DE2525315A1 - METHOD AND DEVICE FOR URANIUM ENrichment - Google Patents

METHOD AND DEVICE FOR URANIUM ENrichment

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DE2525315A1 DE19752525315 DE2525315A DE2525315A1 DE 2525315 A1 DE2525315 A1 DE 2525315A1 DE 19752525315 DE19752525315 DE 19752525315 DE 2525315 A DE2525315 A DE 2525315A DE 2525315 A1 DE2525315 A1 DE 2525315A1
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PatentanwältePatent attorneys Dipl.-Ing. R. B E ETZ sen.Dipl.-Ing. R. B E ETZ sen. Dipl.-Ing. K. LAMPRECHTDipl.-Ing. K. LAMPRECHT Dr.-Ing. R. B E ETZ jr.Dr.-Ing. R. B E ETZ jr.

8 München 22, steinsdorfstr.108 Munich 22, steinsdorfstrasse 10 Tel. (088)227201/227244/295910Tel. (088) 227201/227244/295910

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310-24.29OP(24.291H)310-24.29OP (24.291H)

6. 6. 19756. 6. 1975

INSTRUMENTS S.A., Ivry-sur-Seine (Prankreich)INSTRUMENTS S.A., Ivry-sur-Seine (France)

Verfahren und Vorrichtung zur UrananreicherungProcess and device for uranium enrichment

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Anreicherung von natürlichem Uran durch doppeltes Bestrahlen bzw. Belichten mit einer Strahlung, die eine selektive Photoionisation bestimmter Isotope hervorruft, sowie eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens.The invention relates to a method for enriching natural uranium by double irradiation or exposure to radiation that causes selective photoionization of certain isotopes, as well as an apparatus for performing this method.

Allgemein bekannt ist das grundsätzliche Verfahren zur Isotopentrennung, bei dem selektiv ein Isotop in einem Isotopengemisch angeregt wird, und zwar unter
Einwirkung einer ersten schma!bändigen Strahlung, die
The basic process for isotope separation is generally known, in which one isotope is selectively excited in an isotope mixture, namely under
Exposure to a first narrow radiation that

S09817/071BS09817 / 071B

allein die Atome dieses Isotops auf ein von deren Grundniveau verschiedenes Energieniveau anregen kann. Bei einem derartigen Vorgehen werden die angeregten Atome und nur diese anschließend auf ein Ionisationsniveau durch eine zweite Strahlung von geeignet gewählter Wellenlänge angeregt. Die so ionisierten Atome werden anschließend durch ein elektrisches Feld abgetrennt.alone can excite the atoms of this isotope to an energy level that differs from their basic level. at With such a procedure, the excited atoms and only these subsequently are brought to an ionization level excited by a second radiation of a suitably chosen wavelength. The atoms so ionized will be then separated by an electric field.

Es ist Aufgabe der Erfindung, ein derartiges Verfahren und eine derartige Vorrichtung zu verbessern, um einen hohen Anreicherungsgrad zu erzielen.It is the object of the invention to improve such a method and such a device, to achieve a high degree of enrichment.

Ein Verfahren zur Anreicherung von natürlichem Uran, das aus einem Gemisch von mehreren Isotopen besteht, insbesondere den Uranisotopen 235 und 238, bei dem das Uran im atomaren Dampfzustand mit einer ersten Strahlung von einem sehr monochromatischen Farbstofflaser beaufschlagt wird, um selektiv die Atome eines einzigen Isotops auf ein erstes Anregungsniveau anzuregen, und wobei das Uran im Dampfzustand gleichzeitig mit einer zweiten Strahlung beaufschlagt wird, um diejenigen Atome, die durch die erste Strahlung angeregt worden sind, auf ein Ionisationsniveau darüber anzuregen, ist erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet, daß zum selektiven Ionisieren von Uran 235 oder 238 für die erste Strahlung ein kontinuierlicher Laser mit Rhodamin 6g oder B verwendet und optisch der Resonator des Lasers auf eine Wellenlänge abgestimmt wird, die im Laser-Emissionsspektrum von Rhodamin 6g oder B liegt, und zwar entsprechend einem Energieniveau des Urans, das einen ausreichenden Isotopen-Abstand aufweist, d. h. eine der folgenden Bezugswellenlängen: 5 500,69, 5 511,49, 5 557,87, 5 564,17, 5 610,89, 5 620,78, 5 621, 51, 5 634,32, 5 634,38, 5 780,59, 5 781,95, 5 782,81,A process for the enrichment of natural uranium, which consists of a mixture of several isotopes, in particular the uranium isotopes 235 and 238, in which the uranium in the atomic vapor state is exposed to a first radiation from a very monochromatic dye laser in order to selectively the atoms of a single isotope to a first excitation level, and the uranium in the vapor state is simultaneously acted upon by a second radiation in order to excite those atoms that have been excited by the first radiation to an ionization level above, is characterized according to the invention that for selective ionization of uranium 235 or 238 a continuous laser with rhodamine 6g or B is used for the first radiation and the resonator of the laser is optically tuned to a wavelength that lies in the laser emission spectrum of rhodamine 6g or B, according to an energy level of the uranium, the one sufficient isotope distance that is, one of the following reference wavelengths: 5,500.69, 5,511.49, 5,557.87, 5,564.17, 5,610.89, 5,620.78, 5,621, 51, 5,634.32, 5,634 , 38, 5 780.59, 5 781.95, 5 782.81,

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— "5 —- "5 -

5 915,^0, 5 971,50, 5 976,32, 5 986,10, 6 077,29 A, und daß die genaue Wellenlänge für jede Bezugswellenlänge ausgehend von der spektralen Hyperfeinstruktur um die Bezugswellenlänge bestimmt wird, indem die Hyperfein-Spektrallinie entsprechend dem zu ionisierenden Isotop 235 oder 2j58 beibehalten wird.5,915, ^ 0, 5,971.50, 5,976.32, 5,986.10, 6,077.29 A, and that the exact wavelength for each reference wavelength based on the spectral hyperfine structure is around the reference wavelength is determined by the hyperfine spectral line corresponding to the isotope to be ionized 235 or 2j58 is retained.

Vorzugsweise werden die folgenden Bezugswellenlängen beibehalten:The following reference wavelengths are preferably retained:

5 780,59 A oder 5 915,^0 A oder 5 986,10 A, insbesondere die Wellenlänge 5 915,40 A.5 780.59 A or 5 915, ^ 0 A or 5 986.10 A, especially the wavelength 5,915.40 A.

Eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist gekennzeichnet durch:A device for carrying out the method according to the invention is characterized by:

einen Vakuumschmelzofen mit einem beheizten Schmelztiegel, der zu verdampfendes und anzureicherndes Uran enthält, a vacuum melting furnace with a heated crucible containing uranium to be evaporated and enriched,

einen kontinuierlichen Laser mit Rhodamin 6g oder B, dessen Strahl den Ofen durch zwei Fenster so durchsetzt, daß vom Schmelztiegel Dämpfe ausgehen,a continuous laser with rhodamine 6g or B, whose beam penetrates the furnace through two windows in such a way that vapors emanate from the crucible,

eine Einrichtung zum Beaufschlagen der Urandämpfe mit einer zweiten, ionisierenden Strahlung, unda device for subjecting the uranium vapors to a second, ionizing radiation, and

eine auf negativem Potential liegende Kathode.a cathode at negative potential.

Vorzugsweise besteht die Einrichtung zum Beaufschlagen der Urandämpfe mit einer zweiten Strahlung aus einem anderen kontinuierlichen Laser, dessen Strahl den Strahl des ersten Lasers in der Emissionszone der Urandämpfe Kreuzt.The device for subjecting the uranium vapors to a second radiation preferably consists of one another continuous laser whose beam is the same as the first laser beam in the emission zone of uranium vapors Crosses.

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Die Erfindung wird anhand der Zeichnung näher erläutert. Es zeigen:The invention is explained in more detail with reference to the drawing. Show it:

Fig. 1 und 2 sehr schematisch ein Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen Vorrichtung, und zwarFig. 1 and 2 very schematically an embodiment the device according to the invention, namely

Fig. 1 einen diametralen Schnitt durch den Ofen zum Verdampfen des Uran, wobei der Schnitt durch die Achse des ersten Anregungslasers gelegt ist, undFig. 1 is a diametrical section through the furnace for vaporizing the uranium, the section through the axis of the first excitation laser is placed, and

Fig. 2 in Draufsicht die relative Lage der beiden Laser, wenn für die endgültige Ionisation der angeregten Atome ebenfalls ein Laser verwendet wird.2 shows a plan view of the relative position of the two lasers when for the final ionization a laser is also used for the excited atoms.

Gemäß Fig. 1 hat die erfindungsgemäße Vorrichtung einen Vakuumschmelzofen, der eine einfache Vakuumglocke 1 sein kann, deren Innenvolumen an einer Vakuumpumpe 2 angeschlossen ist. Ein Schmelztiegel ~$, z. B. aus Wolfram, wird durch Joule'.sche Wärme aufgeheizt und enthält anzureicherndes natürliches Uran,According to FIG. 1, the device according to the invention has a vacuum melting furnace, which can be a simple vacuum bell jar 1, the internal volume of which is connected to a vacuum pump 2. A crucible ~ $, e.g. B. made of tungsten, is heated by Joule heat and contains natural uranium to be enriched,

Der Ofen wird von einem Strahl eines kontinuierlichen Ehodamin-Lasers durchsetzt. Der Laser hat in üblicher Weise ein aktives Medium J, das hier durch einen Strahl von Rhodamin 6g oder B gebildet ist, das durch eine Anregung 8 angeregt ist. Der Strahl wird mittels eines Objektivs 9 zwischen einer ersten Optik 10 mit einem Spiegel, der eine multi-dielektrische Vergütung hat, und einem Prismen-Dispersionssystem 12 mit ebenfalls multi-dielektrischer reflektierender Vergütung an einer der Flächen des Prismas konzentriert.A beam from a continuous ehodamine laser passes through the furnace. In the usual way, the laser has an active medium J, which is formed here by a beam of rhodamine 6g or B, which is excited by an excitation 8. The beam is concentrated by means of an objective 9 between first optics 10 with a mirror, which has a multi-dielectric coating, and a prism dispersion system 12 with likewise multi-dielectric reflective coating on one of the surfaces of the prism.

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Im vorliegenden Ausführungsbeispiel ist der Ofen so angeordnet, daß er durch den Laserstrahl über Fenster 14 und 15 durchsetzt wird, so daß vom Schmelztiegel 3 ausgehende Urandämpfe 17 sich innerhalb des Laser-Resonators befinden.In the present embodiment, the furnace is arranged so that the laser beam through the window 14 and 15 is penetrated, so that uranium vapors 17 emanating from the crucible 3 are within the laser resonator are located.

Die optische Abstimmung des Lasers wird so vorgenommen, daß im Laser-Emissionsspektrum von Rhodamin 6g oder B eine Wellenlänge erhalten wird, die einer Bezugsspektrallinie des Uranspektrums entspricht, für die der Isotopen-Abstand der Hyperfein-Spektrallinien bezüglich der Isotope 235 und 238 groß genug ist. Man kann zu diesem Zweck die folgenden Wellenlängen als Bezugswellenlängen nehmen: 5 500,69 X, 5 5U,49, 5 557,57, 5 564,17, 5 610,89, 5 620,78, 5 621,51, 5 634,32, 5 634,33, 5 780,59, 5 781,95, 5 782,81, 5 915,40, 5 971,50, 5 976,32, 5 986,10, 6 077,29.The optical tuning of the laser is made so that in the laser emission spectrum of rhodamine 6g or B a wavelength is obtained which corresponds to a reference spectral line of the uranium spectrum for which the The isotope distance of the hyperfine spectral lines with respect to the isotopes 235 and 238 is large enough. One can too for this purpose use the following wavelengths as reference wavelengths: 5 500.69 X, 5 5U, 49, 5 557.57, 5 564.17, 5 610.89, 5 620.78, 5 621.51, 5 634.32, 5,634.33, 5,780.59, 5,781.95, 5,782.81, 5,915.40, 5,971.50, 5,976.32, 5,986.10, 6,077.29.

Wenn man z. B. als bevorzugte Bezugswellenlängen die Werte 5 780,59 oder 5 915,4o oder 5 986,10 S wählt, sind die entsprechenden Isotopen-Verschiebungen von Uran 23c zu Uran 235 entsprechend + 270 mK, - 28o mK und - 360 mK.If you z. B. as preferred reference wavelengths selects the values 5 780.59 or 5 915.4o or 5 986.10 S, are the corresponding isotope shifts from uranium 23c to uranium 235 corresponding to + 270 mK, - 28o mK and - 360 mK.

Wenn man anschließend die Uranatome 235 oder 238 ionisieren will, stellt man die Wellenlänge des Lasers auf den genauen Wert ein, der dem zu ionisierenden Isotop eigen ist. Diese genauen Werte v/erden durch die Hyperfeinstruktur der betrachteten Bezugs-Spektrallinie gegeben;If one then looks at the uranium atoms 235 or 238 want to ionize, the wavelength of the laser is set to the exact value that corresponds to the isotope to be ionized is own. These precise values are given by the hyperfine structure of the reference spectral line under consideration;

, ο z. B. kann man für die bevorzugte Spektrallinie 5 915,40 A die Einzelheiten seiner Hyperfeinstruktur in "Journal de physique", Band 34, Oktober 1973, S. 805, finden., ο z. B. for the preferred spectral line 5,915.40 Å the details of its hyperfine structure in "Journal de physique ", Volume 34, October 1973, p. 805.

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Um anschließend auf das Ionisationspotential die angeregten Atome und diese allein zu bringen, kann man Wellenlängen von 3100 bis 65OO A verwenden, und ggf. sogar tiefere Wellenlängen im Ultraviolett-Bereich. Sie werden z. B. durch einen Helium-Neon- oder Krypton-Laser erzeugt, oder einen Laser mit ionisiertem Argon oder einen Farbstofflaser, oder aber durch einen elektrischen Lichtbogen mit Xenon oder spektral gefiltertem Quecksilber oder durch irgendeinen anderen Laser oder elektrischen Lichtbogen, der die Ionisationswellenlänge abgeben kann.In order to then bring the excited atoms and these alone to the ionization potential, one can Use wavelengths from 3100 to 65OO A, and if necessary even lower wavelengths in the ultraviolet range. You will e.g. B. by a helium-neon or krypton laser generated, or a laser with ionized argon or a dye laser, or by an electric one Arc with xenon or spectrally filtered mercury or by any other laser or electric arc that can emit the ionization wavelength.

Die durch den Rhodamin-Laser auf ein erstes Energieniveau angeregten Atome, die anschließend durch die zweite Strahlung ionisiert werden, werden dann von einer auf negativem Potential liegenden Kathode I9 eingefangen.The rhodamine laser to a first energy level excited atoms, which are then ionized by the second radiation, are then released by a negative potential cathode I9 captured.

Vorsorglich sei darauf hingewiesen, daß verschiedene Abwandlungen des angegebenen Ausführungsbeispiels möglich sind. So können die Urandämpfe ebenso dem Laserstrahl außerhalb des eigentlichen Laser-Resonators ausgesetzt werden, wobei ein derartiges Vorgehen noch den Vorteil eines höheren Wirkungsgrades hat. Es versteht sich, daß, wenn die Ionisationsstrahlung ebenfalls durch einen Laser erzeugt wird, seine Anordnung relativ zum Vakuumverdampfungsofen gleich der des Anregungslasers ein kann; Fig. 2 zeigt ein derartiges Beispiel der Lage der Achsen der beiden Laser.As a precaution, it should be noted that various modifications of the specified embodiment are possible are. The uranium vapors can also be exposed to the laser beam outside the actual laser resonator such a procedure still has the advantage of a higher degree of efficiency. It goes without saying that if the ionization radiation is also generated by a laser, its arrangement relative to the vacuum evaporation furnace equal to that of the excitation laser can; Fig. 2 shows such an example of the position of the axes of the two lasers.

Es ist auch möglich, das Uran in atomarer Form durch andere Verfahren als durch Vakuumverdampfung zu gewinnen, z. B. durch chemische Übergangsreaktionen oder durch Verfahren, wie sie z. B. zur atomaren Absorption eingesetzt werden.It is also possible to evaporate the uranium in atomic form by methods other than vacuum evaporation to win, e.g. B. by chemical transition reactions or by methods such. B. for atomic absorption can be used.

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Claims (9)

AnsprücheExpectations 1. Verfahren zur Anreicherung von natürlichem Uran, das aus einem Gemisch von mehreren Isotopen besteht, insbesondere den Uranisotopen 235 und 238, bei dem das Uran im atomaren Dampfzustand mit einer ersten Strahlung von einem sehr monochromatischen Farbstofflaser beaufschlagt wird, um selektiv die Atome eines einzigen Isotops auf ein erstes Anregungsniveau anzuregen, und wobei das Uran im Dampfzustand gleichzeitig mit einer zweiten Strahlung beaufschlagt wird, um diejenigen Atome, die durch die erste Strahlung angeregt worden sind, auf ein Ionisationsniveau darüber anzuregen, dadurch gekennzeichnet , daß zum selektiven Ionisieren von Uran 235 oder 238 für die erste Strahlung ein kontinuierlicher Laser mit Rhodamin 6g oder B verwendet und optisch der Resonator des Lasers auf eine Wellenlänge abgestimmt wird, die im Laser-Emissionsspektrum von Rhodamin 6g oder B liegt, und zwar entsprechend einem Energieniveau des Urans, das einen ausreichenden Isotopen-Abstand aufweist, d. h. eine der folgenden Bezugswellenlängen: 5 500,69, 5 511,49, 5 557,87, 5 564,17, 5 610,89, 5 620,78, 5 621,51, 5 63^,32, 5 634,38, 5 780,59, 5 781,95, 5 782,81, 5 915,40, 5 971,50, 5 976,32, 5 986,10, 6 077,29 A, und daß die genaue Wellenlänge für jede Bezugswellenlänge ausgehend von der spektralen Hyperfeinstruktur um die Bezugswellenlänge bestimmt wird, indem die Hyperfein-Spektrallinie entsprechend dem zu ionisierenden Isotop 235 oder 238 beibehalten wird.1. Process for the enrichment of natural uranium, the consists of a mixture of several isotopes, in particular the uranium isotopes 235 and 238, in which the uranium exposed in the atomic vapor state with a first radiation from a very monochromatic dye laser is to selectively excite the atoms of a single isotope to a first excitation level, and where the Uranium in the vapor state is simultaneously exposed to a second radiation to those atoms which have been excited by the first radiation to excite to an ionization level above, thereby characterized in that for selectively ionizing uranium 235 or 238 for the first radiation a continuous laser with rhodamine 6g or B used and optically the resonator of the laser on a Wavelength is tuned, which is in the laser emission spectrum of rhodamine 6g or B, and accordingly an energy level of the uranium that is sufficiently isotopic, d. H. one of the the following reference wavelengths: 5 500.69, 5 511.49, 5 557.87, 5 564.17, 5 610.89, 5 620.78, 5 621.51, 5 63 ^, 32, 5 634.38, 5 780.59, 5 781.95, 5 782.81 , 5,915.40, 5,971.50, 5,976.32, 5,986.10, 6,077.29 A, and that the exact wavelength for each reference wavelength based on the spectral hyperfine structure around the reference wavelength is determined by the hyperfine spectral line corresponding to the isotope 235 or 238 to be ionized is retained. 609817/0718609817/0718 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß für die erste oder Anregungsstrahlung die Bezugswellenlänge 5 780,59 A verwendet wird.2. The method according to claim 1, characterized in that the reference wavelength 5 780.59 A is used for the first or excitation radiation. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß für die erste oder Anregungsstrahlung die Bezugswellenlänge 5 915,4o A verwendet wird.3. The method according to claim 1, characterized in that the reference wavelength for the first or excitation radiation 5,915.4o A is used. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß für die erste oder Anregungsstrahlung die Bezugswellenlänge 5 986,10 A verwendet wird.4. The method according to claim 1, characterized in that for the first or excitation radiation, the reference wavelength 5,986.10 A is used. 5. Verfahren nach einem der vorgehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Urandämpfe in den Resonator des Anregungslasers geführt werden.5. The method according to any one of the preceding claims, characterized in that the uranium vapors in the resonator of the excitation laser. 6. Verfahren nach einem der vorgehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite oder Ionisationsstrahlung mittels eines zweiten kontinuierlichen Lasers erzeugt wird.6. The method according to any one of the preceding claims, characterized in that the second or ionization radiation by means of a second continuous laser is produced. 7. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der vorhergehenden Ansprüche, gekennzeichnet durch:7. Device for performing the method according to one of the preceding claims, characterized by: einen Vakuumschmelzofen (1) mit einem beheizten Schmelztiegel (j5), der zu verdampfendes und anzureicherndes Uran enthält,a vacuum melting furnace (1) with a heated crucible (j5), the uranium to be evaporated and enriched contains, einen kontinuierlichen Laser (7) mit Rhodamin 6g oder B, dessen Strahl den Ofen durch zwei Fenster (14, 15) so durchsetzt, daß vom Schmelztiegel (3) Dämpfe (I7) ausgehen, a continuous laser (7) with rhodamine 6g or B, the beam of which passes through the furnace through two windows (14, 15) in such a way that vapors (I7) emanate from the crucible (3), 609817/0718609817/0718 eine Einrichtung zum Beaufschlagen der Urandämpfe mit einer zweiten, ionisierenden Strahlung, unda device for subjecting the uranium vapors to a second, ionizing radiation, and eine auf negativem Potential liegende Kathode (19).a cathode (19) at negative potential. 8. Vorrichtung nach Anspruch 1J, gekennzeichnet durch einen zweiten kontinuierlichen Laser zum Erzeugen der zweiten oder Ionisationsstrahlung.8. Apparatus according to claim 1 J, characterized by a second continuous laser for generating the second or ionization radiation. 9. Vorrichtung nach Anspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Vakuumverdampfungsofen (1) sich im Resonator des Anregungslasers befindet.9. Apparatus according to claim 7 or 8, characterized in that the vacuum evaporation furnace (1) is located in the resonator of the excitation laser. 609817/0718609817/0718 LeerseiteBlank page
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