DE2732733A1 - Anhydride-hardened epoxy resin-based encapsulating compsns. - contg. filler, wax lubricant and silane coupling agent to improve high temp. wet electrical properties - Google Patents

Anhydride-hardened epoxy resin-based encapsulating compsns. - contg. filler, wax lubricant and silane coupling agent to improve high temp. wet electrical properties

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DE2732733A1 DE19772732733 DE2732733A DE2732733A1 DE 2732733 A1 DE2732733 A1 DE 2732733A1 DE 19772732733 DE19772732733 DE 19772732733 DE 2732733 A DE2732733 A DE 2732733A DE 2732733 A1 DE2732733 A1 DE 2732733A1
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Abstract

Compsn. comprises (a) an epoxide cpd. with >=2 1,2-epoxide gps., (b) hardener selected from (i) polyanhydride of m.wt. 1000 comprising the reaction prod. of a maleic monomer and >=1 alkyl styrene monomers and (ii) pre-polymers of (i) and the epoxide, (c) curing catalyst, (d) 55-75 wt. % of a silica filler, (e) 10-20 wt.% calcined clay Sb2O3, Sb tetraoxide, Ca silicate, TiO2, CaCO3, ZnO, MgO or mixts. as additional filler, (f) 0.01-2 wt.% of carnauba wax, montanic acid ester wax, polyethylene wax and/or PTFE wax lubricant, and (g) 0.05-2 wt.% of silane coupling agent. The presence of (e), (f) and (g) improves the high temp. wet electrical props of the compsn., when heat cured, as indicated by a decreased % change of the dielectric loss index measured after exposure to 15 psig steam for 16 hr from the dielectric loss index measured under dry conditions at 25%. Compsns. are used to encapsulate semiconductors.

Description

poxyformmasse und deren Verwendungpoxy molding compound and its use

Die Erfindung betrifft Formmassenm, die zur Einkapselung elektronischer Teile geeignet sind,und spezieller Einkay)-selungsmittel vom Epoxyharztyp.The invention relates to molding compositions which are used for encapsulating electronic Parts are suitable, and more specifically epoxy resin type resin release agents.

Es erwies sich als erwünscht, elektronische Teile in Kunststoffmassen einzukapseln, um eine elektrisch isolierende schützende und feuchtigkeitsbeständige Packung zu bekommen.It proved desirable to have electronic parts in plastic compounds encapsulate to provide an electrically insulating protective and moisture-proof Get pack.

Beispielsweise wurden Jlalbleiterteile, wie Kristallstückchen, die mit gedruckten Schaltunqen versehen und mit Bleidrähten verbunden sind, mit hitzehärtbaren Kunststofformmassen eingekapselt. Ein solcher Typ von Formmassen beruht auf Silikonkautschuk. Daraus gebildete Einkapselungen besitzen zwar die erforderlichen dielektrischen Isolationseigenschaften, doch sind sie etwas empfindlich gegen Feuchtigkeit und ergeben für bestimmte Anwendungszwecke ungenügende Feuchtigkeitsbeständigkeit bezüglich mechanischer Eigenschaften, wie des linearen Ausdehnungskoeffizienten und der Wasserdampfübertraqungsgeschwindigkeit.For example, semiconductor parts such as crystal chips that provided with printed circuits and connected with lead wires, with thermosetting Encapsulated plastic molding compounds. One such type of molding compound is based on silicone rubber. Encapsulations formed therefrom have the required dielectric Insulation properties, but they are somewhat sensitive to moisture and result in insufficient moisture resistance for certain applications mechanical properties, such as the coefficient of linear expansion and the speed of water vapor transmission.

In der US-PS 3 789 038 sind mit Polyanhydrid gehärtete Epoxyformmassen beschrieben. Solche Formmassen bestehen aus einer Epoxidverbindung, einem Härter, welcher ein Polyanhydridreaktionsprodukt wenigstens eines Alkylstyrolmonomers und wenigstens eines Maleinsäuremonomers oder ein Vorpolymer solcher Polyanhydride ist, eine Katalysator und Füllstoff. Ein eispiel solcher Härter ist das Polyanhydrid von alpha-Methylstyrol und Maleinsäureanhydrid (diese werden manchmal als AMS/MA-Härter bezeichnet). Solche Epoxyformmassen zeigen ausgezeichnete Feuchtigkeitsbeständigkeit bezüglich der Wasserdampfübertragungsgeschwindigkeit und des linearen Ausdehnungskoeffizienten, doch sind für bestimmte Zwecke ihre elektrischen Eigenschaften in feuchte Zustand unzureichend für die Verwendung als Einkapselungen von Halbleitern. Beispiels weise zeigen im Verqleich mit handelsilblichen Finkapselunqen vom Silikontyp AMS/MA-gehärtete Fnoxymassen hessere Feuchtigkeitsbeständigkeit (bezüglich einer Veränderung des linearen Ausdehnungskoeffizienten und der Wasserdampfüberführung), aber etwas schlechtere elektrische Eigenschaften bei hoher Temperatur und in feuchtem Zustand (wie heziiqlich der dielektrischen Konstante und des dielektrischen Verlustfaktors nach Behandlung in einen Druckkocher). Es wäre erwiinscht, wenn eine Einkapselunqsformmasse erhalten wird, die ausgezeichnete Feuchtigkeitsbeständigkeit wie auch ausqezeichnete elektrische Eigenschaften in feuchtem Zustand hat.In US Pat. No. 3,789,038, epoxy molding compounds cured with polyanhydride are disclosed described. Such molding compounds consist of an epoxy compound, a hardener, which is a polyanhydride reaction product of at least one alkyl styrene monomer and at least a maleic acid monomer or a prepolymer thereof Polyanhydride is a catalyst and filler. One example of such a hardener is the polyanhydride of alpha-methylstyrene and maleic anhydride (these are sometimes called AMS / MA hardener). Such epoxy molding compounds show excellent moisture resistance with regard to the water vapor transmission rate and the linear expansion coefficient, but for certain purposes their electrical properties are in a moist state insufficient for use as semiconductor encapsulations. For example show AMS / MA-hardened ones in comparison with commercially available Finkapsselunqen of the silicone type Fnoxymassen better moisture resistance (with regard to a change in the linear expansion coefficient and the water vapor transfer), but somewhat worse electrical properties at high temperature and in a wet state (such as hot the dielectric constant and the dielectric loss factor after treatment in a pressure cooker). It would be desirable to have an encapsulating molding compound excellent moisture resistance as well as excellent electrical properties Has properties when wet.

Nach der Erfindung bekommt man eine Epoxyformmasse, die als Einkapselungsmittel brauchbar ist, und diese umfaßt (a) eine Epox yverbindung mit wenigstens zwei 1,2-Epoxydgruppen, (b) einen lIärter hierfür, der (1.) aus einem Polyanhydrid mit einem Molekulargewicht unterhalb etwa 1000, das ein Reaktionsprodukt eines Maleinmonomers und wenigstens eines Alkylstyrolmonomers ist, oder aus (2.) Vorpolymeren dieses Polyanhydrids mit dieser Epoxydverbindung besteht, (c) einen Katalysator, der die Härtung fördert, (d) etwa 1 bis 80 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht der Zusammensetzung, eines Kieselsäurefüllstoffes, (e) etwa 1 bis 80 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht der Zusammensetzung, eines weiteren Füllstoffes aus der Grunne gebrannter Ton, Antimontrioxid, Antimontetraoxid, Calciumsilicat, Titandioxid, Calciuncarlzonat, Zinkoxid, Magnesiumoxid oder mischungen hiervon, (f) etwa 0,05 bis 2 Gew.-% eines Silankupplungsmittels und (g) etwa 0,01 bis 2 Gew.-% eines Schmiermittels aus der Gruppe Carnaubwachs, Montamsäureesterwachs, Polyäthylenwachs, Polytetrafluoräthylenwachs oder Gemischen hiervon.According to the invention, an epoxy molding compound is obtained which acts as an encapsulant is useful, and this comprises (a) an epoxy compound having at least two 1,2-epoxy groups, (b) a hardener for this, which (1.) consists of a polyanhydride with a Molecular weight below about 1000, which is a reaction product of a maleic monomer and at least of an alkylstyrene monomer, or from (2.) prepolymers of this polyanhydride with this epoxy compound consists, (c) a catalyst that promotes hardening, (d) about 1 to 80% by weight, based on the weight of the composition, of a silica filler, (e) about 1 to 80% by weight, based on the weight of the composition, of another Filler from the green baked clay, antimony trioxide, antimony tetraoxide, calcium silicate, Titanium dioxide, calcium carbonate, zinc oxide, magnesium oxide or mixtures thereof, (f) about 0.05 to 2% by weight of a silane coupling agent; and (g) about 0.01 to 2% by weight a lubricant from the group of carnaub wax, montamic acid ester wax, polyethylene wax, Polytetrafluoroethylene wax or mixtures thereof.

Es wurde überraschenderweise gefunden, daß das Vorhandensein des zusätzlichen Füllstoffes, von Silankupnlungsmittel und Schmiermittel die Feuchtigkeitsbeständigkeit der elektrischen rigenschaften bis zur Größenordnung dieser Eigenschaften von Einkanselungsmitteln vom Silikontyp verbessert.It was surprisingly found that the presence of the additional Filler, silane coupling agent and lubricant the moisture resistance the electrical properties up to the order of magnitude of these properties of enclosures improved by silicone type.

nie Herstellung von Epoxyformmassen mit den Komponenten (a), (b), (c) und (d) ist in der rJ-pS 3 789 038 beschrieben, auf deren Inhalt hier ausdrücklich Bezuq genommen wird. Die Epoxyharzkomponenten der Formassen enthalten mehr als eine Epoxidgruppe und können gesättigt oder ungesättigt, aliphatisch, cycloalishatisch, heteroevclisch oder aromatisch sein und gegebenfalls mit Substituenten, wie Chlor, Hydroxyl, Äthergruppen und dergleichen, substituiert sein. Es kann jedes der bekannten Epoxyharze venrnndet werden, wie jene, die in den US-PS 3 789 038 uni 2 633 458 beschrieben sind. Bevorzugte Epoxyharze sind die Enoxynovolace und Diglycidyläther von Bisphenol A. Spezielle Beispiele für den Novolactyl sind der Polyglycidyläther von o-Kresol-Formaldehyd-Novolacen und die P)i- und Polyglycidylither von Phenol-Formaldehyd-Novolacen.never producing epoxy molding compounds with components (a), (b), (c) and (d) are described in rJ-pS 3 789 038, the content of which is expressly stated here Is taken. The epoxy resin components of the molding compositions contain more than one Epoxy group and can be saturated or unsaturated, aliphatic, cycloalishatic, heteroevclic or aromatic and optionally with substituents such as chlorine, hydroxyl, ether groups and the like, may be substituted. Any of the known epoxy resins can be used such as those described in U.S. Patents 3,789,038 and 2,633,458. Preferred Epoxy resins are the enoxynovolace and diglycidyl ethers of bisphenol A. Special Examples of novolactyl are the polyglycidyl ethers of o-cresol-formaldehyde novolacen and the P) i and polyglycidyl ethers of phenol-formaldehyde novolacene.

Ein Beispiel der letzteren ist der Diglycidyläther von Bisphenol A.An example of the latter is the diglycidyl ether of bisphenol A.

Der Härter wird aus Polyanhydriden von Maleinsäuremonomeren und Alkylstyrolmonomeren sowie Vorpolymeren solcher Polyanhydride ausgewählt. Die Polyanhydride haben niedrige Erweichungspunkte, wie 111-156°C, und Molekulargewichte unterhalb etwa 1000. Sie können beispielsweise durch Polymerisation in Masse in Abwesenheit von Polymerisationsatalysatoren unter enützung eines Molverhältnisses von Maleinmonomer zu Alkylstyrolmonomer größer als 1 : 1 hergestellt werden, wie in der Us-Ps 3 789 038 beschrieben ist. Die Alkylstyrolmonomere können durch die folgende Formel wiedergegeben werden: worin R ein Wasserstoffe oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet, wobei, wenn Y1 und X2 Wasserstoffatome sind, R eine Alkylgruppe ist, X1 und X2 Wasserstoffatome, Halogenatome, wie Chlor, Brom oder Jod, Alkoxygruppen, Alkylgruppen oder Halogenalkylgruppen, worin die Alkylgruppen 1 bis 4 Kohlenstoffatome enthalten, Acetylgruppen, monocylclische Arylreste, wie Phenyl, Tolyl und Xylyl, Aralkylgruppen, wie Benzyl- oder Phenäthylgruppen oder X1 und X2 zusammengenommen mit dem Benzolring einen verschrnolzenen Ring bedeuten k5nnen. Beispiele solcher Rlkylstyrole sind alpha-Methylstyrol, Isopropylstyrol, Phenyltoluol, Tertiärbutylstyrol, Vinylxylol, 2, 4-nirnethylstyrol, 2-Methyl-4-chlorstyrol, Vinylnaphthalin, 2-Methyl-2-benzylstyrol und Gemische hiervon. alpha-Methylstyrol ist als Alkylstyrolmonomer am meisten bevorzugt.The hardener is selected from polyanhydrides of maleic acid monomers and alkyl styrene monomers and prepolymers of such polyanhydrides. The polyanhydrides have low softening points, such as 111-156 ° C, and molecular weights below about 1000. They can be prepared, for example, by bulk polymerization in the absence of polymerization catalysts using a molar ratio of maleic monomer to alkylstyrene monomer greater than 1: 1, as in US -Ps 3 789 038 is described. The alkyl styrene monomers can be represented by the following formula: wherein R is a hydrogen or an alkyl group having 1 to 4 carbon atoms, where, when Y1 and X2 are hydrogen atoms, R is an alkyl group, X1 and X2 are hydrogen atoms, halogen atoms such as chlorine, bromine or iodine, alkoxy groups, alkyl groups or haloalkyl groups, in which the Alkyl groups contain 1 to 4 carbon atoms, acetyl groups, monocyclic aryl groups such as phenyl, tolyl and xylyl, aralkyl groups such as benzyl or phenethyl groups or X1 and X2 taken together with the benzene ring can mean a fused ring. Examples of such alkylstyrenes are alpha-methylstyrene, isopropylstyrene, phenyltoluene, tert-butylstyrene, vinylxylene, 2,4-methylstyrene, 2-methyl-4-chlorostyrene, vinylnaphthalene, 2-methyl-2-benzylstyrene and mixtures thereof. Alpha-methyl styrene is most preferred as the alkyl styrene monomer.

Die Maleinmonomere sind allgemein Verbindungen, die eine an jedes Kohlenstoffatom einer olefinischen Gruppe gebundene Gruppe haben, wohei die restlichen Wertigkeiten eines jeden doppelt gebundenen Kohlenstoffatoms durch organische oder anorganische Gruppen abgesättigt sind, die in der iiauptcopolymerisationsreaktion inert sind. Solche Verbindungen werden durch die folgende Formel erliutert: worin R1 und R2 Wasserstoffatome, Halogenatome, wie Chlor, Brom oder Jod, Arylreste, wie Phenyl, Xylyl oder Tolyl, Aralyklgruppen, wie Benzyl und Phenäthyl, Alkylgruppen mit 1 bis 10 Kohlenstoffatome oder Cycloalkylgruppen wie Cyclopentyl und Cyclohexyl, bedeuten, X und Y Hydroxylgruppen bedeuten oder X und Y zusammengenommen ein Sauerstoffatom bedeuten. Beispiele solcher Verbindungen sind Haleinsäureanhydrid, Methylmaleinsäureanhydrid und Materialien, die sich hierzu umlagern, -71e Itacons.ureanhydrid, Propylmaleinsäureanhydrid, 1,2-Diäthylmaleinsäureanhydrid, Phenylmaleinsäureanhydrid, Chlormaleinsäureanhydrid und Maleinsäure. Besonders bevorzugt ist Maleinsäureanhydrid.The maleic monomers are generally compounds which have a group bonded to each carbon atom of an olefinic group, with the remaining valencies of each doubly bonded carbon atom being saturated by organic or inorganic groups which are inert in the main copolymerization reaction. Such compounds are illustrated by the following formula: where R1 and R2 are hydrogen atoms, halogen atoms such as chlorine, bromine or iodine, aryl groups such as phenyl, xylyl or tolyl, aryl groups such as benzyl and phenethyl, alkyl groups with 1 to 10 carbon atoms or cycloalkyl groups such as cyclopentyl and cyclohexyl, X and Y are hydroxyl groups represent or X and Y taken together represent an oxygen atom. Examples of such compounds are maleic anhydride, methyl maleic anhydride and materials which rearrange themselves therefor, -71e itaconic anhydride, propyl maleic anhydride, 1,2-diethyl maleic anhydride, phenyl maleic anhydride, chloromaleic anhydride and maleic acid. Maleic anhydride is particularly preferred.

Das Molverhältnis von Maleinmonomer zu Alkylstyrolmonomer ist gröber als 1:1 und vorzugsweise im bereich von 1,1 bis 2,0 Mol Maleinmonomer je Mol/Alkylstyrolmonomer Wie oben festgestellt wurde, können alternativ Vorpolymere des Polyanhydrids verwendet werden. Solche Vorpolymere können durch Zugabe des Epoxyharzes zu dem Polyanhydridhärterprodukt, während es sich noch in dem Reaktionskessel befindet, hergestellt werden, oder alternativ kann das Polyanhydrid aus den Reaktionskolbenentfernt und zu dem heißen Epoxyharz zuqegeben werden. Diese Polyanhydride haben gute Stahilität und reichen von viskosen Flüssigkeiten bis zu Materialien, die Ring and Ball"-Erweichunqspunkte unterhalb 100 °C, allgemein im Bereich von etwa 40 bis 95 OC besitzen. Verschiedene Epoxyharze mit niedrigem Äquivalentgewicht können mit den Polyanhydriden unter Bildung der Vorpolymere umgesetzt werden. Diese sind beispielsweise Glycidylpolyäther von mehrwertiqen Alkoholen und mehrwertigen Phenolen, wie Diglycidyläther von Bisphenol A, Polyglycidyläther von Phenol-Formaldehyd Novolacen und Cresol-Formaldehyd-Novolacen, cycloaliphatischen Epoxyharzen und dergleichen. Im allgemeinen haben die Enoxyharze ein Epoxyäquivalentgewicht (Epoxydäquivalent) von etwa 75 bis 500.Die Vorpolymeren werden durch Zugabe von etwa 0,1 bis 1,3 Epoxyäquivalenten je Äquivalentgewichtanhydrid zugesetzt.The molar ratio of maleic monomer to alkylstyrene monomer is coarser as 1: 1 and preferably in the range of 1.1 to 2.0 moles of maleic monomer per mole of alkyl styrene monomer Alternatively, as noted above, prepolymers of the polyanhydride can be used will. Such prepolymers can by adding the epoxy resin to the polyanhydride hardener product, while it is still in the reaction vessel, or alternatively the polyanhydride can be removed from the reaction flask and added to the hot epoxy resin be added. These polyanhydrides have good steel properties and range from viscous ones Liquids to materials that have ring and ball softening points below 100 ° C, generally in the range of about 40 to 95 OC. Different Epoxy resins with low equivalent weight can with the polyanhydrides to form the Prepolymers are implemented. These are, for example, glycidyl polyethers of polyvalent Alcohols and polyhydric phenols, such as diglycidyl ethers of bisphenol A, polyglycidyl ethers of phenol-formaldehyde novolacen and cresol-formaldehyde novolacen, cycloaliphatic Epoxy resins and the like. In general, the enoxy resins have an epoxy equivalent weight (Epoxy equivalent) from about 75 to 500.The prepolymers are made by adding about 0.1 to 1.3 epoxy equivalents per equivalent weight anhydride added.

Verschiedene Katalysatoren können verwendet werden, um die liärtung der vorliegenden Massen zu fördern. Solche Katalysatoren sind beispielsweise basische und saure Katalysatoren, wie die Metallhalogenid-Lewis-Säuren, wie Bortrifluorid, Zinn-IV-chlorid, Zinkchlorid und derqleichen, die Imine, wie alpha-Methyl-benzyldimethylamin, Dimethyläthylamin, nimethylaminoäthylnhenol, 2,4,6-Tris-(dimethylaminoäthyl)-phenyol, Triäthylamin und dergleichen. Die Katalysatoren werden in herkömmlichen Mengen verwendet, wie in Mengen von etwa 0,1 bis 5,0 Gew.-% des vereinigten Gewichtes von Epoxyverbindungen und Arter.Different catalysts can be used for the hardening to promote the present masses. Such catalysts are, for example, basic and acidic catalysts, such as the metal halide Lewis acids, such as boron trifluoride, Tin-IV-chloride, zinc chloride and the like, the imines, like alpha-methyl-benzyldimethylamine, Dimethylethylamine, nimethylaminoäthylnhenol, 2,4,6-Tris- (dimethylaminoäthyl) -phenyol, Triethylamine and the like. The catalysts are used in conventional amounts, such as in amounts from about 0.1 to 5.0 percent by weight of the combined weight of epoxy compounds and Arter.

Der hier verwendete Kieselsurefüllstoff kann ein solcher vom geschmolzenen oder kristallinen Typ sein, und Kombinationen von zwei oder mehreren solcher Füllstoffe sind fiir bestimmte Zwecke bevorzugt. Im allgemeinen ist ein insgesamt geschmolzenes Kieselsäurefüllstoffsystem besonders vorteilhaft, wo ein niedriger linearer Ausdehnungskoeffizient des Endrroduktes besonders wichtig ist, während ein insgesamt kristalliner Kieselsäurefüllstoff besonders für hohe thermische Leitfähigkeit und hohe Formlingschrumpfung wichtig ist. Ein Beispiel von Kieselsäurefüllstoffen von geschmolzeine Typ ist Kieselsäure GP-7 I der Class ock Products, ein Beispiel von Kieselsäure von kristallinem Typ ist Kieselsäure 'Jovacite 1250 der Malvern Minerals und Silica 21S der Pennsylvania Glass and Sand.The silica filler used here may be that of the molten one or crystalline type, and combinations of two or more such fillers are preferred for certain purposes. Generally one is entirely melted Silica filler system particularly advantageous where the end product has a low coefficient of linear expansion is particularly important, while an overall crystalline silica filler is particularly important is important for high thermal conductivity and high molding shrinkage. A An example of fused type silica fillers is silica GP-7 I of Class ock Products, an example of crystalline type silica is silica 'Jovacite 1250 from Malvern Minerals and Silica 21S from Pennsylvania Glass and Sand.

Die ver;.endete Menge an Kieselsäurefüllstoff kann im Bereich von etwa 1 bis 80 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht der Formmasse, liegen una liegt vorzugsweise im bereich von etwa 55 bis 75 Gew.-% auf dieser Grundlage. TZenn Gemische von geschmolzener und kristalliner Kieselsäure als Füllstoffe verwendet werden, kann die verwendete Menge der hetreffenden Komponenten stark variieren. Vorzugsweise kann das Gewichtsverhältnis von kristalliner zu geschmolzener Kieselsäure im Bereich von etwa 0,5 bis 3,0:1 liegen. Der Kieselsäurefüllstoff ist verträglich mit dem Epoxyharz-Härtersystem und liefert ausgezeichnete physikalische, elektrische und Formeigenschaften.The amount of silica filler used can be in the range of about 1 to 80% by weight, based on the weight of the molding compound, is preferably in the range of about 55 to 75% by weight on this basis. TZenn mixtures of molten and crystalline silica can be used as fillers, the used The amount of the relevant components can vary widely. Preferably the weight ratio can from crystalline to fused silica in the range of about 0.5 to 3.0: 1 lie. The silica filler is compatible with the epoxy resin hardener system and provides excellent physical, electrical and shape properties.

Es erwies sich auch als erwünscht, den Kieselsäurefüllstoff in bestimmten Fällen vorzutrocknen. Beispielsweise kann der Füllstoff in einem Ofen mit zirkulierender Druckluft während etwa 4 bis 8 Stunden bei etwa 93 bis 149 OC (etwa 200 bis 3000F) getrocknet werden. Es wird anqenommen, daß eine solche Vortrocknung eine weitere Verbesserung der elektrischen Eigenschaften im feuchten Zustand ergibt.It also proved desirable to use the silica filler in certain Cases to pre-dry. For example, the filler can be circulated in an oven with Compressed air for about 4 to 8 hours at about 93 to 149 OC (about 200 to 3000F) dried will. It is believed that such a pre-drying is a further improvement the electrical properties when wet.

Wie oben beschrieben, wurde gefunden, daß die Gegenwart bestimmter zusätzlicher Füllstoffe in den Formmassen die elektrischen Naßeigenschaften verbessert.As described above, it has been found that the presence of certain additional fillers in the molding compounds improve the wet electrical properties.

Diese Füllstoffe werden aus der Gruppe gebrannter Ton, Antimontrioxid, Antinontetraoxid, Calciumsilicat, Titandioxid, Calciumcarbonat, Zinkoxid, !1agnesiumoxid und t1ischungen hiervon ausgewählt. Gemische von gebranntem Ton und Antimontrioxid sind besonders bevorzugt. Überraschenderweise wurde qefunden, daß andere übliche Füllstoffe die elektrischen Naßeigenschaften der Formmassen nicht verbes s ern oder sogar verschlechtern. Beispiele solcher Füllstoffe sind etwa Aluminiumoxid, Bariumsulfat und Calciumoxid. Die Menge des zusätzlichen Fullstoffes, die hier verwendet wird, liegt im Bereich von etwa 1 bis 80 Gew.-%, vorzugsweise von etwa 10 bis 20 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht der Zusammensetzung.These fillers are made from the group of burnt clay, antimony trioxide, Antinone tetraoxide, calcium silicate, titanium dioxide, calcium carbonate, zinc oxide, magnesium oxide and tables selected from it. Mixtures of burnt clay and antimony trioxide are particularly preferred. Surprisingly, it was found that other common Fillers do not improve the wet electrical properties of the molding compounds or even worsen. Examples of such fillers are aluminum oxide and barium sulfate and calcium oxide. The amount of additional filler used here is in the range from about 1 to 80% by weight, preferably from about 10 to 20% by weight, based on the weight of the composition.

Vorzugsweise liegt die kombinierte Menge der Kieselsäure und des zusätzlichen Füllstoffes bei wenigstens 50 Gew.-% und stärker hevorzugt bei wenigstens 70 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht der Zusammensetzung.Preferably the combined amount of the silica and the additional is Filler at at least 50% by weight and more preferably at least 70% by weight, based on the weight of the composition.

Es wurde auch gefunden, daß Silankupplungsmittel verhesserte elektrische Maßeingeschaften der lassen fördern. Die Silankupnlunqsmittel können durch die Formel R Si(OR)3 gekennzeichnet werden, worin R¹ eine funktionelle organische Gruppe bedeutet, wie eine Amino-, Mercapto-, Vinyl-, Äthoxy- oder Methacryloxygruppe, und Ot' eine an das Silicium gebundene hydrolysierbare Alkoxygruppe bedeutet. Diese Silankupplungsmittel werden vorzugsweise aus der flrune ausgewählt, die aus gamma-Glycidoxypropyl-trimewthoxysilan, Vinyl-tris-(betamethoxy?jthoxy) -silan, gamma-Aminopropyltriäthoxysilan und Gemischen hiervon besteht. Diese sind in Handel bei der Union Carbide unter den Bezeichnungen A-187, P-172 bzw. A-1100 erhältlich. Die Menge des in den Massen nach der Erfindung verwendeten Silankunplungsmittels kann von etwa 0,05 bis 2 Cew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der passen, variieren, und vorzucoveise liegt die Menge bei etwa 0,2 bis 0,5 Gew.-%.It was also found that silane coupling agent enhanced electrical Measure trade that let promote. The silane coupling agents can be given by the formula R Si (OR) 3, where R¹ is a functional organic group, such as an amino, mercapto, vinyl, ethoxy or methacryloxy group, and Ot 'one denotes hydrolyzable alkoxy group bonded to silicon. These silane coupling agents are preferably selected from the rune consisting of gamma-glycidoxypropyl-trimewthoxysilane, Vinyl-tris- (betamethoxy-jthoxy) -silane, gamma-aminopropyltriethoxysilane and mixtures consists of this. These are in trade at Union Carbide under the names A-187, P-172 or A-1100 available. The amount of in the masses according to the invention used silane coupling agent can be from about 0.05 to 2 wt .-%, based on the Total weight of the fit, vary, and vorzucoveise the amount is around 0.2 up to 0.5% by weight.

Ein zusatzlicher Zusatzstoff, der sich als wirksam für Epoxyformmassen für Einkapselungen mit verbeserten elektrischen Naßeigenschaften erwies, ist eine bestimmte Klasse von Schmiernitteln. niese Schmiermittel werden a u s der Grunpe ausgewählt, die aus Carnaubawachs, Montansäureesterwachs, Polyäthylenwachs, Polytetrafluoräthylenwachs und Gemischen hiervon besteht. Carnaubawachs ist ein pflanzliches Wachs. Montansäureesterwachs ist von Hoechst als E-Wachs erhältlich. Polyäthylenwachs ist ein Äthylenpolymer mit relativ niedrigem Molekulargewicht. Polytetrafluoräthylenwachs ist ein Tetrafluoräthylenpolymer mit relativ niedrigem Molekulargewicht und als Polymist F-5A bei der Allied Chlemical erhältlich. Diese Wachse sind in der Masse in Mengen im Bereich von etwa 0,01 bis 2 Gewichts-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Masse, enthalten, und vorzugsweise sind sie in Bereich von etwa 0,2 bis 1 Gew.-% enthalten. Es können zusäzliche Schimer-mittel verwendet werden, wie Glycerinmonostearat, Calcium-, Zink- und andere Metallstearate, doch sind diese für die vorliegenden Zweck nicht erforderlich.An additional additive that has proven effective for epoxy molding compounds proven for encapsulations with improved electrical wet properties is one certain class of lubricants. Sneezing lubricants get out of the grump selected from carnauba wax, montanic acid ester wax, polyethylene wax, polytetrafluoroethylene wax and mixtures thereof. Carnauba wax is a vegetable wax. Montanic acid ester wax is available from Hoechst as E-wax. Polyethylene wax is an ethylene polymer relatively low molecular weight. Polytetrafluoroethylene wax is a tetrafluoroethylene polymer relatively low molecular weight and as a polymist F-5A the Allied Chlemical available. These waxes are in bulk in quantities in the range from about 0.01 to 2% by weight, based on the total weight of the mass, and preferably they are contained in the range of about 0.2 to 1% by weight. It can additional shimmering agents can be used, such as glycerine monostearate, calcium, zinc and other metal stearates, but these are not required for the present purposes.

andere herkömmliche Additive können in den E.?ox?!formnassen nach der Erfindung vorliegen. Unter solchen Additiven können Pigmente, Farbstoffe, Glasfasern und andere Verst-irkunasirittel und dergleichen erwähnt werden.other conventional additives can be added to the E.?ox?! of the invention. Such additives can include pigments, dyes, glass fibers and other enhancement agents and the like can be mentioned.

Die Formmassen nach der Erfindung können nach irgendeiner herkönimlichen rlethode herge,tellt werden. Beispielsweise können die nestandteile fein zermahlen, trocken gemischt und dann auf einer heißen Differenzialwalzenmühle verdichtet werden, worauf Granulierung efolgt. Diese Massen können durch Anwendung der erforderlichen Temperatur und des erforderlichen Druckes zu verschiedenen Gegenständen geformt werden. Beispielsweise können Formbedingungen für einen eingekapselten Halbleiter im Bereich von 149 bis 204 OC (300 bis 400 °F), vorzugsweise von 177 bis 191 OC (350 bis 375 °F), von 27,2 bis 102 Atmosphären (400 bis 1500 psi), vorzugsweise von 54,4 bis 68 Atmosphären (800 bis 1000 psi) während einer Zeit im Bereich von 30 bis 120 Sek., vorzugsweise von 60 bis 90 Sek. liegen. Es kann irgendeine geeignete Formapparatur verwendet werden, wie eine Preßspritzapparatur mit einer Fort: rist mehreren Hohlräumen.The molding compositions according to the invention can be any conventional rl method can be established. For example, the components can be finely ground, dry mixed and then compacted on a hot differential roller mill, followed by granulation. These masses can be obtained by applying the required Temperature and the required pressure formed into various objects will. For example, mold conditions for an encapsulated semiconductor in the range of from 149 to 204 OC (300 to 400 ° F), preferably from 177 to 191 OC (350 to 375 ° F), from 27.2 to 102 atmospheres (400 to 1500 psi), preferably from 54.4 to 68 atmospheres (800 to 1000 psi) for a time ranging from 30 to 120 seconds, preferably from 60 to 90 seconds. It can be any suitable Molding apparatus can be used, such as a transfer molding apparatus with one Away: rist several cavities.

Nach einem anderen Aspekt der Erfindung können feuerhemmende Mittel den Epoxyformmassen zugesetzt werden, um sie nichtentflammbar zu machen. Vorzugsweise werden die feuerhemmenden Stoffe so ausgewählt, daß sie eine selbstlöschende, nicht tronfende Masse, gemessen nach dem vertikalen Abbrenntest nach Underwriters Laboratory Bulletin 94, ergeben. Solche MAssen werden als 94 V-n bezeichnet. Es hat sich gezeigt, daß Komhinationen einer organischen Halogenidverbindung und einer metallhaltigen Verbindung, (wo das Metall Antimon, Aluminium, Phosphor, Arsen oder Wismut ist) besonders wirksam sind, um 94 V-0-Massen zu bekommen. Vorzugsweise ist das Halogenid ein Chlorid oder Bromid und die metallhaltige Verbindung ein Oxid oder hydratisiertes Oxid.According to another aspect of the invention, fire retardants added to the epoxy molding compounds to make them non-flammable. Preferably the fire retardant materials are selected so that they are self-extinguishing, not Dripping mass, measured according to the Underwriters Laboratory vertical burn test Bulletin 94. Such measures are called 94 V-n. It has shown, that combinations of an organic halide compound and a metal-containing one Compound, (where the metal is antimony, aluminum, phosphorus, arsenic, or bismuth) are particularly effective in getting 94 V-0 grounds. Preferably is the halide a chloride or bromide and the metal-containing compound an oxide or hydrated Oxide.

Beispiele der organischen Halogenide, die hier verwendet werden können, sind halogenierte Phthalsäureanhydride, wie Tetra-Drom- und Tetrachlornhthalsäureanhydride und dergleichen, halogenierte Diphenyläther,-sulfide,-schwefeldioxide ,-methyleneund-nhoschonate, wie Decabromdiphenyläther, Tetrachlordiphenylsulfid, 3,5-Dichlor-3',5'-dibromdiphenylsulfoxi 2,4-Dichlor-3',4',5'-tribromdiphenylmethan und dergleichen, halogenierte Biphenyle, wie Hexachlorbiphenyl, HExabrombiphenyl und dergleichen, halogeniertes Bisphenol A und Derivate von Bisphenol wie Tetrabrombisphenol A, 3,5-Dichlor-3',5'-dibrom-2,2-bis-(4,4 -diacetoxyphenyl)-propan und dergleichen, halogenierte Epoxyharze, wie bromierte Diglycidyläther von Bisphenol A und dergleichen, polyhalogenierte Cyclopentadiene und Derivate derselben, wie Decachlorcvclonentadien, 2,4-Dichlorphenylpentachlorcyclopentadien, die Diels-Alder-Addukte von Hexachlorcyclopentadien mit 1,7-Octadien und dergleichen, aliphatische halogenierte Verbindungen, wie Dibromneopentylglycol und dergleichen. Besonders bevorzugte organische llalogenide sind Tetrabromphthalsaureanhzdrid, Tetrachlorphthalsäureanhydrid, Tetrabromidphenyläther, Dibrompentylglycol, flecachlorcyclopentadien und brortierter Diglycidyläther von Bisphenol A. Bevorzugt unter den metallhaltigen Verbindungen sind Antimontrioxid und hydratisierte Tonerde.Examples of the organic halides that can be used here are halogenated phthalic anhydrides, such as tetra-drom and tetrachloromethalic anhydrides and the like, halogenated diphenyl ethers, sulfides, sulfur dioxides, methylene and nhoschonates, such as decabromodiphenyl ether, tetrachlorodiphenyl sulfide, 3,5-dichloro-3 ', 5'-dibromodiphenylsulfoxi 2,4-dichloro-3 ', 4', 5'-tribromodiphenylmethane and the like, halogenated biphenyls, such as hexachlorobiphenyl, HExabromobiphenyl and the like, halogenated bisphenol A and derivatives of bisphenol such as tetrabromobisphenol A, 3,5-dichloro-3 ', 5'-dibromo-2,2-bis- (4,4 -diacetoxyphenyl) -propane and the like, halogenated Epoxy resins, such as brominated diglycidyl ethers of bisphenol A and the like, polyhalogenated Cyclopentadienes and derivatives thereof, such as decachloroclonentadiene, 2,4-dichlorophenylpentachlorocyclopentadiene, the Diels-Alder adducts of hexachlorocyclopentadiene with 1,7-octadiene and the like, aliphatic halogenated compounds such as dibromoneopentyl glycol and the like. Particularly preferred organic llalogenides are tetrabromophthalic anhydride, tetrachlorophthalic anhydride, Tetrabromide phenyl ether, dibromopentyl glycol, flecachlorcyclopentadiene and brorted Diglycidyl ether of bisphenol A. Preferred among the metal-containing compounds are antimony trioxide and hydrated clay.

Das Verhältnis der halogenierten Verbindungen zu den metallhaltigen Verbindungen kann weit variieren. Vorzugsweise liegt das Gewichts-Verhältnis von elementarem Halogen zu elementarem Metall im Bereich von etwa 0,1 bis 3:1. Die zugesetzte Gesamtmenge von feuerhemmenden mitteln kann auch stark variieren, und es werden solche Mengen verwendet, die wirksam sind, um die erforderliche Nichtentflaninharkeit zu ergeben. Diese Gesamtmenge kann beispielsweise im Bereich von etwa 0,5 bis 20 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Zusammensetzung liegen. Wenn Antimontrioxid als der zusätzliche Füllstoff verwendet wird, kann er gleichermaßen als eine Komponente des bevor -zugten feuerhemmenden Systems dienen. Die Verwendung von halogenierten Epoxiden kann bevorzugt sein, um den Gehalt irgendeiner anderen Epoxidverbindung zu vermindern.The ratio of the halogenated compounds to the metal-containing ones Connections can vary widely. Preferably the weight ratio is elemental halogen to elemental metal in the range of about 0.1 to 3: 1. The added one Total amount of fire retardants can also vary widely, and there will be such amounts are used that are effective to achieve the required non-deflaninability to surrender. This total amount can range from about 0.5 to 20, for example % By weight, based on the total weight of the composition. When antimony trioxide is used as the additional filler, it can equally be used as a component the preferred fire retardant system. The use of halogenated Epoxides may be preferred to the level of any other epoxy compound to diminish.

Es wurde gefunden, daß die bevorzugten feuerhemmenden Systeme nicht nur die erforderlichen feuerhemmenden und tropfbeständigne Eigenschaften liefern, sondern daß sie dies ohne Opferung der physikalischen Eingeschaften der MAssen einschließlich der elektrischen Naßeingeschaften tun.The preferred fire retardant systems have been found not to provide only the required fire-retardant and drip-resistant properties, but that they do so without sacrificing the physical properties of measures of the wet electrical business do.

Die feuerhemmenden Mittel können in die massen in irgendeiner geeingneten Weise eingearbeitet werden. Beispielsweise können sie getrennt oder miteinander vor1 Während oder nach der Zugabe anderer Komponenten zugemischt werden. Vorzugsweise werden sie mit den restlichen Komponenten, den Enoxyharz und dem Härter trocken vermischt.The fire retardants can be used in bulk in any suitable manner Way to be incorporated. For example, they can be separated or together before1, during or after the addition of other components. Preferably dry with the rest of the components, the enoxy resin and the hardener mixed.

Die folgenden Beispiele dienen der weiteren Erläuterunq der Erfindung, wobei alle Teile Gewichtsteile sind, wenn nichts anderes angegeben ist.The following examples serve to further explain the invention, all parts being parts by weight unless otherwise specified.

Beispiele 1 - 15 Der Zweck dieser Beispiele ist der, den Effekt verschiedener Füllstoffe auf die elektrischen Naßeingeschaften von Epoxyformmassen zu demonstrieren. Diese rlassen wurden hergestellt, indem zunächst zu einer feinen Teilchengröße vorgemahlen, bei Raumtemperatur trocken vermischt, auf einer heißen Differentialwalze verdichtet und qranuliert wurde. Es wurden Vorformpillen mit einem Durchmesser von etwa 38 mm und einer Dicke von etwa 19 mm hergestellt und dielektrisch auf 93 OC vorerhitzt. Die Vorformlinge wurden dann in einer Preßspritzapparatur bei 68 Atmosphären und 177°C während 2 Min. zu Testscieben mit einer Durchmesser von 5n mmund einer Dicke von 3 mm geformt. Diese Scheben wurden bei 200°C während 8 Stunden nachgehärtet und dann einem Drucktpf (nachfolgend beschrieben) ausgesetzt, wonach sie auf Raumtemperatur gekühlt und hinsichtlich verschiedener Eingeschaften getestet wurden. Examples 1-15 The purpose of these examples is to show the effect of various Fillers to demonstrate the wet electrical properties of epoxy molding compounds. These races were made by first pre-grinding to a fine particle size, mixed dry at room temperature, compressed on a hot differential roller and was granulated. Preform pills approximately 38 in diameter were obtained mm and a thickness of about 19 mm and dielectrically preheated to 93 OC. the Preforms were then placed in a transfer molding machine at 68 Atmospheres and 177 ° C for 2 min. To test sieves with a diameter of 5n mm and a thickness of 3 mm. These shives were kept at 200 ° C for 8 hours post-cured and then exposed to a pressure pot (described below), after which cooled them to room temperature and tested for various properties became.

Die folgenden zusätzlichen Füllstoffe wurden in Kombination mit geschmolzenem oder kristallinem Keiselsäurefüllstoff (nicht vorgetrocknet) verwendet: Gebrannter Ton, Calciumcarbonat, Antimonoxid, Calciumsilicat, Titandioxid, Bariumsulfat, calcinierte Tonerde und hydratisierte Tonerde. Die elektrischen Naßeigenschien der aus den verschiedenen lassen geformten Scheiben durch Vorbehandlung desselben mit einem Haushaltswasserdampfdruckkocher (1 atü-15 psig) während 16 Stunden getestet.The following additional fillers were used in combination with molten or crystalline keelsäure filler (not predried) used: burnt Clay, calcium carbonate, antimony oxide, calcium silicate, titanium dioxide, barium sulfate, calcined Clay and hydrated clay. The electrical properties of the wet from the various leave shaped slices by pretreating them with a domestic pressure cooker (1 atm-15 psig) tested for 16 hours.

Die dielektrischen Konstanten und dielektrischen Verlustfaktoren wurden bei 60 Hz unter Verwendung einer Gencral Padio 1621-Kapazitätsbrücke gemessen. nie prozentuale Veränderung des Produktes aus dielektrischer Konstante und dielektrischem Verlustfaktor (DKxDF) gegenüber dem gleichen Produkt, das man bei trockenen Bedingungen erhält, wurde für jede Zusammensetzung mit Teilen, die aus frisch bereitetes granuliertem Formpulver hergestellt wurden, und mit Teilen, die aus Formpulver, das wenigstens 10 Tage alt war, hegestellt wurden, bestimmt. Die Ergebnisse sind in den Tabellen I und II zusammengestellt.The dielectric constants and dielectric loss factors were measured at 60 Hz using a Gencral Padio 1621 capacitance bridge. never percentage change in the product of dielectric constant and dielectric Loss factor (DKxDF) versus the same product that you get in dry conditions was obtained for each composition with parts made from freshly prepared granulated Mold powder were made, and with parts made from mold powder that at least Was 10 days old, were made, determined. The results are in the tables I and II put together.

T A B E L L E I Beispielle 1-7 Rezeptur 1(Kontrolle) 2(Kontrolle) 3(Kontrolle) 4 5 6 7 AMS/MA-Härter¹ 11,0 11,0 9,0 9,0 9,0 11,0 10,0 Novolacepoxyharz² 16,0 16,0 12,4 12,4 12,4 16,0 Novolacepoxyharz³ 16,0 Bromiertes Epoxyharz4 3,6 3,6 3,6 Geschmolzene Keiselsäure5 68,0 68,0 56,0 48,0 61,0 Kristalline Keiselsäure6 68,0 35,0 Gebrannter Ton 12,0 20,0 Calciumcarbonat 33,0 Antimon 7,0 Andere7 5,0 5,0 5,0 5,0 5,0 5,0 5,0 Elektrische Naßeigenschaften (DK/DF 60 Hz) Trocken, 25 °C 4,19/0,006 3,99/0,004 3,78/0,0038 3,89/0,0036 3,98/ 4,99/ 3,95/ 0,0050 0,0035 0,004 Drucktopf, frisch 5,43/0,172 4,84/0,088 4,60/0,113 4,41/0,047 4,38/ 5,69/ 4,50/ 0,030 0,0035 0,046 % Veränderung 3650 2620 3600 1370 550 1040 1200 Drucktopf, gealtert 6,25/0,256 5,68/0,195 4,68/0,146 4,39/0,049 4,40/ 5,85/ 4,41/ 0,026 0,040 0,028 % Veränderung 5300 6900 4780 1430 480 1230 680 T A B E L L E II Beispiele 8-15 Rezeptur 8 9 10 11 263 13 14 15 AMS/MA-Härter¹ 10.5 10.5 9.0 11.0 9.0 10.5 11.0 11.0 Novolacepoxyharz² 14.5 14.5 12.4 16.0 12.4 14.5 16.0 16.0 Bromiertes Epoxyharz4 3.6 3.6 Geschmolzene Kiesel- 61.0 54.0 56.0 35.0 40.0 38.0 35.0 35.0 säure5 Antimonoxid 7.0 14.0 Calciumsilicat 12.0 33.0 Titanoxid 28.0 Bariumsulfat 30.0 Calcinierte Tonerde 33.0 Hydratisierte Tonerde 33.0 Andere7 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0 Elektrische Naßeigenschaften (DK/DF, 60Hz) Trocken, 25 °C 3.83/0.0031 3.93/0.0039 3.99/0.0035 4.70/0.007 6.50/0.0063 4.25/0.0044 5.01/0.0055 4.55/0.096 Drucktopf, frisch 4.25/0.023 4.30/0.019 4.75/0.080 5.50/0.052 7.65/0.063 4.95/0.063 5.70/0.133 4.99/0.096 % Veränderung 720 440 2 570 750 1 080 1 750 2 650 1 400 Drucktopf,gealtert 5.82/0.068 6.82/0.225 7.40/0.225 % Veränderung 770 5 500 5 150 Fußnoten zu Tabellen T und II: 1- Copolymer von alpha-Methylstyrol und Maleinsäureanhydrid, Molverhältnis 1,0/1,78.T A B E L L E I Examples 1-7 Recipe 1 (control) 2 (control) 3 (control) 4 5 6 7 AMS / MA hardener 1 11.0 11.0 9.0 9.0 9.0 11.0 10.0 Novolace epoxy resin 2 16.0 16.0 12.4 12.4 12.4 16.0 Novolace epoxy resin 3 16.0 Brominated epoxy resin 4 3.6 3.6 3.6 Melted Keic Acid5 68.0 68.0 56.0 48.0 61.0 Crystalline Keic Acid6 68.0 35.0 Burnt clay 12.0 20.0 Calcium carbonate 33.0 Antimony 7.0 Other7 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0 Wet electrical properties (DK / DF 60 Hz) Dry, 25 ° C 4.19 / 0.006 3.99 / 0.004 3.78 / 0.0038 3.89 / 0.0036 3.98 / 4.99 / 3.95 / 0.0050 0.0035 0.004 Pressure pot, fresh 5.43 / 0.172 4.84 / 0.088 4.60 / 0.113 4.41 / 0.047 4.38 / 5.69 / 4.50 / 0.030 0.0035 0.046% change 3650 2620 3600 1370 550 1040 1200 Pressure pot, aged 6.25 / 0.256 5.68 / 0.195 4.68 / 0.146 4.39 / 0.049 4.40 / 5.85 / 4.41 / 0.026 0.040 0.028 % Change 5300 6900 4780 1430 480 1230 680 T A B E L L E II Examples 8-15 Formulation 8 9 10 11 263 13 14 15 AMS / MA Hardener-1 10.5 10.5 9.0 11.0 9.0 10.5 11.0 11.0 Novolace epoxy resin² 14.5 14.5 12.4 16.0 12.4 14.5 16.0 16.0 Brominated Epoxy resin4 3.6 3.6 Fused pebbles 61.0 54.0 56.0 35.0 40.0 38.0 35.0 35.0 acid5 antimony oxide 7.0 14.0 calcium silicate 12.0 33.0 titanium oxide 28.0 barium sulfate 30.0 Calcined clay 33.0 Hydrated clay 33.0 Other 7 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0 Wet electrical properties (DK / DF, 60Hz) dry, 25 ° C 3.83 / 0.0031 3.93 / 0.0039 3.99 / 0.0035 4.70 / 0.007 6.50 / 0.0063 4.25 / 0.0044 5.01 / 0.0055 4.55 / 0.096 Pressure pot, fresh 4.25 / 0.023 4.30 / 0.019 4.75 / 0.080 5.50 / 0.052 7.65 / 0.063 4.95 / 0.063 5.70 / 0.133 4.99 / 0.096% change 720 440 2 570 750 1 080 1 750 2 650 1 400 Pressure pot, aged 5.82 / 0.068 6.82 / 0.225 7.40 / 0.225% change 770 5 500 5 150 Footnotes to Tables T and II: 1- copolymer of alpha-methylstyrene and maleic anhydride, 1.0 / 1.78 molar ratio.

2 - Polyglycid'jl:ither von o-cresol-Formaldehwd-rJovolact Äquivalentaewicht 200 bis 300.2 - Polyglycid'jl: ither of o-cresol-formaldehyde-rJovolact equivalent weight 200 to 300.

3 - Polyglycidyläther von Phenol-Formaldehyd-Novolac, Äguivalentgewicht 174-1 80.3 - Polyglycidyl ether of phenol-formaldehyde novolac, equivalent weight 174-1 80.

4 - Bromierter Diglycidyläther von nisphenol A, Epirez 5163 von Celanese.4 - Brominated diglycidyl ether of nisphenol A, Epirez 5163 from Celanese.

5 - GP-7I.5 - GP-7I.

6 - Silica 219.6 - silica 219.

7 - Enthält andere Füllstoffe, Aminbeschleuniger, wie Pigmente und Schmiermittel wie folgt: 2 % Faserglas, 12,5 mm, 0,1 bis 0,2 % 2,4,6-Tris-(dimethylaminomethyl)-phenol (DP-30), 0,2 bis 0,3 % Ruß und 0,4 bis 0,5 t Calciumstearat, Carnauhawachs und Glycerinmonostearat (GMS).7 - Contains other fillers, amine accelerators, such as pigments and Lubricants as follows: 2% fiberglass, 12.5mm, 0.1-0.2% 2,4,6-tris (dimethylaminomethyl) phenol (DP-30), 0.2 to 0.3% carbon black and 0.4 to 0.5 t calcium stearate, carnauha wax and glycerol monostearate (GMS).

Aus den Tabellen r und II ist ersichtlich, daß beim Aussetzen einer wässrigen Umgebung die elektrischen Naßeigenschaften wesentlich nachteilig beeinflußt wurden, wie durch die prozentuale Veränderung von DK x nF von 3650, 2620 bzw. 3600 gezeigt wird.From Tables r and II it can be seen that when a aqueous environment significantly adversely affects the wet electrical properties as indicated by the percentage change in DK x nF of 3650, 2620 and 3600, respectively will be shown.

Diese Bedingungen wurden noch verschärft, wenn die Zusammensetzungen vor dem Formen gelagert wurden. Andererseits erscheint gebrannter Ton der beste zusätzlich Füllstoff zu sein, da er niedriges DK x DF als elektrische Naßeigenschaften beibehält. Bei einem Gehalt von 20 8 (Beispiel 5) war die prozentuale Veränderung des frischen Pulvers nur 550 und die des gealterten Pulvers nur 480. Barioumsulfat und Tonerde jedoch zeigten hohe prozentuale Veränderungen und sind daher ungeeignet als zusätzkche Füllstoffe. Das Produkt von nI: x DF wird als dielektrischer Verlustindex hezeichnet, und der tatsächliche Stromverlust in Watt in der Kunststoff kann daraus errechnet werden.These conditions were exacerbated when the compositions stored prior to molding. On the other hand, baked clay seems the best In addition to being a filler, since it has a low DK x DF as wet electrical properties maintains. At a level of 20 8 (Example 5) the percentage was Change of the fresh powder only 550 and that of the aged powder only 480. Barium sulfate and clay, however, showed high percentage changes and are therefore unsuitable as additional fillers. The product of nI: x DF is called dielectric Loss index and the actual power loss in watts in the plastic can be calculated from this.

Beispiele 16 - 22 Diese Beispiele demonstrieren den Effekt von Silankunplungsmitteln auf die elektrischen Naßeigenschaften von Epoxyformmassen. Die Proben wurden wie in Beispiel 4 hergestellt, jedoch mit der Ausnahme, daß die Silanverhindung mit dem Kieselsäurefüllstoff vermischt wurde (in einem Gewichtsverhältnis von 11,5 % Silan und 88,5 9 Fiillstoff),mikronulverisiert wurde und zu den anderen rrestandteile hinzugegeben wurde. nie gleiche Type von Kieselsäurefüllstoffen wurde verwendet, jedoch mit der Ausnahme, daß sie acht Stunden in einem Ofen bei 149 OC getrocknet wurden. Die Ergebnisse sind in Tabelle III gezeigt. Examples 16-22 These examples demonstrate the effect of silane coupling agents on the wet electrical properties of epoxy molding compounds. The samples were like produced in Example 4, but with the exception that the silane compound with the silica filler was mixed (in a weight ratio of 11.5% Silane and 88.5 9 filler), was micronulverized and to the other residual components was added. never the same type of silica filler was used, but with the exception that they were dried in an oven at 149.degree. C. for eight hours became. The results are shown in Table III.

Die thermische Ausdehnu-ng der geformten Teile wurde durch Erhitzen einer Probe mit Abmessungen von etwa 6 mm x 6 mm und mit einer Dicke von 0,15 mm (0,006 Zoll) in Helium mit S'OC je Minute bestimmt und die Ausdehnung im Bereich von 25 bis 250 °C mit einem Thermal Mechanical Analyzer Modell TMS-1 von Perkin-Elmer gemessen wurde. nie Ausdehnung ist in der Tabelle unter "LCE" (linearer zusdehnungskoeffizient) angegeben.The thermal expansion of the molded parts was determined by heating a sample with dimensions of approximately 6 mm x 6 mm and a thickness of 0.15 mm (0.006 inch) in helium at S'OC per minute and the expansion in the range from 25 to 250 ° C with a Thermal Mechanical Analyzer model TMS-1 was measured by Perkin-Elmer. never expansion is in the table under "LCE" (linear expansion coefficient).

T A B E L L E III Beispiele 16-22 16 (Kontrolle) 17 (Kontrolle) 18 19 20 21 22 Rezeptur AMS/MA -Härter¹ 10.5 10.5 10.5 10.5 10.5 10.5 10.5 Novolac-Epoxyharz² 13.0 13.0 13.0 13.0 13.0 13.0 13.0 DGEBA-Epoxyharz³ 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 Kristalline 68.0 67.8 67.6 67.610 67.610 67.310 Kieselsäure Geschmolzene 68.0 Kieselsäure Silan A-1874 0.2 0.328 0.329 Silan A-1725 0.329 Silan A-11006 0.649 Andere7 7.0 7.0 7.0 7.0 7.0 7.0 7.0 Formeingeschaften, 177°C EMMI -Spirale,inch 31 29 32 31 28 31 30 LCE,in./in.°Cx10-6 60-110°C. 29 29 29 29 110-150°C. 32 32 32 32 Elektrische Naßeigenschaften (DK/DF, 60Hz ) Trocken, 25 °C 4.21/0.0036 3.86/0.0028 4.25/0.0035 4.37/0.0034 4.23/0.0032 4.20/0.003 4.20/0.0036 Drucktopf 4.91/0.050 4.39/0.044 4.80/0.033 4.76/0.031 4.79/0.023 4.68/0.016 4.62/0.014 %Veränderung 1 550 1 650 950 890 700 500 390 Fußnoten zu Tabelle III: 1 - Copolymer von alpha-Methylstyrol und Maleinsäureanhydrid, Molverhältnis 1,0/1,70.T A B E L L E III Examples 16-22 16 (control) 17 (control) 18 19 20 21 22 Formulation AMS / MA hardener¹ 10.5 10.5 10.5 10.5 10.5 10.5 10.5 Novolac epoxy resin² 13.0 13.0 13.0 13.0 13.0 13.0 13.0 DGEBA epoxy resin³ 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 Crystalline 68.0 67.8 67.6 67.610 67.610 67.310 Silicic Acid 68.0 Fused Silicic Acid Silane A-1874 0.2 0.328 0.329 Silane A-1725 0.329 Silane A-11006 0.649 Others7 7.0 7.0 7.0 7.0 7.0 7.0 7.0 Forms, 177 ° C EMMI spiral, inch 31 29 32 31 28 31 30 LCE, in. / In. ° Cx10-6 60-110 ° C. 29 29 29 29 110-150 ° C. 32 32 32 32 Electric Wet properties (DK / DF, 60Hz) dry, 25 ° C 4.21 / 0.0036 3.86 / 0.0028 4.25 / 0.0035 4.37 / 0.0034 4.23 / 0.0032 4.20 / 0.003 4.20 / 0.0036 Pressure pot 4.91 / 0.050 4.39 / 0.044 4.80 / 0.033 4.76 / 0.031 4.79 / 0.023 4.68 / 0.016 4.62 / 0.014% change 1 550 1 650 950 890 700 500 390 Footnotes to Table III: 1 - Copolymer of alpha-methylstyrene and maleic anhydride, 1.0 / 1.70 molar ratio.

2 - Dialycidyläther von Phenol/Formaldehyd-Novolac, ungefähres Äquivalentgewich von 185.2 - Dialycidyl ether of phenol / formaldehyde novolac, approximate equivalent weight from 185.

3 - Bromierter Diglycidyläther von lQisehenol A, ungefähres Molekulargewicht 800.3 - Brominated diglycidyl ether of quisehenol A, approximate molecular weight 800

4 - gamma-Glycidoxypropyltrimethoxysilan 5 - Vinyltris-(beta-methoxyäthoxy)-silan.4 - gamma-glycidoxypropyltrimethoxysilane 5 - vinyltris- (beta-methoxyethoxy) -silane.

6 - qamma-Aminonropyltriäthoxysilan, 7 - Schließt andere Fiillstoffe, Beschleuniger, Pigmente und Schmiermittel wie folgt ein: 4 z Antimontrioxid, 2 % Glasfasern von 13 mm, 0,12 % DP-30, 0,15 % Nubisch Schwarz, 0,25 % Ruß, 0,2 % Carnaubawachs, 0,2 % Calciumstearat, 0,1 % GMS.6 - qamma-aminonropyltriethoxysilane, 7 - excludes other fillers, Accelerators, pigments and lubricants as follows: 4 z antimony trioxide, 2% 13 mm glass fibers, 0.12% DP-30, 0.15% nubic black, 0.25% carbon black, 0.2% carnauba wax, 0.2% calcium stearate, 0.1% GMS.

8 - Zu einem Gemisch vermengt, keine Vorbehandlung.8 - Blended into a mixture, no pretreatment.

9 - Auf der Kielselsäurehitze behandelt.9 - Treated on the keel acid heat.

10- NovaKup der Malverne Minerals.10- NovaKup from Malverne Minerals.

Aus Tabelle III ist ersichtlich, daß Silankupplungsmittel ansich wirksam sind, um die prozentuale Veränderung von K x DF nach Behandlung ei Drucktopfbedigungen vermindern, daß aher solche Mittel das DK und DF der Kontroliproben nicht wesentlich vermindern. Das DK und DF der Kontrollnrohe war geringer als bei der Kontrollprobe der Tabelle I infolge der Vortrocknung des Füllstoffes, wie nachfolgend in den neisnielen 48 und 49 gezeigt ist.From Table III it can be seen that silane coupling agents per se effective are the percentage change in K x DF after treatment under pressure pot conditions reduce the fact that such agents do not significantly affect the DK and DF of the control samples Reduce. The DK and DF of the control sample were lower than that of the control sample of Table I as a result of the pre-drying of the filler, as follows in the neisnielen 48 and 49 is shown.

Beispiele 23-29 Diese Beispiele demonstrieren auch die Wirkung von Silankuppdie lungsmitteln auf die Naßeigenschaften. Die elektrischen Naßeigenschaften wurden mit rormlingen auf frischen Formmassen getestet. Die Ergebnisse sind in Tabelle IV gezeigt. Examples 23-29 These examples also demonstrate the effect of Silane coupling agents on wet properties. The wet electrical properties were tested on fresh molding compounds using rormlings. The results are in the table IV shown.

T A B E L L E IV Beispiele 23-29 23 (Kontrolle) 24 25 26 27 28 29 AMS/MA-Härter 10.5 10.5 10.5 10.5 10.5 10.5 10.5 Novolac-Epoxyharz 13.0 13.0 13.0 13.0 13.0 13.0 13.0 DGEBA-Epoxyharz 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 Silan A-187 0.18² Silan A-172 0.18² 0.18² 0.18³ 0.184 0.184 Geschmolzene Kiesel- 68,0 67,82 67,82 67,82 67,82 67,82 67,82 säure Andere1 7.0 7.0 7.0 7.0 7.0 7.0 7.0 Formeigenschaften,177°C 25 EMMI -Spirale, inch 24 25 24 25 Elektrische Naßeigenschaften (DK/DF, 60 Hz) Trocken, 25 °C 3,89/0,0029 3,89/0,0029 3,89/0,0029 3,89/0,0029 3,89/0,0029 3,89/0,0029 3,89/0,0029 Drucktopf 4,41/0,045 4,26/0,0085 4,22/0,0082 4,23/0,0080 4,23/0,0080 4,20/0,0080 4,25/0,0080 % Veränderung, frisch 1 700 258 208 202 202 205 215 Fußnoten zu Tabelle IV: 1 - Enthält andere Füllstoffe, beschleuniger, Pigmente und Schmiermittel wie in Fußnote 7, Tabelle III.T A B E L L E IV Examples 23-29 23 (control) 24 25 26 27 28 29 AMS / MA hardener 10.5 10.5 10.5 10.5 10.5 10.5 10.5 Novolac epoxy resin 13.0 13.0 13.0 13.0 13.0 13.0 13.0 DGEBA epoxy resin 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 Silane A-187 0.18² Silane A-172 0.18² 0.18² 0.18³ 0.184 0.184 Fused Pebbles - 68.0 67.82 67.82 67.82 67.82 67.82 67.82 acid Other1 7.0 7.0 7.0 7.0 7.0 7.0 7.0 Shape properties, 177 ° C 25 EMMI spiral, inch 24 25 24 25 Electrical wet properties (DK / DF, 60 Hz) dry, 25 ° C 3.89 / 0.0029 3.89 / 0.0029 3.89 / 0.0029 3.89 / 0.0029 3.89 / 0.0029 3.89 / 0.0029 3.89 / 0 , 0029 Pressure pot 4.41 / 0.045 4.26 / 0.0085 4.22 / 0.0082 4.23 / 0.0080 4.23 / 0.0080 4.20 / 0.0080 4.25 / 0.0080% change, fresh 1 700 258 208 202 202 205 215 Footnotes to Table IV: 1 - Contains other fillers, accelerators, pigments and lubricants as in footnote 7, table III.

2 - Trocken vermischt.2 - dry mixed.

3 - Auf Kieselsäure mit Kugelmühle vermahlen, keine Hitzebehandlung.3 - Ball milled on silica, no heat treatment.

4 - Auf Kieselsäure vor dem Vermischen hitzebehandelt.4 - Heat treated on silica before mixing.

5 - 14 Taae bie 40 z relativer Feuchtigkeit und 27 OC gealtert.Aged 5-14 days at 40Z relative humidity and 27OC.

Tabelle IV zeigt auch die Tiirkung auf die prozentuale Veränderung von DK x nF bei Verwendung von Silankupplungsmitteln.Table IV also shows the effect on percent change of DK x nF when using silane coupling agents.

Beispiele 30 - 40 Der Zweck dieser Beispiele ist der, den Effekt von Schmiermitteln auf die elektrischen Naßeigenschaften von Epoxyformmassen unter Verwendung des Polyanhydridcopolymers von Beispiel 4 und eines Polyglycidyläthers von o-Cresol-Formaldehyd-Novolac mit einem ungefähren Äquivalentgewicht von 200 bis 230 als Novolac-Epoxyharz zu demonstrieren. Der verwendete Füllstoff war kristalline Kieselsäure, die nicht vorgetrocknet war. Die Ergebnisse sind in Tabelle V gezeigt. Examples 30-40 The purpose of these examples is to provide the effect of lubricants on the wet electrical properties of epoxy molding compounds Use of the polyanhydride copolymer from Example 4 and a polyglycidyl ether of o-cresol-formaldehyde novolac with an approximate equivalent weight of 200 to demonstrate 230 as a novolac epoxy resin. The filler used was crystalline Silica that was not pre-dried. The results are shown in Table V.

T A B E L L E V Beispiele30-35 30 31 32 33 34 35 Rezeptur AMS/MA 10.75 10.75 10.75 10.75 10.75 10.75 Novolac -Epoxyharz 14.25 14.25 14.25 14.25 14.25 14.25 Carnaubaw achs¹ 0.45 0.10 Calcium stearat 0.45 0.20 GMS² 0.45 0.15 Chemetron 100³ 0.45 E-Wachs4 0.45 AC-Al25 AC-6A5 AC-9A5 AC-802A5 AC-8125 Kristalline Kiesel- 72.1 72.1 72.1 72.1 72.1 72.1 säure 2.45 2.45 2.45 2.45 2.45 2.45 Andere 6 Formeigenschaften7 Verarbeitbarkeit E E E E E-G E Endformung,177°C E E E E E E Aussehen der Teile S A F A F F EMMI Spirale(149°C),inch 13 14 13 14 12 12 WEC ( -Mohs)8 5.1 5.4 5.9 5.5 6.8 5.4 Elektrische Naßeigenschaften (DK/DF, 60 Hz ) Trocken, 25 °C 4.15/0.006 4.15/0.006 4.15/0.006 4.16/0.006 4.15/0.006 4.15/0.006 Drucktopf 6.86/0.326 BROB BROB 8.77/0.447 9.11/0.504 6.93/0.504 % Veränderung 8 870 15 500 18 400 7 700 T A B E L L E V - Fortsetzung Beispiele 36-40 36 37 38 39 40 Rezeptur AMS/MA 10.75 10.75 10.75 10.75 10.75 Novolac -Epoxyharz 14.25 14.25 14.25 14.25 14.25 Carnaubaw achs¹ Calcium stearat GMS² Chemetron 100³ E-Wachs4 AC-Al25 0.45 AC-6A5 0.45 AC-9A5 0.45 AC-802A5 0.45 AC-8125 0.45 Kristalline Kiesel- 72.1 72.1 72.1 72.1 72.1 säure 2.45 2.45 2.45 2.45 2.45 Andere 6 Formeigenschaften7 Verarbeitbarkeit E E E E E Endformung,177°C E E E E E Aussehen der Teile A F A F F EMMI Spirale(149°C),inch 10 10 11 10 9 WEC ( -Mohs)8 5.2 5.4 5.3 5.4 5.5 Elektrische Naßeigenschaften (DK/DF, 60 Hz ) Trocken, 25 °C 4.14/0.006 4.14/0.006 4.16/0.006 4.15/0.006 4.15/0.006 Drucktopf 7.13/0.307 8.24/0,410 6.94/0.274 7.14/0.387 7.19/0.368 % Veränderung 8 650 13 300 7 500 11 000 10 500 Fußnoten zu Tabelle V: 1 - Pflanzliches Wachs der Frank B. Ross Co.T A B E L L E V Examples 30-35 30 31 32 33 34 35 Recipe AMS / MA 10.75 10.75 10.75 10.75 10.75 10.75 Novolac epoxy resin 14.25 14.25 14.25 14.25 14.25 14.25 Carnaubaw achs¹ 0.45 0.10 Calcium stearate 0.45 0.20 GMS² 0.45 0.15 Chemetron 100³ 0.45 E-wax4 0.45 AC-Al25 AC-6A5 AC-9A5 AC-802A5 AC-8125 Crystalline pebbles 72.1 72.1 72.1 72.1 72.1 72.1 acid 2.45 2.45 2.45 2.45 2.45 2.45 Other 6 shape properties 7 Processability E E E E E-G E Final form, 177 ° C E E E E E E Appearance of the parts S A F A F F EMMI spiral (149 ° C), inch 13 14 13 14 12 12 WEC (-Mohs) 8 5.1 5.4 5.9 5.5 6.8 5.4 Wet electrical properties (DK / DF, 60 Hz) dry, 25 ° C 4.15 / 0.006 4.15 / 0.006 4.15 / 0.006 4.16 / 0.006 4.15 / 0.006 4.15 / 0.006 Pressure pot 6.86 / 0.326 BROB BROB 8.77 / 0.447 9.11 / 0.504 6.93 / 0.504% change 8 870 15 500 18 400 7 700 T A B E L L E V - Examples continued 36-40 36 37 38 39 40 Recipe AMS / MA 10.75 10.75 10.75 10.75 10.75 Novolac epoxy resin 14.25 14.25 14.25 14.25 14.25 Carnaubaw achs¹ calcium stearate GMS² Chemetron 100³ E-wax4 AC-Al25 0.45 AC-6A5 0.45 AC-9A5 0.45 AC-802A5 0.45 AC-8125 0.45 Crystalline silica 72.1 72.1 72.1 72.1 72.1 acid 2.45 2.45 2.45 2.45 2.45 Other 6 Shape properties7 Processability E E E E E Final shape, 177 ° C E E E E E Part appearance A F A F F EMMI spiral (149 ° C), inch 10 10 11 10 9 WEC (-Mohs) 8 5.2 5.4 5.3 5.4 5.5 Wet electrical properties (DK / DF, 60 Hz) dry, 25 ° C 4.14 / 0.006 4.14 / 0.006 4.16 / 0.006 4.15 / 0.006 4.15 / 0.006 pressure pot 7.13 / 0.307 8.24 / 0.410 6.94 / 0.274 7.14 / 0.387 7.19 / 0.368% change 8 650 13 300 7,500 11,000 10,500 Footnotes to Table V: 1 - Vegetable wax of Frank B. Ross Co.

2 - Glycerinmonostearat.2 - glycerol monostearate.

3 - Chemetron-Wachs 100 - N,N'-Äthylen-bis-stearamid.3 - Chemetron wax 100 - N, N'-ethylene-bis-stearamide.

4 - rsterwachs auf der Grundlage von Montansäure von Hoechst.4 - rster wax based on montanic acid from Hoechst.

5 - Verschiedene niedermolekulare Pälyäthylenwachse der Allied Chemical mit unterschiedlichem Molekulargewicht, unterschiedlicher Dicke und unterschiedlicher Teilchengröße.5 - Various low molecular weight polyethylene waxes from Allied Chemical with different molecular weight, different thickness and different Particle size.

6 - 2 % Glasfasern von 13 mm, 0,3 % Ruß und 0,15 % DrIP-30.6 - 2% glass fibers of 13 mm, 0.3% carbon black and 0.15% DrIP-30.

7 - E = ausgezeichnet, E-G = ausqezeichnet bis qut, A = annehmbar, F = ausreichend, S = Schmierflecken.7 - E = excellent, E-G = excellent to qut, A = acceptable, F = sufficient, S = smudges.

8 - wasserextraktleitfähigkeit -Rückfluß von qemahlenen Teilchen in Wasser während 4 Stunden.8 - water extract conductivity - reflux of ground particles in Water for 4 hours.

BROB = jenseits des Brückenbereiches.BROB = beyond the bridge area.

Wie aus Tabelle V ersichtlich ist, wurden die niedrigsten elektrischen Naßeigenschaften bei Verwendung von Carnaubawachs, E-Wachs von Hoechst und von Polyäthylenwachs AC-9-A als Schmiermittel erhalten.As can be seen from Table V, the lowest electrical Wet properties when using carnauba wax, E-wax from Hoechst and polyethylene wax AC-9-A obtained as a lubricant.

Beispiele 41-47 Diese Beispiele demonstrieren auch die Wirkung von Schmiermitteln auf die elektrischen Naßeigenschaften von Epoxyformmassen unter Verwendung des Polyanhydridcopolymers von Beispiel 4 und eines Polyglycidyläthers von o-Cresol-Formaldehyd-Novolac mit einem ungefähren Äquivalentgewicht von 200 als Novolac-Enoxyharz. Die Füllstoffe waren geschmolzene Kieselsäure und gebrannter Ton und wurden 8 Stunden bei 149 °C im Ofen getrocknet. Die Ergebnisse sind in Tabelle VI gezeigt. Examples 41-47 These examples also demonstrate the effect of Lubricants on the wet electrical properties of epoxy molding compounds using of the polyanhydride copolymer of Example 4 and a polyglycidyl ether of o-cresol-formaldehyde novolac with an approximate equivalent weight of 200 as a novolac enoxy resin. The fillers were fused silica and calcined clay and were used for 8 hours oven dried at 149 ° C. The results are shown in Table VI.

T A B E L L E VI Beispiele 41-47 41 42 43 44 45 46 47 Rezeptur AMS/MA 9.0 9.0 9.0 9.0 9.0 9.0 9.0 Novolac -Epoxyharz 16.0 16.0 16.0 16.0 16.0 16.0 16.0 Calciumstearat 0.2 GMS¹ 0.15 Carnaubawachs² 0.10 0.3 E-Wachs³ AC-9A4Polymist F-5A5 Graphit Gebrannter Ton 19.5 19.5 19.5 19.5 19.5 19.5 19.5 Geschmolzene Kiesel- 52.4 52.5 52.35 52.35 51.85 51.85 52.85 säure Andere6 2.65 2.65 2.65 2.65 2.65 2.65 2.65 Formeigenschaften7 Verarbeitbarkeit A A A A A F A Endformung, 177°C A A A A A A A Aussehen der Teile F-G F-G S F-G F-G F-G F-G EMMI Spirale(149°C),inch 16 15 14 13 8 11 14 Elektrische Naßeigenschaften (DK/DF, 60 Hz ) Trocken, 25 °C 3.96/0.0045 3.97/0.0040 4.01/0.0047 3.98/0.0054 3.98/0.0042 5.18/0.0060 4.46/0.0043 Drucktopf 4.55/0.042 4.33/0.030 4.49/0.031 4.40/0.022 5.33/0.757 6.11/0.184 4.46/0.222 % Veränderung, frisch 970 625 675 450 22 300 6 100 455 Füllstoffe insgesamt 55.05 55.15 55.0 55.0 54.5 54.5 54.9 Fußnoten zu Tabelle VI: 1 - Glycerinmonostearat 2 - Pflanzliches Wachs von Frank B. Moss Co.T A B E L L E VI Examples 41-47 41 42 43 44 45 46 47 Formulation AMS / MA 9.0 9.0 9.0 9.0 9.0 9.0 9.0 Novolac epoxy resin 16.0 16.0 16.0 16.0 16.0 16.0 16.0 Calcium stearate 0.2 GMS¹ 0.15 Carnauba wax² 0.10 0.3 E-wax³ AC-9A4Polymist F-5A5 Graphite Burnt clay 19.5 19.5 19.5 19.5 19.5 19.5 19.5 Fused pebbles - 52.4 52.5 52.35 52.35 51.85 51.85 52.85 acid Other6 2.65 2.65 2.65 2.65 2.65 2.65 2.65 Molding properties7 Processability A A A A A F A Final shape, 177 ° C A A A A A A A Appearance of the parts F-G F-G S F-G F-G F-G F-G EMMI spiral (149 ° C), inch 16 15 14 13 8 11 14 Wet electrical properties (DK / DF, 60 Hz) dry, 25 ° C 3.96 / 0.0045 3.97 / 0.0040 4.01 / 0.0047 3.98 / 0.0054 3.98 / 0.0042 5.18 / 0.0060 4.46 / 0.0043 pressure pot 4.55 / 0.042 4.33 / 0.030 4.49 / 0.031 4.40 / 0.022 5.33 / 0.757 6.11 / 0.184 4.46 / 0.222% change, fresh 970 625 675 450 22 300 6 100 455 total fillers 55.05 55.15 55.0 55.0 54.5 54.5 54.9 Footnotes to Table VI: 1 - Glycerol Monostearate 2 - Vegetable wax from Frank B. Moss Co.

3 - Esterwachs, basierend auf Montansäure, von lloechst.3 - Ester wax, based on montanic acid, from lloechst.

4 - Polyäthylenwachs der Allied Chemical.4 - Allied Chemical's polyethylene wax.

5 - Polytetrafluoräthylenwachs von Allied Chemical.5 - polytetrafluoroethylene wax from Allied Chemical.

6 - 2 % Glasfasern von 13 mm, 0,3 % Ruß, 0,2 z A-187 und 0,15 % DMP-30.6-2% glass fibers of 13 mm, 0.3% carbon black, 0.2 z A-187 and 0.15% DMP-30.

7 - A- annchmbar, F = mittelmäßig, F-G = mittelmäßig bis gut.7 - A- acceptable, F = mediocre, F-G = mediocre to good.

Wie aus Tabelle VI ersichtlich ist, wurden wiederun die hesten elektrischen Naßeigenschaften unter Verwendung von Carnaubawachs, von E- Wachs von Hoechst und von Polyäthylenwachs AC-9A erhalten.As can be seen from Table VI, the most recent electrical Wet properties using carnauba wax, E-wax from Hoechst and obtained from polyethylene wax AC-9A.

Die elektrischen auswerte sind in den meisten Fällen geringer als jene der Tabelle V infolge der Anwesenheit von gebranntem Ton, von Silan und getrockneten Fiillstoffen.The electrical evaluations are in most cases less than those of Table V due to the presence of calcined clay, silane and dried Fillers.

Beispiele 48 -49 Diese Beispiele demonstrieren die Wirkung der Vortrocknung des die Kieselsäurefüllstoffes auf elektrischen Naßeigenschaften. Examples 48-49 These examples demonstrate the effect of predrying of the silica filler for wet electrical properties.

Das Polyanhydrid des Beisniels 4 wurde verwendet, und das Epoxyharz war ein Diglycidyläther von Bisphenol A mit einem Äquivalentgewicht von 500. Der getrocknete Füllstoff wurde 4 Stunden bei 316 OC getrocknet. Der kristalline Füllstoff des Beispiels 1 wurde verwendet. Die Ergebnisse sind in der Tabelle VII zusammengestellt.The polyanhydride of Example 4 was used, and the epoxy resin was a diglycidyl ether of bisphenol A with an equivalent weight of 500. The dried filler was dried for 4 hours at 316 ° C. The crystalline filler of Example 1 was used. The results are shown in Table VII.

T A B E L L E VII Füllstoff des Vorgetrockneter Füll-Rezeptur Beispiels 48, stoff, Beispiel 49 wie er ist AMS/MA 7,0 7,0 DGEBA-Epoxyharz 20,0 20,0 Kristalliner Füllstoff 69,8 69,8 Andere¹ 3,2 3,2 Elektrische Naßeigenschaften (DK/DF, 60 Hz) Trocken, 25 OC 4,20/0,009 4,18/0,007 Drucktopf 6,12/0,207 5,18/0,077 % Veränderung 3250 1320 % Wasseraufnahme der Formlinge nach dem Drucktopf 0,70 0,64 1 - Enthält Füllstoffe, Beschleuniger, Pigmente, Schmiermittel und Silan wie folgt: 2 % Glasfasern von 13 mm, 0,23 % Silan A-187, 0,18 z Beschleuniger DMP-30, 0,3 8 fluß, 0,12 z Carnaubawachs, 0,14 96 Calciumstearat und 0,15 96 GMS. T A B E L L E VII Filler of the predried filling recipe example 48, fabric, example 49 as it is AMS / MA 7.0 7.0 DGEBA epoxy resin 20.0 20.0 crystalline Filler 69.8 69.8 Other¹ 3.2 3.2 Wet electrical properties (DK / DF, 60 Hz) Dry, 25 OC 4.20 / 0.009 4.18 / 0.007 Pressure Pot 6.12 / 0.207 5.18 / 0.077% change 3250 1320% water absorption of the briquettes after the pressure pot 0.70 0.64 1 - Contains Fillers, accelerators, pigments, lubricants and silane as follows: 2% glass fibers of 13 mm, 0.23% silane A-187, 0.18 z accelerator DMP-30, 0.3 8 flux, 0.12 z carnauba wax, 0.14 96 calcium stearate and 0.15 96 GMS.

Tabelle VII demonstriert, daß die Vortrocknung des Silanfüllstoffes die prozentuale Veränderung der elektrischen Naßeigenschaften zwischen den trockenen Bedigungen und den Drucktopfbedingungen stark vermindert und auch die Wasseraufnahme der Formlinge vermindert.Table VII demonstrates that the pre-drying of the silane filler the percentage change in wet electrical properties between dry ones Conditions and the pressure pot conditions are greatly reduced and so is the water absorption the briquettes decreased.

Beispiele 50 - 56 Diese Beispiele demonstrieren die Vorteile, die man durch die Kombination von ausgewählten Füllstoffen und Silankupnlungsmitteln auf Epoxyformmassen erhält. Die Polyanhydride und Lieselsäurefüllstoffe des beispiels 4 wurden verwendet. Examples 50-56 These examples demonstrate the benefits that by combining selected fillers and silane coupling agents on epoxy molding compounds. The polyanhydrides and silicic acid fillers of the example 4 were used.

Die kristalline Kieselsäure wurde 4 Stunden bei 316 OC vorgetrocknet. Die geschmol2ene Kieselsäure wurde nicht vorgetrocknet. nie Ergebnisse sind in Tabelle VIII gezeigt.The crystalline silica was predried at 316 ° C. for 4 hours. The molten silica was not predried. results are never in table VIII shown.

T A B E L L E VIII Beispiele 50-56 Rezeptur 50 51 52 53 54 55 56 AMS/MA 10.5 10.5 11.10 9.0 10.0 10.5 10.5 Novolac -Epoxyharz¹ 13.0 13.0 15.0 13.0 13.0 Novolac -Epoxyharz² 16.0 12.4 DGEBA -Epoxyharz³ 1.5 1.5 3.6 1.5 1.5 Kristalline Kiesel- 64.5 50.5 Geschmolzene Kiesel- 68.0 48.0 61.0 50.5 54.5 säure Antimonoxid 4.0 7.0 4.0 4.5 Gebrannter Ton 10.0 20.0 10.0 5.5 Silan A-1724 0.325 0.255 Andere6 10,1 10,1 5,0 5,0 5,0 10,1 10,1 Elektrische Naßeigenschaften (DK/DF, 60 Hz ) Trocken, 25 °C 4,20/0,0030 4,22/0,0035 3,99/0,004 3,98/0,0050 3,95/0,004 3,94/0,0033 4,57/0,0032 Drucktopf 4,68/0,016 4,64/0,010 4,84/0,088 4,38/0,030 4,50/0,046 4,38/0,003 4,57/0,060 % Veränderung 500 215 2 620 550 1 200 1 000 1 700 Fußnoten zu Tabelle VIII: 1 - Diglycidyläther von Phenol-Formaldehyd-Novolac, ungefahres Aquivalentgewicht 185.T A B E L L E VIII Examples 50-56 Formulation 50 51 52 53 54 55 56 AMS / MA 10.5 10.5 11.10 9.0 10.0 10.5 10.5 Novolac epoxy resin¹ 13.0 13.0 15.0 13.0 13.0 Novolac Epoxy Resin² 16.0 12.4 DGEBA Epoxy Resin³ 1.5 1.5 3.6 1.5 1.5 Crystalline Silica 64.5 50.5 Fused silica 68.0 48.0 61.0 50.5 54.5 acid antimony oxide 4.0 7.0 4.0 4.5 Burnt clay 10.0 20.0 10.0 5.5 Silane A-1724 0.325 0.255 Others 6 10.1 10.1 5.0 5.0 5.0 10.1 10.1 Wet electrical properties (DK / DF, 60 Hz) dry, 25 ° C 4.20 / 0.0030 4.22 / 0.0035 3.99 / 0.004 3.98 / 0.0050 3.95 / 0.004 3.94 / 0.0033 4.57 / 0.0032 Pressure pot 4.68 / 0.016 4.64 / 0.010 4.84 / 0.088 4.38 / 0.030 4.50 / 0.046 4.38 / 0.003 4.57 / 0.060 % Change 500 215 2 620 550 1 200 1 000 1 700 Footnotes to table VIII: 1 - Diglycidyl ether of phenol-formaldehyde novolac, approximate equivalent weight 185

2 - Polyglycidyläther von o-Cresol-Formaldehyd-Novolac, unqefähres Äquivalentgewicht 200 bis 300.2 - polyglycidyl ether of o-cresol-formaldehyde-novolac, approx Equivalent weight 200 to 300.

3 - Bromierter Diglycidyläther von Bisphenol A, ungefähres rrolekulargewicht 800.3 - Brominated diglycidyl ether of bisphenol A, approximate molecular weight 800

4 - Vinyl-tris-(beta-methoxyäthoxy)-silan, nion Carbide.4 - vinyl-tris- (beta-methoxyethoxy) -silane, nion carbide.

5 - Hitzebehandelt auf dem Kieselsäurefüllstoff (NovaKup, Malvern Minerals).5 - Heat treated on the silica filler (NovaKup, Malvern Minerals).

6 - Enthält Faserglas, Ruß, Nubisch Schwarz, Silan A-172, DMP-30, Calciumstearat, Carnaubawachs und GMS.6 - Contains fiberglass, carbon black, nubic black, silane A-172, DMP-30, Calcium stearate, carnauba wax and GMS.

Wie aus Tabelle VIII ersichtlich ist, können das Silan und die Füllstoffe beliebig miteinander kombiniert werden. Die Beispiele 50 und 51 demonstrieren die zusätzliche Verbesserung der elektrischen Naßeigenschaften, und die Beispiele 52 bis 56 zeigen, daß Füllstoffe in Kombination miteinander verwendet werden können, um verhesserte elektrische Naßeigenschaften zu erhalten.As can be seen from Table VIII, the silane and fillers can be combined with each other as required. Examples 50 and 51 demonstrate the additional improvement in wet electrical properties, and Examples 52 to 56 show that fillers can be used in combination with one another, to obtain improved electrical wet properties.

Beispiele 57 + 58 Diese Beispiele demonstrieren die Wirkung von feuerhemmenden Mitteln auf die Epoxyformmassen nach der Erfindung. In Beispiel 57 wurde ein zusätzlicher Füllstoff mitverwendet, während im Beispiel 58 20 % gebrannter Ton verwendet wurden. Das Polyanhydrid war ein Copolymer von alpha-Methylstyrol und Maleinsäureanhydrid, Molverhältnis 1,0/1,78, und das Epoxyharz war ein Polyglycidyläther von o-Cresol-Formaldehyd-Novolac, ungefähres Äquivalentgewicht 200 bis 300. Als feuerhermende Mittel wurden Tetrachlorshthalsäureanhydrid und Antimontrioxid verwendet. Die Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle TX aufgeführt. Examples 57 + 58 These examples demonstrate the effect of fire retardants Agents on the epoxy molding compositions according to the invention. In Example 57, an additional Filler was used, while Example 58 used 20% baked clay. The polyanhydride was a copolymer of alpha-methylstyrene and maleic anhydride, Molar ratio 1.0 / 1.78, and the epoxy resin was a polyglycidyl ether of o-cresol-formaldehyde-novolac, approximate equivalent weight 200 to 300. Tetrachloroshthalic anhydride was used as a fire retardant and antimony trioxide are used. The results are in Table TX below listed.

T A B E L L E IX Beispiel 57 (kontrolle) Beispiel 58 Rezeptur AMS/MA 6.6 6.6 Novolac-Epoxyharz 14.4 14.4 Tetrachlorophtaldäureanhydrid 4.0 4.0 Antimonoxid 2.0 2.0 Geschmolzene Kieselsaure 67.0 47.0 Gebranter Ton 20.0 Andere¹ 6.0 6.0 Feuerhemmendes Mittel, Elementaranalyse, % Chlor 2.0 2.0 Antimon 1.7 1.7 Formeigenschaften EMMI -Spiralen, inch 12 8.5 Entformung GUT GUT Elektrische Naßeigenschaften (DK/DF, 60 Hz Trocken.25°C. 3.70/0.0030 4.00/0.0038 Drucktopf 4.25/0.052 4.30/0.019 % Veränderung 1 890 438 U.L. 94 -Bewertung 94 V-O 94 V-O 1 - Enthält 2 % Faserglas von 13 mm, 2,85 % Silica 219, 0,3 % Ruß, 0,23 % Silan A-187, 0,165 % DMP-30, 0,25 % Carnaubawachs und 0,2 % Calciumstearat. T A B E L L E IX Example 57 (control) Example 58 Formulation AMS / MA 6.6 6.6 Novolac epoxy resin 14.4 14.4 Tetrachlorophthalic anhydride 4.0 4.0 Antimony oxide 2.0 2.0 Molten silica 67.0 47.0 Gebranter clay 20.0 Other¹ 6.0 6.0 Fire retardant Medium, elemental analysis,% chlorine 2.0 2.0 antimony 1.7 1.7 Form properties EMMI -Spiralen, inch 12 8.5 Demoulding GOOD GOOD Electrical wet properties (DK / DF, 60 Hz dry. 25 ° C. 3.70 / 0.0030 4.00 / 0.0038 Pressure pot 4.25 / 0.052 4.30 / 0.019% change 1 890 438 U.L. 94 - Assessment 94 V-O 94 V-O 1 - Contains 2% fiberglass of 13 mm, 2.85% silica 219, 0.3% carbon black, 0.23% silane A-187, 0.165% DMP-30, 0.25% carnauba wax and 0.2% calcium stearate.

Die Ergebnisse der Tabele IX demonstrieren, daß die Kombination von Tetrachlorphthalsäureanhydrid und Antimonoxid zwar die Kontrollprobe 57 nicht entflammbar und tropfbeständig macht, bestimmt durch den vertikalen Brennest nach U.L.The results of Table IX demonstrate that the combination of Although tetrachlorophthalic anhydride and antimony oxide, the control sample 57 is not flammable and makes it drip-resistant, determined by the vertical burning nest according to U.L.

Bulletin 94, daß aber dennoch die elektrischen Naßeigenschaften der Kontrollprobe ohne gebrannten Ton etwas schlecht waren. Wenn andererseits 20 % der geschmolzenen Kieselsäure durch gebrannten Ton ersetzt wurden, wurden die elektrischen Naßeigenschaften verbessert, und dennoch hesaß die Zusammensetzung noch die Bewertung 94 V-O (die höchste Bewertung bei diesem Test).Bulletin 94, but that the wet electrical properties of the Control sample with no fired clay were a bit bad. On the other hand, if 20% of the Molten silica was replaced by baked clay, the electric became Wet properties improved, and yet the composition was still rated 94 V-O (the highest rating on this test).

Claims (9)

Epoxyformmasse und deren Verwendung Patentansnruche 1. Epoxyformmasse, dadurch gekennzeichnet, daß sie a) eine Epoxyverhindung mit wenigstens zwei 1,2-Epoxidgruppen, b) einen Härter hierfür, der t) ein Polyanhydrid mit einem Molekulargewicht unterhalb etwa 1000, der das Reaktionsprodukt eines Maleinmonomers und wenigstens eines Alkylstyrolmonomers ist, oder (2.) ein Vorpolymer dieses Polyanhydrids mit der Epoxidverhindunq ist, c) einen die Härtung derselben fördernden Katalysator, d) etwa 55 bis Gew.-%, bezogen auf das Gewicht der Masse, eines Kieselsäurefüllstoffes, e) etwa 10 bis 20 (,ew.-9s, bezogen auf das Gewicht der tasse, eines zusätzlichen Filllstoffes aus der Gruppe von gebranntem Ton, Antimontrioxid, Antimontetraoxid, Calciumsilicat, Tetandioxid, Calciumcarhonat, Zinkoxid, Magnesiumoxid und Gemischen hiervon, f) etwa 0,05 bis 2 f;ew.-96, bezogen auf das Gewicht der Masse, eines Silankupplungsmittels und q) etwa 0,01 bis 2 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht der hlasse, eines Schmiermittels aus der Gruppe Carnaubawachs, Montansäureesterwachs, Polyäthylenwachs und/oder Polytetrafluoräthylenwachs umfaßt. Epoxy molding compound and its use Patent claims 1. Epoxy molding compound, characterized in that they a) an epoxy compound with at least two 1,2-epoxy groups, b) a hardener therefor which t) a polyanhydride with a molecular weight below about 1000 which is the reaction product of a maleic monomer and at least one alkyl styrene monomer is, or (2.) is a prepolymer of this polyanhydride with the epoxidverhindunq, c) a catalyst promoting the hardening thereof, d) about 55 to% by weight, based on on the weight of the mass, a silica filler, e) about 10 to 20 (, ew.-9s, based on the weight of the cup, an additional filler from the group of baked clay, antimony trioxide, antimony tetraoxide, calcium silicate, tetandioxide, Calcium carbonate, zinc oxide, magnesium oxide and mixtures thereof, f) about 0.05 to 2 f; ew.-96, based on the weight of the mass, a silane coupling agent and q) about 0.01 to 2% by weight, based on the weight of the hlasse, of a lubricant from the group of carnauba wax, montanic acid ester wax, polyethylene wax and / or polytetrafluoroethylene wax includes. 2. Formmasse nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie etwa 55 bis 75 Gew.-% Kieselsäurefüllstoff und etwa 10 bis 20 Gew.-% des zusätzlichen Füllstoffes enthält, wobei die Kieselsäure aus kristalliner Kieselsäure und/oder geschmolzener Kieselsäure bzw. Quarzglas besteht.2. Molding composition according to claim 1, characterized in that it is about 55 to 75 weight percent silica filler and about 10 to 20 weight percent of the additional Contains filler, the silica consisting of crystalline silica and / or fused silica or quartz glass. 3. Formmasse nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Füllstoff aus gebranntem Ton und/oder Antimontrioxid besteht.3. Molding composition according to claim 1 and 2, characterized in that the Burnt clay and / or antimony trioxide filler consists. 4. Formmasse nach Anspruch 1-3, dadurch gekennzeichnet, daP die kombinierte Menge von Kieselsäure und zusätzlichem Füllstoff wenigstens etwa 50 Gew.-% der Masse ausmacht.4. Molding composition according to claims 1-3, characterized in that the combined Amount of silica and additional filler at least about 50% by weight of the composition matters. 5. Formasse nach Anspruch 1-4, dadurch gekennzeichnet, daß sie etwa 0,2 bis 0,5 Gew.-% Silakupplungsmittel ewnthält und das Silan aus Vinyl-tris-(beta-methoxyäthoxy)-silan und/oder gamma-Glycidoxypropyltrimethoxysilan besteht.5. molding compound according to claim 1-4, characterized in that it is about 0.2 to 0.5% by weight of the sila coupling agent and the silane from vinyl-tris- (beta-methoxyethoxy) -silane and / or gamma-glycidoxypropyltrimethoxysilane. 6. Formmasse nach Anspruch 1-5, dadurch gekennzeichnet, daß sie das Schmiermittel in einer Menge von etwa 0,2 bis 1 Gew.-% enthält und daß dieses aus Carbaubawachs, Montansäureesterwachs und/oder Polyäthylenwachs besteht.6. Molding composition according to claims 1-5, characterized in that it is the Contains lubricant in an amount of about 0.2 to 1% by weight and that this consists of Carbauba wax, montanic acid ester wax and / or polyethylene wax. 7. Formasse nach Anspruch 1-6, dadurch gekennzeichnet, daß sie als Epoxidverbindung Epoxynovolac, Diglycidyläther von Bisphenol A, Polyglyciyläther von Bisphenol A, bromierte Di-und Polyglycidyläther von Beispiel A oder Gemische hiervon enthält und daß sie ein Polyanhydrid mit einem Erweichungspunkt von 111 bis 156 °C, das das Reaktionsprodukt der Polymerisation in Masse eines Maleinmonomers und wenigstens eines Alkylstyrolmonomers in Molverhältnissen von Maleinmonomer zu Alkylstyrolmonomer größer als 1:1 ist, enthält.7. molding compound according to claim 1-6, characterized in that it is used as Epoxy compound epoxynovolac, diglycidyl ether of bisphenol A, polyglycidyl ether of bisphenol A, brominated di- and polyglycidyl ethers from Example A or mixtures contains thereof and that it contains a polyanhydride with a softening point of 111 up to 156 ° C, which is the reaction product of the polymerization in bulk of a maleic monomer and at least one alkyl styrene monomer in molar ratios of maleic monomer Alkyl styrene monomer is greater than 1: 1. 8. Formmasse nach Anspruch 1-7, dadurch gekennzeichnet, daß sie ein Vorpolymer Enthält, das aus einer Epoxidverbindung mit mehr als einer 1,2-Epoxygruppe und einem Epoxyäquivalent vcn 75 bis 500 gebildet wurde, und das Epoxid in einer ausreichenden Menge enthält, um etwa 0,1 bis 1,3 Epoxyäquivalcnte je Anhydridäquivalentgewicht zu ergeben.8. Molding composition according to claims 1-7, characterized in that it a Prepolymer Contains that of an epoxy compound with more than one 1,2-epoxy group and an epoxy equivalent of 75 to 500 was formed, and the epoxy in one contains sufficient amount to contain about 0.1 to 1.3 epoxy equivalents per anhydride equivalent weight to surrender. 9. Verwendung von Formmassen nach Anspruch 1-8 zur Einkapelung vo Halbleitern.9. Use of molding compositions according to claims 1-8 for encapsulating vo Semiconductors.
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