DE2226233A1 - Process for the production of a metallic battery housing - Google Patents
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Description
Verfahren zur Herstellung eines metallischen BatteriegehäusesProcess for the production of a metallic battery housing
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung bzw. zum Zusammenbau eines metallischen Batteriegehäuses und insbesondere auf solche Verfahren, bei denen Teile des metallischen Gehäuses mit den gegenüberliegenden Oberflächen eines kristallinen ionenleitenden Festkörper-Elektrolyten dicht abgeschlossen werden.The invention relates to a method for producing or assembling a metallic battery housing and in particular to those methods in which parts of the metallic housing with the opposite surfaces of a crystalline ion-conducting solid-state electrolytes are tightly sealed.
Es sind Natrium-Schwefelzellen bekannt, die bei erhöhten Temperaturen arbeiten. Diese sind beispielsweise in dem US-Patent 3 404 036 mit der Bezeichnung "Energy Conversion Device Comprising a Solid Crystalline Electrolyte and a Solid Reaction ZoneSodium-sulfur cells are known to operate at elevated temperatures work. These are for example in US Pat. No. 3,404,036 with the designation “Energy Conversion Device Comprising a Solid Crystalline Electrolyte and a Solid Reaction Zone
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Separator" beschrieben. Der kristalline ionenleitende Pestkörper-Elektrolyt in der oben erwähnten Natrium-Schwefelbatterie kann Natrium-beta-Aluminiumoxid sein, mit dem ein Paar Glasröhren durch Glasdichtungen fest verschlossen ist. Eine Beschreibung des Dichtverfahrens ist nicht angegeben.Separator ". The Pesticide Crystalline Ion Conductive Electrolyte In the above-mentioned sodium-sulfur battery, sodium beta-alumina can be with which a pair of glass tubes is tightly closed by glass seals. A description of the sealing method is not given.
Batterien, welche kristalline ionenleitende Pestkörper-Elektrolyten verwenden, erfordern hermetisch schließende Dichtungen, um die anodischen und kathodischen Reaktionsmittel vor der Umgebung zu schützen. Somit wäre bei der Herstellung geeigneter Batterien ein Verfahren zur Bildung derartiger Dichtungen wünschenswert.Batteries that use plague crystalline ion-conductive electrolytes require hermetic seals in order to protect the anodic and cathodic reactants from the environment. Thus would be in the manufacture of suitable batteries a method of forming such seals is desirable.
Die vorliegende Erfindung ist auf ein verbessertes Verfahren zur Herstellung eines metallischen Batteriegehäuses gerichtet. Die der Erfindung zugrunde liegende Hauptaufgabe besteht darin, ein Verfahren zum hermetischen Abdichten eines Paares metallischer Gehäuseteile mit gegenüberliegenden Oberflächen eines kristallinen ionenleitenden Pestkörper-Elektrolyten zu schaffen.The present invention is directed to an improved method of making a metallic battery case. the The main object of the invention is to provide a method for hermetically sealing a pair of metallic To create housing parts with opposing surfaces of a crystalline, ion-conducting plague body electrolyte.
Diese Aufgabe wird bei einem Verfahren zur Herstellung eines metallischen Batteriegehäuses erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß ein kristallin ionenleitender Festkörper-Elektrolyt genommen wird, ein Dichtring aus Glas auf der einen Oberfläche des Elektrolyten angeordnet wird, die Lippe eines ersten Gehäuseteiles auf dem Dichtring angeordnet wird,, die zusammengesetzten Bauteile in einer inerten Atmosphäre bei 10000C für wenigstens eine Minute erhitzt werden, um den ersten Gehäuseteil mit dem Elektrolyten dicht schließend zu verbinden, daß ferner ein Dichtring auf der entgegengesetzten Oberfläche des Elektrolyten angeordnet wird, die Lippe eines zweiten Gehäuseteiles auf dem Dichtring angeordnet und das zusammengesetzte Bauteil in einer inerten Atmosphäre bei 10000C für wenigstens eine Minute erhitzt wird, um den zweiten Gehäuseteil mit dem Elektrolyten abzudichten.This object is achieved in a method for producing a metallic battery housing according to the invention in that a crystalline ion-conducting solid electrolyte is used, a sealing ring made of glass is arranged on one surface of the electrolyte, the lip of a first housing part is arranged on the sealing ring. the assembled components are heated in an inert atmosphere at 1000 0 C for at least one minute to connect the first housing part with the electrolyte tightly, that a sealing ring is also arranged on the opposite surface of the electrolyte, the lip of a second housing part on the Sealing ring is arranged and the assembled component is heated in an inert atmosphere at 1000 0 C for at least one minute in order to seal the second housing part with the electrolyte.
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Die Erfindung wird nun mit weiteren Merkmalen und Vorteilen anhand der folgenden Beschreibung und der beigefügten Zeichnung eines Ausführungsbeispieles näher erläutert. ■The invention will now be based on further features and advantages the following description and the accompanying drawing of an exemplary embodiment. ■
Die Fig. ist eine Querschnittsdarstellung eines Batteriegehäuses, das nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellt ist.■The figure is a cross-sectional view of a battery case, which is produced by the method according to the invention
In der Fig. ist insgesamt bei 10 ein das erfindungsgemäße Verfahren verkörpernde Batteriegehäuse dargestellt, das ein metallisches Gehäuse 11 mit einem ersten oder Anodenabschnitt 12 und einem zweiten oder Kathodenabschnitt 13 aufweist. Mit den entsprechenden Abschnitten 12 und 13 sind Füllröhrqhen I^ und 15 verbunden. Ein kristalliner lpnenleitender Festkörper-Elektrolyt wird zwischen und neben den Gehäuseabschnitten 12 und 13 angeordnet und mit diesen durch identische Glasdichtungen 17 hermetisch abgedichtet. An den entsprechenden Abschnitten können nicht dargestellte elektrische Leiter angebracht sein.·In the figure, a total of 10 shows the method according to the invention embodied battery housing is shown, which is a metallic housing 11 with a first or anode portion 12 and a second or cathode section 13. With the corresponding sections 12 and 13 Füllröhrqhen I ^ and 15 are connected. A crystalline, liquid-conductive solid-state electrolyte is arranged between and next to the housing sections 12 and 13 and is hermetically sealed with them by identical glass seals 17 sealed. Electrical conductors (not shown) may be attached to the corresponding sections.
Das oben beschriebene Batteriegehäuse würde bei verschiedenen Batterien nützlich sein, die einen kristallinen ionenleitenden Festkörper-Elektrolyten verwenden. In einer derartigen Batterie sollte der Anodenabschnitt des Gehäuses, der Natrium enthält, vorzugsweise aus Nickel» oder Kovarlegierung sein, während der Kathodenabschnitt des Gehäuses vorzugsweise Niob oder Tantal sein sollte. Diese Metalle haben sich in ihren entsprechenden Umgebungen als chemisch stabil gezeigt.The battery case described above would be useful with various batteries that have a crystalline ionic conductivity Use solid electrolytes. In such a battery, the anode portion of the housing containing sodium should be preferably made of nickel or Kovar alloy, while the cathode section of the housing is preferably niobium or tantalum should be. These metals have been shown to be chemically stable in their respective environments.
Es wurde nun ein erfindungsgemäßes Verfahren zum Zusammenbau eines metallischen Batteriegehäuses gefunden, wonach die Anoden- und Kathodenabschnitte des Gehäuses mit gegenüberliegenden Seiten des Festkörper-Elektrolyten hermetisch abgedichtet werden. Dabei wird eine Scheibe aus Natrium-be.ta-Aluminlumoxid auf einen Ring aus Glas geschichtet, das einen Ausdehnungskoeffizienten aufweist, der nahe demjenigen von beta-Aluminiumoxld liegt. Ein bevorzugtes Glas ist das von der General Electric Company ge-A method according to the invention for assembling a metallic battery housing has now been found, according to which the anode and cathode portions of the housing are hermetically sealed to opposite sides of the solid electrolyte. A disk made of sodium be.ta-aluminum oxide is placed on a Layered ring made of glass, which has a coefficient of expansion close to that of beta-aluminum oxide. A preferred glass is that produced by the General Electric Company
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lieferte/Glas, das von einem Rohr abgeschnitten wird. Andere geeignete Gläser sind beispielsweise Corning 7056 Glas und französisches Sovirel 7^7 Glas. Der Glasring hat in etwa den Innen- und Außendurchmesser von der Becherlippe des Gehäuseabschnittes. Auf den Glasring ist der Anodenabschnitt aus Nickel in einer Becherform geschichtet, und zwar befindet sich dessen Lippe neben dem Ring. Die drei Bauteile werden auf einem Tragebock angeordnet und in einen eine inerte Atmosphäre enthaltenden Ofen bei-1000°C für etwa 1 Minute abgesenkt. Die dabei entstehende Dichtung ist heliumleckdicht. Das Verfahren wird wiederholt, um den Kathodenabschnitt mit der gegenüberliegenden Oberfläche des Festkörper-Elektrolyten abzudichten. Dieses Dichtverfahren war unerwartet und überraschend, da frühere Versuche unter Verwendung von pulverisierten Schmelzgläsern nicht erfolgreich waren.supplied / glass being cut from a pipe. Other suitable glasses are, for example, Corning 7056 glass and French Sovirel 7 ^ 7 glass. The glass ring has roughly that Inside and outside diameter of the cup lip of the housing section. The anode section is made of nickel on the glass ring layered in a cup shape with its lip next to the ring. The three components are on a trestle and lowered into an inert atmosphere furnace at -1000 ° C for about 1 minute. The resulting Seal is helium leak tight. The process is repeated to make the cathode section with the opposite surface to seal the solid electrolyte. This sealing method was unexpected and surprising since previous attempts have been made using it of powdered fusible glasses were unsuccessful.
Nach einem modifizierten Verfahren 1st eine Scheibe aus Natriumbeta-Aluminiumoxid auf jede Oberfläche eines Glasringes geschichtet, der von einem Rohr des oben angegebenen Typs abgeschnitten ist. Jeder Glasring hat in etwa den Innen- und Außendurchmesser der becherförmigen Lippe von «Jedem Gehäuseabschnitt. Auf jeden Glasring ist der entsprechende Gehäuseabschnitt in Becherform geschichtet, wobei dessen Lippe neben dem Ring zu liegen kommt. Die fünf Bauteile werden auf einem Tragebock angeordnet und in einen eine inerte Atmosphäre enthaltenden Ofen bei 10000C für etwa eine Minute abgesenkt. Die entstehenden Dichtungen sind heliumleckdicht. In diesem modifizierten Verfahren werden sowohl die Anoden- als auch Kathodenabschnitte gleichzeitig mit der Scheibe abgedichtet. Der Anodenabschnitt 12 kann durch das Füllrohr 14 hindurch mit Anodenmaterial gefüllt werden, und danach wird das Rohr beispielsweise durch Schmelzen abgedichtet. Der Kathodenabfichnitt 13 wird durch das Rohr 15 mit Kathodenmaterial gefüllt und danach wird auch dieses Rohr auf ähnliche Weise abgedichtet. Die dabei entstehende Vorrichtung ist eineIn a modified method, a disk of sodium beta-alumina is coated on each surface of a glass ring cut from a tube of the type noted above. Each glass ring has roughly the inside and outside diameter of the cup-shaped lip of each housing section. The corresponding housing section is layered on each glass ring in the shape of a cup, with its lip lying next to the ring. The five components are arranged on a supporting block and containing in an inert atmosphere furnace at 1000 0 C lowered a minute for about. The resulting seals are helium leakproof. In this modified process, both the anode and cathode sections are sealed simultaneously with the disc. The anode section 12 can be filled with anode material through the fill tube 14, after which the tube is sealed, for example by melting. The cathode section 13 is filled with cathode material through the tube 15 and then this tube is also sealed in a similar manner. The resulting device is a
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abgedichtete Batterie. Für den Betrieb der Batterie können an den entsprechenden Gehäuseabschnitten nichtdargestellte Leiter angebracht werden. Die Batterie wird dadurch entladen, daß an die Anoden- und Kathodenleiter eine Last gelegt wird.sealed battery. For the operation of the battery, conductors (not shown) can be attached to the corresponding housing sections will. The battery is discharged by placing a load on the anode and cathode leads.
Im folgenden werden Beispiele von Verfahren zur Herstellung metallischer Batteriegehäuse gemäß der vorliegenden Erfindung gegeben. The following are examples of methods of making metallic Given battery case according to the present invention.
Ein Batteriegehäuse wurde allgmein gemäß der vorstehenden Be- · Schreibung und der Fig. hergestellt, wobei ein metallisches Gehäuse mit einem Gehäuseabschnitt aus Nickel und einem weiteren Gehäuseabschnitt aus Niob vorgesehen war. Jeder Gehäuseabschnitt wies die Form eines Bechers auf, der eine Lippe an seinem offenen Ende und ein Einfüllrohr besaß, das von der geschlossenen Oberfläche ausging. Ein kristalliner ionenleitender Festkörper-Elektrolyt lag in Form einer Scheibe aus Natrium-beta-Aluminiumoxid vor. Ein Glasring mit etwa dem Innen- und Außendurchmesser der Becherlippe wurde von einem Rohr aus 1013 Glas der General Electric Company abgeschnitten. Die Elektrolytscheibe, der Glasring und die Lippe des Anodenabschnittes wurden zusammen auf einem Tr^pbock aufgeschichtet und in einen eine inerte Atmosphäre aufweisenden Ofen bei 10000C für etwa eine Minute abgesenkt. Die dabei entstehende Dichtung wurde geprüft und erwies sich als ' heliuraleckdicht.A battery housing was generally produced in accordance with the above description and the figure, a metallic housing having a housing section made of nickel and a further housing section made of niobium being provided. Each housing section was in the shape of a cup with a lip at its open end and a filler tube extending from the closed surface. A crystalline ion-conductive solid-state electrolyte was in the form of a disk of sodium beta-alumina. A glass ring about the inside and outside diameter of the lip of the beaker was cut from a tube made of 1013 glass from the General Electric Company. The electrolyte sheet, the glass ring and the lip of the anode portion were stacked together on a PBock Tr ^ lowered to about a minute in an inert atmosphere comprising furnace at 1000 0 C for. The resulting seal was tested and proved to be 'heliuraleckproof'.
Ein ähnlicher Glasring und die Lippe des Kathodenabschnittes wurden in entsprechender Reihenfolge auf der entgegengesetzten Seite der Elektrolytenscheibe angeordnet, wobei die Bauteile auf einem Tragebock zusammen aufgeschichtet wurden. Danach wurde die Struktur in einen Ofen mit einer inerten Atmosphäre bei 10000C für etwa eine Minute abgesenkt. Die zweite Dichtung erwies sich als heliumleckdicht. Die daraus entstehende Vorrichtung war ein metallisches Batteriegehäuse.A similar glass ring and the lip of the cathode section were placed in corresponding order on the opposite side of the electrolyte disk, with the components stacked together on a trestle. Thereafter, the structure was lowered into an oven with an inert atmosphere at 1000 ° C. for about one minute. The second seal was found to be helium leak tight. The resulting device was a metallic battery case.
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- 6 Beispiel 2 - 6 Example 2
Ein Batteriegehäuse wurde allgmein gemäß der vorstehenden Beschreibung und der Figur hergestellt, wobei ein metallisches Gehäuse mit einem Gehäuseabschnitt aus Nickel und einem Gehäuseabschnitt aus Niob vorgesehen war. Jeder Gehäuseabschnitt wies die Form eines Bechers mit einer Lippe an seinem offenen Ende und einem Einfüllrohr auf, das von der geschlossenen Oberfläche ausging. Ein kristalliner ionenleitender Festkörper-Elektrolyt lag in der Form einer Scheibe aus Natrium-beta-Aluminiumoxid vor. Die zwei Glasringe, die Jeweils etwa den Innen- und Außendurchmesser der entsprechenden Becherlippenaufwiesen, wurden von einem Rohr aus 1013 Glas der General Elefetric Company abgeschnitten. Auf Jede Oberfläche der Scheibe aus Natrium-beta-Aluminiumoxid war ein Ring aus dem oben genannten Glas geschichtet. Auf Jeden Glasring war ein Gehäuseabschnitt geschichtet, und zwar die entsprechende Lippe neben dem Ring. Die fünf Bauteile wurden auf einen Tragebock gelegt und in einen eine inerte Atmosphäre aufweisenden Ofen bei 10000C für etwa 1 Minute abgesenkt. Beide Dichtungen erwiesen sich als heliumleckdicht. Die dabei entstehende Vorrichtung war ein metallisches Batteriegehäuse.A battery housing was generally produced in accordance with the above description and the figure, a metallic housing having a housing section made of nickel and a housing section made of niobium being provided. Each housing section was in the form of a cup with a lip at its open end and a filler tube extending from the closed surface. A solid-state crystalline ion-conductive electrolyte was in the form of a disk of sodium beta-alumina. The two glass rings, each about the inside and outside diameter of the corresponding beaker lips, were cut from a tube made of 1013 glass from the General Elefetric Company. A ring of the above glass was coated on each surface of the sodium beta-alumina disk. A housing section was layered on top of each glass ring, with the corresponding lip next to the ring. The five components were placed on a support block and having lowered furnace at 1000 0 C for about 1 minute in an inert atmosphere. Both seals were found to be helium leak tight. The resulting device was a metallic battery case.
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