DE19515828A1 - Integrated filter and photocatalysis device for removing contaminants from liquids - Google Patents

Integrated filter and photocatalysis device for removing contaminants from liquids

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Abstract

Device for treating liquids. contg. harmful substances comprises an integrated filtration and photocatalysis unit with the following parts : a porous inorganic substrate (1) for cross-flow filtration, pref. ceramic ; a ceramic filter membrane (2) on the cake side (R) of (1) ; and a porous photocatalytic ceramic membrane (4) on the filtrate side (F) of (1), exposed to photocatalytic radiation.

Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Behandlung schadstoffhaltiger Flüssigkeiten durch möglichst vollkommenen, oxidativen Abbau von Schadstoffen in solchen bereits vor­ gereinigten Flüssigkeiten, beispielsweise in Deponieabwässern.The invention relates to a device for the treatment of pollutant-containing liquids through as complete as possible oxidative degradation of pollutants in such cleaned liquids, for example in landfill waste water.

Als physikalisch, chemisch und auch biologisch wirkende Behandlungsmöglichkeiten sind in diesem Zusammenhang prinzipiell, auch in unterschiedlichen Kombinationen und größtenteils zugleich unter Ausnutzung der keimabtötenden Wirkung, bekannt:As physically, chemically and also biologically active treatment options are in this context in principle, also in different combinations and for the most part at the same time using the germicidal effect, known:

  • - Ozon, Wasserstoffperoxid- ozone, hydrogen peroxide
  • - ultraviolette (UV) Strahlung und- ultraviolet (UV) radiation and
  • - photokatalytisch beschleunigte Oxidationsvorgänge.- Photocatalytically accelerated oxidation processes.

Bei der UV-Strahlung muß beim vorliegenden Anwendungszweck nach dem Wirkprinzip zwischen "harter" (kurzwelliger) und "weicher" (langwelliger, vorzugsweise mit einer Wel­ lenlänge um 250 nm) UV-Strahlung unterschieden werden. Die erstere bewirkt vor allem die Bildung von Ozon und dieses hat dann entkeimende und aggressiv oxidierende (auch im Hinblick auf die Ausrüstungen) Wirkung, aber wegen des teilweisen "Umweges" über die Ozonbildung eine schlechteren energetischen Gesamtwirkungsgrad. Die letztere ist bei be­ stimmten Photokatalysatoren aus halbleiterphysikalischen Gründen besonders wirkungsvoll.In the case of the present application, UV radiation must work according to the active principle between "hard" (short-wave) and "softer" (long-wave, preferably with a wel length around 250 nm) UV radiation. The former primarily does that Formation of ozone and this then has sterilizing and aggressively oxidizing (also in With regard to the equipment) effect, but because of the partial "detour" via the Ozone formation is a poorer overall energy efficiency. The latter is with be voted photocatalysts particularly effective for semiconductor-physical reasons.

Verfahrens- und vorrichtungsmäßig wurden beispielsweise realisiert:
UV-Bestrahlung vorgereinigter Abwässer mit oder ohne Anwesenheit photokatalytisch wirk­ samer Stoffe, wobei die Strahlungseinwirkung durch Verwirbelung (Turbulenz) (DE 40 25 078), durch laminares Fließen in dünner Schicht (DE 40 00 369) oder durch kaskadenartiges Vorbeileiten an der Strahlungsquelle (Zeitschrift "TerraTech" Nr. 2 (1995), S. 55-56) inten­ siviert werden soll. Meist werden noch Oxidationsmittel, wie Ozon (mit den oben erwähnten Nachteilen) oder Wasserstoffperoxid zugesetzt. Bei diesen technischen Lösungen sind die ungleichmäßige, nur in der Summe steuerbare Strahlungseinwirkung auf die anfallende Was­ sermenge sowie ggf. der Beschaffungs- und Steuerungsaufwand für die zugesetzten Chemi­ kalien von Nachteil.In terms of process and device, for example:
UV irradiation of pre-cleaned wastewater with or without the presence of photocatalytically active substances, the radiation effect being caused by turbulence (DE 40 25 078), by laminar flow in a thin layer (DE 40 00 369) or by cascading past the radiation source (magazine "TerraTech" No. 2 (1995), pp. 55-56) should be intensified. Oxidizing agents such as ozone (with the disadvantages mentioned above) or hydrogen peroxide are usually added. With these technical solutions, the uneven radiation effect, which can only be controlled in total, on the amount of water that is produced, as well as the procurement and control expenditure for the added chemicals, are disadvantageous.

Möglicherweise hinsichtlich der Ausnutzung der Lichtenergie, beispielsweise auch des Son­ nenlichtes, vorteilhaft, aber in der Praxis wegen des erforderlichen Zentrifugier- und Fil­ trieraufwandes sehr problematisch, sind Verfahren zur photokatalytischen Abwasserbehand­ lung mit suspendiertem, feinteiligem Katalysator, beispielsweise aus TiO₂ (Faltblatt der TU Clausthal, Institut für Thermische Verfahrenstechnik in Verbindung mit dem Institut für So­ larenenergieforschung GmbH, Hannover "Photokatalytische Abwasserbehandlung"). Derar­ tige Suspensionsverfahren sind auch mit feinteiligen Katalysatoren bekanntgeworden, deren katalytisch wirksame Bestandteile Metalle der Platingruppe oder deren Oxide sind (US 4.863.608). Hier kommt das Problem hinzu, daß eine Wertstoff-Rückgewinnung um beinahe jeden Preis erforderlich ist.Possibly with regard to the use of light energy, for example also the son nenlichtes, advantageous, but in practice because of the required centrifugation and Fil Trier effort very problematic, are methods for photocatalytic wastewater treatment with suspended, fine-particle catalyst, for example made of TiO₂ (leaflet of the TU Clausthal, Institute for Thermal Process Engineering in connection with the Institute for So larenenergieforschung GmbH, Hanover "Photocatalytic waste water treatment"). Derar term suspension processes have also become known with fine-particle catalysts, the catalytically active constituents are metals of the platinum group or their oxides (US 4,863,608). Here there is the additional problem that recycling of valuable materials is almost any price is required.

Weiterhin ist es bekannt, oxidische Photokatalysatoren aus einer Suspension auf einem Trä­ ger, beispielsweise aus Glas, abzulagern und dort bei 100 bis 300°C zu fixieren. Diese Aus­ führung wird für Flachbett-Reaktoren angewandt, welche mit Sonnenlicht bestrahlt werden (DE 42 37 390). Die Haltbarkeit dieser sozusagen nur angetrockneten photokatalytischen Schicht ist begrenzt.It is also known to oxidic photocatalysts from a suspension on a carrier ger, for example made of glass, and fix it there at 100 to 300 ° C. This out guidance is used for flat-bed reactors that are irradiated with sunlight (DE 42 37 390). The durability of these, so to speak, only dried photocatalytic Shift is limited.

Schließlich ist bekannt, in der Strömungsrichtung der zu behandelnden Flüssigkeit, insbeson­ dere verunreinigtem Wasser, eine poröse Filterscheibe anzuordnen, durch welche die Flüs­ sigkeit zwangsläufig hindurchtreten muß, wobei die auf der Filtratseite mit einem Photokata­ lysator beschichtet ist und bestrahlt wird (WO 89/02418). Nachteilig an dieser Anordnung ist, daß das nach dem unvermeidlichen Zusetzen des Filters notwendig werdende Rückspülen die Filterrückstände wieder in das Retentat verbringt, aus dem sie doch entfernt werden sol­ len. Finally, it is known, in particular in the direction of flow of the liquid to be treated contaminated water to arrange a porous filter disc through which the rivers liquid must necessarily pass through, the one on the filtrate side with a photocata lyser is coated and irradiated (WO 89/02418). A disadvantage of this arrangement is that the backwashing that becomes necessary after the inevitable clogging of the filter returns the filter residue to the retentate, from which it should be removed len.  

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine integrierte Vorrichtung der eingangs genann­ ten Art zu schaffen, die bei guter geometrischer Ausnutzung der UV-Strahlung zwangsläufig jedes Flüssigkeitspartikel einer in etwa gleichen Strahlungsdosis aussetzt, die leicht herstell­ bar, robust und leicht zu reinigen ist.The invention has for its object an integrated device of the aforementioned ten kind to create, which inevitably with good geometric exploitation of UV radiation exposes each liquid particle to an approximately equal dose of radiation that is easy to manufacture bar, robust and easy to clean.

Diese Aufgabe wird durch die in den Patentansprüchen beschriebene Erfindung gelöst.This object is achieved by the invention described in the claims.

Die erfindungsgemäße Lösung ermöglicht die Kombination von auf das Anlagenvolumen be­ zogen besonders hoher Filtrationsleistung nach dem Crossflow-Prinzip als Vorreinigung mit intensiver photokatalytischer Wirksamkeit, indem eine größtmögliche Filterfläche mit mini­ maler innerer Abschattung gegenüber der UV-Strahlung vereint werden.The solution according to the invention enables the combination of be on the system volume drew particularly high filtration performance according to the crossflow principle as pre-cleaning intensive photocatalytic effectiveness by using the largest possible filter area with mini painterly inner shading against UV radiation.

Die Werkstoffkombination von porösen Keramikmembranen mit aufgesinterter Katalysator­ schicht, insbesondere aus TiO₂, ermöglicht bei Verblockungen des Crossflow-Filters und/oder beim Nachlassen der Aktivität des Photokatalysators eine Regenerierung der Vor­ richtung durch aggressive Reinigungsmittel, Wärmebehandlung (insbesondere zur Entkei­ mung) und auch eine Neubeschichtung mit Katalysator durch in der Keramik bekannte Be­ schichtungsverfahren.The material combination of porous ceramic membranes with sintered catalyst layer, in particular made of TiO₂, enables the crossflow filter to become blocked and / or when the activity of the photocatalyst diminishes, regeneration of the pre direction by aggressive cleaning agents, heat treatment (especially to escape mung) and also a new coating with catalyst by Be known in ceramics stratification process.

Die Erfindung wird nachstehend an einem Ausführungsbeispiel näher erläutert. Die beigefüg­ ten Zeichnungen stellen dar:The invention is explained in more detail below using an exemplary embodiment. The attached The drawings show:

Fig. 1 zeigt einen Längsschnitt durch ein zylindrisches Mehrkanalrohr. Fig. 1 shows a longitudinal section through a cylindrical multi-channel pipe.

Fig. 2 zeigt einen Querschnitt durch dasselbe. Fig. 2 shows a cross section through the same.

Fig. 3 zeigt einen Querschnitt durch eine Vorrichtung mit hexagonalem Mehrkanalrohr und mehreren, dazu parallelen stabförmigen UV-Entladungsrohren. Fig. 3 shows a cross section through a device with a hexagonal multi-channel tube and a plurality of parallel rods to UV arc tubes.

Fig. 4 zeigt eine parallel zu ihrer Längsachse geöffnete erfindungsgemäße Vorrichtung, bei welcher nach Anspruch 10 die Einkanalrohre und die mäanderförmigen Entladungsrohre senkrecht zueinander angeordnet sind. Fig. 4 shows an open parallel to their longitudinal axis device of the invention, wherein according to claim 10, the Einkanalrohre and the meander-shaped discharge tubes are arranged perpendicular to each other.

Fig. 5 zeigt einen Querschnitt durch eine Vorrichtung nach Anspruch 11. Fig. 5 shows a cross section through a device according to claim 11.

Bei der nachfolgenden Erläuterung der beigefügten Zeichnungen, die weitgehend für sich selbst sprechen, sind die funktionswichtigen Membranen 2 und 4 zur Verdeutlichung über­ trieben dick dargestellt. Im übrigen versteht es sich von selbst, daß in den verschiedenen Figuren Teile mit gleicher Funktion auch mit gleichen Bezugszahlen versehen wurden.In the following explanation of the accompanying drawings, which largely speak for themselves, the functionally important membranes 2 and 4 are shown thick for clarification. For the rest, it goes without saying that in the different figures, parts with the same function have also been provided with the same reference numbers.

Die Fig. 1 und 2 zeigen Schnitte durch ein erfindungsgemäßes Mehrkanalrohr 5, dessen poröser Support (Träger) 1 aus gesintertem Aluminiumoxid beispielsweise einen Außen­ durchmesser von 20 mm hat und die vier Bohrungen 6 einen Innendurchmesser von bei­ spielsweise je 3 mm haben. Auf der Retentatseite R wird unter Druck eine zu behandelnde Schadstoffflüssigkeit, beispielsweise vorfiltriertes Deponieabwasser, zugeführt. Nach dem Crossflow-Verfahren durchdringt es eine keramische Filtrationsmembran 2 (ebenfalls aus Aluminiumoxid, Zirkonoxid oder auch Titandioxid), dann den Support 1 und schließlich die photokatalytisch wirksame Keramikmembran 4 aus Titandioxid. Dort auf der Filtratseite F trifft auf den fein verteilt austretenden Flüssigkeitsfilm eine UV-Strahlung, deren höchste spektrale Intensität beispielsweise bei einer Wellenlänge von 250 nm liegt. Die erwähnten Schadstoffe werden hier durch Photokatalyse in unschädliche Bausteine derselben, wie Was­ ser und Kohlendioxid sowie anorganische Stoffe, zerlegt. Figs. 1 and 2 show sections through an inventive multi-channel tube 5, the porous support (carrier) 1 made of sintered alumina, for example, an outer diameter of 20 mm has and the four holes 6 have mm an internal diameter of at play, 3 each. On the retentate side R, a pollutant liquid to be treated, for example prefiltered landfill waste water, is supplied under pressure. According to the crossflow process, it penetrates a ceramic filtration membrane 2 (also made of aluminum oxide, zirconium oxide or also titanium dioxide), then the support 1 and finally the photocatalytically active ceramic membrane 4 made of titanium dioxide. There, on the filtrate side F, UV radiation strikes the finely distributed liquid film, the highest spectral intensity of which is, for example, at a wavelength of 250 nm. The pollutants mentioned are broken down here by photocatalysis into harmless building blocks, such as water and carbon dioxide and inorganic substances.

Die für die erfindungsgemäße Vorrichtung verwendeten Werkstoffe vereinen hohe Tempera­ turbeständigkeit, lange Lebensdauer, hohe selektive Durchlässigkeit, chemische Resistenz in einem weiten Bereich der pH-Werte, Resistenz gegen biologische Stoffe sowie Lebensmittel­ verträglichkeit. Die Vorrichtungen können mit hohen Drücken rückgespült, mit Dampf steri­ lisiert und chemisch mit aggressiven Reinigungsmitteln, wie beispielsweise mit HNO₃ oder NaOH, gereinigt werden. The materials used for the device according to the invention combine high temperatures Resistance to turbidity, long service life, high selective permeability, chemical resistance in a wide range of pH values, resistance to biological substances and food compatibility. The devices can be backwashed at high pressures, with steam steri lized and chemically with aggressive cleaning agents such as HNO₃ or NaOH.  

Die Fig. 3 und 4 zeigen verschiedene Anordnungen von UV-Entladungsrohren 7 in Modulen 10, wobei die Innenfläche des Modulgehäuses 8 zweckmäßigerweise als Reflektor für die UV-Strahlung ausgebildet ist. FIGS. 3 and 4 show various arrangements of UV discharge pipes 7 in modules 10, wherein the inner surface of the module housing 8 is expediently designed as a reflector for the ultraviolet radiation.

Fig. 5 zeigt eine Anordnung mit nur zwei UV-Entladungsrohren 7, wobei die seitlichen, ge­ genüber der UV-Strahlung ohne Anwendung eines Reflektors abgeschatteten Bereiche durch eine Glasur 9 abgedichtet sind, die naturgemäß möglichst die gleiche chemische Beständig­ keit aufweisen soll wie die übrigen Bestandteile der erfindungsgemäßen Vorrichtung. Fig. 5 shows an arrangement with only two UV discharge tubes 7 , the lateral, ge compared to UV radiation without the use of a reflector shaded areas are sealed by a glaze 9 , which should naturally have the same chemical resistance as possible as the rest Components of the device according to the invention.

Claims (11)

1. Vorrichtung zur Behandlung schadstoffhaltiger Flüssigkeiten, gekennzeichnet durch eine integrierte Einrichtung zur Filtration und Photokatalyse, bestehend aus einem porösen anorganischen Träger (1) für die Crossflow-Filtration, vorzugsweise aus Keramik, mit einer keramischen Filtrationsmembran (2) auf der Retentatseite (R) und einer porösen, photokatalytischen Keramikmembran (4) auf der Filtratseite (F), die einer photokatalytisch wirksamen Strahlung ausgesetzt ist.1. Device for the treatment of pollutant-containing liquids, characterized by an integrated device for filtration and photocatalysis, consisting of a porous inorganic carrier ( 1 ) for crossflow filtration, preferably made of ceramic, with a ceramic filtration membrane ( 2 ) on the retentate side (R) and a porous, photocatalytic ceramic membrane ( 4 ) on the filtrate side (F), which is exposed to photocatalytically active radiation. 2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die photokatalytische Keramikmembran (4) aus auf den anorganischen Träger (1) aufgesintertem halbleitenden Metalloxid, vorzugsweise TiO₂ oder dotiertes TiO₂, besteht.2. Device according to claim 1, characterized in that the photocatalytic ceramic membrane ( 4 ) consists of sintered onto the inorganic support ( 1 ) semiconducting metal oxide, preferably TiO₂ or doped TiO₂. 3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der anorganische Träger (1) ein Ein- oder Mehrkanalrohr (5) unterschiedlichen Querschnittes, wie rund, elliptisch, oblongförmig, dreieckig, quadratisch oder hexagonal, oder eine Flachmembran ist, von denen ein oder mehrere in einem Modul (10) angeordnet sind.3. Apparatus according to claim 1 or 2, characterized in that the inorganic carrier ( 1 ) is a single or multi-channel pipe ( 5 ) of different cross-section, such as round, elliptical, oblong, triangular, square or hexagonal, or a flat membrane, of which one or more are arranged in a module ( 10 ). 4. Vorrichtung nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die photokatalytisch wirksame Strahlung von Quecksilberdampf-Entladungslampen ausgeht, deren Entladungsrohre (7) vorzugsweise im wesentlichen Schraubenlinien-, Stab-, U- oder Mäanderform haben.4. Apparatus according to claim 1 to 3, characterized in that the photocatalytically active radiation emanates from mercury vapor discharge lamps, the discharge tubes ( 7 ) preferably have essentially helical, rod, U or meandering shape. 5. Vorrichtung nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Außengehäuse (8) des Moduls (10) innenseitig als Reflektor für die UV-Strahlung ausgebildet ist.5. Apparatus according to claim 1 to 4, characterized in that the outer housing ( 8 ) of the module ( 10 ) is formed on the inside as a reflector for the UV radiation. 6. Vorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Außengehäuse (8) aus Edelstahl, Aluminium oder verspiegeltem Quarzglas besteht.6. The device according to claim 5, characterized in that the outer housing ( 8 ) consists of stainless steel, aluminum or mirrored quartz glass. 7. Vorrichtung nach Anspruch 3 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die integrierten Einrichtungen (1; 2; 4) und die Entladungsrohre (7) innerhalb der Module (10) so zueinander angeordnet sind, daß die photokatalytische Keramikmembran (4) durch einen maximalen Anteil der photokatalytisch wirksamen Strahlung erfaßt wird.7. The device according to claim 3 to 6, characterized in that the integrated devices ( 1 ; 2 ; 4 ) and the discharge tubes ( 7 ) within the modules ( 10 ) are arranged so that the photocatalytic ceramic membrane ( 4 ) by a maximum Proportion of photocatalytically active radiation is detected. 8. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Ein- oder Mehrkanalrohre (5) und die Entladungsrohre (7) parallel zueinander angeordnet sind. 8. The device according to claim 7, characterized in that the single or multi-channel tubes ( 5 ) and the discharge tubes ( 7 ) are arranged parallel to each other. 9. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Ein- oder Mehrkanalrohre (5) und die Entladungsrohre (7) über den Querschnitt des Moduls (10) eine zentrisch symmetrische Anordnung haben.9. The device according to claim 8, characterized in that the single or multi-channel tubes ( 5 ) and the discharge tubes ( 7 ) over the cross section of the module ( 10 ) have a centrally symmetrical arrangement. 10. Vorrichtung nach Anspruch 3 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Ein- oder Mehrkanalrohre (5) und die Entladungsrohre (7) senkrecht zueinander angeordnet sind.10. The device according to claim 3 to 7, characterized in that the single or multi-channel tubes ( 5 ) and the discharge tubes ( 7 ) are arranged perpendicular to each other. 11. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die photokatalytische Keramikmembran (4) im Bereich unvermeidlicher Abschattungen gegenüber der photokatalytisch wirksamen Strahlung durch eine Glasur (9) partiell abgedichtet ist.11. Device according to one of the preceding claims, characterized in that the photocatalytic ceramic membrane ( 4 ) in the area of unavoidable shading is partially sealed against the photocatalytically active radiation by a glaze ( 9 ).
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