DE2646605C2

DE2646605C2 - Process for hydrogenating coal

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Publication number: DE2646605C2
Application number: DE19762646605
Authority: DE
Inventors: Helmut Dipl.-Ing. Dr.-Ing. 6675 Niederwürzbach Würfel
Original assignee: Saarbergwerke AG
Current assignee: Saarbergwerke AG
Priority date: 1976-10-15
Filing date: 1976-10-15
Publication date: 1986-09-18
Also published as: DE2646605A1

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Hydrieren von Kohle, bei dem feingemahlene Kohle mit Oel zu einem Brei gemischt, auf Druck gepumpt, vorerhitzt und dann in einem Hydrierreaktor in Gegenwart stueckiger Katalysatorteilchen und Wasserstoff der Hydrierung unterzogen wird. Zumindest ein Teil der Katalysatorteilchen wird dem Kohlebrei bereits vor der Hydrierung zugemischt, sie werden mit annaehernd der gleichen Stroemungsrichtung und Stroemungsgeschwindigkeit wie der Kohlebrei durch den Hydrierreaktor gefoerdert. Zumindest ein Teil der Katalysatorteilchen wird zusammen mit dem Hydrierprodukt aus dem Hydrierreaktor ausgetragen, aus diesem zumindest teilweise wieder abgetrennt und erneut der Hydrierung zugefuehrt. Dadurch ist es moeglich, wesentlich kleinere Katalysatorteilchen einzusetzen, mit der Folge, dass bezogen auf eine bestimmte Mengeneinheit nunmehr eine wesentlich groessere freie Katalysatoroberflaeche fuer die Hydrierreaktionen zur Verfueg ung steht, wodurch der Wirkungsgrad der Hydrierung stark erhoeht wird. ...U.S.WThe invention relates to a process for hydrogenating coal, in which finely ground coal is mixed with oil to form a paste, pumped to pressure, preheated and then subjected to hydrogenation in a hydrogenation reactor in the presence of lumpy catalyst particles and hydrogen. At least some of the catalyst particles are mixed into the coal pulp before the hydrogenation; they are conveyed through the hydrogenation reactor with approximately the same flow direction and flow speed as the coal pulp. At least some of the catalyst particles are discharged from the hydrogenation reactor together with the hydrogenation product, at least partially separated off again from the latter and fed back to the hydrogenation. This makes it possible to use much smaller catalyst particles, with the result that, based on a certain unit of quantity, a much larger free catalyst surface is now available for the hydrogenation reactions, which greatly increases the efficiency of the hydrogenation. ...ETC

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Hydrieren von Kohle, bei dem feingemahlene Kohle mit Öl zu einem Brei gemischt auf Druck gepumpt, vorerhitzt und dann in einem Hydrierreaktor in Gegenwart stückiger Katalysatorteilchen und Wasserstoff der Hydrierung unterzogen wird.The invention relates to a method for hydrogenating coal, in which finely ground coal is added to oil pumped, preheated and mixed a pulp on pressure then in a hydrogenation reactor in the presence of lumpy catalyst particles and hydrogen from the hydrogenation is subjected.

Es ist bereits ein Verfahren der eingangs genannten Art bekannt geworden, bei dem innerhalb des Hydrierreaktors stückige Katalysatorteilchen vorgesehen sind, welche sich in einem ungeordneten Bewegungszustand, einem sogenannten Wirbelbett, befinden. Das Wirbelbett wird durch den den Hydrierreaktor aufwärts durchströmenden Gas-Flüssigkeitsstrom erzeugt. Bei diesem bekannten Verfahren sind die Katalysatorteilchen relativ groß bemessen, damit sie nicht zusammen mit dem Hydrierprodukt welches zusatzlich noch mit nicht umgesetzter Kohle und Aschebestandteilan angereichert ist aus dem Hydrierreaktor ausgetragen werden, d. h„ die verwendeten Katalysatorteilchen sind erheblich größer als die zu hydrierenden Kohleteilchen. Die Eintragung des Katalysators in den Reaktor erfolgt ebenso wie die Austragung mittels eines Schleusensystems, wobei frischer Katalysator in den oberen Bereich des Reaktors eingeschleust und eine entsprechende Menge ausA process of the type mentioned at the outset is already known in which the hydrogenation reactor is carried out lumpy catalyst particles are provided, which are in a disordered state of motion, a so-called fluidized bed. The fluidized bed is caused by the upward flow through the hydrogenation reactor Gas-liquid flow generated. In this known method, the catalyst particles are relative dimensioned large so that they are not combined with the hydrogenation product which is also not reacted Enriched coal and ash constituents are discharged from the hydrogenation reactor, i.e. H" the catalyst particles used are considerably larger than the coal particles to be hydrogenated. The entry of the catalyst into the reactor takes place as well as the discharge by means of a lock system, wherein fresh catalyst is introduced into the upper area of the reactor and a corresponding amount is discharged

ίο dem unteren Bereich des Reaktors abgezogen wird.ίο is withdrawn from the lower area of the reactor.

Ein Nachteil dieses bekannten Verfahrens liegt darin, daß im Reaktor nur relativ große Kataiysatorieüchen verwendet werden können, mit der Folge, daß bezogen auf eine bestimmte Menge an Katalysatorteilchen dieA disadvantage of this known process is that only relatively large Kataiysatorieüche in the reactor can be used, with the result that, based on a certain amount of catalyst particles

T-5 äußere Oberfläche der Katalysatorteilchen relativ klein ist Da bei den Hydrierreaktionen jedoch gerade die äußere Oberfläche des Katalysators wirksam ist ist somit die Hydrierleistung insgesamt begrenzt Hinzu kommt, daß wegen des hohen im Reaktor vorliegenden Drucks die Art des Ein- und Austrags der Katalysatorteilchen sehr aufwendig ist und daß darüberhinaus nicht verhindert werden kann, daß ständig neben verbrauchten auch unverbrauchte Katalysatorteilchen aus dem Hydrierreaktor ausgeschleust werden, was insgesamt zu einer schlechten Ausnutzung des Katalysators führtT-5 outer surface area of the catalyst particles is relatively small Since, however, it is precisely the outer surface of the catalyst that is effective in the hydrogenation reactions the overall hydrogenation output is limited. In addition, because of the high level present in the reactor Pressure the type of entry and discharge of the catalyst particles is very expensive and that, moreover, not can be prevented that constantly in addition to used and unconsumed catalyst particles from the Hydrogenation reactor are discharged, which overall leads to poor utilization of the catalyst

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Hydrierung von Kohle zu entwickeln, welches einen hohen Wirkungsgrad aufweist und technisch einfach durchzuführen istThe invention is based on the object of developing a process for the hydrogenation of coal, which has a high degree of efficiency and is technically easy to carry out

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß zumindest ein Teil der Katalysatorteilchen dem Kohlebrei bereits vor der Hydrierung zugemischt wird, daß die Katalysatorteilchen mit annähernd der gleichen Strömungsrichtung und Strömungsgeschwindigkeit wie der Kohlebrei durch den Hydrierreaktor gefördert werden, und daß zumindest ein Teil der Katalysatorteilchen zusammen mit dem Hydrierprodukt aus dem Hydrierreaktor ausgetragen, aus diesem zumindest teilweise wieder abgetrennt und erneut der Hydrierung zugeführt wird.This object is achieved in that at least some of the catalyst particles the Coal pulp is admixed before the hydrogenation that the catalyst particles with approximately the same Direction and speed of flow as the coal pulp is conveyed through the hydrogenation reactor, and that at least a part of the catalyst particles together with the hydrogenation product from the hydrogenation reactor discharged, at least partially separated from this again and fed back to the hydrogenation will.

Dadurch, daß erfindungsgemäß die Katalysatorteilchen nicht ausschließlich im Reaktor selbst vorgesehen werden, sondern zusammen mit dem Kohlebrei in diesen eingetragen und zusammen mit dem Hydrierprodukt wieder aus diesem ausgetragen werden, ist es möglich, wesentlich kleinere Katalysatorteilchen einzusetzen, mit der Folge, daß bezogen auf eine bestimmte Mengeneinheit nunmehr eine wesentlich größere freie KatalysatoroberHäche für die Hydrierreaktionen zur Verfügung steht, wodurch der Wirkungsgrad der Hydrierung stark erhöht wird.Because, according to the invention, the catalyst particles are not provided exclusively in the reactor itself are entered, but together with the coal pulp in this and together with the hydrogenation product are discharged from this again, it is possible to use much smaller catalyst particles, with the result that, based on a certain unit of quantity, there is now a much larger free Catalyst surface is available for the hydrogenation reactions, thereby increasing the efficiency of the hydrogenation is greatly increased.

Mit Vorteil werden Katalysatorteilchen eingesetzt, die in etwa den zehnfachen Durchmesser der zu hydrierenden Kohleteilchen aufweisen. Hierdurch wird es auf einfache Weise möglich, die Katalysatorteilchen unabhängig von den nicht umgesetzten Kohleteilchen und der Asche erneut aus dem Hydrierprodukt abzutrennen und diese zumindest teilweise erneut der Hydrierung zuzuführen. Die Abtrennung der Katalysatorteilchen erfolgt zweckmäßigerweise unter Verfahrensdruck mittels eines Zyklons, welcher innerhalb des dem Hydrierreaktor nachgeschalteten Heißabscheiders angeordnet ist.
Auch die Einbringung der Katalysatorteilchen in denIt is advantageous to use catalyst particles which have approximately ten times the diameter of the coal particles to be hydrogenated. This makes it possible in a simple manner to separate the catalyst particles again from the hydrogenation product independently of the unconverted coal particles and the ash and to at least partially recycle them to the hydrogenation. The catalyst particles are expediently separated off under process pressure by means of a cyclone which is arranged within the hot separator downstream of the hydrogenation reactor.
The introduction of the catalyst particles into the

unter Überdruck stehenden Reaktor vereinfacht sich erheblich. Es bedarf hierzu nicht wie beim Stand der Technik eines aufwendigen Schleusensystems, sondern die Katalysatorteilchen können nunmehr in derselbenpressurized reactor is considerably simplified. There is no need for this as with the prior art Technique of an elaborate lock system, but the catalyst particles can now be in the same

Pumpe wie der Kohlebrei auf Druck gepumpt und mittels dieser in den Reaktor eingespeist werden. Dadurch ergibt sich auch, daß der Kohlebrei zusammen mit den Katalysatorteilchen die Vorerhitzungszone durchläuft, mit der Folge, daß die in diesem Bereich bereits stattfindenden Hydrierreaktionen nunmehr auch katalytisch beschleunigt werden, wodurch der Wirkungsgrad der Hydrierung zusätzlich gesteigert wird.Pump like the coal pulp can be pumped to pressure and fed into the reactor by means of this. Through this it also follows that the coal slurry passes through the preheating zone together with the catalyst particles, with the result that the hydrogenation reactions already taking place in this area are now also catalytic be accelerated, whereby the efficiency of the hydrogenation is additionally increased.

Eine weitere wesentliche Steigerung des Wirkungsgrades des Verfahrens wird jedoch dadurch erzielt, daß nach einem weiteren Merkmal des erfindungsgemäßen Verfahrens die Katalysatorteilchen im Hydrierreaktor selbst mit annähernd gleicher Strömungsrichtung und annähernd gleicher Strömungsgeschwindigkeit wie die übrigen Einsatzprodukte durch diesen gefördert werden. Es hat sich nämlich gezeigt, daß sich im Reaktor ein Strömungsprofil ausbildet, gemäß dem der Reaktorinhalt im Reaktorinneren hochsteigt und an der Reaktoraußenwand wieder nach unten wandert. Dies hat zur Folge, daß die Kohleteilchen und auch die bereits entstandenen Hydrierprodukte im Reaktor einen Strömungsweg durchlaufen, der im Mittel erheblich größer ist als die Länge des Reaktors selbst Durch das Mitführen der Katalysatorteilchen in dieser Strömung wird demnach erreicht, daß die Kontaktzeit zwischen Kohlebrei und Katalysator wesentlich erhöht und somit eine Steigerung der Hydrierleistung erzielt wird, da der gesamte Reaktorinhalt stets mit Katalysatorteilchen in Berührung steht. Darüberhinaus gelingt es durch die erfindungsgemäße Katalysatorführung, eine hohe Katalysatorkonzentration im Hydrierreaktor aufrechtzuerhalten, beispielsweise von etwa 20% bezogen auf den stündlichen Kohledurchsatz. Es kann sich jedoch auch als vorteilhaft erweisen, innerhalb des Hydrierreaktors, beispielsweise durch Einbau eines zentralen Rohres, ein Strömungsprofil zu erzeugen, gemäß dem der Reaktorinhait entlang der Reaktonvand nach oben und dann durch das zentrale Rohr wieder nach unten strömt.However, a further substantial increase in the efficiency of the process is achieved in that according to a further feature of the process according to the invention, the catalyst particles in the hydrogenation reactor even with approximately the same direction of flow and approximately the same flow velocity as the other input products are promoted by this. It has been shown that there is a Forms flow profile, according to which the reactor contents rise inside the reactor and on the outer wall of the reactor moves back down. This has the consequence that the coal particles and also those that have already arisen Hydrogenation products pass through a flow path in the reactor that is considerably larger on average is than the length of the reactor itself by entraining the catalyst particles in this flow accordingly achieved that the contact time between the carbon pulp and the catalyst is significantly increased and thus a Increase in the hydrogenation performance is achieved because the entire reactor contents are always in contact with catalyst particles stands. In addition, the catalyst management according to the invention achieves a high catalyst concentration to maintain in the hydrogenation reactor, for example of about 20% based on the hourly coal throughput. However, it can also prove to be advantageous within the hydrogenation reactor, for example by installing a central pipe to generate a flow profile according to which the reactor content up and then along the reactor wall flows back down through the central tube.

Falls die Hydrierung der Kohle in mehreren in Reihen geschalteten Hydrierstufen erfolgt, erweist es sich als besonders vorteilhaft, auch die Katalysatorteilchen zusammen mit der Kohle und den bereits angefallenen Hydrierprodukten durch alle Hydrierstufen zu fördern. Hierdurch wird eine besonders gute Katalysatorausnutzung erreicht, so daß aus der letzten Reaktorstufe fast nur verbrauchte Katalysatorteüchen abgezogen werden. If the coal is hydrogenated in several series-connected hydrogenation stages, it turns out to be particularly advantageous, the catalyst particles together with the coal and the already accumulated To promote hydrogenation products through all hydrogenation stages. In this way, a particularly good utilization of the catalyst is achieved, so that almost from the last reactor stage only used catalyst pieces are removed.

Um zu verhindern, daß die Aktivität der Katalysatorteüchen dadurch verringert wird, daß Dehydrierprodukte in Form von asphaltlwltigen, kondensierten Stoffen die Oberfläche des Katalysators allmählich irreversibel besetzen, erweist es sich nach einem weiteren Merkmal der Erfindung als vorteilhaft, Katalysatorteüchen zu verwenden, die so geschaffen sind, daß sie beim Durchströmen des Hydrie-reaktors einen gewissen Abrieb erleiden. Dadurch wird bewirkt, daß die Katalysatorteüchen stets eine relativ saubere und somit wirksame Oberfläche besitzen.To prevent the activity of the catalyst cake from being reduced by dehydrogenation products in the form of asphalt-heavy, condensed substances the surface of the catalytic converter gradually irreversibly occupy, it proves to be advantageous according to a further feature of the invention to pass the catalyst use which are created in such a way that they suffer a certain amount of abrasion when flowing through the hydraulic reactor. This has the effect that the catalyst cake is always relatively clean and therefore effective Own surface.

Falls mehrere Reak'orstufen vorliegen, empfiehlt es sich, am Kopf jedes Reaktors einen inneren Zyklon zum Zurückhalten größerer und somit noch nicht abgeriebener Katalysatorteüchen vorzusehen, so daß gewährleistet ist, daß in die nachfolgenden Reaktorstufen nur hochwirksame Katalysatorteüchen gelangen, die von Reaktorstufe zu Reaktorstufe kleiner werden. Da die Kohle aber auch zunehmend abgebaut und das Hydrierprodukt zunehmend dünnflüssiger wird, scheiden sich auch kleinere Katalysatorteüchen an den inneren Zyklonen noch gut ab.If there are several reactor stages, it is advisable to have an internal cyclone at the top of each reactor Provide retention of larger and thus not yet rubbed off catalyst stains, so that this is guaranteed is that in the subsequent reactor stages only highly effective catalyst pieces get that of Reactor stage to reactor stage become smaller. Since the coal but also increasingly degraded and the hydrogenation product becomes increasingly thinner, smaller pieces of catalyst also separate on the inner cyclones still good.

Weitere Erläuterungen zu der Erfindung sind den in den Figuren schematisch dargestellten Ausführungsbeispielen zu entnehmen. In den Figuren sind für gleiche Vorrichtungsteile jeweils die gleichen Bezugsziffern vorgesehen. Es zeigtFurther explanations of the invention can be found in the exemplary embodiments shown schematically in the figures refer to. In the figures, the same reference numerals are used for the same device parts intended. It shows

F i g. 1 ein Ausführungsbeispiei des erfindungsgemäßen Verfahrens,
Fig.2 eine Weiterbildung des erfindungsgemäßenF i g. 1 shows an exemplary embodiment of the method according to the invention,
2 shows a further development of the invention

ίο Verfahrens im Hinblick auf die Verwendung von Katalysatorteilchen, die einen Abrieb erleiden.ίο procedure with regard to the use of catalyst particles, that suffer abrasion.

Gemäß F i g. 1 wird zu hydrierende feingemahlene Kohle mit einer mittleren Korngröße von etwa 0,04 mm über eine Leitung 1 einem Mischbehälter 2 zugeführt und in diesem in Gegenwart eines über eine Leitung 3 zugeführten Anreiböls zu einem pumpbaren Kohlebrei vermischt Gleichzeitig wird dem Mischbehälter über eine Leitung 4 auch der für die Hydrierung benötigte Katalysator in Form stückiger, hochwertiger Katalysatorteilchen, beispielsweise auf Kobalt-Molybdän-Basis, mit einem mittleren Durchmesser vcv etwa 0,4 mm zugeieitet Der Brei aus Kohie, öi und Kata'ysatorteiichen wird mittels einer Pumpe 5 auf etwa 200 bar gepumpt dann mit Wasserstoff vermischt welcher über eine Leitung 6 zugeführt wird, anschließend in Wärmeaustauschern 7 und 8 zunächst gegen heiße Hydrierprodukte und dann durch Zufuhr von Fremdwärme auf etwa 400° C aufgeheizt und schließlich in einem Hydrierreaktor 9 bei etwa 450° C der katalytisch beschleunigten Hydrierung unterzogen.According to FIG. 1 is finely ground coal to be hydrogenated with an average grain size of about 0.04 mm is fed via a line 1 to a mixing container 2 and in this in the presence of a via a line 3 added grinding oil is mixed into a pumpable coal pulp a line 4 also the catalyst required for the hydrogenation in the form of lumpy, high-quality catalyst particles, for example based on cobalt-molybdenum, with a mean diameter vcv of about 0.4 mm The porridge from Kohie, öi and Kata'ysatorteiichen is pumped to about 200 bar by means of a pump 5 and then mixed with hydrogen via a line 6 is fed, then in heat exchangers 7 and 8 initially against hot hydrogenation products and then heated to about 400 ° C. by supplying external heat and finally in a hydrogenation reactor 9 subjected to the catalytically accelerated hydrogenation at about 450 ° C.

Innerhalb des Reaktors 9 stellt sich der durch Pfeile schematisch skizzierte Strömungsverlauf ein, d. h„ der Reaktorinhalt, also im wesentlichen der Kohlebrei, der Wasserstoff und bereits entstandene Reaktionsprodukte, strömt zunächst im Inneren des Reaktors nach oben und dann entlang der Seitenwände des Reaktors in umgekehrter Richtung wieder nach unten. Die Katalysatorteüchen werden in dieser Strömung mitgetragen, so daß sich eine lange Kontaktzeit zwischen allen isi der Hydrierung beteiligten Reaktionspartnern und somit insgesamt eine große Hydrierleistung ergibt.Inside the reactor 9, the flow course schematically sketched by arrows is established, i. h “The reactor contents, essentially the coal pulp, the hydrogen and the reaction products that have already formed, first flow upwards inside the reactor and then downwards again in the opposite direction along the side walls of the reactor. The Katalysatorteüchen be supported in this flow, so that a long contact time between all ISI involved the hydrogenation reactants and thus results in a large total hydrogenation performance.

Die Hydrierprodukte, die in diesen enthaltenen nicht umgesetzten Kohle- und Ascheteilchen sowie ein Teil der Katalysatorteüchen werden über eine Leitung 10 aus dem Hydrierreaktor 9 abgezogen und in einem Heißabscheider 11 einer Phasentrennung unterzogen. Die im Kopf des Abscheiders 11 gasförmig anfallende Fraktion aus tiefersiedenden Kohlenwasserstoffen, Wasserdampf, überschüssigem Wasserstoff und anderen Gasen, wird über eine Leitung 12 dem Wärmeaustauscher 7 zugeführt in diesem im Wärmeaustausch gegen Kohlebrei teilweise kondensiert und dann über eine Leitung 13 zur weiteren Verarbeitung aus der Anlage abgeijgon.The hydrogenation products contained in these are not converted coal and ash particles as well as some of the catalyst pieces are via a line 10 withdrawn from the hydrogenation reactor 9 and subjected to a phase separation in a hot separator 11. The gaseous fraction of lower boiling hydrocarbons occurring in the top of the separator 11, Water vapor, excess hydrogen and other gases are passed through a line 12 to the heat exchanger 7 supplied in this partially condensed in heat exchange against coal pulp and then via a Line 13 for further processing from the plant abijgon.

Im unteren Bereich des Heißabscheiders 11 ist Hne Zerlegungsvorrichtung 28, beispielsweise ehi Zyklon, vorgesehen, in dem die Katalysatorenteilchen vom größten Teil der Flüssigkeit, der nicht umgesetzten Kohle sowie der Asche abgetrennt werden. Ein Teil der Katalysatorteüchen enthaltenden Aufschlämmung wird über eine Leitung 13 zur Weiterverarbeitung bzw. zur Aufbereitung des Katalysators aus der AnJags abgezogen, während der Rest über eine Leitung 14 erneut dem Hydrierreaktor zugeführt wird.In the lower area of the hot separator 11 is Hne Dismantling device 28, for example ehi cyclone, provided in which the catalyst particles from most of the liquid, the unreacted Coal as well as the ashes are separated. A portion of the slurry containing the catalyst cake becomes withdrawn from the AnJags via a line 13 for further processing or treatment of the catalyst, while the remainder is fed back to the hydrogenation reactor via a line 14.

Die im Zyklon 12 anfallende katalysatorfreie flüssige Phase wird über eine Leitung 15 aus der Anlage abgezogen. The catalyst-free liquid obtained in the cyclone 12 Phase is withdrawn from the system via a line 15.

F i g. 2 zeigt ein Ausführungsbeispiel des erfindungs-F i g. 2 shows an embodiment of the invention

gemäßen Verfahrens, bei dem mehrere in Reihe geschaltete Reaktorstufen vorgesehen sind und bei denen Katalysatorteilchen verwendet werden, die so beschaffen sind, daß sie beim Durchströmen der Reaktorstufen einen Abrieb erleiden.according to the procedure, in which several connected in series Reactor stages are provided and in which catalyst particles are used which are of such a nature are that they suffer abrasion when flowing through the reactor stages.

Im einzelnen wird bei diesem Ausführungsbeispiel die Einsatzmischung aus Kohlebrei, Katalysatorteilchen und Wasserstoff nach Durchströmen des Vorerhitzers 8 zunächst der ersten Reaktionsstufe 16 zugeführt und durch diese entsprechend den skizzierten und im Zusammenhang mit der Fig. 1 bereits ausführlich erläuterten Strömungsverlauf gefördert. Innerhalb der Strömung erleiden die Katalysatorteilchen einen Abrieb mit der Folge, daß sich die wirksame äußere Oberfläche der Katalysatorteilchen, welche mit der Zeit durch Ablagerungert vergiftet wird, ständig erneuert.In particular, in this exemplary embodiment, the feed mixture is made up of coal pulp and catalyst particles and hydrogen, after flowing through the preheater 8, is initially fed to the first reaction stage 16 and by these in accordance with the outlined and already explained in detail in connection with FIG. 1 Flow course promoted. The catalyst particles suffer abrasion within the flow the result that the effective outer surface of the catalyst particles, which over time by deposition is poisoned, constantly renewed.

Im oberen Bereich der Reaktorstufe 15 ist ein innerer Zyklon 17 vorgesehen, durch den verhindert wird, daß größere, d. h. noch nicht abgeriebene Katalysatorteilchen zusammen mit dem Reaktorinhalt die Reaktorstufe 16 verlassen. Beispielsweise ist der Zyklon 17 so eingestellt, daß bei der anfänglichen Verwendung von Katalysatorteilchen mit einem mittleren Durchmesser von 0,5 mm nur Teilchen ausgetragen werden können, deren mittlerer Durchmesser bei etwa 0,4 mm liegt.In the upper area of the reactor stage 15 is an inner one Cyclone 17 is provided to prevent larger, i. H. catalyst particles not yet rubbed off leave reactor stage 16 together with the reactor contents. For example, the cyclone 17 is set so that that with the initial use of catalyst particles with an average diameter of 0.5 mm only particles can be discharged, the mean diameter of which is around 0.4 mm.

Der Reaktorinhalt der ersten Reaktionsstufe 16 wird dann den beiden in Reihe geschalteten Reaktorstufen 18 und 20 zugeführt, in denen ähnliche Strömungsverläufe aufrecht erhalten werden. Auch diese Reaktorstufen sind mit inneren Zyklonen 19 und 21 versehen, wobei diese im einzelnen beispielsweise so eingestellt sind, daß aus der Reaktorstufe 18 nur Katalysatorteilchen mit einem mittleren Durchmesser zwischen etwa 0,3 und 0,4 mm und aus der Reaktorstufe 20 nur solche mit einem mittleren Durchmesser zwischen etwa 0,2 und 03 mm ausgetragen werden können.The reactor contents of the first reaction stage 16 are then transferred to the two reactor stages 18 connected in series and 20 supplied, in which similar flow profiles are maintained. These reactor stages too are provided with inner cyclones 19 and 21, these being set in detail, for example, so that from the reactor stage 18 only catalyst particles with an average diameter between about 0.3 and 0.4 mm and from the reactor stage 20 only those with an average diameter between about 0.2 and 03 mm can be carried out.

Durch diese Verfahrensweise wird somit insgesamt gewährleistet, daß in jeder der drei Reaktorstufen 16,18 und 20, Katalysatorteilchen mit einer frischen und somit hochwirksamen Oberfläche zum Einsatz kommen. Die Abtrennung der zunehmend kleiner werdenden Katalysatorteilchen bereitet keine Schwierigkeiten, da auch die Kohleteilchen zunehmend abgebaut werden und der Reaktorinhalt zunehmend dünnflüssiger wird.Through this procedure it is thus ensured overall that in each of the three reactor stages 16,18 and 20, catalyst particles with a fresh and thus highly effective surface are used. the Separation of the increasingly smaller catalyst particles does not present any difficulties, as well the coal particles are increasingly broken down and the contents of the reactor become increasingly fluid.

Zur Unterstützung des Strömungsverlaufs in den einzelnen Reaktorstufen 16,18 und 20, und somit auch zur Förderung des angestrebten Abriebs der Katalysatorteilchen erweist es sich als zweckmäßig, in den unteren Bereichen der einzelnen Reaktorstufen zusätzliche Förderpumpen 22, 23 und 24 vorzusehen. Darüberhinaus kann die Strömungsführung in den Reaktorstufen noch durch weitere, hier nicht dargestellte Einbauten, beispielsweise durch die Anordnung jeweils eines zentralen Strömungsrohres in jeder Reaktorstufe, verbessert werden. To support the flow course in the individual reactor stages 16, 18 and 20, and thus also for To promote the desired abrasion of the catalyst particles, it proves to be useful in the lower Provide additional feed pumps 22, 23 and 24 in areas of the individual reactor stages. Furthermore the flow guidance in the reactor stages can also be carried out by further internals, not shown here, for example by arranging a central flow tube in each reactor stage.

Das die letzte Reaktionsstufe 20 verlassende Reaktionsprodukt, das U. a. auch den Katalysatorabrieb enthält, wird zunächst dem Heißabscheider 11 zugeführt und dann einer ähnlichen Weiterverarbeitung, wie in F i g. 1 erläutert, unterzogen.The reaction product leaving the last reaction stage 20, the U. a. also contains the catalyst abrasion, is first fed to the hot separator 11 and then subjected to further processing similar to that in FIG F i g. 1 explained, subjected.

Falls erforderlich, kann den einzelnen Reaktorstufen zusätzlicher Frischkatalysator über Leitungen 25, 26 und 27 zugeführt werden. Normalerweise wird jedoch nur in die erste Reaktorstufe Frischkatalysator eingespeist. If necessary, additional fresh catalyst can be added to the individual reactor stages via lines 25, 26 and 27 are fed. Normally, however, fresh catalyst is only fed into the first reactor stage.

Bei dieser Verfahrensweise kann ein Katalysator verwendet werden, der relativ billig ist und somit nicht aufgearbeitet zu werden braucht.A catalyst can be used in this procedure that is relatively cheap and therefore does not need to be reconditioned.

Selbstverständlich ist es auch möglich, nur einen Teil des Katalysators abzureiben und den Rest einer Aufarbeitung außerhalb des Reaktors zuzuführen.It is of course also possible to rub off only part of the catalyst and the remainder to be worked up feed outside the reactor.

Das erfindungsgemäße Verfahren ist nicht auf die Hydrierung von Kohle beschränkt, sondern kann auch bei der Hydrierung anderer, Feststoffe enthaltende Kohlenwasserstoffe angewendet werden.The inventive method is not limited to the hydrogenation of coal, but can also be used in the hydrogenation of other hydrocarbons containing solids.

Hierzu 2 Blatt ZeichnungenFor this purpose 2 sheets of drawings

Claims

Patent claims:

1. A process for the hydrogenation of coal, in which finely ground coal is mixed with oil to form a pulp, preheated by being pumped to pressure and then subjected to hydrogenation in a hydrogenation reactor in the presence of lumpy catalyst particles and hydrogen, characterized in that,
that at least some of the catalyst particles are added to the coal pulp before the hydrogenation,

that the catalyst particles with approximately the same flow direction and flow rate how the coal pulp is conveyed through the hydrogenation reactor and

that at least some of the catalyst particles together with the hydrogenation product from the hydrogenation reactor discharged, at least partially separated from this again and fed back to the hydrogenation will.

2. The method according to claim 1, characterized in that the separation of the catalyst particles takes place under pressure directly in the hot separator downstream of the hydrogenation reactor.

3. The method according to claims 1 or 2, characterized in that the catalyst particles are fed to the coal pulp before it is preheated.

4. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that with several in series switched reactor stages the catalyst particles after flowing through e-'jer reactor stage in on are known to be subjected to a decomposition and that only abraded ne and thus smaller Catalyst particles are conveyed into the next reactor stage.

5. The method according to claim 4, characterized in that the decomposition of the catalyst particles takes place by means of cyclones arranged in the upper area of the reactor stages

6. The method according to any one of claims 1 to 5, characterized in that the diameter of the Catalyst particles is not more than 1 mm.

7. The method according to any one of claims 1 to 6, characterized in that one in the hydrogenation reactor Catalyst concentration of at least 5% of the hourly coal throughput through the hydrogenation reactor is maintained.