DE2719417C3 - Process for removing nitrogen oxides from combustion exhaust gases - Google Patents
Process for removing nitrogen oxides from combustion exhaust gasesInfo
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Description
2020th
Die Erfindung betrifft die Entfernung von Stickstoffoxiden (NO2) aus Verbrennungsabgasen, wobei dem Verbrennungsabgas zur Oxidation von Stickstoffoxid zu Stickstoffdioxid ein Alkan, ein Alkanol, ein Alkanal oder eine gesättigte aliphatische Carbonsäure zugeführt und anschließend das Stickstoffdioxid durch Absorption in einer Absorptionslösung entfernt wird.The invention relates to the removal of nitrogen oxides (NO 2 ) from combustion exhaust gases, the combustion exhaust gas being supplied with an alkane, an alkanol, an alkanal or a saturated aliphatic carboxylic acid to oxidize nitrogen oxide to nitrogen dioxide, and then the nitrogen dioxide is removed by absorption in an absorption solution.
Stickstoffoxide (NOx) sind bekanntlich Quellen der Luftverschmutzung. In der japanischen Patentanmeldung 8 378/76 ist bereite ein Verfahren zur Regelung von NOx in Verbrennungsabgasen beschrieben, bei dem man einen sauerstoffhaltigen Kohlenwasserstoff bzw. dessen Vorläufer den Gasen zuführt und NO in Gegenwart von Sauerstoff zu NO2 oxidiert Als sauerstoffhaltiger Kohlenwasserstoff werden beispielsweise Methanol, Äthanol, Formaldehyd, Ameisensäure und als deren Vorläufer beispielsweise Methan, Äthan, Propan verwendet, wobei Methanol wegen der geringen Kosten, seiner leichten Handhabung und anderer technischer Vorteile am geeignetsten ist Die Oxidationsreaktion mit Methanol besteht vermutlich aus folgenden Grundumsetzungen:Nitrogen oxides (NO x ) are known sources of air pollution. Japanese patent application 8 378/76 already describes a method for regulating NO x in combustion exhaust gases, in which an oxygen-containing hydrocarbon or its precursor is added to the gases and NO is oxidized to NO 2 in the presence of oxygen. An oxygen-containing hydrocarbon is, for example, methanol , Ethanol, formaldehyde, formic acid and as their precursors, for example, methane, ethane, propane, with methanol being the most suitable because of its low cost, ease of use and other technical advantages.The oxidation reaction with methanol probably consists of the following basic reactions:
CH,CH + O2
HCHO+ O2
HCOOH+ Q2
H2O2+ NO
O*) +NO —CH, CH + O 2
HCHO + O 2
HCOOH + Q 2
H 2 O 2 + NO
O *) + NO -
HCHO + H2O2 (1)HCHO + H 2 O 2 (1)
HCOOH + O*) (2)HCOOH + O *) (2)
H2O2 + CO2 (3)H 2 O 2 + CO 2 (3)
NO2 + H2O (4)NO 2 + H 2 O (4)
NO2 (5)NO 2 (5)
*| \ktivicrtcs Atom.* | \ ktivicrtcs atom.
5050
Da die Reaktionen stattfinden, wenn der sauerstoffhaltige Kohlenwasserstoff, wie Methanol oder Formaldehyd, und Sauerstoff nebeneinander vorliegen, ist es möglich, Methan, Äthan, Propan und andere derartige Kohlenwasserstoffe, die den sauerstoffhaltigen Kohlenwasserstoff in Gegenwart von Sauerstoff erzeugen, einzusetzen.Since the reactions take place when the oxygen-containing hydrocarbon, such as methanol or formaldehyde, and oxygen coexist, it is possible methane, ethane, propane and other such Hydrocarbons that produce the oxygen-containing hydrocarbon in the presence of oxygen, to use.
Das bekannte Verfahren wirft eine Reihe von Problemen auf, die mit der Einführung des sauerstoffhaltigen Kohlenwasserstoffs bzw. seines Vorläufers in die Abgase verbunden sind. Zum Beispiel wird Methanol den Abgasen in einem Temperaturbereich zwischen 500° und 700°C zugeführt; die direkte Zuführung, als 100%iger Dampf oder als Flüssigkeit, in eine Verbrennungsvorrichtung, z. B. einen Heizkessel, ist problematisch. Wenn die Injektionstemperatur zu hoch ist (höher als 6000C), besteht die Möglichkeit, daß konzentriertes Methanol nutzlos durch Verbrennung verloren geht In einigen Fällen besteht die Gefahr der Explosion. Außerdem läßt sich Methanol wegen der kurzen Mischungszeit manchmal nicht genügend mit den Abgasen in der Verbrennungsvorrichtung abmischen.The known method raises a number of problems associated with the introduction of the oxygen-containing hydrocarbon or its precursor into the exhaust gases. For example, methanol is added to the exhaust gases in a temperature range between 500 ° and 700 ° C; direct feeding, as 100% vapor or as liquid, into a combustion device, e.g. B. a boiler is problematic. If the injection temperature is too high (higher than 600 ° C.), there is a possibility that concentrated methanol is uselessly lost by combustion. In some cases, there is a risk of explosion. In addition, because of the short mixing time, methanol can sometimes not be mixed sufficiently with the exhaust gases in the combustion device.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein verbessertes Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden aus Verbrennungsabgasen bereitzustellen, bei dem der dem Verbrennungsabgas zugeführte Kohlenwasserstoff möglichst vollständig genutzt wird, eine gründliche Durchmischung des Kohlenwasserstoffs mit dem Verbrennungsabgas in der Verbrennungsvorrichtung gewährleistet ist und Explosionsgefahren ausgeschaltet werden.The invention is based on the object of an improved method for removing nitrogen oxides from combustion exhaust gases, in which the hydrocarbon supplied to the combustion exhaust gas is used as completely as possible, a thorough mixing of the hydrocarbon with The combustion exhaust gas in the combustion device is guaranteed and the risk of explosion is eliminated will.
Diese Aufgabe wird gelöst mit einem Verfahren zum Entfernen von Stickstoffoxiden aus Verbreanungsabgasen, bei dem dem Verbrennungsabgas zur Oxidation von Stickstoffoxid zu Stickstoffdioxid ein Alkan, ein Alkanol, ein Alkanal oder eine gesättigte aliphatische Carbonsäure zugeführt wird und anschließend das Stickstoffdioxid durch Absorption in einer Absorptionslösung entfernt wird, das dadurch gekennzeichnet ist, daß die Zuführung der genannten Kohlenwasserstoffe unter Verwendung des Verbrennungsabgases als Trägergas erfolgtThis object is achieved with a method for removing nitrogen oxides from combustion exhaust gases, in which the combustion exhaust gas for the oxidation of nitrogen oxide to nitrogen dioxide is an alkane, an alkanol, an alkanal or a saturated aliphatic carboxylic acid is supplied and then the nitrogen dioxide is removed by absorption in an absorption solution, which is characterized in that the Supply of said hydrocarbons using the combustion exhaust gas as carrier gas he follows
Durch Einleiten des sauerstoffhaltigen Kohlenwasserstoffs und/oder seines Alkan-Vorläufers in als Trägergas dienendes Abgas wird eine zweckmäßige und wirtschaftliche Ausführung des Naßdenitrifizierungsverfahrens erreicht Die Vorteile erstrecken sich auch auf den Bau der Verbrennungsvorrichtung, insbesondere der HeizkesselBy introducing the oxygen-containing hydrocarbon and / or its alkane precursor in as Carrier gas serving exhaust gas becomes an expedient and economical implementation of the wet denitrification process The advantages also extend to the construction of the combustion device, in particular the boiler
Die Erfindung wird im folgenden am Beispiel der Verwendung von Methanol als sauerstoffhaltiger Kohlenwasserstoff erläutertThe invention is illustrated below using the example of the use of methanol as an oxygen-containing one Hydrocarbon explained
Wenn Luft als Trägergas zum Transport des Methanols in die Verbrennungsabgase verwendet wird, ergibt sich ein Methanolverlust wegen dessen Verbrennung mit dem Luftsauerstoff, selbst wenn Methanol mit Luft verdünnt wird; dieser Nachteil läßt sich nicht ausschalten. Wird stattdessen Stickstoff oder ein anderes Inertgas verwendet, ergibt sich eine nachteilige Vergrößerung der durch die Absorptionslösung zu behandelnden Menge, da Gas von außen in das System gelangt Insbesondere wenn Methanol in eine Hochtemperaturzone der Verbrennungsvorrichtung, z. B. eines Heizkessels, gegeben wird, treten Wärmeverluste wegen der Transportvorgänge durch das auf niedrigerer Temperatur befindliche Inertgas ein, was sich nachteilig auf die Dampferzeugung auswirken kann.If air is used as the carrier gas to transport the methanol into the combustion exhaust gases, there is a loss of methanol because of its combustion with the oxygen in the air, even if methanol is present Air is diluted; this disadvantage cannot be eliminated. Instead it will be nitrogen or a other inert gas is used, there is a disadvantageous increase in the absorption solution too amount to be treated, as gas enters the system from the outside, especially when methanol is in a high temperature zone the combustion device, e.g. B. a boiler, there is heat loss because of the transport processes through the inert gas, which is at a lower temperature, which is disadvantageous can affect steam generation.
Die Abgase aus der Verbrennungsvorrichtung bieten demgegenüber viele Vorteile als Trägergas. Durch die geringere Sauerstoffkonzentration als in der Luft besteht bei den Abgasen keine Explosionsgefahr und der Verbrennungsverlust des Methanols ist auf ein vernachlässigbares Minimum reduziert Außerdem ergeben die heißen Abgase nur einen geringen Wärmeverlust aus der Verbrennungskammer und haben keinen ungünstigen Effekt auf der Verdampfungsseite des Verbrennungskessels. Da das Trägergas nicht von außen in das Verbrennungssystem eingetragen wird, bleibt außerdem die Gasbilanz im System angemessen erhalten, so daß keine Zunahme der durch Absorption nachzubehandelnden Gasmenge hingenommen werden muß.In contrast, the exhaust gases from the combustion device offer many advantages as a carrier gas. Through the lower oxygen concentration than in the air there is no danger of explosion in the exhaust gases and the combustion loss of the methanol is reduced to a negligible minimum the hot exhaust gases result in little heat loss from the combustion chamber and have no adverse effect on the evaporation side of the combustion boiler. Since the carrier gas is not from is entered externally into the combustion system, the gas balance in the system also remains appropriate obtained so that no increase in the amount of gas to be post-treated by absorption can be accepted got to.
Behandlung von Verbrennungsabgasen aus einem Heizkessel geeignet Viel Heizkessel sind heute mit einem Abgas-Recyclingfächer ausgerüstet, so daB ein Teil der Gase (etwa 5 bis 30%), gewöhnlich beim Austritt aus der Anlage, zum Ofen zurückgeleitet wird, s Daher ist es technisch einfach und wird es erfindungsgemäß bevorzugt, einen Teil oder das gesamte Abgas aus der Rückführungsleitung abzuzweigen und als Trägergas für den Kohlenwasserstoff zu verwenden. Dies hat z. B. bei Methanol den Vorteil, daß ohne gesonderte ι ο Gaszufuhr von außen die Kosten niedrig gehalten werden können, die Sauerstoffkonzentration in den Verbrennungsabgasen niedriger als in der Luft und der Methanolverlust infolge Verbrennung begrenzt ist und keine Explosionsgefahr besteht Da die zurückgeleiteten Abgase aus Heizkesseln gewöhnlich nach Wärmeaustausch Temperaturen von etwa 350° bis 4000C aufweisen, verursachen sie als Trägergas für Methanol wenig Wärmeverhist im Heizkessel und haben keinen nachteiligen Effekt auf der Dampfseite, wenn man mit der Verwendung von Gasen niedrigerer Temperatur vergleicht z.B. von außen zugeführter Luft Durch Regulierung der zurückgeführten Abgasmenge kann die Eintrittstemperatur des Abgases (etwa 500° bis 700° C) und die Verweilzeit zur Umsetzung zwischen Methanol und dem Stickstoffoxid geeignet eingestellt werden. Schwankungen in der Heizkesselbelastung sind leicht auszugleichen. Da heute große Heizkessel benutzt werden, die gewöhnlich mit einem Abgas-Recyclingfächer ausgerüstet sind, wird bei Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens lediglich ein Rauchgaszug zur Einleitung benötigt, so daß die Kosten niedrig gehalten werden können.Treatment of combustion flue gases from a boiler suitable Many boilers are now equipped with a flue gas recycling compartment, so that some of the gases (around 5 to 30%), usually when they exit the system, are returned to the furnace, so it is technically simple and it is preferred according to the invention to divert part or all of the exhaust gas from the recirculation line and use it as a carrier gas for the hydrocarbon. This has z. B. with methanol the advantage that costs can be kept low without separate ι ο gas supply from the outside, the oxygen concentration in the combustion exhaust gases is lower than in the air and the loss of methanol due to combustion is limited and there is no risk of explosion since the exhaust gases returned from boilers usually after heat exchange have temperatures of about 350 ° to 400 0 C, they cause little heat loss in the boiler as a carrier gas for methanol and have no adverse effect on the steam side when compared with the use of gases of lower temperature, e.g. air supplied from outside by regulating the recirculated exhaust gas, the inlet temperature of the exhaust gas (about 500 ° to 700 ° C) and the residence time for the reaction between methanol and the nitrogen oxide can be set appropriately. Fluctuations in the boiler load can easily be compensated for. Since large boilers are used today, which are usually equipped with an exhaust gas recycling compartment, when using the method according to the invention only a flue gas flue is required for introduction, so that the costs can be kept low.
Neben Methanol können andere sauersto'fhaltige Kohlenwasserstoffe (Alkanole, Alkanale oder gesättigte aliphatische Carbonsäuren), wie Äthanol, Fonnaldehyd und Ameisensäure, oder Kohlenwasserstoffe wie Methan, Äthan und Propan mit vergleichbarem Erfolg eingesetzt werden.In addition to methanol, other oxygen-containing Hydrocarbons (alkanols, alkanals or saturated aliphatic carboxylic acids), such as ethanol, formaldehyde and formic acid, or hydrocarbons such as methane, ethane and propane with comparable success can be used.
Bei Verwendung von Methanol haben sich Aluminiumrohre als Injektoren in einer Verbrennungsvorrichtung, insbesondere in Heizkesseln, besonders bewährt In der Praxis wird mit Rohren aus Flußstahl oder nichtrostendem Stahl gearbeitet die mit Aluminiumplattierungen ausgekleidet oder auf den Innenflächen in üblicher Weise kalorisiert sind, da sie gegenüber Aiuniiniumrohren Vorteile hinsichtlich der Hitzebeständigkeit Wirtschaftlichkeit Festigkeit leichteren Herstellbarkeit und Betriebsdauer haben. Die Methanol-Zersetzungsrate (%), die sich nachWhen using methanol, aluminum tubes have proven themselves as injectors in a combustion device, especially in boilers, especially proven In practice, pipes made of mild steel or stainless steel which is lined with aluminum claddings or worked in on the inner surfaces are usually calorified, as they have advantages over aluminum tubes in terms of heat resistance Economics, strength, ease of manufacture and service life. The rate of methanol decomposition (%) after
(Methanolkonz. bei Eintritt in Injektionsrohr) — (Methanolkonz. bei Austritt aus Injektionsrohr) (Methanolkonz. bei Eintritt in Injektionsrohr)(Methanol concentration when entering the injection tube) - (methanol concentration when leaving the injection tube) (Methanol concentration when entering the injection tube)
■ 100■ 100
berechnet liegt bei Injektionsrohren aus nichtrostendem Stahl der Zusammensetzung: <0,08% C, 17-19% Cr, Rest Fe; aus Legiervngsstab.1 für Heizkessel und Wärmeaustauscher (<15% C, 1,9-2,6% Cr, 037-1,13% Mol, Rest Fe) und !Kohlenstoffstahl für Heizkessel und Wärmeaustauscher (<0,32% C, 03—03% Mn, Rest Fe) bei einer Temperatur von 500° C und einer VerweUzeit von 1,6 NTP-Sek. (unter den Bedingungen von VC und 1 atm.) höher als 60%, bei einer Verweilzeit von 3,2 NTP-Sek. höher als 88%, bei 7000C und einer Vsrweilzeit von 1,6 NTP-Sek. höher als 83% und bei einer Verweilzeit von 3,2 NTP-Sek. bei 100%. Wenn andererseits Aluminiumrohre oder Rohre aus nichtrostendem Stahl, ausgekleidet mit Aluminium, als Injektionsrohre verwendet werden, liegen die Methanol-Zersetzungsraten bei 500° C und einer Verweilzeit von 1,6 NTP-Sek. nur bei 4%, bei einer Verweilzeit von 3,2 NTP-Sek. bei 10%, bei 7000C und einer Verweilzeit von 1,6 NTP-Sck. bei 9% und bei einer Verweilzeit von 3,2 NTP-Sek. beicalculated for injection pipes made of stainless steel the composition is: <0.08% C, 17-19% Cr, remainder Fe; from alloy rod. 1 for boilers and heat exchangers (<15% C, 1.9-2.6% Cr, 037-1.13% mol, remainder Fe) and! Carbon steel for boilers and heat exchangers (<0.32% C, 03-03 % Mn, remainder Fe) at a temperature of 500 ° C and a residence time of 1.6 NTP-sec. (under the conditions of VC and 1 atm.) higher than 60%, with a residence time of 3.2 NTP-sec. higher than 88% at 700 0 C and a Vsrweilzeit 1.6 NTP sec. higher than 83% and with a dwell time of 3.2 NTP-sec. at 100%. On the other hand, when aluminum pipes or stainless steel pipes lined with aluminum are used as the injection pipes, the methanol decomposition rates are 500 ° C and the residence time is 1.6 NTP-sec. only at 4%, with a dwell time of 3.2 NTP seconds. at 10% at 700 0 C and a residence time of 1.6 NTP Sck. at 9% and with a dwell time of 3.2 NTP seconds. at
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