DE2036545C3 - - Google Patents

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DE2036545C3
DE2036545C3 DE2036545A DE2036545A DE2036545C3 DE 2036545 C3 DE2036545 C3 DE 2036545C3 DE 2036545 A DE2036545 A DE 2036545A DE 2036545 A DE2036545 A DE 2036545A DE 2036545 C3 DE2036545 C3 DE 2036545C3
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Description

Keramischen Gesellschaft (1966) von P. Koss aus den Abschnitten 2.2 und 3 auf den S. 242 bis 244Ceramic Society (1966) from P. Koss Sections 2.2 and 3 on pages 242 to 244

Brennelemente für Hochtemperatur-Reaktoren bzw. Bild 6 und 10 bekannt, Sinterplatten als Gasenthalten den Brennstoff üblicherweise in Form von 45 zuführung einzusetzen. Sie führen im speziellen Fall beschichteten Partikeln. Es werden dafür kugelför- der Beschichtung von Kernbrennstoffteilchen bei mige Brennstott teilchen aus Uran- und Thorium- Char£,engrößen über 2 kg nicht zu befriedigender oxid oder -karbid hergestellt, die mit Schichten aus Ergebnissen. Es hat sich herausgestellt, daß genau pyrolytischem Kohlenstoff allein oder im Verbund definierte Strömungsbedingungen für das Beschichmit Siliziumkarbid umhüllt werden. Der Durchmes- 50 tungs- und Trägergas notwendig sind und daß diese ser solcher Teilchen liegt zwischen 100 und 1000 μ. mit porösen Platten nicht erzielt werden können.
Die Beschichtung erfolgt üblicherweise in Wirbel- In der Literaturstelle von J. L. Kaae (1969) in betten durch thermische Zersetzung von Kohlen- »Journal of Nuclear Materials« werden lediglich die Wasserstoffen. Diese Schichten haben die Aufgabe, radialen Temperaturgradienten berechnet, die beim den Brennstoff und die während des Abbrandes ent- 55 Transport der im Reaktor im Partikelkern entstehenden Spaltprodukte in den einzelnen Teilchen stehenden Spaltwärme durch die Schichten hindurch selbst zurückzuhalten. Daraus ergeben sich die For- auftreten; sie sind vernachlässigbar klein. Durch die derungen, daß diese Schichten sowohl die Brenn- thermischen und mechanischen Belastungen und elementherstellung überstehen als auch während des infolge der Strukturänderungen bei der Bestrahlung Abbrandes keine Beschädigung erleiden. 60 treten mechanische Spannungen in den Schichten Es hat sich erwiesen, daß besonders die Dosis der auf, die berechnet werden in ähnlicher Weise wie in schnellen Neutronen einen erheblichen Einfluß auf der bereits genannten Literatur,
die Schichten aus Pyrokohlenstoff hat; der Pyrokoh- Erfindungsgemäß erfolgt die Herstellung der belenstoff schrumpft, der Brennstoffkern dehnt sich aus schichteten Brennstoffteilohen dadurch, daß die und es treten Spannungen auf, die zur Rißbildung in 65 Menge des pro Zeiteinheit und Beschiohtungsoberder Schicht führen. Man hat versucht, durch Auf- fläche angebotenen Beschichtungsgases und damit bringen von aufeinanderfolgenden Einzelschichten die Aufwachsgeschwindigkeit durch Abziehen eines verschiedener Eigenschaften diese Schwierigkeit zu Teiles der Partikeln aus dem Wirbelbett während der
Fuel assemblies for high-temperature reactors or Fig. 6 and 10 known to use sintered plates as gas containing the fuel, usually in the form of 45 feed. In the special case, they lead to coated particles. For this purpose, spherical coating of nuclear fuel particles in the case of moderate fuel particles made of uranium and thorium char sizes over 2 kg of unsatisfactory oxide or carbide is produced, with layers of results. It has been found that precisely pyrolytic carbon alone or in combination with defined flow conditions are enveloped for the coating with silicon carbide. The diameter and carrier gas are necessary and that these such particles are between 100 and 1000 μ. cannot be achieved with porous plates.
The coating is usually carried out in vortices In the reference by JL Kaae (1969) in beds by thermal decomposition of coal - "Journal of Nuclear Materials" only the hydrogen. These layers have the task of calculating radial temperature gradients that hold back through the layers themselves during the fuel and during the burn-off of the fission products arising in the reactor in the particle core in the individual particles. This gives rise to the form; they are negligibly small. Due to the fact that these layers withstand the thermal and mechanical loads and the production of the elements and are not damaged during the burn-off due to the structural changes during irradiation. 60 mechanical tensions occur in the layers It has been shown that the dose of which is calculated in a manner similar to that in fast neutrons has a considerable influence on the literature already mentioned,
which has layers of pyrocarbon; According to the invention, the production takes place the belenstoff shrinks, the fuel core expands from layered fuel parts in that the and there are tensions which lead to the formation of cracks in the amount of per time unit and coating surface of the layer. Attempts have been made to reduce the rate of growth of successive individual layers by means of the coating gas offered on the surface by subtracting various properties

Beschichtung oder durch Erhöhung des Beschichtungsgasnusses während der Beschichtung konstant gehalten wird und daß die Aufwachsgeschwindigkeit gleich der Grenzaufwachsgeschwindigkeit in der charakteristischen Beschichtuiigszone ist.Coating or by increasing the coating gas nut is kept constant during the coating and that the growth rate is equal to the limit growth rate in the characteristic coating zone.

Um diese der Erfindung zugrunde liegende Problematik verständlich zu machen, muß hier auf den Beschichtungsvorgang näher eingegangen werden.In order to make this problem underlying the invention understandable, must be here on the Coating process will be discussed in more detail.

Zur Beschichtung befinden sich die Partikeln in einem Wirbelbett, das im einfachsten Fall aus einem to senkrechten, beheizten Rohr mit einem konischenFor coating, the particles are in a fluidized bed, which in the simplest case consists of a to vertical heated tube with a conical

Boden besteht. In die Spitze des Kor JS mündet dieFloor is made. In the top of the Cor JS opens the

Düse, durch die das zum Wirbeln benötigte Träger-Nozzle through which the carrier material required for whirling

gas (Argon, Helium) und das Beschichtungsgas (z B.gas (argon, helium) and the coating gas (e.g.

Methan, Propylen, Acetylen) eingeblasen werden.Methane, propylene, acetylene) are blown in.

Das Kohlenwasserstoffgas wird beim Eintritt in dasThe hydrocarbon gas is when entering the

Bett aufgeheizt und zersetzt sich über mehrereBed heated up and decomposed over several

Zwischenschritte zu Kohlenstoff und Wasserstoff Die Eigenschaften der auf den Teilchen abgeschiede-Intermediate steps to carbon and hydrogen The properties of the particles deposited on the

nen Kohlenstoffs hängen von der Temperatur undof carbon depend on the temperature and

von der Menge des angebotenen Kohlenwasserstoff-on the amount of offered hydrocarbon

gases ab; die angebotene Gasmenge ergibt sich ausgases from; the amount of gas offered results from

der Konzentration und dem Gesamtgasdurchsatz oder der Strömungsgeschwindigkeit. Bei Konstant-the concentration and the total gas throughput or the flow rate. At constant

haltung dieser Beschichtungsparameter während des asmaintenance of these coating parameters during the as

gesamten Beschichtungsvorganges erhält man zuentire coating process is obtained

jedem Beschichtungszeitpunkt eine bestimmte Auf-a certain coating time at each

lachsgeschwindigkeit und damit verbunden be-salmon speed and the associated

stimmte Schichteigenschaften. tungsgasl^Bcorrect layer properties. tungsgasl ^ B

Es wurde nun erkannt, daß es zwei Ursachen gibt, 30 oberfläche angepaßtIt has now been recognized that there are two causes, 30 surface matched

die während eines Beschichtungsvorganges Änderun- Fll dthe changes made during a coating process

gen in Aufwachsgeschwindigkeit und Schichteigenschaf ten hervorrufen:genes in growth speed and layer properties:

Verfahren zur Messun& p" n^StsTchwankungen kann die Ausbi dung^ vorg^^A process for Messun & p "n ^ StsTchwankungen can Ausbi dung ^ ^^ vorg

uber dl, -^ *m Beispiel der Beschichtungs- about dl , - ^ * m example of coating

Abb-x 2^ ajternierenden SchwankungenFrom b - x 2 ^ a j ter nating fluctuations

charge υυ jd/iv oipichbleibender Aufwachs-charge υυ jd / iv

der Anisotropie bei giei
geschwindigkeit,
Abb. _ zeiig.
the anisotropy at giei
speed,
Fig. _ Show.

^ charge WM 381 die Über-Abb. _ zeiig. . Schwankungen und die^ charge WM 381 the over- fig. _ show. . Fluctuations and the

lagerung der dtenuerende Anisotropie bei fallender einsmnige Anaerung u Eigenschaftsera-storage of the changing anisotropy with falling unified anaerization u property sera

Aufwachsgeschwindigkeit. d ^b Schicht~ge_Wake-up speed. d ^ b layer ~ ge _

dienten b^mmen η b^h^htei enschaften das Bcmitteilen Werten aller ^™eiBused b ^ mmen η b ^ h ^ htei ionen to communicate the values of all ^ ™ ei B

strah^«^,^"Jng adientenfrcien Schichtenstrah ^ «^, ^" Jng adientenfrcien layers

Fur d.e Herstell W werden; For the manufacture W will be;

können folgende Bedingungen B the following conditions B

Aufwachseeschwindigkeil nuß während der Λ) ~"f L* Beschichtungszeit kons'.ant sein (sieh,;Wake-up speed wedge must be consistent during the Λ ) ~ "f L * coating time (see;

I h b ηI h b η

j;» Aufwachsgeschwindigkeit muß in all»n Tei-j; » Wake-up speed must be in all parts

D> ^ Partikelbettes gleich groß sein. D > ^ particle bed be the same size.

Bedineune 1 läßt sich z. B. in Die.Einhaltung der Bedingung1Bedineune 1 can be z. Am Compliance with the condition 1

^^^J^S^J^v^a und so die laufend Partike" a^se^ ßeschichtungs- ^^^ J ^ S ^ J ^ v ^ a and so the ongoing Partike " a ^ s e ^ ßeschichtungs-

gesamte Pa^oberfläche ™t α hih entire pa ^ surface ™ t α hih

einone

sich für den wie er in for the as in

(s. ea zulaufenden Bett,(see the tapering bed,

rung laßt sich mc^ine^ k~wird nur dann eraas von einer D^eangetromt ,, reichen, wenn das Verbal™*J°r- " d zu Jeich tion to let mc ^ ine ^ k ~ is only eraas eangetromt from a D ^, rich, when the verbal ™ * J ° r - "d J calibration

fas Verh kein zum Volumen dealmost no relation to the volume de

tungszone g 1 «t^processing zone g 1 «t ^

ober gpupper gp

leUteren Fall dannin the latter case then

Abt, \*™fs™^ fordert, daß die Aufwachsges^hwnSeft in gallen Teilen des ParükelbettesAbbot \ * ™ f s ^ ™ requires that the Aufwachsges ^ hwnSeft in all parts of the g Parükelbettes

1. Das Beschichtung, das in das Wirbelbett 35 gleich groß ^«—£5 eintritt, zersetzt sich während es das Partikel- (s. Abb. 1 und bett durchströmt, so daß im oberen Teil des ß h1. The coating, which enters the fluidized bed 35 of the same size ^ «- £ 5, decomposes while it flows through the particle (see Fig. 1 and bed, so that in the upper part of the ß h

Bettes die Beschichtungskonzentration kleiner ist als im unteren Teil. Parallel zu dem Konzentraüonsgradienten treten mehr oder weniger starke Tempera!urgradienten auf. Auf Grund der an verschiedenen Stellen des Partikelbettes vorliegenden unterschiedlichen Beschichtungsbedingungen treten an diesenStellen auch unterschiedliche Aufwachsgeschwindigkeiten auf und es werden Schichten mit verschiedensten Eigenschäften abgeschieden. Die einzelnen PartikelnBettes the coating concentration is smaller than in the lower part. Parallel to the concentration gradient more or less strong temperature gradients occur. Because of the different coating conditions present at different points of the particle bed Different growth rates also occur at these points and layers with the most varied of properties are created deposited. The individual particles

durchwandern also je nach Umwälzgeschwin- ^R^n^nu wander through depending on the circulation rate ^ R ^ n ^ nu

digkeit die einzelnen Beschichtungszonen und Bei größeren Beitten uthe individual coating zones and with larger pitches and the like

die Gesamtschicht besteht aus einer Folge dün- 50 ren Volum.na fli .disierter ™keln ner Einzelschichten unterschiedlicher Eigen- ^TS&^^f^Äthe overall layer consists of a series of thinner volumetric 50 fli .dized ™ cells ner individual layers of different properties ^ TS & ^^ f ^ Ä

2. Dtesenenaltemierenden Schwankungen überlagert sich eine gleichmäßige, einsinnige Änderung der Beschich.2. Dtesen and alternating fluctuations are superimposed on a uniform, unidirectional change in the coating .

^^s^mgsg annähernd ion an Be»lu ß% d Volumen ^^ s ^ mgsg approximately ion an B e » lu ß% d volume

konstant isJ;^" ρ'rtikTlbetti der charakteris<iK-henconstant isJ; ^ "ρ'rti k Tlbetti the characteris <i K -hen

des gesamten Part kelbettes aer cnaof the entire particle bed aer cna

^ih^bb ^„entsprechend größe-^ ih ^ bb ^ "according to size-

«memspr ^ «Memspr ^

Eine Möglichkeit liegt in der Benutzung^ emes Gasführung» «^^™"* ^J^ ""*One possibility is to use ^ emes Gas routing »« ^^ ™ "* ^ J ^" "*

dadurch bei konstantem Beschichtungsgasfluß tungszone erweitert.thereby expanded processing zone at constant coating gas flow.

Mit einem vonWith one of

SGAH-Seibersdorf entwickelten tenfreie Schichten erzielt werdenSGAH-Seibersdorf developed ten-free layers can be achieved

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen1 sheet of drawings

Claims (3)

überwinden. So sind ζ. B. Karbidteilchen mit zwei Patentansprüche: Schichten, Oxidteilchen mit drei Schichten aus pyro- lytischem Kohlenstoff hergestellt women und Oxid-overcome. So are ζ. B. Carbide particles with two claims: layers, oxide particles with three layers made of pyro- lytic carbon women and oxide 1. Kernbrennstoffteilchen, die mit Pyrolytkoh- teilchen mit fünf Schichten aus pyrolytischem kohlenstoff allein oder im Verbund mit Siliüumkar- 5 lenstoff und Siliziumkarbid IB ic κ er α ι c κ c , bid beschichtet sind, dadurch gekenn- Ranson, Vivanie, Ul-. K. ljyTOjj,
zeichnet, daß die Schichten aus Pyrolytkoh- Man hat als nächstes erkannt, daß Pyroko.üenlenstoff in radialer Richtung keine einsinnigen stoffschichten unter Neutronenbeschußauch onn, oder alternierenden Gradienten der optischen Wechselwirkung mit dem inneren leu aes rartikcls Anisotropie und der anderen Eigenschaften auf- io brechen, nämlich dann, wenn sie star* anisotrop weisen sind. Durch Modellrechnungen wurde gezeigt, dall
1. Nuclear fuel particles that are coated with pyrolytic carbon with five layers of pyrolytic carbon alone or in combination with silicon carbide and silicon carbide IB ic κ er α ι c κ c, bid, thereby identified Ranson, Vivanie, Ul-. K. lj y TOj j,
It was noted that the layers of pyrolytic carbon were next recognized that pyrocarbonic material did not break up any monotonous material layers under neutron bombardment, or alternating gradients of the optical interaction with the inner light, anisotropy and the other properties, namely when they are strongly * anisotropically wise. Model calculations have shown dall
2. Verfahren zur Herstellung beschichteter in sc'chen Schichten innere Spannungen auftreten. Kernbrennstoffteilchen nach Anspruch 1, da- die zum Bruch führen (Literatur z. B. J. Yv. 1 radurch gekennzeichnet, daß die Menge des pro dos und J. L. Scot t, Nuclear Applications, VuI _ Zeiteinheit und Beschichtungsoberfläche angebo- 15 [1966], S. 402). .2. Process for the production of coated layers, internal stresses occur. Nuclear fuel particles according to Claim 1, which lead to rupture (literature e.g. J. Yv. 1 radurch characterized that the amount of per dos and J. L. Scot t, Nuclear Applications, VuI _ Time unit and coating surface offered 15 [1966], p. 402). . tenen Beschichtungsgases und damit die Auf- Der Grad der Anisotropie der Schienten einerThe degree of anisotropy of the rails of a wachsgeschwindigkeit durch Abziehen eines Partikelcharge wird durch den Baconscnen Απιμ,-Teiles der Partikeln aus dem Wirbelbett während tropiefakior angegeben, der an den Schichten auf der Beschichtung oder durch Erhöhung des Be- Graphitplättchen gemessen wird, die der betretiei;-schichtungsgasflusses während der Beschichtung 20 den Partikelcharge während der Beschichtung /ug-_- konstant gehalten wird und daß die Aufwachs- mischt waren. Der Anisotropiefaktor wachst mit geschwindigkeit gleich der Grenzaufwachs- steigender Anisotropie und ist fur isotrope Schichten geschwindigkeit in der charakteristischen Be- gleich 1.0. In Bestrahlungstesten hat sxn nun y.-schichtungszone ist. zeigt, daß ein niedriger Baconscher Anisotropiefuk-growth rate by pulling off a batch of particles is determined by the Baconscnen Απιμ, part of the particles from the fluidized bed during tropiefakior indicated that attached to the layers the coating or by increasing the amount of graphite platelets that the stratified gas flow is measured during coating 20 the particle batch during coating / ug -_- is kept constant and that the wax-ups were mixed. The anisotropy factor grows with it speed is equal to the limit growth of increasing anisotropy and is for isotropic layers speed in the characteristic range 1.0. In radiation tests, sxn now has a y. Stratification zone is. shows that a low Baconian anisotropy 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch ge- 25 tor^für em gutes Bestrahlungsverhalten zwar notwenkennzeichnet, daß die Übereinstimmung von Ge- dig, aber nicht hinreichend ist, d.h., man findet z. l\. samtaufwachsgescl· vindigkeit und Grenzauf- unter Partikelsorten mit einem Baconfaktor < 1 .(.·;> wachsgeschwindigkeit durch Verwendung eines und anderen identischen Eigenschaften sowohl Gasführungsrohres mit definiertem Volumen solche, die bei einer Neutronendosis von 1,2 · H)-'-' und sich darin aufhaltenden dcfinieten Partikel- 30 noch heil, als auch solche, deren Schichten gerissen mengen oder aber durch Verwendung eines Gas- sind (Literatur: Bestrahlungsexperiment im DFR führungsrohres mit definiertem Volumen und Dounreay). Die daraus sich ergebenden Untersich darin aufhaltenden definierten Partikel- suchunaen führten zu der vorliegenden Erfindung, mengen oder aber durch Verwendung eines koni- die auf"der Erkenntnis beruht, daß die Angabe des sehen Graphitbodens, der eine Anzahl Bohrun- 35 mittleren Baconfaktors und anderer iber die Schicht gen verschiedener Stärke, für das Eindüsen von gemittelter Eigenschaften zur Charakterisierung der Trägergas sowie Einfach- oder Mehrfachdüsen Schichtqualität nicht ausreicht, sondern daß für das für Beschichtungsgas enthält, erzielt wird. Bestrahlungsverhalten die in den Teilchenschichten3. The method according to claim 2, characterized ge 25 tor ^ for em good irradiation behavior is necessary that the correspondence of dig, but is not sufficient, that is, one finds z. l \. total growth rate and limit up to below particle types with a Bacon factor <1. ( dcfiniet particles residing in it are still intact, as well as those whose layers are torn or due to the use of a gas (literature: irradiation experiment in the DFR guide tube with a defined volume and Dounreay). The resulting investigations into defined particle searches led to the present invention, quantities or by using a cone, which is based on "the knowledge that the specification of the graphite soil, the number of boreholes 35 average Bacon factor and others over the layer of different thicknesses for the injection of averaged properties to characterize the carrier gas as well as single or multiple nozzles layer quality is not sufficient, but that for the coating gas contains is achieved vorhandenen Eigenschaftsgradienten eine entschei-existing property gradients a decisive 40 dende Rolle spielen.40 play a role. Es ist an sich aus den Berichten der DeutschenIt is in itself from the reports of the Germans
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