DE2213285B2

DE2213285B2 - DEVICE FOR PRODUCING PURE METAL FROM A METAL COMPOUND

Info

Publication number: DE2213285B2
Application number: DE19722213285
Authority: DE
Inventors: Robert D. Newport Beach; Meyer Theodore N. Westminster; Blizzard Roy L. Huntington Beach; Calif. Davis (V.St.A.)
Original assignee: Pfasmachem, /nc, Santa Ana, Calif. (V.St.A.)
Priority date: 1971-03-18
Filing date: 1972-03-18
Publication date: 1976-04-15
Also published as: CA986882A; SE401204B; GB1387664A; DE2264927A1; DE2213285A1; DE2264927C3; FR2130480A1; IT953976B; JPS5645961B1; DE2264927B2; FR2130480B1

Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Her- :llung von Reinmetall aus einer Metallverbindung, stehend aus einem Plasmareaktor mit einer Kathode id einer Anode, einer Reaktionskammer, die mit m Plasmareaktor in Verbindung steht und in die e metallische Verbindung in Strömungsrichtung gehen hinter der Anode eingeführt wird, einer Samelkammer, die mit der Reaktionskammer in Verndung steht und einem Sammelbehälter innerhalb :r Sammelkammer.
Derartige Vorrichtungen eignen/ sich insbesondere zur Herstellung von reinen Metallen mit einem hohen Schmelzpunkt, wie z. B. von Tantal, Wolfram, Molybdän und Niob oder anderen Elementen der Gruppen IVb, Vb und VIb des Periodischen Systems. Dabei können Reinmeialle ganz allgemein beispielsweise durch Reduktion metallischer Halogenide, Oxyde oder Nitride unter Zuhilfenahme von Wasserstoff oder Kohlenstoff als Reduktionsmittel gewonnen werden. Die chemische Reaktion findet also inThe invention relates to a device for producing pure metal from a metal compound, consisting of a plasma reactor with a cathode id an anode, a reaction chamber which is connected to the plasma reactor and into which the metallic compound is introduced in the flow direction behind the anode a collection chamber that is in connection with the reaction chamber and a collection container within: r collection chamber.
Such devices / are particularly suitable for the production of pure metals with a high melting point, such as. B. of tantalum, tungsten, molybdenum and niobium or other elements of groups IVb, Vb and VIb of the periodic table. Pure metals can generally be obtained, for example, by reducing metallic halides, oxides or nitrides with the aid of hydrogen or carbon as a reducing agent. So the chemical reaction takes place in

ίο der mit dem Plasmareaktor in Verbindung stehenden Reaktionskammer statt, und das sich ergebende Reinmetall wird in der Sammelkammer gesammelt.ίο those associated with the plasma reactor Reaction chamber instead, and the resulting pure metal is collected in the collection chamber.

In Forschung und Technik ist heutzutage ein stetigIn research and technology these days there is a steady

zunehmender Bedarf an hochreinen Metallen vorhanden, wobei häufig hochreine Metallpartikeln mit je nach deren Verwendungszweck verschiedener Größe, Gestalt oder Oberflächenbeschaffenheit erwünscht sind. So besteht z. B. gegenwärtig ein kommerzieller Bedarf an pulverförmigem reinem TantalThere is an increasing need for high-purity metals, often with high-purity metal particles Depending on their intended use, different sizes, shapes or surface properties are desired are. So there is z. B. There is currently a commercial need for powdered pure tantalum

ao mit einer bestimmten Partikelgröße für die Herstellung von Elektroden für Trocken- oder Flüssigkondensatoren. Mit bekannten Vorrichtungen, wie sie z. B aus der GB-PS 1 15 092 bekannt sind, die eine Vorrichtung beschreibt, bei der das in der Reaktions-ao with a certain particle size for the production of electrodes for dry or liquid capacitors. With known devices such. B from GB-PS 1 15 092 are known, the one Describes the device in which the reaction

kammer mit Hilfe eines Elektronenstrahls erschmolzene Metall in die gleichzeitig den Sammelbehälter darstellende Sammelkammer fließt, lassen sich nun meistens nur geringe Mengen an Reinmetall, in jedem Falle jedoch nur derartige Reinmetalle darstellen,chamber with the help of an electron beam melted metal in the same time the collecting container performing collecting chamber flows, can now mostly only small amounts of pure metal, in each Cases, however, only represent such pure metals,

deren Verwendungszweck dadurch beschränkt ist, daß die erhaltenen Metallpartikeln sich in ihrer Größe, Gestalt oder Oberflächenbeschaffenheit nicht variieren lassen.whose purpose is limited by the fact that the metal particles obtained vary in size, Do not allow the shape or surface texture to vary.

Die Erfindung hat sich daher die Aufgabe gestellt, eine Vorrichtung der eingangs erwähnten Art zu schaffen, mit deren Hilfe die Herstellung hochreinen Metalls in großer Ausbeute und mit je nach den Erfordernissen gewünschter Gestalt und Oberflächenbeschaffenheit möglich sein soll, wobei ferner die Größe der erhaltenen Metallpartikeln variierbar sein soll. Dabei soll dies durch Steuerung der Temperatur- und Druckbedingungen innerhalb der gesamten Vorrichtung im gewünschten Maße erreicht werden.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der tassenförmige Sammelbehälter innerhalb der Sammelkammer beweglich unter Bildung eines veränderlichen Durchtrittes für die Reaktionsprodukte zwischen Wandabschnitten der Reaktionskammerwand und einem Überlaufrand des Sammelbehälters angeordnet ist. Infolge dieser Maßnahmen lassen sich innerhalb der gesamten Vorrichtung die Temperatur- und Druckbedingungen im gewünschten Maße steuern, so daß Metallpartikeln verschiedener Größe, Gestalt und Oberflächenbeschaffenheit erhalten werden können. Dabei kann ein der Sammelkammer benachbarter Abschnitt der Reaküonskammei einen größeren Durchmesser besitzen als der in Strömungsrichtung gesehen oberhalb des erweiterten Abschnittes gelegene Rest der Reaktionskammer, wobei der erweiterte Abschnitt der Reaktionskammei glockenförmig ausgebildet sein kann. Zweckmäßigerweise steht die Reaktionskammer mit der Sammelkammer in flüssigkeitsdichter Verbindung. In jeden Falle kann die Sammelkammer rohrförmig sein unc einen Auslaß für die Reaktionsprodukte besitzen Außerdem ist es möglich, daß der Sammelbehältei tassenförmig ausgebildet und in der Sammelkamme; axial beweglich ist. Des weiteren besteht bei eine;The invention has therefore set itself the task of creating a device of the type mentioned, with the help of which the production of high-purity metal in large yield and depending on the requirements of the desired shape and surface quality should be possible, the size of the metal particles obtained also being variable should be. This is to be achieved to the desired extent by controlling the temperature and pressure conditions within the entire device.
This object is achieved according to the invention in that the cup-shaped collecting container is movably arranged within the collecting chamber, forming a variable passage for the reaction products between wall sections of the reaction chamber wall and an overflow edge of the collecting container. As a result of these measures, the temperature and pressure conditions can be controlled to the desired extent within the entire device, so that metal particles of various sizes, shapes and surface properties can be obtained. A section of the reaction chamber adjacent to the collecting chamber can have a larger diameter than the remainder of the reaction chamber, seen in the direction of flow, above the widened section, wherein the widened section of the reaction chamber can be bell-shaped. The reaction chamber is expediently in liquid-tight connection with the collecting chamber. In any case, the collecting chamber can be tubular and have an outlet for the reaction products. In addition, it is possible for the collecting chamber to be cup-shaped and in the collecting chamber; is axially movable. Furthermore, there is a;

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zweckmäßigen Ausfiihningsform die Reaktionskam- ein ebenfalls zur Sammelanlage 16 gehörender Sammer, der Sammelbehälter und die Innenwand der melbehälter 26 angeordnet, der einen Überlaufrand Sammelkammer aus Wolfram. 25 aufweist. Dabei soll erwähnt sein, daß zwischen Die Erfindung wird nun an Hand der Zeichnung dem oberen Abschnitt der Reaktionskammer 12 und beschrieben. Es zeigt 5 deren unterem erweiterten Abschnitt 14 ein Tem-F i g. 1 den schematischen Längsschnitt einer ersten peraturgradient vorhanden ist. Der Sammelbehälter Ausführungsform, 26 besitzt tassenförmige Gestalt, und sein Überlauf-F i g. 2 den schematischen Längsschnitt einer zwei- rand 25 fluchtet mit dem axial gerichteten Wandab· ten Ausfiihningsform un J schnitt des Abschnittes 14 der Reaktionskammer 12, F i g. 3 den schematischen Längsschnitt einer drit- io der insgesamt im wesentlichen glockenförmig ausgeten Ausführungsfonn der erfindunsgemäßen Vorrich- bildet ist. Der Sammelbehälter 26 ist ferner in der _tung. Sammelkammer 24 in axialer Richtung beweglich. In den Figuren ist jeweils eine Vorrichtung zur Die Axialbewegung wird durch eine am Boden des Herstellung von Reinmetall aus einer Metallverbin- Sammelbehälters 26 befestigte und durch eine öffnung dung dargestellt. Wie aus F i g. 1 ersichtlich ist, ent- 15 ³⁰ im Boden der Kühlkammer 20 geführte Stange 28 hält die Vorrichtung einen Plasmagenerator 2, der längs des Doppelpfeiles bewirkt. Theoretisch gehört eine Kathode und eine Anode aufweist, die mit einer zwar der von dem Sammelbehälter 26 umschlossene Spannungsquelle verbunden sind. Die Einführung Innenraum zur Reaktionszone, die hauptsächliche eines stabilisierenden oder inerten Gases oder eines Reaktion der Reaktionspartner findet jedoch tatsächreaktionsfähigen Gases in die Anodenzone 4 stellt 20 Hch oberhalb des Sammelbehälters 26 statt. Insgesamt innerhalb der Anodenzone 4 ein reaktionsfähiges bestehen sowohl die Reaktionskammer 12 als auch Plasma her, das sich axial nach unten in Richtung des der Sammelbehälter 26 und zumindest die Innenwand in Fig- 1 eingezeichneten Pfeiles erstreckt. Die Zu- der Sammelkammer24 aus einem resistenten Mafuhr des Materials, das eine hochschmelzende Me- terial, beispielsweise aus Wolfram, tallverbindung enthält, aus der das Reinmetall ge- as Da der Sammelbehälter 26 innerhalb der Sammelwonnen werden soll, erfolgt über die Beschickungs- kammer 24 beweglich angeordnet ist, ist zwischen öffnung 6, die in Strömungsrichtung gesehen hinter dem radial gerichteten Wandabschnitt 15 und dem der Anode liegt. Dabei kann in manchen Fällen die Uberlaufrand 25 des Sammelbehälters 26 ein vermetallische Verbindung zusammen mit einem Träger- änderbarer Durchtritt 32 vorhanden, durch den das gab emgeiuhrt werden. Dadurch daß das Material hin- 30 Reaktionsprodukt oder die Reaktionsprodukte aus ter der Anode zugeführt wird, wird der Aufbau von der Reaktionskammer 12 in die Sammelkammer 24 Reaktionsprodukten auf der Anodenoberfläche wirk- und von dieser zum Auslaß 18 fließen kann, sam verhindert. Wird zur Erzeugung des Plasmas ein Zu Beginn eines mit der Vorrichtung durchgeführstabilisierendes Gas verwendet, so kann das Träger- ten Arbeitszyklus ist der Sammelbehälter 26 so angegas auch ein die hochschmelzende Metallverbindung 35 ordnet, daß der veränderbare Durchtritt 32 eine reduzierendes Reaktionsgas, beispielsweise Wasser- axiale Erstreckung von etwa 7,5 bis 125 mm aufstoff, enthalten, wobei das Reaktionsgas auch über weist, wobei im allgemeinen anfänglich etwa 31 mm eine der Beschickungsöffnung 6 benachbarte Zufuhr- vollauf genügend sind. Nach einer gewissen Zeit beleitung 8 zugeführt werden kann. Das zugeführte Ma- ginnt sich das Reinmetall aus dem Reaktionsprodukt terial und das Reaktionsgas werden vom Plasma in 40 oder den Reaktionsprodukten, das durch den Durcheine sich in axialer Richtung erstreckende Reaktions- tritt 32 gemäß den eingezeichneten Pfeilen fließt, in kammer 12 getragen, deren Wandung 10 aus einem Gestalt eines Schwammes auf und über dem UmMaterial besteht, das nicht mit dem zugeführten Ma- fangsrand 25 aufzubauen, wobei der Schwamm bis terial und dem Trägergas reagiert, beispielsweise aus zur Innenwand der Sammelkammer 24 hinwächst, Wolfram. Es können auch andere hochschmelzende 45 wie aus F i g. 1 hervorgeht. Die Stange 28 wird nun, Metalle hierfür verwendet werden, die den auftreten- um den Durchtritt 32 genügend groß zu halten, periden hohen Temperaturen widerstehen und nicht kor- odisch in axialer Richtung nach unten bewegt, so radieren und die darzustellenden Reinmetalle nicht daß ein Nachfließen des Reaktionsproduktes oder der verunreinigen. Aus dem oberen Abschnitt der Re- Reaktionsprodukte und ein weiterer Aufbau des meaktionskammer 12 fließt das Reaktionsprodukt oder 50 tallischen Schwammes möglich ist, der sich in axialer die Reaktionsprodukte in den unteren Abschnitt 14 Richtung schließlich im wesentlichen über die ganze der Reaktionskammer 12 und anschließend in die Länge der Sammelkammer 24 erstreckt, so daß man Sammelanlage, die allgemein mit 16 bezeichnet ist, einen metallischen Schwamm mit unregelmäßiger zyvon wo aus das Reaktionsprodukt oder die Reaktions- lindrischer Gestalt erhält. Nach Beendigung des produkte zu einem Auslaß 18 gelangen, der in der 55 Arbeitszyklus kann die Sammelanlage 16 aus der Wand einer Kühlkammer 20 vorgesehen ist. Die Wan- Kühlkammer 20 entnommen und das Reinmetall aus dung der Kühlkammer 20 ist flüssiggekühlt, die Re- dem Inneren der Sammelkammer 24 aus- und von aktionszone 12 und die Sammelzone 22 liegen inner- den Oberflächen des Sammelbehälters 26 abgeschabt halb der Kühlkammer 20. Die Sammelanlage 16 ent- oder abgekratzt werden. Das erhaltene Metall ist von hält eine zylindrische, büchsenähnliche Sammelkam- 60 außergewöhnlich hoher Reinheit und besitzt eine mer 24, die ebenfalls aus einem chemisch wider- Partikelgröße zwischen etwa 0,5 bis 12 μηι, wobei standsfähigen Material, beispielsweise aus Wolfram die Partikelgröße auch größer sein kann, was von besteht, wobei sich die Wandung der Sammelkammer den Bedingungen abhängt, unter denen das Metall-24 in axialer Richtung erstreckt und einerseits in flüs- produkt aufgebaut worden ist. Im aligemeinen wersigkeitsdichter Berührung mit einem radial gerichte- 65 den Partikelgrößen zwischen 1 bis 10 μηι gebildet, ten Abschnitt 15 der Wandung 10 der Reaktions- Dabei kann die Partikelgröße durch Variationen des kammer 12 steht. Innerhalb der Sammelkammer 24, Durchtrittes 32 gesteuert werden. Man kann auch die im alleemeinen die Sammelzone 22 begrenzt, ist noch kleinere Metallpartikeln gewinnen, wobei esIn an expedient embodiment, the reaction chamber, a collector also belonging to the collecting system 16, the collecting container and the inner wall of the melter container 26 are arranged, the one overflow edge collecting chamber made of tungsten. 25 has. It should be mentioned that between the invention will now be described with reference to the drawing, the upper portion of the reaction chamber 12 and. It shows 5 whose lower expanded section 14 is a Tem-F i g. 1 shows the schematic longitudinal section of a first temperature gradient. The collecting container embodiment, 26 has a cup-shaped shape, and its overflow F i g. 2 shows the schematic longitudinal section of a two-edge 25 in alignment with the axially directed wall abutment and section of the section 14 of the reaction chamber 12, FIG. 3 is the schematic longitudinal section of a third embodiment of the device according to the invention, which is essentially bell-shaped overall. The collecting container 26 is also in the _do g. Collection chamber 24 movable in the axial direction. In each of the figures, a device for the axial movement is represented by a collecting container 26 attached to the base of the production of pure metal from a metal compound and represented by an opening. As shown in FIG. 1 it is apparent corresponds 15 ³⁰ guided in the bottom of the cooling chamber 20, rod 28, the device maintains a plasma generator 2, causing along the double arrow. Theoretically, it includes a cathode and an anode, which are connected to a voltage source that is enclosed by the collecting container 26. The introduction of interior space to the reaction zone, the main one of a stabilizing or inert gas or a reaction of the reactants, however, actually reactive gas takes place in the anode zone 4 20 Hch above the collecting container 26. Overall, within the anode zone 4, both the reaction chamber 12 and the plasma are capable of reacting, which extends axially downward in the direction of the arrow drawn in the collecting container 26 and at least the inner wall in FIG. The collecting chamber 24 is made of a resistant amount of the material, which contains a high-melting material, for example made of tungsten, metal compound from which the pure metal is obtained is arranged movably, is between opening 6, which is seen in the flow direction behind the radially directed wall section 15 and that of the anode. In some cases, the overflow edge 25 of the collecting container 26 can have a metallic connection together with a carrier changeable passage 32 through which the gas can be emgeiuhrt. Because the material is fed to the reaction product or the reaction products from the anode, the build-up of reaction products from the reaction chamber 12 into the collecting chamber 24 is active on the anode surface and can flow from this to the outlet 18, sam prevented. If a gas is used to generate the plasma, which at the beginning of the device stabilizes the working cycle, the collecting container 26 is also gassed in such a way that the high-melting metal compound 35 is arranged so that the changeable passage 32 contains a reducing reaction gas, for example water-axial Extent of about 7.5 to 125 mm on substance, the reaction gas also overhanging, generally initially about 31 mm a supply opening 6 adjacent to the feed opening 6 being fully sufficient. After a certain time guide 8 can be supplied. The pure metal supplied is made up of the reaction product material and the reaction gas is carried by the plasma in 40 or the reaction products flowing through an axially extending reaction passage 32 according to the arrows drawn into chamber 12, the walls of which 10 consists of a shape of a sponge on and above the surrounding material that does not build up with the supplied peripheral edge 25, the sponge reacting to material and the carrier gas, for example from tungsten growing towards the inner wall of the collecting chamber 24. Other high-melting points 45 as shown in FIG. 1 shows. The rod 28 will now be used for this purpose with metals which, in order to keep the passage 32 sufficiently large, withstand high temperatures and not corodically move downwards in the axial direction, so erase the pure metals to be represented and prevent further flow of the reaction product or the contaminate. From the upper section of the reaction products and a further structure of the reaction chamber 12, the reaction product or 50 metallic sponge flows is possible, which in the axial direction of the reaction products in the lower section 14 finally essentially over the whole of the reaction chamber 12 and then into the Extends the length of the collection chamber 24 so that the collection system, generally designated 16, is a metallic sponge with an irregular zyfrom where the reaction product or the reaction lindric shape is obtained. After the end of the product to an outlet 18, which in the 55 working cycle, the collecting system 16 can be provided from the wall of a cooling chamber 20. The wall cooling chamber 20 has been removed and the pure metal from the cooling chamber 20 is liquid-cooled, the edges of the interior of the collecting chamber 24 and of the action zone 12 and the collecting zone 22 are inside the surfaces of the collecting container 26 scraped off from the cooling chamber 20 Collection system 16 can be removed or scraped off. The metal obtained is from holds a cylindrical, can-like collecting chamber 60 of extraordinarily high purity and has a mer 24, which also consists of a chemically resistant particle size between about 0.5 to 12 μm, with stable material, for example made of tungsten, the particle size also being larger can be what consists of, the wall of the collecting chamber depending on the conditions under which the metal 24 extends in the axial direction and on the one hand has been built up in liquid product. In general, water-tight contact with a radially directed particle size between 1 and 10 μm is formed, th section 15 of the wall 10 of the reaction. The particle size can be determined by variations in the chamber 12. Within the collection chamber 24, passage 32 can be controlled. One can also generally limit the collecting zone 22, where even smaller metal particles can be won, with it

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auch möglich ist, das erhaltene Reinmetall der Vor- Im allgemeinen dient die Vorrichtung zur reineiIt is also possible for the pure metal obtained to be used. In general, the device is used for pure metal

richtung erneut zuzuführen und einem erneuten Ar- Darstellung von Metallen mit hohem Schmelzpunktdirection again and a renewed Ar- representation of metals with a high melting point

beitszyklus zu unterwerfen. Das übriggebliebene und also insbesondere zur Darstellung von reinem Tantalsubject to work cycle. The leftover and therefore especially for the representation of pure tantalum

durch den Auslaß 18 fließende Reaktionsprodukt Molybdän, Wolfram und Columbium oder Niob. Dareaction product of molybdenum, tungsten and columbium or niobium flowing through outlet 18. There

kann schließlich geeigneten Wärmeaustauschern, Se- 5 bei kann das Ausgangsmaterial weitere metallisch«can finally use suitable heat exchangers, 5 in the case of the starting material can be further metallic «

paratoren oder anderen konventionellen Wiederge- Bestandteile enthalten; als Ausgangsmaterial korn-contain parators or other conventional regeneration ingredients; as starting material grain

winnungsapparaten zugeführt werden. men jedoch auch die Halogene der Metalle wie auchcollecting apparatus are fed. men however also the halogens of the metals as well

Der Plasmagenerator sollte so eingerichtet sein, deren Oxyde in Frage, und schließlich sind auch daß man in ihm eine neutrale Gastemperatur erhält, Vorbindungen wie beispielsweise Tantalpentachlorid, die genügend hoch ist, beispielsweise 2000 bis io Niobpentachlorid, Wolframpentachlorid oder Molyb-5000° K, um die gewünschte chemische Reaktion zu dänpentachlorid geeignet. Auch andere Chloride, wie erhalten. In der Regel wird die Reaktion unter atmo- z. B. TiCl₄, HfCl₄, VCl₄, WCl₆ und ähnliche Verbinsphärischem Druck oder leicht darüber ausgeführt. düngen, können benutzt werden, ebenso wie ganz all-Zum Stabilisieren des Plasmas können verschiedene gemein jede der in der Chemie bekannten Verbin-Gase benutzt werden, z. B. inerte Gase wie Helium »5 düngen. Als Beispiele für die Reduktion mittels Koh- oder Argon oder reaktionsfähige Gase wie Wasser- lenstoff, Wasserstoff, Natrium od. dgl. sei schließlich stoff, Stickstoff oder Methan. Das bei der Erzeugung auf die Wasserstoffreduktion von Ammoniummolybdes Plasmas benutzte stabilisierende Gas und die Lei- dat [(NH₄)₈Mo₇O₂₄ 4 H₂O] und Wolframtrioxid WO₃ stungsaufnahme und die dem Plasmareaktor züge- sowie auf die Kohlenstoffreduktion der Oxyde hinführte Leistung bestimmen die erzeugten Tempera- ao gewiesen.The plasma generator should be set up in such a way that its oxides are in question, and finally that a neutral gas temperature is obtained in it, preconditions such as tantalum pentachloride, which are sufficiently high, for example 2000 to 10 niobium pentachloride, tungsten tachloride or molyb-5000 ° K suitable for the desired chemical reaction to form thin pentachloride. Other chlorides as well, as received. As a rule, the reaction is carried out under atmo- z. B. TiCl ₄ , HfCl ₄ , VCl ₄ , WCl ₆ and similar Verbinsphärischem pressure or slightly above. fertilize, can be used, as well as all-To stabilize the plasma various common any of the chemical compounds known can be used, z. B. Inert gases such as helium »5 fertilize. Examples of reduction using carbon or argon or reactive gases such as hydrogen, sodium or the like are finally material, nitrogen or methane. The stabilizing gas used in the generation of the hydrogen reduction of ammonium molybdenum plasma and the power consumption [(NH ₄ ) ₈ Mo ₇ O ₂₄ 4 H ₂ O] and tungsten trioxide WO ₃ and the reduction in carbon of the oxides The power supplied determines the temperature generated.

türen. Dabei bestimmt die Leistungseingabe in den Die Reinheit der erhaltenen Metalle hängt in gro-doors. The power input in the The purity of the obtained metals largely depends on

Plasmagenerator auch zum größten Teil die Reak- ßem Ausmaße von der Reinheit der Reaktionspart-Plasma generator also for the most part the reac- ßem extent of the purity of the reaction part-

tionsintensität, die unter Beachtung der obengenann- ner ab, d. h. von der Reinheit des Ausgangsmaterialstion intensity, which, taking into account the above, d. H. on the purity of the starting material

ten Kriterien variiert werden kann. und der anderen Reaktionspartner, wie den Reduk-ten criteria can be varied. and the other reaction partners, such as the reducing

Um ein richtiges Vermischen zu erhalten und um 25 tionsmitteln, z. B. Wasserstoff. Auch die Werkstoffe, das zugeführte Material in die Reaktionszone zu brin- aus denen die Vorrichtung hergestellt ist, spielen eine gen, hat es sich als günstig erwiesen, wie schon er- wichtige Rolle. Diese Werkstoffe sollten hochtempewähnt, ein Trägergas zu verwenden. Dieses Träger- raturbeständig und chemisch resistent siein, wobei sie gas kann eines der obenerwähnten stabilisierenden von den Metallen gebildet werden können, die mit Gase sein, oder es kann ein reaktionsfähiges Gas wie 30 der Vorrichtung hergestellt werden sollen. Ferner ist z. B. Wasserstoff sein, falls die Reduktion einer Me- zur Erzielung einer hohen Reinheit vor Beginn eines tallverbindung beabsichtigt ist. In manchen Fällen Arbeitszyklus das Durchspülen der Vorrichtung mit kann daher einer der Reaktionspartner, wie z. B. einem inerten Reinigungsgas, wie beispielsweise Ar-Wasserstoff, sowohl zum Erzeugen des Plasmastro- gon oder Helium, zweckmäßig, mes als auch dazu benutzt werden, das Ausgangs- 35 In Fig. 2 ist eine zweite Ausführungsform der ermaterial in den Reaktor zu tragen. Dies ist besonders findungsgemäßen Vorrichtung dargestellt, die einen dann wünschenswert, wenn man in Betracht zieht, Reaktor 40 mit einem Reaktorkopf 42 aufweist, wodaß bei Vorliegen überschüssiger stöchiometrischer bei nur der Anodenabschnitt dargestellt ist. Der Mengen von Wasserstoff, die für die Reduktion ge- Anodenaufbau 44 ist wassergekühlt und ist koaxial nutzt werden können, eine hohe Ausbeute erzielt 40 zu einer Speisemanschette 46 angeordnet, die ebenwird. Soll beispielsweise Tantalpentachlorid durch falls über einen Wassereinlaß 48 kühlbar ist. Die Reduktion mit Wasserstoffgas in Tantal umgewandelt Manschette 46 ist ringförmig ausgebildet und mit werden, so hängen die Leichtigkeit und die Höhe einer resistenten Auskleidung 50, wie beispielsweise der Umwandlung von dem überschüssigen Wasser- Bornitrid, versehen. Das Ausgangsmaterial kann über Stoffverhältnis über den stöchiometrischen Betrag ab, 45 einen Zufuhrkanal 52 durch die Speisemanschette 46 der erforderlich ist, um eine im wesentlichen voll- eingeführt werden. Unterhalb des Anodenaufbaus 44 ständige Umwandlung des Tantalpentachlorids in ist eine Kühlkammer 54 angeordnet, die mit einem Tantal zu erhalten. Vorzugsweise wird ein Überschuß Wassereinlaß 56 und einem Wasserauslaß 58 versean Wasserstoff verwendet, der im wesentlichen eine hen ist. In der Wand der Kühlkammer 54 ist eine vollständige Umwandlung bei den angewandten Re- 50 Beobachtungsöffnung 60 vorhanden, wobei im Beduktionstemperaturen und Drücken bewirkt. Ein reich der Stelle 62 weitere Beobachtungsöffnungen Wasserstoffüberschuß, der etwa 5- bis 15- und hier- zum Beobachten des Inneren der Kühlkammer 54 bei durchschnittlich etwa 10- bis 12mal der stöchio- vorgesehen sein können. Die Kühlkammer 54 ist mitmetrischen Menge bei einer Temperatur von unge- tels eines Kopfstückes 64 mit dem Reaktorkopf 42 fähr 2500 bis 3000° K entspricht, erlaubt im wesent- 55 flüssigkeitsdicht verbunden und weist außerdem einen liehen eine vollständige Umwandlung. Boden 66 auf, der einen entfernbaren Deckel 68 mitTo get proper mixing and to 25 tion agents, z. B. hydrogen. The materials Bringing the supplied material into the reaction zone from which the device is made play a role gen, it has proven to be beneficial, as has an important role. These materials should be mentioned at high temperatures, to use a carrier gas. This carrier-temperature-resistant and chemically-resistant, they are gas can be any of the aforementioned stabilizing metals that can be formed with Gases, or a reactive gas such as the device may be desired to be produced. Furthermore is z. B. hydrogen, if the reduction of a Me- to achieve a high purity before the start of a tall connection is intended. In some cases, flushing the device with the operating cycle can therefore one of the reactants, such as. B. an inert cleaning gas such as Ar-hydrogen, can be used both for generating the plasmastro- gon or helium, expediently, as well as for generating the starting material to carry into the reactor. This is shown particularly inventive device that one then desirable if one takes into account reactor 40 with a reactor head 42 where there is in the presence of excess stoichiometric only the anode section is shown. Of the Amounts of hydrogen required for reduction. Anode assembly 44 is water cooled and is coaxial can be used, a high yield is achieved 40 arranged to a feeding sleeve 46, which is even. Should, for example, tantalum pentachloride through if a water inlet 48 can be cooled. the Reduction with hydrogen gas converted into tantalum sleeve 46 is annular and with so depend the lightness and height of a resistant lining 50, such as the conversion of the excess water boron nitride. The starting material can be over Material ratio via the stoichiometric amount, 45 a supply channel 52 through the feed cuff 46 which is required in order to be essentially fully implemented. Below the anode assembly 44 constant conversion of the tantalum pentachloride in a cooling chamber 54 is arranged, which with a To obtain tantalum. Preferably, an excess of water inlet 56 and a water outlet 58 are sunk Hydrogen is used, which is essentially a hen. In the wall of the cooling chamber 54 is a complete conversion at the applied Re- 50 observation port 60 present, with im Beduktionemperaturen and pressing causes. A region of the point 62 further observation openings hydrogen excess, which is about 5- to 15- and here- for observing the interior of the cooling chamber 54 at an average of about 10 to 12 times the stoichio- can be provided. The cooling chamber 54 is mitmetrischen Amount at a temperature below a head piece 64 with the reactor head 42 corresponds to about 2500 to 3000 ° K, allows a substantially liquid-tight connection and also has a borrowed a full conversion. Bottom 66, which has a removable cover 68 with

Ein Vorheizen des Stabilisierungsgases und/oder einer Bohrung 70 besitzt. An der Seitenwand derA preheating of the stabilization gas and / or a bore 70 has. On the side wall of the

des Trägergases kann unter gewissen Bedingungen Kühlkammer 54 ist ferner der Auslaß 71 angeordnet,of the carrier gas can, under certain conditions, the cooling chamber 54, the outlet 71 is also arranged,

nützlich sein. Im allgemeinen ist ein Vorheizen je- Unterhalb des Anodenaufbaus 44 und der Man-to be useful. In general, preheating is required below the anode assembly 44 and the man-

doch nicht notwendig. Wenn es allerdings erwünscht 60 schette 46 befindet sich die Reaktionskammer 72,but not necessary. If, however, it is desired 60 sleeve 46 is the reaction chamber 72,

ist, das Ausgangsmaterial im dampfförmigen Zustand die einen halsförmigen oberen Abschnitt 74 mitis, the starting material in the vaporous state which has a neck-shaped upper portion 74

zusammen mit einem Trägergas einzuführen, kann einem oberen Flanschabschnitt 76 enthält, der vonalong with a carrier gas may include an upper flange portion 76 extending from

das Vorheizen des Trägergases notwendig sein, um einem Unterstülzungskragen 78 unterstützt wird. Mitthe preheating of the carrier gas may be necessary to support a support collar 78. With

das Ausgangsmaterial in den gasförmigen Zustand dem unteren Ende des halsförmigen Abschnitts 74 istthe starting material in the gaseous state is the lower end of the neck-shaped portion 74

zu bringen. Das Überführen des Ausgangsmaterials 65 ein unterer Abschnitt 80 von glockenförmiger Gestaltbring to. Transferring the starting material 65 a lower portion 80 of bell-shaped shape

in den gasförmigen Zustand ist jedoch nicht notwen- verbunden, der einen größeren Durchmesser besitzthowever, the gaseous state is not necessarily connected, which has a larger diameter

dig. Das Ausgangsmaterial kann auch in Partikelform als der in Strömungsrichtung gesehen oberhalb diesesdig. The starting material can also be in particle form as that seen in the direction of flow above this

vorliegen. erweiterten Abschnittes 80 gelegene Rest der Reak-are present. extended section 80 located rest of the reac

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tionskammer 72. Dabei ragt das Stirnende 82 des talschwammes in den Bereich 114 hinein, der mit der halsförmigen Abschnittes 74 in den Innenraum des Zeit den Durchtritt 110 blockiert und das Reaktionserweiterten Abschnittes 80 vor. Der erweiterte Ab- produkt an seinem Durchtreten hindert. Nunmehr schnitt 80 wird von einer Platte 84 getragen, die eine wird der Sammelbehälter 100 axial nach unten verzentrale öffnung 86 aufweist, deren Größe und Ge- 5 schoben, um so einen Druckunterschied zwischen der stalt der Umfangsgestalt des Abschnittes 80 ent- Reaktionszone 112 und dem Inneren der Sammelspricht. Ferner stützt sich die Platte 84 auf einem kammer aufrechtzuerhalten, der etwa 0,35 bis 3,5, Unterstützungsring 90 ab, der mit der inneren Wan- zweckmäßigerweise 1,4 bis 2,1 kp'mm- beträgt. Auf dung 88 des Abschreckorgans 54 verbunden ist. In diese Weise wird der Tantalschwamm immer größer, der Kühlkammer 54 ist unterhalb der Platte 84 ein io und durch die Lücken des porösen Schwamms fiie-Futter 92 angeordnet, das eine Sammelkammer 94 ßendes Reaktionsprodukt führt zur Ablagerung weimit einer Innenwand 96 aus chemisch resistentem teren Reinmelalls. Am Ende des Arbeitszyklus beMaterial umschließt. Nach unten hin ist das Futter findet sich der Sammelbehälter 100 nahe dem unte-92 von dem Bodenunterstützungsring 98 abgeschlos- ren Rand des Futters 92, wonach der Reaktor 40 sen. Unterhalb der Reaktionskammer 72 ist ein Sam- 15 abgeschaltet wird, so daß er abkühlt. Danach wird melbehälter 100 angeordnet, der einen abgeflansch- der Deckel 68 entfernt und der Tantalschwamm aus ten Rand 102 aufweist und an dessen Boden eine dem Sammelbehälter 100 und aus der Sammelkam-Hubstange 104 mittels einer Splintbefestigung 106 mer 94 entnommen bzw. von diesen und anderen angeordnet ist. Die Hubstange 104 erstreckt sich Innenflächen der Vorrichtung abgekratzt. Das so herdurch die Bohrung 70 des Deckels 68 und transpor- ao gestellte Tantal besitzt eine beträchtlich größere Partiert den Sammelbehälter 100 in Axialrichtung durch tikelgröße, als es mittels bekannter Vorrichtungen die gesamte Sammelkammer 94. Die Reaktionskam- der Fall ist. Die Ausbeute beträgt etwa 90 ⁰Zo, und mer 72, die Platte 84, der Sammelbehälter 100, das das gewonnene Metall ist von höchster Reinheit,
stangenförmige Untcrstützungselement 104, die Die in F i g. 3 dargestellte Vorrichtung unterschei-Splintbefestigung 106 sowie die innere Oberfläche 96 25 det sich von der in Fig. 2 dargestellten und soeben der Sammelkammer 94 bestehen wieder aus einem beschriebenen Vorrichtung dadurch, daß sie nicht solchen Material, wie es schon an Hand des ersten eine stufenweise, sondern eine kontinuierliche Her-Ausführungsbeispiels beschrieben worden ist. Die Re- stellung des Reinmetalls erlaubt. Der Reaktor 140 aktionskammer 72 sowie der Sammelbehälter 100 be- ist im wesentlichen gleich aufgebaut wie der Reaktor grenzen eine Reaktionszone 112, wobei sich die ehe- 30 40, abgesehen von den noch zu beschreibenden Änmische Reaktion im wesentlichen innerhalb des obe- derungen. Der Übersichtlichkeit wegen ist der Reren Abschnittes 74 abspielt. aktorkopf weggelassen worden. In bezug auf die in Aus obigen Ausführungen ergibt sich, daß das F i g. 2 dargestellte Vorrichtung ist ferner der obere Ausgangsmaterial, beispielsweise Tantalpentachlorid. Abschnitt 142 der Reaktionskammer geringfügig küreventuell zusammen mit einem Trägergas, wie Argon, 35 zer, und der erweiterte Abschnitt 144 besitzt eine im Bereich 116 in das Plasma eintritt. Dabei ist das etwas abgeänderte Gestalt. Eine verkürzte Bildungs-Innere der Kühlkammer 54 von außen her durch zone für den metallischen Schwamm wird durch das die an der Stelle 62 vorhandenen Beobachtungsöff- Vorsehen eines verkürzten Futters 146 erreicht, das nungen sichtbar, wobei zum Kühlen der Öffnungen mittels der beiden Unterstützungsringe 148 und 150 ein lcühleas, wie beispielsweise Wasserstoff, an die- 40 von den Innenwänden der Kühlkammer gehalten sen oder in diese öffnungen eingeführt werden kann. wird. Der Sammelbehälter 152 ist in diesem Falle Innerhalb der Reaktionszone 112 und hierbei insbe- vollständig zylindrisch ausgebildet. Hat sich das Reinsondere innerhalb des oberen Abschnittes 74 findet metall in Form eines Schwammes außerhalb des Sammittels der Reduktionsmittel und auf Grund der ex- melbehälters 26 im wesentlichen über die Länge des trem hohen Temperaturen die chemische Reaktion 45 Futters 146 abgeschieden, wird der Sammelbehälter statt. Das Reaktionsprodukt, das dampfförmiges ele- 152 in die strichpunktierte Position verlagert und mentares Tantal, Wasserstoff, Wasserstoffchlorid aus eine Anzahl von Stangen 156 in die gezeigte Position der Reduktionsreaktion sowie unverändertes Tantal- gebracht. Wird nun der Sammelbehälter 152 wiedei pentachlorid und Argon umfassen kann, fließt von nach oben verschoben, so greifen die Stangen an dem dem oberen Abschnitt 74 in den erweiterten Ab- 5° strichpunktiert eingezeichneten Schwamm an unc schnitt 80 der Reaktionskammer, wobei zwischen brechen bzw. schaben diesen vom Sammelbehältei diesen beiden Abschnitten sowohl ein Temperatur- 152 ab, so daß er auf den Boden des Abschreckais auch ein Druckgradient vorhanden ist, die eine organs fällt, wo ein auf Füßen stehender Aufnahme Ablagerung von reinem Tantal bewirken. Das Re- behälter oder eine Schüssel 158 angeordnet ist, die aktionsprodukt gelangt durch den Durchtritt 110 in 55 den abgestreiften Metallschwamm aufnimmt. Au die Sammelkammer 94 und danach durch den Aus- diese Weise ist ein Abkühlen des Reaktors 140 nacl laß 71 nach außen. Bei Einleitung der Reaktion ist jeder Bildung eines Schwammes nicht notwendig, unc der Sammelbehälter 100 so angeordnet, daß der nach Ausschöpfen des Fassungsvermögens der Schüs Durchtritt 110 eine axiale Abmessung von ungefähr sei 158 muß diese nur entnommen und ausgeleer 3 mm besitzt. Nach einer gewissen Zeit scheidet sich 60 werden. Auch kann eine automatische Förctereinrich das reine Tantal an dem Rand 102 ab, und es be- tung vorgesehen sein, die ein fortlaufendes Entneh ginnt der Aufbau eines pfannenkuchenförmigen Tan- men des Reinmetalls ermöglicht.tion chamber 72. In this case, the front end 82 of the projecting talschwammes in the area 114 in which blocks with the neck-shaped portion 74 in the inner space of time the passage 110 and the reaction extension portion 80 before. The expanded waste prevents it from passing through. Section 80 is now supported by a plate 84, which has an opening 86 which is axially downwardly central to the collecting container 100 , the size and shape of which is pushed in order to create a pressure difference between the shape of the circumferential shape of the section 80 and the reaction zone 112 Inside the collective speaks. Furthermore, the plate 84 is supported on a chamber to be maintained, the approximately 0.35 to 3.5 support ring 90, which with the inner wall is expediently 1.4 to 2.1 kp'mm-. On training 88 of the deterrent 54 is connected. In this way, the tantalum sponge is getting bigger, the cooling chamber 54 is arranged below the plate 84 and through the gaps of the porous sponge fiie-lining 92, the reaction product ßende a collecting chamber 94 leads to the deposition of an inner wall 96 of chemically resistant pure melalls . At the end of the work cycle, beMaterial encloses. Towards the bottom of the feed, the collecting container 100 is located near the lower edge of the feed 92, which is closed off by the bottom support ring 98, after which the reactor 40 sen. Below the reaction chamber 72 a Sam- 15 is switched off so that it cools down. Thereafter, the milk container 100 is arranged, which has a flanged cover 68 and the tantalum sponge from th edge 102 and at the bottom one of the collecting container 100 and from the collecting chamber lifting rod 104 by means of a cotter pin attachment 106 mer 94 removed or from these and others is arranged. The lift rod 104 extends scraped interior surfaces of the device. The tantalum thus placed through the bore 70 of the cover 68 and transported has a considerably larger part of the collecting container 100 in the axial direction than the entire collecting chamber 94 by means of known devices. The reaction chamber is the case. The yield is about 90 ⁰ Zo, and mer 72, the plate 84, the collecting container 100, the recovered metal is of the highest purity,
rod-shaped support members 104, which are shown in FIG. 3 device shown differently-split pin fastening 106 and the inner surface 96 25 det differ from the one shown in Fig. 2 and just the collection chamber 94 again consist of a device described in that they do not have such a material, as it was already on hand of the first a gradual , but a continuous forth embodiment has been described. The restoration of the pure metal is permitted. The reactor 140, action chamber 72 and the collecting container 100 are essentially constructed in the same way as the reactor delimit a reaction zone 112, whereby the thermal reaction, apart from the mixing reaction to be described below, is essentially located within the obe- tion. For the sake of clarity, the Reren section 74 is played. actuator head has been omitted. With respect to the in From the above it follows that the F i g. 2 is also the upper starting material, for example tantalum pentachloride. Section 142 of the reaction chamber may be slightly shortened together with a carrier gas, such as argon, and the enlarged section 144 has an in area 116 where the plasma enters. This is a slightly different form. A shortened formation inside of the cooling chamber 54 from the outside through zone for the metallic sponge is achieved by the observation openings provided at 62 a shortened lining 146 , the openings visible, whereby for cooling the openings by means of the two support rings 148 and 150 an oil, such as hydrogen, can be held by the inner walls of the cooling chamber or introduced into these openings. will. In this case, the collecting container 152 is embodied within the reaction zone 112 and in this case is in particular completely cylindrical. Once the clean material has settled within the upper section 74, metal in the form of a sponge outside the collection of reducing agents and, due to the ex- mel container 26 , has separated the chemical reaction 45 feed 146 essentially over the length of the extremely high temperatures, the collecting container takes place. The reaction product, which displaces the vaporous ele- 152 into the dot-dash position and brings mental tantalum, hydrogen, hydrogen chloride from a number of rods 156 into the position of the reduction reaction shown, as well as unchanged tantalum. If the collecting container 152 can now contain pentachloride and argon, if the flow is shifted upwards, the rods grip the sponge drawn in dash-dotted lines at the top section 74 in the expanded section 80 of the reaction chamber, whereby between breaking or scrape this from the collecting container from these two sections both a temperature 152 , so that there is also a pressure gradient on the bottom of the quenching which falls an organs where a stand on feet causes deposition of pure tantalum. The re-container or bowl 158 is arranged, the action product passes through the passage 110 in 55 and receives the stripped metal sponge. The collecting chamber 94 and then the cooling of the reactor 140 after 71 to the outside is possible. When the reaction is initiated, it is not necessary to form a sponge, and the collecting container 100 is arranged so that the axial dimension of the passage 110 after exhausting the capacity of the shots is approximately 158 , it only needs to be removed and emptied 3 mm. After a certain period of time, they divorce and turn 60. An automatic conveyor device can also remove the pure tantalum from the edge 102 , and it is possible to provide that a continuous removal begins to build up a pancake-shaped tantalum of the pure metal.

Hierzu 2 Blatt ZeichnungenFor this purpose 2 sheets of drawings

Claims

Patent claims:

1. Device for the production of pure metal from a metal compound, consisting of a plasma reactor with a cathode and a Anode, a reaction chamber that is connected to the plasma reactor and into which the metallic compound is introduced behind the anode seen in the direction of flow, a Collection chamber, which is in communication with the reaction chamber, and a collection container inside the collecting chamber, characterized in that the cup-shaped collecting container (26) inside the collection chamber

(24) movable with the formation of a changeable-I Passage (32) for the reaction products between wall sections (15) of the reaction chamber wall (10) and an overflow rim

(25) of the collecting container (26) is arranged.

2. Apparatus for the production of pure metal • us a metal compound according to claim 1, characterized characterized in that a section (14) of the reaction chamber which is adjacent to the collecting chambers (24) (12) has a larger diameter than that located above the enlarged section (14) when viewed in the direction of flow Remainder of the reaction chamber (12).

3. Device for the production of pure metal from a metal compound according to claim 2, characterized in that the enlarged portion (14) of the reaction chamber (12) is bell-shaped is.

4. Device for the production of pure metal from a metal compound according to one of the claims 1 to 3, characterized in that the reaction chamber (12) with the collecting chamber (24) is in liquid-tight connection.

5. Device for the production of pure metal from a metal compound according to one of the claims 1 to 4, characterized in that the collecting chamber (24) is tubular and one Has outlet (18) for the reaction products.

6. Device for the production of pure metal from a metal compound according to one of the preceding Claims, characterized in that the reaction chamber (12), the collecting container (26) and the inner wall of the collecting chamber (24) are made of tungsten.