DE2756186A1 - PROCESS FOR REDUCING THE CONCENTRATION OF NITROGEN OXIDE IN EXHAUST GASES USING ULTRAVIOLET RADIATION - Google Patents
PROCESS FOR REDUCING THE CONCENTRATION OF NITROGEN OXIDE IN EXHAUST GASES USING ULTRAVIOLET RADIATIONInfo
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Verfahren zur Verringerung der Konzentration an Stickstoffoxid in Abgasen durch UltraviolettbestrahlungMethod for reducing the concentration of nitrogen oxide in exhaust gases by means of ultraviolet radiation
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Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verringerung der Konzentration an Stickstoffoxid bzw. Stickoxid bzw. Stickstoffdioxid (im folgenden wird der Einfachheit halber nur der Begriff "Stickstoffoxid" verwendet) in Abgasen, wie Verbrennungsprodukten aus Brennern oder gasförmigen Abströmen aus industriellen Anlagen, durch Induzierung der Dissoziation des Stickstoffoxids durch Bestrahlung mit ultravioletten Strahlen.The invention relates to a method for reducing the concentration of nitrogen oxide or nitrogen oxide or Nitrogen dioxide (in the following for the sake of simplicity only the term "nitrogen oxide" is used) in exhaust gases, such as Combustion products from burners or gaseous effluents from industrial plants, by inducing the dissociation of nitrogen oxide by irradiation with ultraviolet Rays.
Abgase, wie die oben beschriebenen, werden oft direkt in die Atmosphäre abgegeben. Es besteht daher ein Bedarf, die korrodierenden, unangenehmen und/oder toxischen Substanzen, wie Oxide des Stickstoffs, aus diesen Gasen vor ihrer Abgabe zu entfernen, mindestens bei bestimmten atmosphärischen Bedingungen, bei denen die Gase nahe an der Erde konzentriert verbleiben würden. Die Abgase werden oft bei relativ hohen Temperaturen gebildet, bei denen die Oxide des Stickstoffs hauptsächlich als Stickstoffoxid vorhanden sind, und in einem solchen Fall muß irgendeine Behandlung zur Entfernung dieser Oxide auf die Entfernung der Stickstoffoxide bzw. Stickstoffdioxide gerichtet sein.Exhaust gases such as those described above are often released directly into the atmosphere. There is therefore a need to remove the corrosive, unpleasant and / or toxic substances, such as oxides of nitrogen, from these gases before they are released, at least in certain atmospheric conditions Conditions in which the gases would remain concentrated close to the earth. The exhaust gases are often at relatively high levels Temperatures are formed at which the oxides of nitrogen are mainly present as nitrogen oxide, and in one in such a case, some treatment for removing these oxides must be directed to the removal of the nitrogen oxides or nitrogen dioxides.
Wie in der I-PS 1 014 252 der gleichen Anmelderin beschrieben wird, dissoziiert Stickstoffoxid, das mit ultraviolettem Licht mit einer Wellenlänge von 1450 bis 1900 % belichtet wird, in zufriedenstellendem Ausmaß in Stickstoff und Sauerstoff.As described in I-PS 1 014 252 of the same applicant, nitrogen oxide which is exposed to ultraviolet light having a wavelength of 1450 to 1900 % dissociates to a satisfactory extent into nitrogen and oxygen.
Man nimmt an, daß die Dissoziation entsprechend den folgenden Stufen abläuft:It is assumed that the dissociation proceeds according to the following stages:
(1) NO + hO (1) NO + hO » N° + 0° »N ° + 0 °
(2) NO + 0° > O2 + N°(2) NO + 0 °> O 2 + N °
(3) NO + N° > N2 + 0°(3) NO + N °> N 2 + 0 °
(4) N2 + hf (4) N 2 + hf > 2N° > 2N °
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worin Ν° und 0° Stickstoff- bzw. Sauerstoffradikale und h \> die Ultraviolettbestrahlung bedeuten.where Ν ° and 0 ° mean nitrogen or oxygen radicals and h \> mean ultraviolet radiation.
Dieses Verfahren ist jedoch bei Gasen, die mehr als 2 Vol-% Sauerstoff enthalten, nicht wirksam, vermutlich deshalb, weil der größere Teil der Sauerstoffmoleküle Reaktionen der ArtHowever, this method is not effective with gases that contain more than 2 vol% oxygen, presumably because the greater part of the oxygen molecules reactions of the type
(5) O2 + 0° + M > O3 + M(5) O 2 + 0 ° + M> O 3 + M
begünstigt, worin M eine Masse bzw. eine Substanz, wie das Stickstoffmolekül, bedeutet, die Energie absorbieren kann. favored, where M is a mass or a substance, such as the nitrogen molecule, which can absorb energy .
Durch die Reaktion (5) wird somit die Konzentration der O°-Radikalen in dem Gassystem verringert und das Fortschreiten der Reaktionskette von 1 bis 4 blockiert, und dadurch wird die Wirksamkeit drastisch verringert und gleichzeitig wird Ozon gebildet.The reaction (5) thus reduces the concentration of 0 ° radicals in the gas system and the progression of the reaction chain from 1 to 4 blocked, and thereby the effectiveness is drastically reduced and at the same time ozone is formed.
Sehr oft enthalten die Abgase aus Brennern und ebenfalls die Abgase aus industriellen Anlagen Sauerstoffmengen, die über 2% liegen. Daher kann das beschriebene Verfahren zur Verringerung der Menge an Stickstoffoxid, das in solchen Abgaben vorhanden ist, nicht verwendet werden.Very often the exhaust gases from burners and also the exhaust gases from industrial plants contain amounts of oxygen that are above 2% . Therefore, the described method of reducing the amount of nitric oxide present in such deliveries cannot be used.
Man hat verschiedene Verfahren für die Verringerung der Konzentrationen an Oxiden von Stickstoff (NO ) in solchen Abgasen vorgeschlagen. Bei einem Verfahren werden die Brenner in eine Verbrennungskammer von einer zentralen zu einer peripheren Stellung gebracht, so daß die Verbrennungsgase tangential aus der Kammer abgegeben werden. Dadurch entsteht eine Wirbel- bzw. Vortexströmung in der Kammer, wodurch die Temperatur in der Kammer verringert wird. Da die Konzentration der Stickstoffoxide in den Gasen direkt proportional zu der Flammentemperatur des Brenners ist, wird auch die Menge dieser Oxide in den Gasen verringert. Offensichtlich ist esVarious methods have been proposed for reducing the concentrations of oxides of nitrogen (NO) in such exhaust gases. In one method, the burners are placed in a combustion chamber from a central to a peri eral position, so that the combustion gases are discharged tangentially from the chamber. This creates a vortex flow in the chamber, which reduces the temperature in the chamber. Since the concentration of nitrogen oxides in the gases is directly proportional to the flame temperature of the burner, the amount of these oxides in the gases is also reduced. Obviously it is
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schwierig, dieses System in eine Anlage, die bereits in Betrieb ist, einzuführen bzw. zu integrieren.difficult to incorporate this system into a facility that is already operational is to be introduced or integrated.
Bei einem alternativen, bekannten System wird stromabwärts des Brenner-Boiler-Komplexes ein Raffinierverfahren eingebaut bzw. integriert, in dem die Verbrennungsprodukte durch Ammoniak in Anwesenheit eines geeigneten Katalysators, wie Platin, reduziert werden. Ein solches System ist theoretisch möglich, es treten jedoch bei Versuchen, es in der Praxis durchzuführen, beachtliche Schwierigkeiten auf, da eine genaue Temperaturkontrolle erforderlich ist und da alle die Schwierigkeiten auftreten, die bei der Verwendung solcher Katalysatoren normalerweise beobachtet werden.In an alternative known system, a refining process is used downstream of the burner-boiler complex built-in or integrated, in which the combustion products by ammonia in the presence of a suitable catalyst, like platinum. Such a system is theoretically possible, but attempts to use it in the To conduct practice presents considerable difficulties because precise temperature control is required and because all encounter the difficulties normally observed with the use of such catalysts.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Verringerung der Konzentration an Stickstoffoxid bzw. Oxiden des Stickstoffs in den zuvor beschriebenen Abgasen zu schaffen, bei dem die Nachteile der bekannten Verfahren vermieden werden, das leicht durchzuführen ist und relativ billig im Betrieb ist.The present invention is based on the object of a method for reducing the concentration To create nitrogen oxide or oxides of nitrogen in the exhaust gases described above, in which the disadvantages of known method can be avoided, which is easy to perform and relatively inexpensive to operate.
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Verringerung der Konzentration an Stickstoffoxid bzw. Oxiden des Stickstoffs in Abgasen durch Bestrahlung der Gase mit ultravioletten Strahlen zur Induzierung der Dissoziation des Stickoxids, bei dem die Gase mit Ammoniak vor der Bestrahlung zur Verringerung des Sauerstoffgehalts in den Gasen und dadurch zur Aktivierung der Dissoziation des Stickstoffoxids bei seiner Bestrahlung vermischt werden.The invention relates to a method for reducing the concentration of nitrogen oxide or oxides of nitrogen in exhaust gases by irradiating the gases with ultraviolet rays Rays to induce the dissociation of nitrogen oxide, in which the gases are mixed with ammonia before irradiation Reducing the oxygen content in the gases and thereby activating the dissociation of nitrogen oxide during its Irradiation are mixed.
Die Anmelderin hat überraschenderweise gefunden, daß, wenn Ammoniak entweder in gasförmigem oder in flüssigem Zustand in die mehr als 296 Sauerstoff enthaltenden Gase vor der Bestrahlung mit ultraviolettem Licht eingeleitet wird, die Wirksamkeit der Reaktionskette (Stufen 1 bis 4 oben) für dieThe applicant has surprisingly found that when ammonia is either in gaseous or in liquid State in the gases containing more than 296 oxygen the irradiation with ultraviolet light is initiated, the effectiveness of the reaction chain (steps 1 to 4 above) for the
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Dissoziation des Stickstoffoxids wesentlich verbessert wird.Dissociation of the nitric oxide is significantly improved.
Man kann dies aufgrund der Tatsache erklären, daß Ammoniak ebenfalls durch ultraviolette Bestrahlung angeregt wird und mit einem Teil des vorhandenen Sauerstoffs entsprechend der folgenden Gleichung reagiert:This can be explained by the fact that ammonia is also excited by ultraviolet radiation and with some of the oxygen available accordingly reacts to the following equation:
2NH3 + 5/2 O2 + hv> » 2NO + 3H2O.2NH 3 + 5/2 O 2 + hv >> 2NO + 3H 2 O.
Beim Fortschreiten dieser Reaktion wird Sauerstoff allmählich verbraucht, und dadurch wird die Bildung von Ozon durch die Umsetzung (5) vermieden, und die Reaktionskette, Stufen 1 bis 4, kann ihren normalen Verlauf nehmen.As this reaction proceeds, oxygen is gradually consumed and this causes the formation of ozone avoided by reaction (5), and the reaction chain, steps 1 to 4, can take its normal course.
Das Ammoniak kann entweder in gasförmigem oder in flüssigem Zustand vor dem Vermischen mit den Abgasen vorliegen, und bei bevorzugten erfindungsgemäßen Ausführungsformen werden Mengen an Ammoniak von 5,10~3 bis 2,10"^ Mol/l Abgase verwendet.The ammonia may be in either a gaseous or a liquid state prior to mixing with the exhaust gases, and in preferred embodiments of the present invention, amounts of ammonia from 5.10 -3 to 2.10 mol / l exhaust gases are used.
Nach der Behandlung mit Ammoniak und der Bestrahlung mit ultraviolettem Licht zur Dissoziation des Stickstoffoxids werden die Abgabe bevorzugt mit Wasser zur Entfernung irgendwelchen restlichen Ammoniaks vor der Abgabe in die Atmosphäre gewaschen. Das Ammoniak kann wiedergewonnen und zum weiteren Vermischen mit weiteren Abgasen recyclisiert werden.After treatment with ammonia and irradiation with ultraviolet light to dissociate the nitrogen oxide it is preferred to dispense with water to remove any residual ammonia prior to dispensing into the Atmosphere washed. The ammonia can be recovered and recycled for further mixing with other exhaust gases will.
Das Waschwasser löst ebenfalls irgendwelche Ammoniumsalze, die in den Gasen vorhanden sein können. Diese Salze können ebenfalls gewonnen werden.The wash water also dissolves any ammonium salts that may be present in the gases. These salts can also be won.
Die Abgase werden bevorzugt vor dem Vermischen mit Ammoniak zur Entfernung von Staub behandelt.The exhaust gases are preferably treated with ammonia to remove dust prior to mixing.
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Anhand der beigefügten Zeichnung wird eine erfindungsgemäße Ausführungsform näher erläutert. In der beigefügten Zeichnung ist eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens schematisch dargestellt.An embodiment according to the invention is explained in more detail with the aid of the accompanying drawing. In the accompanying drawing, an apparatus for carrying out the method according to the invention is shown schematically.
Wie in der Zeichnung dargestellt, werden die Abgase, die Stickstoffoxid und Sauerstoff enthalten, zuerst in eine Staubentfernungsvorrichtung 1 geleitet. Aus dieser werden staubfreie Gase in eine Mischvorrichtung 2 gefördert, wo sie mit einer Menge von etwa 0,01 Mol Ammoniak/l der Gase vermischt werden. Das Ammoniak wird in die Mischvorrichtung 2 aus einem Lagerungstank (nicht dargestellt) geleitet.As shown in the drawing, the exhaust gases, containing nitrogen oxide and oxygen, first fed into a dust removing device 1. From this become Dust-free gases conveyed into a mixing device 2, where they are mixed with an amount of about 0.01 mol ammonia / l of the gases. The ammonia is fed into the mixing device 2 passed from a storage tank (not shown).
Das Gemisch aus Ammoniak und Abgasen wird dann in einen Reaktor 3 geleitet, wo es mit ultravioletter Bestrahlung einer Wellenlänge zwischen 1430 und 1900 Ä zur Aktivierung der Reaktion von Ammoniak mit Sauerstoff unter Bildung von Wasser und Stickstoffoxid und zur Dissoziation des entstehenden Stickstoffdioxids zusammen mit dem, das ursprünglich in den Abgasen vorhanden war,unter Bildung von Stickstoff und Sauerstoff gemäß den obigen Reaktionen 1 bis 4 bestrahlt wird.The mixture of ammonia and exhaust gases is then passed into a reactor 3, where it is irradiated with ultraviolet rays a wavelength between 1430 and 1900 Å for activation the reaction of ammonia with oxygen to form water and nitrogen oxide and the dissociation of the resulting nitrogen dioxide together with that originally in was present in the exhaust gases, is irradiated to form nitrogen and oxygen according to reactions 1 to 4 above.
Gleichzeitig reagiert ein Teil des Ammoniaks mit irgendwelchen in den Gasen enthaltenem Schwefeldioxid und Wasser unter Bildung von Ammoniumsulfit entsprechend der Gleichung:At the same time, some of the ammonia reacts with any sulfur dioxide contained in the gases and Water with the formation of ammonium sulfite according to the equation:
Die restlichen Gase, zusammen mit den im Reaktor 3 gebildeten Reaktionsprodukten, werden in einen Skrubber bzw. Waschturm bzw. Berieselungsturm 4 geleitet, wo sie mit Wasser zur Entfernung von gebildeten Ammoniumsalzen und irgendwelchem restlichen Ammoniak, das vorhanden sein kann, gewaschen werden.The remaining gases, together with the reaction products formed in the reactor 3, are fed into a scrubber or Wash tower or sprinkler tower 4, where they are fed with water washed to remove ammonium salts formed and any residual ammonia that may be present will.
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Von hier werden die gereinigten Gase in die Atmosphäre über einen Schornstein (nicht dargestellt) geleitet.From here the cleaned gases are released into the atmosphere via a chimney (not shown).
Die wäßrige Lösung, die aus dem Skrubber 4 abfließt, wird zur Gewinnung des Ammoniaks erhitzt, das zu dem Mischer recyclisiert wird. Sie wird dann zur Gewinnung der Ammoniumsalze, die von großer Bedeutung als Düngemittel sind, konzentriert.The aqueous solution that flows out of the scrubber 4, is heated to recover the ammonia which is recycled to the mixer. It is then concentrated to obtain the ammonium salts, which are of great importance as fertilizers.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist somit, verglichen mit bekannten Systemen, sehr vorteilhaft, da es leicht in irgendeine Art industrieller Anlagen integriert werden kann, unabhängig davon, ob sie bereits im Betrieb ist oder nicht. Man kann das erfindungsgemäße Verfahren nur zu spezifischen Zeiten in Gebrauch nehmen, z.B. wenn die Umgebungsbedingungen eine Smogbildung erwarten lassen. In europäischen Breitengraden wird es erforderlich sein, es durchschnittlich 10 bis 20 Tag/Jahr zu betreiben. Das erfindungsgemäße Verfahren ist somit billiger als bekannte Systeme zur Entfernung von Oxiden des Stickstoffs zu betreiben, und weiterhin wird bei ihm eine Vorrichtung verwendet, die relativ billig ist.The method according to the invention is therefore very advantageous compared with known systems, since it is easy can be integrated into any type of industrial plant, regardless of whether it is already in operation or not. The method according to the invention can only be used at specific times, e.g. when the ambient conditions lead to the expectation of smog formation. In European At latitudes it will be necessary to operate it an average of 10 to 20 days / year. The method according to the invention is thus cheaper than known systems for removal of oxides of nitrogen, and still uses a device which is relatively inexpensive.
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