DE1671434A1 - Elektrodenanordnung - Google Patents

Description

Patentanwälte Dipl.-Ing. R Weickmann, Dr. Ing. A. Weickmann

Dipl.-Ing. H.Weickmann, Dipl.-Phys. Dr. K. Fincke Dipl.-Ing; R A.Weickmann

8 MÜNCHEN 27, DEN

MÖHLSTRASSE 22, RUFNUMMER 48 3921/22

Ü-ulf G-eneral Atomic mc, 10955 John Jay Hopkins Drive, San Diego, Oalif., V«ot.Ao

Elektrodenanordnung

Die Erfindung betrifft elektrochemische Zellen und insbesondere Elektrodenanordnungen für Zellen mit flüssigem Elektrolyt und für öammlerbatterien.

Es ist Aufgabe der Erfindung, eine Elektrodenanordnung für eine elektrochemische Zelle und insbesondere eine dünne Elektrodenanordnung zu schaffen, die für einen aus einer großen Zahl von elektrochemischen Zellen gebildeten fcjtapel geeignet istο Es ist weiterhin Aufgabe der Erfindung, eine Anordnung aus elektrochemischen Zellen zu schaffen, die eine mit der Anode der benachbarten elektrochemischen Zelle eines Zellenstapels elektrisch und mechanisch verbundene Kathode enthält. Es ist weiterhin Aufgabe der Erfindung, eine Elektrodenanordnung au schaffen, die wenigstens eine Elektrode aus einem porösen Element aufweist, dem während des elektrochemischen Prozesses ein Gas zugeführt wird. Es ist weiterhin Aufgabe der Erfindung, eine Elektrodenanordnung für gasgespeiste und

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zu einem Stapel zusammengefaßte elektrochemische Zellen zu schaffen, wobei die Anordnung entsprechende Einrichtungen aufweisen soll, um bei Beschädigung des porösen jJlsi.itmts einen erheblichen- G-asverlust bzw» einen merklichen Abfall des G-asdruckes zu unterbinden. Es ist weiterhin Aufgabe der Erfindung, eine Elektrodenanordnung geeigneten G-ev.'ichta zu schaffen. Es ist weiterhin Aufgabe der Erfindung, eine für die Modul-Bauweise und zur Einfügung in Zellensteipel verschiedener Beschaffenheit geeignete Elektrodenanordnung su schaff en» Es i.st weiterhin Aufgabe der Erfindung» eir.en Überfluß an elektrischen Stroniwegen zu schaffen, derart, daß ein merklicher Stromab fall oder Fehler in eii.er von mehreren Anordnungen oder Plattenelementen einer Zelle nur geringfügig die elektrische Ausgangsgröße eines uur-j Jerien geschalteten zusammengesetzten Zellenstapels beeinflußt. Schließlich ist es weiterhin Aufgabe der Erfindung, einstückig mit jeder Elektrodenanordnung verbundene Dichtungselement« zu schaffen, um eine Abdichtung des Elektrolytflussers innerhalb jeder und zwischen, benachbarten Zellen zu er;ncglichen„

Diese Aufgabe wird durch eine durch die nachstehenden Ilerlcmale ausgezeichnete Elektrodenanordnung gelöst: Eine poröse Platte aus elektrisch leitendem Material, eine mit einer Vertiefung ausgebildete, undurchlässige Metallplatte,· Einrichtungen zur flüssigkeitsundurchlässi^en, laechanlachen" und elektrischen Verbindung der beiden Platten längs -

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der Peripherie dieser Vertiefung, um eine Füllkammer zu bilden und wenigstens in einer der "beiden Platten angeordnete Siiilaßeinrichtungeii zur Gaszufuhr zur Füllkammer.

Me Erfindung v;ird nachstehend anhand der Zeichnungen näher erli'Utert. Darin zeigt:

1 ein Bauteil einer elektrochemischen Zelle eines erfindun^sgemäßen Zellenstapels in auseinandergezogener sowie teilweise gebrochener perspektivischer Ansicht;

Figur 2 in auseinandergezogener-perspektivischer Ansicht eine Elektrodenanordnung, die ein Teil des in Figur dargestellten Bauteiles eines Zellenstapels bildet;

Figur 3 eine vergrößerte sowie gebrochene perspektivische Ansicht eines in Figur 2 dargestellten Elements}

Figur 4 eine perspektivische Ansicht, eines zusammengesetzten Zellenstapels, der mehrere in Figur 1 dargestellte Bauteile enthält;

Figur 5 eine Torderansicht der Elektrodenanordnung nach Figur 2 in zusammengesetztem Zustand;

Figur 6 einen Schnitt gemäß der Linie 6-*6 in Pigur 5;

Figur 7 die Anordnung nach Figur 6 in teilweise gebrochener und vergrößerter Darstellung^

Figur 8 in vergrößerter und teilweise gebrochener Darstellung einen Schnitt gemäß der Linie 8-8 in J?igur 1 durch _ einen Teil des Bauteiles in seinem zusammengesetzten Zustand» ~ ■

Die Erfindung v/ird nachstehend -anhand einer Zink-Luft-Sammlerbatterie beschrieben, obgleich die Lehre nach der Erfindung auch für andere elektrochemische Zellen für die ,Stromerzeugung anwendbar ist» Eine für die Anwendung der Lehre nach der Erfindung geeignete Zink-Luft-Sammlerbatterie ist beispielsweise in der US-Anmeldung Ser.ITOo 525,815 beschrieben.

Zum Verständnis der Erfindung ist zu bemerken, daß die vorgenannte Sammlerbatterie eine Vielzahl von elektrochemischen Zellen enthält, die jeweils eine Anode aus metallischem Zink und eine poröse Kathodenplatte enthalten, der ein Sauerstoff enthaltendes Gas zugeführt wird« Ein flüssiger Elektrolyt wie ZoBt eine wässerige Lösung aus Kaliumhydroxyd zirkuliert während der Auf- und Entladung der Sammlerbatterie durch jede der elektrochemischen Zellen. Bei Verwendung von Luft als Sauerstoff enthaltendes Gas wird diese durch die poröse Kathode in d.en zirkulierenden Blektrolytfluß geblasen, wobei die nicht in Reaktion getretenen Teile der Luft an einer ausserhalb den elektrochemischen Zellen angeordneten Stelle aus dem rezirkulierenden Elektrolytfluß ausgeschieden werden. Die während der Entladung der Zellen erzeugten Zinkoxydreaktions«

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produkte werden von den elektrochemischen Zellen weggeführt und ebenfalls außerhalb der Zellen aus dem Elektrolytfluß' ausgeschieden. Die ausgeschiedenen Reaktionsprodukte werden in einem Zustand gespeichert, intern sie während der Entladung der Sammlerbatterie durch den zirkulierenden Elektrolytflufö zu den Zellen zurückgeführt werden kennen.

Eine durch vorteilhafte Charakteristiken ausgezeichnete Elektrodenanordnung 11 ist erhältlich, wenn eine poröse ICathodeilplatte 13 im Bereich ihres Umfanges mit einem dünnen, elektrisch leitenden Trägerelement 15 elektrisch und mechanisch verbunden wird. Das Trägerelement 15 dient zwei Funktionen, lis bildet zusammen mit der porösen Platte 13 eine Gas füllkammer (plenum chamber) 17 und wirkt als Substrat, auf welches das elektrochemisch aktive Materials das die Gegenelektrode bildet, aufgebracht werden kann. Die Figur 4 zeigt ein Ausführungsbeispiel einer aus Zellen zusammengesetzten, im folgenden als Zellenstapel bezeichneten Anordnung 19· 2er Zellenstapel 19 enthält eine "Vielzahl von Bauteilen 21, die jeweils einen Rahmen 23 auf v/eisen, der gemäß der auseinandergezogenen Darstellung nach Figur 1 mit einer Elektrodenanordnung 11 in Eingriff steht» Me Bauteile 21 besitzen eine ziemlich flache Gestalt. Die aneinanderliegend en Bauteile v/erden zwischen z-wei durch mehrere Schraubbolzen 29 miteinander verbundene Stirnplatten 25 geklemmt und dadurch ausgerichtet. Viele der Schraubbolzen werden durch Lappenbohrungen 31 geführt, die an geeigneter Stelle der Rahmen 23 angeordnet

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sind ο Zur Schaffung einer Spannung sind die b'chraubbolaen mit Dichtungen (belleville Viashers) oder starken ]?edern 23 und Muttern 27 versehen» Die Rahmen 23 sind aus einem geeigneten elektrisch isolierenden KaterIaI, v/ie z.B. Polypropylen. o.der' Polyäthylen gefertigt. Zur Gewichtsersparnis YJunaen anstelle der schweren feisten Platten 25 durch eritaijrechende Verstrebungen versteifte dünnere Platten verwendet v/erden. Zur Zufuhr des Sauerstoff enthaltenden Gh.sü& in die ]Püllkaramern 17 der einzelnen elektrochemischen Zellen sin-.] Durchlässe vorgesehen. G-emäß Figur 1 und 2 weisen die einzelnen Rahmen 23 und Dlektrodenanordnungen 11 an declcungaz/ieieren Stellen Durchlässe 33, 35 auf. Wenn die Bauteile 21 in den Zellenstapel 19 eingefügt sind, sind die in den H^hnien und Blektrodenanordnungen vorgesehenen Durchlässe 33 bzw₀ 35 zueinander ausgerichtet und bilden Gaszuffthrkanäle, die si er* vom einen zum anderen Stapelende erstrecken,. V/ie nachstehend näher erläutert, enthält jedes der Bauteile 21 rjoine eigenen Ein- und Auslaßkanäle für den Elektrolyt, durch die ein parallel ausgerichteter Elektrolytfluß durch jede einzelne der elektrochemischen Zellen erfolgte

Nach Figur 1 enthält jedes der Bauteile 21 mehrere elektrochemische Zellen. liach einem Ausführungsbeispiel aind zuiji Teil durch jeden Rahmen 23 gebildete elektrochemische Zellen in einer gemeinsamen Ebene, d.h. in einer Reihe nebeneinander angeordnete Dementsprechend enthält jeder Rahmen vier rechtwinkelige leere Bereiche 37, deren längere Kanten

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bei üblicher Anordnung des Zellenstapels 19 senkrecht ausgerichtet -".ι:,ο Ii s sei darauf hiu^ewiesen, daß vier getrennte lilektrodenaiiurunungen verwendbar sind, wobei jeweils eine :.Γ.t^:-ktrodei:o.:iorunuiig einem der leeren Bereiche- 37 zugeordnet iütc In dem dargestellten bevorzugten Aueführungsbeispiel «ind die Elektrodeiianordnungen 11 für jeden Rahmen zu einer einaäLiieii Anordnung zusaüiiaengefaßt, wobei vier poröse Kathoaenplatten 13 mit einer gemeinsamen Trägerplatte 15 verbunden sind« - -

7ie aus der folgenden Erläuterung der einzelnen Elelctrodenanorä'iuiijen 11 ersichtlich ist, enthält jede Anordnung die Kathode von einer elektrochemischen Zelle und die Halterung für die Anode von der nächsten angrenzenden elektrochemischen Seile. Eine funktionell voll v/irkeame- elektrochemische Zelle ist daher nur dann geschaffen, wenn zwei die-B r Anordnungen miteinander verbunden sind«, Die Ausbildung der-Elektrodenanordnung 11 ist derart, daß die Kathode der einen Zelle mit der Anode der benachbarten Zelle elektrisch leitend verbanden ist. Hierdurch sind im Zellenstapel 19 die Zellen miteinander in Reihe geschaltet« Durch die gemein-B ..::e trägerplatte 15 sind die vier Zellen jedes Bauteils 21 aneinander elektrisch parallel geschaltet. Ein Vorteil der elektrischen Parallelschaltung besteht in dem durch diese Schaltung erhältlichen elektrischen Stromüberfluß. Bei Erniedrigung ou<ιτ einem vollständigen Zusammenbrechen des elektrlachen stromes in einer oder mehreren Zellen gewährleisten

die übrigen einwandfrei arbeitenden Zellen die Aufrechterhaltung der Stromstärke,, die durch Parallelschaltung sämtlicher Zellen erwünscht ist» ' ·

Die Erfindung wird nachstehend durch eine Beschreibung der einzelnen Elektrodenanordnung 11 und durch eine anschließende Beschreibung des zur Aufnahme der Elektrodenanordnung dienen-■ den zusammengesetzten Rahmens 23 erläuterte Da die sämtlichen in'einer Reihe angeordneten Zellen im wesentlichen gleich sind, genügt die Beschreibung einer einzelnen Zelle.

Mach Figur 2 weist jede Zelle der Elektrodenanordnung 11 eine rechteckförmige, flache, poröse Platte 13 auf, deren Abmessungen so gewählt sind, daß sie. in den im Rahmen 23 ausgebildeten rechtwinkligen leeren Bereich 37 einfügbar ist· Die poröse Platte 13 ist aus einem geeigneten elektrisch leitenden Material gefertigt, das durch die elektrochemische ^ Reaktion, die entweder während der Aufladung oder Entladung der Sammlerbatterie erfolgt, nicht angegriffen wird. Pur elektrochemische Zink-Sauerstoff-Zellen empfiehlt es sich, eine poröse Platte 13 zu verwenden, die durch Heißpressen oder durch Pressen und Sintern eines geeigneten inerten Metallpulvere, wie Karbonyl-Nickelpulver, gefertigt wird, das eine große Oberfläohe pro Gewichtseinheit aufweist«

Sas Srägerelement 15 ist ebenfalls au® einem inerten Material

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wie weichem Stahl gefertigt, das durch Deformation eine üblicherweise rechteckförmige Vertiefung erhält. Das Trägerelement 15 weist etwas kleinere Abmessungen als die poröse Platte 13 auf. Durch geeignete Verbindung des Trägerelements 15 mit der porösen Platte 13 > die üblicherweise längs den Stirnkanten der porösen Platte erfolgt, wird zwischen dem Trägerelement 15 und der Platte 13 die Grasfüllkammer 17 geschaffen· Palis bei Verbindung der porösen Platte mit dem Trägerelement 15 eine mechanische und elektrische Verbindung geschaffen wird, wird gleichzeitig die elektrische Serienschaltung zwischen den benachbarten elektrochemischen Zellen im Zellenstapel 19 hergestellt.

Es hat.sich gezeigt, daß eine etwa nur 0,13 mm dünne Trägerplatte mit einer O₉5 bis 1,3.mm dicken porösen Kathoäenplatte 13 durch Schweißen mühelos verbindbar ist. Diese Mög« lichkeit des Schweißens führt zur automatischen fertigung und damit zu einer erheblichen Verringerung der Herstellungs*- kosteix für einen Zellenstapel dieser Arto Um die Verwendung eines dünnen Trägerelements und einer dünnen Kathoäenplatte zu ermöglichen und gleichzeitig eine nahesu konstante Dicke der Blektrodenanofdnung aufrechtzuerhaltenj wenn diese einem in der PLlllkammer 17 herrschenden Gasdruck ausgesetzt ist, sind im Bereich der füllkammer zwischen der porösen Platte 13 und dem Trägerelement 15 mehrere Sohweißungen 41 vorgesehen» Zur Herstellung der Schweißungen 41 dienen in regelmäßigen Reihen angeordnete Vertiefungen 43» die über den gesamten

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Bereich einer Vertiefung 59 (s₀ Figur 2) verteilt sind_β Gemäß Figur 7 und 8 ist der Scheitel jeder Vertiefung 45 mit der benachbarten Fläche der porösen Platte 15 verschweigt» Durch diese Anordnung wird im Bereich der Fülllouiä&ier 17 eine' ausreichende Festigkeit für das ziemlich dünno Irägerelement 15 und die poröse Kathode 15 erreicht und damit jede erhebliche Krümmung oder Deformation vermieden, die ansonsten durch das zwischen diesen Elementen herrsci ende Druckgefälle verursacht würde, wenn in der Füllkam^er 17 ein höherer Druck als Atmosphärendruck herrschte

Das Sauerstoff enthaltende Gas· wird durch löcher 45 und in die Füllkammer 17 eingespeist» Die löcher 45 und 47 sind in der porösen Platte 13 bzw₀ im Trägerelement 15 ausgebildet» Die beiden löcher 45 und 47 sowie ein Hing 49 bilden den Durchlaß 55 durch die Elektrodenanordnung 11„ Vie bereits erwähnt ₉ bilden im zusammengesetzten Zellenstapel 19 die deckungsgleich ausgerichteten Durchlässe'35 und 55 eine C^nversorgungsleitungj die sich von einem zum anderen S-fcirnericie des Zellenstapels erstreckt. Es ist selbstverstän.!lieh, daß die dargestellte Anordnung, die Gruppen von vier nebeneinander angeordneten elektrochemischen Zellen enthält, vier getrennte Gasversorgungsleitungen aufweist» Um bei Auftritt eines Bruchs in einer der porösen Kathodenplatten 15 einen größeren Verlust an Sauerstoff enthaltendem Gas zu vermeiden, enthält jede der Elektrodenanordnungen Einrichtungen zur Drosselung des Gasflussesa

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Im ,^e ζ ei ^t-m Au sführungsbeispiel erfolgt die Flußdrosselung üuroh den Hing 49, der mehrere radial nach außen gerichtete öffnungen 51 (s. Figur 2 und 3) aufweist. Gemäß Figur 3 l;o,jitzt der ILiivs 42 die Gestalt eines flachen Ringes, der · auf neiner einen Seite.mit'einem senkrecht zur Ringfläche iaujgobildeten rohrförmigen Flansch 53 versehen ist. Mit diesem Fl'irsch greift der Ring 49 in das im Trägerelement 15 ausgebildete Loch 47 ein. Die Dicke des Ringes 49 ist ie% so j;evül-ilt_r daß dieser bändig in der im Träger element 15 ausgebildeten Vertiefung 39 ruht, wobei der Ring zwischen der porösen Platte 13 und dem Trägerelement 15 angeordnet iBt_o Gemäß Figur 8 greift der rohrförmige Flanschteil 53 des Ringes 49 durch das Trägerelement 15, wobei sein über-, stehendes Ende aur Sicherung des Ringes in dieser Stellung durch Hämmern, nach außen umgelegt ist» Gemäß Figur 3 ist der Ring 49 mit vier radialen Öffnungen 51 versehene

Hie Zahl und Querschnittsfläche der Öffnungen 51 ist sorgfältig bemessen, so daß durch diese Öffnungen während des normalen Betriebs der Sammlerbatterie ein ausreichender Gasfluß fließt und kein unerwünschter großer Druckabfall erfolgt. Die poröse Kathodenplatte 13 bildet das Ende der Leitung für den Gasfluß in jeder elektrochemischen Zelle* Die mit Elektrolyt benetzte poröse Platte erzeugt bedingt durch die kleinen Poren der X)OrOsen Platte und durch die Oberflächenspannung des Elek» · •ferolytea äen überwiegenden Teil des Gegendruckes in äer Leitung»

Die Querschnitte der Öffnungen 51 der Ringe 49 sind so groß gewählt» daß ein durch diese Öffnungen strömender Gasfluß eine geringere Drosselung erleidet als durch die mit Elektrolyt benetzten porösen Platten 13» Die durch die einzelnen Ringe 49 bewirkte weitere Drosselung des Gasflusses führt daher zu einer nicht unbedeutenden Erhöhung der an die Gas untergestellten Forderungen. Den Ringen 49 kommt daher keine wesentliche Bedeutung zu,, solange sämtliche poröse Platten 13 ihre erwartungsgemäße Unversehrtheit be-· sitzen, Wenn jedoch aus irgend welchen Gründen eine der Platten 13 einen Schaden erleidet, wirkt der zugehörige Ring 49 als Drossel und unterbindet das Entweichen einer beträchtlichen Menge des in einer der leitungen befindlichen Gases durch die zerstörte poröse Platte. Eine derartige Ableitung des Gasflusses würde zu einem unmittelbaren Druckabfall in den. anderen elektrochemischen Zellen und zu einer Verringerung der Gaszufuhr zu diesen Zellen führen und damit eine erhebliche Beeinträchtigung der Wirksamkeit des gesamten Systems verursachen« Da die durch den Ring 49 bewirkte Drosselung des · Gasflusses mit 'steigendem Gasfluß- rasch ansteigt, ist der Ring derart beschaffen, daß ein Druckabfall erfolgt, der etwa gleich dem Druckabfall ist, der bei zulässigem Gasflußanstieg, durch eine normal arbeitende, mit Elektrolyt benetzte poröse Platte verursacht wird. Hierdurch wird der Druckabfall im gesamten System und der Gasverlust durch die zerstörte poröse Platte auf ein Minimum herabgesetzt. Die der porösen Knthodenplatte 13 zugekehrte Fläche des Trngerelements 15 dient als

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die eine Begrenzungsfläche für die JPüllkammer 17· -Die zur füllkammer abgekehrte. Seitenfläche des lagerelements 15 dient als ein Substrat, auf das ein Anodenmaterial 55 aufgebraucht ist. (Siehe Figur 8) Bei einem "bevorzugten Ausfüh« · rungsbeispiel einer Zink-Sauerstoff-Sgunmlerbatterie ist eine Anode durch ein galvanisch auf die entgegengesetzte Fläche des Trägerelements 15 aufgebrachtes dichtes metallisches Zink 55 gebildet. Die niedergeschlagene Anode weist üblicherweise die gleichen Abmessungen wie die poröse Kathodenplatte auf, doh« , daß die Anode sich quer über die- Fläche des Trägerelements 15 bis zu dem Bereich erstreckt, in dem die Fläche des Trägerelements durch di/^elektrisches Rahmenmaterial unterbrochen ist. Torzugsweise wird zunächst die Anode 55 in den im Rahmen 23 ausgebildeten leeren Bereich 37 eingepaßt, wobei die Anode auf das Trägerelement 15 im zusammengesetzten Zellenstapel galvanisch niedergeschlagen wird. Die Dicke der niedergeschlagenen Anode und des Rahmens 23 sind derart aufeinander abgestimmt_s daß zwischen den Punkten geringsten Abstandes zwischen der Anode und der'porösen ICathodenplatte der "benachbarten Elektroäananordnung 1I₉ mit dsr sie die elektrochemische Zelle "biläetj ein geeigneter Spalt im leeren "bawo freien Teil öes Rahiasns verbleibt«, Wie nachstehend näher erläutert, dient dieser Spalt als der Durchlaß, durch den der flüssige Elektrolyt gepumpt wird₀

Bedingt durch di© auf dem TrägeFelemeiit 15 ausgebildeten Ver«·

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tiefungen ist die galvanisch niedergeschlagene Anode 55 nicht flach, sondern mit Senken Oodgl. versehen, die jeweils in Übereinstimmung mit den einzelnen Tertiefungen angeordnet sind. Eine Anode .dieser ungleichmäßigen Ausbildung i?it einer Anode mit flacher Oberfläche vorzuziehen, da. bei gegebenen rechtwinkeligen.Abmessungen ein etwas größerer Anodenbereich dem Elektrolyt ausgesetzt isto Wenn der zirkulierende Elektrolyt über eine nicht flache Tangentenebene gepumpt wird, läßt sich Turbulenz erzeugen. Durch eine etwas vergrößerte Oberfläche und eine ungleichmäSige Ausbildung eignet ,sich, die Trägerplatte 15 besonders als Substrat für die Anode 55»

Obgleich das Anodenmaterial bereits vor dem Zusammenbau des Zellenstapels 19 auf das'Trägerelement 15 niedergeschlagen werden kann, empfiehlt es sich, zunächst die Bauteile 21 zu einem Zellenstapel zusammenzufassen und anschließend die Anoden 55 in einer der normalen Aufladung der Batterie entsprechenden Weise wie durch Zirkulation einer geeigneten galvanischen lösung durch jede der elektrochemischer! Zellen ,.. niederzuschlagen, wobei ein Strom und eine Spannung geeigneter Stärke angelegt werden, um einen galvanischen i,'i-i^/:^rschlag auf den Substraten sämtlicher Trägerelemente 15 au schaff "si:» Durch diese Art dee Hie der Schlages des A-.odenmaterials 55 erfolgt eine Aufladung der zunächst durch die' dtrouerzeugiu^: entladenen Sammlerbatterie»

Semäß !Figur 2 und 7 sind die Trägerplatten 15 mit vertikal

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ι-·, u.'-" -.rieht et on T^T-förnigeii Seitenflanschen 59 versehen, die Je ^eir.e jeweils an die äußeren Enden der Vertiefungen 39 angrenzen und parallel zur längeren Kante des Bereichs 37 ?.>r-,^'«richtet rjiriot. Diese S eitexif lausche sind jeweils im Kündbar jich der alt den porösen Kathodenplatten 13 verbundenen, iirilt-rerpla-tte 15 ausgebildet und greifen in Schlitze 61 (ο_o Pigur 1 und 8) der Rahmen 23 ein. Beim Eingriff der Saitenflau.'cLe 59 in die Schlitze 61 befindet sich die zu sam- ::i ■:;?:*: ersetz te Elektrodenanordnung in gewünschter Stellung im H.'iLraen, üo Λ^κ- die vier rechteckförmigen Kathodenplatten 13 in den normalerweise rechteckföriüigen freien Bereichän der H^.Lmen eiith-;.ltf;n sind ο Durch die Seitenf laiische 59 v/erden die Se:!tenteile dar Rahmen 23 versteift und damit durch die Drucke der ita Zellenstapel befindlichen Elektrolyte verursachte 7er— oder Durchbiegungen der Rahmenseiteil unterbunden,, Eine durc}, den Elektrolyt druck auf die Rahmens eiiren ausgeübte Belastung wird daher durch die in der Trägerplatte 15 herrschende Syannung a'Uielos getragene Diese Druckbelastungen werden ande??nfalls durch Durchbiegungen der relativ schwachen Rahmens eit ent eile" aufgefangene

G-eiaäß Figur 1 ist jeder Rahmen, 23 mit vier im wesentlichen gleichen und in einer Reihe nebeneinander angeordneten Unterr;ihmen ausgebildet. Durch die Zusammenfassung mehrerer Unterrahmen werden die Herstellungs- und Fertigungskosten verringert,

da einzelne elektrochemische Zellen gleichzeitig, z.B. durch den Spritzguß von Polyäthylen ofler Polypropylen herge.-stellt und mühelos zu einem Zelleiistapel 19 zusammengesetzt werden können_f ohne daß es hierzu der mechanischen Verbindung benachbarter Zellen bedarf.

Ausgenommen die gemeinsamen Elektrolytein- und Auslaßleitungen sind die Unterrahmen gleich, weshalb die Beschreibung eines der Unterrahmen genügt. Üblicherweise weist jeder Rahmen 23 vier EechteckfÖrmige freie bzw«, leere Bereiche 37, sowie ein unteres für den Flüssigkeitseinlaß und ein oberes für den Flüssigkeitsauslaß dienendes Leitungssystem 63 bzw. 65 auf. Das untere Leitungssystem 63 enthält einen rohrförmigen Elektrolyteinlaß 66, der sich durch einen Kragenteil 6? erstreckt und in Öffnungen endet, die im mittleren Teil der unteren Viand des 'Rahmens angeordnet sind. Es sind abwechselnd Rahmen 23 mit kurzen Kragenteilen 67 und mit nicht dargestellten längeren Kragenteilen vorgesehen, so daß ohne ihre räumliche Überschneidung Einlaßrohre 66 $« kreisförmigen Querschnitts verwendbar sind» Der Kragenteil 67 ist zu einer trapezförmigen, mit Flüssigkeit füllbaren Kammer 69 hin geöffnet* Diese Kammer ist in einem Teil des Rahmens 23 ausgebildet. Zur zusätzlichen Gewährleistung einer im wesentlichen gleichmäßigen Verteilung des Elektrolytflusses über die Breite jeder Zelle enthält jeder Unterrahmen zwisohen der Kammer 69 . und dem Bereich 37 einen Flußverteilerstab 73. Zur flüssigkeit«-

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durchlässigen Verbindung ist der Stab 73 mit zahlreichen umgekehrt angeordneten normalerweise konischen Einlaßöffnungen oder Düsen 75 versehen* Unter der Wirkung dieser öffnungen oder Düsen erfolgt eine llußdrosselung und damit ein Abfall ■ des Elektrolytdruckes, durch den ein jeweils mengenmäßig gleicher Elektrolytdurchfluß durch jede Öffnung bzw. Düse angestrebt wird. Die Anordnung der sich in ihrem Querschnitt in Durchflußrichtung erweiternden öffnungen 75 gewährleistet eine gute Verteilung des Flusses über den Bereich 37» der im zusammengesetzten Zellenstapel den Flußweg dee Elektrolyten durch die einzelnen elektrochemischen Zellen bildet«

Das Au'slaßleitungssystem 65 enthält einen mit einem Auslaßrohr 79 verbundenen Rahmenteil 77« Durch das Auslaßrohr 79 wird der Elektrolyt von den vier elektrochemischen Zellen zu einer Auslaßleitung befördert. Die anderen Rahmen 23 sind ebenfalls abwechselnd mit langen Kragenteilen 77 oder nicht dargestell·- ten !Kürzeren Kragenteilen versehen. Üblicherweise mit zylindri·* schem Querschnitt ausgebildete Löcher 80 schaffen'zwischen den oberen Enden der Bereiche 37 und einer gemeinsamen, im allgemeinen trapezförmigen Kammer 81 sowie dem Auslaßrohr 79 eine flüsdigkeitsdur chlässige Verbindung»

Am jeweils unteren und oberen {Eeil> der Bereiche 37 sind Vorsprünge 8£a (Figur 8) und 82b (Figur 1) angeordnet₈ um die oberen und unteren Kanten der KathOdenpiattek 13 von den benachbarten Innenkanten der Unter rahmen zu. 'trennen« Zur weiteren

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Stützung, der Kathodenplatt en 13 sind gemäß !Figur 1 und 2 Abstandshalter 83a und 83"b vorgesehen. Die Elektrodenanordnung 11 ist primär durch die Trägerplatte 15 gehalten, üie Abstandshalter 83a und 83b dienen zur Begrenzung ¥cn Durchbiegungen und möglichen Schwingungen der Elektrodenanordnung 11 „

Jeder der Unterrahmeη 23 ist mit den benachbarten Unterrahmen selbstdichtend verbunden und benötigt keine zusätzliche liichtungc Die selbstdichtende Wirkung erfolgt durch aufrechte Kanten 85a und 85b (s. Figur 1 und 8), die auf beiden Seiten des rechteckförmigen Umfangs des Bereichs 37 angeordnet sind und gegen die außerhalb des Bereichs der Vertiefung befindliche flache Fläche der !Trägerplatte 15 dichtend wirken» Ähnliche -^ichtungskanten 86a und 86b umgebea die mit 81 bezeichnete Elektrolytauslaßkammer bzw. die Elektrolyteinlagkamiaer 69. Im zusammengefügten Zellenstapel stoSen die IDichtungskanten 86a und 86b gegen die gegenüberliegends flache Fläche des benachbarten !Rahmens und unterbinden Jedes Ausströmen eines Elektrolyts aus den von ihnen umgebenen Elektrolytkammern« Durch diese einstückigen Dichtungskantes. erübrigen sich getrennte Dichtungen zwischen "benachbarter! Bahnten, wodurch das Zusammenfügen-der als Teil des Zellenetapels dienenen Aiiord— : nungeja 21 vereinfacht wird»

Vervollständigung der einzelnen G-asleitungen für jede ausgerichtete Zellenreihe ist jeder Unterrahmen 23 mit einem .Verbindungselement 87 versehen, durch dessen Sestalt der

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Strömungswiderstand des Elektrolyts auf ein Minimum herabgesetst wird· B::*s Verbindungselement 8? 'ist einstückig mit dem. E-.hüien 25 verbunden und gegen den Bereich 37 gerichtet. IXs Verbindungselement 87 enthält das quer verlaufende Loch 35, das mit den Our cn die poröse Katliodenpl&tte und das Trägerelement geführten Löchern,45 bzw« 47 deckungsgleich ausgerichtet ist· Bas loch 33 ist auf seinen beiden Seiten mit Aiisakungeii 91a und 91 b versehen, in denen Q-Ringe 92a und 92b aii^&oränet sind« Darüber hinaus ist das umgelegte Ende des Hinges 49 teilweise in der Ansenkung 91a angeordnete Y#ena die Rahseii 25 im Zellenstapel angeordnet sind, bewirkt der durch Ansug der Muttern 27 auf die Schraubbolzen 29 ausgeübte Druck, etaS die Verbindungselement 87 und die Q-Ringe 92a und 92b äen Durchlas 45 der porösen ICathodenplatte dicht mit dem Burehlaß im 3?rägerelement verbinden, das die Anode trägt und mit dieser die andere Hälfte der elektrochemischen Zelle/bildete Sie Verbindungselemente 87 vervollständigen daher die öasdurchlaSleitungen zwischen den einzelnen Elektrodenanordnungen ±m Zellenstapel·

ein mit einem auf die gewünschten Stellen der Trägerelemente aufgebrachten Zink-JLnodenmaterial versehener Zellen·* stapel, der in der Zeichnung dargestellten Art mit^den erforderlichen Hilfseinrichtungen verbunden ist, ist der Stapel zum Betrieb unä zur Erzeugung eines elektrischen Stromes bereit," Obgleich jedes geeignete, Sauerstoff enthaltende Gas wie 2.B0

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·- 20 -

reiner Sauerstoff in der Sammlerbatterie- verwendet werden kann, wird üblicherweise atmosphärische Luft benutzt» Die atmosphärische luft wird durch einen Luftkompressor zugeführt, der. mit der zu den Gasleitungsrohren führenden Gräsversorgungsleitung verbunden ist. Die Elektrolytversorgungsrohre 66 sind mit einer gemeinsamen Versorgungsleitung verbunden, die mit einer Elektrolytquelle, z.B. mit einer 20 G-ew. pro ζ entigen aus Zaliumhydroxyd in flüssigskeitsdurchlässiger Verbindung steht, ^ie mit den Elektrolytauslaßrohren 79 der -einzelnen elektrochemischen Zellen verbundene Elektrolytauslaßleitung ist über einen Rezirkulationskreis mit der -ulektrolytversorgungsleitung verbunden«

Der Rezirkulationskreis enthält üblicherweise einen Gk.s-Fliiüsigkeitsseparator, in dem der Stickstoff und jeglicher nicht in Reaktion getretener Luftsauerstoff vom flüssigen Elektrolyt getrennt und nach außen abgeführt wird. Zusätzlich ist ein Sammelbehälter vorgesehen, in den der Elektrolyt nach Ausscheidung der Gase geleitet wird» Zur Entnahme des Elektrolyts aus dem Sammelbehälter und zu seiner kontinuierlichen Einspeisung in die Elektrolytversorgungsleitung dient eine Pumpe. Die aus der Pumpe herausgeführte Leitung ist derart verzweigt, daß ein Teil des Elektrolytflusses durch eine T:'enn- und Speichereinrichtung geführt wird, in der die während der elektrochemischen Entladung des Zellenstapels erzeugten Reak- ^w tionsprodukte aus dem Elektrolytfluß ausgeschieden und in ;

einem Zustand gespeichert werden, in dem sie über den reairku* »· ν

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liierenden Elektrolyt^luß mühelos zum Zellenstapel zurückgeführt werden können, wenn die Batterie wieder aufgeladen istσ

Beispiel -

Ein Ausführungsbeispiel des Gegenstandes nach der Erfindung verwendet einen aus vier in einer libene sowie in einer Reihe nebeneinander angeordneten Zellen zusammengesetzten Rahmen 23 von etwa 6,35 ium Dicke, wobei die Abmessungen der Dichtung sk&nt en 35a und 85b etwa 0,254 ^m betragen. Der Rahmen weist vier rechteckförmige ca. 130 χ 91j5 mm große Bereiche 37 auf» Die etwa 1,2? mm dünnen Platten 13 können durch Heißpressen oder Pressen und Sintern von Karbon'/ 1-Elckel-Pulver hergestellt -./erden. Das dünne Trägerelement 15 ist aus etwa 0,13 um dickem weichem Btahl gefertigt. Auf die mit der porösen K ruh ο den/platte verbundene Seite des Träger elements 15 iut ^iekel galvanisch, aufgebracht, um eine Oxydation oder ein Rosten dea weichen 3t~ihl'j au verhindern, wenn die Kammer 17 mit einem Feuchtigkeit enthaltenden Gas wie Luft gefüllt

' 2 ist. 'Jn werden cu. 2,33 bis 5,67 g Zink pro 6,45 cm gelva-

niedergeschlagen, wobei die auf das ungleichmäßige >-*t aufgebrachte Zinkschicht etwa 0,76 bis ca, 2,54 mm dick ist«, Falls die gesauite Dicke des Rahmens 6,3 Ms., die größte Dicfce der Elektrodenanordnung 11 etwa 2,03 mm und die mittlere Dicke des Zinkniederschlags etwa 1,8 mm beträgt, . weist der zusammengesetzte elektrochemische Zellenstapel zwischen der Zinkanode und der dieser Anode zugekehrten Fläche der porösen Platte einen Spalt auf, der im geladenen Zustand ■

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im Mittel etwa 2,54 mn und .im entladenen Zustand et\/a 4,32 um beträft.'Es ist dieser opalt in den zusammengesetzt-m elektrochemischen Zellen, der den Strömungsweg des Elektrolyts bewirkt und durch den der zirkulierende Elektrolyt voi.i unteren zum oberen Teil Jeder elektrochemischen Zelle gepucipt wird. Dieser kontinuierliche ElektrolytfluS während der Ent- und Ausladung des Zellenstapels erleichtert die elektrociv-f-i iche ^T,iirkun_o's weise der- Seilen und verhindert einen l\^ris'1o-v;chlci.g ' der Reaktionsprodukte auf der Kathode₀

Die die Kaacier 17 bildende Vertiefung 39» die ϊϊιί ir'S^^relement 15 ist, mißt an der stelle ihrer größten Abrietunj etv/u 0,63 citiio Das 2r^;i£verel£:-",nt eiithält der fjorösen Trtg:;rflutte zugeordnete Yertiefungen, die in zwölf Reihen zu je fünf 7ertiefungen angeordnet sind. In dem zur G-asleitung n". jLstbenachbarten Bereich ist eine Vertiefung weggelassen. Jede Vertiefung endet in einer mit der porösen Platte verschv;ei!3ten flachen, kreisförmigen Fläche, deren Durchmesser etwa 3,3 m.L beträgt«

Auf einen Bereich der freien Substratfläche der Trägerplatten, der etwa der Fläche der porösen Kathodenplatte, d.h, 177 x 88,9 mm entspricht, v/ird metallischer Zink galvanisch aufgebrachte Die durch die poröse Platte 13 und das Trägerelement 15 jeder Elektrodenanordnung führenden Grasdurchläsae 45 und 47 besitzen einen Durohmesser von ca. 5,1 mm.

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Die jeweils in die einzelnen Elektrodenanordnungen 11 eingesetzten Eilige 49 sind aus einem geeigneten Material wie 3iaen, rostfreiem Stahl oder Wickel gefertigt. Me lichte 1'eite der--iuLrun-geii dieser Hinge beträgt etwa 4,8 mm, Die ■Js-'.-;.ntdiGli.e der Ringe 49 "beträgt bei nicht umgelegtem Teil 53 ca« 0,94 ium. Der in der Kammer 17 zwischen der porösen, -latte unJ der* Trygerelement 15 angeordnete Hauptteil des Ki'! ue 49 belltet eine Dicke von 0,63 mm. (die maximale Vertiefung de:; rr^;igerelein-ents) und einen Außendurchmesser von Co 7,5 πι:.:. Die vier, radial ausgerichteten öffnungen 51 fed Hinges 49 h'iben jeweils eine Breite von ca₀ 1,6 min und ei:ie Tie.C^ von ca₀ 0,5 muio Ds.s b'auerstoff enthaltende G-as gelangt von der Gasleitung durch "diese vier Öffnungen 51 au jeder einzelnen Püllkammer« Es sind diese Schlitze bzv/„ öffnungen, die bei Eintritt einer Beschädigung der porösen Pl tte 13 den gewünscht en Drosseleffekt bev,'irken_o

ir.s Rezirkulationssystem i^t mit einer Temperatur-Regeleinrichtung verseilen, um während der Entladung der Batterie eine Elektrolytteiiperatur von 70 O aufrecht zu erhalten_e Der Elektrolyt wird mit einer derartigen Durchflußrate in den Batteriein
zellenstapel gepumpt, daß/jeder der elektrochemischen Zellen während der Entladung eine lineare Plusrate des Elektrolyten von ca. 61■bis 91,5 cm pro Sekunde und während der Aufladung eine entsprechende Rate von 183 bis 244 cm pro Sekunde herrscht.-In-die Kammern 17 jeder elektrochemischen Zelle wird eine dem gewünschten Stromfluö durch das p.oröse Nickel angemessene

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Luftmenge gepumpt, v/obei der Druck etwa 1,05 kg/cm beträgt. Bei Aufrech-terhaltung dieses Luftdruckes, dieser Temperatur und dieser Elektrolytflußrate während der Entladung der Batterie beträgt die Spannung der einzelnen unbelasteten Zellen ca. 1,5 Volt. Bis etwa 100 mA/cm beträgt die Spannung ca. 1,2 Volt. Bis ca« 300 mA/cm beträgt die Spannung ca. 1 Volt«· In einem Zellenstapel aus15 Rahmen, die jeweils vier in einer Reihe nebeneinander angeordnete und durch eine gemeinsame Trägerplatte parallel geschaltete elektrochemische Zellen aufweisen, werden bei einer Ausgangsleistung von ca. 4 kW pro Ladezyklus ca. 4 bis 8 kWh elektrische Energie erzeugt, wobei die Anoden auf etwa 90 fo des metallischen Zinks entladen werden.

Die als Einlaß für das Sauerstoff enthaltende Gas dienende Klemmplatte 25 ist mit einer Grasentspannungsnut 93 versehen, die in der zu den Elektrodenanordnungen 1 gekehrten Fläche ausgebildet ist. Durch diese Klemmplatte erstreckt sich ein mit der Nut 93 verbundenes Lüftungsloch 95· Bei unerwartetem Auftritt eines Bruchs oder eines Lecks in der Leitung erfolgt durch die Nut 93 und durch das Loch 95 eine Entspannung des Gases. Hierdurch ist ein möglicher Bruch der porösen Kathoden·- platten vermeidbar«

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Claims (1)

1. Patentansprüche

   1. Elektrodenanordnung für einen Stapel aus elektrochemischen Zellen, gekennzeichnet durch eine poröse Platte (13) aus elektrisch leitendem Material,. eine mit-einer Vertiefung (39) ausgebildete, undurchlässige Platte (15)» Einrichtungen zur flüssigkeitsundurchlässigen mechanischen ^ und elektrischen Verbindung der beiden Platten längs der Peripherie dieser Vertiefung, um, eine Kammer (1?) zu bilden und wenigstens in einer der beiden Platten angeordnete Einlaßeinriohtungen zur Gaszufuhr zur Kammer.

   2e Elektrodenanordnung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Einlaßeinrichtungen mit Einrichtungen zur Drosselung des Glasflusses versehen sind, um bei schadhafter poröser Platte (13) den Gasfluß zu drosseln·

   3. Elektrodenanordnung nach Anspruch 2, daduroh gekennzeich*· net, daß die Platten (13, 15) quergeriohtete Gasdurchlässe aufweisen und daß die zur Drosselung des Grasflusses dienen»* de Einrichtung.mit einem mit radialen Öffnungen (5t) ausgebildete^ Ring (49) versehen ist * wobei lediglich die racjia*- len Öffnungen als fluiddurchläsaige Verbindungen zwischen diesen Gfasdurchläasen und der Kammer (17) dienen.

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   4. Elektrodenanordnung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die poröse Platte (13) aus gesintertem lickel gefertigt ist und daß die Platten (13, 15) durch eine Schweißnaht (41)-miteinander verbunden sind.

   -5» Elektrodenanordnung nach wenigstens ainem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die undurchlässige Metallplatte (15) im Bereich der Vertiefung (39) eine Vielzahl von Vertiefungen (43) aufweist und daß die Vertiefungen (43) zur elektrischen Kontaktierung und zur Stützung der Platten gegen Durchbiegung durch Gasdruck jeweils mit der porösen Platte (13) verschweißt sind.

   6» Elektrochemisches Zellenbauteil mit einer Elektrodenanordnung nach Anspruch 1 und mit einem mit dieser Elektrodenanordnung verbundenen Rahmen,dadurch gekennzeichnet, daß der Rahmen (23) einen freien Bereich (37) aufweist, der zur Aufnahme einer porösen Platte (13) einer benachbart zur einen Rahmenseite angeordneten Elektrodenanordnung (11) und zur Einfügung eines elektropositiven Metall— niederschlages (55) dient, der auf cfie der Kammer (17) einer anderen Elektrodenanordnung (11) gegenüberliegende Fläche der undurchlässigen Metallplatte (15) aufgebracht ist, daß der Rahmen (23) Ein- bzw. Auslaßeinrichtungen (66, 69, 73, 75 bzw, 80, 81, 79) zur Zufuhr und zur Entnahme eines Elektrolyts in den bzw. aus dem freien Bereich (37)

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   aufweist und daß der Rahinen (23) mit einstückig mit dem Halmen, verbundenen Einrichtungen zur^r Dichtung des freien Bereichs versehen ist, um einen Elektrolytfluß/" außerhalb dieser Ein- und Auslaßeiiirichtungen zu unterbinden.

   β El elc.tr ο chemisches Zellenbauteil nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Rahmen (23) zur Verbindung mit _der Elektrodenanordnung (11) längs paralleler Kanten des freien Bereichs (37) verlaufende Schlitze (61) aufweist, in die Einrichtungen (59) der undurchlässigen Metallplatte (15) eingreifen.

   8«, Elektrochemisches Zellenbauteil nach Anspruch 7_f dadurch gekennzeichnet, daß der Rahmen (23) zur Abstandshalterung der Kanten der porösen Platte (13) von den benachbarten Rahneninneiikanten des den freien Bereich (37) bildenden R.Utüiens mit in den freien Bereich (37) gerichteten Einrichtungen versehen ist und daß zur Begrenzung der Verschiebung der freien Fläche der porösen Platte in Richtung zu diesem freien Bereich mit dieser Plattenfläche in Eingriff stehende Einrichtungen vorgesehen sindo

   9e Elektrochemisches Zellenbauteil nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet _r daß die Elektrodenanordnung (11) eine Vielzahl getrennter poröser Platten (13) aufweist, die ' öurch die undurchlässige Metallplatte (15) elektrisch

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   parallel geschaltet sind und daß der Rahmen (23) mit einer Vielzahl von freien Bereichen (37) versehen ist,-die zur Aufnahme der porösen Platten dienen.

   10c Elektrochemisches Zellenbauteil nach Anspruch 9» dadurch gekennzeichnet, daß der Rahmen (23) eine Elektrolyteinlaßkammer (69) aufweist, durch die Elektrolyt zu den freien Bereichen(37) förderbar ist, daß der Rahmen eine'Elektrolytauslaßkammer (81) aufweist, in die der Elektrolyt aus den freien Bereichen (37) fließt ,daß die Kammern auf einer Seitenfläche des Rahmens geöffnet sind und daß sich geratt- bzwi kantenartig ausgebildete Diohtungseinrichtungen von dieser Rahmenfläche erheben, jede dieser Kammern umgeben und dichtend gegen die zugekehrte Flache eines weiteren Rahmens angrenzen*

   11. Zellenstapel mit einer Vielzahl von Bauteilen nach Anspruch 9» dadurch gekennzeichnet, daß Einrichtungen (25, 27j 28,-29) zum Klemmen der zueinander ausgerichteten Bauteile (21) vorgesehen sind, derart, daß die porösen Platten (13) einer Elektrodenanordnung (11) in den freien Bereich (37) eines Rahmens (23) und der auf die undurchlässige Metallplatte (15) aufgebrachte elektropositive Metallniederschlag (55) in den freien Bereich (37) des nächstbenachbarten Rahmens (23) eingreifen, so daß bei · Zirkulation eines Elektrolyts durch den Zellenstapel (19) die elektrochemischen Zellen in Serien-paralleler Verbin- '

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   dung stehen und daß duroh die Vielzahl der Bauteile (21) Gasdurchlässe geführt sind, um zueinander ausgerichteten und elektrisch in Reihe geschalteten Zellen Gas zuzufüh« ren_B

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