DE19613281C1 - Multi-electron back-scattered ion spectrometer - Google Patents
Multi-electron back-scattered ion spectrometerInfo
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- H01J49/44—Energy spectrometers, e.g. alpha-, beta-spectrometers
- H01J49/443—Dynamic spectrometers
Abstract
Description
Die Erfindung betrifft ein Vielelektronen-Rückstoßionen-Spektrometer und ein Verfahren zur Vermessung korrelierter Elek tronenimpulse, um Aussagen über die dynamische Struktur der Elektronenhüllen für die Grundzustände sowie niedrig angeregte Zustände von Atomen, Molekülen, Clustern sowie der Valenz- und Leitungsbänder in Festkörpern machen zu können.The invention relates to a multi-electron recoil ion spectrometer and a method for measuring correlated elec Tronenimpulse to make statements about the dynamic structure of the Electron shells for the ground states as well as low-excited ones States of atoms, molecules, clusters and the valence and To be able to make conduction tapes in solids.
Diese dynamischen Strukturen werden bisher nur indirekt ver messen, in dem die Bindungsenergien einzelner Elektronen eines Verbandes bestimmt werden.These dynamic structures have so far only been used indirectly measure in which the binding energies of individual electrons of a Association are determined.
Im folgenden kurz beschriebene Techniken finden in anderen Be reichen Anwendung. Ihnen gemeinsam ist, daß sie stets nur ein einzelnes Elektron des Targetverbandes analysieren.Techniques briefly described below can be found in other Be rich application. What they have in common is that they are always only one analyze single electron of the target array.
Für hochangeregte, einzelne Elektronen von Atomen (Rydbergzu stände) oder dissoziierende Zustände von Molekülen wird Spek troskopie unter Verwendung von Femtosekunden (10-15 sec) La serpulsen sehr erfolgreich durchgeführt. Grundzustände oder niedrig angeregte Zustände sind aufgrund der benötigten Pho tonenenergien von typisch mehr als 10 eV (Wellenlängen kleiner 100 nm) und extrem kurzen Pulszeiten im Attosekunden-Bereich (10-18 sec) mit dieser Technologie zur Zeit und auch in abseh barer Zukunft nicht erreichbar. Da das Laserlicht außerdem "schmalbandig" ist (die Energie der Photonen ist scharf defi niert), kann mit solchen Techniken immer nur ein Elektron re sonant analysiert werden. Desweiteren sind diese elektromagne tischen Störimpulse nicht intensiv genug, da zur Zeit ledig lich einige Terawatt/cm² ( 10¹⁴ W/cm²) erreicht werden.For highly excited, single electrons of atoms (Rydberg states) or dissociative states of molecules, spectroscopy using femtoseconds (10 -15 sec) laser pulses is carried out very successfully. Due to the required photon energies of typically more than 10 eV (wavelengths less than 100 nm) and extremely short pulse times in the attosecond range (10 -18 sec), ground states or low-excited states cannot be achieved with this technology at the present time or in the foreseeable future . Since the laser light is also "narrow-band" (the energy of the photons is sharply defined), only one electron can be analyzed with such techniques. Furthermore, these electromagnetic interference pulses are not intense enough because only a few terawatts / cm² (10¹⁴ W / cm²) are currently being achieved.
In Elektronen-Streuexperimenten werden Elektronen an verschie denen Materialien gestreut und die Impulse zweier aus laufender Elektronen vollständig vermessen. So ist man in der Lage die Impulsverteilung des aus dem Verband freigesetzten Elektrons im gebundenen Zustand (auch im Grundzustand) präzise zu ermit teln (sogenannte (e,2e)-Experimente). Man nutzt dabei aus, daß die Streuung beider Elektronen in gewissen kinematischen Be reichen eindeutig die Impulsunschärfe des ursprünglich gebun denen Elektrons widerspiegelt. Mit diesem Verfahren wird die Impulsverteilung eines Elektrons im mittleren Potential des Gesamtverbandes (auch Compton-Profil genannt) zugänglich.Electrons are shifted in electron scattering experiments which materials are scattered and the impulses of two from ongoing Electrons completely measured. So you are able to Pulse distribution of the electron released from the association in the bound state (also in the basic state) to be determined precisely (so-called (e, 2e) experiments). One takes advantage of the fact that the scattering of both electrons in certain kinematic Be clearly the impulse blur of the original bundle which electron reflects. With this procedure the Impulse distribution of an electron in the mean potential of the Entire association (also called Compton profile) accessible.
Diese Technik läßt sich aus verschiedenen prinzipiellen Grün den nicht so erweitern, daß das korrelierte Compton-Profil mehrerer Elektronen, wie hier dargestellt, meßbar wird. Er stens werden in diesen Experimenten nur konventionelle Elektronenspektrometer eingesetzt, so daß der simultane Nach weis mehrerer Elektronen extrem schwierig ist und bisher nur in ganz wenigen Fällen unter eingeschränkten kinematischen Be dingungen für zwei Elektronen des zu untersuchenden Systems gelungen ist. Zweitens dominieren bei der Mehrfachionisation im Elektronenstoß Mechanismen, bei dem die Elektronen des ge bundenen Systems stark miteinander wechselwirken, bevor sie ins Kontinuum gelangen. Dabei werden im Vergleich zu den ungestör ten Impulsen im gebundenen Zustand große Impulse übertragen und die Anfangsimpulse damit stark "verwischt", so daß eine einfache Rückrechnung nicht möglich ist.This technique can be derived from different principal green not expand it so that the correlated Compton profile several electrons, as shown here, becomes measurable. He At least in these experiments only conventional ones are used Electron spectrometer used, so that the simultaneous night of several electrons is extremely difficult and so far only in very few cases with limited kinematic loading conditions for two electrons of the system to be examined succeeded. Second, dominate in multiple ionization mechanisms in which the electrons of the ge bound system interact strongly before entering the Get continuum. It is compared to the undisturbed large impulses in the bound state and the initial impulses are so "blurred" so that a simple retroactive accounting is not possible.
Reaktionsmikroskope dienen dazu, den Impulsraum von atomaren oder molekularen Reaktionen, nicht jedoch des ungestörten ge bundenen Systems, sichtbar zu machen. Sie beruhen darauf, daß die Impulse der in der Reaktion entstehenden Ionen und der io nischen Fragmente mit hoher Präzision analysiert werden. Um dies zu erreichen, muß die interne Temperatur des zu untersu chenden Systems (Target) sehr klein sein (es werden gekühlte Überschalljets verwendet). Zudem werden spezielle fokussie rende Feldanordnungen verwendet, um für die Ionen die benö tigte Schärfe der Abbildung zu erreichen. Reaction microscopes are used to measure the momentum space of atomic or molecular reactions, but not the undisturbed ge linked system to make visible. They are based on the fact that the impulses of the ions formed in the reaction and the io African fragments can be analyzed with high precision. Around To achieve this, the internal temperature of the to be examined system (target) can be very small (it uses cooled Supersonic jets used). In addition, special focus rende field arrangements used to the required for the ions to achieve sharpness of the figure.
Mit keiner dieser erwähnten Apparaturen bzw. betriebenen Reak tionsmikroskope gelingt es, mehr als ein Elektron mit der notwendigen Auflösung bei gleichzeitig hoher Impulsakzeptanz und großem Raumwinkel nachzuweisen.With none of these devices or operated reak tion microscopes manage more than one electron with the necessary resolution with high impulse acceptance and large solid angle.
In Phys. Rev. Lets., Vol. 73, No. 25, Dec. 19, 1994, berichtet R. Moshammer et al. über "Low-Energy Electrons . . ." und in NIMB, B98 (1995) 375-379, J. Ullrich et al. über "Ionisation collision dynamics . . .". Es wurde die Einfachionisation durch einen 3.6 MeV/n Ni24+-Stoß vollständig vermessen. Technisch wurde das dadurch möglich, daß ein bekanntes, hochauflösendes Rückstoßionen-Impuls-Spektrometer mit vorgekühltem Atomstrahl um eine neue 4π-Niederenergie-Elektron-Meßeinrichtung erwei tert wurde.In Phys. Rev. Lets., Vol. 73, No. 25, Dec. 19, 1994, reports R. Moshammer et al. about "Low-Energy Electrons..." and in NIMB, B98 (1995) 375-379, J. Ullrich et al. on "Ionization collision dynamics...". The single ionization was completely measured by a 3.6 MeV / n Ni 24+ shock. Technically, this was made possible by the fact that a known, high-resolution recoil ion pulse spectrometer with precooled atomic beam was expanded by a new 4π low-energy electron measuring device.
Mehr als 90% der langsamen Elektronen (0Ee50 eV) werden in Vorwärtsrichtung mit einer wahrscheinlichsten Longitudinal energie (entlang dem Ionen-Strahl) von Ee|| ≈ 3 eV beim Stoß weggestoßen und beschleunigt. Mit der Einrichtung (Spektro meter) und dem Verfahren wurde gemessen, daß nicht das Projek til (schnelles, hochgeladenes Schwerion), sondern das rückwärts emittierte Rückstoßion den Longitudinalimpuls des Elektrons kompensiert, außer einem kleinen Beitrag von der Inelastizität der Wechselwirkung.More than 90% of the slow electrons (0E e 50 eV) are in the forward direction with a most likely longitudinal energy (along the ion beam) of E e || ≈ 3 eV pushed away during acceleration and accelerated. With the device (Spectro meter) and the method it was measured that not the projectile (fast, highly charged heavy ion), but the backward emitted recoil ion compensated the longitudinal pulse of the electron, except for a small contribution from the inelasticity of the interaction.
Das Rückstoßion-Elektron-Spektrometer ist nur für die Auswer tung der Einfachionisation voll brauchbar. Der gleichzeitige, vollständige Nachweis mehrerer Elektronen aus der Wechselwir kung Projektil-Atom kann damit nicht erbracht werden. In der dort verwendeten Anordnung des Elektronendetektors ist die Energieauflösung für das Elektron durch die Ausdehnung des Atomstrahls stark eingeschränkt und für das hier vorgestellte Verfahren nicht ausreichend.The recoil ion electron spectrometer is only for the Auswer fully ionization. The simultaneous complete detection of several electrons from the inter Projectile atom cannot be achieved with it. In the The arrangement of the electron detector used there is Energy resolution for the electron by the expansion of the Atomic beam severely restricted and for the presented here Procedure insufficient.
Es gibt keine Meßanordnung, die es ermöglicht, die korrelierte Bewegung mehrerer Elektronen direkt zu beobachten, d. h. die Impulse mehrerer Elektronen in gebundenen Zuständen (Grundzu stand oder niedrig angeregte Zustände) oder auch in Leitungs bändern von Leitern, Halbleitern und Supraleitern "gleichzei tig" mit hoher Präzision zu bestimmen. Dafür gibt es zusammen gefaßt im wesentlichen zwei Gründe:There is no measuring arrangement that enables the correlated Observe the movement of several electrons directly, d. H. the Pulses of several electrons in bound states (Grundzu standing or low excited states) or in line bands of conductors, semiconductors and superconductors "at the same time tig "with a high degree of precision essentially two reasons:
- - Es gibt bisher keine effektive Methode, mehrere Elektronen mit so kleinem Impulstransfer und innerhalb so kurzer und wohl bestimmter Zeit (≈10-18 sec.: Attosekunden) aus ihrem Verband zu "befreien", daß die gemessenen Endimpulse der Elektronen im wesentlichen den Impulsen im gebundenen Zu stand entsprechen.- So far there is no effective method to "free" several electrons with such a small impulse transfer and within such a short and well-defined time (≈10 -18 sec .: attoseconds) that the measured final impulses of the electrons essentially match the impulses in the bound state.
- - Es gibt bisher keine Elektronenspektrometer, die in der Lage sind, die Endimpulse von mehreren Elektronen mit genü gender Auflösung und genügend großer Nachweiseffizienz zu vermessen.- So far there are no electron spectrometers in the Are able to provide the end impulses of several electrons with enough gender resolution and sufficiently high detection efficiency measured.
Damit war die Aufgabe gestellt, die der Erfindung zugrunde liegt, nämlich der simultane Nachweis mehrerer Elektronen mit großem Raumwinkel und höchster Impulsauflösung sowie des zuge hörigen Rückstoßions aus einer solchen sehr kurzzeitigen, Bruchteil von der Elektronenumlaufzeit dauernden Wech selwirkung. Es sollen die vollständigen Impulsvektoren mehre rer daraus freigesetzter Elektronen für Energien <50 eV mit guter Auflösung und hoher Nachweiseffizienz vermessen, also die Impulskorrelation dieser Elektronen bei minimaler Wechsel wirkung untereinander bestimmt werden.This was the object of the invention lies, namely the simultaneous detection of several electrons large solid angle and highest pulse resolution as well as the auditory recoil ions from such a very short-term, Fraction of the change lasting for the electron orbit interaction. The complete momentum vectors should be several released electrons for energies <50 eV good resolution and high detection efficiency, so the pulse correlation of these electrons with minimal change effect can be determined among themselves.
Ein Spektrometer mit den Merkmalen des Anspruchs 1 sowie ein Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 4 lösen die Aufgabe.A spectrometer with the features of claim 1 and a method with the features of claim 4 solve the problem.
Das Spektrometer hat mindestens zwei ortsauflösende Detekto ren, mit denen der Impuls des jeweils zuerst auftreffenden Elektrons, also insgesamt von mindestens zwei Elektronen und des zugehörigen Rückstoßions vollständig und absolut gleich zeitig vermessen werden kann.The spectrometer has at least two spatially resolving detectors with which the impulse of the first to arrive Electrons, i.e. a total of at least two electrons and of the associated recoil ion completely and absolutely the same can be measured in time.
Der Multihit-Betrieb der Elektronen-Detektoren wird erfolg reich auf den Nachweis von Elektronen angewandt, so daß jeder einzelne Detektoren in der Lage ist den longitudinalen Impuls (entlang der Symmetrieachse des Spektrometers, siehe Fig. 1) von mehreren Elektronen zu vermessen, falls sie mit einer Zeitdifferenz von minimal 6 ns auftreffen. Um dies für die Mehrzahl der Elektronen zu gewährleisten, wird die Flugzeit der Elektronen im Spektrometer verlängert, so daß bereits Elektro nen, die sich in ihrer longitudinalen Energie lediglich um 20 meV unterscheiden und auf einen der mindestens zwei Detektoren treffen, getrennt registriert werden. Die Auflösung des Spek trometers in longitudinaler Richtung wird entscheidend verbes sert, indem die sogenannte "Zeitfokussierung" (Flug der Elek tronen im homogenen Magnetfeld, das in Strahlachsenumgebung parallel zur Strahlachse ausgerichtet ist, bis der Abstand von Elektronen, die mit gleicher longitudinaler Energie jedoch an unterschiedlichen Orten im Atomstrahl erzeugt werden, unter einander minimal ist) bei der Elektronenspektroskopie ver wendet wird (die "Zeitfokussierung" ist eine in Flugzeit-Massenspektrometern für den Nachweis von Ionen angewandte Tech nik, um den Fehler bei der Massenbestimmung aufgrund der end lichen Ausdehnung des Quellvolumens zu minimieren). Mit dieser erstmals auf den Elektronennachweis übertragenen Technik wird zur Zeit eine Impulsauflösung für die Elektronen von ΔPe||=8 ·10-3 a.u. (atomare Impulseinheit: 1 a.u.=2.0×10-24 kgm/sec) erreicht. Dies liegt im Promillebereich der Impulse von in atomaren Grundzuständen gebundenen Elektronen.The multi-hit operation of the electron detectors is successfully applied to the detection of electrons, so that each individual detector is able to measure the longitudinal pulse (along the axis of symmetry of the spectrometer, see FIG. 1) of several electrons if they with a time difference of at least 6 ns. In order to ensure this for the majority of the electrons, the flight time of the electrons is extended in the spectrometer, so that electrons that differ in their longitudinal energy by only 20 meV and meet one of the at least two detectors are registered separately. The resolution of the spectrometer in the longitudinal direction is decisively improved by the so-called "time focusing" (flight of the electrons in the homogeneous magnetic field, which is aligned in the beam axis environment parallel to the beam axis, until the distance of electrons with the same longitudinal energy, however different locations in the atomic beam are generated, is minimal with each other) is used in electron spectroscopy (the "time focus" is a technique used in time-of-flight mass spectrometers for the detection of ions technology to correct the error in the mass determination due to the finite extent of the To minimize source volume). With this technology, which has been transferred to electron detection for the first time, a pulse resolution for the electrons of ΔP e || = 8 · 10 -3 au (atomic pulse unit: 1 au = 2.0 × 10 -24 kgm / sec) is currently being achieved. This is in the alcohol range of the impulses of electrons bound in atomic ground states.
Das erfindungsgemäße Spektrometer ist in der Lage bis zu maxi mal entsprechend der Anzahl an Elektronendetektoren in einer Reaktion freigesetzte Elektronen absolut gleichzeitig nachzu weisen und ihre jeweiligen Impulsvektoren vollständig zu ver messen. Bereits bei minimal unterschiedlichen longitudinalen Elektronenenergien können bis zu etwa sieben Elektronen detek tiert werden, wobei die erreichte Impulsauflösung für alle diese Elektronen im Bereich von wenigen Promille der Impulse gebundener Elektronen liegt.The spectrometer according to the invention is capable of up to maxi times corresponding to the number of electron detectors in one Reaction released electrons absolutely at the same time point and ver their respective pulse vectors completely measure up. Even with minimally different longitudinal ones Electron energies can detect up to about seven electrons be tiert, whereby the achieved pulse resolution for all these electrons in the range of a few parts per thousand of the impulses bound electrons.
Damit wird mit der hier neu entwickelten Apparatur erstmals der simultane und präzise Nachweis mehrerer Elektronen mög lich. Das Verfahren, den zur simultanen Freisetzung der Elek tronen benötigten ultrakurzen (10-18 sec-Bereich), hochinten siven (10¹⁸ W/cm²-Bereich) elektromagnetischen Puls durch hochgeladene, sehr schnelle (bis zu 94% Lichtgeschwindigkeit) Ionen zu generieren, ist an Beschleunigeranlagen für Schwerio nen gegeben. Die unbedingt notwendige Kontrolle der Pulszeiten sowie des Gesamtimpulsübertrages durch das elektromagnetische Feld wird für die Freisetzung mehrerer Elektronen durch die erstmalig vollständige Vermessung der Kinematik erzielt.This is the first time that the newly developed apparatus enables simultaneous and precise detection of several electrons. The process to generate the ultrashort (10 -18 sec range), highly intensive (10¹⁸ W / cm² range) electromagnetic pulse required for simultaneous release of the electrons by highly charged, very fast (up to 94% light speed) ions given to accelerator systems for heavy ions. The absolutely necessary control of the pulse times as well as the total pulse transmission by the electromagnetic field is achieved for the release of several electrons by the complete measurement of the kinematics for the first time.
Die Verbindung dieser apparativen und verfahrenstechnischen Komponenten schafft die Möglichkeit, die korrelierte Bewegung (Impulse) von Elektronen in gebundenen Systemen (Grund- und angeregte Zustände von Atomen, Molekülen und Cluster) direkt zu messen und bildhaft darzustellen.The connection of this apparatus and process engineering Components creates the possibility of the correlated movement (Pulses) of electrons in bound systems (basic and excited states of atoms, molecules and clusters) directly to measure and depict.
Im folgenden soll der Attoskunden-Transfet mehrerer Elektronen aus einem Atom ins Kontinum mit minimalem Pulsübertrag näher beschrieben werden.In the following the Attoskunden transfet of several electrons from an atom closer to the continent with minimal pulse transfer to be discribed.
Um die Impulskorrelation von Elektronen im Grundzustand von Atomen, Molekülen oder Clustern möglichst unverfälscht abzu bilden, sind im wesentlichen drei Bedingungen zu erfüllen:The pulse correlation of electrons in the ground state of Detect atoms, molecules or clusters as pristine as possible three conditions must be met:
- - Der Transfer ins Kontinum (Ionisation) muß extrem schnell in Bruchteilen der Elektronen-Umlaufzeiten im Atom vonstat ten gehen. Bei typischen Umlaufzeiten von 10-17 bis 10-16 sec für die Elektronen der äußeren Schalen von Atomen wer den Pulszeiten im Bereich weniger Attosekunden (10-18 sec) notwendig, welche selbst mit ultraschnellen Lasern (Pulszei ten <10-15 sec) bei weitem nicht erreicht werden können. Deshalb wird erstmals ein sehr schnelles Projektil (Ion) verwendet, welches sich mit mehr als 20% Lichtge schwindigkeit bewegt. Damit werden Pulszeiten für das durch das geladene Teilchen erzeugte elektromagnetische Feld von wenigen Prozent der Elektronenumlaufzeit realisiert.- The transfer to the continent (ionization) must take place extremely quickly in fractions of the electron orbital times in the atom. With typical orbital times of 10 -17 to 10 -16 sec for the electrons of the outer shells of atoms, the pulse times in the range of a few attoseconds (10 -18 sec) are necessary, which even with ultra-fast lasers (pulse times <10 -15 sec) far from being achieved. For this reason, a very fast projectile (ion) is used for the first time, which moves at more than 20% light speed. This enables pulse times for the electromagnetic field generated by the charged particle to be realized by a few percent of the electron circulation time.
- - Der elektromagnetische Störimpuls muß so stark sein, ca. 10¹⁸ W/cm², daß eine hohe Wahrscheinlichkeit besteht, meh rere Elektronen während eines Pulses freizusetzen. Dies kann nur durch eine hinreichend große elektrische Ladung des Projektils bei gleichzeitig hoher Geschwindigkeit er reicht werden. Deshalb werden hier Projektile mit mehr als 30facher Elementarladung benötigt. Je nach Abstand, in dem ein solches Ion an einem Atom, Molekül oder Cluster vorbei fliegt, können mit Wahrscheinlichkeiten von bis zu 80% wäh rend weniger Attosekunden mehr als 30 Elektronen des zu un tersuchenden Systems freigesetzt werden.- The electromagnetic interference pulse must be strong, approx. 10¹⁸ W / cm² that there is a high probability, meh release more electrons during a pulse. This can only be achieved by a sufficiently large electrical charge of the projectile at high speed be enough. That is why projectiles with more than 30x elementary charge required. Depending on the distance in which such an ion past an atom, molecule or cluster flies, with a probability of up to 80% less attoseconds more than 30 electrons of the searching system are released.
-
- Der durch den elektromagnetischen Störimpuls auf die Elek
tronen übertragene Impuls sollte kontrollierbar und muß
hinreichend klein sein im Vergleich zu den zu messenden Im
pulsen der Elektronen im gebundenen System. Diese rangieren
zwischen einem zehntel bis hin zu einigen atomaren Im
pulseinheiten. Der Impulsübertrag durch das Projektil be
trägt ΔPP = (ΣUi + ΣEi)/VP. Dabei sind Ui die sequentiel
len Bindungsenergien der freigesetzten Elektronen sowie Ei
ihre kinetischen Energien im Endzustand und VP ist die Pro
jektilgeschwindigkeit. Für die doppelte Ionisation von He
lium ist z. B. ΣUi = 2,9 a.u. und ebenfalls ΣEi ≈ 3 a.u.
(1 a.u. ist eine atomare Energieeinheit: 4,3·10-18
Joule). Bei einer Geschwindigkeit des Projektils von VP =
130 a.u. (atomare Geschwindigkeitseinheiten: 1 a.u. =
1/137×c, mit c als Lichtgeschwindigkeit) beträgt der
Impulstransfer auf das zu untersuchende System etwa 0,05 a.u.
Das liegt deutlich unter den Impulsen des gebundenen
Systems von etwa 2,9 a.u. Die gemessenen Endimpulse spie
geln somit die Impulse der Elektronen im gebundenen System
wieder. Da jedoch, allerdings mit sehr kleiner Wahrschein
lichkeit, auch höhere Impulsüberträge auftreten können,
insbesondere dann, wenn das Projektil nahe am zu untersu
chenden System vorbeifliegt oder dieses gar zentral
trifft, ist es entweder notwendig den Impulsübertrag zu
messen oder den Abstand zwischen Projektil und zu untersu
chendem System zu kontrollieren. Beides ist mit dem Spek
trometer auch für die Freisetzung mehrerer Elektronen mög
lich.
- a) Denn es gilt wegen Impulserhaltung: ΔPP = -(ΣPR|| + ΣPei||). Das heißt der Impulsübertrag durch das elektro magnetische Feld des Projektils ist gerade negativ gleich der Summe aller gemessenen Longitudinalimpulse des übrigbleibenden Ions oder der ionischen Fragmente ΣPR|| (Untersuchung eines Moleküls oder von Cluster) und aller freigesetzter Elektronen ΣPei. Die vollständigen Impulsvektoren der Ionen bzw. der ionischen Fragmente werden mittels der bekannten Rückstoßionen-Impulsspektroskopie präzise, mit Impulsauflösungen von ΔPR ≈ 0,1 a.u. und mit großem Nachweisraumwinkel vermessen. Das Spektrometer erlaubt es, diese Information auch für meh rere, aus dem System freigesetzte Elektronen zu erhalten und somit den Impulsübertrag durch den elektromagneti schen Impuls des Projektils mit Auflösungen im Bereich von ΔPP≈0,1 a.u. zu kontrollieren.
- b) Durch die Vermessung des transversalen Impulses des übrigbleibenden Ions oder des transversalen Summenimpul ses der ionischen Fragmente wird der Abstand, bei dem das Projektil das zu untersuchende System passiert (auch "Stoßparameter" genannt), kontrolliert: Je kleiner der Stoßparameter, desto größer der Transversalimpuls des Ions.
- a) Because it holds because of momentum conservation: ΔP P = - (ΣP R || + ΣP ei ||). This means that the momentum transfer through the electromagnetic field of the projectile is just negative equal to the sum of all measured longitudinal pulses of the remaining ion or the ionic fragments ΣP R || (Examination of a molecule or cluster) and all released electrons ΣP ei . The complete pulse vectors of the ions or the ionic fragments are measured precisely by means of the known recoil ion pulse spectroscopy, with pulse resolutions of ΔP R ≈ 0.1 au and with a large detection space angle. The spectrometer allows this information to be obtained even for several electrons released from the system and thus to control the momentum transfer by the electromagnetic pulse of the projectile with resolutions in the range of ΔP P ≈0.1 au.
- b) By measuring the transverse pulse of the remaining ion or the transverse sum pulse of the ionic fragments, the distance at which the projectile passes the system to be examined (also called "impact parameter") is controlled: the smaller the impact parameter, the greater the Transverse pulse of the ion.
Der durch das relativistische Ion (Projektil) erzeugte elektromagnetische Puls läßt sich mathematisch äquivalent auch als hochintensiver, ultrakurzer und breitbandiger Puls virtu eller Photonen darstellen. Somit ist das Verfahren durchaus der Femtosekunden-Laserspektroskopie verwandt, wo ein kurzer, intensiver, jedoch schmalbandiger Puls reeller und niederenergetischer Photonen als Sonde benutzt wird. Diese Äquivalenz macht den Vorteil des Verfahrens zusätzlich deut lich: Im virtuellen Photonenfeld eines relativistischen Schwerions sind alle, auch hohe Frequenzen (Photonenenergien) mit genügender Intensität vorhanden, so daß mehrere, auch fest gebundene Elektronen gleichzeitig resonant ins Kontinuum ange hoben werden können. Die mit der Lasertechnologie unerreichbar kurzen Pulszeiten im Attosekunden-Bereich ermöglichen somit eine "Blitzaufnahme" mit "weißem" Licht (alle Frequenzen sind enthalten) und damit eine Sichtbarmachung der korrelierten Elektronenbewegung in Bruchteilen typischer Elektronum laufzeiten. Analog zur Laserspektroskopie macht man sich auch hier zunutze, daß die Photonen bei der Freisetzung von Elek tronen nur den mindestens notwendigen Impuls übertragen und somit die abzubildenden korrelierten Impulse im gebundenen Sy stem bei dieser Analyse nur minimal gestört werden (Mi kroskop).The one generated by the relativistic ion (projectile) Electromagnetic pulse can also be mathematically equivalent as a high-intensity, ultra-short and broadband pulse virtu represent photons. So the procedure is quite related to femtosecond laser spectroscopy, where a short, intense, but narrow-band pulse real and low-energy photons is used as a probe. This Equivalence also makes the advantage of the method clear Lich: In the virtual photon field of a relativistic Heavy ions are all, even high frequencies (photon energies) with sufficient intensity so that several, also firm bound electrons are resonated into the continuum at the same time can be lifted. The inaccessible with laser technology enable short pulse times in the attosecond range a "flash shot" with "white" light (all frequencies are included) and thus a visualization of the correlated Electron movement in fractions of typical electronum terms. Analogue to laser spectroscopy, you also do it here take advantage of the fact that the photons release Elek only transfer the minimum necessary impulse and thus the correlated impulses to be displayed in the bound sy system are only minimally disturbed in this analysis (Mi microscope).
Die hier erreichte Impulsauflösung durch Vermessung der Elek tronen übertrifft diejenige durch Nachweis von Ionen erreichte um etwa das Zehnfache. Es werden, um höchste Impulsauflösung für die Elektronen zu erreichen, weder fokussierende Feldan ordnungen noch vorgekühlte Überschalljets, wie dies in Reakti onsmikroskopen der Fall ist, benötigt. Letzteres hat den ent scheidenden Vorteil, daß erstmals auch Moleküle oder Cluster mit ungeschmälerter Präzision vermessen werden können. Ver zichtet man auf den Nachweis der ionischen Fragmente, welcher prinzipiell für die Sichtbarmachung des korrelierten Anfangs zustandes der Elektronen nicht notwendig ist und momentan im wesentlichen zur Kontrolle des Impulstransfers und Untergrund unterdrückung dient, so lassen sich mit dem hier erfundenen Verfahren erstmals auch Festkörper untersuchen.The pulse resolution achieved here by measuring the elec trons surpasses those achieved by detection of ions about ten times. It is going to have the highest pulse resolution for the electrons to reach neither focusing field orders pre-cooled supersonic jets, like this in Reakti onmicroscopes is needed. The latter has the ent outgoing advantage that for the first time also molecules or clusters can be measured with undiminished precision. Ver one foregoes the detection of the ionic fragments, which in principle for the visualization of the correlated beginning state of the electrons is not necessary and currently in the essential to control impulse transfer and background suppression serves, so can be invented here For the first time, the method also examines solids.
Die Vorteile des Spektrometers und des mit ihm durchführbaren
Verfahrens bestehen, zusammengefaßt, darin:
Das Spektrometer erlaubt bei einer Reaktion gleichzeitig aus
dem zu untersuchenden System freigesetzte Elektronen simultan
mit höchster Impulsauflösung (<10-2 a.u.) bei gleichzeitig
extrem großer Impulsakzeptanz (Pe<5 a.u.) und großem Nach
weisraumwinkel zu registrieren.The advantages of the spectrometer and the method it can be used to summarize are:
In the case of a reaction, the spectrometer simultaneously allows electrons released from the system to be investigated to be registered simultaneously with the highest pulse resolution (<10 -2 au) with extremely high pulse acceptance (P e <5 au) and a large detection space angle.
Das Spektrometer und das mit ihm durchführbare Verfahren er lauben es, schnelle, hochintensive, breitbandige und extrem kurze (im Bereich von Attosekunden) elektromagnetische Störim pulse zur Sichtbarmachung der korrelierten Elektronenbewegung um den Atomkern durch schwere, hochenergetische und hoch geladene Ionen zu generieren und zu kontrollieren. Mittels dieser Störimpulse ist es möglich, mehrere Elektronen aus dem zu untersuchenden System gleichzeitig so freizusetzen, daß ihre Endimpulse die korrelierten Impulse im gebundenen Zustand widerspiegeln. Das dargestellte Bildgebungsverfahren für kor relierte Elektronenbewegung arbeitet weitestgehend störungs frei.The spectrometer and the method that can be carried out with it argue it is fast, high-intensity, broadband and extreme short (in the range of attoseconds) electromagnetic interference pulses to visualize the correlated electron movement around the atomic nucleus through heavy, high energy and high generate and control charged ions. Means of these glitches it is possible to remove several electrons from the system to be investigated at the same time so that their final impulses are the correlated impulses in the bound state reflect. The imaging method shown for kor Relative electron movement works largely disturbance free.
Das Verfahren kann für eine sehr breite Palette von zu unter suchenden Systemen Anwendung finden und ist nicht an bestimmte Aggregatzustände gebunden: So können einzelne Atome, einfache Molekülen sowie Cluster in der Gasphase untersucht werden, aber auch Festkörper sowie auf Festkörpern aufgebrachte Makro moleküle oder ähnliches sind der Messung zugänglich.The procedure can be used for a very wide range of under searching systems find application and is not specific to Physical states bound: So single atoms can, simple Molecules and clusters in the gas phase are examined but also solids and macros applied to solids molecules or the like are accessible for measurement.
Ein Ausführungsbeispiel des kombinierten Rückstoßionen-Elek tronen-Spektrometers mit drei um die Flugbahnachse der schwe ren, schnellen und hochgeladenen Ionen (Projektile) bzw. um die Achse der Helmholtzspulen 2 gleichverteilt angebrachten Elektronendetektoren 8 ist in der einzigen Figur dargestellt und im Zusammenhang mit einem durchgeführten Experiment am System Helium und Neon kurz beschrieben.An embodiment of the combined recoil ion electron spectrometer with three electron detectors 8 equally distributed around the trajectory axis of the heavy, fast and highly charged ions (projectiles) or around the axis of the Helmholtz coils 2 is shown in the single figure and in connection with one carried out Experiment on the helium and neon system briefly described.
Die prinzipiellen Merkmale des Elektronenspektrometers zum Nachweis eines Elektrons mit guter Auflösung bei großer Im pulsbandbreite und großem Nachweisraumwinkel sind in der o. e. Literaturstelle dargestellt und beschrieben. Durch die zusätz lich eingeführte Driftstrecke für die Elektronen 7 wird die Auf lösung existierender Systeme in der longitudinalen Richtung entscheidend, um etwa das Zehnfache, gesteigert. Die Verwen dung von drei unabhängigen Detektoren 8 ermöglicht den vollstän digen, gleichzeitigen, zeit- und ortsaufgelösten Nachweis von bis zu drei Elektronen 7. Jeder einzelne dieser Detektoren 8 ar beitet nach der weiterentwickelten Methode. Da der Elektronen detektor insgesamt einen größeren Raumbereich abdeckt, wird auch in der transversalen Richtung eine Auflösungssteigerung um etwa das 2,5fache bisheriger Systeme bei gleicher Im pulsakzeptanz erreicht. Jeder einzelne dieser Detektoren ist unter Verwendung von Standardtechniken der schnellen Impuls verarbeitung in der Lage, Elektronen, die in Zeitintervallen von mindestens 6 ns nacheinander auftreffen, getrennt zu regi strieren. Dabei wird z.Z. jedoch nur der Ort des ersten Elek trons vermessen. Für alle nachfolgenden ist lediglich die Auf treffzeit zugänglich und damit die für die Abbildung der kor relierten Elektronenbewegung entscheidende longitudinale Im pulskomponente bestimmbar.The basic features of the electron spectrometer for the detection of an electron with good resolution with a large pulse bandwidth and a large detection space angle are shown and described in the above literature. Due to the additionally introduced drift path for the electrons 7 , the resolution of existing systems in the longitudinal direction is decisively increased by about ten times. The use of three independent detectors 8 enables the complete, simultaneous, time and location-resolved detection of up to three electrons 7 . Each of these detectors 8 ar works according to the further developed method. Since the electron detector covers a larger area overall, an increase in resolution in the transverse direction of about 2.5 times that of previous systems is achieved with the same pulse acceptance. Each of these detectors, using standard fast pulse processing techniques, is able to separately register electrons that hit each other at intervals of at least 6 ns. Currently, however, only the location of the first electron is measured. Only the impact time is accessible for all subsequent ones, and thus the longitudinal pulse component, which is decisive for mapping the correlated electron movement, can be determined.
Das Bildgebungsverfahren wurde am Beispiel der Untersuchung der korrelierten Bewegung von Elektronen in Helium und Neon Atomen erfolgreich getestet. Bei diesen einfachen Systemen, dies gilt zumindest für Helium, sollte die korrelierte Bewe gung der Elektronen hinreichend genau durch indirekte Vermes sung der Bindungsenergie der Elektronen bekannt sein, so daß die erhaltenen Bilder mit den Ergebnissen entsprechender Rech nungen verglichen werden können. Um den elektromagnetischen Puls zu erzeugen, wurden 28fach geladene Selen-Ionen verwen det, die sich in den Pilotexperimenten allerdings nur mit etwa 10% der Lichtgeschwindigkeit bewegen.The imaging procedure was based on the example of the examination the correlated movement of electrons in helium and neon Atoms successfully tested. With these simple systems, this applies at least to helium, should the correlated movement be generation of the electrons with sufficient accuracy by indirect measurement solution of the binding energy of the electrons, so that the images obtained with the results of corresponding calculations can be compared. To the electromagnetic 28 times charged selenium ions were used to generate the pulse det, but only in the pilot experiments with about Move 10% of the speed of light.
Im Experiment wurden die zu untersuchenden Systeme Helium und Neon durch den so erzeugten elektromagnetischen Puls "doppelt ionisiert", d. h. zwei Elektronen des Targets wurden "gleich zeitig" (innerhalb weniger Attosekunden) freigesetzt. Die Im pulsvektoren Pi = (Pxi, Pyi, Pzi) aller bei einer solchen Dop pelionisationsreaktion beteiligten Teilchen, also der beiden emittierten Elektronen sowie des rückgestoßenen Ions, wurden mit dem Spektrometer simultan und vollständig analysiert. Der 4-Teilchen-Impulsaustausch ist damit erstmals vollständig be stimmt und man erhält in kartesischen Koordinaten einen 12-dimensionalen Impulsraum.In the experiment, the helium and neon systems to be investigated were "double ionized" by the electromagnetic pulse thus generated, ie two electrons of the target were released "simultaneously" (within a few attoseconds). The pulse vectors P i = (P xi , P yi , P zi ) of all the particles involved in such a double ionization reaction, i.e. the two emitted electrons and the repulsed ion, were analyzed simultaneously and completely with the spectrometer. The 4-particle momentum exchange is thus completely determined for the first time and a 12-dimensional momentum space is obtained in Cartesian coordinates.
BezugszeichenlisteReference list
1 Platten
2 Helmholtzanordnung
3 Achse, Ionenstrahlachse, Ion
4 Atom-, Molekül-, Clusterstrahl
5 Rückstoßionen
6 Rückstoßionendetektor
7 Elektron
8 Elektronendetektor,
zeitfokussierende Stelle
9 Wechselwirkungsort 1 plates
2 Helmholtz arrangement
3 axis, ion beam axis, ion
4 atomic, molecular, cluster beam
5 recoil ions
6 recoil ion detector
7 electron
8 electron detector, time-focusing point
9 place of interaction
Claims (4)
zwei einander parallel gegenüberliegenden Platten (1), mit denen über eine vorbestimmte Länge eine lineare elektrische Beschleunigungsstrecke erzeugt wird,
einer Helmholtzanordnung (2), deren Achse (3) zwischen den beiden Platten (1) und parallel zur Beschleunigungsrichtung liegt,
einem Ionenstrahl aus Ionen mit mindestens 28facher Elementarladung und mit mindestens 10% der Lichtgeschwin digkeit, dessen Achse mit der Achse der Helmholtzanordnung zusammenfällt,
einer Überschalldüse, mit der ein Atomstrahl (4) oder ein Molekülstrahl (4) oder ein Clusterstrahl (4) durch je eine Öffnung in den beiden Platten hindurch senkrecht auf die Achse (3) der Helmholtzanordnung (2) eingestrahlt wird,
einem Rückstoßionendetektor (6) und mindestens zwei Elektronen detektoren (8) in vorgegebenen Abständen neben der Achse (3) zur Erfassung der durch einen für Attosekunden wirksa men, durch ein Ion des Ionenstrahls erzeugten elektromagne tischen Störimpuls auf ein Atom oder Molekül des Atom strahls, Molekülstrahls oder Clusterstrahls entstandenen Elektronen (7) und Rückstoßionen (5), mit den weiteren Merkmalen, daß
die Helmholtzanordnung (2) um einen weiteren Spulenteil oder durch Spulen (2) mit größerem Durchmesser zur Verlän gerung der Elektronenflugzeit auf der Achse (3) durch eine Driftstrecke vorbestimmter Länge erweitert ist,
die mindestens zwei Elektronendetektoren (8) als multihitfä higes System zum gleichzeitigen orts- und zeitaufgelösten Nachweis von mindestens zwei Elektronen (7) bei einem Ab stand von der Achse des Atomstrahls (4), Molekülstrahls oder Clusterstrahls an zeitfokussierender Stelle (8) gleichverteilt um die Achse (3) und in einem den Ionen strahl (3) nicht störenden Abstand zu dieser angebracht sind.1. Multi-electron recoil ion spectrometer, consisting of:
two plates ( 1 ) lying opposite one another in parallel, with which a linear electrical acceleration path is generated over a predetermined length,
a Helmholtz arrangement ( 2 ), the axis ( 3 ) of which lies between the two plates ( 1 ) and parallel to the direction of acceleration,
an ion beam of ions with at least 28 times the elementary charge and with at least 10% of the speed of light, the axis of which coincides with the axis of the Helmholtz arrangement,
a supersonic nozzle with an atomic beam (4) or a molecular beam (4) or a cluster beam (4) is irradiated through one opening each in the two plates therethrough perpendicular to the axis (3) of the Helmholtz arrangement (2),
a recoil ion detector ( 6 ) and at least two electron detectors ( 8 ) at predetermined intervals next to the axis ( 3 ) for detecting the electromagnetic interference pulse generated by an ion of the ion beam and effective for an atom or molecule of the atomic beam, Molecular beam or cluster beam generated electrons ( 7 ) and recoil ions ( 5 ), with the further features that
the Helmholtz arrangement ( 2 ) is expanded by a further coil part or by coils ( 2 ) with a larger diameter to extend the electron flight time on the axis ( 3 ) by a drift path of a predetermined length,
the at least two electron detectors ( 8 ) as a multi-capable system for simultaneous location and time-resolved detection of at least two electrons ( 7 ) at a distance from the axis of the atomic beam ( 4 ), molecular beam or cluster beam at a time-focusing point ( 8 ) evenly distributed around the Axis ( 3 ) and in an ion beam ( 3 ) not disturbing distance to this are attached.
es wird ein Ionenstrahl aus Ionen mit mindestens 28facher Elementarladung und mit mindestens 10% der Lichtge schwindigkeit im Bereich einer elektrischen Beschleunigungsstrecke und einem dort parallel zu der Be schleunigungsstrecke wirkenden, über eine vorgegebene Länge homogenen Magnetfeld auf einen senkrecht eingestrahlten Atomstrahl (4) geschossen und durch ein vorbeifliegendes Ion des Ionenstrahls ein elektromagnetischer Störimpuls mit einer Intensität von etwa 10¹⁸ W/cm² und mit einer Dauer von etwa 10-18 Sekunden erzeugt, der auf ein Atom des Atom strahls (4) einwirkt und dessen Elektronen ohne nachfolgen den gegenseitigen Stoß teilweise oder ganz ins Kontinum transferiert,
die Elektronen (7) und das zugehörige Rückstoßion (5) wer den vom Wechselwirkungsort (9) über das elektrische Feld der Beschleunigungsstrecke in entgegengesetzte Richtung be schleunigt, wobei die Elektronen (7) durch mindestens zwei um die Bahn des Ions (8) gleichverteilte, als multihitfähiges System arbeitende Elektronendetekto ren (8), die in vorgegebenem Ab stand vom Wechselwirkungsort (9) angebracht sind, hinsicht lich des Auftrefforts und der Flugzeit registriert werden, und das Rückstoßion (5) von einem Rückstoßionendetektor (6) in vorgegebenen Abstand vom Wechselwirkungsort (9) erfaßt wird,
das zum elektrischen Beschleunigungsfeld gleichge richtete Magnetfeld wird über dieses elektrische Beschleu nigungsfeld hinaus in longitudinaler Bewegungsrichtung der Elektronen (7) um eine vorgegebene Strecke verlängert, so daß die Elektronenflugzeit verlängert und die Elektronen (7) an den Elektronendetektoren (8) zeitfokussiert sind und alle Elektronen (7) mit Energien senkrecht zum Projektil strahl (3) von bis zu 50 eV auf die Detektoren (8) gelan gen,
die vollständigen Impulsvektoren von mindestens zwei Elek tronen (7) werden ermittelt und somit mindestens zwei Elek tronen (7) und das zugehörige Rückstoßion (5) aus der Wechselwirkung des Ions mit dem Atom gleichzeitig kinema tisch vollständig erfaßt.4. A method for measuring correlated electron pulses by transferring several electrons from one atom to the continuum with minimal momentum transfer using a multi-electron recoil ion spectrometer for the simultaneous detection of these electrons and the associated recoil ion, consisting of the steps:
An ion beam of ions with at least 28 times the elementary charge and with at least 10% of the light velocity in the area of an electrical acceleration path and a magnetic field that acts there parallel to the acceleration path and is homogeneous over a predetermined length is shot onto a perpendicularly irradiated atomic beam ( 4 ) and through a flying ion of the ion beam generates an electromagnetic interference pulse with an intensity of about 10¹⁸ W / cm² and with a duration of about 10 -18 seconds, which acts on an atom of the atomic beam ( 4 ) and whose electrons partially or without following the mutual impact completely transferred to the continent,
the electrons (7) and the associated Rückstoßion (5) who over the electric field of the acceleration section in the opposite direction be accelerated by the interaction point (9), wherein the electrons (7) by at least two equally distributed around the path of the ion (8), as a multi-hit system working electron detectors ( 8 ), which are attached at a predetermined distance from the interaction site ( 9 ), are registered in terms of impact and flight time, and the recoil ion ( 5 ) from a recoil ion detector ( 6 ) at a predetermined distance from the interaction site ( 9 ) is detected,
The magnetic field rectified to the electrical acceleration field is extended beyond this electrical acceleration field in the longitudinal direction of movement of the electrons ( 7 ) by a predetermined distance, so that the electron flight time is extended and the electrons ( 7 ) at the electron detectors ( 8 ) are time-focused and all electrons ( 7 ) with energies perpendicular to the projectile beam ( 3 ) of up to 50 eV reach the detectors ( 8 ),
the complete momentum vectors of at least two electrons ( 7 ) are determined and thus at least two electrons ( 7 ) and the associated recoil ion ( 5 ) from the interaction of the ion with the atom are simultaneously completely kinematically detected.
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|---|---|---|---|
| DE1996113281 DE19613281C1 (en) | 1996-04-03 | 1996-04-03 | Multi-electron back-scattered ion spectrometer |
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| Publication Number | Publication Date |
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| DE (1) | DE19613281C1 (en) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE102007043799A1 (en) | 2007-09-13 | 2009-03-19 | Roentdek-Handels Gmbh | Charged particles e.g. positively charged ions, detection method for impulse spectrometer, involves accelerating removed particles in section-wise for time intervals towards detector such that particles are detected in detector |
-
1996
- 1996-04-03 DE DE1996113281 patent/DE19613281C1/en not_active Expired - Fee Related
Non-Patent Citations (3)
| Title |
|---|
| MOSHAMMER, R., ULLRICH, J., KOLLMUS, H., SCHMITT, W., UNVERZAGT, M., OLSON, R.E., WOODS, C.J., JAGUTZKI, O., MERGEL, V., SCHMIDT-BÖCKING, H., MANN, R.: Double Ionization of helium and neon for fast heavy-ion impact: correlated motion of electrons from bound to continuum states, in: GSI-Preprint-96-16, März 1996 * |
| NIMB, B 98 (1995), S. 375-379 * |
| Phys.Rev.Lett., Vol. 73, Nr. 25, Dec. 19, 1994, S. 3371-3374 * |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE102007043799A1 (en) | 2007-09-13 | 2009-03-19 | Roentdek-Handels Gmbh | Charged particles e.g. positively charged ions, detection method for impulse spectrometer, involves accelerating removed particles in section-wise for time intervals towards detector such that particles are detected in detector |
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