates a vortex or vortex flow in the chamber, which lowers the temperature in the chamber. As the concentration of nitrogen oxides The amount of this in the gases is directly proportional to the flame temperature of the burner Oxides in the Gases Reduced Obviously, it is difficult to incorporate this system into a facility that is already in Operation is to be introduced or integrated.
Bei einer alternativen, bekannten System wird stromabwärts des Brenner-Boiler-Komplexes ein Raffinierverfahren eingebaut bzw. integriert in dem die .Verbrennungsprodukte durch Ammoniak in Anwesenheit eines geeigneten Katalysators, wie Platin, reduziert werden. Ein solches System ist theoretisch möglich, es treten jedoch bei Versuchen, es in der Praxis durchzuführen, beachtliche Schwierigkeiten auf, da eine genaue Temperaturkontrolle erforderlich ist und da alle die Schwierigkeiten auftreten, die bei der Verwendung solcher Katalysatoren normalerweise beobachtet werden. In an alternative known system, a refining process is used downstream of the burner-boiler complex built in or integrated in which the combustion products due to ammonia in the presence a suitable catalyst such as platinum. Such a system is theoretically possible there however, there are considerable difficulties in attempts to put it into practice, since one precise temperature control is required and given all of the difficulties encountered in using it such catalysts are normally observed.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Verringerung der Konzentration an Stickstoffoxid bzw. Oxiden des Stickstoffs in den zuvor beschriebenen Abgasen zu schaffen, bei dem die Nachteile der bekannten Verfahren vermieden werden, das leicht durchzuführen ist und relativ billig im Betrieb ist.The present invention is based on the object of a method for reducing the concentration to create nitrogen oxide or oxides of nitrogen in the exhaust gases described above, in which the disadvantages of the known method are avoided, which is easy to carry out and relatively cheap in the Operation is.
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Verringerung der Konzentration an Stickstoffoxiden in Abgasen, indem man die Abgase mit ultravioletten Strahlen bestrahlt und so die Dissoziation der Stickstoffoxide induziert, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man die Gase vor der Bestrahlung mit Ammoniak in einer Menge von 5 χ 10-3 bis 2 χ 10~2 Mol/l Abgas verwendet und so den Gehalt an in den Gasen vorhandenem Sauerstoff verringert und die Dissoziation der Stickstoffoxide bei der Bestrahlung aktiviert.The invention relates to a method for reducing the concentration of nitrogen oxides in exhaust gases by irradiating the exhaust gases with ultraviolet rays and thus inducing the dissociation of the nitrogen oxides χ 10- 3-2 χ 10 -2 mol / l and reduces exhaust gas used as the content of water present in the gases oxygen and activates the dissociation of nitrogen oxides during the irradiation.
Die Anmelderin hat überraschenderweise gefunden, daß, wenn Ammoniak entweder in gasförmigem oder in flüssigem Zustand in die mehr als 2% Sauerstoff enthaltenden Gase vor der Bestrahlung mit ultraviolettem Licht eingeleitet wird, die Wirksamkeit der Reaktionskette (Stufen 1 bis 4 oben) für die Dissoziation des Stickstoffoxids wesentlich verbessert wird.The applicant has surprisingly found that when ammonia is either in gaseous or in liquid state in the gases containing more than 2% oxygen before irradiation with ultraviolet Light is initiated, the effectiveness of the reaction chain (levels 1 to 4 above) for dissociation of nitrogen oxide is significantly improved.
Man kann dies auf Grund der Tatsache erklären, daß Ammoniak ebenfalls durch ultraviolette Bestrahlung angeregt wird und mit einem Teil des vorhandenenThis can be explained by the fact that ammonia is also caused by ultraviolet radiation is stimulated and with part of the existing
Sauerstoffs entsprechend der folgenden Gleichung reagiert:Oxygen reacts according to the following equation:
2 NH3 + 5/2 O2 + h v—2 NO + 3 H2O.2 NH 3 + 5/2 O 2 + hv-2 NO + 3 H 2 O.
Beim Fortschreiten dieser Reaktion wird Sauerstoff allmählich verbraucht, und dadurch wird die Bildung von Ozon durch die Umsetzung (5) vermieden, und die Reaktionskette, Stufen 1 bis 4, kann ihren normalen Verlauf nehmen.As this reaction progresses, oxygen is gradually consumed and this leads to the formation of Ozone avoided by implementation (5), and the chain of reactions, stages 1 to 4, can go back to normal Take course.
Das Ammoniak kann entweder in gasförmigem oder in flüssigem Zustand vor dem Vermischen mit den Abgasen vorliegen, und bei bevorzugten erfindungsgemäßen Ausführungsformen werden Mengen an Ammoniak von 5 χ \§-~· bis 2 χ 10~2 Mol/I Abgase verwen det.The ammonia can be either in the gaseous or in the liquid state prior to mixing with the exhaust gases present, and in preferred embodiments of the invention amounts of ammonia are χ of 5 ~ to 2 · 10 -2 χ mol det USAGE exhaust I \ §- /.
Nach der Behandlung mit Ammoniak und der Bestrahlung mit ultraviolettem Licht zur Dissoziation dts Stickstoffoxids werden die Abgase bevorzugt mit Wasser zur Entfernung irgendwelchei, restlichen Ammoniaks vor der Abgabe in die Atmosphäre gewaschen. Das Ammoniak kann wiedergewonnen und zum weiteren Vermischen mit weiteren Abgasen recyclisiert werden.After treatment with ammonia and irradiation with ultraviolet light for dissociation dts nitrogen oxide, the exhaust gases are preferably mixed with water to remove any residual Washed ammonia before releasing it into the atmosphere. The ammonia can be recovered and recycled for further mixing with other exhaust gases.
Das Waschwasser löst ebenfalls irgendwelche Ammoniumsalze, die in den Gasen vorhanden sein können. Diese Salze können ebenfalls gewonnen werden.The wash water also dissolves any ammonium salts that may be present in the gases. These salts can also be obtained.
Die Abgase werden bevorzugt vor dem Vermischen mit Ammoniak zur Entfernung von Staub behandelt.The exhaust gases are preferably treated with ammonia to remove dust prior to mixing.
An Hand der beigefügten Zeichnung wird eine erfindungsgemäße Ausführungsform näher erläutert. In der beigefügten Zeichnung ist eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens schematisch dargestelltAn embodiment according to the invention will be explained in more detail with reference to the accompanying drawing. In the accompanying drawing is a diagram of an apparatus for carrying out the method according to the invention shown
Wie in der Zeichnung dargestellt, werden die Abgase, die Stickstoffoxid und Sauerstoff enthalten, zuerst in eine Staubenif ?rnungsvorrichtung 1 geleitet. Aus dieser werden staubfreie Gase in eine Mischvorrichtung 2 gefördert, wo sit mit einer Menge von etwa 0,01 Mol Ammoniak/l der Gase vermischt werden. Das Ammoniak wird in die Mischvorrichtung 2 aus einem Lagerungstank (nicht dargestellt) geleitet.As shown in the drawing, the exhaust gases, which contain nitrogen oxide and oxygen, are first in a dust clearing device 1 passed. From this dust-free gases are fed into a mixing device 2 promoted, where sit with an amount of about 0.01 mol ammonia / l of the gases are mixed. The ammonia is fed into the mixing device 2 from a storage tank (not shown).
Das Gemisch aus Ammoniak und Abgasen wird dann in einen Reaktor 3 geleitet, wo es mit ultravioletter Bestrahlung einer Wellenlänge von 1450 χ 10~8 bis 1900 χ ΙΟ-8 cm zur Aktivierung der Reaktion von Ammoniak mit Sauerstoff unter Bildung von Wasser und Stickstoffoxid und zur Dissoziation des entstehenden Stickstoffoxids zusammen mit dem, das ursprünglich in den Abgasen vorhanden war, unter Bildung von Stickstoff und Sauerstoff gemäß den obigen Reaktionen 1 bis 4 bestrahlt wird.The mixture of ammonia and exhaust gases is then passed into a reactor 3, where it is subjected to ultraviolet irradiation with a wavelength of 1450 χ 10 ~ 8 to 1900 χ ΙΟ- 8 cm to activate the reaction of ammonia with oxygen to form water and nitrogen oxide Dissociation of the resulting nitrogen oxide together with that which was originally present in the exhaust gases is irradiated with the formation of nitrogen and oxygen according to reactions 1 to 4 above.
ίο Gleichzeitig reagiert ein Teil des Ammoniaks mit irgendwelchen in den Gasen enthaltenem Schwefeldioxid und Wasser unter Bildung von Ammoniumsulfit entsprechend der Gleichung:ίο At the same time, part of the ammonia also reacts any sulfur dioxide and water contained in the gases with the formation of ammonium sulfite according to the equation:
!. SO2 + H2O + 2 NH3- (NH4J2 SO3.! SO 2 + H 2 O + 2 NH 3 - (NH 4 J 2 SO 3 .
Die restlichen Gase, zusammen mit den im Reaktor gebildeten Reaktionsprodukten, werden in einen Skrubber bzw. Waschturm bzw. Berieselungsturm 4 geleitet, wo sie mit Wasser zur Entfernung von gebildeten Ammoniumsalzen und irgendwelchem restlichen Ammoniak, das vorhanden sein kann, gewaschen werden.The remaining gases, together with the reaction products formed in the reactor, are passed into a scrubber or washing tower or sprinkler tower 4 passed, where they are formed with water to remove Ammonium salts and any residual ammonia that may be present.
Von hier werden die gereinigten Gase in die Atmosphäre über einen Schornstein (nicht dargestellt) geleitet.From here the cleaned gases are released into the atmosphere via a chimney (not shown) directed.
Die wäßrige Lösung, die aus dem Skrubber 4 abfließt, wird zur Gewinnung des Ammoniaks erhitzt, das zu dem Mischer 2 recyclisiert wird. Sie wird dann zur Gewinnung der Ammoniumsalze, die von großer Bedeutung als Düngemittel sind, konzentriert.The aqueous solution that flows out of the scrubber 4, is heated to recover the ammonia which is recycled to the mixer 2. It then becomes the Concentrated extraction of ammonium salts, which are of great importance as fertilizers.
jo Das erfindungsgemäße Verfahren ist somit verglichen mit bekannten Systemen, sehr vorteilhaft, da es leicht in irgendeine Art industrieller Anlagen integriert werden kann, unabhängig davon, ob sie bereits im Betrieb ist oder nicht Man kann das erfindungsgemäßejo The method according to the invention is thus compared with known systems, very advantageous as it is easily integrated into any type of industrial plant can be, regardless of whether it is already in operation or not
J5 Verfahren. nur zu spezifischen Zeiten in Gebrauch nehmen, z. B. wenn die Umgebungsbedingungen eine Smogbildung erwarten lassen. In europäischen Breitengraden wird es erforderlich sein, es durchschnittlich 10 bis 20 Tag/Jahr zu betreiben. Das erfindungsgemäße Verfahren ist somit billiger als bekannte Systeme zur Entfernung von Oxiden des Stickstoffs zu betreiben, und weiterhin wird bei ihm eine Vorrichtung verwendet, die relativ billig ist.J5 procedure. only in use at specific times take, e.g. B. if the ambient conditions suggest that smog will form. In European latitudes it will be required to operate it an average of 10 to 20 days / year. The inventive Process is thus cheaper to operate than known systems for removing oxides of nitrogen, and he also uses a device that is relatively inexpensive.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen1 sheet of drawings
Claims (1)
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