DE2248681A1 - Verfahren zur herstellung geformter gegenstaende aus dichtem aluminiumoxid - Google Patents

Verfahren zur herstellung geformter gegenstaende aus dichtem aluminiumoxid

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DE2248681A1
DE2248681A1 DE19722248681 DE2248681A DE2248681A1 DE 2248681 A1 DE2248681 A1 DE 2248681A1 DE 19722248681 DE19722248681 DE 19722248681 DE 2248681 A DE2248681 A DE 2248681A DE 2248681 A1 DE2248681 A1 DE 2248681A1
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suspension
coating
aluminum oxide
alumina
sintering
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DE19722248681
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Jeffrey Hardwood Belding
Jun Newton Levy
Moises Gali Sanchez
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WR Grace and Co
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    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C24/00Coating starting from inorganic powder
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
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    • C04B35/01Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
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Description

  • Verfahren zur Herstellung geformter Gegenstände aus dichtem Aluminiumoxid Die Erfindung betrifft Verfahren zur Herstellung von geformten Gegenständen aus dichtem Aluminiumoxid Oder zur Herstellung von Formlingen mit einer Beschichtung aus dichtem Aluminiumoxid.
  • Geformte Gegenstände aus dichtem Aluminiumoxid werden als feuerfeste Materialien, Schneidwerkzeuge, Ofenauskleidungen und in ähnlicher Weise Verwendet. Eine Beschichtung mit hochdichten Aluminiumoxiden wird häufig durchgeführt, um den so behandelten Gegenständen Feuerfestigkeit, Oberflächenglätte, Härte, chemische Widerstandsfähigkeit oder hohe Beanspruchbarkeit zu verleihen.
  • Gegenstände aus hochdichtem Aluminiumoxid wurden bisher aus reaktiven Aluminiumoxidpulvern geringer Teilchengröße und hoher Reinheit hergestellt. Allerdings weisen diese reaktiven feinteiligen Aluminiumoxidpulver beim Verarbeiten nach den t>ei der Xeramikherstellung Ublichen Techniken Nachteile auf, da sie nur schwierig in "grüne", daß heißt nicht gesinterte Formlinge hoher Dichte zu verformen sind und daher während des nachfolgenden Sinterns häufig sehr starke Schrumpfungen Auftreten.
  • Aufgrund der hohen Gesamt oberfläche des Aluminiumoxids sind außerdem große Mengen Bindemittel und Plastiziermittel notwendig, um die einzelnen Aluminiumoxidteilchen zu umhüllen; die Entfernung dieser Bindemittel und Plastiziermittel wird daher in den darauf folgenden Verarbeitungsstufen wesentlich schwieriger.
  • Eine weitere Schwierigkeit besteht in der vollständigen Entfernung adsorbierter Gase aus dem Scherben, bevor sich die Poren während des Sinterns schließen, Dadurch können Gasblasen in dem Scherben eingeschlossen bleiben, die die Dichte des fertigen Formlings erniedrigen. Außerdem tritt bei dem Sintervorgang aufgrund der hohen Oberflächenenergie der reaktiven Pulver hXuw fig ein fIbermäßiges und diskontinuierliches KornWachstum auf, das ebenfalls zu einem Verlust der Festigkeit oder anderer erwünschter Eigenschaften des Fertigproduktes führen kann.
  • Die bekanntesten Methoden zur Herstellung von Formlingen aus reaktiven Aluminiumoxidpulvern sind (1) das Heißverpressen verdichteter Pulver und (2) die Zugabe von Modifizierungsmitteln zu dem verwendeten Ausgangspulver, wobei diese Störphasen bilden und dadurch eine Kontrolle des Kornwachstums ermöglichen, woran anschließend das Kaltverformen des Pulvers und das Sintern durchgeführt werden. Das Heißverpressungsverfahren weist mehrere.
  • schwerwiegende Nachteile auf: Erstens ist es teuer; daher wird dieses Verfahren fast nur für teure Formlinge für Spezialzwecke verwendet. Zweitens sind bei diesem Verfahren flüchtige Verbindungen nur schwierig zu entfernen. Das Heißverpressen wird unterhalb der Sintertemperatur in einem geschlossenen Raum durchgeführt, so daß flüchtige Verbindungen mit einem hohen Siedepunkt oder sehr fest adsorbierte Verbindungen wie Wasser, Hydroxyverbindungen oder Carbonate nur sehr schwierig vollständig zu entfernen sind, bevor sie durch das Schließen der Poren eingeschlossen werden. Ein weiterer Nachteil des angegebenen Verfahrens besteht darin, daß die Stempel und Formwerkzeuge einer sehr hohen Temperatur und einem hohen Druck widerstehen und außerdem sich unter diesen Bedingungen gegenüber den zu verpressenden Pulvern chemisch inert verhalten müssen, so daß aus diesem Grundc die Ausrüstung sehr teuer ist.
  • In der zweiten allgemein bekannten Methode, nämlich dem Kaltverformen und Sintern, wird der Druck bei Raumtemperatur angewendet. Der verdichtete Formling wird dann aus dem Formwerkzeug entnommen und anschließend bis zur gewünschten Dichte gesintert.
  • Das Ausgangspulver wird mit'einem spinellbildenden Kornwachstumsinhibitor wie beispielsweise Magnesiumoxid MgO versetzt; gegebenenfalls muß noch ein weiterer Zusatzstoff zur Verhinderung des Kornwachstums zugegeben werden. Die Verwendung dieser Zusatzstoffe weist ebenfalls schwerwiegende Nachteile auf, da das Einarbeiten des Zusatzstoffes einen weiteren Verfahrensschritt bedeutet, außerdem der Zusatzstoff gleichmäßig im Aluminiumoxid dispergiert sein muß und die sich bildende Phase der Verunreinigungen oder Störphase die Eigenschaften des Formlings aus Aluminiumoxid negativ beeinflussen kann.
  • Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, Verfahren zur Herstellung geformter Gegenstände aus hochdichtem Aluminiumoxid zu entwickeln, die die beschriebenen Nachteile nicht aufweisen.
  • Zur Lösung der Aufgabe wird ein Verfahren zur Herstellung geformter Gegenstände aus oder mit einer Beschichtung aus hochdichtem Aluminiumoxid durch Kaltverformen und Sintern eines reaktiven Aluminiumoxidpulvers vorgeschlagen, das dadurch gekennzeichnet ist, daß (a) aus einer Suspension in einer Flüssigkeit mit einem Gehalt an 60 bis 85 Gew.% eines Aluminiumoxidpulvers mit einer Oberfläche von mindestens 1 m2'/g und eines Entflocküngsmittels die Luft entfernt, (b) die Suspension verformt oder auf ein Substrat aufgeschichtet, (c) die geformte Suspension oder die Beschichtung bei Raumtemperatur oder geringfügig erhöhter Temperatur getrocknet und (d) der geformte oder beschichtete Gegenstand bei einer Temperatur von mindestens 11000C gesintert werden, bis die Dichte des Aluminiumoxids mindestens 95 % des theoretischen Wertes erreicht hat.
  • Überraschenderweise wurde festgestellt, daß Formlinge und Beschichtungen aus reinem kristallinen Aluminiumoxid mit einer Reinheit von mehr als 99,9 %, einer Korngröße von unter 51um und einer Dichte von mehr als 95 % des theoretischen Wertes nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellt werden können, ohne daß der Zusatz von Kornwachstumsinhibitoren oder ähnlichen Verbindungen notwendig ist, so daß die bisher beim Kaltverformungs- und Sinterungsverfahren auftretenden Nachteile vermieden werden können.
  • Die eingesetzten Aluminiumoxidsuspensionen, die auch als Schlicker bezeichnet werden können, können aus im Handel erhältlichen reinen sehr feinteiligen reaktiven -Aluminiumoxidpulvern hergestellt werden. Diese Aluminiumoxidpulver sind hochgradig reaktiv, wie sich aus ihrer Gesamtoberfläche ergibt, die mindestens 1 m2/g sein muß und vorzugsweise bei etwa 2 bis 15 m2/g liegen sollte. Geeignete im Handel erhältliche Aluminiumoxide sind beispielsweise Meller- und Ugine-Aluminiumoxjde sowie Linde A" und Kemalox KA/100", die zu sehr guten Ergebnissen führen.
  • Zur Herstellung der Suspension werden die Pulver im trockenen Zustand im allgemeinen erst in einer Kugelmühle vermahlen.
  • Diese Behandlung ist zwar nicht unbedingt notwendig; sie ergibt aber wesentlich höhere Dichten in den nicht gesinterten Aluminiumoxiden. Die Mahlzeit in der Kugelmühle beträgt meist etwa 3 bis 48 Stunden. Eine wesentliche Verbesserung der Produkte läßt sich erzielen, wenn das Aluminiumoxid etwa 24 Stunden in einer Kugelmühle vermahlen wird; die weitere Verbesserung durch Vermahlen in der Kugelmühle für eine Dauer von mehr als 24 Stunden ist dann nicht mehr so ausgeprägt.
  • Als Flüssigkeit zur Merstellung der Suspension wird vorzugsweise Wasser eingesetzt, obgleich auch andere Flüssigkeiten verwendbar sind.
  • Die Suspensionen werden mit Entflockungsmitteln versetzt, wobei die Art des Entflockungsmittels von der verwendeten Flüssigkeit in der Suspension abhängt. Im allgemeinen sind für wässrige Suspensionen verschiedene Säuren und Basen zufriedenstellende Entflockungsmittel, wobei.- vorzugsweise. Säuren oder Basen eingesetzt werden, die beim nachfolgenden Erhitzen.rückstandslos, daß heißt ohne Hinterlassung restlicher Ionen, zersetzbar sind.
  • Besonders gute Ergebnisse werden mit geringen Mengen Salpetersäure erzielt, gegebenenfalls können auch andere anorganische oder organische Säuren verwendet werden, wie beispielsweise Salzsäure, Ameisensäure, Oxalsäure, Essigsäure und ähnliche Säuren. Das Entflockungsmittel wird meist in solchen Mengen zugegeben, daß sich eine Konzentration von 0,1 bis 0,5 Gew.% in der Suspension, bezogen auf die Gesamtmenge,. ergibt.
  • Der Zusatz von organischen Binde-, Plastizier- oder Dispergiermitteln ist nicht notwendig.
  • Eine bevorzugt eingesetzte Suspension wird wie folgt hergestellt: Aluminiumoxid, Wasser und Salpetersäure (meist etwa 83 Gew.% Aluminiumoxid, 17 Gew.% Wasser und 0,14 Gew.% konzentrierte Salpetersäure) werden in an sich bekannter Weise wie beispielsweise durch Hochgeschwindigkeitsmischer oder durch feuchtes Vermahlen in einer Kugelmühle vermischt. Der Mischvorgang wird meist etwa 2 bis 20 Stunden und vorzugsweise etwa 16 Stunden durchgeführt. Die Suspension ist flüssig und kann zur Entfernung von Agglomeraten gesiebt oder zentrifugiert werden.
  • Die Suspension weist meist einen Gehalt von etwa 15 bis 40 Gew.% der zur Dispergierung verwendeten Flüssigkeit auf.
  • Die Entfernung der Luft aus der Suspension kann durch an sich bekannte Methoden zur Entfernung von eingeschlossener Luft wie beispielsweise durch Verminderung des Druckes durchgeführt werden.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung wird die Suspension dann geformt wie beispielsweise durch Einbringen in eine poröse Form; gegebenenfalls können auch andere Formungstechniken Anwendung finden.
  • Die Suspensionen werden dann getrocknet und zwar vorzugsweise bei Zimmertemperatur oder gegebenenfalls bei mäßig erhöhter Temperatur bis etwa 4000. Bei Verwendung poröser Formen wird das Trocknen des Formlings in der Form durchgeführt. Dieses Trocknen in der Form wird vorzugsweise so lange betrieben, bis etwa 15 bis 20 Vol.% Wasser übrigbleiben; dies läßt sich bei kleinen Gegenständen im allgemeinen bei Zimmertemperatur wShrend einer Zeit von 10 bis 18 Stunden erreichen. Für größere Gegenstände ist es günstig, wenn das Trocknen bei kontrollierter Luftfeuchtigkeit zur iferabsetzung der Trocknungsgeschwindigkeit, wie beispielsweise bei 60 bis 90 % relativer Luftfeuchtigkeit, durchgeführt wird. Anschließend wird der Formling aus der Form entnommen und in etwa 24 Stunden an der Luft vollständig getrocknet.
  • In einer anderen bevorzugten Ausführungsform der Erfindung werden Beschichtungen auf Substrate aufgetragen, wobei die Suspension in an sich bekannter Weise wie beispielsweise durch Eintauchen, Beschichten, Aufsprühen, Aufmalen oder Aufbringen mit einem Messer auf dem Substrat verteilt werden kann. Diese Ausführungsform wird als spezielle Art der Formgebung angesehen, bei welcher das Endprodukt nicht vollständig aus der Aluminiumoxidsuspension gebildet ist, sondern sich die Formgebung nur auf einen Teil des Endproduktes, also auf die Beschichtung, bezieht.
  • Das Substrat muß einen mit dem der Aluminiumoxidbeschichtung verträglichen Wärmeausdehnungskoeffizienten aufweisen, um eine Rißbildung während des Abkühlens zu vermeiden, und muß außerdem ausreichend hochwärmebeständig sein, um während der Sintertemperaturen die Form zu bewahren. Im allgemeinen können als Substrat nicht gesintertes vorgebranntes Porzellan, gargebrannte Aluminiumoxide oder andere geeignete keramische oder feuerfeste Materialien eingesetzt werden. Vorzugsweise werden Substrate aus vorverdichteten Teilchen wie beispielsweise aus Aluminiumoxid eingesetzt, die eine theoretische Dichte innerhalb einer Schwankung von 10 %, bezogen auf die theoretische Dichte der Aluminiumoxidbeschichtung, aufweisen. Die Stärke der Beschichtung kann durch Änderung der Viskosität des Schlickers, dem Beschichtungsverfahren oder der Anzahl der aufgetragenen Schichten eingestellt werden. Durch Einzelauftrag wurden Beschichtungen hergestellt, die eine Dichte von über 99 % des theoretischen Wertes, eine durchschnittliche Korngröße von weniger als 0,5,um und eine Stärke von etwa 2,5 bis 125zum aufwiesen.
  • Die Beschichtungen haben im allgemeinen eine gemessene Oberflächenglattheit von weniger als 75 m,u CLA (centre line average) und häufig eine solche von weniger als 50 m/u. Diese Glattheit wird aufgrund der extrem feinen Korngröße der Oberfläche der gesinterten Beschichtung und der durch das erfindungsgemäße Verfahren ermöglichten gleichmäßigen Stärke erhalten. Diese Beschichtungen können beispielsweise auf elektronische Bauteile oder ähnliche Substrate zur Verbesserung der Glattheit aufgetragen werden, während sie gleichzeitig durch das hochdichte Aluminiumoxid die bekannten verbesserten physikalischen elektrischen, thermischen und chemischen Eigenschaften ergeben.
  • Ferner ergibt sich, daß die Schrumpfung der Beschichtung während des Sinterns einsinnig senkrecht zu cler Ebene der Beschichtung verläuft, wenn die Beschichtung auf gargebrannte Aluminiumoxidsubstrate von häufig minderer Qualität aufgetragen wird. Wenn während des Trocknens oder Sinterns -eine. merkbare Schrumpfung in der Ebene der Beschichtung eintritt, müßten aufgrund des nichtplastischen Verhaltens des Aluminiumoxids Rißbildungen und Abbröckeln eintreten. Bei Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens treten diese Erscheinungen nicht auf; im Gegenteil, wenn das zusammengesetzte Formstück während des Sinterns Spannungen unterliegt und die Beschichtung makro.skopisch sichtbar senkrecht zu der Ebene der Beschichtung schrumpft, so wird durch diese Erscheinung das Kornwachstum des Aluminiumoxids in der Beschichtung verhindert. Es ist also möglich, auf diese Weise sehr glatte, dichte kontinuierliche Beschichtungen eines feinkörnigen Aluminiumoxids herzustellen, die als Substrat für elektronische Bauteile hoher Qualität geeignet sind Außerdem kann auf diese Weise ein billigeres, weniger gutes Substrat beschichtet und dessen Qualität verbessert werden. Da die verwendeten Substrate keine feinkörnigen Oberflächen haben müssen, können diese aus körnigen Strukturen mit einer wesentlich unter dem theoretischen Wert liegenden Dichte bestehen und von geringer Reinheit sein, so daß sie aus weniger teuren Aluminiumoxiden oder anderen verträglichen billigen Materialien-bestehen können.
  • In, einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung, die als spezielle Form der Beschichtung angesehen werden kann, können Gegerist.ändc aus zwei oder mehreren Strukturen durch Verwendung von Aluminiul.loxid verbunden werden. Die verbundenen Teilstücl;e können ungesintert, vorgebrannt oder gebrannt sowie aus verschiedenem Material sein. Sobald die Teilstücke und die Verbindung aus Aluminiumoxid gesintert sind, weist diese Verbindung die gleichen hervorragenden Eigenschaften wie die bereits beschriebenen Formlinge aus Aluminiumoxid aur.
  • Das Sintern wird meist bei Temperaturen von etwa 1.250 bis 1.5000C während einer Zeit von etwa 15 Minuten bis 2 Stunden durchgeführt, wobei die genaue Zeit und Temperatur danach zu richten sind, daß sich eine Dichte von mindestens 95 % des theoretischen Wertes ergibt. Im allgemeinen werden Temperature,n von 1.250 bis 1.4000C und Zeitspannen von 0,1 bis 2 Stunden bevorzugt.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft somit auch Gegenstände aus Aluminiumoxid oder Gegenstände mit einer Beschichtung aus Aluminiumoxid, wobei dieses Aluminiumoxid keine Kornwachstumsinhibitoren enthält und sich dadurch auszeichnet, daß es eine Reinheit von 99,8 % und vorzugsweise von mindestens 99,9 %, eine Dichte von 95 a oder mehr des theoretischen Wertes und eine Kristallitgröße von weniger als 51wa zumeist 0,1 bis 5 µm) sowie vorzugsweise eine Oberflächenglattheit von weniger als 250 mµ CLA und vorzugsweise von weniger als 200 mµ aufweist.
  • Zwar bestehen die Beschichtungen und Formlinge vorzugsweise aus fast reinem α-Aluminiumoxid, aber gegebenenfalls können sie Additive oder Dotierungsmittel enthalten und zwar insbesondere bei Anwendungen auf dem Gebiet der elektronischen Schaltelemente, wo geringe Mengen eines Dotierungsmittels zur Verbesserung der Filmhaftung oder von Phosphoradditiven zur Verbesserung der Wirksamkeit von Schaltungskontrollen erforderlich sein können, Der Hauptzweck dieser Additive besteht nicht darin, das Korngrößenwachstum zu verhindern, obgleich gegebenenfalls der Zusatz von Substanzen, die außerdem das Korngrößenwachstum behindern, nicht ausgeschlossen ist.
  • Die Erfindung wird im folgenden anhand der Beispiele näher erläutert.
  • Beispiel 1 Herstellung einer Suspension Eine Probe eines reaktiven o6-Aluminiumoxids der Handelsmarke "Kemalox KA-100" wurde 24 Stunden lang im trockenen Zustand in einer Kugelmühle vermahlen. Eine Gesamtmenge von 425 g des vermahlenen Aluminiumoxids wurde dann mit 71 ml Wasser und 0,70 ml einer 70 gew'.%igen Salpetersäure vermischt, Die Aufschlämmung wurde in eine Vakuumkugelmühle mit einem Fassungsvermögen von 1,1 1 überführt und zwei Stunden vermahlen. Die Viskosität der Mischung betrug bei Messung mit einem Brookfield-Viskosimeter bei 100 U/min 1.500 cP und die Dichte betrug 2,66 g/cm3.
  • Die gesamte Suspension wurde dann in einen Vakuumbehälter überführt, in dem sie durch Schütteln des Behälters auf einer Schüttelmaschine mit 60 Zyklen/Sekunde bei gleichzeitig angelegtem Vakuum entlüftet wurde. Anschließend wurde die Suspension mit Wasser verdünnt, so daß sie einen Gehalt an 74 bis 83 Gew.% Aluminiumoxid aufwies und dann in den verschiedenen Anwendungsformen verarbeitet.
  • Herstellung geformter Strukturen Die nach dem obigen Verfahren hergestellte Suspension mit einem Gehalt an 83 Gew.% Aluminiumoxid wurde in eine Gipsform gegossen, die Aushöhlungen mit einer Tiefe von 7,6 cm und einem Querschnitt von 1,55 x 1,55 cm aufwies. Die trockenen porösen Formen adsorbieren aus dem Schlicker Wasser und verfestigen die Formlinge. Über den Vertiefungen wurde eine zusätzliche Menge der Suspension aufgefüllt, um durch diese zusätzliche Menge Volumenverluste während des Trocknens ausgleichen zu können.
  • Die Formlinge wurden über Nacht in den Formen belassen, um eine möglichst langsame Trocknung so lange zu gewährlelsten, bis keine weitere Volumenverringerung eintrat. Die Formlinge wurden dann aus den Formen entnommen und bei ,Zimmertemperatur 24 Stunden getrocknet. Die Dichte der trockenen Formlinge wurde durch Auswiegen und geometrischc Ausmessung des Volumens bestimmt und ergab einen Wert v(>n 2>75 g/cm3, der 69 des theoretischen Wertes der Dichte von reinem Aluminiumoxid entspricht. Die Formlinge wurden dann eine Stunde in Luft bei 9000C vorgebrannt und im vorgebrannten Zustand in Stücke mit den Maßen 1,55 x 1,55 x 0,559 cm zerteilt. Diese Teilstücke wurden bei Temperaturen zwischen 1.200 und 1.400°C gesintert; Die Temperatursteigerung im Ofen betrug etwa 3000 je Stunde. Die Dichten der gesinterten Aluminiumoxide wurden durch Wasserverdrängung und die Korngrößen durch Abtastelektronenmikrographien bestimmt.
  • In der folgenden Tabelle I sind die Dichten und Korngrößen als Funktion der Temperatur angegeben: Tabelle I Sintertemperatur Dichte nach dem Sintern durchschnittliche in °C in g/cm3 Korngröße in µm 1200 3,84 s,4 1250 3,94 0,5 1300 3,95 0,5 1350 . 3,99 0,6 1400 3,97 0,9 Dichten von 3,95 g/cm3 können durch Sintern bei so niedrigen Temperaturen wie 13000C erzielt werden; du-rch Erhöhung der Sinterunstemperatur auf wesentlich mehr als 1400°C wird nur wenig gewonnen.
  • Beispiel 2 In diesem Beispiel wird die Anwendbarkeit des erfindungsgemäßen Verfahrens für beschichtete Gegenstände beschrieben.
  • Eine wässrige Suspension mit einem Gehalt an 74 Gew.% Aluminiumoxid wurde nach dem in Beispiel 1 angegebenen Verfahren hergestellt. Insgesamt 1200 g "Kemalox"-Aluminiumoxid wurden mit 343 ml Wasser und 3,0 ml konzentrierter Salpetersäure vermischt, diese Mischung wurde 21 Stunden in der Kugelmühle vermahlen und dann entlüftet. Die Suspension hatte einen pH-Wert von 4,8 und eine spezifische Dichte von 2,29 g/cm3. Die Viskosität betrug bei Messung auf einem Brookfield-Viskosimeter unter Verwendung der Spindel C-1 und Spindelumdrehungsgeschwindigkeiten von XO0, 50, 20 und 10 U/min 87, 66, 60 bzw. 25 cP, Die Suspension wurde dann in einen Vorratsbehälter mit den Maßen 15,2 x 1,9 x 12,7 cm eingefüllt; anschließend wurde ein Substrat aus Aluminiumoxid mit einer Reinheit von 99,5 5 f mit einer Geschwindigkeit von 3/ cm je Sekunde in den Schlicker einer taucht. Das Substrat wurde dann mit derselben Geschwindigkeit aus der Suspension entnommen und in einem Trockenschrank bei 85°C getrocknet. Die getrocknete Beschichtung bestand aus 0?92 g Aluminiumoxid und wies eine Stärke von 15µm auf jeder Seite des Substrates auf. Die Stärke der gesinterten Beschichtung wurde aus dem Gewicht der Beschichtung und der bedeckten Fläche errechnet, unter der Annahme, daß die Beschichtung sich beim zweistündigen Sintern bei 1.4000C verdichtet. Die berechnete Stärke betrug 1,0/um und stimmte mit der gemessenen Stärke von 1,0/um überein.
  • Die beschichtete gesinterte Oberfläche zeigte keine Wasserabsorption, außerdem wurde bei 100-facher Vergrößerung keine Porosität festgestellt. Bei der Prüfung unter dem Abtastelektronenmikroskop ergab sich eine mittlere Korngröße des Aluminiumoxids von weniger als 0,5/um. Das Substrat zeigte keine Verziehungen und wies kaum Oberflächendefekte auf. Die CLA-Oberflächenglattheit wurde vor und nach dem Beschichten auf einem "ClevXite 150 Surfanalyzer" ausgemessen und ergab für das Substrat eine CLA-Glattheit von 150 m/u und nach dem Beschichten des Substrates eine Glattheit von 50 bis 75 mµ.
  • Beispiel 3 In diesem Beispiel wird die Verwendung von mit MgO dotiertem Aluminiumoxid zur erstellung von beschichteten Formlingen beschrieben.
  • Eine Probe eines unter der lIandelsbezeichnung "Kemalox KA-210" erhältlichen mit-MgO dotierten reaktiven Aluminiumoxids wurde 24 Stunden trocken in einer Kugelmühle vermahlen.
  • Wie in Beispiel 1 beschrieben, wurde dann eine Suspension mit einem Gehalt an 74 Gew.% Feststoffen hergestellt und ein Aluminiumoxidsubstrat nach dem in Beispiel 2 beschriebenen Verfahren mit dieser Suspension beschichtet.
  • Nach einem 1/2-stUndigen Sintern bei 1.400°C wies das Formstück folgende Eigenschaften auf: Stärke 0,7 mm H2O Adsorption 0 % Korngröße 0,5 µm Defekte einige Stellen frei von Defekten Oberflächenglätte 50-75 m/u CLA Aus dc Gleichmäßigkeit der Beschichtungsstärke über die Gesamtoberfläche des Substrates vor und nach dem Sintern und aus dem Fehlen von Riß- und Bruchbildung, Verziehen oder Absplittern der verdichteten Beschichtung ergibt sich, daß eine makroskopische Schrumpfung nur in der zur Ebene der Beschichtung senkrecht stehenden Richtung erfolgt. Wenn die Beschichtung nur auf einer Oberfläche des Substrates aufgetragen ist, zeigt sich ein äußerst starkes Verziehen beim Sintern, das darauf hinweist, daß wihrend des Sinterns in er Ebene des Substrates definierte Kontraktionsbelastungen auftreten. Wenn diese Belastungen durch Auftragen von Beschichtungen gleicher Stärke auf den gegenüberliegenden Flächen des Substrates ausgeglichen werden, ergibt sich ein verziehungsfreies beschichtetes Substrat, das Schrumpfungen nur in. senkrechter Richtung zu der Ebene der Beschichtung zeigt.
  • Beispiel 4 In diesem Beispiel wird die Beschichtung von nicht gargebranntem Keramikgut angegeben.
  • Nach dem in Beispiel 1 beschriebenen Verfahren wurde eine Suspension mit einem Gehalt an 5 Gew.% Aluminiumoxid und einer Viskosität in den Größenordnungen der Werte aus Beispiel 2 hergestellt Verschiedene Stücke eines Substrates aus einem Aluminiumoxid der Firma Grace, die bei 9000C vorgebrannt worden waren, wurden dann mit entionisiertem Wasser gesättigt und mit einer ähnlichen Spritzpistole, wie sie zum Aufspritzen von Farben verwendet wird, mit der Suspension besprüht. Die aufgesprühte Suspension haftete auf clem vorgebrannten Gut und bildete eine glatte Beschichtung, die ohne Rißbildung trocknete, Das getrocknete vorgebrannte Keramikgut wurde dann zwei Stunden bei 1.500°C gesintert, wobei die gesinterte Beschichtung auf dem Substrat ohne Anzeichen von Riß- oder Bruchbildung, Verziehen oder Absplittern haftete. Unter Anwendung der Tauchmethode wurde festgestellt, daß das beschichtete Gut eine Dichte von 99 % der theoretischen Dichte des Aluminiumoxids aufwies.
  • Beispiel 5 Unter Verwendung von Salpetersäure als Entflockungsmittel wurden Suspensionen mit einem Gehalt an 75 Gew.% Aluminiumoxid aus den im Handel erhältlichen Aluminiumoxiden der Bezeichnung "Linde A" und "Alcoa A-16" hergestellt. Die Zubereitung der Schlicker erfolgte nach dem in Beispiel 1 beschriebenen Verfahren.
  • Die Suspensionen wurden dann durch Eintauchen auf Substrate aus dichtem Aluminiumoxid aufgeschichtet und anschließend unter Bildung grüner Beschichtungen getrocknet. Die beschichteten Substrate wurden dann zwei Stunden in Luft bei 1.500°C gesintert und geprüft.
  • Die Suspension aus Aluminiumoxid "Linde A' bildete eine gesinterte Beschichtung, die den aus den Aluminiumoxiden der vorangegangenen Beispiele hergestellten Beschichtungen ähnelte. Die Beschichtung war dicht und ergab keine Anzeichen für Riß- oder Bruchbildung, Aufwellen oder Absplittern.
  • Die Suspension aus dem Aluminiumoxid "A-16" bildete eine gesinterte Beschichtung, die dicht und bei einer Temperatur von 1.500°C makroskopisch zufriedenstellend war. Die Oberflächenrauhheit einer derartigen Beschichtung lag bei etwa 175 mµ Die längere KristallitgröPve des Aluminiumoxids A-16 grenzt die für solche Beschichtungen erreichbare Oberflächenglattheit ein, so daß, wenn nicht die Kristallitgröße weiter reduziert wird, die Oberflächenrauhheit von Beschichtungen aus Aluminiumoxid A-16 wesentlich größer ist, als von Beschichtungen, die aus ultrafeinen Aluminiumoxiden wie beispielsweise "Grace' KA-lOOt' oder 'lLinde A" hergestellt sind.
  • Hieraus ergibt sich, daß die zur Herstellung der Suspension eingesetzten reaktiven Aluminiumoxide sorgfältig ausgewählt werden sollten. Reaktive Aluminiumoxide aus Aluminiumsulfat oder anderen Salzen wie beispielsweise "MelIer"- und "Unine"-Aluminiumoxide ergeben gute Resultate. Aluminiumoxide, wie sie beispielsweise aus dem Bayer-Aluminiumoxidhydratverfahren gewonnen werden, benötigen im allgemeinen eine weitere-Aufarbeitung, bevor sie als Rohmaterial für die Herstellung der Suspensionen verwendbar sind.
  • Beispiel 6 In diesem Beispiel wird die Anwendung zum keramischen Schweißen beschrieben.
  • Die Spitzen zweier gesinterter Aluminiumstäbe mit einer Querschnittsfläche von 3,2 mm2 wurden in einer Aluminiumoxidsuspension gemäß' Beispiel 1 mit einem Gehalt an 82 Gew.% Aluminiumoxid eingetaucht und Spitze gegen Spitze zusammengelegt, Beim Trocknen der Suspension bildete sich eine feste Verbindung aus "grünem" Aluminiumoxid. Die gesamte so gebildete Anordnung wurde dann zwei Stunden in Luft bei 1.5O00C gesintert. Eine genaue Prüfung ergab, daß die beiden Aluminiumstäbe in ein Stück verschweißt waren, das eine Zugfestigkeit von mehr als 2 315 kg/cmC aufwies.
  • Beispiel 7 Durch Verpressen eines nicht reaktiven Aluminiumoxids des Bayer-Typs und Glühen bei 1.55O0C wurde eine Platte aus Aluminiumoxid mit den Maßen 5,1 x 5,1 x 0,13 cm hergestellt. Diese Platte wies 92 % der theoretischen Dichte auf.
  • zinke gemäß Beispiel 1 hergestellte Suspension mit einem Gehalt an 74 Gew.% Al203 wurde dann nach dem in Beispiel 2 beschriebenen Verrahren zum Beschichten der Platte eingesetzt.
  • Die getrocknete Beschichtung auf dem Substrat wurde dann zwei Stunden in Luft bei 1.500°C gesintert. Das Substrat oder die Base zeigten dabei keine weitere Verdichtung, aber die Beschichtung selbst ist dicht und zeigt keine Wasserabsorption. Bei tausendfacher Vergrößerung zeigt sich, daß die Beschichtung dicht, feinkörnig und fest mit der Basis verbunden ist. Die Gesamtstruktur weist eine Dichte von 92,2 % des theoretischen Wertes auf, während die Oberfläche nach der Behandlung die typischen Eigenschaften eines dichten reinen und feinkörnigen 2 hat.
  • Beispiel 8 In diesem Beispiel wird die Beschichtung eines nicht aus Aluminiumoxid bestehenden Substrates beschrieben.
  • Eine gemäß Beispiel 1 hergestellte wässrige Suspension wurde durch Eintauchen auf Substrate aus käuflichem "Zirkoa"-Zirkonoxid und metallischen Eisenscheiben aufgeschichtet. Die Beschichtungen wurden getrocknet, dann wurde das Zirkonoxidsubstrat mit der grünen Beschichtung bei 1.50000 gesintert, während das mit der grünen Beschichtung versehene Eisensubstrat bei 1.350°C in trockenem Wasserstoff gesintert wurde. Dabei wurden verdichtete Beschichtungen gebildet, die keinerlei Anzeichen für Riß- oder Bruchbildung zeigten. Diese Beschichtungen wiesen die hervorragenden mechanischen, elektr,ischen und chemischen Eigenschaften des Aluminiumoxids auf. Die so hergestellten Beschichtungen stehen während des Abkühlens der Struktur unter Druckbelastung, da die Wärmeausdei0nungskoe ffizienten der Substrate größer als die der Al2O3-Beschichtungen sind.
  • Derartige Druckbelastungen führen aber zu einer weiteren Erhöhung der Widerstandsfähigkeit der Beschichtungen.

Claims (9)

  1. PatentansprUche
    fahren zur Herstellung von geformten GegenstAnden aus oder mit einer Beschichtung aus hochdichtem Aluminiumoxid durch Kaltverformen und Sintern eines reaktiven Aluminiumoxidpulvers, dadurch gekennzeichnet, daß (a) aus einer Suspension in einer Flüssigkeit mit einem Gehalt an 60 bis 85 Gew.% eines Aluminiumoxidpulvers mit einer Oberfläche von mindestens 1 m2/g und an einem Entflockungsmittel die Luft entfernt, (b) die Suspension geformt oder auf ein Substrat aufgetragen, (c) die geformte Suspension oder Beschichtung bei Zimmertemperatur oder mäßig erhöhter Temperatur getrocknet und (d) der geformte oder beschichtete Gegenstand bei einer Temperatur von mindestens 1.IOO0C gesintert werden, ,bis die Dichte des Aluminiumoxids mindestens 95 % des theoretischen Wertes erreicht hat.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Suspension in einer porösen Form ausgeformt und das Trocknen mindestens teilweise in der Form durchgeführt wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Suspension auf ein Substrat aus Aluminiumoxid, Zirkonoxid oder Eisen aufgeschichtet wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Substrat aus einem Aluminiumoxid eine Kristallitgröße von über 5/um aufweist.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Stärke der Beschichtung weniger als 3um beträgt.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß zwei Substrate mit einer sie verbindenden Aluminiumoxid beschichtung versehen werden.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 1,bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Oberfläche des Aluminiumoxids in der Ausgangssuspension 2 bis 15 m2/g beträgt.
  8. 8. Verfahren nach Anspruch 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Luft aus einer wässrigen Suspension mit einem Gehalt an Wasser und Salpetersäure, Salzsäure, Essigsäure oder Oxalsäure als Entflockungsmittel entfernt wird.
  9. 9. Verfahren nach Anspruch 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet , daß das Sintern bei Temperäturen von.etwa 1250 bis 44500C und vorzugsweise von etwa 14000C durchgeführt wird.
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