DE2423611A1 - Verfahren zur aufarbeitung blockfoermiger graphitbrennelemente - Google Patents

Description

HOBEG

Hochtemperaturreaktor-Brennelement GmbE

( Grossauheim, Stadtteil Wolfgang

Verfahren zur Aufarbeitung blockförmiger Graphitbrennelemente.

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Aufarbeitung unbestrahlter und besti'ahlter blockförmiger Graphitbrennelemente, die aus einem Graphitblock mit parallelen Kühlkanälen und Brennstoffzonen aufgebaut sind, wobei die Brennelemente zuerst mechanisch zerkleinert und dann durch Verbrennen und durch nasschemische Aufarbeitung in Spaltstoffe und Abfallstoffe aufgeteilt werden.

Bloclcförmige Graphitbrennelemente werden in gasgekühlten Hochtempcraturreaktoren angewendet. Bevorzugt werden hierbei Brennelemente verwendet, die nebeneinander Brutstoff und Spaltstoff in getrennten Brut- und Abbrand-ßrennstoffpartikeln enthalten, entweder gemischt in gemeinsamen Brennstoffzonen oder getrennt in parallelen Brutstoff- und Abbrand-Brennstoffzonen im gleichen Brennelement.

Blockförmige Brennelemente für Hochtemperatur-Leistungsreaktoren sind prismatische Graphitblöcke von beispielsweise 40 bis 100 cm Höhe und hexagonalem oder auch pentagonalem Querschnitt mit 30 bis 60 cm Durchmesser, die in der am meisten verwendeten Ausgestaltung in rasterförmiger Anordnung von 40 bis 100 parallelen Kühlkanälen mit etwa 1 bis 2 cm Durchmesser und von bO bis 250 zylindrischen Brennstoffzonen mit etwa 0,7 bis 2 cm Durchmesser durchsetzt sind. In einer anderen Ausgestaltung enthalten die Blöcke in Kanälen von etwa 6 bis 10 cm Durchmesser zylindrische oder hohlzylindrische Brennstoffeinsätze, die entweder in dem

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Ringspalt zwischen den Einsätzen und der Kanalwand oder in diesem Ringspalt und zusätzlich im Zentralkanal der Einsätze vom Kühlgas umströmt werden. Die Brennstoffzonen bzw. Brennstoffeinsätze enthalten den Brennstoff in Form von beschichteten Partikeln, eingebettet in eine Kohlenstoff- oder Graphitmatrix. Die.beschichteten Partikeln sind im allgemeinen sphärische uran- oder Thoriumoxid- oder -karbidkerne von 150 bis ÖO0 ,um Durchmesser, die mit mehreren Schichten von Pyrolytkohlenstoff und gegebenenfalls einer Zwischenschicht von SiC überzogen sind.

Neben der beispielsweise aus der US-PS 3 '*13 196 bekannten Ausführung eines Brennelementes als vorgefertigter Graphitblock, der in den Brennstoffkanalen eingefüllte Brennstoffkörper enthält, sind auch aus der DT-PS 1 902 994t Blockbrennelemente bekannt, die aus einer zonenweise brennstofffreien bzw. brennstoffhaltigen Graphitpressmasse gepresst und durch Temperaturbehandlung verfestigt sind.

Die Aufarbeitung solcher Brennelemente nach der Bestrahlung dient der Wiedergewinnung des unverbrauchten bzw. erbrüteten Spaltstoffes. In der ersten Stufe der Aufarbeitung muss der Spaltstoff von den grossen Mengen Kohlenstoff abgetrennt werden, in die er eingebettet ist. Hierfür ist beispielsweise aus der DT-rS 1 961 145 bekannt, die Brennelemente als solche zu verbrennen und die übrig bleibende Asche chemisch weiterzuhehandeln, um die Spaltstoffe uran-235, üran-233 und Piutonium-239 abzutrennen. Die Verbrennung ganzer Blockbrennelemente ist aber ungünstig, weil sie nur eine geringe Oberfläche pro Gewichtseinheit haben und die Verbrennung nur langsam verläuft. Daher sind Verfahren bekannt, bei denen die Blockbrennelemente zunächst in Brechern und Mühlen zerkleinert werden. Hierbei lässt es sich aber nicht vermeiden, dass bei der zerkleinerung der Brennstoffzonen ein Teil der Partikeln beschädigt wird. Dies

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ist insbesondere dann von Nachteil, wenn getrennte Brutpartikein und Abbrandpartikeln vorhanden sind, die durch ihre unterschiedliche umhüllung'mit und ohne'SiC-Zwisehensehieht anschließend an den Verbrennungsprozess separiert werden sollen, da dazu die SiC-nüllen intakt bleiben müssen, damit die SiC-beschichteten Teilchen beim Auslaugen der Asche nicht aufgelöst werden, sondern : nach der anschliessenden Abtrennung erst zerkleinert und dann gelöst werden können. Durch die Beschädigung von SiC-Hüllen bei der Vorzerkleinerung der Elemente tritt aber eine Vermischung der beiden Partikelsorten auf.

Es hat daher in der Vergangenheit nicht an Versuchen gefehlt, eine sichere und einfache Aufbereitungsraethode für bestrahlte ßrenneletnonte zu finden. Beispielsweise .aus der BE-PS 785 8^1 ist' es bekannt, Brut- und Abbrandbrennstoff derart zonenweise im Blockbrennelement anzuordnen, dass durch mechanische Abtrennung, z.B. mit Kronenbohrern, die Brutzonon von den Abbrandzonen getrennt werden können, die dann jeweils für sich aufgearbeitet werden. Diese Zonenaufteilung ist aber neutronenphysikalisch für die Reaktorauslegung nicht optimal und das stauberzeugende Bohren ist. in heissen zellen mit besonderem Aufwand verbunden.

Aufgabe der Erfindung war es daher, ein einfaches Verfahren für die zerkleinerung und Wiederaufarbeitung von bestrahlten und unbestrahlten Graphitblockbrennelementen zu finden, insbesondere von Blockbrennelementen, die neben den parallellaufenden Kühlkanälen Brennstoffzonen in .rasterförmiger Anordnung enthalten. Dieses Verfahren sollte besonders für die Anwendung in heissen Zellen geeignet sein und ausserdem sollten die Brennstoffzonen nicht zerkleinert und mechanisch beansprucht werden, so dass gegebenenfalls eine separate Abtrennung der Brutzonen und Abbrandzonen möglioh ist.

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Diese Aufgabe wird erfindungsgemäss dadurch gelöst, dass für die Aufarbeitung von blockförmigen Graphitbrennelementen, die aus einem Graphitblock mit parallelen Kühlkanälen bestehen und den Brennstoff in besonderen Zonen angeordnet enthalten, zur mechanischen Zerkleinerung vor dem Abbrennen des Graphtianteils und der nasschemischen Aufarbeitung konische Dorne gleichzeitig in mehrere Kühlkanäle des Graphitblocks so lange eingedrückt werden, bis der Block in der ganzen Länge dieser Kühlkanäle auseinandergebrochen ist.

Diese erfindungsgemässe Zerklexnerungsraethode nutzt die Sprödigkeit des Graphits aus, der wie alle porösen keramischen Werkstoffe eine erheblich geringere Zugfestigkeit als Druckfestigkeit besitzt und daher bei Zugbeanspruchung, insbesondere bei Keilwirkung, unter Bildung von Trennrissen leicht gespalten werden kann.

Die Zerspaltung in. vorgegebenen Trennflächen, nämlich an den dünnsten stellen zwischen zwei Kühlkanalen, kann nach einer besonderen Ausgestalung der Erfindung vorteilhaft dadurch begünstigt worden, dass man Dorne verwendet, die axial laufende Rippen besitzen. Durch unterschiedliche Breite der Rippenspitze kann eine solche Rippe entweder mehr eine Trennwirkung durch Kerbung oder aber eine Druckwirkung senkrecht zur Trennfläche ausüben. Vorzugsweise wirken immer zwei entgegengesetzt an einem Dorn angeordnete Rippen als paar auf die wand des Kühlkanals ein.

Es hat sich für die Trennwirkung als besonders wirksam herausgestellt, wenn der Neigungswinkel der konischen Dorne 0,5 bis 5 Grad beträgt und wenn mehrere starr verbundene Dorne gleichzeitig in mehrere Kühlkanäle eingeführt und in das Blockelement so lange eingedrückt werden, bis das entsprechende Teilstück des Blocks in der ganzen Länge aufgespalten ist. Von besonderem Vorteil ist es, über die ganze Breite des Blocks in alle Kühlkanäle der auf einer Linie liegenden Rasterreihe gleichzeitig eine entsprechende Reihe

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von Dornen einzudrücken. Gegebenenfalls können in mehrere nebeneinanderliegende Reihen von Kühlkanälen die entsprechenden Reihen von Dornen gleichzeitig eingedrückt werden, wobei vorzugsweise jede benachbarte Reihe von Dornen etwas in der Höhe versetzt ist, so dass jede Dornreihe von aussen nach innen jeweils etwas später in die jeweilige Reihe von Kühlkanälen eintaucht und daher die Reihen nacheinander auf Druck beansprucht werden und auseinanderbrechen.

Durch die vorzugsweise verwendeten Rippen auf den Dornen werden diese nicht am ganzen Umfang gleichzeitig beansprucht und kleine Maßabweichungen in der Rasteranordnung der Kühlkanäle, die durch Herstelltoleranzen entstehen, werden ausgeglichen, ohne dass es zu erheblichen Verbiegungskräften an einzelnen Dornen einer Dornreihe kommt.

Wenn die Blöcke aus einer Graphitsorte bestehen, die beim Eindrücken der Dorne mit sehr unregelraässigen Trennflächen auseinanderbrechen, werden wegen der ungleichmässigen Kräfte, die beim Nachdrücken in die beim Abbrechen unregelmässig stehen gebliebenen Teile der Kühlkanäle entstehen, vorzugsweise relativ kurze Dorne mit einem Steigungswinkel von 5 bis 15° verwendet.

Bei Blockbrennelementen, die aus Graphtiblöcken und in Brennstoffkanäle eingesetzten Brennstäben bestehen, brechen beim erfindungsgemässen Eindrücken der Dorne die Graphitblöcke so auf, dass die Brennstäbe freigelegt,aber nicht beschädigt werden, vorzugsweise werden nun die Brennstäbe entweder einzeln mit einer Manipuliereinrichtung aus den Graphitbruckstücken aussortiert und abgetrennt, oder sie werden reihenweise mit einer Vorrichtung halbautomatisch oder vollautomatisch durch Kippen des Elements auf oinon Gitterrost und Ablösen der noch festhaftenden stäbe mit Schälmessern vom Graphit getrennt.

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Besonders vorteilhaft ist es, wenn auf diese Weise Brennstäbe mit Brutstoff von solchen mit Abbrandstoff, die in Rasteranordnung nebeneinander vorliegen, abgetrennt und die Brut- · und Abbrandstäbe getrennt weiter aufgearbeitet werden. Dies hat den besonderen Vorzug, dass eine Vermischung von Brut- mit Abbrandstoff ausgeschlossen wird, ohne dass die jeweiligen Partikeln unterschiedliche Beschichtungen erhalten müssen. Selbst bei einem Auftreten von Partikelschäden im Reaktorbetrieb kann eine 100 %ige Trennung in Brut- und Abbrandstoff erfolgen.

Die Zerkleinerung der Graphitblockelemente durch das erfindungsgemässe Verfahren des Eindrückens,von Dornen in die Kühlkanäle ist auch von Vorteil bei solchen Elementen, die den Brennstoff in zylindrischen oder hohlzylindrischen Brennstoffeinsätzen enthalten, wobei die Brennstoffeinsätze in den Kühlkanälen angeordnet sind und von Kühlgas direkt umspült werden. Bei der Aufarbeitung dieser Elemente werden nach der Entnahme der Brennstoffeinsätze aus den Kühlkanälen erfindungsgeraäss konische Dorne in mehrere Kühlkanäle gleichzeitig eingedrückt und der Graphitblock dadurch schrittweise mit einfachen Mitteln zerkleinert. Dieses erfindungsgemässe Verfahren erübrigt die Verwendung eines grossen Backenbrechers für die Zerkleinerung des radioaktiven Graphitblocks in der heissen Zelle, was aus platzgründen in der heissen Zelle und wegen der leichteren Dekontaminierungsmöglichkeit von erheblichem Vorteil ist. Auch für diesen Blockelementtyp ist ein Zerbrechen entlang ganzer Rästerrcihen von Kühlkanälen von vorteil, insbesondere mehrerer Rasterreihen mit verzögerter Druckbeaiispruchung für jede einzelne Reihe.

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Beispiel

Ein bestrahltes hexagonales Blockbrennelement mit einer Höhe von 793 mm und einer Schlüsselweite von 36O mm enthielt in hexagonaler Rasteranordnung 66 Kühlkanäle von 21 ram Durchmesser in jeweils 40 mm Rasterabstand, wobei jeder Kühlkanal von je 6 Brennstoff kanälen von 16 mm Durchmesser umgeben war. Die Brennstäbe in den Brennstoffkanälen enthielten, in eine Kohlenstoffmatrix eingebettet, gemischte ThOg-Brutpartiklen (nur mit Pyrolytkohlenstoff beschichtet) und UOg-Abbrandpartikeln (mit Pyrolytkohlenstoff und SiC beschichtet) bei einem Th:U~Verhältnis von 10;l. Der Block wurde so auf eine 2 cm dicke Unterlageplatfce gelegt, dass die in der Unterlageplatte befindlichen Bohrungen von 25 mm Durchmesser zum Durchtritt der Dorne jeweils unter einer der 17 Itasterreiheu von 3 bis 6 Kühlkanälen dos Bloeks angeordnet waren. Block und Platte wurden so in eine 25 t-presse eingeschoben, dass beim Absenken des Oberstempels der presse die an ihnen befestigte Reihe von 6 Dornen mit 1° Steigung in eine Reihe von Kühlkanälen eintauchte. Entlang der Reihe von Kanälen brachen beim weiteren Einfabren der Dorne Bruchstücke ab, bis die Dorne nach unten durchgefahren waren. Mit Hilfe eines gekrümmten Spatelwerkzeugs konnten die freigelegten, nur schwach festhaftenden Brennstäbe aus den offenen Brennstoffkanälen entfernt und von den Graphitbruchstücken abgesondert werden. Dieser Vorgang wurde Reihe für Reihe wiederholt, bis der ganze Block zerteilt war. Die gesammelten Graphitbrocken wurden auf eine Korngrösse von etwa 3 mm zerkleinert und dann in einem Wirbelbettbrenner mit stickstoffhaltigem Sauerstoff bei etwa 1200⁰C verbrannt. Die Brennstabe wurden zunächst in einem Schachtofen verbrannt und die zurückbleibenden, noch mit restlichen Pyrolytkohlenstoffschichten versehenen Brennstoffpartikeln in einem Wirbelschichtbrenner nachverbrannt.

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Bei dem anschliessenden Auflösen in konzentrierter Salpetersäure mit Flußsäurezusatz blieben die SiC-beschiehteten, beim Verbrennen nioht angegriffenen Abbrandpartikeln zurück, die durch Zerkleinern in einer Hammermühle, Verbrennen des Kohlen«- stoffanteile in einem Wirbelbettbrenner und Auflösen in Säure aufbereitet wurden.

Da die Brennstäbe bei dem Zerkleinerungsvorgang nicht mechanisch beansprucht worden waren, wurde bei der Trennung der Brut- und Abbrandpartikeln eine praktisch 100 #ige Aufteilung erhalten.

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Claims (7)

PATENTANSPRÜCHE

1. Verfahren zur Aufarbeitung von blockformigen Graphitbrennelementen, die aus einem Graphitblock mit parallelen Kühlkanälen bestehen und den Brennstoff in besonderen Zonen angeordnet enthalten, insbesondere für solche Brennelemente, bei denen die Kühlkanäle und die Brennstoffzonen nebeneinander rastermässig verteilt sind, wobei diese Brennelemente zuerst mechanisch zerkleinert und dann durch Verbrennen und durch nasschemische Aufbereitung in Spaltstoffe und Abfallstoffe aufgeteilt werden, dadurch gekennzeichnet, dass zur mechanischen Zerkleinerung des Grapbitblockos konische Dorne gleichzeitig in mehrere Kühlkanäle so lange eingedrückt werden, bis der Block in der ganzen Länge dieser Kühlkanöle auseinandergobrochen ist.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass Dorne mit axial laufenden Rippen verwendet werden.

3. verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass Dorne verwendet werden, deren Rippen jeweils paarweise einander entgegengesetzt am Dorn so angeordnet sind, dass ein Rippenpaar zum Einkerben der Kühlkanalwand an der Trennfläche und ein Rippenpaar zur Druckbeanspruchung der Kühlkanalwand senkrecht zur Trenniläche dient.

4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Dorne in einer oder mehreren Rasterreihen ange~- ordnet sind, die den Rasteranordnungen der Kühlkanäle entsprechen.

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5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass konische Dorne mit einem Steigungswinkel von 0,5 bis 5 ° verwendet werden.

6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass konische Dorne mit einem Steigungswinkel von 5 his 15° verwendet werden.

7. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass nach dem Aufbrechen des Blockes entlang einer Rasterreihe von Kühlkanälen die Brennstäbe aus den ßrennstoffkanälen mit gebogenen Spatelwerkzeugen abgelöst und von den Graphitbrocken abgetrennt werden.

ö. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass nach dem Aufbrechen des Graphitblockes Brut- und Abbrandbrennstäbe voneinander getrennt und jeweils für sich nach bekannten Methoden weiter aufgearbeitet werden.

Frankfurt/Main, 3.5.1974
Dr.Br.-Bi

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