DE2045632A1

DE2045632A1 - Brennstoffzellensystem

Info

Publication number: DE2045632A1
Application number: DE19702045632
Authority: DE
Inventors: Otto J Newark Terry Peter L Madison NJ Adlhart (V St A)
Original assignee: Engelhard Minerals and Chemicals Corp
Current assignee: Engelhard Minerals and Chemicals Corp
Priority date: 1969-09-18
Filing date: 1970-09-15
Publication date: 1971-03-25
Also published as: CH541234A; NO134887C; NL7013774A; NO134887B; GB1292709A; SE371911B; JPS5137414B1; US3623913A

Description

Dr. Ing. Walter Abitt ' · _{15# Sept# 197O}

Dr. Dieter F. Morf B-1025

Dr. Hans-A. Brauns * '

8 München 86, Pi«wneuer«tr.28

Engelhard

Minerals & Chemicals Corporation Newark, N. J. (V.St.A)¹ .

Brennstoffzellensystem

Die Erfindung betrifft einen luftatnJenden Brennstoffzellenstapel, wobei der Luftdurchgang gleichzeitig Oxidationsmittel zuführt und die Temperatur und den Wasserausgleich in der Zelle beibehält. Die einzelnen Zellen der Stapelanordnung enthalten ein unbewegliches stabiles Säuresystem als Elektrolyten. Eine bipolare wärmeleitende Platte mit einer Kühlrippe an einer Seite ist zwischen und im Kontakt mit Elektroden benachbarter Zellen angeordnet. Gasströmungskanäle auf jeder El'ektrodenberührungsflache der Platten stehen mit dem aktiven Bereich der Elektroden zur Verteilung des Brennstoffs und der Luft über die Elektroden in Verbindung. In einem kompakten System, das insbesondere zur Verwendung in entfernten Bereichen geeignet ist, wird die Brennstoffzelle*nanordnung in Kombination mit einem Wasserstoffgenerator verwendet.

^iO Erfindung betrifft eine Vorrichtung, die eine gestapelte Brennstoffzellenanordnung und Einrichtungen zur Regelung der Feuchtigkeit, der Temperaturverteilung und der Brennstoff- und Luftzufuhr in die Zelle aufweist. Insbesondere betrifft die Erfindung ein zuverlässiges in sich abgeschlossenes Brennstoffzellensystem, das insbesondere zur Lieferung von elektrischem Strom in entfernte Bereiche geeignet ist, jedoch nicht darauf· begrenzt ist.

Brennstoffzellen besitzen verschiedenartige attraktive

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Vorteile, die sie als Stromquellen für viele Anwendungen potentiell brs&hbar machen. Unter diesen möglichen Verwendungen befindet sich eine Primärstromquelle in entfernt liegenden Bereichen, wo die üblichen Stromquellen nicht zur Verfügung stehen und wo Kundendienst und Unterhaltung der Einrichtung begrenzt sind. Beispiele in diesem Bereich sind unbemannte Fernmeldeverstärker, Navfationshilfen, Wetterstationen und ozeanographische Stationen. Für diese Anwendungen muß das Stromsystem in sich abgeschlossenen oder unabhängig sein und die Verläßlichkeit des Systems ist von größter Bedeutung.

Unter den Schwierigkeiten, die bei Brennstoffzellen, welche über ausgedehnte Zeiträume betrieben werden, vorlagen, befinden sich die Regelung der Temperatur in den Zellen und die Entfernung von Abfallprodukten. Ein anderes !Problem besteht in der Fähigkeit des Systems, die Reaktlonsmittelbeschickung kontinuierlich zuzuführen und über die Elektroden zU verteilen. Es ist klar, daß jedes dieser Probleme äußerst komplex.ist. Z.B. ist es im Fall der Temperatursteuerung nicht nur notwendig, bei der Reaktion erzeugte Wärme abzuführen, sondern auch dies mit einem minimalen Temperaturgradienten über die Elektroden zu erreichen. Bei Zellen, die mit einem wasserstoffhaltigen Brennstoff und einem sauerstoffhaltigen Oxidationsmittel arbeiten, ist das Produkt* Wasser. Die genaue Regelung der Wasserentfernung war lange Zeit ein Problem. Die Schwierigkeit liegt darin, daß die Geschwindigkeit der Waeserentfernung genau auf die. Geschwindigkeit der Wasserbilduhg abgestimmt sein muß. Wenn die Reaktionsmittelgase zur Entfernung des Wassers aus der Zelle verwendet werden, wird eine gleichmäßige Verteilung der Reaktionsmittelgase und der Temperatur über den aktiven Zellbereich besonders schwierig. Eine enge Regelung dieser Faktoren ist erforderlich, um Unausgeglichenheiten mit den daraus' folgernden nachteiligen Wirkungen auf die Zelle zu

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vermeiden. Die Regelung dieser kritischen Betriebsprobleme wird ganz besonders akut, wenn die Ausbildung des Stromsystems Beschränkungen hinsichtlich der Größe, des Gewichts und komplexen Unabhängigkeitsbeschränkungen unterliegt.

Es wurden verschiedene Mittel -zur Lösung dieser Schwierigkeiten vorgeschlagen. Die vorgeschlagenen Verfahren zur thermischen Regelung hingen teilweise von der Art des verwendeten Elektrolyten ab. Beispielsweise wurde bei flüssigen Elektrolyten vorgeschlagen, den Elektrolyten durch ein "

äußeres Kühlsystem im Umlauf zu führen. Bei einem unbeweglichen Elektrolyten wurden kalte Platten in Stapelform, z.B. Platten, die thermisch mit einer Kühlleitung verbunden sind, durch die Kühlmittel fließt oder bipolare Platten, die mit Kühlrippen versehen sind, welche sich in eine getrennte Kühlkammer erstrecken, vorgeschlagen. Im allgemeine waren die bisher vorgeschlagenen Hlttel zur Lösung der Schwierigkeiten deshalb nicht zufriedenstellet, weil sie die Kompliziertheit erhöhen, während die Zuverlässigkeit oder Betriebssicherheit des Systems herabgesetzt wird.

Gemäß det Erfindung wird ein luftatmendes Brennstoffzellen- | system geschaffen, in der die Regelung der Temperatur, des Produktwassers und"der Verteilung von ausreichendem Oxidationsmittel an und quer über die Elektroden ohne Verwendung eines äußeren Kühlsystems, gesonderter Kühlflüssigkeiten oder komplexer Einrichtungen erreicht wird. Tatsächlich wird diese vielfache Punktion lediglich durch die Einlaßluftströmung erreicht. Darüberhinaus wird die Regelung der Temperatur in den Zellen mit einem minimalen Temperaturgradienten über die Elektroden erreicht. Das erhaltene Stromsystem weist eine außergewöhnliche Zuverlässigkeit

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und Einfachheit auf. Dieses Brennstofzellensystem wird in vorteilhafterweise in Kombination mit einem Wasserstoffgenerator als eine primäre elektrische Kraftquelle für entfernt liegende Anwendungen betrieben.

Das Brennstoffzellensystem der Erfindung verwendet einen Zellenstapel, der au? einer Vielzahl einzelner Brennstoffzellen aufgebaut ist, die jeweils eine Brennstoffelektrode, eine Oxidationsmittelelektrode und ein unbewegliches stabiles Elektrö'öystem aufweist. Vorzugsweise sind die Zellen elektrisch in Reihe geschaltet. Jede benachbarte Zelle trennend und in Berührung mit den Elektroden befindet sich eine thermisch leitende undurchlässige Platte zur Stromsammlung, Verteilung des Reaktionsmittels und Temperaturregelung. Die bipolare Platte weist eine Rippe auf, die auf einer Seite vorspringt und Gasströmungskanäle auf den mit der Elektrode in Berührung stehenden Oberflächen aufweist. Vorzugsweise sind diese Kanäle in Form von Rillen oder Nuten ausgebildet. Diese Rillen stehen mit dem aktiven Bereich der Zelle in Verbindung.

Gemäß einer Ausfuhrungsform der Erfindung wird die Luft, deren Einlaß sich bei der Rippe befindet, zur Zufuhr des Oxidationsmittels verwendet, um die Temperatur der Zelle zu regeln und die Abfallprodukte aus der Zelle zu entfernen. In den erfindungsgemäßen Zellen werden eine wasserstoffhaltige Beschickung und eine freien Sauerstoff enthaltende Beschickung verwendet. Wasser ist ein Produkt, das entfernt werden muß. Die Regelung der Temperatur und die Wasserentfernung der Zellen des Stapels werden erfindungsgemäß durch eine Kombination der Auswahl einer speziellen Elektolytart und der Größenabmessung der vorstehend erwähnten bi polaren Platte erreicht.

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Das in einer erfindungsgemäßen Zelle verwendete unbeweglich gemachte stabile flüssige Elektrolytsystem ist durch chemische und physikalische Stabilität bei den Betriebsbedingungen der Zelle, d.h. in einer bei mäßigem Temp era turbeÄch' arbeitenden Brennstoffzelle und in Gegenwart von Luft, gekennzeichnet. Das System ist ferner durch einen niedrigen Dampfdruck und geringe Volumenänderung gekennzefh.net, wenn es den Betriebsbedingungen der Zelle unterworfen wird. Obgleich die Zelle nicht in dieser Hinsicht begrenzt ist, wurde gefunden, daß konzentrierte Phosphorsäure, z.B. 90 - 100 $ige Phosphorsäure als Elektrolyt für das erfindungsgemäße Brennstoffzellensystem besonders geeignet ist. Es wurde · bespielsweise gefunden, daß die Eigenschaften der konzentrierten Phosphorsäure im Hinblick auf ihre Beziehung zu der Luftströmung derart ist, daß die Strömungserfordernisse zur Entfernung von Wärme bei weitem diejenigen überschreiten, die zur Zufuhr von Oxidationsmittel und für das Wassergleichgewicht erforderlich sind. Die Luftströmung kann also so eingestellt werden, daß genügend Oxidationsmittel der Zelle zugeführt wird, genügend Produktwasser aus der Zelle entfernt werden kann und genügend Wärme abgeführt werden kann, um die Zelle bei optimalen Betriebsbedingungen zu halten, ohne die physikalischen und chemischen Eigenschaften des Elektrolyten zu stören, und es werden stabile elektrische Eigenschaften des Systems erhalten. Ein Beispiel eines Elekt_rolyten, der im Hinblick auf das Wärme- und Wass^gleichgewicht in der Zelle besonders geeignet ist, ist die elektrolytische Membran gemäß der US-PS' 3453' 149.

Wie vorstehend angegeben, ist die Abmessung der bipolaren Platte ein Paktor bei der Einrichtung der Regelung der Temperatur und Wasserentfernung in dem erfindungsgemäßen Brennstoffzellensystem. Die Größenabmessung der Platte ergibt sich durch die Größe der einzelnen Zellen, die wiederum von der gewünschten Stromkapazität der Zelle abhängt, und durch die Wärmeleitfähigkeit der bipolaren Platte. Es sei

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darauf hingewiesen, daß diese Bestimmungen von der letztlichen Verwendung der Zelle abhängen, daß jedoch in einem beliebigen System die Wahl der Stromkapazität und die Baumaterialien leicht vom Fachmann bestimmt werden können. Für irgendein spezielles System müssen der erforderliche aktive Bereich der Zelle (A), die Weglänge auf dem aktiven Bereich der Oxidationsmittelelektrode (L) und der Bereich der Rippe (F) bestimmt werden. Der aktive Bereich der Zelle ist durch die gewünschte abgegebene Stroraleistung in der Zelleinheit vorbestimmt. Die Dimension (L), dfe durch die Weglänge der Luft auf der Oxidationsmittelelektrode vom Einlaß zum Auslaß quei) über den aktiven Bereich der Zelle bestimmt ist, ist der minimale Wärmeübergangsweg.
L ist durch folgende Gleichung bestimmt.·.

2 ATKAt

"Q
worin: .·

Δ T= dea^ewünschte maximale Temperaturunterschied

über die Länge (L), nominal 5PC. K!= eine Konstante, die sich auf die Einheit der Wärmeleitfähigkiet des für die bipolare Platte

verwendeten Materials bezieht. A= aktiver Bereich der Zelle, t= mittlere Stärke der bipolaren Platte. Q= Menge der zu entfernenden Abfallwärme.

Wie vorstehend angegeben, ist* der aktive Bereich (A) durch die gewünschte abgegebene Simmleistung der Zelle vorbestimmt. Die Konstante (K) kann beispielsweise in einem Metallhandbuch z.B. die 8.Ausgabe von Metals Handbook Band 1 (ASM), ermittelt werden. Z.B. ist die· Konstante (K) für die Magnesiumlegierung A-Z 31B. auf Seite 55 dieses Handbuchs mit 0,23 cal/cm²/cmA/Sek. angegeben. Die Stärke

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(t) ist die mittlere Stärke des Querschnittbereichs der bipolaren Platte senkrecht zu dem Wärmeübergangsweg,eingestellt für die Konturabweichungen, z.B. Nuten oder Rinnen, weUßhe die von den Formkriterien des Plattenmaterials geforderte Mindestdimension eng beibehält. Die Bestimmung von (Q), der Menge der zu entferntenden Abfallwärme ist dem Fachmann bekannt.

Hinsichtlich der Dimensionen der Rippe muß zur Abführung der Abfallwärme ein ausreichender Oberflächenbereich vorliegen. Dieser kann gemäß den auf dem -Gebiet des Wärmeaustatfbhs "

bekannten Prinzipien berechnet werden. Es wurde gefunden, daß beispielsweise in einer Zelle, die 0,7 V und 20 Ampere erzeugt, und zu der die Luftströmung etwa 57 l/min (2,0 standard cubic feet per minute) (SCFM) beträgt,etwa 155 cm (24 square inches) Rippen zur Wärmeabführung notwendig sind. Es sei darauf hingewiesen, daß die Rippe an der LufteinÄttsseite der Platte rinnenförmig ausgebildet ist wodurch die wärmeabführung zur Veri" igung stehende Oberfläche erhöht wird, und die Oberfläche der Rippe auf der Seite der Platte, welche mit der Hp-Elektrode der benachbarten Zelle in Berührung steht, liefert zusätzlichen Kühlflächenbereich. ä

Bei der Auswahl eines geeigneten Baumaterials für die bipolare Platte werden die korrosive Umgebung der Zelle und die elektrische und thermische Leitfähigkeit des Materials und dessen Kosten in Betracht gezogen. Wo das Gewicht auch eine Rolle spielt,- wird die Platte zweckmäßig z.B. aus Aluminium oder Magnesium mit einem Schutzüberzug, z.B. aus Gold, ausgebildet. Zu geeigneten Materialfen gehören Titan, Niob, Tantal und Legierungen z.B. Nickel-Tantal, Tantal-Niob und Graphit, kohlenstoffhaltige Kunststoffverbundmassen und dergl. ·

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Die Luft tritt in der Zelle bei den Rippen ein, und diese Rippen sind in Bezug auf die Luftströmung so angeordnet, daß die Zelle im Gegenstrom zu der Luftströmung betrieben wird. Wie vorstehend angegeben, kann, da in dem vorliegenden Brennstoffzellensystem die Strömungserfordernisse für die Wärmeabführung bei weitem diejenigen, die 'entweder für eine ausreichende Oxidationsmittelzuführung zu der Kathode oder für die Wasserentfernung erforderlich sind, übersteigen, der Betrieb der Brennstoffzelle lediglich durch Veränderung der Menge an zu der Brennstoffzelle eingelassener Luft geregelt werden. Die Luftströmungsgeschwindigkeit, die zur Beibehaltung der Zelle bei konstanter Temperatur, wenn die Zelle in Betrieb ist, erfcrderlih ist, variiert natürlich, wenn sich die Umgebungs- oder Zellbedingungen verändern. Es wurde gefunden, daß in der erfindungsgemäßen Zelle die Zelltemperatur als Steuerung zur Regulierung der Veränderung der Luftströmung verwendet werden kann. Dies erfolgt mit einem über einen kleinen Temperaturbereich entsprechend geregelten und durch eine Veränderung der Zelltemperatur betätigten Gebläse.

Unter Verwendung des Elektrolyten und der bipolaren Platte gemäß den vorstehenden Grundsätzen wird der Temperaturgradient in der Zelle konstant, gehalten. Bei einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung wird der Temperaturgradient innerhalb von etwa 5 °C beibehalten.

Nach einer anderen Ausfüijhungsform der Erfindung wird der Brennstoffstapel in elektrischer Kombination mit einem Generator, der freien Wasserstoff enthaltendes Gas aus einem Brennstoff freisetzt, der Wasserstoff in einem chemisch gebundenen Zustand enthält, verwendet. Beispielsweise kann Ammoniak oder ein Kohlenwasserstoff die Wasserstoffquelle sein. Nach einer bevorzugten

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Ausführungsform wird Wasserstoff durch, katalytisch^ Dissoziation von wasserfreiem Ammoniak hergestellt, und ein Teil der von der Brennstoffzelle erzeugten elektrischen Energie wird dem Generator zugeführt, um Energie zur Dissoziation des Brennstoffs zu liefern. Die Verwendung elektrischer Energie zur Regelung der Reaktion in dem.Wasserstoffgenerator erhöht die . Zuverlässigkeit des Systems.

Die Erfindung wird durch die Zeichnungen näher erläutert, in* denen ■

Pig. 1 eine teilweise ausgeschnittene Ansicht, welche die Kon- ( struktion einer einzelnen Zelle von der Brennstoffeintrittsseite zeigt,, mit einer "bipolaren Platte auf der Fläche jeder Elektrode,

Pig. 2 einen vergrößerten undyBchematischen Querschnittsaus-. Schnitts eines Zellenstapels, der sich teilweise im Abstand voneinander "befindet,

Fig. 3 eine Draufsicht auf die Seite einer bipolaren Platte, die auf der Oxidationsmittelelektrode liegt, Fig.4 einen schematischen isometrischen Ausschnitt, der zwei Seiten der bipolaren Platte,die Strömungsdurchgänge für Brennstoff und Luft zeigt und das·Temperaturprofil über die Platte graphisch wiedergibt und _% λ

Fig. 5 eine schematische Darstellung, die einen in Kombination mit einem wasserstofferzeugenden Generator verwendeten erfindungsgemäßen Brennstoffstapel wiedergibt, darstellen.

Gemäß Fig. 1 besteht jede Zelle 1 aus einer Brennstoffelektröde 2, einer Oxidationsmittelelektrode 3 und einem Elektrolytglied 4, das aus einem unbeweglich gemachten Elektrolyten besteht, z.B..85 - 100 #iger Phosporsäure, die in einer mikroporösen Matrix, z.B. Polytetrafluoräthylen, gemäß der US-PS 3 453 149 gehalten wirdJ Geeignete Elektroden für diese Zellstruktur sind aus mit Metallen der Platingruppe katalysiertem porösen

• ".

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JO

Polyetrafluoräthylen aufgebaut ^! das auf den Oberflächen und d.urch die Poren mi^einem Goldüberzug versehen ist. Elektroden dieser Art sind in der US Patentanmeldung Nr. 685 220 und in einer Veröffentlichung von Dr. 0. J. Adlhart in" Engelhard Industries Technical Bulletin",Band 8 (1967) S_eite 57 beschrieben. Zellen unter Verwendung einer Membran und von vorstehend beschriebenen Elektroden arbeiten bei einer Temperatur von etwa 100 bis 200 ⁰C und vorzugsweise bei etwa 125 ⁰C . Fig. 1 gibt die Zeilelemente 2, 3 und 4 wieder, welche ' die hier auch als Zellschichtstruktur bezeichnete Zelle 1 zwischen den bipolaren Platten 5 und 6 darstellt. Die bipolaren Platten sind undrchlässige Metallplatten, z.B. '. ■ aus goldüberzogenem Aluminium, die. benachbarte Zellen trennen und, wie sich aus Pig. 2 ergibt, liegt jede bipolare Platte zwischen einer Brennstoffelektrode einer Zelle, z.B. CL, und einer Oxidationsmittelelektrode der benachbarten Zelle, z.B. C₂. In der aufgeschnittenen Ansicht der Pig. 1 sind lediglich die Oberflächen 7 und 8 der bipolaren Platten gezeigt, welche die Brennstoffelektroden kontaktieren. Aussparungen/>der Rinnen 9 dienen als Gasströmungsdurchgänge für den wasserstoffhaltigen Brennstoff, z.B. H«, der in die Zelle bei der ovalen öffnung 1o eintritt. Die senkrecht zu den Ausnehmungen 9 verlaufenden Rinnen 11 bilden ein kreuzweises sich überschneidendes Muster, das die Verteilung der Brennstoffelektroden fördert. Auslaß 12 ist für nicht verbrauchtes Beschickungsgas vorgesehen.

Fig. 3 zeigt das kretEweise sich überschneidende Rinnenmuster einer bipolaren Platte 6 auf der Oberfläche 13. Die Oberfläche 13 steht in Berührung mit einer Oxidationsmittelelektrode. Wie sich aus den Figuren 1, 3 und 4 ergibt, weist jede bipolare Platte eine auf einer Seite'vorspringende Kühlrippe auf. Z.B. besitzen die bipolaren Platten 5 und 6 der Fig. 1 Rippen 14 bzw. 15. Es ergibt sioh aus Fig. 1, daß auf den Oberflächen

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7 und 0 der bipolaren Platte, welche mit den Brennstoffelektroden in Berührung stehen, die Rippen nicht eingekerbt bzw. mit Rinnen versehen sind, jedoch ist dies freigestellt. Die Oberfläche der Rippen auf der Seite der Platte, welche die Brennstoffelektrode berührt, kann gerillt sein, z.B. für einen erhöhten Oberflächenbereich. Auf der Oxidationsmitteloberfläche 13 der bipolaren Platte erstrecken sich die Rinnen oder Nuten 16, wie in Fig. 3 gezeigt, von dem äußeren Rand der Rippe 14 zu der gegenüberliegenden Seite der bipolaren Platte. Die zu den Ausnehmungen 16 senkrecht verlaufenden Rinnen 18 bilden ein sich kraeweise schneidendes Küster für " die Verteilung des Oxidationsmittels auf der Oxidationsmittelelektrode. Für einen erbö.hten Oberflächenbereich wird es bevorzugt, daß sich die Rinnen oder Nuten auf der Oxidationsmittelseite der Platte zu dem äußeren Rand der Rippe erstrecken.

ObJ-eich die Gasströmungskanäle in den Ausführungsformen der Figuren 1,2,3,4 als Rinnen oder Aussparungen gezeigt sind, ist es Bar, das die Kanäle andere Formen annehmen können, z.B. kann die Platte gehämmert oder geprägt sein, oder es können Siebe oder expandierte Metallstrukturen über der bipolaren Platte angeordnet werden. Auch ist das sich kreuzweise schneidende Muster, das beispielsweise in den Figuren 1 und 3 wieder- i gegeben ist, lediglLJ-ch eines einer Anzahl von Konfigurationen, die für die Oberflächen der bipolaren Fläche geeignet sind. Der Zwe^ek des sich kreuzweise schneidenden Musters besteht darin, die.Reaktionsmittelbeschickungen über die Elektrodenfeu verteilen. Ein wichtiges Merkmal der sich kreuzweise schneidenden Rinnen besteht darin, daß die Gassträmungsdurchgänge zur Erzielung einer guten Gasverteilung über den aktiven Bereich der Zellen miteinander in Verbindung, stehen.

Fig. 2 gibt die Anordnung der Zellenglieder und bipolaren Platten in einem Stapel wieder. Es ist ersichtlich, daß/die

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Rinnen oder Ausnehmungen der "bipolaren Platte auf der Seite, die der Oxidationsmittelelektrode gegenüberliegt, tiefer sind als die Ausnehmungen auf der Seite,die der Brennstoffelektrode gegenüberliegt. Beispielsweise sind in einer überzogenen Aluminiumplatte von etwa 3,2 mm Stärke die Aussparungen auf der Oberfläche der Oxidationsmittelektrode 0,8 mm breit χ 1,2 mm tief auf 1,2^mSittelpunkten (0,03 ⁿ wide by 0,05 " deep on 0,05 " centers). Auf den Brennstoffoberflächen sind die Aussparungen Q,8 mm breit χ 0,08 ma tief auf 1,2 mm Hittelpunkten. ,Der Zweck der tieferen Aussparungen auf der Oxidationsmitteloberfläche der Platte besteht darin, den Druckabfall auf der Sauerstoffseite herabzusetzen,ohne die wirksame Wärmeleit-

fähigkeit der Platte zu beeinflussen. Diese Ausbildung der Luftströmung ist besonders vortälhaft, da sie den Gegendruck selbst bei hohen Strömungsgeschwindigkeiten herabsetzt, und der Gegendruck liegt unter den meisten Bedingungen bei etwa 10 mm H₂O.

In einem Brennstoffstapel gemäß der Erfindung wird eine Mehrzahl der einzelnen in den Pig. 1 und 2 gezeigten Zellen verwendet, die von außen mit nicht gezeigten Stirnplatten zusammengeschraubt sind und durch Führungen, die beispielsweise durch die -Löcher 19 der Platten 5 und 6 vorgesehen werden, ausgerichtet sind. Dünne schmale Metallünterlagen 17, 17 a und 17 Tj sind zwischen den Elektroden und den bipolaren Platten vorgesehen, um als Abstandshalter zu dienen und zu ,vermeiden, daß die Zeilschichtstruktur in di.e Ausnehmungen eindringt. Die Abdichtung 32, welche die Zellschichtstruktur umgibt, dient als Abdichtung zwischen benachbarten bipolaren Platten 5 und 6 und dem Umfang der Zellschichtstruktur. Die Figuren 1 und 2 zeigen ovale öffnungen 10 und 12 in den bipolaren Platten 5 und 6. In dem Stapel dienen diese ovalen öffnungen als Brennstoffverteiler. Wenn die bipolaren Pla_tten in Form eines Stapels angeordnet sind, bilden diese öffnungen auf jeder Seite des Stapels Kammern. Ss erwies sich.als vorteilhaft,'

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die Brennstoffströmung dem Stapel so zuzuführen, daß Gruppen von Zellen in Reihe sind. Dies ermöglicht eine maximale Ausnutzung des .Wasserstoffs in verdünnten Wasserstoffströmen. Die Vielfachverteilung der Luft wird durch die Isolierung, welche den Stapel umgibt (nicht gezeigt) herbeigeführt.

Die Ausführungsprinzipien der Zelle sind schematisch in . Figur 4 gezeigt. Die schematische Einzelheit 20 eines in Pig. 4 gezeigten Zellenstapels weist eine Deckplatte 21 und eine bipolare Platte 22 und ein Zellenschichtgebilde bestehend aus einer Anode 25, einer Kathode 26 und einem ■ Elektrolyten 27, auf. Die Deckplatte 21 besitzt Luftströttüngsdurchgänge 23, und die bipolare Platte besitzt Luft- · Strömungsdurchgänge 23 und BrennstoffStrömungsdurchgänge 24. Wie vorstehend angegeben, umfaßt der Elektrolyt ein stabiles flüssiges Elektrolytsystem, z.B. aus unbeweglich gemachter Phosphorsäure. Die Zelle hat einen aktiven Bereich, der durch L xW bestimmt ist. L ist die Länge des Oxidationsmittelweges, und W ist die Länge des Brennstoffweges in dem aktiven Bereich der Zelle, gemessen vom Einlaß zum Auslaß der Reaktionsmittel zum aktiven· Bereich. Die Abmessung -L ist in Pig. 1 ersichtlich und die Abmessung W in Pig. 3. Das Zellenelement wirkt wie folgt: K.alte Luft tritt in die Zelle 20 von der Seite ein, wo die Platten 21 und 22 sich auf einer Seite außerhalb des aktiren Bereichs der Zelle erstrecken. Diese Ausdehnungen 29 und 30 dienen als Kühlrippen, auf denen sich die Luft vorerhitzt, bevor sie den aktiven Zellenbereich erreicht. Die" über den Zellenbereich erzeugte Abfallwärme wird zu den Rippen 29 und 30 geleitet. Die thermische- Wirksamkeit der Platten, bestimmt durch deren ' Wärmeleitfähigkeit und Bauart gemäß den vorstehenden Prinzipien, ist ausreichend hoch, so daß beträchtliche Temperar tua^gradienten in dem aktiven Bereich und folglich Veränderungen in der Stromdichte im Wesentlichen vermieden werden.

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Es ist ferner in Pig. 4 zu beobachten, daß die Brennstoffströmung senkrecht zu der Luftströmung verläuft. Obgleich dies kein wesentliches Merkmal der Zelle darstellt, ist es eine zweckmäßige Ausbildung zur einfachen verzweigten Verteilung von Beschickungsgütern zu der Zelle. Die Luft tritt in das Zellenelement. 20 auf der Seite der Rippen und in Gegenstromrichtung zu dem Verlauf der Aussparungen oder Hinnen 23 ein, v/ird auf den Rippen vorerhitzt und verläßt die Zelle auf der gegenüberliegenden Seite bei Zellentemperatur. Der Brennstoff, z.B. H₂, tritt in die Zelle durch die Aussparungen oder Rinnen 24 ein.Wie vorstehend angegeben, muß man. im Hinblick auf einen gleichmäßigen Betrieb der in stapelform ausgebildeten Zellen, unabhängig von der Umgebungstemperatur, der Luftfeuchtigkeit und den Lad^UI^kingungen, lediglich sicherstellen, daß die Temperatur konstant bleibt. Dies kann in einfacher Weise erreicht werden, intern der dem Stapel zugeführte kalte Luftstrom verändert wird. Gleichstrommotoren ohne Bürsten, die eine lange Lebensdauer haben und die ganz einfach durch ein Thermoelement geregelt werden können, z.B. Siemens 1 AD Serien, die von der Siemens America Incorporated, New York, N.Y. geliefert werden, wurden in jüngster Zeit entwickelt, und diese Motoren sind ideal zur Reglung der Luftströmung zu den Zellen geeignet. In Pig. 4 verhindern Dichtungen 31 einen Austritt der Reaktionsraittel. Die Dichtung kann in form einer Packung'oder Abdichtung vorliegen, z.B. aus Poljtetra^fluoräthyleri, welche die aus der Matrix und zwei Elektroden bestehende Zellschichtstruktur vollständig umgibt und einschließt. Dünne Unterlagen oder Abstandshalter (nicht gezeigt), bekannter Ausbildung werden eingesetzt, um zu verhindern, daß die Abdichtungen und die Zellschichtstruktur die Aussparungen bzw. Rinnen der bipolaren Platte blockieren. In Fig. 4 ist das Temperabrprofil über den aktiven Bereich der Zelle graphisch wiedergegeben, und der Temperaturgradient in der Zelle ist durchAl₀, die Lufteinlaßtemperatur durch I₁ und die Luftausla'ßtemperatur durch T_Q

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■wiedergegeben. Wie vorstehend erwähnt, ist der Temperaturgradient in der Platte sehr gering, bezogen auf die Differenz in der Temperatur zwischen der Einlaß- und Auslaßluft. Aufgrund des geringen Temperaturgradienten der Platte wurde gefunden, daß der Kontrollfühler, welcher die Luftströmung betätigt, in· vorteilhafterweise an der Lufteinlaßstelle zu dem aktiven Bereich der Zelle angeordnet werden kann. An dieser Stelle ist das Kontrollsignal gegenüber Änderungen der Temperatur empfindlicher, und die Luftströmung wird rascher auf Änderungen in der Zelle eingestellt, z.B. Änderungen der Ladung, Umgebungstemperatur und dergl.. . (

In einer Ausführungsfonn der Erfindung unter Verwendung der in Fig. 4 wiedergegebenen Ausbildungsprinzipien sind die verwendeten Platten 3 mm starkes Aluminium, das mit einer dünnen Goldplatte als ein geeigneter Schutz gegen Angriff durch den Elektrolyten, überzogen ist. Die Zellschichtstruktur wist eine Stärke von etwa 1 mm auf.. Bei einer Zellenbreite von 10 cm und einer Stromdichte von 100 mA/cm liegen die zwischen dem höchsten und niedrigsten Punkt beobachteten Temperaturgradienten bei etwa 5 ⁰C.

Eine schematische Darstellung eines kombinierten Aicmoniakgenerators mit einer Brennstoffzelle in Stapelform gemäß der Erfindung ist in Pig. 5 wiedergegeben. Es ist klar, daß andere Wasserstoffgenaartoren verwendet werden können, z.B., eine rampfreformierungsvorrichtung für flüssigen Kohlenwasss*wasserstoff. Ammoniak ist jedoch wegen seiner weltweiten Verfügbarkeit bei relativ annehmbaren Kosten zur Umwandlung besonders geeignet. In Fig. 5 wird Ammoniak von dem Vorratstank 40 und durch das Meßventil 41 bemessen zu den katalytischen Krackvorrichtung 42 geleitet. Der aus der Krackvorrichtung 42 aus tretende H₂-N₂Strom tritt, nach. Durchgang durch eine Reinigungshülse 43, die z.B. ein Molekularsieb oder auf Silica«.gel

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absorbierte Schwefelsäure enthält, zur Entfernung von Spuren
NH,, z.B. auf weniger als 1 ppm, in den Anodenverteiler
(nicht gezeigt) des Brennstoffzellenstapels 44 ein. Luft für
die Brennstoffzellenreaktion geht durch Filter 45 zum Entfernen von teilchenförmigen! Material und wird durch einen durch nicht £< . -iigte Isolierung gebildeten Luftverteiler zu dem Kathodeni -ü (nicht gezeigt) des Stapels 44 mittels eines Niederdruck- ;,.;biases 46 geleitet. Wie oben gezeigt, liefert dieser Luftstrca :..oht nur den Sauerstoff für die elektrochemische Reaktion
sondern wird darüberhinaus geregelt, um sowohl Wärme- als auch die Wasserentfernung zu bewirken. Die Regulierung des Luftstroms erfolgt durch eine t-emperaturempfindliche Strömungsregeleinrichtung 47, z.B. einen Gleichstrommotor ohne Bürsten der vorstehend beschriebenen Art ' '. der durch eine durch temperaturbetätigte Einrichtung geregelt wird, z.B. einen Magsenselüinperaturregler ( Contact Data Model 73 ) hergestellt von der Control Data Corp., im Kontakt; mit einer Temperaturfühleinrichtung 48, z.B. ein Thermoelement, das so in dem Brennstofizellenstapel angeordnet ist, daß es die Betriebstemperatur des Brennstoffzellenstapels abfühlt. Wie vorstehend angegeben, erwies es sich als vorteilhaft, die Temperatur an den Lufteinlaß diner bipolaren Platte in dem Stapel im Hinblick auf eine rasche empfindliche Weitergabe an die temperaturempfindliche Einrichtung abzufühlen.

hinsichtlich der Dissoziation von NH, zu Hp und Np ist die
Reaktion stark endotherm. Das NH, wird in der Krackeinrichtung, z.B. unter Verwendung eines Rutheniumkatalysators, z.B.
Ra auf AIpO,, katalytisch dissoziiert. Diese Reaktion ist bekamt. Beispielsweise kann ein Generator da: in "Compact H₂
Generators For Fuel Cells" von H.H. Geisler in Proceedings of the 17th Annual Power Sources Conference, Atlantic City,
Xayf 1963, beschriebenen Art verwendet werden. In dem kombinierten System der Erfindung leiten sich jedoch die Energieerfordernisse

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teilweise oder vollkommen von der durch die Brennstoffzelle erzeugten Energie her. Die temperaturempfindliche Regeleinrichtung 49, z.B. ein Magsense- Temperaturregler (Contact Data Model 73), regelt im Kontakt mit einer Temperaturfühleinrichtung 50, z.B. ein Thermoelement, in der katalytischen Krackvorrichtung 42 die Abgabe"von Elektrizität an die Krackeinr_ichtng aus dem Brennstoffzellenstapel 44. Zusätzliche Energie kann aus der Verbrennung anodischer Abführmaterialien geliefert werden. Für Stromquellen mit geringer Kapazität, z.B. etwa 500 Watt oder weniger, wird die Energie für die Ammoniakdissoziiereinrichtung vorzugsweise vollkommen durch die in der Brennstoffzelle erzeugte Elektrizität geliefert.

kombiniertes System dieser Art ist in Umgebungen wirksam, die eine Temperatur von etwa -40 bis 52 ⁰C (-40 bis 125⁰F) und eine, relative Feuchtigkeit von, 0£ bei einem Taupunkt von 30 ⁰C (85⁰F) ^uiweisen. Im allgemeinen bestehen keine Begrenzungen hinsiehtlioL des Stromausmaßes. Die Anzahl und Größe der Schichten in einem Brennstoffzellenstapels wird durch -die Spannungs- und Sxrom- (oder Wattleistungs-) erfordernisse der spezifischen Anwendung bestimmt. Vorzugsweise gibt das System etwa 10 bis £ 000 Watt ab. Die' Spannung liegt im Bereich von etwa 6 bis 48 V · ä gleichstrom, wobei andere Bereiche mit Umkehr möglich sind.

' Beispiel 1

Eine typische 200 Watt Stapelanordnung, die so ausgebildet ist, daß sie etwa 12 V erzeugt, ist aus 17 Zellenschichten aufgebaut,

ρ die jeweils einen aktiven Bereich von etwa 200 cm aufweisen.

Die ZeilschichtStrukturen aus Luft-und Brennstoffelektroden und einem Phosphorsäurematrix- Elektrolytglied sind gemäß der in dem vorstehend erwähnten Artikel von Dr. Adlhart beschriebenen λτϊ auegebildet. Die Elektroden sind aus porösem Polyetrafluoräthylen, das mit Gold metallisiert ist und durch Verbindung

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einer dünnen Schicht aua Edelmetallkatalysator, z.B. Platinschwarz, mit einer Oberfläche der.metaliesiarfcen Platte aktiviert· ist; hergestellt. In dem Stapel ist die katalysierte Oberfläche der Elektrode angrenzend an den Elektrolyten angeordnet. Die Gesamtstärke der Zeilschichtstruktur beträgt etwa Ί mm.

Zwischen jeder benachbarten Zellschicht befindet äich eine bipolare Platte aus 6061 Aluminiumlegierung von 3,2 mm ( 1/8") Stärke, die mit 0,7mm (0,03") breiten Aussparungen oder Rinnen auf 1,2 mm (0,05") Mittelpunkten in der Richtung der Reaktionsmittelströmung und 3,3 mm (0,13") Mittelpunkten senkrecht zur Richtung der Reaktionsströmung bearbeitet ist. Die Ausnehmungen oder Rinnen sind 1,2 mm (0,05") tief auf der Luftströmungsoberfläche der Platte und 0,7 mm (0,03") tief auf der Brennstoffströmüngsoberflache. Die Platte ist etwa 29 χ 18 cm ( 11 1/2" χ 7 1/4 "') bei einer Länge (L) von v,5 cm (3 3/4") auf dem aktivem Bereich der Zelle vom "Einlaß zum Auslaß der Luft und eirec Länge (V) von 20 cm (8") ■;uf dem aktiven Bereich der Zelle vom Einlaß zum Auslaß des Brennstoffs und weist eine V/ämeaustauschrippe von 20 cm (8") Breite auf, die 5 cm (2") über die vordere Kante der Zellschicht hinausragt. Jede Platte besitzt Brennstoffvsrteilung.slöcher, die bei einer engsten Entfernung von 25,6 cm (10 1/4") im Abstand voneinander auf gegenüberliegenden Seiten der Platte für den Brennstoffeinlaß senkrecht zum Eintritt der Luft zu der Platte angeordnet sind. Wie vorstehend angegeben, ist es zweckmäßig und wird es bevorzugt , daß die ^aftströmung und Brennstoffströnmng in senkrechter Beziehung zueinander orientiert sind, und es sei darauf hingewiesen, daß der auf der bipolaren Platte zwischen den Einlaß- und' Auslaßdffnungen bestimmte Brennstoffströmungsweg länger ist, als der auf der gegenüberliegenden Seite der Platte zwischen dem

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Lufteinlaß und -iiuslaß in dem aktiven Bereich der Zelle bestimmte Luftströmmgsweg. Abdichtmaterial aus mit Peroxid gehärtetem Hochtemperatur-Äthylen-Propylen-Polymeren umgibt die Zellschichtstruktur und die¹ als Abdichtung zwischen benachbarten bipolaren Platten. Dünne schmale Unterlagen aus 0,1 mm (0,005") dickem gaüplätiertem Messing sind zwischen den · Elektroden und den bipolaren Platten vorgesehen, um als Abstandshalter zu wirken und zu verhindern, daß die Zellschichtstruktur in die Ausnehmungen oder Rinnen eindringt. Der Stapel wird zwischen Stirnplatten aus 2,5 cm (1") starkem Aluminiumeinspannblech eingespannt, und die Spannkraft wird * furch Schrauben von 9_t5 mm (3/8") geliefert. Das Gehäuse des

ist aus fester Isolierpappe hergesta.lt, z.B. Johns Xansville Marinite 36. Das Gehäuse dient zur Herabsetzung von V'ärmeverlusten an die Umgebung und zur Herbeiführung der Verteilung der Einlaßluft. Luft wird *bei Umgebungstemperatur durch „inen mikroporösen Fllzmattenfilter dem Lufteinlaßverteiler des Brennstoffzellenstapels zugeführt. Die Luftströmung wird .iurch ein Propellergebläse von 38 mm (1 1/2") Durchmesser mit Käfigwicklung, daß durch einen bürstenlosen Siemens 1 AD 3004-

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Gleichstrommotor betrieben wirff, Eine .Control Data Model 73 Magsense-Einheit ist mit der Elektronik des Motors verbunden, aa eine zeitabhängige Steuerung zwischen zwei vorher eingestellten Motorgeschwindigkeiten zu ergeben. Die Luftströmung )oi der höheren Gebläsegeschwindigkeit beträgt 85 l/min (3 SCFM) und bei der geringeren Geschwindigkeit etwa 23 l/min (0,8 SCFM). Ein Chromel-Alumel Thermoelement ist im Kontakt ait der Magsenee-Einheit so angeordnet,-daß die Temperatur des Zellstapels bei dem Lufteinlaß zu dem aktiven Bereich der Zelle abgefühlt wird.

3er Brennstoff, z.B. reines Hp oder ein Gemisch aus 75 i» Hp und 25 # Ng»wird in den Brennstoffverteiler mit einer Geschwindigkeit von etwa 3_t59 l/min eingeführt.

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In dem Laboratoriumsmodell wird die Inbetriebnahme der Zelle durch elektrische Heizeinrichtungen herbeigeführt, die mit den Zellplatten in dem Stapel verbunden sind, und der Stapel wird durch eine mit den Heizeinrichtungen verbundene Stromquelle auf Betriebstemperatur,d.h. etwa 125 ⁰C gebracht. Nach Erreichen einer Temperatur von etwa 125 ⁰C werden Brennstoff und Luft dem Stapel zugeführt, Ladung aufgebracht, und die Anheizeinrichtungen abgeschaltet.

Unter Verwendung von reinem Wasserstoff als Brennstoff, produziert die Zelle bei einem V/asserstoffverbrauch von über 99 % ".,9 V bei 19,4 A.Unter Verwendung eines 25 % Stickstoff und ■:·:!..s Rest Wasserstofjfcnthaltenden Brennstoff erzeugt die Zelle oei einem Wasserstoffverbrauch von über 90 % 11,5 V bei 19,6 A. 2ie erforderliche Luftströmung zur Beibehaltung des thermischer. Oleichgewichts bei einer Umgebungstemperatur von 30 ⁰C beträgt itwa 54 l/min (1,9 SCPM).

5ε wurde festgestellt, daß ein 200 Watt Brennstoffzellenstapel des vorstehend beschriebenen Typs über einen Zeitraum von über 650 Std. eine konstante Leistung besitzt, wobei die Stapelcenperatur trotz Schwankungen in der Umgebungstemperatur von etwa 20 bis 35 ⁰C im wesentlichen konstant bleibt.

Beispiel 2

Für ein Stromsystem mit einer Nettoabgabeleistung von etwa 100 Watt wird eine Brennstoffzellenstapelanordnung des in Beispiel 1 beschriebenen Typs durch eine katalytische Ammoniakkrackvorrichtung ergänzt, die so ausgebildet ist, daß sie etwa 3,59 l/min eines Brennstoffs abgibt, der im wesentlichen aus etwa 75 °!° H₂ und 25 i° N₂ besteht. Ammoniak wird als ein Gas

er Ammoniakkrackvorrichtung aus einen Vorratstank, der wasserfreies Ammoniak enthält, mit einer Geschwindigkeit von 3 g Mol je Stunde zugemessen. Die Ammoniakkrackvorrichtung, die etwa

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g 5/'iges Ruthenium auf Aluminiumoxidträger enthält, aroeitet bei etwa 800 ⁰C und liefert einen ELj+lTp Stora, der etwa bO ppm IiH, enthält. Zur Beibehaltung der Temperatur bei öler I\eaktion3temperatur sind etwa 60 Watt Elektrizität erforderlich. Der Produktstrom wird durch eine Reinigungshülse, die 50%ige ripSO^ auf Silikagel enthält, geleitet (etwa 2 kg dieses materials sind ausreichend, um die Brennstoffbeschickung dieser Größe für etwa 1 Jahr zu reinigen). In der Reinigungsvorriehtung wird das NH, in dem Strom auf weniger als etwa 1 ppm laerabgesetzt. Der gereinigte' H₂ - Np Strom wird dem Brennstoffverteiler des Stapels zugeführt. Luft wird in die Stapelan- " Ordnung eingeführt, die wie in Beispiel 1 beschrieben, arbeitet.

Sine Control Data Magsense 73-Einheit, die zeitabhängig arbeitet, wird zur Steuerung eines Schalttransistors verwendet, deiwiederum den Strom zu der Krackeinrichtung regelt. Die teaperaturempfindliche Einrichtung wird in Verbindung mit einem Chromel-Alumel Thermoelement verwendet, das die Temperatur in der Krackvorrichtung abfühlt, um die Reaktionstemperatur in der Zrackvorrichtung beizubehalten, d;h. bei etwa 800 ⁰G.

Die anfängliche in Betriebssetzung des Systems kann beispiels- | \väse durch einen batteriegespeisten Generator oder durch Verbrennung von Ammoniak _} um das System auf Arbeitstemperatur zu bringen, erfolgen, und danach arbeiten der integrierte H^- Generator und die Brennstoffzellenanordnung ungewartet, wobei die Temperatur und der Feuchtigkeitsausgleich durch die Luftströmung geregelt werden und. die für die Arainoniakkrackvorrich-■song erforderliche Wärme durch einen Teil der. in der Stapelanordnung erzeugten Energie geliefert wird. Die Arbeitsstromdichte liegt bei etwa 80 mk/cm . .

in einem integrierten System der vorstehend beschriebenen Art

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ist die Stromverteilung etwa wie folgt:

Produktion der Stapelanordnung Ammoniakkrackvorrichtung Stromregelung (zum Neben-.schließen von Strom zu der Erackeinrichtung) luftströmungsregelung (einschließlich des Gebläses)

+168 Watt - 60 Watt

- 5 Watt

- 3 Watt

tfettoabgabeleistung

100 Watt

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Claims

O 15. Sept. 1970 Patentansprüche

f 1.'Brennstoffzellensystem, gekennzeichnet durch

^- ^y a) eine Vielzähl einzelner Brennstoffzellen (1), die i:-;?r-Etisch paraller Beziehung zueinander aufgestapelt sind, wooe_ jede Zelle eine katalytische Brennstoffelektrode ( }, zu der ein wasserstoffhaltiges Gas zugeführt wj,rd, eine katalytische Oxidationsmittelelektrode (3), zu der Luft zugeführt wird, und einen dazwischen befindlichen Elektrolyten (4) aufweist, der eine unbeweglich gemachte stabile Flüssigkeit enthält, wobei die " Zelle· einen darin bestimmten aktiven Bereich besitze, b) eine zwischen benachbarten Zellen des Stapels angeoimete thermisch leitende undurchlässige bipolare Platte (5»6), die auf gegenüberliegenden Flächen eine erste Oberfläche (7,8), die mit einer Brennstoffelektrode in Berührung steht, und eine zweite Oberfläche,die mit einer Oxidationsmittelelektrode in Berührung· steht, aufweist, im Abstand befindliche Verteilungsöffnungen (10,12) in der Platte zum Einlaß und Auslaß des Brennstoffs zur Brennstoffelektode und einen Kühlrippenvorsprung (14,15) auf einer 'Seite der Platte, wobei sich die Kühlrippe über den | aktiven Bereich der Zelle hinaus erstreckt und die mit den Elektroden in Berührung stehenden Oberflächen eine Mehrzahl von die Gasströmungsbahnen zwis chen den Oberflächen und den Elektroden begrenzenden Kanälen aufweisen, wobei sich die Kanäle auf der zweiten Oberfläche von der Rippe zu der gegenüberliegenden Seite der bipolaren Platte erstrecken und eine Gasströmungsbahn zwischen dem Lufteinlaß und-auslaß auf dem aktiven Bereich der Zelle begrenzen und in dem aktiven Bereich der Zelle miteinander in Verbindung stehen und sich die Kanäle auf der ersten

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Oberfläche von den Einlaß-» zu den Auslaßbrennstoffverteilungsöffnungen erstrecken und eine Brennstoffströmungsbahn (24) dazwischen, begrenzen und in dem aktiven Bereich der Zelle miteinander in Verbindung stehen,

c) Lufteinlaßeinrichtungen zur-Verteilung von Luft an die Kanäle auf den Rand der Rippe der zweiten Oberfläche der bipolaren Platte und Brennstoffeinlaßeir.-richtungen zur Verteilung von Brennstoff an den Sin-Iaßverteiler zu der ersten Oberfläche der bipolarem Platte und

d) Einrichtungen¹ zur Regelung der Luftströmung zu den Lufteinlaßeinrichtungen.
2. Brennstoffzellefiystem nach Anspruch T, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrolyt (4) konzentrierte Phosphorsäure ist, die in einer mikroporösen Matrix festgelegt, ist.

5. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, dadurch gekenn^- zeichnet, daß die Länge des Gasströmungsweges auf der zweiten Oberfläche der bipolaren Platte von dem Lufteinlaß zu dem -euslaß über den aktiven Bereich der Zelle der Mindestwärmeübergangsweg ist.

4..Bre*instoff Zeilensystem nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sich die Kanäle auf der zweiten Oberfläche von dem äußeren Rand der Rippe zu der gegenüberliegender«. Seite der bipolaren Platte erstrecken.

i. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet daß die Kanäle auf gegenüberliegenden Plächer. der bipolaren Platte in Form von Rillen (9,11,16,18) vorliegen.

6. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Kanäle miteinander mit einem sich kreuzenden Huster in dem aktiven Bereich der Zelle in Verbindung stehen.

7. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kanäle auf gegenüberliegenden Ober-

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flächen der bipolaren Platte in Form expandierter Metallstrukturen vorliegen.

j. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, dadurch gekenn- - zeichnet, daß die Luftströmungsregeleinrichtung (4-7) eine ter/iperaturbetätigte Einrichtung (48,49,50) ist.

9. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die temperaturbetätigte Einrichtung (48,49,50) auf eine Änderung der Temperatur der bipcibrer.

Platte an dem Lufteinlaß zu dem aktiven Bereich der Z,'.

anspricht.

10. Brennstoffzellehsystem nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Lufteinlaßeinrichtungen und Brenn- ä stoffeinlaßeinrichtungen in senkrechter Beziehung zueinsfker orientiert sind und der auf der ersten Oberfläche der bipolaren Platte zwischen den Einlaß- und Auslaßöfffnungen begrenzte Brennstoffströmungsweg (ZA) langer ist, als der auf der gegenüberliegenden Oberfläche der* bipolaren Platte zwischen dem Lufteinlaß und -auslaß ii. dem aktiven Bereich der Zelle begrenzte Luftströmungsweg (23).

11. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, dadurch geken?- zeichnet, daß die Lufteinlaßeinrichtungen für eine Luftströmung parallel zu den sich von der Rippe zu der ge-' genüberliegenden Seite der bipolaren Platte erstreckenden Luftströmungswegen angeordnet sind, wobei die Luft- " strömung zu der Platte und die Wärmeleitung von der Platte im Gegenstrom zueinander verlaufen. '.2. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, dadurch gekenn-

zeichnet, daß die Brennstoffeinlaßeinrichtungen zu den Zellen des Stapels so angeordnet sind, daß eine Brennstoffätrömung zu Gruppen von Zellen in Reihe erfolgt. ,3. Unabhängige elektrische Primärstromeinheit, dadurch gekennzeichnet, daß sie in elektrischer Kombination das Brehnstoffzellensystem nach Anspruch 1 zur Lieferung von elektrischem Strom und einen elektrisch gesteuerten

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Reaktor zur Erzeugung eines freien Wasserstoff enthalt tenden Gases aus einen EL in chemisch gebundener Form enthaltenden Brennstoff aufweist, wobei zur Erzeugung . vom Kp-haitigern Gas Energie, Einrichtungen zur Zufuhr". ..·'.;· eines Teils des durch das Brennstoffzellensyctem erzeugten elektrischen Stroms zu dem Reaktor und Einrichtungen zur Weiterleitung des in dem Reaktor erzeugten freien Wasserstoff enthaltenden Brennstoffs zu dem Brennstoffeinlaß des Brennstoffzellensystems erforderlich sind.

4. Unabhängig elektrische Primärstromeinheit nach Anspruo,. 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Luftströmungsregeleinrichtungen (47) des Brennnstoffzellensystems eine teiperaturbetätigte Einrichtung ist,

o. Unabhängige elektrische Primärstromeinheit nach Ansjruc. 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtungen zur Zuführung eines Teils des durch das Brennstoffzellensystea erzeugten Stroms zu dem Reaktor eine tenperatuibetätigte Einrichtung ist.

6. Unabhängige elektrische Primärstromeinheit nach Anspru 13, dadurch gekennzeichnet, daß der H« in chemisch gebunaener Form enthaltende Brennstoff wasserfreies Ammoniak ist.

7. Verfahren zur Erzeugung von elektrischer Energie unter Verwendung des Brennstoffzellensystems nach Anspruch 1, worin ;Luft zu den LüfteinjLaßeinrichtungen bei Umgebungstemperatur zugeführt wird un die Luftströraungsre^ge-. einrichtung durch Temperatur betätigt wird urd in thermischem Kontakt mit der bipolaren Platte in dem aktiven Bereich der Zelle steht, dadurch gekennzeichnet, daß die Strömung der Umgebungstemperatur in Abhäiägkeit von der Teraperaiar^fn^iMr aktiven Bereich der Zelle zur Beihehaltung der bipolaren Platt^bei einer relativ konstanten Temperatur- geregelt wird.

>. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß der Temperaturgradient über die bipolare Platte innerht». ο von etwa 5 ⁰C gehalten wird. . ·

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