DE2640583C2 - Method for separating isotopes - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Trennen der Isotope eines Elements in einer gasförmigen Verbindung durch isotopisch selektive Anregung und Umwandlung, wobei die Umwandlung entweder eine Zersetzung oder eine Reaktion mit einem zweiten Gas ist, unter gleichzeitigem Bestrahlen der Verbindung mit zwei Strahlungen von unterschiedlicher Wellenlänge über weniger als 10~5 Sekunden, wobei die erste Strahlung eine IR-Strahlung mit einer Wellenlänge ist, die der Absorptionsbande einer Molekülschwingung der Verbindung entspricht, an der die Atome des Elements teilhabeti, wobei ferner die Intensität der ersten Strahlung ausreicht um das Molekül so anzuregen, daß es die zweite Strahlung zu absorbieren vermag, aber unterhalb der Intensität liegt, welche zu einer die Isotopenselektivität beeinträchtigenden Niveauverbreiterung führt, und durch anschließende Abtrennung und Isolierung der umgewandelten Moleküle von den nicht umgewandelten Molekülen. Das erfindungsgemäße Verfahjren eignet sich zur Auftrennung von Uran in dessen wichtige Isotope, ist hierauf jedoch nicht beschränkt.The invention relates to a method for separating the isotopes of an element in a gaseous compound by isotopically selective excitation and conversion, the conversion being either a decomposition or a reaction with a second gas, while simultaneously irradiating the compound with two radiations of different wavelengths over less than 10 ~ 5 seconds, the first radiation being an IR radiation with a wavelength which corresponds to the absorption band of a molecular vibration of the compound in which the atoms of the element participate, the intensity of the first radiation being sufficient to excite the molecule so that it is able to absorb the second radiation, but is below the intensity which leads to a level broadening which adversely affects the isotope selectivity, and by subsequent separation and isolation of the converted molecules from the unconverted molecules. The method according to the invention is suitable for separating uranium into its important isotopes, but is not restricted to this.
Die Erfindung geht von der Lehre der US-PS 37 956 (DE-OS 24 49 424) sowie der US-PS 40 03 809 aus, d. h. von einem Isotopentrennverfahren, bei dem zuerst eine Isotopeiiart eines Isotopengemisches durch IR-Photonenabsorption selektiv angeregt und die angeregte Isotopenart anschließend in eine aus dem GeThe invention is based on the teaching of US-PS 37 956 (DE-OS 24 49 424) and US-PS 40 03 809 off, d. H. of an isotope separation process, in which an isotope type of an isotope mixture is first carried out IR photon absorption is selectively excited and the excited isotope species is then transferred to one of the Ge
misch abtrennbaren Form umgewandelt wird.mixed detachable form is converted.
Aus der US-PS 27 13 025 und der GB-PS 12 37 474 sind bereits fotochemische Iscitopentrennverfahren zum Trennen von Quecksilberisotopen bekannt Dabei müssen zunächst Bedingungen gefunden werden, unter denen die Atome oder Moleküle eines Isotops eines bestimmten Elements Strahlung stärker absorbieren als die Atome oder Moleküle eines anderen Isotops desselben Elements. Quecksilber ist ein flüchtiges Metall, das leicht Atomdampf bildet der ultraviolette Strahlung von 2537 Ä absorbiert Die AbsoTrtionslinie von Hg203 ist bezüglich der Absorptionslinie von Hg200 um etwa 0,01 Ä verschoben. Da die Absorptionslinien äußerst schmal sind, kann man entweder Hg200 oder Hg202 mittels einer entsprechend schmalbandigen Strahlung anregen. From US-PS 27 13 025 and GB-PS 12 37 474 photochemical iscitope separation processes for separating mercury isotopes are already known. Conditions must first be found under which the atoms or molecules of an isotope of a certain element absorb radiation more strongly than the atoms or Molecules of a different isotope of the same element. Mercury is a volatile metal that easily forms atomic vapor and absorbs ultraviolet radiation of 2537 Å. The absorption line of Hg 203 is shifted by about 0.01 Å with respect to the absorption line of Hg 200. Since the absorption lines are extremely narrow, either Hg 200 or Hg 202 can be excited by means of a correspondingly narrow-band radiation.
Weiter ist es bei der fotochemischen isotopentrennung erforderlich, daß die strahlungsangeregten Atome oder Moleküle einem Prozeß unterliegen, den die unangeregten Atome oder Moleküle nicht oder zumindest nicht so schnell durchlaufen. Ein Quant UV-Strahlung von 2537 Ä überträgt eine Anregungsenergie von 112,7 kcal/mol auf das diese Strahlung absorbierende Quecksilberatom. Die Anzahl der bei Raumtemperatur thermisch auf diese Energie angeregten Quecksilberatome ist verschwindend klein, so daß strahlungsangeregte Atome nicht mit thermisch angeregten Atomen verdünnt sind. Atome dieser hohen Anregungsstufe gehen leicht Reaktionen mit H2O gemäß der US-PS 27 13 025 oder mit O2, HCI oder Butadien gemäß der GB-PS 12 37 474 ein, wobei diese Reaktionen bei Raumtemperatur mit unangeregtem Quecksilber nicht ablaufen. Furthermore, in the case of photochemical isotope separation, it is necessary that the radiation-excited atoms or molecules are subject to a process which the unexcited atoms or molecules do not go through, or at least not so quickly. One quantum of UV radiation of 2537 Å transfers an excitation energy of 112.7 kcal / mol to the mercury atom that absorbs this radiation. The number of mercury atoms thermally excited to this energy at room temperature is vanishingly small, so that radiation-excited atoms are not diluted with thermally excited atoms. Atoms of this high excitation level easily react with H 2 O according to US Pat. No. 2,713,025 or with O 2 , HCl or butadiene according to GB-PS 12 37 474, these reactions not taking place at room temperature with unexcited mercury.
Hingegen ist Uran ein hoch-feuerfestes Metall, das einen äußerst hohen Siedepunkt hat Das bekannte Verfahren läßt sich somit nur schwer mit Uranatomen anstelle von Quecksilberatomen durchführen. Die flüchtigste Uranverbindung ist UF6. Sowohl U235F6 als au> H U238F6 absorbieren UV-Strahlung in genau gleichem Maße und bei allen Wellenlängen des UV; UV-Anregung von UF6 erfüllt somit nicht die erste Bedingung zur fotochemischen Isotopentrennung. UF6 absorbiert jedoch IR-Strahlung im Bereich von 626 cm-1 (der Vj-Bande) und 189cm-' (der V4-Bande). Die Vr und Vi-Banden von U215F6 sind bezüglich der Vj- und Vt-Banden von U-18F6 jeweils etwas gegen höhere Energie verschoben, die Größe dieser Verschiebungen ist jedoch klein im Verhältnis zur Breite der Banden; dies bedeutet, daß die infraroten Absorptionsspektren von U238Ft und U235F6 nicht genau zusammenfallen, sondern SKh bei allen Wellenlängen derart überlappen, daß bei der Strahlungsabsorption eines Isotops auch das andere Isotop Strahlung in einem wesentlichen Maße absorbiert. Die Infrarotanregung von UF6 durch Einzel-IR-Photonenabsorption ist somit ein Prozeß von begrenzter isotopischer Trennschärfe.Uranium, on the other hand, is a highly refractory metal that has an extremely high boiling point. The known process can therefore only be carried out with difficulty with uranium atoms instead of mercury atoms. The most volatile uranium compound is UF 6 . Both U 235 F 6 and au> HU 238 F 6 absorb UV radiation to the same extent and at all UV wavelengths; UV excitation of UF 6 therefore does not meet the first requirement for photochemical isotope separation. However, UF 6 absorbs IR radiation in the range of 626 cm -1 (the Vj band) and 189 cm- '(the V 4 band). The V r and Vi bands of U 215 F 6 are each slightly shifted towards higher energies with respect to the Vj and Vt bands of U- 18 F 6 , but the magnitude of these shifts is small in relation to the width of the bands; This means that the infrared absorption spectra of U 238 Ft and U 235 F 6 do not exactly coincide, but rather overlap SKh at all wavelengths in such a way that when one isotope absorbs radiation, the other isotope also absorbs radiation to a significant extent. The infrared excitation of UF 6 by single IR photon absorption is thus a process of limited isotopic selectivity.
Da jedoch mehrstufige Isotopentrennverfahren bekannt sind, ist diese begrenzte Trennschärfe u. U. doch nützlich; aber auch die zweite Bedingung zur fotochemisehen Isotopentrennung bereitet für UF6 Schwierigkeiten, und zwar unterscheiden sich die durch Einzel-IR-Photonenabsorption angeregten UF6-Moleküle nur geringfügig von den unängeregten Molekülen, da sie nur einen geringen Energiebetrag aufgenommen haben.However, since multistage isotope separation processes are known, this limited selectivity is sometimes useful; But the second condition for the photochemical isotope separation also causes difficulties for UF 6 , namely the UF6 molecules excited by single IR photon absorption differ only slightly from the unexcited molecules, since they have only absorbed a small amount of energy.
Will man lediglich die angeregten Moleküle ohne Beeinflussung der unängeregten Moleküle umwandeln, dann ist ein in bezug auf den Energiegehalt der Moleküle äußerst trennscharfes Umwandlungsverfahren erfor-If one only wants to convert the excited molecules without influencing the unexcited molecules, then a conversion process that is extremely selective in relation to the energy content of the molecules is required.
derlich.so.
Eine weitere Schwierigkeit liegt darin, daß die durch Photonenanregung zur Verfugung gestellte Energie äußerst gering ist und die Moleküle auch thermisch auf das gleiche Energieniveau angeregt sein können. Wenn eine Gruppe von Molekülen jeweils ein IR-Photon absorbiert, dann werden diese isotopisch selektiv fotoangeregten Moleküle mit unselektiv thermisch angeregten Molekülen verdünnt Die fotoangeregten Moleküle verschwinden schnell, während die thermisch angeregten Moleküle fortlaufend ergänzt werden. Je mehr Zeit nach der Anregung vergeht, desto stärker wird die Verdünnung der selektiv angeregten Moleküle durch unselektiv angeregte Moleküle, so daß es offensichtlich notwendig ist, die Zeitspanne zwischen Anregung und Umwandlung äußerst klein zu machen, um diese unerwünschte Verdünnung auf ein Mindestmaß zu begrenzen. Sind die Bestrahlungsbedingungen derart, daß ein Molekül mehr .Js ein IR-Photon absorbiert, dann wird dieses auf ein wesentlich höheres Energieniveau als die thermischen Energieniveaus angeregt In der Praxis kann das Molekül bis zur Dissoziationsgrenze angeregt werden.Another difficulty is that the energy made available by photon excitation is extremely high is low and the molecules can also be thermally excited to the same energy level. When a Group of molecules each absorbs one IR photon, then these isotopically selectively photoexcited molecules with unselectively thermally excited ones Molecules diluted The photo-excited molecules disappear quickly, while the thermally excited ones Molecules are continuously supplemented. The more time passes after the stimulation, the stronger the dilution becomes the selectively excited molecules by unselectively excited molecules, so it is obviously necessary is to make the time span between excitation and conversion extremely small in order to avoid this undesirable Keep dilution to a minimum. Are the irradiation conditions such that a Molecule more. If an IR photon is absorbed, then this is at a much higher energy level than that thermal energy level excited In practice, the molecule can be excited up to the dissociation limit will.
Zur Mehrfachphotonenabsorption müssen zumindest zwei Bedingungen erfüllt werden: Erstens muß der Anregungsprozeß schneller als die verschiedenen molekularen Relaxationsprozesse sein, und zweitens muß ein Prozeß gewählt werden, der den anharmonischen Charakter von molekularen Oszillatoren, nämlich die Anharmonizität zu r-barwinden hilft. Zur Lösung des ersten Problems wird die Anregungsimpulsbreite kürzer als die entsprechenden Relaxationsztiten gewählt. Zur Lösung des zweiten Problems wird in der US-PS 39 37 956 und der US-PS 40 03 809 die Verwendung eines zweiten Gases vorgeschlagen, das die Rotationsrelaxation zwischen der Absorption von IR-Photonen fördert. Es kann auch ein Laser verwendet werden, der anstelle einer einzelnen exakten Wellenlänge einen begrenzten Wellenlängenbereich aussendet, so daß die Anharmonizität auf /7-Niveaus überwunden wird. Schließlich läßt sich Mehrfachphotonenabsorption durch Leistungsverbreiterung erreichen, die durch die Schwelle für den laserinduzierten Durchbruch in der bestimmten Gasart oder der Gasartenmischung und durch das Erfordernis, daß die Selektivität der Anregungsstrahlung bezüglich der Isotopen nicht beeinträchtigt werden darf, begrenzt wird.For multiple photon absorption, at least two conditions must be met: First, the excitation process must be met faster than the various molecular relaxation processes, and secondly, one must Process can be chosen, which the anharmonic character of molecular oscillators, namely the anharmonicity to r-barwinds helps. To solve the first In the problem, the excitation pulse width is chosen to be shorter than the corresponding relaxation times. To the solution the second problem is in US-PS 39 37 956 and US-PS 40 03 809 the use of a second Gas proposed that promotes the rotational relaxation between the absorption of IR photons. It can a laser can also be used which, instead of a single exact wavelength, has a limited wavelength range sends out so that the anharmonicity at / 7 levels is overcome. Finally you can Achieve multiple photon absorption through power broadening by the threshold for the laser-induced Breakthrough in the particular gas type or gas type mixture and the requirement that the selectivity of the excitation radiation with respect to the isotopes must not be impaired, limited will.
Es ist demgegenüber Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Oberwindung der Anharmonizität zu schaffen, bei dem Mehrfachphotonenabsorption mit zusätzlicher Isotopenanreicherung im Vergleich zu Einzelphotonenabsorption erreicht wird.In contrast, the object of the invention is to create a method for overcoming the anharmonicity, in the case of multiple photon absorption with additional isotope enrichment compared to single photon absorption is achieved.
Zur Lösung dieser Aufgabe dient ein Verfahren der eingangs erwähnten Art, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß die zweite Strahlung eine IR-Strahlung mit einer höheren Intensität als 106 Watt/cm2 ist.A method of the type mentioned at the beginning, which is characterized in that the second radiation is an IR radiation with an intensity higher than 10 6 watt / cm 2, is used to achieve this object.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist somit ein zweistufiger Prozeß, wobei der erste Schritt eine Kombination von isotopisch selektiver Anregung und Umwandlung ist und der zweite Schritt die Trennung und Isolierung der umgewandelten Moleküle von den nicht umgewandelten Molekülen auf an sich bekannte Weise umfaßt Die Kombination von Anregung und Umwandlung wird durch gleichzeitiges Bestrahlen der gasförmigen Moleküle, deren Isotope eines Elements getrennt werden sollen, mit einer Infrarotstrahlung von zwei unterschiedlichen Wellenlängen erreicht. Eine dieser Strahlungen wird als Resonanzstrahlung bezeichnet, da ihre Wellenlänge einer Absorptionsbande der Moleküle entsprechen muß, welche ihrerseits einer Schwingungsform entspricht, an der die Atome des Elements teilhaben. SiRd die gasförmigen Moleküle UFö, dann liegt eine bevorzugte Resonanzstrahlung in einem der folgenden Wellenlängenbereiche: 1888 bis 1852 cm-', 1300 bis 1280 cm-', 1170 bis 1143 cm-', 636 bis 613 cm-' und 196 bis 186cm-'. An die Resonanzstrahlung werden keine hohen Intensitätsanforderungen gestellt Die zweite Strahlung wird als verstimmte (nicht rescnante) Strahlung bezeichnet und erfordert eine hohe Intensität, insbesondere muß die Intensität der verstimmten Strahlung größer als 107 Watt/cir·2 und vorzugsweise größer jls 108 Watt/cm2 sein. Zwischen der Wellenlänge der verstimmten Strahlung und den Absorptionsbanden der Moleküle ist keine Abhängigkeit erforderlich, so daß jeder Hochleistungslaser verwendbar ist Vorzugsweise liegt jedoch die Frequenz der Hochleistungsstrahlung nahe bei einer Resonanzfrequenz des durch die StrahlunCT niedriger Intensität an^re^en Moleküls. We^en ihres hohen Wirkungsgrades werden CO2-, CO-, HF- und DF-Laser bevorzugt verwendet Die Bestrahlungszeit ist kürzer als 10~5 Sekunden, vorzugsweise kürzer als IQ-6 Sekunden und besonders bevorzugt kürzer als 10-'Sekunden.The method according to the invention is thus a two-stage process, the first step being a combination of isotopically selective excitation and conversion and the second step comprising the separation and isolation of the converted molecules from the unconverted molecules in a manner known per se. The combination of excitation and conversion is achieved by simultaneously irradiating the gaseous molecules whose isotopes of an element are to be separated with infrared radiation of two different wavelengths. One of these radiations is referred to as resonance radiation, since its wavelength must correspond to an absorption band of the molecules, which in turn corresponds to a mode of oscillation in which the atoms of the element participate. SiRd the gaseous molecules UFö, then a preferred resonance radiation lies in one of the following wavelength ranges: 1888 to 1852 cm- ', 1300 to 1280 cm-', 1170 to 1143 cm- ', 636 to 613 cm-' and 196 to 186cm- ' . No high intensity requirements are placed on the resonance radiation. The second radiation is referred to as detuned (non-rescnant) radiation and requires a high intensity, in particular the intensity of the detuned radiation must be greater than 10 7 watts / cir · 2 and preferably greater than 10 8 watts / cm 2 . Between the wavelength of the detuned radiation and the absorption bands of the molecules no dependence is needed, so that each high-power laser is used, however, is preferable that the frequency of the high-power radiation close to a resonance frequency of lower by the Strahlun CT intensity ^ re ^ en molecule. We en ^ their high efficiency, CO2, CO, HF and DF lasers are preferably used, the irradiation time is shorter than 10 -5 seconds, preferably shorter than 6 seconds, and IQ particularly preferably shorter than 10'Sekunden.
Die Umwandlung erfolgt vorzugsweise durch unimolekulare Zersetzung, d. h. die bestrahlten Moleküle nehmen so viel Energie auf, daß sie zerfallen. Es liegt im Rahmen der Erfindung, daß die bestrahlten Moleküle eine Energie aufnehmen, die zu ihrem Zerfall nicht ausreicht, die sie jedoch mit einigen anderen in dem bestrahlten Volumen vorhandenen gasförmigen Molekülen reagieren läßt. Die US-PS 39 37 956 beschreibt verschiedene chemische Umwandlungsprozesse für selektiv angeregte Moleküle.The conversion is preferably carried out by unimolecular Decomposition, d. H. the irradiated molecules absorb so much energy that they disintegrate. It is in the Within the scope of the invention that the irradiated molecules absorb an energy that is insufficient for their disintegration, however, they do this with some other gaseous molecules present in the irradiated volume lets react. The US-PS 39 37 956 describes various chemical conversion processes for selective excited molecules.
Am einfachsten läßt sich der kombinierte Anregungsund Uniwandlungsvorgang als aufeinanderfolgender Prozeß beschreiben. Die Resonanzs'-^hlung bewirkt eine isotopisch selektive Anregung der Moleküle. Die angeregten Moleküle haben eine höhere Dichte der zur weiteren Anregung verfügbaren Schwingungszustände als die unangeregten Moleküle, und sie unterliegen daher leichter der Absorption von verstimmter Hochintensitätsstrahlung, was zu ihrem Zerfall führt Unter verstimmter Hochintensitätsstrahlung wird hierbei die Anwendung einer Strahlung verstanden, die nicht vom molekularen Schwingungsgrundzustand absorbiert wird. Dies setzt jedoch voraus, daß die verstimmte Hochintensitätsstrahlung die Absorption der Resonanzstrahlung nicht beeinflußt. Es hegt aber außerdem im Rihmen der Erfindung, Verfahrensbedingungen auszuwählen, bei denen die verstimmte Hochintensitätsstrahlung bei der Absorption der Resonanzstrahlung wesentlich mitwirkt. Es liegt außerdem im Rahmen der Erfindung, daß die verstimmte Hochintensitäts-Laserstrahlung bei direkter Strahlungsabsorption unelastisch gemäß einem Raman-Prozeß streut, so daß die entsprechende Mehrphotonenschwingungsanregung erreicht wird. Bei einer großen Photonenanzahl führt dies zu einem stimulierten Streuprozeß mit einem größeren Querschnitt als bei kleinerer Photonenzahl. Aufgrund der hohen Zustandsdichte der Moleküle überwiegt resonante Raman-Streuung.The combined excitation and unconversion process can be easiest as a successive one Describe the process. The resonance action causes a isotopically selective excitation of the molecules. The excited molecules have a higher density of the to vibrational states available to more excitation than the unexcited molecules, and they are therefore subject to easier absorption of detuned high-intensity radiation, which leads to its decay Detuned high-intensity radiation is understood here to mean the use of radiation that is not from molecular vibration ground state is absorbed. However, this assumes that the out of tune High intensity radiation does not affect the absorption of the resonance radiation. But it is also in the Rihmen of the invention to select process conditions, in which the detuned high-intensity radiation is essential in the absorption of the resonance radiation contributes. It is also within the scope of the invention that the detuned high-intensity laser radiation in the case of direct radiation absorption inelastically scatters according to a Raman process, so that the corresponding Multiphoton vibration excitation is achieved. With a large number of photons, this leads to a stimulated scattering process with a larger cross-section than with a smaller number of photons. Because of the high density of states of the molecules outweighs resonant Raman scattering.
Demgegenüber beschreibt die US-PS 34 43 087 die Trennung von U235Fe von U238Fo durch.selektives Anregen einer der beiden Verbindungen mit einem IR-Laser und anschließendes Ionisieren der angeregten Moleküle mit UV-Strahlung sowie Regenerieren der Ionen mitIn contrast, US Pat. No. 3,443,087 describes the separation of U 235 Fe from U 238 Fo through selective excitation of one of the two compounds with an IR laser and subsequent ionization of the excited molecules with UV radiation and also regeneration of the ions
Hilfe von elektrischen und/oder magnetischen Feldern oder chemischen Reaktionen. In dem Artikel »Photochemical Isotope Separation as Applied to Uranium«, erschienen unter der Nummer K-L-3054, Revision 1, Seite 29 am 15. März 1972 in einer Veröffentlichung der Union Carbide Corporation Nuclear Division, Oak Ridge Gaseous Diffusion Plant, besprechen Farrar und Smith die obige Patentschrift und beurteilen die Brauchbarkeit der a's zweiten Schritt vorgeschlagenen Fotoionisation äußerst skeptisch. Statt dessen schlagen sie Fotodissoziation durch einzelne UV-Photonen vor.Help from electric and / or magnetic fields or chemical reactions. In the article "Photochemical Isotope Separation as Applied to Uranium", published under the number K-L-3054, revision 1, page 29 on March 15, 1972 in a publication of Union Carbide Corporation Nuclear Division, Oak Ridge Gaseous Diffusion Plant, Farrar and discuss Smith refer to the above patent and evaluate the usefulness of a's proposed second step photoionization extremely skeptical. Instead, they propose photo dissociation by single UV photons.
D;e GB-PS 12 84 620 und die DE-OS 19 59 767 sowie 21 50 232 beschreiben die Verwendung von infraroter Strahlung zur selektiven Anregung von Molekülen, die anschließend einer chemischen Reaktion unterworfen ',5 werden, der die unangeregten Moleküle nur langsamer unterliegen. Als einziges Beispiel für eine derartige Reaktion ist der thermische Zerfall von U(BH^ angegeben. D ; e GB-PS 12 84 620 and DE-OS 19 59 767 and 21 50 232 describe the use of infrared radiation for the selective excitation of molecules which are then subjected to a chemical reaction ', 5 to which the unexcited molecules are subject only more slowly. The only example given for such a reaction is the thermal decay of U (BH ^.
In allen genannten Druckschriften wird die auf die Moleküle bei der Fntoanregung übertragene Energie klar als die Energie eines einzigen IR-Phomns angegeben, während die erfindungsgemäß übertragene Energie die Energie mehrerer IR-Photonen ist.In all of the cited publications, the energy transferred to the molecules upon excitation is clearly stated as the energy of a single IR phenomenon, while the energy transmitted according to the invention is the energy of several IR photons.
Mehrfach-IR-Photonenabsorption ist beispielsweise in der US-PS 39 37 956 vorgeschlagen, wobei die Moleküle mittels einer infraroten Resonanzstrahlung isotopisch selektiv bei einer erforderlichen Intensität von zumindest 104 Watt/cm2 je Torr der gasförmigen Verbindung angeregt werden, die das Element enthält, deren Isotope getrennt werden sollen. Der isotopisch selektive Zerfall von SF6 durch Resonanzstrahlung bei Intensitäten von 109 Watt/cm2 wurde beobachtet und in Artikeln von Ambartzumian et al (erschienen in Soviet Physics JETP 21, Seite 375, 1975) und von Lyman et al (in Applied Physics Letters 27, Seite 87,1975) beschrieben. Alle diese Druckschriften verlangen die Verwendung eines eine Resonanzwellenlänge aussendenden Hochleistungslasers, d. h. eines Hochleistungslasers, der eine von den ..j trennenden Molekülen bestimmte Wellenlänge aussendet Demgegenüber kann bei dem erfindungsgemäßen Verfahren in vorteilhafter Weise ein eine beliebige Wellenlänge aussendender Hochleistungslaser verwendet werden, was einen höchst wirksamen Laserbetrieb gestattet Es ist klar, daß der Wirkungsgrad und die Aufwendungen zur E beugung von infraroter Hochintensitätsstrahlung von der Wellenlänge abhängig sind, die der Laser aussenden muß. Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird diese Schwierigkeit wesentlich verkleben da die Resonanzstrahlung, also so die den Molekülen, deren Isotope getrennt werden sollen, ang; paßte Strahlung lediglich eine geringe Energie haben muß.Multiple IR photon absorption is proposed, for example, in US Pat. No. 3,937,956, the molecules being isotopically selectively excited by means of infrared resonance radiation at a required intensity of at least 10 4 watts / cm 2 per Torr of the gaseous compound containing the element whose isotopes are to be separated. The isotopically selective decay of SF6 by resonance radiation at intensities of 10 9 watt / cm 2 has been observed and in articles by Ambartzumian et al (published in Soviet Physics JETP 21, page 375, 1975) and by Lyman et al (in Applied Physics Letters 27 , Page 87, 1975). All of these publications require the use of a high-power laser that emits a resonance wavelength, that is, a high-power laser that emits a wavelength determined by the separating molecules Laser operation permitted It is clear that the efficiency and the expenses for diffraction of high-intensity infrared radiation depend on the wavelength which the laser must emit. In the case of the method according to the invention, this difficulty is significantly agglomerated because the resonance radiation, that is to say so that of the molecules whose isotopes are to be separated, ang; Suitable radiation only needs to have a low energy.
Es wurde Uranerz von natürlicher Isotopenverteilung auf bekannte Weise in UF6 umgewandelt und das UF6 gleichzeitig mit einer Infrarotstrahlung aus dem Wellenlängenbereich von 636 bis 613cm-' und mit der IR-Strahlung eines COYLasers kürzer als iO~s Sekunden lang bestrahlt, wodurch das UFe isotopisch selektiv zerfiel. Die Intensität des CO2-Lasers war größer als ΙΟ« Watt/crrAIt was uranium converted from natural isotope distribution in a known manner in UF 6 and UF 6 simultaneously shorter with an infrared radiation from the wavelength range of 636 to 613cm- 'and the IR-radiation of a COYLasers iO ~ irradiated as s seconds, whereby the UFe isotopically selectively disintegrated. The intensity of the CO 2 laser was greater than 3/4 watt / cmA
Die Resonan^strahlung niedriger Intensität sollte günstigerweise ausreichend stark sein, um das Molekül so anzuregen, daß J:e Absorption der verstimmten Strahlung hoher Intensität möglich wird. Die Intensität der Strahlung niedriger Intensität sollte die Werte nicht überschreiten, weiche zu einer solchen Niveauverbreiterung führen, daß die Selektivität bezüglich der Isotope verloren geht. Für den ^-Übergang von UF6 im Bereich von 636 bis 613 cm-' ist diese Intensität auf den Bereich von 100 Watt/cm2 bis 106 Watt/cm2 begrenztThe resonances ^ radiation of low intensity should desirably be sufficiently strong to excite the molecule so that J: e absorption of the detuned high intensity radiation is possible. The intensity of the radiation of low intensity should not exceed the values which lead to such a broadening of the level that the selectivity with regard to the isotopes is lost. For the ^ transition of UF 6 in the range from 636 to 613 cm- ', this intensity is limited to the range from 100 watt / cm 2 to 10 6 watt / cm 2
Die Strahlung hoher Intensität sollte geeigneterweise eine solche Frequenz und eine solche Intensität aufweisen, daß sie zu der Niveauverbreiterung zum Nachteil der durch die Strahlung niedriger Intensität allein erreichten Selektivität bezüglich der Isotope nicht beiträgt Vorzugsweise soll die Frequenz der Strahlung hoher Intensität nahe bei einer Resonanzfrequenz des durch die Strahlung niederer Intensität angeregten Moleküls liegen.The high intensity radiation should suitably have a frequency and intensity such that that they achieved the level broadening to the detriment of the low intensity radiation alone Selectivity with respect to the isotopes does not contribute. Preferably, the frequency of the radiation should be higher Intensity close to a resonance frequency of the molecule excited by the radiation of low intensity lie.
Die Wellenlängen, die Bandbreite, die Energie, die Impulsbreite sowie der Impulszeitcharakter sowohl der Strahlung niedriger Intensität als auch der Strahlung hoher Intensität müssen so eingestellt werden, daß eine maximale Ausbeute bei optimaler Isotopentrennung erreicht wird.The wavelengths, the bandwidth, the energy, the pulse width and the pulse time character of both the Radiation of low intensity as well as the radiation of high intensity must be adjusted so that a maximum yield is achieved with optimal isotope separation.
Die zerfallenen Moleküle wurden anschließend isoliert und von den unzerfallenden Molekülen abgetrennt, so daß isotopisch angereichertes und verarmtes Uran gebildet wurde. Die Trennung und Isolierung erfolgten nach .fgendeinem bekannten Verfahren. Weitere Verarmung des verarmten Urananteils oder stärkere Anreicherung des bereits angereicherten Urananteils lassen sich durcludie bekannte mehrstufige Isotopentrennung erzielen, wobei das Trennverfahren wiederholt durchgeführt wird.The disintegrated molecules were then isolated and separated from the non-disintegrating molecules, so that isotopically enriched and depleted uranium was formed. The separation and isolation took place by any known method. Further impoverishment of the depleted uranium content or greater enrichment of the already enriched uranium content the known multistage isotope separation can be achieved by means of which the separation process is carried out repeatedly will.
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