DE2213285C3

DE2213285C3 - Device for the production of pure metal from a metal compound

Info

Publication number: DE2213285C3
Application number: DE19722213285
Authority: DE
Inventors: Robert D. Newport Beach; Meyer Theodore N. Westminster; Blizzard Roy L. Huntington Beach; Calif. Davis (V.St.A.)
Original assignee: Plasmachem, Inc., Santa Ana, Calif. -(V.StA.)
Priority date: 1971-03-18
Filing date: 1972-03-18
Publication date: 1976-12-02

Description

50 hälters angeordnet ist. Infolge dieser Maßnahmen lassen sich innerhalb der gesamten Vorrichtung die Temperatur- und Druckbedingungen im gewünschten50 holder is arranged. As a result of these measures can be within the entire device Temperature and pressure conditions in the desired

Maße steuern, so daß Metallpartikeln verschiedenerControl dimensions so that metal particles of different

Größe, Gestalt und Oberflächenbeschaffenheit erhal-55 ten werden können. Dabei kann ein der Sammelkammer benachbarter Abschnitt der Reaktionskammer einen größeren Durchmesser besitzen als der in Strö-Get size, shape and surface quality can be. A section of the reaction chamber which is adjacent to the collection chamber can thereby have a larger diameter than that in Strö-

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Her- mungsrichtung gesehen oberhalb des erweiterten Abstellung von Reinmetall aus einer Metallverbindung, schnittes gelegene Rest der Reaktionskammer, wobei bestehend aus einem Plasmareaktor mit einer Kathode 60 der erweiterte Abschnitt der Reaktionskammer und einer Anode, einer Reaktionskammer, die mit glockenförmig ausgebildet sein kann. Zweckmäßigerdem Plasmareaktor in Verbindung steht und in die weise steht die Reaktionskammer mit der Sammeldie metallische Verbindung in Strömungsrichtung ge- kammer in flüssigkeitsdichter Verbindung. In jedem sehen hinter der Anode eingeführt wird, einer Sam- Falle kann die Sammelkammer rohrförmig sein und melkammer, die mit der Reaktionskammer in Ver- 65 einen Auslaß für die Reaktionsprodukte besitzen, bindung steht und einem Sammelbehälter innerhalb Außerdem ist es möglich, daß der Sammelbehälter der Sammelkammer. tasseiiförmig ausgebildet und in der SammelkammerThe invention relates to a device for the direction of measurement, seen above the extended storage of pure metal from a metal compound, cut the remainder of the reaction chamber, wherein consisting of a plasma reactor with a cathode 60 the extended section of the reaction chamber and an anode, a reaction chamber, which can be bell-shaped with. More expedient Plasma reactor is in communication and in the way the reaction chamber is with the collector metallic connection in the direction of flow chamber in a liquid-tight connection. In each See behind the anode is inserted, a Sam- trap, the collection chamber can be tubular and melchamber which has an outlet for the reaction products in connection with the reaction chamber, binding stands and a collecting container inside it is also possible that the collecting container the collection chamber. Cup egg-shaped and in the collecting chamber

Derartige Vorrichtungen eignen/ sich insbeson- axial beweglich ist. Des weiteren besteht bei einerSuch devices are particularly suitable / are axially movable. Furthermore, there is a

Γ-Γ-

zweckmäßigen Ausführungsform die Reaktionskam- ein ebenfalls zur Sammelanlage 16 gehörender Sammer, der Sammelbehälter und die Innenwand der melbehälter 26 angeordnet, der einen Oberlauirand Sammelkammer aus Wolfram. 25 aufweist. Dabei soll erwähnt sein, daß zwischenexpedient embodiment the reaction chamber - a collector also belonging to the collecting system 16, the collecting container and the inner wall of the mel container 26 arranged, the one Oberlauirand Collection chamber made of tungsten. 25 has. It should be mentioned that between

Die Erfindung wird nun an Hand der Zeichnung dem oberen Abschnitt der Reaktionskammer 12 undThe invention will now be based on the drawing, the upper portion of the reaction chamber 12 and

beschrieben. Es zeigt 5 deren unterem erweiterten Abschnitt 14 ein Tem-described. It shows 5 whose lower extended section 14 a tem-

F i g. 1 den schematischen Längsschnitt einer ersten peraturgradient vorhanden ist. Der SammelbehälterF i g. 1 shows the schematic longitudinal section of a first temperature gradient. The collection container

Ausführungsform, 26 besitzt tassenförniige Gestalt, und sein Überlauf-Embodiment, 26 has a cup-shaped shape, and its overflow

F i g. 2 den schematischen Längsschnitt einer zwei- rand 25 fluchtet mit dem axial gerichteten Wandab-F i g. 2 the schematic longitudinal section of a two-edge 25 is aligned with the axially directed wall

ten Ausführungsform und schnitt des Abschnittes 14 der Reaktionskammer 12,th embodiment and section of section 14 of reaction chamber 12,

F i g. 3 den schematischen Längsschnitt einer drit- io der insgesamt im wesentlichen glockenförmig ausge-F i g. 3 the schematic longitudinal section of a third of the generally bell-shaped

ten Ausführungsform der erfindunsgemäßen Vorrich- bildet ist. Der Sammelbehälter 26 ist ferner in deris the th embodiment of the device according to the invention. The collecting container 26 is also in the

tung. Sammelkammer 24 in axialer Richtung beweglich.tion. Collection chamber 24 movable in the axial direction.

In den Figuren ist jeweils eine Vorrichtung zur Die Axialbewegung wird durch eine am Boden des Herstellung von Reinmetall aus einer Metallverbin- Sammelbehälters 26 befestigte und durch eine öffnung dung dargestellt. Wie aus Fig. 1 ersichtlich ist, ent- 15 30 im Boden der Kühlkammer 20 geführte Stange 28 hält die Vorrichtung einen Plasmagenerator 2, der längs des Doppelpfeiles bewirkt. Theoretisch gehört eine Kathode und eine Anode aufweist, die mit einer zwar der von dem Sammelbehälter 26 umschlossene Spannungsquelle verbunden sind. Die Einführung Innenraum zur Reaktionszone, die hauptsächliche eines stabilisierenden oder inerten Gases oder eines Reaktion der Reaktionspartner findet jedoch tatsächreaktionsfähigen Gases in die Anodenzone 4 stellt 20 lieh oberhalb des Sammelbehälters 26 statt. Insgesamt innerhalb der Anodenzone 4 ein reaktionsfähiges bestehen sowohl die Reaktionskammer 12 als auch Plasma her, das sich axial nach unten in Richtung des der Sammelbehälter 26 und zumindest die Innenwand in F i g. 1 eingezeichneten Pfeiles erstreckt. Die Zu- der Sammelkammer 24 aus einem resistenten Mafuhr des Materials, das eine hochschmelzende Me- terial, beispielsweise aus Wolfram,
tallverbindung enthält, aus der das Reinmetall ge- 25 Da der Sammelbehälter 26 innerhalb der Sammelwonnen werden soll, erfolgt über die Beschickungs- kammer 24 beweglich angeordnet ist, ist zwischen öffnung 6, die in Strömungsrichtung gesehen hinter dem radial gerichteten Wandabschnitt 15 und dem der Anode ließt. Dabei kann in manchen Fällen die Überlaufrand 25 des Sammelbehälters 26 ein vermetallische Verbindung zusammen mit einem Träger- änderbarer Durchtritt 32 vorhanden, durch den das gas eingerührt werden. Dadurch daß das Material hin- 30 Reaktionsprodukt oder die Reaktionsprodukte aus ter der Anode zugeführt wird, wird der Aufbau von der Reaktionskammer 12 in die Sammelkammer 24 Reaktionsprodukten auf der Anodenoberfläche wirk- und von dieser zum Auslaß 18 fließen kann,
sam verhindert. Wird zur Erzeugung des Plasmas ein Zu Beginn eines mit der Vorrichtung durchgeführstabilisierendes Gas verwendet, so kann das Träger- ten Arbeitszyklus ist der Sammelbehälter 26 so angegas auch ein die hochschmelzende Metallverbindung 35 ordnet, daß der veränderbare Durchtritt 32 eine reduzierendes Reaktionsgas, beispielsweise Wasser- axiale Erstreckung von etwa 7,5 bis 125 mm aufstoff, enthalten, wobei das Reaktionsgas auch über weist, wobei im allgemeinen anfänglich etwa 31 mm eine der Beschickungsöffnung 6 benachbarte Zufuhr- vollauf genügend sind. Nach einer gewissen Zeit beleitung 8 zugeführt werden kann. Das zugeführte Ma- ginnt sich das Reinmetall aus dem Reaktionsprodukt terial und das Reaktionsgas werden vom Plasma in 40 oder den Reaktionsprodukten, das durch den Durcheine sich in axialer Richtung erstreckende Reaktions- tritt 12 gemäß den eingezeichneten Pfeilen fließt, in kammer 12 getragen, deren Wandung 10 aus einem Gestalt eines Schwammes auf und über dem UmMaterial besteht, das nicht mit dem zugeführten Ma- fangsrand 25 aufzubauen, wobei der Schwamm bis terial und dem Trägergas reagiert, beispielsweise aus zur Innenwand der Sammelkammer 24 hinwächst, Wolfram. Es können auch andere hochschmelzende 45 wie aus F i g. 1 hervorgeht. Die Stange 28 wird nun, Metalle hierfür verwendet werden, die den auftreten- um den Durchtritt 32 genügend groß zu halten, periden hohen Temperaturen widerstehen und nicht kor- odisch in axialer Richtung nach unten bewegt, so radieren und die darzustellenden Reinmetalle nicht daß ein Nachfließen des Reaktionsproduktes oder der verunreinigen. Aus dem oberen Abschnitt der Re- Reaktionsprodukte und ein weiterer Aufbau des meaktionskammer 12 fließt das Reaktionsprodukt oder 50 tallischen Schwammes möglich ist, der sich in axialer die Reaktionsprodukte in den unteren Abschnitt 14 Richtung schließlich im wesentlichen über die ganze der Reaktionskammer 12 und anschließend in die Länge der Sammelkammer 24 erstreckt, so daß man Sammelanlage, die allgemein mit 16 bezeichnet ist, einen metallischen Schwamm mit unregelmäßiger zyvon wo aus das Reaktionsprodukt oder die Reaktions- lindrischer Gestalt erhält. Nach Beendigung des produkte zu einem Auslaß 18 gelangen, der in der 55 Arbeitszyklus kann die Sammelanlage 16 aus der Wand einer Kühlkammer 20 vorgesehen ist. Die Wan- Kühlkammer 20 entnommen und das Reinmetall aus dung der Kühlkammer 20 ist flüssiggekühlt, die Re- dem Inneren der Sammelkammer 24 aus- und von aktionszone 12 und die Sammelzone 22 liegen inner- den Oberflächen des Sammelbehälters 26 abgeschabt halb der Kühlkammer 20. Die Sammelanlage 16 ent- oder abgekratzt werden. Das erhaltene Metall ist von hält eine zylindrische, büchsenähnliche Samrr.elkam- ^so außergewöhnlich hoher Reinheit und besitzt eine mer 24, die ebenfalls aus einem chemisch wider- Partikelgröße zwischen etwa 0,5 bis 12 μιτι, wobei standsfähigen Material, beispielsweise aus Wolfram die Partikelgröße auch größer sein kann, was von besteht, wobei sich die Wandung der Sammelkammer den Bedingungen abhängt, unter denen das Metall-24 in axialer Richtung erstreckt und einerseits in flüs- produkt aufgebaut worden ist. Im allgemeinen wersigkeitsdichter Berührung mit einem radial gerichte- 65 den Partikelgrößen zwischen 1 bis 10 μηι gebildet, ten Abschnitt 15 der Wandung 10 der Reaktions- Dabei kann die Partikelgröße durch Variationen des kammer 12 steht. Innerhalb der Sammelkammer 24, Durchtrittes 32 gesteuert werden. Man kann auch die im allgemeinen die Sammelzone 22 begrenzt, ist noch kleinere Metallnaiiik<»ln opuiinnm ,,,^κ»: ^ In each of the figures, a device for the axial movement is represented by a collecting container 26 attached to the base of the production of pure metal from a metal compound and represented by an opening. As can be seen from FIG. 1, the device contains a rod 28 guided in the bottom of the cooling chamber 20 and holds a plasma generator 2 which operates along the double arrow. Theoretically, it includes a cathode and an anode, which are connected to a voltage source that is enclosed by the collecting container 26. The introduction of interior space to the reaction zone, the main one of a stabilizing or inert gas or a reaction of the reactants, however, actually reactive gas takes place in the anode zone 4 and is located above the collecting container 26. Overall, within the anode zone 4, there are both the reaction chamber 12 and plasma which are capable of reacting and which extend axially downward in the direction of the collecting container 26 and at least the inner wall in FIG. 1 drawn arrow extends. The supply chamber 24 is made of a resistant amount of the material, which is a high-melting material, for example made of tungsten,
Contains metal compound, from which the pure metal is 25 Since the collecting container 26 is to be located within the collecting ducts via the charging chamber 24, it is arranged movably between the opening 6, which, viewed in the flow direction, is behind the radially directed wall section 15 and that of the anode reads. In some cases, the overflow edge 25 of the collecting container 26 can have a metallic connection together with a carrier changeable passage 32 through which the gas can be stirred in. Because the material is fed to the reaction product or the reaction products from the anode, the structure from the reaction chamber 12 into the collecting chamber 24 reacts products on the anode surface and can flow from this to the outlet 18,
sam prevented. If a gas is used to generate the plasma, which at the beginning of the device stabilizes the working cycle, the collecting container 26 is also gassed in such a way that the high-melting metal compound 35 is arranged so that the changeable passage 32 contains a reducing reaction gas, for example water-axial Extent of about 7.5 to 125 mm on substance, the reaction gas also having over, in general initially about 31 mm a supply opening 6 adjacent to the feed opening 6 are fully sufficient. After a certain time guide 8 can be supplied. The supplied magnet, the pure metal from the reaction product material and the reaction gas are carried by the plasma in 40 or the reaction products flowing through an axially extending reaction passage 12 according to the arrows drawn into chamber 12, the walls of which 10 consists of a shape of a sponge on and above the surrounding material that does not build up with the supplied peripheral edge 25, the sponge reacting materially and the carrier gas, for example from tungsten growing towards the inner wall of the collecting chamber 24. Other high-melting points 45 as shown in FIG. 1 shows. The rod 28 will now be used for this purpose with metals which, in order to keep the passage 32 sufficiently large, withstand high temperatures and not move corodically downwards in the axial direction, so erase the pure metals to be represented and do not prevent further flow of the reaction product or the contaminate. From the upper section of the reaction products and a further construction of the reaction chamber 12, the reaction product or 50 metallic sponge flows is possible, which in the axial direction of the reaction products in the lower section 14 finally essentially over the whole of the reaction chamber 12 and then into the Extends the length of the collection chamber 24 so that the collection system, generally designated 16, is a metallic sponge with an irregular zyfrom where the reaction product or the reaction lindric shape is obtained. After the end of the product to an outlet 18, which in the 55 work cycle, the collecting system 16 can be provided from the wall of a cooling chamber 20. The wall cooling chamber 20 has been removed and the pure metal from the cooling chamber 20 is liquid-cooled, the edges of the interior of the collecting chamber 24 and of the action zone 12 and the collecting zone 22 are inside the surfaces of the collecting container 26 scraped off from the cooling chamber 20 Collection system 16 can be removed or scraped off. The metal obtained is from holds a cylindrical, can-like Samrr.elkam- ^s o extraordinarily high purity and has a mer 24, which also consists of a chemically resistant particle size between about 0.5 to 12 μιτι, with stable material, for example made of tungsten Particle size can also be larger, which consists of, the wall of the collecting chamber depending on the conditions under which the metal 24 extends in the axial direction and on the one hand has been built up in liquid product. In general, water-tight contact with a radially directed particle size between 1 and 10 μm is formed, th section 15 of the wall 10 of the reaction. The particle size can depend on variations in the chamber 12. Within the collection chamber 24, passage 32 can be controlled. One can also delimit the collecting zone 22 in general, is even smaller Metallnaiiik <»ln opuiinnm ,,, ^ κ»: ^

55 ^ 6 ^ 6

auch möglich ist. das erhaltene Reinmetall der Vor- Im allgemeinen dient die Vorrichtung zur reinenis also possible. the pure metal obtained is used in general, the device for pure

richtung erneut zuzuführen und einem erneuten Ar- Darstellung von Metallen mit hohem Schmelzpunkt,direction again and a renewed Ar- representation of metals with high melting point,

beitszyklus zu unterwerfen. Das übriggebliebene und also insbesondere zur Darstellung von reinem Tantal,subject to work cycle. The remaining and therefore especially for the representation of pure tantalum,

durch den Auslaß 18 fließende Reaktionsprodukt Molybdän, Wolfram und Columbium oder Niob. Da-reaction product of molybdenum, tungsten and columbium or niobium flowing through outlet 18. There-

kann schließlich geeigneten Wärmeaustauschern, Se- 5 bei kann das Ausgangsmaterial weitere metallischecan finally be suitable heat exchangers, Se- 5 in the case of the starting material can be more metallic

paratoren oder anderen konventionellen Wiederge- Bestandteile enthalten; als Ausgangsmaterial kom-contain parators or other conventional regeneration ingredients; as the starting material

winnungsapparaten zugeführt werden. men jedoch auch die Halogene der Metalle wie auchcollecting apparatus are fed. men however also the halogens of the metals as well

Der Plasmagenerator sollte so eingerichtet sein, deren Oxyde in Frage, und schließlich sind auch daß man in ihm eine neutrale Gastemperatur erhält, Vorbindungen wie beispielsweise Tantalpentachlorid, die genügend hoch ist, beispielsweise 2000 bis io Niobpentachlorid, Wolframpentachlorid oder Molyb-5000° K, um die gewünschte chemische Reaktion zu dänpentachlorid geeignet. Auch andere Chloride, wie erhalten. In der Regel wird die Reaktion unter atmo- z. B. TiCl₄, HfCl₄, VCl₄, WCl₆ und ähnliche Verbinsphärischem Druck oder leicht darüber ausgeführt. düngen, können benutzt werden, ebenso wie ganz all-Zum Stabilisieren des Plasmas können verschiedene gemein jede der in der Chemie bekannten Verbin-Gase benutzt werden, z. B. inerte Gase wie Helium 15 düngen. Als Beispiele für die Reduktion mittels Koh- oder Argon oder reaktionsfähige Gase wie Wasser- lenstoff, Wasserstoff, Natrium od. dgl. sei schließlich stoff, Stickstoff oder Methan. Das bei der Erzeugung auf die Wasserstoffreduktion von Arnmoniummolybdes Plasmas benutzte stabilisierende Gas und die Lei- dat [(NH₄)₈Mo₇O₂₄ 4 H₂O] und Wolframtrioxid WO₃ stungsaufnahme und die dem Plasmareaktor züge- sowie auf die Kohlenstoffreduktion der Oxyde hinführte Leistung bestimmen die erzeugten Tempera- ao gewiesen.The plasma generator should be set up in such a way that its oxides are in question, and finally that a neutral gas temperature is obtained in it, preconditions such as tantalum pentachloride, which are sufficiently high, for example 2000 to 10 niobium pentachloride, tungsten tachloride or molyb-5000 ° K suitable for the desired chemical reaction to form thin pentachloride. Other chlorides as well, as received. As a rule, the reaction is carried out under atmo- z. B. TiCl ₄ , HfCl ₄ , VCl ₄ , WCl ₆ and similar Verbinsphärischem pressure or slightly above. fertilize, can be used, as well as all-To stabilize the plasma various common any of the chemical compounds known can be used, z. B. Inert gases such as helium 15 fertilize. Examples of reduction using carbon or argon or reactive gases such as hydrogen, sodium or the like are finally material, nitrogen or methane. The stabilizing gas used in the production of the hydrogen reduction of ammonium molybdenum plasma and the power consumption [(NH ₄ ) ₈ Mo ₇ O ₂₄ 4 H ₂ O] and tungsten trioxide WO ₃ and the carbon reduction of the oxides The power supplied determines the temperature generated.

türen. Dabei bestimmt die Leistungseingabe in den Die Reinheit der erhaltenen Metalle hängt in gro-doors. The power input in the The purity of the obtained metals largely depends on

Plasmagenerator auch zum größten Teil die Reak- ßem Ausmaße von der Reinheit der Reaktionspart-Plasma generator also for the most part the reac- ßem extent of the purity of the reaction part-

tionsintensität, die unter Beachtung der obengenann- ner ab, d. h. von der Reinheit des Ausgangsniaterialstion intensity, which, taking into account the above, d. H. on the purity of the starting material

ten Kriterien variiert werden kann. und der anderen Reaktionspartner, wie den Reduk-ten criteria can be varied. and the other reaction partners, such as the reducing

Um ein richtiges Vermischei. zu erhalten und um 35 tionsmitteln, z. B. Wasserstoff. Auch die Werkstoffe, das zugeführte Material in die Reaktionszone zu brin- aus denen die Vorrichtung hergestellt ist, spielen eine gen, hat es sich als günstig erwiesen, wie schon er- wichtige Rolle. Diese Werkstoffe sollten hochtempewähnt, ein Trägergas zu verwenden. Dieses Träger- raturbeständig und chemisch resistent sein, wobei sie gas kann eines der obenerwähnten stabilisierenden von den Metallen gebildet werden können, die mit Gase sein, oder es kann ein reaktionsfähiges Gas wie 30 der Vorrichtung hergestellt werden sollen. Ferner ist z. B. Wasserstoff sein, falls die Reduktion einer Me- zur Erzielung einer hohen Reinheit vor Beginn eines tallverbindung beabsichtigt ist. In manchen Fällen Arbeitszyklus das Durchspülen der Vorrichtung mit kann daher einer der Reaktionspartner, wie z. B. einem inerten Reinigungsgas, wie beispielsweise Ar-Wasserstoff, sowohl zum Erzeugen des Plasmastro- gon oder Helium, zweckmäßig,
mes als auch dazu benutzt werden, das Ausgangs- 35 In F i g. 2 ist eine zweite Ausführungsform der ermaterial in den Reaktor zu tragen. Dies ist besonders findungsgemäßen Vorrichtung dargestellt, die einen dann wünschenswert, wenn man in Betracht zieht, Reaktor 40 mit einem Reaktorkopf 42 aufweist, wodaß bei Vorliegen überschüssiger stöchiometrischer bei nur der Anodenabschnitt dargestellt ist. Der Mengen von Wasserstoff, die für die Reduktion ge- Anodenaufbau 44 ist wassergekühlt and ist koaxial nutzt werden können, eine hohe Ausbeute erzielt 40 zu einer Speisemanschette 46 angeordnet, die ebenwird. Soil beispielsweise lantaipentachlorid durch falls über einen Wassereinlaß 48 kühlbar ist. Die Reduktion mit Wasserstoffgas in Tantal umgewandelt Manschette 46 ist ringförmig ausgebildet und mit werden, so hängen die Leichtigkeit und die Höhe einer resistenten Auskleidung 50, wie beispielsweise der Umwandlung von dem überschüssigen Wasser- Bornitrid, versehen. Das Ausgangsmaterial kann über Stoffverhältnis über den stöchiometrischen Betrag ab, 45 einen Zufuhrkanal 52 durch die Speisemanschette 46 der erforderlich ist, um eine im wesentlichen voll- eingeführt werden. Unterhalb des Anodenaufbaus 44 ständige Umwandlung des Tantalpentachlorids in ist eine Kühlkammer 54 angeordnet, die mit einem Tantal zu erhalten. Vorzugsweise wird ein Überschuß Wassereinlaß 56 und einem Wasserauslaß 58 versean Wasserstoff verwendet, der im wesentlichen eine hen ist. In der Wand der Kühlkammer 54 ist eint vollständige Umwandlung bei den angewandten Re- 50 Beobachtungsöffnung 60 vorhanden, wobei im Beduktionstemperaturen und Drücken bewirkt. Ein reich der Stelle 62 weitere Beobachtungsöffnungen Wasserstoffüberschuß, der etwa 5- bis 15- und hier- zum Beobachten des Inneren der Kühlkammer 54 bei durchschnittlich etwa 10- bis 12mal der stöchio- vorgesehen sein können. Die Kühlkammer 54 ist mitmetrischen Menge bei einer Temperatur von unge- tels eines Kopfstückes 64 mit dem Reaktorkopf 42 fähr 2500 bis 3000° K entspricht, erlaubt im wesent- 55 flüssigkeitsdicht verbunden und weist außerdem einen liehen eine vollständige Umwandlung. Boden 66 auf, der einen entfernbaren Deckel 68 mitA real mingling. to obtain and to 35 tion agents such. B. hydrogen. The materials used to bring the supplied material into the reaction zone, from which the device is made, also play a role; These materials should be highly tempted to use a carrier gas. This carrier can be temperature resistant and chemically resistant, whereby it gas can be one of the stabilizing metals mentioned above, which are to be produced with gases, or a reactive gas such as the device can be produced. Furthermore, z. B. hydrogen, if the reduction of a metal to achieve a high purity is intended before the start of a metal compound. In some cases, flushing the device with the working cycle may therefore involve one of the reactants, such as. B. an inert cleaning gas, such as Ar-hydrogen, both for generating the plasma strogon or helium, expedient,
mes and can also be used to generate the output 35 In F i g. 2 is a second embodiment of carrying the material into the reactor. This is shown particularly according to the device according to the invention, which is desirable if one takes into account reactor 40 with a reactor head 42, where only the anode section is shown in the presence of excess stoichiometric. The quantities of hydrogen required for the reduction can be used for the anode assembly 44 is water-cooled and is coaxial, a high yield is achieved 40 is arranged in a feed sleeve 46, which is also used. Soil, for example, lantaipentachloride if it can be cooled via a water inlet 48. The reduction with hydrogen gas converted into tantalum sleeve 46 is ring-shaped and can be provided with so the lightness and the height of a resistant lining 50, such as the conversion of the excess water boron nitride, depend. The starting material can be fed through the feed cuff 46 via a material ratio over the stoichiometric amount, 45 a supply channel 52 which is required to be substantially fully introduced. Below the anode structure 44 constant conversion of the tantalum pentachloride into a cooling chamber 54 is arranged, which can be obtained with a tantalum. Preferably, an excess of water inlet 56 and a water outlet 58 of hydrogen are used which are essentially unified. In the wall of the cooling chamber 54, there is a complete conversion at the applied Re- 50 observation opening 60, which causes induction temperatures and pressures. A region of the point 62 further observation openings hydrogen excess, which can be provided for about 5 to 15 times and for observing the interior of the cooling chamber 54 at an average of about 10 to 12 times the stoichiometric amount. The cooling chamber 54 is connected with a metric amount at a temperature of about a head piece 64 with the reactor head 42 about 2500 to 3000 ° K, allows an essentially liquid-tight connection and also has a complete conversion. Bottom 66, which has a removable cover 68 with

Ein Vorheizen des Stabilisierungsgases und/oder einer Bohrung 70 besitzt An der Seitenwand derA preheating of the stabilization gas and / or a bore 70 has on the side wall of the

des Trägergases kann unter gewissen Bedingungen Kühlkammer 54 ist ferner der Auslaß 71 angeordnetof the carrier gas can, under certain conditions, the cooling chamber 54, the outlet 71 is also arranged

nützlich sein. Im allgemeinen ist ein Vorheizen je- Unterhalb des Anodenaufbaus 44 und der Man-to be useful. In general, preheating is required below the anode assembly 44 and the man-

doch nicht notwendig. Wenn es allerdings erwünscht 60 scherte 46 befindet sich die Reaktionskammer 72>but not necessary. However, if it is desired 60 sheared 46 is the reaction chamber 72>

ist, das Ausgangsmaterial im dampfförmigen Zustand die einen halsfönnigen oberen Abschnitt 74 mitis, the starting material in the vapor state which has a neck-shaped upper section 74

zusammen mit einem Trägergas einzuführen, kann einem oberen Flanschabschnitt 76 enthält, der vonalong with a carrier gas may include an upper flange portion 76 extending from

das Vorheizen des Trägergases notwendig sein, um einem Unterstützungskragen 78 unterstützt wird. Mitthe preheating of the carrier gas may be necessary to support a support collar 78. With

das Ausgangsmaterial in den gasförmigen Zustand dem unteren Ende des halsfönnigen Abschnitts 74 istthe feedstock in the gaseous state is the lower end of neck portion 74

zu bringen. Das Überführen des Ausgangsmaterials 65 ein unterer Abschnitt 80 von glockenfönniger Gestaltbring to. The transfer of the starting material 65 forms a lower portion 80 of a bell-shaped shape

in den gasförmigen Zustand ist jedoch nicht notwen- verbunden, der einen größeren Durchmesser besitzthowever, the gaseous state is not necessarily connected, which has a larger diameter

dig. Das Ausgangsmaterial kann auch in Parrikelfc m als der in Strömungsrichtung gesehen oberhalb diesesdig. The starting material can also be in parricle as that seen in the direction of flow above this

vorliegen. erweiterten Abschnittes 80 gelegene Rest der Reak-are present. extended section 80 located rest of the reac

¥ 559 ¥ 559

1 D ZOO 1 D ZOO

tionskammer 72. Dabei ragt das Stirnende 82 des halsförmigen Abschnittes 74 in den Innenraum des erweiterten Abschnittes 80 vor. Der erweiterte Abschnitt 80 wird von einer Platte 84 getragen, die eine zentrale öffnung 86 aufweist, deren Größe und Gestalt der Umfangsgestalt des Abschnittes 80 entspricht. Ferner stützt sich die Platte 84 auf einem Unterstützungsring 90 ab, der mit der inneren Wandung 88 des Abschreckorgans 54 verbunden ist. In der Kühlkammer 54 ist unterhalb der Platte 84 ein Futter 92 angeordnet, das eine Sammelkammer 94 mit einer Innenwand 96 aus chemisch resistentem Material umschließt. Nach unten hin ist das Futter 92 von dem Bodenunterstützungsring 98 abgeschlossen. Unterhalb der Reaktionskammer 72 ist ein Sammelbehälter 100 angeordnet, der einen abgeflanschten Rand 102 aufweist und an dessen Boden eine Hubstange 104 mittels einer Splintbefestigung 106 angeordnet ist. Die Hubstange 104 erstreckt sich durch die Bohrung 70 des Deckels 68 und transportiert den Sammelbehälter 100 in Axialrichtung durch die gesamte Sammelkammer 94. Die Reaktionskammer 72, die Platte 84, der Sammelbehälter 100, das stangenförmige Unterstützungselement 104, die Splintbefestigung 106 sowie die innere Oberfläche 96 der Sammelkammer 94 bestehen wieder aus einem solchen Material, wie es schon an Hand des ersten Ausführungsbeispiels beschrieben worden ist. Die Reaktionskammer 72 sowie der Sammelbehälter 100 begrenzen eine Reaktionszone 112, wobei sich die chemische Reaktion im wesentlichen innerhalb des oberen Abschnittes 74 abspielt.tion chamber 72. The front end 82 of the neck-shaped section 74 protrudes into the interior of the enlarged section 80. The widened section 80 is carried by a plate 84 which has a central opening 86 , the size and shape of which corresponds to the circumferential shape of the section 80. Furthermore, the plate 84 is supported on a support ring 90 which is connected to the inner wall 88 of the deterrent element 54. In the cooling chamber 54 , a lining 92 is arranged below the plate 84, which surrounds a collecting chamber 94 with an inner wall 96 made of chemically resistant material. At the bottom, the lining 92 is closed off by the soil support ring 98. A collecting container 100 is arranged below the reaction chamber 72, which has a flanged edge 102 and at the bottom of which a lifting rod 104 is arranged by means of a split pin fastening 106 . The lifting rod 104 extends through the bore 70 of the cover 68 and transports the collecting container 100 in the axial direction through the entire collecting chamber 94. The reaction chamber 72, the plate 84, the collecting container 100, the rod-shaped support element 104, the cotter pin fastening 106 and the inner surface 96 the collecting chamber 94 again consist of such a material as has already been described with reference to the first exemplary embodiment. The reaction chamber 72 and the collecting container 100 delimit a reaction zone 112, the chemical reaction taking place essentially within the upper section 74.

Aus obigen Ausführungen ergibt sich, daß das Ausgangsmaterial, beispielsweise Tantalpentachlorid. eventuell zusammen mit einem Trägergas, wie Argon, im Bereich 116 in das Plasma eintritt. Dabei ist das Innere der Kühlkammer 54 von außen her durch die an der Stelle 62 vorhandenen Beobachtungsöffnungen sichtbar, wobei zum Kühlen der öffnungen ein Kühlgas, wie beispielsweise Wasserstoff, an diesen oder in diese öffnungen eingeführt werden kann. Innerhalb der Reaktionszone 112 und hierbei insbesondere innerhalb des oberen Abschnittes 74 findet mittels der Reduktionsmittel und auf Grund der extrem hohen Temperaturen die chemische Reaktion statt. Das Reaktionsprodukt, das dampfförmiges elementares Tantal, Wasserstoff, Wasserstoffchlorid aus der Reduktionsreaktion sowie unverändertes Tantalpentachlorid und Argon umfassen kann, fließt von dem oberen Abschnitt 74 in den erweiterten Abschnitt 80 der Reaktionskammer, wobei zwischen diesen beiden Abschnitten sowohl ein Temperaturais auch ein Druckgradient vorhanden ist, die eine Ablagerung von reinem Tantal bewirken. Das Reaktionsprodukt gelangt durch den Durchtritt 110 in die Sammelkammer 94 und danach durch den Auslaß 71 nach außen. Bei Einleitung der Reaktion ist der Sammelbehälter 100 so angeordnet, daß der Durchtritt 110 eine axiale Abmessung von ungefähr 3 mm besitzt. Nach einer gewissen Zeit scheidet sich das reine Tantal an dem Rand 102 ab, und es beginnt der Aufbau eines pfanneukuchenförmigen Tantalschwammes in den Bereich 114 hinein, der mit der Zeit den Durchtritt 110 blockiert und das Reaktionsprodukt an seinem Durchtreten hindert. Nunmehr wird der Sammelbehälter 100 axial nach unten verschoben, um so einen Druckunterschied zwischen der Reaktionszone 112 und dem Inneren der Sammelkammer aufrechtzuerhalten, der etwa 0,35 bis 3,5, zweckmäßigerweise 1,4 bis 2,1 kp/mm² beträgt. Auf diese Weise wird der Tantalschwamm immer größer,From the above it follows that the starting material, for example tantalum pentachloride. possibly together with a carrier gas, such as argon, enters the plasma in region 116. The interior of the cooling chamber 54 is visible from the outside through the observation openings present at the point 62 , it being possible for a cooling gas, such as hydrogen, to be introduced at or into these openings to cool the openings. The chemical reaction takes place within the reaction zone 112 and in particular within the upper section 74 by means of the reducing agents and due to the extremely high temperatures. The reaction product, which can comprise vaporous elemental tantalum, hydrogen, hydrogen chloride from the reduction reaction as well as unchanged tantalum pentachloride and argon, flows from the upper section 74 into the enlarged section 80 of the reaction chamber, with both a temperature and a pressure gradient being present between these two sections, which cause a deposit of pure tantalum. The reaction product passes through the passage 110 into the collection chamber 94 and then through the outlet 71 to the outside. When the reaction is initiated, the sump 100 is arranged so that the passage 110 has an axial dimension of approximately 3 mm. After a certain time, the pure tantalum separates out at the edge 102 , and a pancake-shaped tantalum sponge begins to build up into the region 114 , which over time blocks the passage 110 and prevents the reaction product from passing through. The collecting container 100 is now shifted axially downwards in order to maintain a pressure difference between the reaction zone 112 and the interior of the collecting chamber which is approximately 0.35 to 3.5, expediently 1.4 to 2.1 kg / mm ² . In this way the tantalum sponge gets bigger and bigger,

ίο und durch die Lücken des porösen Schwamms fließendes Reaktionsprodukt führt zur Ablagerung weiteren Reinmetalls. Am Ende des Arbeitszyklus befindet sich der Sammelbehälter 100 nahe dem unteren Rand des Futters 92, wonach der Reaktor 40 abgeschaltet wird, so daß er sbkühlt. Danach wird der Deckel 68 entfernt und der Tantalschwamm aus dem Sammelbehälter 100 und aus der Sammelkammer 94 entnommen bzw. von diesen und anderen Innenflächen der Vorrichtung abgekratzt. Das so her-ίο and reaction product flowing through the gaps in the porous sponge leads to the deposition of further pure metal. At the end of the cycle, the sump 100 is near the bottom of the liner 92, after which the reactor 40 is shut down so that it cools. The cover 68 is then removed and the tantalum sponge is removed from the collecting container 100 and from the collecting chamber 94 or is scraped off from these and other inner surfaces of the device. This is how-

ao gestellte Tantal besitzt eine beträchtlich größere Partikelgröße, als es mittels bekannter Vorrichtungen der Fall ist. Die Ausbeute beträgt etwa 90%, und das gewonnene Metall ist von höchster Reinheit.
Die in F i g. 3 dargestellte Vorrichtung unterscheidet sich von der in F i g. 2 dargestellten und soeben beschriebenen Vorrichtung dadurch, daß sie nicht eine stufenweise, sondern eine kontinuierliche Herstellung des Reinmetalls erlaubt. Der Reaktor 140 ist im wesentlichen gleich aufgebaut wie der Reaktor 40, abgesehen von den noch zu beschreibenden Änderungen. Der Übersichtlichkeit wegen ist der Reaktorkopf weggelassen worden. In bezug auf die in F i g. 2 dargestellte Vorrichtung ist ferner der obere Abschnitt 142 der Reaktionskammer geringfügig kürzer, und der erweiterte Abschnitt 144 besitzt eine etwas abgeänderte Gestalt. Eine verkürzte Bildungszone für den metallischen Schwamm wird durch das Vorsehen eines verkürzten Futters 146 erreicht, das mittels der beiden Unterstützungsringe 148 und 150 von den Innenwänden der Kühlkammer gehalten wird. Der Sammelbehälter 152 ist in diesem Falle vollständig zylindrisch ausgebildet. Hat sich das Reinmetall in Form eines Schwammes außerhalb des Sammelbehälters 26 im wesentlichen über die Länge des Futters 146 abgeschieden, wird der Sammelbehältei 152 in die strichpunktierte Position verlagert und eine Anzahl von Stangen 156 in die gezeigte Position gebracht. Wird nun der Sammelbehälter 152 wiedei nach oben verschoben, so greifen die Stangen an derr strichpunktiert eingezeichneten Schwamm an und brechen bzw. schaben diesen vom Sammelbehältei 152 ab, so daß er auf den Boden des Abschreckorgans fällt, wo ein auf Füßen stehender Aufnahme behälter oder eine Schüssel 158 angeordnet ist, die den abgestreiften Metallschwamm aufnimmt. Au: diese Weise ist ein Abkühlen des Reaktors 140 nact jeder Bildung eines Schwammes nicht notwendig, um nach Ausschöpfen des Fassungsvermögens der Schüs sei 158 muß diese nur entnommen und ausgeleer werden. Auch kann eine automatische Fördereinrich tung vorgesehen sein, die ein fortlaufendes Entneh men des Reinmetalls ermöglicht.Ao presented tantalum has a considerably larger particle size than is the case with known devices. The yield is about 90% and the metal obtained is of the highest purity.
The in F i g. The device shown in FIG. 3 differs from that in FIG. 2 and just described device in that it allows not a stepwise, but a continuous production of the pure metal. The reactor 140 is constructed essentially the same as the reactor 40, apart from the changes to be described below. For the sake of clarity, the reactor head has been omitted. With respect to the in F i g. 2, the upper portion 142 of the reaction chamber is slightly shorter, and the enlarged portion 144 has a slightly modified shape. A shortened formation zone for the metallic sponge is achieved by the provision of a shortened lining 146 which is held by the inner walls of the cooling chamber by means of the two support rings 148 and 150. In this case, the collecting container 152 is completely cylindrical. If the pure metal in the form of a sponge has deposited outside the collecting container 26 essentially over the length of the chuck 146 , the collecting container 152 is shifted into the dot-dash position and a number of rods 156 are brought into the position shown. If the collecting container 152 is moved upwards again, the rods attack the sponge shown in dash-dotted lines and break or scrape it off from the collecting container 152 so that it falls to the bottom of the deterrent, where a receptacle standing on feet or a Bowl 158 is arranged, which receives the stripped metal sponge. Au: this way, a cooling of the reactor 140 is not nact each form a sponge necessary after exhausting the capacity of the Schues is 158, this must be removed and only be empty. An automatic conveyor device can also be provided, which enables continuous removal of the pure metal.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen 609 649/191For this purpose 2 sheets of drawings 609 649/191

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Claims

ι \ ι \

for the production of pure metals with one patent claim: high melting point, such as. z. B. of tantalum, tungsten

Molybdenum and niobium or other elements dei

1 device for the production of pure metal groups IVb, Vb and VIb of the periodic table from a metal compound consisting of a 5 Pure metals can be used very generally for example plasma reactor with one cathode and one by reducing metallic halides Anode, a reaction chamber that is filled with oxides or nitrides with the help of a water plasma reactor is in connection and in which the substance or carbon as a reducing agent Gewonmetallische Connection in the direction of flow. So the chemical reaction takes place ie can be seen behind the anode, one of those associated with the plasma reactor Collection chamber, which takes place with the reaction chamber in the reaction chamber, and the result « Connection and a collecting container pure metal is collected in the collecting chamber, within the collecting chamber, thereby increasing research and technology is a constant nowadays

indicates that the cup-shaped sam- an increasing demand for high-purity metal pre-melting containers (26) act within the collection chamber, with high-purity metal particles often being used

(24) movable with the formation of ernes changeable depending on which. Purpose of use various! borrowed passage (32) for the reaction product size, shape or surface properties erdukte between wall sections (15) of the reac- desires. So there is z. B. currently a komtionskammerwand (10) and an overflow rim, the need for pure powdered tantalum is achieved

(25) of the collecting container (26) is arranged. ao with a certain particle size for the manufacturing

2. Device for the production of pure metal treatment of electrodes for Tn «^ cn or liquid cones a metal compound according to claim 1, da- de ^ sators. With known devices like them characterized in that one of the collecting chambers are known, for example from GB-PS 1 15 092, the one mer (24) adjacent section (14) of the reac device describes in which the in the reaction chamber (12) A larger diameter chamber is melted with the help of an electron beam as seen in the direction of flow zenp metal in the same time the collecting container The collecting chamber which flows above the enlarged section (14) can now lay the rest of the reaction chamber (12). mostly only small amounts of pure metal in each

3. Apparatus for the production of pure metals, however, only represent such pure metals, tall from a metal compound according to claim 2, 3 ° whose purpose is limited in that characterized in that the expanded area- the metal particles obtained vary in size, Section (14) of the reaction chamber (12) bell shape or surface texture do not vary is shaped. leave.

4. Apparatus for the production of pure metal The invention has therefore set itself the task of from a metal connection according to one of the approaches to a device of the type mentioned at the beginning Claims 1 to 3, characterized in that they create, with the help of which the manufacture of high-purity Reaction chamber (12) with the collecting chamber of metal in large yield and with depending on the er- (24) is in liquid-tight connection. requirements of the desired shape and surface

5. Apparatus for the production of pure metal creation should be possible, furthermore the size it should be possible to vary from a metal compound according to one of the other types of metal particles obtained, claims 1 to 4, characterized in that this should be done by controlling the temperature and The collecting chamber (24) is tubular and has pressure conditions within the entire device. Has outlet (18) for the reaction products. can be achieved to the desired extent.

6. Apparatus for the production of pure metal This object is achieved according to the invention a metal connection according to one of the pre- 45 dissolves that the cup-shaped collecting container within The preceding claims, characterized in that the collection chamber is movable to form a that the reaction chamber (12), the collecting variable passage for the reaction tubes (26) and the inner wall of the collecting chambers between wall sections of the reaction chamber (24) are made of tungsten. wall and an overflow edge of the collecting