DE2640583A1

DE2640583A1 - PROCESS FOR SEPARATING ISOTOPES

Info

Publication number: DE2640583A1
Application number: DE19762640583
Authority: DE
Inventors: Andrew Kaldor; Paul Rabinowitz
Original assignee: Exxon Research and Engineering Co
Current assignee: ExxonMobil Technology and Engineering Co
Priority date: 1975-09-18
Filing date: 1976-09-09
Publication date: 1977-04-21
Also published as: DE2640583C2; NL7610197A; FR2324351A1; AU1770976A; FR2324351B1; CH611807A5; SE7610357L; GB1552949A; AU515892B2; IL50486A; JPS5240298A; ES451581A1; IT1070846B; JPS5926326B2

Description

UEXKÜLL & STOLBERG PATENTANWÄLTE UEXKÜLL & STOLBERG PATENTANWÄLTE

2 HAMBURG 522 HAMBURG 52

BESELERSTRASSE 4 BESELERSTRASSE 4

DR. J.-D. FRHR. von UEXKÜLLDR. J.-D. FRHR. by UEXKÜLL

DR. ULRICH GRAF STOLBERG . * DIPL.-ING. JÜRGEN SUCHANTKEDR. ULRICH GRAF STOLBERG. * DIPL.-ING. JÜRGEN SUCHANTKE

Exxon Research and \ (Prio: 18. September 1975Exxon Research and \ (Prio: September 18, 1975

Engineering Company _{18> August 1g?6} Engineering Company _{18> August 1g? 6}

Linden, N.J. / V.St.A. US 614 623, 715 449 - Linden, NJ / V.St.A. US 614 623, 715 449 -

13334)13334)

Hamburg, den 7. September 1976Hamburg, September 7, 1976

Verfahren zum Trennen von IsotopenMethod for separating isotopes

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Auftrennung eines Materials in zwei oder mehrere Fraktionen, in welchen die Häufigkeiten der Isotopen eines gegebenen Elements von den Häufigkeiten der Isotopen desselben Elements im Ausgangsmaterial abweichen. Insbesondere betrifft die Erfindung ein Verfahren zur bezüglich der Isotopen selektiven Anregung von Molekülen in der Gasphase durch IR-Strahlung sowie die Umwandlung dieser Moleküle entweder mittels der gleichen Strahlung oder durch chemische Umsetzung in einem angeregten Zustand unter Bildung eines Produktes, welches sich auf an sich bekannte Weise abtrennen läßt. Die vorliegende Erfindung ist zur Auftrennung von Uran in dessen wichtige Isotopen geeignet, hierauf jedoch nicht beschränkt.The present invention relates to a method for separating a material into two or more fractions, in which the abundances of isotopes of a given element differ from the abundances of isotopes of the same element differ in the source material. In particular, the invention relates to a method for the isotopes selective excitation of molecules in the gas phase by IR radiation as well as the conversion of these molecules either by means of the same radiation or by chemical reaction in an excited state with the formation of a Product which can be separated off in a manner known per se. The present invention is for separation of uranium in its important isotopes suitable, but not limited to this.

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Die Erfindung geht von der US-PS 3 937 956 sowie der zugehörigen C.I.P.-Anmeldung US-Serial No. 570 849 vom 23. April 1975 aus, d.h. von einem Isotopentrennverfahren, bei dem zuerst eine Isotopenart eines Isotopengemisches durch IR-Photonenabsorption selektiv angeregt und die angeregte Isotopenart anschließend in eine aus dem Gemisch abtrennbaren Form umgewandelt wird.The invention is based on U.S. Patent 3,937,956 and the associated C.I.P. application U.S. Serial No. 570 849 of April 23 1975, i.e. from an isotope separation process in which first one isotope species of an isotope mixture is selectively excited by IR photon absorption and the excited isotope species is then converted into a form separable from the mixture.

Aus der US-PS 2 713 025 und der GB-PS 1 237 474 sind bereits fotochemische Isotopentrennverfahren zum Trennen von Quecksilberisotopen bekannt. Dabei müssen zunächst Bedingungen gefunden werden, unter denen die Atome oder Moleküle eines Isotops eines bestimmten Elements Strahlung stärker absorbieren als die Atome oder Moleküle eines anderen Isotops desselben Elements. Quecksilber ist ein flüchtiges Metall, das leicht Atomdampf bildet, der ultraviolette Strahlung von 2537 A absorbiert. Die Absorptionslinie von Hg ist bezüglich der Absorptionslinie von Hg um etwa 0,01 A* verschoben. Da die Absorptionslinien äußerst schmal sind, kann man entweder Hg oder Hg mittels einer entsprechend schmalbandigen Strahlung anregen.US Pat. No. 2,713,025 and British Pat. No. 1,237,474 already disclose photochemical isotope separation processes for separating isotopes of mercury known. First of all, conditions must be found under which the atoms or molecules of a Isotopes of a certain element absorb radiation more strongly than the atoms or molecules of another isotope of the same Elements. Mercury is a volatile metal that easily forms atomic vapor, the ultraviolet radiation of 2537 A absorbed. The absorption line of Hg is shifted with respect to the absorption line of Hg by about 0.01 A *. Since the absorption lines are extremely narrow, either Hg or Hg can be selected using a corresponding stimulate narrow-band radiation.

Weiter ist es bei der fotochemischen Isotopentrennung erforderlich, daß die strahlungsangeregten Atome oder Moleküle einem Prozeß unterliegen, den die unangeregten Atome oder Moleküle nicht oder zumindest nicht so schnell durchlaufen. Ein Quant UV-Strahlung von 2537 A* überträgt eineIt is also necessary for the photochemical isotope separation, that the radiation-excited atoms or molecules are subject to a process that the unexcited atoms or molecules do not, or at least not as quickly, pass through. A quantum of UV radiation of 2537 A * transmits one

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Anregungsenergie von 112,7 kcal/mol auf das diese Strahlung absorbierende Quecksilberatorn. Die Anzahl der bei Raumtemperatur thermisch auf diese Energie angeregten Quecksilberatome ist verschwindend klein, so daß strahlungsangeregte Atome nicht mit thermisch angeregten Atomen verdünnt sind. Atome dieser hohen Anregungsstufe gehen leicht Reaktionen mit H₂O gemäß der US-PS 2 713 025 oder mit 0_, HCl oder Butadien gemäß der GB-PS 1 237 474 ein, wobei diese Reaktionen bei Raumtemperatur mit unangeregtem Quecksilber nicht ablaufen. Excitation energy of 112.7 kcal / mol on the mercury atom which absorbs this radiation. The number of mercury atoms thermally excited to this energy at room temperature is vanishingly small, so that radiation-excited atoms are not diluted with thermally excited atoms. Atoms of this high level of excitation easily react with H ₂ O according to US Pat. No. 2,713,025 or with O_, HCl or butadiene according to British Pat. No. 1,237,474, these reactions not taking place at room temperature with unexcited mercury.

Hingegen ist Uran ein hoch-feuerfestes Metall, das einen äußerst hohen Siedepunkt hat. Das bekannte Verfahren läßt sich somit nur schwer mit Uranatomen anstelle von Quecksilberatomen durchführen. Die flüchtigste UranverbindungIn contrast, uranium is a highly refractory metal that has an extremely high boiling point. The known method leaves therefore difficult to carry out with uranium atoms instead of mercury atoms. The most volatile uranium compound

p O C O"3 Qp O C O "3 Q

ist UF,. Sowohl U F_c als auch UF, absorbieren UV-Strah-is UF ,. Both U F _c and UF absorb UV rays

OD DOD D

lung in genau gleichem Maße und bei allen Wellenlängen des UV; UV-Anregung von UF, erfüllt somit nicht die erste Bedingung zur fotochemischen Isotopentrennung. UF, absorbiert jedoch IR-Strahlung im Bereich von 626 cm (der V_-Bande) und 189 cm" (der V.-Bande). Die V- und V.-Banden vontreatment to exactly the same degree and at all wavelengths of UV; UV excitation of UF, therefore does not meet the first condition for photochemical isotope separation. UF, but absorbs IR radiation in the range of 626 cm (the V_ band) and 189 cm "(the V. band). The V and V. bands of

ο ο c P^Rο ο c P ^ R

U F, sind bezüglich der V_- und V.-Banden von U F, jeweils etwas gegen höhere Energie verschoben, die Größe dieser Verschiebungen ist jedoch klein im Verhältnis zur Breite der Banden; dies bedeutet, daß die infraroten Ab-U F, are with respect to the V_ and V. bands of U F, each shifted slightly towards higher energy, but the size of these shifts is small in relation to Width of the bands; this means that the infrared

p Q O Cp Q O C

sorptionsspektren von U F_g und U F, nicht genau zusammenfallen, sondern sich bei allen Wellenlängen derart über-absorption spectra of UF _g and UF, do not exactly coincide, but overlap in such a way at all wavelengths

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lappen, daß bei der Strahlungsabsorption eines Isotops auch das andere Isotop Strahlung in einem wesentlichen Maße absorbiert. Die Infrarotanregung von UF, durch Einzel-IR-lapse that when one isotope absorbs radiation, the other isotope also absorbs radiation to a substantial degree. The infrared excitation of UF, through single IR

Photonenabsorption ist somit ein Prozeß von begrenzter isotopischer Trennschärfe.Photon absorption is thus a process of limited isotopic Selectivity.

Da jedoch mehrstufige Isotopentrennverfahren bekannt sind, ist diese begrenzte Trennschärfe u.U. doch nützlich; aber auch die zweite Bedingung zur fotochemischen Isotopentrennung bereitet für UF _g Schwierigkeiten, und zwar unterscheiden sich die durch Einzel-IR-Photonenabsorption angeregten UFg-Moleküle nur geringfügig von den unangeregten Molekülen, da sie nur einen geringen Energiebetrag aufgenommen haben. Will man lediglich die angeregten Moleküle ohne Beeinflussung der unangeregten Moleküle umwandeln, dann ist ein in bezug auf den Energiegehalt der Moleküle äußerst trennscharfes Umwandlungsverfahren erforderlich.However, since multistage isotope separation processes are known, this limited selectivity is sometimes useful; But the second condition for the photochemical isotope separation also _{causes difficulties for UF g} , namely the UFg molecules excited by single IR photon absorption differ only slightly from the unexcited molecules, since they have only absorbed a small amount of energy. If one only wants to convert the excited molecules without influencing the unexcited molecules, then a conversion process that is extremely selective with regard to the energy content of the molecules is required.

Eine weitere Schwierigkeit liegt darin, daß die durch Photonenanregung zur Verfügung gestellte Energie äußerst gering ist und die Moleküle auch thermisch auf das gleiche Energieniveau angeregt sein können. Wenn eine Gruppe von Molekülen jeweils ein IR-Photon absorbiert, dann werden diese isotopisch selektiv fotoangeregten Moleküle mit unselektiv thermisch angeregten Molekülen verdünnt. Die fotoangeregten Moleküle verschwinden schnell, während die thermisch angeregten Moleküle fortlaufend ergänzt werden. JeAnother difficulty is that the photon excitation The energy provided is extremely low and the molecules are also thermally the same Energy level can be stimulated. If a group of molecules absorbs one IR photon at a time, then will these isotopically selectively photoexcited molecules are diluted with unselectively thermally excited molecules. The photo-stimulated Molecules quickly disappear while the thermally excited molecules are continually replenished. Ever

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mehr Zeit nach der Anregung vergeht, desto stärker wird die Verdünnung der selektiv angeregten Moleküle durch unselektiv angeregte Moleküle, so daß es offensichtlich notwendig ist, die Zeitspanne zwischen Anregung und Umwandlung äußerst klein zu machen, um diese unerwünschte Verdünnung auf ein Mindestmaß zu begrenzen. Sind die Bestrahlungsbedingungen derart, daß ein Molekül mehr als ein IR-Photon absorbiert, dann wird dieses auf ein wesentlich höheres Energieniveau als die thermischen Energieniveaus angeregt. In der Praxis kann das Molekül bis zur Dissoziationsgrenze angeregt werden.The more time elapses after the excitation, the greater the dilution of the selectively excited molecules by unselective excited molecules, so it is obviously necessary to adjust the time span between excitation and conversion to be made extremely small in order to limit this undesirable dilution to a minimum. Are the exposure conditions in such a way that a molecule absorbs more than one IR photon, then this is reduced to a much higher one Energy level stimulated than the thermal energy levels. In practice, the molecule can reach the limit of dissociation be stimulated.

Zur Mehrfachphotonenabsorption müssen zumindest zwei Bedingungen erfüllt werden: Erstens muß der Anregungsprozeß schneller als die verschiedenen molekularen Relaxationsprozesse sein, und zweitens muß ein Prozeß gewählt werden, der den anharmonischen Charakter von molekularen Oszillatoren, nämlich die Anharmonizität zu überwinden hilft. Zur Lösung des ersten Problems wird die Anregungsimpulsbreite kürzer als die entsprechenden Relaxationszeiten gewählt. Zur Lösung des zweiten Problems wird in der US-PS 3 937 und der zugehörigen C.I.P.Anmeldung die Verwendung eines zweiten Gases vorgeschlagen, das die Rotationsrelaxation zwischen der Absorption von IR-Photonen fördert. Es kann auch ein Laser verwendet werden, der anstelle einer einzelnen exakten Wellenlänge einen begrenzten Wellenlängenbereich aussendet, so daß die Anharmonizität auf η-Niveaus überwundenAt least two conditions must be met for multiple photon absorption be fulfilled: Firstly, the excitation process must be faster than the various molecular relaxation processes, and secondly, a process must be chosen which helps to overcome the anharmonic character of molecular oscillators, namely the anharmonicity. To the To solve the first problem, the excitation pulse width is chosen to be shorter than the corresponding relaxation times. To solve the second problem, US Pat. No. 3,937 and its associated C.I.P. application use a proposed second gas that promotes rotational relaxation between the absorption of IR photons. It can a laser can also be used which, instead of a single exact wavelength, has a limited wavelength range sends out so that the anharmonicity at η levels is overcome

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wird. Schließlich läßt sich Mehrfachphotonenabsorptxon durch Leistungsverbreiterung erreichen, die durch die Schwelle für den laserinduzierten Durchbruch in der bestimmten Gasart oder der Gasartenmischung und durch das Erfordernis, daß die Selektivität der Anregungsstrahlung bezüglich der Isotopen nicht beeinträchtigt werden darf, begrenzt wird.will. Finally, multiple photon absorptxon can be achieved by broadening the power by the threshold for the laser-induced breakthrough in the particular gas type or gas type mixture and by the requirement that the Selectivity of the excitation radiation with regard to the isotopes may not be impaired, is limited.

Es ist demgegenüber Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Überwindung der Anharmonizität zu schaffen, bei dem Mehrfachphotonenabsorptxon mit zusätzlicher Isotopenanreicherung im Vergleich zu Einzelphotonenabsorption erreicht wird.In contrast, it is the object of the invention to create a method for overcoming the anharmonicity in which the multiple photon absorptxon is achieved with additional isotope enrichment compared to single photon absorption.

Zur Lösung dieser Aufgabe dient ein Verfahren der eingangs erwähnten Art, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß die Verbindung gleichzeitig mit zwei IR-Strahlungen von unter-To solve this problem, a method of the type mentioned, which is characterized in that the Connection at the same time with two IR radiations from below

-5-5

schiedlicher Wellenlänge kurzer als 10 Sekunden lang bestrahlt wird, wobei die erste Strahlung eine einer Absorptionsbande der Verbindung entsprechende Wellenlänge hat und die Absorptionsbande einer molekularen Schwingungsform entspricht, an der die Atome des Elements teilhaben, währenddifferent wavelengths for less than 10 seconds wherein the first radiation has a wavelength corresponding to an absorption band of the compound and the absorption band corresponds to a molecular waveform, in which the atoms of the element participate while

7 die zweite Strahlung eine höhere Leistungsdichte als 107 the second radiation has a higher power density than 10

2
Watt/cm besitzt, so daß die Verbindung isotopsch selektiv angeregt und umgewandelt wird, daß die Umwandlung entweder als Zersetzung oder Reaktion mit einem zweiten Gas durchgeführt wird, und daß <üe umgewandelten Moleküle anschließend von den nicht umgewandelten Molekülen auf an sich bekannte Weise abgetrennt und isoliert werden.2
Watt / cm, so that the compound is selectively excited and converted isotopically, that the conversion is carried out either as a decomposition or reaction with a second gas, and that the converted molecules are then separated from the unconverted molecules in a manner known per se and to be isolated.

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Das erfindungsgentäße Verfahren ist somit ein zweistufiger Prozeß, wobei der erste Schritt eine Kombination von isotopisch selektiver Anregung und Umwandlung ist und der zweite Schritt die Trennung und Isolierung der umgewandelten Moleküle von den nicht umgewandelten Molekülen auf an sich bekannte Weise umfaßt. Die Kombination von Anregung und Umwandlung wird durch gleichzeitiges Bestrahlen der gasförmigen Moleküle, deren Isotope eines Elements getrennt werden sollen, mit einer Infrarotstrahlung von zwei unterschiedlichen Wellenlängen erreicht. Eine dieser Strahlungen wird als Resonanzstrahlung bezeichnet, da ihre Wellenlänge einer Absorptionsbande der Moleküle entsprechen muß, welche ihrerseits einer Schwingungsform entspricht, an der die Atome des Elements teilhaben. Sind die gasförmigen Moleküle UF,, dann liegt eine bevorzugte Resonanzstrahlung in einemThe inventive method is thus a two-stage Process wherein the first step is a combination of isotopically selective excitation and conversion and the second step is the separation and isolation of the converted molecules from the unconverted molecules includes known manner. The combination of excitation and conversion is achieved by simultaneously irradiating the gaseous molecules whose isotopes of one element are to be separated with infrared radiation from two different ones Wavelengths reached. One of these radiations is called resonance radiation because of its wavelength must correspond to an absorption band of the molecules, which in turn corresponds to a mode of oscillation on which the Atoms of the element participate. If the gaseous molecules are UF ,, then there is a preferred resonance radiation in one

der folgenden Wellenlängenbereiche: 1888 bis 1852 cm" , 1300 bis 1280 cm"¹, 117O bis 1143 cm~¹, 636 bis 613 cm"¹ und 196 bis 186 cm . An die Resonanzstrahlung werden keine hohen Leistungsanforderungen gestellt. Die zweite Strahlung wird als verstimmte (nicht resonante) Strahlung bezeichnet und erfordert eine hohe Leistung, insbesondere muß die Leistungsdichte der verstimmten Strahlung größer als 10 Watt/ cm und vorzugsweise größer als 10 Watt/cm sein. Zwischen der Wellenlänge der verstimmten Strahlung und den Absorptionsbanden der Moleküle ist keine Abhängigkeit erforderlich, so daß jeder Hochleistungslaser verwendbar ist. Vorzugsweise liegt jedoch die Frequenz der Hochleistungsstrahlungof the following wavelength ranges: 1888 to 1852 cm ", 1300 to 1280 cm" ¹ , 1170 to 1143 cm ^-1 , 636 to 613 cm " ¹ and 196 to 186 cm. No high performance requirements are placed on the resonance radiation. The second radiation is called Detuned (non-resonant) radiation denotes and requires high power, in particular the power density of the detuned radiation must be greater than 10 watt / cm and preferably greater than 10 watt / cm. There is no dependency between the wavelength of the detuned radiation and the absorption bands of the molecules required so that any high-power laser can be used, but the frequency of the high-power radiation is preferred

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nahe bei einer Resonanzfrequenz des durch die Strahlung niedriger Leistung angeregten Moleküls. Wegen ihres hohen Wirkungsgrades werden CO«-, CO-, HF- und DF-Laser bevorzugt verwendet. Die Bestrahlungszeit ist vorzugsweise kürzer alsclose to a resonance frequency of the molecule excited by the low-power radiation. Because of their high efficiency CO «, CO, HF and DF lasers are preferred. The irradiation time is preferably shorter than

—6 Sekunden, noch bevorzugter kürzer als 10 Sekunden und ganz besonders bevorzugt kürzer als 10 Sekunden.—6 seconds, more preferably less than 10 seconds and whole particularly preferably shorter than 10 seconds.

Die Umwandlung erfolgt vorzugsweise durch uni-molekulare Zersetzung, d.h. die bestrahlten Moleküle nehmen so viel Energie auf, daß sie zerfallen. Es liegt im Rahmen der Erfindung, daß die bestrahlten Moleküle eine Energie aufnehmen, die zu ihrem Zerfall nicht ausreicht, die sie jedoch mit einigen anderen in dem bestrahlten Volumen vorhandenen gasförmigen Molekülen reagieren läßt. Die US-PS 3 937 956 beschreibt verschiedene chemische Umwandlungsprozesse für selektiv angeregte Moleküle. The conversion is preferably carried out by uni-molecular Decomposition, i.e. the irradiated molecules absorb so much energy that they disintegrate. It's within the scope of the Invention that the irradiated molecules absorb an energy that is not enough to decay, but they do reacts with some other gaseous molecules present in the irradiated volume. The US PS 3 937 956 describes various chemical conversion processes for selectively excited molecules.

Am einfachsten läßt sich der kombinierte Anregungs- und Uinwandlungsvorgang als aufeinanderfolgender Prozeß beschreiben. Die Resonanzstrahlung bewirkt eine isotopisch selektive Anregung der Moleküle. Die angeregten Moleküle haben eine höhere Dichte der zur weiteren Anregung verfügbaren Schwingungszustände als die unangeregten Moleküle, und sie unterliegen daher leichter der Absorption von verstimmter Hochleistungsstrahlung, was zu ihrem Zerfall führt. Unter verstimmter Hochleistungsstrahlung wird hierbei die Anwendung einer Strahlung verstanden, die nicht vom moleku-The easiest way to describe the combined excitation and conversion process is as a sequential process. The resonance radiation causes an isotopically selective excitation of the molecules. The excited molecules have a higher density of vibrational states available for further excitation than the unexcited molecules, and they are therefore more easily subject to the absorption of detuned high-power radiation, which leads to their decay. Detuned high-power radiation is understood here to mean the use of radiation that is not from the molecular

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laren Schwingungsgrundzustand absorbiert wird. Dies setzt jedoch voraus, daß die verstimmte Hochleistungsstrahlung die Absorption der Resonanzstrahlung nicht beeinflußt. Es liegt aber außerdem im Rahmen der Erfindung, Verfahrensbedingungen auszuwählen, bei denen die verstimmte Hochleistungsstrahlung bei der Absorption der Resonanzstrahlung wesentlich mitwirkt. Es liegt außerdem im Rahmen der Erfindung, daß die verstimmte Hochleistungs-Laserstrahlung bei direkter Strahlungsabsorption unelastisch gemäß einem Raman-Prozeß streut, so daß die entsprechende Mehrphotonenschwingungsanregung erreicht wird. Bei einer großen Photonenanzahl führt dies zu einem stimulierten Streuprozeß mit einem größeren Querschnitt als bei kleinerer Photonenzahl. Aufgrund der hohen Zustandsdichte der Moleküle überwiegt resonante Raman-Streuung.lar vibrational ground state is absorbed. This continues however, it is assumed that the detuned high-power radiation does not affect the absorption of the resonance radiation. It however, it is also within the scope of the invention to select process conditions in which the detuned high-power radiation is essential in the absorption of the resonance radiation contributes. It is also within the scope of the invention that the detuned high-power laser radiation with direct Radiation absorption scatters inelastically according to a Raman process, so that the corresponding multiphoton oscillation excitation is achieved. With a large number of photons, this leads to a stimulated scattering process with a larger one Cross-section than with a smaller number of photons. Due to the high density of states of the molecules, resonant ones predominate Raman scattering.

Demgegenüber beschreibt die US-PS 3 443 O87 die TrennungIn contrast, US Pat. No. 3,443,087 describes the separation

O O C O "3 OO O CO "3 O

von U F, von U F, durch selektives Anregen einer derof U F, of U F, by selectively stimulating one of the

O DO D

beiden Verbindungen mit einem IR-Laser und anschließendes Ionisieren der angeregten Moleküle mit UV-Strahlung sowie Regenerieren der Ionen mit Hilfe von elektrischen und/oder magnetischen Feldern oder chemischen Reaktionen. In dem Artikel "Photochemical Isotope Separation as Applied to Uranium", erschienen unter der Nummer K-L-3054, Revision 1, Seite 29 am 15. März 1972 in einer Veröffentlichung der Union Carbide Corporation Nuclear Division, Oak Ridge Gaseous Diffusion Plant, besprechen Farrar und Smith dieboth connections with an IR laser and then Ionizing the excited molecules with UV radiation and regenerating the ions with the help of electrical and / or magnetic fields or chemical reactions. In the article "Photochemical Isotope Separation as Applied to Uranium ", published under the number K-L-3054, revision 1, Page 29 on March 15, 1972 in a publication by the Union Carbide Corporation Nuclear Division, Oak Ridge Gaseous Diffusion Plant, Farrar and Smith discuss the

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obige Patentschrift und beurteilen die Brauchbarkeit der als zweiten Schritt vorgeschlagenen Fotoionisation äußerst skeptisch. Stattdessen schlagen sie Fotodissoziation durch einzelne UV-Photonen vor.above patent specification and judge the usefulness of the photoionization proposed as the second step extremely skeptical. Instead, they suggest photo dissociation through single UV photons.

Die GB-PS 1 284 620 und die DT-PS 1 959 767 sowie 2 150 beschreiben die Verwendung von infraroter Strahlung zur selektiven Anregung von Molekülen, die anschließend einer chemischen Reaktion unterworfen werden, der die unangeregten Moleküle nur langsamer unterliegen. Als einziges Beispiel für eine derartige Reaktion ist der thermische Zerfall von U(BH .) . angegeben.GB-PS 1 284 620 and DT-PS 1 959 767 and 2 150 describe the use of infrared radiation for the selective excitation of molecules which are then subjected to a chemical reaction to which the unexcited molecules are only subject to more slowly. The only example of such a reaction is the thermal decay of U (BH.) . specified.

In allen genannten Druckschriften wird die auf die Moleküle bei der Fotoanregung übertragene Energie klar als die Energie eines einzigen IR-Photons angegeben, während die erfindungsgemäß übertragene Energie die Energie mehrerer IR-Photonen ist.In all of the cited documents, the energy transferred to the molecules upon photoexcitation becomes clear as the energy of a single IR photon, while the energy transmitted according to the invention is the energy of several IR photons is.

Mehrfach-IR-Photonenabsorption ist beispielsweise in der US-PS 3 937 956 vorgeschlagen, wobei die Moleküle mittels einer infraroten Resonanzstrahlung isotopisch selektiv bei einer erforderlichen Hochleistungsdichte von zumindestMultiple IR photon absorption is for example in the US Pat. No. 3,937,956 proposed, the molecules being isotopically selective by means of infrared resonance radiation a required high power density of at least

4 2
10 Watt/cm je Torr der gasförmigen Verbindung angeregt werden, die das Element enthält, deren Isotope getrennt werden sollen. Der isotopisch selektive Zerfall von SF-4 2
10 watts / cm per torr of the gaseous compound containing the element whose isotopes are to be separated. The isotopically selective decay of SF

durch Resonanzstrahlung bei Leistungsdichten von 10 Watt/cmthrough resonance radiation at power densities of 10 watt / cm

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wurde beobachtet und in Artikeln von Ambartzumian et al (erschienen in Soviet Physics JETP 21, Seite 375, 1975) und von Lyman et al (in Applied Physics Letters 27, Seite 87, 1975) beschrieben. Alle diese Druckschriften verlangen die Verwendung eines eine Resonanzwellenlänge aussendenden Hochleistungslasers, d.h. eines Hochleistungslasers, der eine von den zu trennenden Molekülen bestimmte Wellenlänge aussendet. Demgegenüber kann bei dem erfindungsgemäßen Verfahren in vorteilhafter Weise ein eine beliebige Wellenlänge aussendender HochIeistungslaser verwendet werden, was einen höchst wirksamen Laserbetrieb gestattet. Es ist klar, daß der Wirkungsgrad und die Aufwendungen zur Erzeugung von infraroter Hochleistungsstrahlung von der Wellenlänge abhängig sind, die der Laser aussenden muß. Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird diese Schwierigkeit wesentlich verkleinert, da die Resonanzstrahlung, also die den Molekülen, deren Isotope getrennt werden sollen, angepaßte Strahlung lediglich eine geringe Energie haben muß.has been observed and reported in articles by Ambartzumian et al (published in Soviet Physics JETP 21, p. 375, 1975) and by Lyman et al (in Applied Physics Letters 27, p 87, 1975). All of these documents require the use of a resonance wavelength emitting device High-power laser, i.e. a high-power laser that determines one of the molecules to be separated Emits wavelength. In contrast, in the method according to the invention, any one can advantageously be used High-power lasers emitting wavelengths are used which allows a highly efficient laser operation. It is clear that the efficiency and the expenses for the generation of infrared high-power radiation are dependent on the wavelength that the laser emits got to. In the method according to the invention, this difficulty is significantly reduced, since the resonance radiation, that is, the radiation adapted to the molecules whose isotopes are to be separated only has a low energy must have.

example

Es wurde Uranerz von natürlicher Isotopenverteilung auf bekannte Weise in OF umgewandelt und das UF _fi gleichzeitig mit einer Infrarotstrahlung aus dem Wellenlängenbereich von 636 bis 613 cm und mit der IR-Strahlung einesUranium ore of natural isotope distribution was converted into OF in a known manner and the UF _{fi was converted} simultaneously with infrared radiation from the wavelength range from 636 to 613 cm and with the IR radiation one

—5
CO₂-Lasers kürzer als 10 Sekunden lang bestrahlt, wodurch-5
CO ₂ laser irradiated for less than 10 seconds, whereby

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das UF _fi isotopisch selektiv zerfiel. Die Leistungsdichtethe UF _fi disintegrated isotopically selectively. The power density

Q *)Q *)

des C0₂-Lasers war größer als 10 Watt/cm .the C0 ₂ laser was greater than 10 watts / cm.

Die Resonanzstrahlung niedriger Leistung sollte günstigerweise ausreichend stark sein, um das Molekül so anzuregen, daß die Absorption der verstimmten Strahlung hoher Leistung möglich wird. Die Intensität der Strahlung niedriger Leistung sollte die Werte nicht überschreiten, welche zu einer solchen Niveauverbreiterung führen, daß die Selektivität bezüglich der Isotope verloren geht. Für den W₃-übergang von UF, im Bereich von 636 bis 613 cm ist diese Intensität auf den Bereich von 100 Watt/cm² bis 10⁶ Watt/ cm begrenzt.The low-power resonance radiation should advantageously be strong enough to excite the molecule in such a way that the detuned high-power radiation can be absorbed. The intensity of the low-power radiation should not exceed the values which lead to such a broadening of the level that the selectivity with regard to the isotopes is lost. For the W ₃ transition from UF, in the range from 636 to 613 cm, this intensity is limited to the range from 100 watt / cm ² to 10 ⁶ watt / cm.

Die Strahlung hoher Intensität sollte geeigneterweise eine solche Frequenz und eine solche Intensität aufweisen, daß sie zu der Niveauverbreiterung zum Nachteil der durch die Strahlung niedriger Leistung allein erreichten Selektivität bezüglich der Isotope nicht beiträgt. Vorzugsweise soll die Frequenz der Strahlung hoher Leistung nahe bei einer Resonanzfrequenz des durch die Strahlung niederer Leistung angeregten Moleküls liegen.The high intensity radiation should suitably have such a frequency and intensity that they lead to the level broadening to the disadvantage of the selectivity achieved by the radiation of low power alone does not contribute in terms of isotopes. The frequency of the high-power radiation should preferably be close to a resonance frequency of the molecule excited by the low-power radiation.

Die Wellenlängen, die Bandbreite, die Energie, die Impulsbreite sowie der Impulszeitcharakter sowohl der Strahlung niedriger Leistung als auch der Strahlung hoher Leistung müssen so eingestellt werden, daß eine maximale Ausbeute bei optimaler Isotopentrennung erreicht wird.The wavelengths, the bandwidth, the energy, the pulse width and the pulse time character of both the radiation low power as well as high power radiation must be adjusted so that a maximum yield is achieved with optimal isotope separation.

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Die zerfallenen Moleküle wurden anschließend isoliert und von den unzerfallenden Molekülen abgetrennt, so daß isotopisch angereichertes und verarmtes Uran gebildet wurde. Die Trennung und Isolierung erfolgten nach irgendeinem bekannten Verfahren. Weitere Verarmung des verarmten Urananteils oder stärkere Anreicherung des bereits angereicher ten Urananteils lassen sich durch die bekannte mehrstufige Isotopentrennung erzielen, wobei das Trennverfahren wieder holt durchgeführt wird.The disintegrated molecules were then isolated and separated from the non-disintegrating molecules so that they are isotopic enriched and depleted uranium was formed. Separation and isolation followed each other known procedures. Further depletion of the depleted uranium component or greater enrichment of the already enriched one th uranium content can be achieved by the well-known multi-stage isotope separation, the separation process again fetches is carried out.

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Claims

1. Procedure for separating the isotopes of an element into a gaseous compound, characterized in that the compound simultaneously with two IR radiations of different wavelengths is irradiated for less than 10 seconds, the first radiation has a wavelength corresponding to an absorption band of the compound and the absorption band corresponds to a molecular oscillation form in which the atoms of the element participate, while the second Radiation a higher power density than 10 watts /

2
cm, so that the compound is isotopically selectively excited and converted, that the conversion is carried out either as decomposition or reaction with a second gas, and that the converted molecules are then separated and isolated from the unconverted molecules in a manner known per se.

2. The method according to claim 1, characterized in that the intensity of the first radiation is sufficient to excite the molecule so that it can absorb the second radiation, but below the intensities which leads to a broadening of the level which impairs the selectivity for the isotopes.

709816/0743 cmm^ 709816/0743 cmm ^

OfttG ^ AL INSPECTED

3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that a uranium compound is used as the gaseous compound is used.

4. The method according to claim 3, characterized in that

7 2

the power density greater than 10 watt / cm and the

Exposure time is less than 10 seconds.

5. The method according to claim 3, characterized in that

8 2

the power density is greater than 10 watts / cm the irradiation time is less than 10 seconds.

6. The method according to claim 4, characterized in that the second radiation is _{generated by a CO 2} , CO, HF or DF laser, but preferably a C0 ₂ laser.

7. The method according to claim 3, characterized in that the uranium compound is UF _fi .

8. The method according to claim 7, characterized in that the first radiation is in one of the wavelength ranges
from 1880 to 1852 cm ", from 1300 to 1280 cm", from
1170 to 1143 cm ", from 636 to 613 cm or from 196

.up to 186 cm " ¹ .

9. The method according to claim 3, characterized in that the second radiation is _{generated by a C0 2} laser,

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that the gaseous compound is UF, and that the wavelength the first radiation is in the range of 636 to 613 cm.

10. The method according to claims 2 or 9, characterized in that that the first radiation has an intensity between

2 6 2 see 100 watts / cm and 10 watts / cm.

ugs: ah: bü

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